KR20100062169A - 백색 유기 발광 소자 및 이의 제조 방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 정공 수송층을 인접한 인광 발광층의 여기 상태의 에너지 준위보다 높은 에너지 준위로 하여 별도의 여기자 저지층없이 발광 효율을 높이고, 인광 발광층에 포함되는 도펀트 성분을 조절하여 컬러 쉬프트를 방지할 수 있는 백색 유기 발광 소자 및 이의 제조 방법에 관한 것으로, 본 발명의 백색 유기 발광 소자는 기판 상에 서로 대향된 양극과 음극과, 상기 양극과 음극 사이에 형성된 전하 생성층;과, 상기 양극과 전하 생성층 사이의, 제 1 정공 수송층, 청색을 발광하는 제 1 발광층 및 제 1 전자 수송층이 적층되어 이루어진 제 1 스택 및 상기 전하 생성층과 상기 음극 사이의, 제 2 정공 수송층, 하나의 호스트에 인광 적색과 녹색 도펀트를 함께 도핑한 제 2 발광층 및 제 2 전자 수송층이 적층되어 이루어지며, 상기 제 2 정공 수송층은 에너지 준위를 상기 제 2 발광층의 삼중항(triplet) 여기 상태 에너지 준위보다 높게 설정한 제 2 스택을 포함하여 이루어지며, 제 2 정공 수송층은 제 2 발광층의 삼중항 여기 상태보다 0.01~0.4 eV 높은 에너지 준위로 한다.
백색 유기 발광소자(WOLED: White Organic Light Emitting Device), 인광 발광층, 형광 발광층, 스택 구조, 삼중항 여기 상태, 삼중항 여기자 저지층(triplet blocking layer), 정공 수송층(HTL: Hole Transport layer)

Description

백색 유기 발광 소자 및 이의 제조 방법 {White Organic Light Emitting Device and method for manufacturing the same}
본 발명은 유기 발광 소자에 관한 것으로 특히, 정공 수송층을 인접한 인광 발광층의 여기 상태의 에너지 준위보다 높은 에너지 준위로 하여 별도의 여기자 저지층없이 발광 효율을 높이고, 인광 발광층에 포함되는 도펀트 성분을 조절하여 컬러 쉬프트를 방지할 수 있는 백색 유기 발광 소자 및 이의 제조 방법에 관한 것이다.
최근, 본격적인 정보화 시대로 접어듦에 따라 전기적 정보신호를 시각적으로 표현하는 디스플레이(display)분야가 급속도로 발전해 왔고, 이에 부응하여 박형화, 경량화, 저소비전력화의 우수한 성능을 지닌 여러 가지 다양한 평판 표시장치(Flat Display Device)가 개발되어 기존의 브라운관(Cathode Ray Tube : CRT)을 빠르게 대체하고 있다.
이 같은 평판 표시장치의 구체적인 예로는 액정표시장치(Liquid Crystal Display device: LCD), 플라즈마표시장치(Plasma Display Panel device: PDP), 전계방출표시장치(Field Emission Display device: FED), 유기 발광 표시 장 치(Organic Light Emitting Device: OLED) 등을 들 수 있다.
이 중, 별도의 광원을 요구하지 않으며 장치의 컴팩트화 및 선명한 컬러 표시를 위해 유기 발광 표시 장치가 경쟁력 있는 어플리케이션으로 고려되고 있다.
이러한 유기 발광 표시 장치에는, 유기 발광층의 형성이 필수적인데, 종래 그 형성을 위해 새도우 마스크(shadow mask)를 이용한 증착 방법이 이용되었다.
그러나, 새도우 마스크는 대면적의 경우, 그 하중 때문에, 쳐짐 현상이 발생하고, 이로 인해 여러번 이용이 힘들고, 유기 발광층 패턴 형성에 불량이 발생하여 대안적 방법이 요구되었다.
이러한 새도우 마스크를 대체하여 여러 방법이 제시되었던 그 중 하나로서 백색 유기 발광 표시 장치가 있다.
이하, 백색 유기 발광 표시 장치에 대해 설명하면 다음과 같다.
백색 유기 발광 표시 장치는, 발광 다이오드 형성시 양극과 음극 사이의 각 층을 마스크 없이 증착시키는 것으로, 유기발광층을 포함한 유기막들의 형성을 차례로 그 성분을 달리하여 진공 상태에서 증착하는 것을 특징으로 한다.
상기 백색 유기 발광 표시 장치는, 박형 광원, 액정표시장치의 백라이트 또는 컬러 필터를 채용한 풀컬러 표시 장치에 쓰일 수 있는 등 여러 용도를 가지고 있는 소자이다.
상기 백색 유기 발광 표시 장치는 구비되는 발광층을 서로 다른 색상의 복수층으로 구비할 수 있는데, 이 경우, 각 발광층에 포함되는 도펀트 색상을 달리하게 된다. 그러나, 도펀트가 자체적으로 갖는 특성에 의해 해당 발광층에 포함되는 도펀트의 성분에 한계가 있고, 각 발광층의 혼합시 백색광 구현에 초점이 맞춰져 적(Red), 녹(Green), 청(Blue)이 아닌 다른 색상의 파장에서 피크 값은 갖는 파장 특성을 나타내어 컬러 필터 포함시 색재현율이 떨어지는 문제가 있었다. 또한, 도펀트 물질의 수명이 달라 계속적인 이용시 컬러 쉬프트가 발생하였다.
