KR20110089721A - 유기 태양전지용 정공수송층 조성물, 이를 구비한 유기 태양전지, 및 이를 이용한 유기 태양전지 제조방법 - Google Patents

유기 태양전지용 정공수송층 조성물, 이를 구비한 유기 태양전지, 및 이를 이용한 유기 태양전지 제조방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 유기 태양전지용 정공수송층 조성물, 이를 구비한 유기 태양전지, 및 이를 이용한 유기 태양전지 제조방법에 관한 것이다.
상세하게는 본 발명의 정공수송층 조성물은 염기성 물질로 pH 2.0~8.0로 조정된 폴리(스티렌설포네이트)(poly(styrenesulfonate, 이하, PSS) 및 폴리(3,4-에틸렌디옥시티오펜)(poly(3,4-ethylenedioxy-thiophene, 이하, PEDOT)의 혼합물을 포함하여 이루어진다.
본 발명에 따른 유기 태양전지용 정공수송층 조성물은 종래의 정공수송층 제조에 사용되는 PEDOT:PSS 혼합물에 염기성 물질 처리하여 pH 조절한 것으로서, 유기 태양전지의 수명을 개선한 것이다. 상세하게는 종래의 PEDOT:PSS 혼합물은 높은 산성으로 인해서 하부전극층의 부식과 활성층에 사용되는 유기물의 산화 문제를 발생시켜 유기 태양전지의 수명을 단축시키는 단점이 있으나, PEDOT:PSS 혼합물에 염기성 물질을 첨가하는 간단한 방법으로도, 정공수송층의 전기 전도도, 표면 물성 및 광흡수도에는 크게 영향을 미치지 않으면서, 유기 태양전지의 수명을 연장할 수 있다는 장점이 있다.

Description

유기 태양전지용 정공수송층 조성물, 이를 구비한 유기 태양전지, 및 이를 이용한 유기 태양전지 제조방법{Hole transfer layer composition for organic solar cell, organic solar cell having thereof, and preparation method of organic solar cell thereby}
본 발명은 유기 태양전지용 정공수송층 조성물, 이를 구비한 유기 태양전지, 및 이를 이용한 유기 태양전지 제조방법에 관한 것이다.
최근 석유나 석탄과 같은 기존 에너지 자원의 고갈이 예측되면서 이들을 대체할 에너지에 대한 관심이 높아지고 있다. 그 중에서도 태양전지는 에너지 자원이 풍부하고 환경오염에 대한 문제점이 없어, 특히 주목받고 있다.
태양전지에는 태양열을 이용하여 터빈을 회전시키는데 필요한 증기를 발생시키는 태양열 전지와, 반도체의 성질을 이용하여 태양빛(photons)을 전기 에너지로 변환시키는 태양광 전지가 있으며, 태양전지라고 하면 일반적으로 태양광 전지(이하 태양전지라 한다.)를 일컫는다.
새로운 에너지의 하나로서 주목을 받으면서 실용화되고 있는 태양전지의 대부분은 단결정 실리콘, 다결정 실리콘, 무정형 실리콘과 같은 무기물을 이용한 무기태양전지이다.
그러나, 이러한 무기 태양전지는 제조 프로세스가 복잡하여 제조비용이 높아 일반 가정용으로 보급되기에는 부적합하기 때문에 무기 태양전지의 제조프로세스에 비해 상대적으로 간단한 제조 프로세스를 통하여 제조 비용이 적게 드는 유기 태양전지의 연구가 활발히 진행되고 있다.
또한, 유기 태양전지는 수 100 ㎚ 이내의 두께의 박막으로 만들 수 있으며 플렉서블한 구조로의 적용이 가능하다는 장점이 있어 미래 이동식 정보시스템의 에너지원으로서의 가능성을 제시하는 등 다양한 용도로의 응용이 기대된다.
