KR20090112981A - 용융 결정화 방법을 이용한 ＬｉＣｌ 용융염 및 ＬｉＣｌ-ＫＣｌ공융염 내 존재하는 Ｃｓ과 Ｓｒ의 농축방법 및 장치 - Google Patents

용융 결정화 방법을 이용한 ＬｉＣｌ 용융염 및 ＬｉＣｌ-ＫＣｌ공융염 내 존재하는 Ｃｓ과 Ｓｒ의 농축방법 및 장치 Download PDF

Info

Publication number
KR20090112981A
KR20090112981A KR1020080038797A KR20080038797A KR20090112981A KR 20090112981 A KR20090112981 A KR 20090112981A KR 1020080038797 A KR1020080038797 A KR 1020080038797A KR 20080038797 A KR20080038797 A KR 20080038797A KR 20090112981 A KR20090112981 A KR 20090112981A
Authority
KR
South Korea
Prior art keywords
waste
salt
container
temperature
recycling
Prior art date
Application number
KR1020080038797A
Other languages
English (en)
Other versions
KR100969587B1 (ko
Inventor
조용준
김인태
이한수
Original Assignee
한국원자력연구원
한국수력원자력 주식회사
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by 한국원자력연구원, 한국수력원자력 주식회사 filed Critical 한국원자력연구원
Priority to KR1020080038797A priority Critical patent/KR100969587B1/ko
Publication of KR20090112981A publication Critical patent/KR20090112981A/ko
Application granted granted Critical
Publication of KR100969587B1 publication Critical patent/KR100969587B1/ko

Links

Images

Classifications

    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/04—Treating liquids
    • G21F9/06—Processing
    • G21F9/16—Processing by fixation in stable solid media
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01D—SEPARATION
    • B01D9/00—Crystallisation
    • B01D9/0004—Crystallisation cooling by heat exchange
    • B01D9/0013—Crystallisation cooling by heat exchange by indirect heat exchange
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C25—ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES; APPARATUS THEREFOR
    • C25C—PROCESSES FOR THE ELECTROLYTIC PRODUCTION, RECOVERY OR REFINING OF METALS; APPARATUS THEREFOR
    • C25C3/00—Electrolytic production, recovery or refining of metals by electrolysis of melts
    • C25C3/34—Electrolytic production, recovery or refining of metals by electrolysis of melts of metals not provided for in groups C25C3/02 - C25C3/32
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21C—NUCLEAR REACTORS
    • G21C19/00—Arrangements for treating, for handling, or for facilitating the handling of, fuel or other materials which are used within the reactor, e.g. within its pressure vessel
    • G21C19/42—Reprocessing of irradiated fuel
    • G21C19/44—Reprocessing of irradiated fuel of irradiated solid fuel
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30—Nuclear fission reactors

Landscapes

  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • High Energy & Nuclear Physics (AREA)
  • Thermal Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • General Engineering & Computer Science (AREA)
  • Crystallography & Structural Chemistry (AREA)
  • Plasma & Fusion (AREA)
  • Electrochemistry (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Metallurgy (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Processing Of Solid Wastes (AREA)
  • Heat Treatment Of Water, Waste Water Or Sewage (AREA)

Abstract

본 발명에 따른 방사성 핵종을 함유하는 염폐기물의 재활용방법은 액상의 상기 염폐기물을 일정한 고화 방향성(solidification direction)을 갖도록 순차적으로 고상변태(liquid to solid phase transition)시켜 상기 방사성 핵종이 상기 고화된 염폐기물 내에 불균질하게 편석(segregation)되도록 고화시키는 단계 및 상기 방사성 핵종이 고 농도로 편석된 염폐기물의 일 부분을 제거하고 상기 방사성 핵종이 저 농도로 편석된 염폐기물을 핵연료의 파이로프로세싱(pyroprocessing) 공정에 재사용하는 특징이 있다.
본 발명은 종래의 기술로는 불가능한 염폐기물에 함유된 1족(Cs) 및 2족(Sr)의 핵종을 간단한 방법 또는 장치를 이용하여 효과적으로 제거할 수 있는 장점이 있으며, 사용후 금속핵연료 또는 산화물핵연료의 파이로프로세싱(pyroprocessing)공정에서 발생하는 염폐기물의 80% 이상을 재활용 할 수 있으며, 염폐기물의 재활용에 의해 공정의 경제성 증가시키고, 특정의 처분장에서 장기간 외부환경으로부터 고립, 관리되어져야 하는 최종 방사성 폐기물의 양을 크게 감소시킬 수 있는 효과가 있다.
LiCl 용융염, LiCl-KCl 공융염, 방사성 염폐기물, Cs, Sr, 농축