더불어, 발광층과 정공 수송층간의 계면에서 그 에너지 준위가 유사하여, 삼중항 여기자가 계면을 넘어 정공 수송층으로 이동하여 여기 상태의 발광효율이 저하되는 문제가 있었고, 이를 방지하기 위해 여기자 저지층(EBL: Exciton Blocking Layer)을 구비할 경우 구동 전압의 증가 및 공정의 증가 및 수명 저하가 수반되어 적정한 효율을 갖는 백색 유기 발광 표시 장치를 구현하는데 많은 애로사항이 있다.
본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위해 안출한 것으로 정공 수송층을 인접한 인광 발광층의 여기 상태의 에너지 준위보다 높은 에너지 준위로 하여 별도의 여기자 저지층없이 발광 효율을 높이고, 인광 발광층에 포함되는 도펀트 성분을 조절하여 컬러 쉬프트를 방지할 수 있는 백색 유기 발광 소자 및 이의 제조 방법을 제공하는 데, 그 목적이 있다.
상기와 같은 목적을 달성하기 위한 본 발명의 백색 유기 발광 소자는 기판 상에 서로 대향된 양극과 음극;과, 상기 양극과 음극 사이에 형성된 전하 생성층;과, 상기 양극과 전하 생성층 사이의, 제 1 정공 수송층, 청색을 발광하는 제 1 발광층 및 제 1 전자 수송층이 적층되어 이루어진 제 1 스택; 및 상기 전하 생성층과 상기 음극 사이의, 제 2 정공 수송층, 하나의 호스트에 인광 적색과 녹색 도펀트를 함께 도핑한 제 2 발광층 및 제 2 전자 수송층이 적층되어 이루어지며, 상기 제 2 정공 수송층은 에너지 준위를 상기 제 2 발광층의 삼중항(triplet) 여기 상태 에너지 준위보다 높게 설정한 제 2 스택;을 포함하여 이루어진 것에 그 특징이 있다.
여기서, 상기 제 2 정공 수송층은 상기 제 2 발광층의 삼중항 여기 상태의 에너지 준위보다 0.01~0.4 eV 높은 에너지 준위로 설정한다.
예를 들어, 상기 제 2 정공 수송층을 이루는 물질은, 비대칭 구조를 이루며 하기의 화학식 1로 갖는다:
화학식 1
Figure 112008082837426-PAT00001
(상기식에서, R1은 치환되거나 치환되지 않은 방향족 그룹, 이형고리 그룹에서 선택된다).
구체적으로, 상기 R1가 치환되거나 치환되지 않은 페닐(phenyl), 피리딘(pyridine), 나프탈렌(naphthalene), 퀴놀린(quinoline), 카바졸(carbazole)으로부터 선택될 수 있다.
상기 제 2 발광층의 호스트는 녹색 도펀트측으로 에너지 전이율이 높은 물질에서 택하고, 상기 적색 도펀트는 상기 녹색 도펀트측으로부터 에너지 전이율이 높고 수명이 녹색 도펀트와 유사한 물질에서 택하여, 시간이 경과하더라도 컬러 배리에이션(variation) 없이 전파장에서 동일 수준으로 휘도가 저감하여 백색 표시를 구현하는데 적절하다.
또한, 동일한 목적을 달성하기 위한 본 발명의 백색 유기 발광 소자의 제조 방법은 기판 상에 양극을 형성하는 단계;와, 상기 양극을 포함한 기판 상에, 제 1 정공 수송층, 청색을 발광하는 제 1 발광층 및 제 1 전자 수송층을 차례로 적층하여 제 1 스택을 형성하는 단계; 상기 제 1 스택 상에 전하 생성층을 형성하는 단계; 상기 전하 생성층 상에, 제 2 정공 수송층, 하나의 호스트에 인광 적색과 녹색 도펀트를 함께 도핑한 제 2 발광층 및 제 2 전자 수송층을 차례로 적층하여 제 2 스택을 형성하는 단계; 및 상기 제 2 스택 상에 음극을 형성하는 단계;를 포함하여 이루어지는 백색 유기 발광 소자의 제조 방법에 있어서, 상기 제 2 정공 수송층은 에너지 준위를 상기 제 2 발광층의 삼중항(triplet) 여기 상태 에너지 준위보다 높게 설정한 것에 또 다른 특징이 있다.
상기와 같은 본 발명의 백색 유기 발광 소자 및 그 제조 방법은 다음과 같은 효과가 있다.
양극과 음극 사이의 각 스택에 청색 발광층 및 녹색과 적색의 혼합 발광층을 구비한 이중 스택으로 백색 유기 발광 소자를 형성시, 녹색과 적색의 혼합 발광층에서, 여기 상태의 에너지 준위에 비해 인접한 정공 수송층의 에너지 준위를 0.01~0.4eV 높게 설정하여, 여기 상태의 여기자가 정공 수송층으로 유입되는 것을 방지한다. 따라서, 상기 정공 수송층은 정공 수송의 기능과 함께 여기자 저지 기능(Exciton(singlet, triplet) blocking layer)을 동시에 수행하여 별도로 여기자 저지층을 구비하지 않음에 의해 공정을 늘리지 않으며 소비 전력을 저감할 수 있다. 더불어, 상기 발광층에 남아있는 일중항 여기자(singlet exciton) 및 삼중항 여기자(triplet excition)의 성분이 계속적으로 발광에 이용되어, 발광효율의 향상시킬 수 있다.
