KR20100105045A - 방사선 센서용 섬광체, 및 그 제조 및 응용 방법 - Google Patents

방사선 센서용 섬광체, 및 그 제조 및 응용 방법 Download PDF

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Abstract

방사선 센서용 섬광체가 제공된다. 이 섬광체는 세슘 클로라이드(CsCl), 리튬 클로라이드(LiCl)와 가돌리늄 클로라이드(GdCl3)를 모체로 세륨 이온(Ce3+)을 활성제로 도핑한 세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드(Cs2LiGdCl6:Ce3+) 섬광체이다.
섬광체, 세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드, 초크랄스키, 방사선, 의료 영상

Description

방사선 센서용 섬광체, 및 그 제조 및 응용 방법{Radiation Sensor Scintillator, and Method of Fabricating and Applying the Same}
본 발명은 방사선 센서용 섬광체, 및 그 제조 및 응용 방법에 관한 것으로, 더 구체적으로 세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드 방사선 센서용 섬광체, 및 그 제조 및 응용 방법에 관한 것이다.
섬광(Scintillation) 현상은 섬광체에 엑스선(X-ray) 등과 같은 방사선을 조사할 때, 방사선 조사와 동시에 빛이 발생하는 현상이다. 이때 발생한 빛을 포토다이오드(photodiode) 또는 광증배관(Photo-MultiplierTube : PMT) 등과 같은 적절한 광전 소자(photoelectric element)를 이용하여 측정함으로써, 방사선 정보가 획득될 수 있다. 이렇게 획득된 방사선 정보를 적절한 방식으로 처리함으로써, 방사선 영상이 획득될 수 있다.
섬광체(Scintillator)는 입사한 자외선(UltraViolet ray : UV ray), 엑스선, 알파선(α-ray), 베타선(β-ray), 전자선(electron ray), 감마선(γ-ray) 및 중성자선(neutron ray) 등과 같은 이온화 방사선을 가시광선 파장 영역의 빛으로 변환해 주는 방사선 센서로서, 전산화 단층촬영(Computed Tomography : CT) 시스템, 양 전자 방출 단층촬영(Positron Emission Tomography : PET) 시스템, 단일 광자 방출 단층촬영(Single Photon Emission Computed Tomography : SPECT) 시스템 또는 앵거 카메라(anger camera)라 불리는 감마 카메라(gamma camera) 등과 같은 의료 영상 시스템, 각종 방사선 검출기 및 공업용 방사선 센서 등과 같이 다양한 분야에 널리 이용되고 있다.
방사선 검출 효율이 높고, 그리고 형광 감쇠 시간이 짧은 섬광체가 다양한 분야에 응용될 수 있다. 대부분의 분야에서 응용되기 위한 이상적인 섬광체는 밀도가 높고, 원자번호가 크고, 광 출력이 크고, 잔광(afterglow)이 없으며, 그리고 형광 감쇠 시간(luminescence decay time)이 짧아야 한다. 또한, 섬광체는 발광 파장이 광전 소자의 스펙트럼과 일치해야하는 동시에 기계적으로 견고하고, 내방사선(radiation hardness) 정도가 높고, 그리고 가격이 낮아야 한다. 그러나 섬광체들은 각각의 장단점이 있기 때문에, 하나의 섬광체가 모든 분야에 이상적으로 응용될 수는 없다.
1948년 호프스태터(Hofstadter)에 의해 NaI:Tl 섬광체가 등장한 이래, 섬광체는 방사선 의학, 핵물리학 또는 고에너지 물리학 등이 발전함에 따라, 현재까지 여러 가지 종류의 섬광체들이 개발되어 실용화되어 왔다. 주요한 섬광체들로는 NaI:Tl 섬광체를 시초로 하여 CsI, CsI:Tl 등과 같은 알칼리 할라이드(alkali halide) 섬광체들 외, BGO(Bi4Ge3O12), PbWO4, LSO(Lu2SiO5) 등과 같은 섬광체들이 있다. 밀도가 높은 BGO 섬광체는 전산화 단층촬영 시스템에 활용되고 있으며, 반면에 PbWO4 섬광체는 일반적으로 고에너지 물리학을 위해 개발되어 활용되고 있으며, 좋은 시간 분해능(τ = 40 ns)과 우수한 검출 효율을 갖는 LSO 섬광체는 양전자 방출 단층촬영 시스템에 활용되고 있다.