Description

용융 결정화 방법을 이용한 ＬｉＣｌ 용융염 및 ＬｉＣｌ- ＫＣｌ공융염 내 존재하는 Ｃｓ과 Ｓｒ의 농축방법 및 장치{Concentration method of Cesium and Strontium elements involved in LiCl molten salts and LiCl-KCl eutectic molten salt by using melt crystallization and the Apparatus thereof}
본 발명은 사용후 핵연료의 파이로프로세싱(pyroprocessing)공정에서 발생하는 방사성 염폐기물을 재활용하기 위한 방법 및 장치에 관한 것으로, 상세하게는 방사성 염폐기물의 고액상변태(liquid to solid phase transition)에 의해 방사성 핵종의 불균일 편석을 유도하여, 저 농도의 방사성 핵종을 함유하는 염폐기물만을 분리하여 재활용하는 방법 및 장치에 관한 것이다.
사용후 산화물핵연료의 파이로프로세싱(pyroprocessing) 공정에서는 Cs 및 Sr을 함유하는 LiCl 염폐기물이 발생하며, 사용후 금속핵연료의 파이로프로세싱(pyroprocessing) 공정에서는 Cs, Sr 및 희토류 핵종을 함유하는 LiCl-KCl 공융염 폐기물이 발생한다. 이러한 염폐기물내 존재하는 핵종들을 염과 분리한 후 염을 재사용하는 기술은 고준위 폐기물 감용 측면에서 매우 중요한 기술이다.
현재 염폐기물내 존재하는 희토류핵종들은 산소와의 반응을 이용하여 산화/침전시켜 공융염폐기물과 분리가 가능하지만(대한민국 출원특허 제2007-0065134호) Cs 및 Sr의 경우에는 현재의 기술로는 분리가 어려운 실정이다.
최근 제올라이트를 이용한 이온교환 및 인산염(phosphate)을 이용한 침전방법을 이용하여 염폐기물로부터 Cs 및 Sr을 분리하는 연구가 진행되고 있다.
제올라이트를 이용하여 이온교환을 통해 용융염내 존재하는 Cs 및 Sr을 제거하는 방법은 현재 연구가 진행 중으로 가능성을 타진하는 단계로써 확실한 실험적인 결론이 도출된 바 없으며 더욱이 이 공정은 LiCl-KCl 공융염에만 적용이 가능할 뿐 제올라이트 구조의 파괴로 인해 LiCl 용융염에는 적용이 불가능하다(Simpsom et al., Global 2007, Boise, Idaha, September 9-13, 2007).
Li2PO4등과 같은 인산염(phosphate) 침전제를 이용하는 방법은 용융염내 존재하는 희토류 원소들에 대해서는 높은 침전효율을 보이나 LiCl-KCl 공융염계에서 Cs의 경우에는 Cs-phosphate가 용융염에 용해되어 분리가 불가능하고 Sr의 경우는 전환율이 0.25로 매우 낮아 실제 공정에 적용이 불가능하다. 더욱이 침전제를 사용하는 경우에는 부반응으로 인한 불순물이 형성될 수 있고 반응 중에 LiCl이 형성되어 공융조성이 변하므로 설사 핵종이 제거되더라도 염의 재사용이 불가능하다(V.A. Volkovich et al., J. of Nuclear Materials, 323(49-56), 2003).
상술한 문제점들을 해결하기 위한 본 발명의 목적은 사용후 핵연료의 파이로프로세싱(pyroprocessing) 공정에서 발생하는 방사성 염폐기물 내에 존재하는 Cs 및 Sr을 효과적으로 제거하여 염폐기물을 재활용할 수 있는 방법 및 장치를 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 사용후 핵연료의 파이로프로세싱(pyroprocessing) 공정에서 발생하는 방사성 염폐기물의 종류에 관계없이 효과적으로 Cs 및 Sr을 포함하는 방사성 핵종을 제거하여 염폐기물을 재활용할 수 있는 방법 및 장치를 제공하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 간단하고 실제 공정에 적용 가능한 방사성 핵종( Cs 및 Sr을 포함함)을 함유하는 염폐기물의 재활용 방법 및 장치를 제공하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 방사성 염폐기물을 재활용하여 최종 처리되어야 하는 고준위 방사성 폐기물의 양을 획기적으로 감소시킬 수 있는 방법 및 장치를 제공하는 것이다.
본 발명에 따른 방사성 핵종을 함유하는 염폐기물의 재활용방법은 액상의 상기 염폐기물을 일정한 고화 방향성(solidification direction)을 갖도록 순차적으 로 고상변태(liquid to solid phase transition)시켜 상기 방사성 핵종이 상기 고화된 염폐기물 내에 불균질하게 편석(segregation)되도록 고화시키는 단계 및 상기 방사성 핵종이 고 농도로 편석된 염폐기물의 일 부분을 제거하고 상기 방사성 핵종이 저 농도로 편석된 염폐기물을 핵연료의 파이로프로세싱(pyroprocessing) 공정에 재사용하는 특징이 있다.