더불어, 백색을 구현함에 있어서, 일 스택을 청색 도펀트를 포함한 발광층으로 구성하고, 나머지 스택을 호스트 물질에 녹색 및 적색 도펀트를 적정량 포함하 여 형성하여, 적색, 녹색 및 청색의 각 파장에서 고른 피크치와 뚜렷한 피크를 보일 수 있어 컬러 필터 적용시 색재현율을 높일 수 있다.
또한, 상기 각 색상의 도펀트의 이용에 있어서, 서로 수명이 유사한 수준의 도펀트를 사용하여, 시간이 경과하더라도 일정 색상의 파장에서 광의 강도가 떨어짐을 방지하여 컬러 쉬프트를 방지할 수 있다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 백색 유기 발광 소자를 상세히 설명하면 다음과 같다.
도 1은 본 발명의 백색 유기 발광 소자를 나타낸 개략 단면도이다.
도 1과 같이, 본 발명의 백색 유기 발광 소자는, 기판(100) 상에 서로 대향된 양극(101)과 음극(140), 상기 양극(101)과 음극(140) 사이에 적층되어 이루어진 제 1 스택(210), 전하생성층 (Charge Generation Layer)(120) 및 제 2 스택(220)을 포함하여 이루어진다.
여기서, 양극(101)은 ITO(Indium Tin Oxide)와 같은 투명 전극으로 이루어지며, 상기 음극(140)은 Al(알루미늄)과 같이 반사성 금속으로 이루어지며, 이러한 배치에 의해 각각의 제 1, 제 2 스택(210, 220)에서 이루어지는 발광효과로 도시된 도면을 기준으로 하측으로 이미지가 출사되게 된다.
상기 제 1 스택(210)은 상기 양극(101) 상부과 상기 전하생성층(120) 사이에 제 1 정공 전달층(HIL(Hole Injection Layer), 103), 제 2 정공수송층(HTL(Hole Transport Layer), 105), 제 1 발광층(110), 제 1 전자 수송층(ETL(Electron Transport Layer), 111), 제 1 전자 주입층(EIL(Electron Injection Layer), 113)이 차례로 적층되어 있으며, 상기 제 2 스택(220)은 상기 전하 생성층(120)과 상기 음극(140) 사이에, 차례로, 제 2 정공 전달층(120), 제 2 정공 수송층(125), 제 2 발광층(130), 제 2 전자 수송층(133) 및 제 2 전자 주입층(135)이 적층되어 있다.
여기서, 상기 제 1 발광층(110)은 청색광의 하나의 호스트에 청색 형광 또는 인광 성분의 도펀트가 포함된 발광층이며, 상기 제 2 발광층(130)은 하나의 호스트에 인광 적색 및 인광 녹색 도펀트(phosphorescence Green +phosphorescence Red)를 함께 도핑하여 이루어진 단일 발광층이다.
이 경우, 백색 유기 발광 소자의 구동시 상기 제 1 발광층(110)과 제 2 발광층(130)에서 발광되는 광의 혼합 효과의 의해 백색광이 구현될 수 있다.
여기서, 상기 제 2 정공 수송층(125)은 상기 제 2 발광층(130)의 삼중항(triplet) 여기자(exciton)의 여기 상태의 에너지 준위보다 높은 에너지 준위를 갖는 것으로 설정한다. 이 경우, 상기 제 2 정공 수송층(125)의 에너지 준위는 상기 제 2 발광층(130)의 삼중항 여기자의 여기 상태의 에너지 준위보다 0.01~0.4eV 정도 높게 설정하는 것이 바람직하다. 이 때, 상기 제 2 발광층(130)보다 상기 제 2 정공 수송층(125)의 에너지 준위가 높기 때문에, 상기 제 2 발광층(130)의 삼중항 여기자(triplet exciton)이 상기 제 2 정공 수송층(125)으로 넘어가 발광 효율이 떨어지는 것을 방지할 수 있다. 즉, 여기서, 상기 제 2 정공 수송층(125)은 고 유의 상기 제 2발광층(130)으로부터의 정공의 수송 기능을 함과 동시에 삼중항 여기자가 넘어오는 것을 방지하는 여기자 저지층(exciton blocking layer)로 기능한다.
도 1을 참조하여 본 발명의 백색 유기 발광 소자의 제조방법을 살펴본다.
도 1과 같이, 본 발명의 백색 유기 발광 소자의 제조 방법은 먼저, 기판(100) 상에 양극(101)을 형성한다.
이어, 상기 양극(101)을 포함한 기판(100) 상에, 제 1 정공 전달층(103), 제 1 정공 수송층(105), 청색을 발광하는 제 1 발광층(110), 제 1 전자 수송층(111) 및 제 1 전자 주입층(113)을 차례로 적층하여 제 1 스택(210)을 형성한다.
이어, 상기 제 1 스택(210) 상에 전하 생성층(CGL: Charge Generation Layer)(120)을 형성한다.
이어, 상기 전하 생성층(120) 상에, 제 2 정공 전달층(123), 제 2 정공 수송층(125), 하나의 호스트에 인광 적색과 녹색 도펀트를 함께 도핑한 제 2 발광층(130), 제 2 전자 수송층(133) 및 제 2 전자 주입층(135)을 차례로 적층하여 제 2 스택(220)을 형성한다.
이어, 상기 제 2 스택(220) 상에 음극(140)을 형성한다.
여기서, 상기 제 2 정공 수송층(125)은 삼중항의 상태 에너지 준위를 상기 제 2 발광층(130)의 삼중항(triplet) 여기 상태 에너지 준위보다 높게 설정한다.