본 발명이 해결하고자 하는 과제는 방사선에 대한 감도가 높고, 광 출력이 크며, 그리고 형광 감쇠 시간이 짧은 방사선 센서용 섬광체를 제공하는 데 있다.
본 발명이 해결하고자 하는 다른 과제는 방사선에 대한 감도가 높고, 광 출력이 크며, 그리고 형광 감쇠 시간이 짧은 방사선 센서용 섬광체의 제조 방법을 제공하는 데 있다.
본 발명이 해결하고자 하는 또 다른 과제는 방사선에 대한 감도가 높고, 광 출력이 크며, 그리고 형광 감쇠 시간이 짧은 섬광체를 포함하는 방사선 센서를 제공하는 데 있다.
상기한 과제를 달성하기 위하여, 본 발명은 방사선 센서용 섬광체를 제공한다. 이 섬광체는 세슘 클로라이드(CsCl), 리튬 클로라이드(LiCl)와 가돌리늄 클로라이드(GdCl3)를 모체로 세륨 이온(Ce3+)을 활성제로 도핑한 세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드(Cs2LiGdCl6:Ce3+) 섬광체일 수 있다.
세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드 섬광체는 360 ~ 450 nm 범위의 발광 파장, 및 375 nm 및 407 nm의 피크 파장들을 가질 수 있다.
세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드 섬광체는 10 mm3 이상의 크기를 가질 수 있다.
세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드 섬광체는 분말, 단결정 또는 다결정 형태를 가질 수 있다.
또한, 상기한 다른 과제를 달성하기 위하여, 본 발명은 방사선 센서용 섬광체의 제조 방법을 제공한다. 이 방법은 세슘 클로라이드(CsCl), 리튬 클로라이드(LiCl)와 가돌리늄 클로라이드(GdCl3)를 모체를 준비하는 단계, 세륨 이온을 활성제로 첨가하는 단계, 및 모체 및 활성제로부부터 세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드(Cs2LiGdCl6:Ce3+)를 육성하는 단계를 포함할 수 있다.
모체를 준비하는 단계는 세슘 클로라이드, 리튬 클로라이드와 가돌리늄 클로라이드를 2:1:1 몰비로 혼합하는 것일 수 있다.
세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드를 육성하는 단계는 초클라스키 방식 또는 브리지만 방식을 이용하는 것일 수 있다.
육성된 세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드를 원통형으로 제조하는 단계를 더 포함할 수 있다.
이에 더하여, 상기한 또 다른 과제를 달성하기 위하여, 본 발명은 방사선 센서를 제공한다. 이 방사선 센서는 상기한 세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드(Cs2LiGdCl6:Ce3+) 섬광체를 포함할 수 있다.
방사선 센서는 의학 분야 또는 산업 분야에서 방사선 검출 장치로 사용될 수 있다.
의학 분야에서 앵거 카메라, 전산화 단층촬영 시스템, 양전자 방출 단층촬영 시스템 또는 단일광자 방출 단층촬영 시스템에 포함될 수 있다.
산업 분야에서 엑스선, 감마선, 자외선, 전자선, 알파입자, 베타입자 및 중성자 중에서 선택된 적어도 하나의 방사선량을 측정할 수 있다.
상술한 바와 같이, 본 발명의 과제 해결 수단에 따르면 방사선에 대한 감도가 높고, 광 출력이 크며, 그리고 형광 감쇠 시간이 짧은 세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드 섬광체가 제공될 수 있다. 이에 따라, 방사선 영상을 획득하기 위한 앵거 카메라, 전산화 단층촬영 시스템, 양전자 방출 단층촬영 시스템 또는 단일광자 방출 단층촬영 시스템 등과 같은 의학 영상 시스템에 세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드 섬광체가 응용될 수 있으며, 특히 세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드 섬광체는 감쇠 시간 특성이 매우 빠르기 때문에, 양전자 방출 단층촬영 시스템에 적합한 편이다. 아울러, 자외선, 엑스선, 전자선, 알파입자(α-particle), 베타입자(β-particle), 감마선 및 중성자 등과 같은 다양한 방사선에 대한 방사선량 측정을 위한 방사선 센서에 응용될 수도 있다. 특히, 리튬 및 가돌리늄은 열중성자 포획 단면적이 큰 장점을 갖고 있기 때문에, 본 발명의 실시예에 따른 세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드 섬광체는 중성자 검출에 활용될 수 있다.