일반적인 유기 태양전지는 기판에 형성되는 하부전극층과, 상기 하부전극층의 표면에 접하여 형성되는 정공수송층과, 상기 정공수송층의 표면에 접하여 형성되는 적어도 하나의 활성층 및 상기 활성 층상에 형성되는 상부전극층을 포함한다.
상기 유기 태양전지에 빛이 투사될 경우, 활성층에서 양전하(정공)와 음전하(전자)가 생성되며, 전자는 활성층 상부의 전극으로 이동되고, 정공은 정공수송층으로 이동된다. 종래 폴리(3,4-에틸렌디옥시티오펜)(Poly(3,4-ethylenedioxy-thiophene, 이하, PEDOT) 및 폴리(스티렌설포네이트)(poly (styrenesulfonate, 이하, PSS)의 혼합물을 이용하여 제조되는 유기 태양전지의 정공수송층은 높은 산성으로 인해, ITO와 같은 금속으로 이루어지는 하부전극층의 부식을 초래하여, 결과적으로는 정공수송층의 수명이 단축시키는 문제점이 있어, 유기 태양전지 상용화에 문제점로 인식되고 있다.
상술한 종래 기술의 문제점을 해결하기 위한 본 발명의 목적은 유기 태양전지 정공수송층 제조에 사용되는 PEDOT:PSS 혼합물에 염기성 물질을 첨가하여, 유기 태양전지의 수명을 개선시킨 정공수송층, 상기 정공수송층이 구비된 유기 태양전지 및 이를 제조하는 방법을 제공하고자 한다.
위와 같은 과제를 달성하기 위한 본 발명의 한 특징에 따른 유기 태양전지용 정공수송층 조성물은 염기성 물질로 pH 2.0~8.0로 조정된 폴리(스티렌설포네이트)(poly(styrenesulfonate, 이하, PSS) 및 폴리(3,4-에틸렌디옥시티오펜)(poly(3,4-ethylenedioxy-thiophene, 이하, PEDOT)의 혼합물을 포함한다.
상기 염기성 물질은 금속 또는 비금속 염기성 물질이다. 상기 금속 염기성 물질은 수산화알루미늄, 수산화니켈, 수산화마그네슘 또는 수산화구리 등이 바람직하며, 상기 비금속 염기성 물질은 수산화나트륨, 수산화칼륨, 수산화칼슘 또는 암모니아 등이 바람직하다.
또한, 본 발명의 유기 태양전지는 기판상에 형성되는 하부전극층; 상기 하부전극층 상에 형성되는 1종 이상의 정공수송층; 상기 정공수송층 상에 형성되는 활성층; 및 상기 활성층 상에 형성되는 상부전극층; 을 포함하되, 상기 정공수송층은 pH 2.0~8.0인 폴리(스티렌설포네이트)(이하, PSS) 및 폴리(3,4-에틸렌디옥시티오펜)(이하, PEDOT)의 혼합물로 제조된 것이다.
상기 PSS 및 PEDOT의 혼합물의 pH는 금속 또는 비금속 염기성 물질로 조절될 수 있다. 상기 금속 염기성 물질은 수산화알루미늄, 수산화니켈, 수산화마그네슘 또는 수산화구리 등이 바람직하며, 비금속 염기성 물질은 수산화나트륨, 수산화칼륨, 수산화칼슘 또는 암모니아 등이 바람직하다.
또한, 본 발명의 유기 태양전지를 제조하는 방법은, 기판상에 적층되는 하부전극층과 상부전극층 사이에 적어도 하나의 정공수송층을 구비하는 유기 태양전지를 제조방법에 있어서, 상기 정공수송층은 염기성 물질을 사용하여 pH 2.0~8.0로 조정된 PEDOT과 PSS의 혼합물을 이용하여 제조되는 것이다.
상기 염기성 물질은 금속 또는 비금속 염기성 물질이다. 상기 금속 염기성 물질은 수산화알루미늄, 수산화니켈, 수산화마그네슘 또는 수산화구리 등이 바람직하며, 상기 비금속 염기성 물질은 수산화나트륨, 수산화칼륨, 수산화칼슘 또는 암모니아 등이 바람직하다.