이하, 본 발명의 백색 유기 발광 소자의 에너지 전달 메커니즘을 살펴본다.
도 2a 및 도 2b는 본 발명의 백색 유기 발광 소자 및 이와 비교된 구조의 제 2 스택의 각층별 에너지 전위를 나타낸 도면이다.
도 2a는 도 1의 구조의 제 2 스택의 구조와 같이, 제 2 정공 수송층(125)의 에너지 준위를 상기 제 2 발광층(130)의 삼중항 여기자의 여기 상태의 에너지 준위보다 높게한 것을 나타낸 것이며, 도 2b는 발광층(230)과 이와 인접한 정공수송층(225)의 에너지 준위가 발광층(230)의 삼중항 여기자의 여기 상태의 에너지 준위와 비슷할 때, 상기 발광층(230)에서 정공 수송층(225)으로의 여기자 유입을 막기 위해 별도로 삼중항 저지층(TBL: triplet blocking layer)을 더 구비한 구조를 나타낸 것이다.
여기서, 도 2b에서는 상기 발광층(230)과 상기 음극(Cathod) 사이에 본 발명의 구조와 마찬가지로 전자 수송층(233) 및 전자 주입층(235)이 형성된다.
도 2a에서는 도 2b와 비교를 위해, 제 1 스택의 구조 및 전하 생성층(CGL: Charge Generation Layer, 120)을 생략하여 도시하였다.
도 3a 내지 도 3c는 본 발명의 백색 유기 발광 소자 발광의 제 2 스택의 에너지 전달 메커니즘과 이와 비교된 구조의 에너지 전달 메커니즘을 나타낸 도면이다.
도 3a는 도 2a에 상당한 본 발명의 제 2 스택의 구조의 경우, 도 3b는 발광층의 여기상태의 에너지 준위와 상기 발광층에 인접한 정공 수송층의 에너지 준위가 비슷할 경우 및 도 3c는 도 2b에 상당한 구조의 경우의 발광층과 정공수송층간의 에너지 전달 메커니즘을 나타낸 것이다.
도 3a를 살펴보면, 제 2 발광층은 인광 호스트 물질(130a)에 인광 녹색 도펀트(130b)와 인광 적색 도펀트(130c)에 포함된 층으로, 전류 공급에 의해 상기 제 2 발광층이 여기되면 먼저 인광 호스트 물질(130a)이 여기되고, 그 일중항 여기자(singlet exciton, S1)와 삼중항 여기자(triplet exciton, T1)가, 인광 녹색 도펀트(130b)와 적색 도펀트(130c)의 일중항 및 삼중항 여기자(Sg, Tg, Sr, Tr)를 차례로 여기시켜 녹색광과 적색광이 혼합이 광이 발광된다. 이 때, 상기 제 2 정공 수송층(125)의 에너지 준위는 상기 인광 호스트 물질(130a)의 일중항 및 삼중항 여기자보다 높기 때문에, 상기 인광 호스트 물질(130a)의 일중항 여기자나 삼중항 여기자가 상기 제 2 정공 수송층(125)으로 넘어가지 못하고, 발광층 내에 남아 정공 및 전자 결합에 기여할 수 있게 되어 발광 효율을 높일 수 있게 된다.
이 경우, 상기 제 2 정공 수송층(125)은 삼중항의 상태 에너지 준위는 상기 발광층의 호스트 물질(130a)의 삼중항 여기자의 에너지 준위보다 높고, 정공 수송 특성이 좋은 것으로, 상기 제 2 발광층의 삼중항 여기 상태의 에너지 준위보다 0.01~0.4 eV 높은 에너지 준위로 설정한다.
예를 들어, 상기 제 2 정공 수송층(125)을 이루는 물질은, 비대칭 구조를 이루며 하기의 화학식 1을 갖는다.
Figure 112008082837426-PAT00002
(상기식에서, R1은 치환되거나 치환되지 않은 방향족 그룹, 이형고리 그룹에서 선택된다).
구체적으로, 상기 R1가 치환되거나 치환되지 않은 페닐(phenyl), 피리딘(pyridine), 나프탈렌(naphthalene), 퀴놀린(quinoline), 카바졸(carbazole)으로부터 선택될 수 있다.
도 2b에서는 상기 정공 수송층(225)의 에너지 준위가 상기 발광층(230)의 여기 상태의 에너지 준위보다 높은 값으로 관찰되나, 이는 상기 발광층(230)의 각 호스트 물질(230a), 인광 녹색 도펀트(230b)와 인광 적색 도펀트(230c)가 합성되었을 때, 평균 에너지 준위를 나타낸 것으로, 각 물질별로 에너지 준위를 살펴보면, 도 3b 및 도 3c와 같이, 상대적으로 인광 호스트 물질(230a)의 여기 상태 에너지 준위가 정공 수송층(225)보다 높은 에너지 준위를 갖는 것을 알 수 있다. 이 경우, 도 3b에서는 상기 인광 호스트 물질(230a)의 일중항 여기자 및 삼중항 여기자가 정공 수송층(225)으로 전달됨을 알 수 있으며, 이 경우, 발광에 이용되는 여기자(exciton) 성분이 정공 수송층(225)으로 빠져나간 후 다시 발광층(230)으로 유입이 불가능하다. 따라서, 시간이 점차 지날수록 발광 효율이 현격히 떨어지게 된다.