이하, 첨부된 도면들을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시예를 상세히 설명하기로 한다. 그러나 본 발명은 여기서 설명되는 실시예에 한정되지 않고 다른 형태로 구체화될 수도 있다. 오히려, 여기서 소개되는 실시예는 개시된 내용이 철저하고 완전해질 수 있도록 그리고 당업자에게 본 발명의 사상이 충분히 전달될 수 있도록 하기 위해 제공되는 것이다. 따라서 도면에서의 요소의 형상은 보다 명확한 설명을 강조하기 위해서 과장된 것이다. 또한, 바람직한 실시예에 따른 것이기 때문에, 설명의 순서에 따라 제시되는 참조 부호는 그 순서에 반드시 한정되지는 않는다. 도면들에 있어서, 동일한 기능을 수행하는 구성요소에 대해서는 동일한 참조번호가 병기되어 있다.
본 발명의 실시예에 따른 방사선 센서용 섬광체는 세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드(Cs2LiGdCl6:Ce3+) 섬광체일 수 있다. 이 세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드 섬광체는 세슘 클로라이드(CsCl), 리튬 클로라이드(LiCl)와 가돌리늄 클로라이드(GdCl3)를 모체로 세륨 이온(Ce3+)을 활성제로 도핑한 것일 수 있다.
세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드 섬광체의 제조 방법은 세슘 클로라이드, 리튬 클로라이드와 가돌리늄 클로라이드로 이루어진 모체를 준비하는 단계, 세륨 이온을 활성제로 첨가하는 단계, 및 모체 및 활성제로부부터 세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드를 육성하는 단계를 포함할 수 있다.
모체를 준비하는 단계는 세슘 클로라이드, 리튬 클로라이드와 가돌리늄 클로라이드를 2:1:1 몰비로 혼합하는 것일 수 있다. 세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드를 육성하는 단계는 초클라스키(Czochralski) 방식 또는 브리지만(bridgman) 방식을 이용할 수 있다.
브리지만 방식을 이용하여 세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드를 육성하는 것은 혼합된 세슘 클로라이드, 리튬 클로라이드와 가돌리늄 클로라이드에 활성제로 세륨 이온을 첨가하고, 이를 진공 분위기에서 일 단부가 뾰족한 석영 앰플(ampul)에 주입하여 밀봉하는 단계를 포함할 수 있다. 진공 분위기는 약 10-5 torr일 수 있다.
활성제로 세륨 이온을 포함하는 혼합된 세슘 클로라이드, 리튬 클로라이드와 가돌리늄 클로라이드를 밀봉하고 있는 석영 앰플을 브리지만 전기로를 이용하여 단결정의 세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드를 육성할 수 있다. 본 발명의 실시예에 따른 단결정의 세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드의 육성 조건들인 브리지만 전기로에서 석영 앰플의 하강 속도 및 결정 성장부의 온도 기울기는 각각 0.2 mm/h 및 10 ℃/cm로 하였다. 이러한 육성 조건들은 모체의 양 또는 석영 앰플의 크기에 따라 달라질 수 있으며, 브리지만 전기로에서 석영 앰플의 하강 속도 및 결정 성장부의 온도 기울기는 서로 상보성을 가지는 특징이 있다. 일 단부가 뾰족한 석영 앰플을 사용한 이유는 단결정의 세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드를 육성시키기 위한 단결정의 씨결정(seed crystal)이 용이하게 생성시키기 위한 것이다.
초크랄스키 방식을 이용하여 세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드를 육성하는 것은 활성제로 세륨 이온을 포함하는 혼합된 세슘 클로라이드, 리튬 클로라이드와 가돌리늄 클로라이드를 도가니에 넣고, 초클라스키 장치 내에서 용융시킨 후, 미리 제조된 단결정의 씨결정을 이용하여 단결정의 세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드를 육성하는 것일 수 있다. 본 발명의 실시예에 따른 단결정의 세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드의 육성 조건들인 결정 인장 속도 및 결정 회전 속도는 각각 1.5 mm/h 및 20 rpm으로 하였다. 이러한 육성 조건들은 모체의 양 또는 결정의 크기에 따라 달라질 수 있으며, 초클라스키 장치에서 결정 인장 속도 및 결정 회전 속도는 서로 상보성을 가지는 특징이 있다.