본 발명에 따른 정공수송층 조성물은 종래의 정공수송층에 사용되는 PEDOT:PSS 혼합물에 염기성 물질 처리하여 pH 조절한 것으로서, 유기 태양전지의 수명을 개선한 것이다. 상세하게는 종래의 PEDOT:PSS 혼합물은 높은 산성으로 인해서 하부전극층의 부식을 초래하고, 그에 따라 유기 태양전지의 수명을 단축시키는 단점이 있으나, PEDOT:PSS 혼합물에 염기성 물질을 첨가하는 간단한 방법으로도, 정공수송층의 전기 전도도, 표면 물성 및 광흡수도에는 영향을 미치지 않으면서, 유기 태양전지의 수명을 연장할 수 있어, 본 발명에 사용되는 분야에 유용하게 사용될 수 있다.
도 1은 본 발명의 제조방법에 따라 제조된 유기 태양전지의 모식도이다.
도 2는 본 발명의 제조방법에 따라 제조된 유기 태양전지의 자외선 및 가시광선의 흡광도를 나타낸 것이다.
도 3은 본 발명의 실시예 2과 비교예 1 및 2에 따라 제조된 유기 태양전지의 전압에 따른 전류변화를 나타낸 것이다.
도 4는 본 발명의 실시예 2 및 비교예 1과, 비교예 2의 정공수송층의 표면을 관찰한 원자현미경 사진이다((a)는 비교예 1, (b)는 실시예 2, (c)는 비교예 2).
본 발명자는 유기 태양전지의 전기에너지 생성효율을 높이기 위하여 연구하던 중, PEDOT 및 PSS를 혼합하여 이루어진 정공수송층 조성물의 pH를 조절함으로서, 유기 태양전지의 수명이 개선됨을 확인하고, 본 발명을 완성하였다.
이하, 본 발명을 상세히 설명한다.
유기 태양전지는 기판에 순서대로 하부전극층, 정공수송층, 활성층 및 상부전극층으로 이루어진다. 이때 상기 정공수송층은 일반적으로 PEDOT:PSS 혼합물로 이루어진 정공수송층 조성물을 이용하여 제조된다.
상기 PEDOT:PSS 혼합물은 PEDOT과 PSS라는 이오노머(ionomer)로 구성된 고분자 혼합물로서 하전된 거대분자 염, 즉 전도성 고분자 물질이다. 상기 전도성 고분자 물질을 이용하여 유기 태양전지에 정공수송층을 제조할 경우, 상기 정공수송층은 금속-반도체 접촉에서 에너지 장벽이 발생시 그 사이에서 장벽간의 버퍼층으로 역할과 정공의 이동을 용이하게 한다. 또한 하부전극층과 활성층 사이에서 무기물과 유기물의 접촉을 좀더 원활하게 만들어주는 역할을 한다.
그러나 상기 PEDOT:PSS 혼합물에서 PSS는 산성 물질로서, 상기 유기 태양전지의 하부전극층의 금속 성분을 부식시키는 문제점이 있으며, 이로 인해서 유기 태양전지의 수명이 단축되는 문제점이 있다. 그러므로, 유기 태양전지를 제조함에 있어서, 산성인 정공수송층 조성물을 염기성 물질을 사용하여 pH 2.0 이상으로 pH가 조정될 경우, 하부전극층의 손상을 막을 수 있어, 결과적으로 유기 태양전지의 수명을 연장시킬 수 있는 효과가 있다. 상기 염기성 물질은 정공수송층 조성물의 pH만 변경시키고, 정공수송층의 기능에는 손상을 가하지 않는 물질인 것이 좋으며, 상기 염기성 물질로는 금속 또는 비금속 염기성 물질이다. 상기 금속 염기성 물질은 수산화알루미늄, 수산화니켈, 수산화마그네슘 또는 수산화구리 등이 바람직하며, 상기 비금속 염기성 물질은 수산화나트륨, 수산화칼륨, 수산화칼슘 또는 암모니아 등이 바람직하다.