도 3b에서 도시된 일중항 여기자 및 삼중항 여기자가 정공 주입층(325)으로 주입되는 것을 방지하기 위해, 도 3c에서는 상기 발광층(230)과 정공 수송층(225)의 사이에 삼중항 저지층(triplet blocking layer)(227)을 더 구비하여 여기자가 발광층(230)으로부터 정공 수송층(225)으로 주입되는 것을 방지하는 예를 나타낸다.
그러나, 도 3c의 경우 상기 삼중항 저지층(227) 구비에 의해 특히 여기자(exciton)이 정공 수송층(325)으로 빠져나가는 것은 방지되나, 별도 층의 구비에 의해 공정이 추가되며, 인위적으로 발광층(230)의 계면에 물질층으로 하나 더 구비함에 의해 구동 전압이 상승하는 문제가 있다. 따라서, 도 3a의 구조를 갖는 상대적으로 에너지 준위를 발광층의 여기 상태보다 높게한 정공 수송층(125)을 구비한 본 발명의 백색 유기 발광 소자가 발광 효율, 공정 비용 절감 및 소비 전력 상승 방지, 수명 면에서 유리함을 알 수 있다.
도 4는 호스트 물질에 R, G, B 의 각 색상별 도펀트를 추가하였을 때, 나타나는 파장별 특성을 나타낸 그래프이다.
도 4 와 같이, 도시된 그래프는 각각 좌측부터 우측으로 차례로, 청색, 녹색, 적색의 도펀트를 추가하였을 때, 해당 파장에서 강도가 높은 상태를 갖는 것을 나타낸다.
상대적으로 도시된 그래프에서 적색 파장의 강도(Intensity)가 낮은 것을 확인할 수 있는데, 본 발명의 백색 유기 발광 소자에서는 녹색 도펀트와 적색 도펀트 와 함께 혼합되어 제 2 발광층으로 작용하여, 녹색 도펀트에 의해 여기 상태를 이루어 녹색 발광을 행한 후, 녹색 발광의 일중항 및 삼중항이 적색 도펀트 물질로 에너지를 전달하여 단일 적색 도펀트 유입시보다 발광 효율을 더 높일 수 있어, 실제 적색 및 녹색 도펀트 혼합시 적색의 발광 효율이 상승한다.
하기 표 1을 참조하면, 해당 색상의 발광을 위한 구동 전압과 각 발광에서의 휘도를 나타낸다. 이 경우, 구동 전압은 하기 표 1과 같이, 색상별로 일정 수준의 발광 효율이 일어날 정도로 하여, 각각 3.6, 3.9, 4.8V 정도로 하여 휘도 및 양자 효율(QE: Quantum Efficiency) 및 CIE 좌표계를 측정하였다.
Figure 112008082837426-PAT00003
도 5은 본 발명의 백색 유기 발광 소자의 제 2 스택의 발광층에 녹색, 적색의 도펀트 추가시 녹색 도펀트의 성분량을 달리하여 파장 특성을 나타낸 도면이다.
도 5는, 적색 도펀트의 양을 0.4%로 일정하게 하고, 녹색 도펀트의 양을 5%에서 20%에서 그 성분양을 일정하게 늘리며 나타나는 제 2 스택의 발광 효과를 나타낸 그래프이다. 이 경우, 구동 전압은 하기 표 2와 같이, 3.6~3.7V 정도로 거의 동일 수준으로 유지하여 휘도 및 양자 효율(QE: Quantum Efficiency) 및 CIE 좌표계를 측정하였다.
도 5와 하기 표 2를 살펴보면, 이 경우, 녹색 도펀트가 15% 이상일 경우, 녹색과 적색의 파장의 강도를 비교시 상대적으로 적색 발광 효율이 큼을 알 수 있다. 이 경우, 앞서 설명한 바와 같이, 녹색 도펀트의 유입에 의해 녹색 도펀트가 자체 녹색 발광에만 기여하는 것이 아니라 그의 일중항 및 삼중항 여기자가 적색 도펀트측으로 에너지를 전달하여 적색 발광 효율까지 높이는 효과를 알 수 있었다.
Figure 112008082837426-PAT00004
상기 실험으로 이하 실험에서는 녹색광과 적색광의 발광 효율의 균일을 위해 녹색 도펀트를 10% 이하인 경우를 채택하였다.
도 6은 본 발명의 백색 유기 발광 소자에 있어서, 제 2 스택의 발광층에 녹색, 적색 도펀트 추가시 적색 도펀트의 성분량 및 여기자 저지층의 사용 유무에 따라 달라지는 파장 특성을 나타낸 그래프이다.
도 6는 제 2 스택(적색+녹색 발광)에서, 녹색 도펀트를 성분량을 10%로 일정하게 하고, 적색 도펀트의 양을 0.1%, 0.2%, 0.4%로 변화시키고, 각각에서 삼중항 저지층(TBL: Triplet Blocking Layer)의 유무에 따라 파장에서의 강도를 측정한 그래프이다.
Figure 112008082837426-PAT00005
도 6 의 그래프 및 표 3에서 살펴보면, 적색 도펀트가 늘수록 적색 파장에서 강도가 세짐을 확인할 수 있었고, 상대적으로 삼중항 저지층이 있는 경우 상대적으로 녹색 발광의 강도가 높음을 확인할 수 있었다. 가장 바람직한 경우는, 녹색과 적색이 동일 또는 유사 수준의 발광 강도를 갖는 것으로, 적색 도펀트가 약 0.2% 전후로 유입하였을 때 적색과 녹색이 유사 수준을 발광 강도를 갖는 것을 확인할 수 있었다.