단결정의 세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드를 원통형으로 제조하는 단계를 더 포함할 수 있다. 이는 단결정의 세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드의 섬광 특성을 조사하기 위한 것일 수 있다. 단결정의 세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드를 일정한 크기로 자른 후, 모든 표면을 연마하여 원통형의 세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드 섬광체를 제조할 수 있다. 단결정의 세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드의 모든 표면은 연마 천(polishing cloth) 위에서 0.02 μm 크기의 산화 알루미늄(Al2O3) 분말을 연마제로 사용하는 연마 공정으로 연마될 수 있다. 세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드 섬광체는 10 mm3 이상의 크기를 가질 수 있다.
이와는 달리, 세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드 섬광체는 분말(powder) 형태 또는 다결정(poly crystal) 형태의 세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드 섬광체로도 제조될 수 있다.
본 발명은 상기한 세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드 섬광체를 포함하는 방사선 센서를 제공할 수 있다. 방사선 센서는 의학 분야 또는 산업 분야에서 방사선 검출 장치로 사용될 수 있다. 세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드 섬광체를 포함하는 방사선 센서는 의학 분야에서 앵거 카메라, 전산화 단층촬영 시스템, 양전자 방출 단층촬영 시스템 또는 단일광자 방출 단층촬영 시스템에 포함될 수 있으며, 산업 분야에서 엑스선, 감마선, 자외선, 전자선, 알파입자, 베타입자 및 중성자 중에서 선택된 적어도 하나의 방사선량을 측정할 수 있다.
도 1 및 도 2은 각각 본 발명의 실시예에 따른 방사선 센서용 섬광체의 발광 스펙트럼 및 형광 감쇠 시간 특성 그래프이다.
실온에서의 상대적인 광 출력과 형광 감쇠 시간은 RbCs 광전자 증배관을 사용하는 파고 분석장치(pulse height analysis system)로 측정한 것이다. 광전자 증배관에서 나온 신호는 증폭기(×10 또는 ×100)를 사용하여 증폭한 후, 400 MHz 플래시 아날로그 디지털 변환기(Flash Analog to Digital Converter : FADC)를 거친 다음 ROOT 프로그램을 사용하여 분석하였다.
도 1을 참조하면, 세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드 섬광체의 광 출력 특성을 알아보기 위해 분광기를 사용하여 300 ~ 600 nm 범위에서 측정한 발광 스펙트럼이 도시되어 있다. 도시된 것과 같이, 본 발명의 실시예에 따른 세륨 도핑 된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드 섬광체는 360 ~ 450 nm 범위의 발광 파장, 및 375 nm 및 407 nm의 피크(peak) 파장들을 가질 수 있다. 그래프에서 얇은 실선은 실제 측정값들이고, 굵은 실선은 실제 측정값들에 대한 추세선이다. 좁은 점선은 375 nm의 피크 파장을 발광 스펙트럼으로부터 도출한 것이고, 넓은 점선은 407 nm의 피크 파장을 발광 스펙트럼으로부터 도출한 것이다. 또한, 세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드 섬광체의 광 출력은 10,000 phs/MeV 정도임을 알 수 있다.
도 2를 참조하면, 세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드 섬광체의 형광 감쇠 시간 특성을 알아보기 위해 세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드 섬광체에 137Cs 662 keV 감마선을 조사하여 측정한 형광 감쇠 시간들이 도시되어 있다. 그래프에서 얇은 실선은 실제 측정값들이고, 굵은 실선은 실제 측정값들에 대한 추세선이다. 좁은 점선, 넓은 점선 및 이점 쇄선은 실제 측정값들로부터 각각 도출된 시간 성분들에 대한 추세선이다. 도시된 것과 같이, 본 발명의 실시예에 따른 세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드 섬광체는 세 개의 시간 성분을 가지는 것을 알 수 있다. 세 개의 시간 성분은 각각 207 ns인 빠른 시간 성분, 713 ns인 중간 시간 성분과 6.7 μs인 느린 시간 성분이다. 빠른 시간 성분인 207 ns는 전체 형광의 38%를 차지하며, 중간 시간 성분인 713 ns는 전체 형광의 42%를 차지하며, 느린 시간 성분인 6.7 μs는 전체 형광의 20%를 차지한다. 이에 따라, 세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드 섬광체는 713 ns인 비교적 빠른 시간 특성을 갖는 것을 알 수 있다.