상기 염기성 물질이 첨가된 정공수송층 조성물의 pH는 2.0~8.0인 것이 바람직하다. 이때, 본 발명의 정공수송층 혼합물의 pH가 2.0 미만이면, 산성도가 높아, 하부전극층의 손상을 유발하게 되고, 8.0을 초과하면, 정공수송층의 정공 수송을 방해하여 유기 태양전지의 에너지 변환효율을 떨어뜨릴 수 있다. 이상과 같은 pH 범위로 제조되는 정공수송층 조성물은 하부전극층의 손상을 줄임으로서, 유기 태양전지의 수명을 증가시킬 수 있다.
이하, 본 발명을 바람직한 실시예를 참고로 하여 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 상세히 설명한다. 그러나 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며, 여기에서 설명하는 실시예에 한정되는 것은 아니다.
실시예 1: 유기 태양전지용 정공수송층 조성물
증류수에 PEDOT와 PSS을 넣어 제조된 혼합물에 PSS와 같은 몰농도(PSS:수산화나트륨 = 1:1)의 수산화나트륨 수용액을 첨가하여 정공수송층 조성물을 제조하였다.
실시예 2: 유기 태양전지
유리기판에 산화인듐주석(ITO)을 코팅하여 하부전극층을 형성시키고, 하부전극층이 형성된 기판을 아세톤과 이소프로필 알코올로 세척하여 불순물을 제거하였다. 상기 세척한 기판 상부에 존재하는 불순물을 제거하기 위하여 추가적으로 UV-오존 처리하였다. 하부전극층이 형성된 기판 상부에 상기 실시예 1의 정공수송층 조성물을 떨어뜨리고, 2500 rpm으로 60초간 스핀코팅을 실시하였다. 상기 기판을 230 ℃ 온도의 핫플레이트 위에서 15분 동안 열을 가하여, 50 ㎚ 두께의 정공수송층을 형성시켰다. 상기 정공수송층이 구비된 기판에 P3HT 및 PCBM 혼합용액 적하시키고, 기판을 회전시켜 전체면에 골고루 코팅하였다. 코팅된 용액에서 용매를 증발시키기 위해 50 ℃로 가온시켜 170 ㎚ 두께의 활성층을 형성시켰다.
상부전극층을 형성하기 위하여 활성층이 형성된 기판을 진공 챔버에 넣고, ~10-6 토르(Torr)에서 알루미늄을 기상증착하여 80 ㎚의 상부전극층을 형성하였다. 이를 140 ℃로 30분간 최종 열처리하여 유기 태양전지를 제조하였다.
비교예 1: 유기 태양전지
증류수에 PEDOT와 PSS을 넣어 정공수송층 조성물을 제조한 것을 사용하는 것을 제외하고는 상기 실시예 2와 동일한 방법으로 하여 유기 태양전지를 제조하였다.
비교예 2: 유기 태양전지
증류수에 PEDOT와 PSS을 넣어 제조된 혼합물에 1몰의 PSS에 대해서 1.5 몰농도의 수산화나트륨 수용액을 첨가하여 정공수송층 조성물을 제조한 것을 사용하는 것을 제외하고는 상기 실시예 2와 동일한 방법으로 하여 유기 태양전지를 제조하였다.
실험예 1: 유기 태양전지의 물성 및 전기적 특성
1-1. 자외선-가시광선 흡수 특성
상기 실시예 2과 비교예 1 및 2에 따른 유기 태양전지 제조과정에서 정공수송층 제조한 후, 상기 형성된 정공수송층의 자외선-가시광선 흡수 특성을 관찰하였다.
1-2 전류 밀도(J) - 전압(V) 특성 분석
상기 실시예 1과 비교예 1 및 2의 전압대비 전류밀도를 전류-전압 계측기(Keithley 2400)를 이용하여 측정하였다.
그 결과를 도 2 및 3과 표 1에 나타내었다.