상술한 실험에 의해 제 2 스택에 있어서, 적색과 녹색의 도펀트 함량을 각각 0.2%, 10% 로 설정함을 확인할 수 있었다.
한편, 하기에서는 백색 유기 발광 소자에 있어서, 도펀트의 추가의 의미에 대해 살펴본다.
도 7은 백색 유기 발광 소자를 2스택으로 구현한 경우, 인광 발광층에 녹색 및 오렌지 도펀트를 포함시 발광 특성을 나타낸 그래프이다.
도 7은 2008년 SID 학회지 Vol. 39의 818page에 기술된 백색 유기 발광 소자의 특성 그래프로, 제 1 스택은 청색 발광층을 구비하고, 제 2 스택은 호스트 물질과 녹색과 오렌지 도펀트를 포함한 경우를 나타낸 경우로, 두개의 그래프 중 ●으로 표기된 그래프가 제 1 스택에 deep blue 물질을 사용한 예이고, 나머지 ▲으로 표기된 그래프가 제 1 스택에 light blue 물질을 사용한 예를 나타낸 것이다. 상대적으로 deep blue 사용시 청색 파장이 타색 파장에 비해 강하게 관찰된다. 그러나, 이 그래프들은 제 1 스택에 어느 발광정도의 청색발광 물질을 이용하든지 각 파장대에서 브로드하게 발광이 일어남을 알 수 있고, 적색 파장(610nm ~700nm)에서 발광효율이 떨어짐을 알 수 있다. 즉, 이와 같이 구현된 백색 유기 발광 소자에 컬러 필터 적용시 적색 파장에서 색재현율이 현저히 떨어짐을 알 수 있으며, 적색, 녹색, 청색 파장에서 뚜렷한 피크치를 나타낸다고 보기 어려워 각 색상(R, G, B)에서 감도가 떨어짐을 알 수 있다.
상술한 도 7의 구조에서의 문제는 제 2 스택에서의 도펀트를 녹색과 오렌지로 이용하였기 때문인 것으로 파악되어, 본 발명에 있어서는, 제 2 스택에 포함되는 도펀트를 오렌지 도펀트를 대체하여 적색 도펀트로 이용한 것을 특징으로 한다.
도 8은 백색 유기 발광 소자에 있어서, 제 2 스택의 발광층에 녹색, 적색 도펀트 추가시 정공 수송층의 에너지 준위가 낮은 경우와, 여기자 저지층을 구비한 경우, 인광 발광층의 삼중항 여기시 에너지 준위보다 높은 에너지 준위를 갖는 경우 해당 파장별 밝기 특성을 나타낸 그래프이다.
도 8은 호스트 물질과, 이에 적색 도펀트를 0.2%, 녹색 도펀트를 10%로 포함하여 제 2 발광층을 이룬 경우에 대한 각각의 실험예이다. 즉, 하측에 위치한 그래프부터 위쪽으로 차례로, 제 2 발광층에 인접하는 제 2 정공 수송층을 제 2 발광층의 여기 상태의 에너지 준위와 유사하게 설정한 경우와, 상기 제 2 발광층과 제 2 정공 수송층 계면에 삼중항 저지층을 더 구비한 경우와, 제 2 정공 수송층의 물질을 변경하여 상기 제 2 발광층의 여기 상태의 에너지 준위보다 크게한 3 경우를 나타낸 것이다.
도 8 및 하기 표 4와 같이, 일반적인 정공 수송층을 구비한 경우는 구동 전압이 3.4V로 크게 높지는 않으나, 발광량(39.9 Cd/A, 36.8 lm/W, 3988Cd/m2) 및 발광 효율이 16.0%로 낮음을 확인할 수 있다.
일반적인 정공 수송층과 발광층의 계면에 삼중항 저지층을 더 구비한 경우는, 앞의 경우와 비교하여 발광량 (45.5Cd/A, 39.7 lm/W, 4550Cd.m2) 및 발광 효율은 18.4%로 상승하는 것을 볼 수 있으나, 상대적으로 구동 전압이 3.6V로 늘게 되어 소비전력이 늘게 됨을 예상할 수 있다.
반면, 본 발명의 백색 유기 발광 소자에 이용되는 제 2 발광층의 여기 상태의 에너지 준위보다 0.01~0.4eV높은 에너지 준위를 갖는 제 2 정공 수송층을 구비한 경우는 구동 전압이 3.2V, 3.3V, 3.0V로 앞서 두 경우에 비해 모두 낮아짐을 확인할 수 있으며, 그 각각의 발광 효율 역시 20.6%, 19.6%, 21.3%로 높아짐을 확인할 수 있었다.
위에 설명한 모든 경우 CIE 좌표계는 거의 유사한 좌표를 나타내었다.
Figure 112008082837426-PAT00006
도 9는 백색 유기 발광 소자에 있어서, 제 1, 제 2 스택 적층 구비시, 제 2 수송층의 정공 수송층의 에너지 준위의 차이를 주거나 인광 발광층과의 계면에 여기자 저지층을 구비한 경우 각각의 파장별 밝기 특성을 나타낸 그래프이다.
도 9는 제 1, 제 2 스택 적층시의 각 파장별 강도를 나타낸 것으로, 도 8에서 설명한 앞의 세 경우(제 2 발광층에 인접하는 제 2 정공 수송층을 제 2 발광층의 여기 상태의 에너지 준위와 유사하게 설정한 경우와, 상기 제 2 발광층과 제 2 정공 수송층 계면에 삼중항 저지층을 더 구비한 경우와, 제 2 정공 수송층의 물질을 변경하여 상기 제 2 발광층의 여기 상태의 에너지 준위보다 크게한 경우)에 각각 제 1 스택에 청색 발광층을 더 포함하여 적층한 상태를 나타낸다.