상기한 본 발명의 실시예에 따른 세슘 리튬 세륨 클로라이드 섬광체는 방사선에 대한 감도가 높고, 광 출력이 10,000 phs/MeV로 크며, 형광 감쇠 시간이 713 ns(42%)로 비교적 빠른 시간 특성을 보이기 때문에, 방사선 영상을 획득하기 위한 감마 카메라, 전산화 단층촬영 시스템, 양전자 방출 단층촬영 시스템 또는 단일 광자 방출 단층촬영 시스템에 포함되어 사용될 수 있다. 특히 시간 특성이 매우 빠르기 때문에, 양전자 방출 단층촬영 시스템용 섬광체로 적합하다. 아울러, 자외선, 엑스선, 전자선, 알파입자, 베타입자, 감마선 및 중성자 등과 같은 다양한 방사선에 대한 방사선량 측정을 위한 방사선 센서에 포함되어 사용될 수도 있다. 특히, 리튬(6Li) 및 가돌리늄(157Gd)은 열중성자 포획 단면적이 큰 장점을 갖고 있기 때문에, 본 발명의 실시예에 따른 세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드 섬광체는 중성자 검출에 활용될 수 있다.
앞서 개시된 예시적인 바람직한 실시예들을 이용하여 본 발명을 설명하였지만, 본 발명의 범위는 개시된 실시예들에 한정되지 않습니다. 오히려, 본 발명의 범위에는 다양한 변형 예들 및 그 유사한 구성들이 모두 포함될 수 있도록 하려는 것입니다. 따라서, 청구범위는 그러한 변형 예들 및 그 유사한 구성들 모두를 포함하는 것으로 가능한 폭넓게 해석되어야 합니다.
도 1은 본 발명의 실시예에 따른 방사선 센서용 섬광체의 발광 스펙트럼 그래프;
도 2는 본 발명의 실시예에 따른 방사선 센서용 섬광체의 형광 감쇠 시간 특성 그래프.

Claims (9)

  1. 세슘 클로라이드, 리튬 클로라이드와 가돌리늄 클로라이드를 모체로 세륨 이온을 활성제로 도핑한 세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드 섬광체.
  2. 제 1항에 있어서,
    360 ~ 450 nm 범위의 발광 파장, 및 375 nm 및 407 nm의 피크 파장들을 갖는 것을 특징으로 하는 세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드 섬광체.
  3. 제 1항에 있어서,
    10 mm3 이상의 크기를 갖는 것을 특징으로 하는 세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드 섬광체.
  4. 제 1항에 있어서,
    분말, 단결정 또는 다결정 형태를 갖는 것을 특징으로 하는 세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드 섬광체.
  5. 세슘 클로라이드, 리튬 클로라이드와 가돌리늄 클로라이드로 이루어진 모체를 준비하는 단계;
    상기 모체에 세륨 이온을 활성제로 첨가하는 단계; 및
    상기 모체 및 상기 활성제로부터 세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드를 육성하는 단계를 포함하는 세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드 섬광체의 제조 방법.
  6. 제 5항에 있어서,
    상기 모체를 준비하는 단계는 상기 세슘 클로라이드, 상기 리튬 클로라이드와 상기 가돌리늄 클로라이드를 2:1:1 몰비로 혼합하는 것을 특징으로 하는 세슘 리튬 세륨 클로라이드 섬광체의 제조 방법.
  7. 제 5항에 있어서,
    상기 세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드를 육성하는 단계는 초클라스키 방식 또는 브리지만 방식을 이용하는 것을 특징으로 하는 세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드 섬광체의 제조 방법.
  8. 제 5항에 있어서,
    육성된 세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드를 원통형으로 제조하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드 섬광체의 제조 방법.
  9. 세슘 클로라이드, 리튬 클로라이드와 가돌리늄 클로라이드를 모체로 세륨 이온을 활성제로 도핑한 세륨 도핑된 세슘 리튬 가돌리늄 클로라이드 섬광체를 포함하는 방사선 센서.
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