도 2는 수산화나트륨 첨가량에 따라 빛 흡수 파장의 변화를 나타낸 것으로서,
실시예 1의 정공수송층의 경우 종래의 PEDOT:PSS 혼합물로 이루어지는 정공수송층과 동일한 형태를 보인다. 이는 기존의 PEDOT:PSS 혼합물과에 수산화나트륨이 첨가된다고 하더라도, 종래 PEDOT:PSS 혼합물과 거의 동일한 흡수 스펙트럼을 보이며 활성층이 빛을 흡수하는데 방해를 거의 하지 않음을 알 수 있었다. 즉, 활성층이 빛을 흡수하는 것을 방해하지 않음을 알 수 있다. 하지만 PEDOT:PSS 혼합물에 1.5몰의 수산화나트륨이 첨가되는 경우, 종래 PEDOT:PSS 혼합물에 비하여 400 nm 부터 1000 nm에 걸쳐 폭이 넓은 흡수 피크가 나타나고 있다. 이것은 정공수집층에서 400 ~ 1000 nm 영역의 빛을 일부 흡수하고 있기 때문에, 활성층에서 흡수되어야 하는 빛이 정공수송층에서 일부 흡수됨을 알 수가 있다. 이런 경우, 유기 태양전지의 에너지 변환효율이 감소하는 원인으로 작용할 수 있어 바람직하지 않다.
도 3은 유기 태양전지에 광원을 조사하지 않고 전압에 따른 전류의 흐름을 측정한 것으로서, PEDOT:PSS 혼합물의 pH는 1.64로서 매우 산성으로서 실시예 2와 비교예 1을 비교하여 보면, 실시예 2는 염기성 물질인 수산화나트륨 첨가로 인하여 성능이 다소 감소하였지만, 장기간 동안 유기 태양전지 수명을 관찰하면 수산화나트륨을 첨가하여 만든 유기 태양전지의 성능 감소는 미약하지만, PEDOT:PSS 혼합물 만으로 제작한 유기 태양전지의 경우 시간이 지남에 따라 높은 산성 성질을 가진 PEDOT:PSS 혼합물이 ITO(Indium Tin Oxide)와 같은 금속물질로 제조된 하부전극층을 부식시키고, 활성층에 사용되는 유기물을 산화시켜 효율이 매우 급격하게 감소하였다. 반대로 PEDOT:PSS 혼합물에 과량의 수산화나트륨을 첨가한 비교예 2 유기 태양전지의 성능을 감소시키는 경향을 보임을 알 수 있었다.
상기 도 3의 도면의 나타난 결과를 정리하면, 하기 표 1과 같다.

PSS:NaOH		 α(105 ㎝-1)
pH		 Jsc
(mA/㎝2)
Voc
(V)
FF
(%)
PCE
(%)		 RS RSH

530 nm
965 nm		 kΩ/㎝2

실시예 2
0.24
0.33
2.71
8.91
0.55
0.43
2.13
15.08
184.06

비교예 1
0.22
0.30
1.64
9.99
0.58
0.56
3.24
10.63
280.16

비교예 2
0.28
0.44
11.66
1.28
0.12
0.34
0.05
54.43
111.83
결과적으로, 상기 표 1에서 볼 수 있는 바와 같이, 본 발명에 따른 정공수송층 조성물을 사용하여 제조된 유기 태양전지는 태양전지로서의 기능은 그대로 유지되면서, 유기 태양전지의 수명을 연장시킬 수 있는 방법임을 확인하였다.
실험예 2: 정공수송층의 표면 관찰
상기 실시예 2와 비교예 1 및 2에 의해 제조된 유기 태양전지에서 정공수송층의 표면층을 살펴보기 위하여, 원자현미경(Atomic force microscopy, Digital Instrument, Nanoscope Ⅲa)으로 측정한 표면 이미지를 측정하였다. 그 결과를 하기 도 4에 나타내었다.