도 9의 그래프에서는 본 발명의 백색 유기 발광 소자와 같이, 제 1, 제 2 스택을 적층하고 제 2 정공 수송층의 에너지 준위가 제 2 발광층의 여기 상태의 에너지 준위보다 크게 한 경우, 청색, 녹색 및 적색의 각 파장별로 균일한 강도를 확인할 수 있었고, 청색, 녹색 및 적색의 각 파장에서 해당 색상의 광이 선명히 나타나는 피크치를 가짐을 알 수 있고, 각 피크치의 강도가 유사함을 확인할 수 있었다.
또한, 하기 표 5와 같이, 본 발명의 백색 유기 발광 소자는 구동 전압이 타 구조에 비해 상대적으로 낮으며(6.4V), 발광 효율은 오히려 29.3%로 향상되었음을 확인할 수 있었다. 이 경우, 발광 강도는 57cd/A, 28.0 lm/W, 2797Cd/m2 의 값을 가짐을 알 수 있다. 또한, CIE 좌표계에서 각각 CIEx가 0.366, CIEy가 0.402에 해당하였다.
Figure 112008082837426-PAT00007
도 10은 본 발명의 백색 유기 발광 소자에 있어서, 수명을 인가시 해당 파장별 밝기를 나타낸 그래프이다.
도 10은 본 발명의 백색 유기 발광 소자에 있어서, 위에서부터 아래로 차례로 초기 상태의 파장별 강도를 나타낸 경우, 30%의 수준으로 수명을 가한 경우, 50%의 수준으로 수명을 가한 경우를 나타낸 것이다.
도 10 및 하기 표 6과 같이, 초기 상태, 30%의 수명 인가시, 50%의 수명 인가시 특정색상에서 파장이 현격히 줄어들지 않고 점차적으로 각 색상별 파장에서 균일한 수준으로 강도가 줄어듦을 나타내고 있다. 이는 시간이 경과하더라도 전체적으로 광의 강도가 줄어드는 것이다. 예를 들어, 적색 광의 특정 색상의 파장만 수명이 현저히 줄어들 경우, 백색광을 구현한다고 할 때, 해당 색상의 제외한 광, 즉, 녹색광이나 청색광의 발광효과가 두드러지는 결과가 일어나 이는 컬러 쉬프트(color shift)로 나타나게 된다.
Figure 112008082837426-PAT00008
이와 같이, 본 발명의 백색 유기 발광 소자는, 상기 제 2 발광층의 호스트는 녹색 도펀트측으로 에너지 전이(energy transfer)율이 높은 물질에서 택하고, 상기 적색 도펀트는 상기 녹색 도펀트측으로부터 에너지 전이율이 높고 수명이 녹색 도펀트와 유사한 물질에서 택하여, 시간이 경과하더라도 컬러 배리에이션(color variation) 없이 전파장에서 동일 수준으로 휘도가 저감하여 백색 표시를 구현하는데 적절하다. 즉, 각 색상의 발광을 이루는 도펀트의 수명이 유사한 재료를 이용하여, 일정 시간이 경과하더라도 전체적인 광의 강도만 줄 뿐 사용자가 느끼기에 각 파장이 동일 수준으로 강도가 줄어들어 백색광의 인지가 가능하게 하여, 기존 2스택 구조의 백색 유기 발광 소자에서 발생하는 컬러 쉬프트를 방지할 수 있게 된다.
한편, 이상에서 설명한 본 발명은 상술한 실시예 및 첨부된 도면에 한정되는 것이 아니고, 본 발명의 기술적 사상을 벗어나지 않는 범위내에서 여러 가지 치환, 변형 및 변경이 가능하다는 것이 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 있어 명백할 것이다.
도 1은 본 발명의 백색 유기 발광 소자를 나타낸 개략 단면도
도 2a 및 도 2b는 본 발명의 백색 유기 발광 소자 및 이와 비교된 구조의 제 2 스택의 각층별 에너지 전위를 나타낸 도면
도 3a 내지 도 3c는 본 발명의 백색 유기 발광 소자 발광의 제 2 스택의 에너지 전달 메커니즘과 이와 비교된 구조의 에너지 전달 메커니즘을 나타낸 도면
도 4는 호스트 물질에 R, G, B 의 각 색상별 도펀트를 추가하였을 때, 나타나는 파장별 특성을 나타낸 그래프
도 5은 본 발명의 백색 유기 발광 소자의 제 2 스택의 발광층에 녹색, 적색의 도펀트 추가시 녹색 도펀트의 성분량을 달리하여 파장 특성을 나타낸 도면
도 6은 본 발명의 백색 유기 발광 소자에 있어서, 제 2 스택의 발광층에 녹색, 적색 도펀트 추가시 적색 도펀트의 성분량 및 여기자 저지층의 사용 유무에 따라 달라지는 파장 특성을 나타낸 그래프
도 7은 백색 유기 발광 소자를 2스택으로 구현한 경우, 인광 발광층에 녹색 및 오렌지 도펀트를 포함시 발광 특성을 나타낸 그래프
도 8은 백색 유기 발광 소자에 있어서, 제 2 스택의 발광층에 녹색, 적색 도펀트 추가시 정공 수송층의 에너지 준위가 낮은 경우와, 여기자 저지층을 구비한 경우, 인광 발광층의 삼중항 여기시 에너지 준위보다 높은 에너지 준위를 갖는 경우 해당 파장별 밝기 특성을 나타낸 그래프
도 9는 백색 유기 발광 소자에 있어서, 제 1, 제 2 스택 적층 구비시, 제 2 수송층의 정공 수송층의 에너지 준위의 차이를 주거나 인광 발광층과의 계면에 여기자 저지층을 구비한 경우 각각의 파장별 발기 특성을 나타낸 그래프
도 10은 본 발명의 백색 유기 발광 소자에 있어서, 수명을 인가시 해당 파장별 밝기를 나타낸 그래프
*도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명*
100: 기판 101: 양극
103: 제 1 정공 전달층 105: 제 1 정공 수송층
110: 제 1 발광층 111: 제 1 전자 수송층
113: 제 1 전자 주입층 120: 전하 생성층
123: 제 2 정공 전달층 125: 제 2 정공 전달층
130: 제 2 발광층 133: 제 2 전자 수송층
135: 제 2 전자 주입층 140: 음극
210: 제 1 스택 220: 제 2 스택

Claims (9)

  1. 기판 상에 서로 대향된 양극과 음극;
    상기 양극과 음극 사이에 형성된 전하 생성층;
    상기 양극과 전하 생성층 사이의, 제 1 정공 수송층, 청색을 발광하는 제 1 발광층 및 제 1 전자 수송층이 적층되어 이루어진 제 1 스택; 및
    상기 전하 생성층과 상기 음극 사이의, 제 2 정공 수송층, 하나의 호스트에 인광의 적색과 녹색 도펀트를 함께 도핑한 제 2 발광층 및 제 2 전자 수송층이 적층되어 이루어지며, 상기 제 2 정공 수송층은 에너지 준위를 상기 제 2 발광층의 삼중항(triplet) 여기 상태 에너지 준위보다 높게 설정한 제 2 스택을 포함하여 이루어진 것을 특징으로 하는 백색 유기 발광 소자.
  2. 제 1항에 있어서,
    상기 제 2 정공 수송층은 상기 제 2 발광층의 삼중항 여기 상태의 에너지 준위보다 0.01~0.4 eV 높은 에너지 준위로 설정한 것을 특징으로 하는 백색 유기 발광 소자.
  3. 제 1항에 있어서,
    상기 제 2 정공 수송층을 이루는 물질은, 비대칭 구조를 이루며 하기의 화학식 1인 백색 유기 발광 소자:
    화학식 1
    Figure 112008082837426-PAT00009
    (상기식에서, R1은 치환되거나 치환되지 않은 방향족 그룹, 이형고리 그룹에서 선택된다).
  4. 제 3항에 있어서,
    상기 R1가 치환되거나 치환되지 않은 페닐(phenyl), 피리딘(pyridine), 나프탈렌(naphthalene), 퀴놀린(quinoline), 카바졸(carbazole)으로부터 선택될 수 있는 백색 유기 발광 소자.
  5. 제 1항에 있어서,
    상기 제 2 발광층의 호스트는 녹색 도펀트측으로 에너지 전이율이 높은 물질에서 택하고, 상기 적색 도펀트는 상기 녹색 도펀트측으로부터 에너지 전이율이 높고 수명이 녹색 도펀트와 유사한 물질에서 택하는 것을 특징으로 하는 백색 유기 발광 소자.
  6. 기판 상에 양극을 형성하는 단계;
    상기 양극을 포함한 기판 상에, 제 1 정공 수송층, 청색을 발광하는 제 1 발광층 및 제 1 전자 수송층을 차례로 적층하여 제 1 스택을 형성하는 단계;
    상기 제 1 스택 상에 전하 생성층을 형성하는 단계;
    상기 전하 생성층 상에, 제 2 정공 수송층, 하나의 호스트에 인광 적색과 녹색 도펀트를 함께 도핑한 제 2 발광층 및 제 2 전자 수송층을 차례로 적층하여 제 2 스택을 형성하는 단계; 및
    상기 제 2 스택 상에 음극을 형성하는 단계;를 포함하여 이루어지는 백색 유기 발광 소자의 제조 방법에 있어서,
    상기 제 2 정공 수송층은 에너지 준위를 상기 제 2 발광층의 삼중항(triplet) 여기 상태 에너지 준위보다 높게 설정한 것을 특징으로 하는 백색 유기 발광 소자의 제조 방법.
  7. 제 6항에 있어서,
    상기 제 2 정공 수송층은 상기 제 2 발광층의 삼중항 여기 상태의 에너지 준위보다 0.01~0.4 eV 높은 에너지 준위로 설정한 것을 특징으로 하는 백색 유기 발광 소자의 제조 방법.
  8. 제 6항에 있어서,
    상기 제 2 정공 수송층을 이루는 물질은, 비대칭 구조를 이루며 하기의 화학식 1인 백색 유기 발광 소자의 제조 방법:
    Figure 112008082837426-PAT00010
    (상기식에서, R1은 치환되거나 치환되지 않은 방향족 그룹, 이형고리 그룹에서 선택된다).
  9. 제 8항에 있어서,
    상기 R1가 치환되거나 치환되지 않은 페닐(phenyl), 피리딘(pyridine), 나프탈렌(naphthalene), 퀴놀린(quinoline), 카바졸(carbazole)으로부터 선택될 수 있는 백색 유기 발광 소자의 제조 방법.
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