도 4에서 보는 바와 같이, 비교예 2의 정공수송층은 비교예 1 및 실시예 2의 정공수송층보다 표면이 부드럽게 되어 있음을 볼 수 있는데, 이는 PEDOT:PSS 혼합물의 결정성 도메인이 줄어듬을 의미하며, PEDOT:PSS 혼합물에 의한 정공수송층의 전도성이 감소함을 유도하는 것으로 판단된다. 과량의 염기성 물질의 첨가는 오히려 PEDOT:PSS 혼합물로 제조된 정공수송층의 역할을 감소시키는 결과는 초래하여 태양전지의 성능이 매우 감소할 수 있음을 알 수 있었다.
상기에서는 본 발명의 바람직한 실시예에 대하여 설명하였지만, 본 발명은 이에 한정되는 것이 아니고 본 발명의 기술 사상 범위 내에서 여러 가지로 변형하여 실시하는 것이 가능하고, 이 또한 첨부된 특허 청구 범위에 속하는 것은 당연하다.

Claims (9)

  1. 염기성 물질을 이용하여 pH가 2.0~8.0로 조정된 폴리(스티렌설포네이트)(poly(styrenesulfonate, 이하, PSS) 및 폴리(3,4-에틸렌디옥시티오펜)(poly(3,4-ethylenedioxy-thiophene, 이하, PEDOT)의 혼합물을 포함하는 유기 태양전지용 정공수송층 조성물.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 염기성 물질은 금속 또는 비금속 염기성 물질인 것을 특징으로 하는 유기 태양전지용 정공수송층 조성물.
  3. 제2항에 있어서,
    상기 금속 염기성 물질은 수산화알루미늄, 수산화니켈, 수산화마그네슘 및 수산화구리로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종 이상이며, 비금속 염기성 물질은 수산화나트륨, 수산화칼륨, 수산화칼슘 및 암모니아로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종 이상인 것을 특징으로 하는 유기 태양전지용 정공수송층 조성물.
  4. 유기 태양전지에 있어서,
    기판상에 형성되는 하부전극층;
    상기 하부전극층 상에 형성되는 1종 이상의 정공수송층;
    상기 정공수송층 상에 형성되는 활성층; 및
    상기 활성층 상에 형성되는 상부전극층;
    을 포함하되,
    상기 정공수송층은 pH 2.0~8.0인 폴리(스티렌설포네이트)(이하, PSS) 및 폴리(3,4-에틸렌디옥시티오펜)(이하, PEDOT)의 혼합물로 제조된 것을 특징으로 하는 유기 태양전지.
  5. 제4항에 있어서,
    상기 PSS 및 PEDOT의 혼합물의 pH는 금속 또는 비금속 염기성 물질로 조절되는 것을 특징으로 하는 유기 태양전지.
  6. 제5항에 있어서,
    상기 금속 염기성 물질은 수산화알루미늄, 수산화니켈, 수산화마그네슘 및 수산화구리로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종 이상이며, 비금속 염기성 물질은 수산화나트륨, 수산화칼륨, 수산화칼슘 및 암모니아로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종 이상인 것을 특징으로 하는 유기 태양전지.
  7. 기판상에 적층되는 하부전극층과 상부전극층 사이에 적어도 하나의 정공수송층을 구비하는 유기 태양전지를 제조방법에 있어서,
    상기 정공수송층은 염기성 물질로 pH 2.5~8.0로 조정된 PEDOT과 PSS의 혼합물을 이용하여 제조되는 것을 특징으로 하는 유기 태양전지 제조방법.
  8. 제7항에 있어서,
    상기 염기성 물질은 금속 또는 비금속 염기성 물질인 것을 특징으로 하는 유기 태양전지.
  9. 제7항에 있어서,
    상기 금속 염기성 물질은 수산화알루미늄, 수산화니켈, 수산화마그네슘 및 수산화구리로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종 이상이며, 비금속 염기성 물질은 수산화나트륨, 수산화칼륨, 수산화칼슘 및 암모니아로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종 이상인 것을 특징으로 하는 유기 태양전지.
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