상기 방사성 핵종은 Cs 및 Sr에서 하나 이상 선택된 핵종인 특징이 있으며, 상기 염폐기물은 LiCl염 또는 LiCl-KCl 혼합염인 특징이 있다.
상세하게 본 발명에 따른 방사성 염폐기물의 재활용방법은 (a) 제 1 히터 및 제 1 냉각기를 사용하여 상기 염폐기물이 담긴 용기 상부를 고상과 액상이 공존하는 2상(two phase) 영역의 온도로 제어하며, 제 2 히터를 사용하여 상기 용기 하부를 염폐기물의 액상 영역의 온도로 제어하는 단계; (b) 상기 염폐기물이 담긴 용기를 수직으로 이송시켜 상기 액상 염폐기물을 탑-다운 방향으로 고화시키는 단계; (c) 상기 용기 하부 영역에서 고화되어 방사성 핵종이 고 농도로 편석된 염폐기물을 분리 제거하는 단계; 및 (d) 상기 분리 제거된 후 남아 있는 염폐기물을 재사용하는 단계를 포함하여 수행되는 특징이 있다.
(a) 단계는 상기 용기의 이송에 따라 균일하게 고화시키기 위해, 상기 염폐기물이 담긴 용기과 함께 이송되며 상기 용기의 최상부로부터 일정거리 이격된 제 2 냉각기를 사용하여 용기 내부 수평 방향의 온도 편차를 감소시키는 것이 바람직하다.
상기 염폐기물은 LiCl염이며, (a) 단계의 상기 고상과 액상이 공존하는 2상 영역의 온도는 490 내지 530℃인 것이 바람직하다. 상기의 온도 범위는 통상의 LiCl 폐용융염에 함유된 방사성 핵종의 농도가 2 내지 10 중량%에 따라, 핵종의 핵생성에 의한 핵종 석출을 방지하며 상기 탑-다운 방식의 순차적 고화 시 핵종의 불균질한 편석을 극대화 시킬 수 있도록 최적화된 온도범위이다.
상기 염폐기물은 LiCl-KCl 혼합염이며, (a) 단계의 상기 고상과 액상이 공존하는 2상 영역의 온도는 290 내지 330℃인 것이 바람직하다. 상기의 온도 범위는 통상의 LiCl-KCl 폐용융염에 함유된 방사성 핵종의 농도가 2 내지 10 중량%임에 따라, 핵종의 핵생성에 의한 핵종 석출을 방지하며 상기 탑-다운 방식의 순차적 고화 시 핵종의 불균질한 편석을 극대화 시킬 수 있도록 최적화된 온도범위이다.
(a) 단계에서 고상과 액상이 공존하는 2상(two phase) 영역의 고/액 계면에서 액상방향으로 5℃/cm 내지 15℃/cm의 온도구배를 갖는 것이 바람직하다. 상기 범위의 온도구배에 의해 탑-다운 방식의 순차적 고화시 열역학적으로 평형량에 근접한 핵종을 함유하는 폐용융염의 고상이 순차적으로 형성되게 되며, 이에 의해 고상의 핵생성 및 성장의 동적 효과(kinetic effect)에 의해 핵종이 과도하게 함유되어 수직 방향(탑-다운 방향)의 불균질한 편석이 저해되는 것을 방지할 수 있다. 즉, 상기의 온도구배에 의해 완전 고화된 폐용융염 고화체의 상부 및 중부 영역(고화시작 시간을 기준으로 초기 및 중기에 고화되는 영역)은 미량의 핵종을 함유하게 되고 최종적으로 고화되는 하부 영역(고화시작 시간을 기준으로 후기에 고화되는 영역)은 고 농도의 핵종을 함유하게 되는 것이다.
(b) 단계의 상기 용기의 상승 속도는 1mm/h 내지 10mm/h인 것이 바람직하며, 이는 고화된 염폐기물의 고상과 액상과의 경계면(LiCl염 또는 LiCl-KCl혼합염의 다결정체로 이루어진 고상과 액상의 계면)을 편평하게 유지함과 동시에 고상변태가 진행됨에 따라 액상으로 배출되는 핵종이 액상 유체의 흐름에 의해 액상 내에 균일하게 재분포되고, 고상변태의 동적 효과(kinetic effect)에 의해 불균질한 편석이 저해되는 것을 방지하는 속도이다. 또한, 상기의 상승 속도 범위는 상기의 온도구배 범위에서 탑-다운 방식의 순차적 고화 시 핵종의 불균질한 편석을 극대화 시킬 수 있도록 최적화된 고화속도를 제공하는 속도이다.
(c) 단계에서 분리 제거되는 염폐기물은 전체 염폐기물의 5 중량% 내지 20 중량%인 것이 바람직하다. 상술한 탑-다운 방식의 순차적인 고화에 의해 완전 고화된 폐용융염 고화체의 상부 및 중부 영역은 미량의 핵종을 함유하게 되고 하부 영역에서 급격하게 핵종의 농도가 높아지게 되므로, 최 하부 영역을 기점으로 하여 전체 염폐기물의 5 중량% 내지 20 중량%에 해당하는 하부영역이 분리 제거되게 된다. 상기 중량에 해당하는 하부 영역의 염폐기물은 핵종의 급격한 편석이 발생하는 영역에 해당한다.
염폐기물에 함유된 방사성 핵종의 농도가 낮을 경우, 상기 (a) 내지 (c)단계를 통해 고농도의 핵종 편석 영역이 분리 제거된 후 남아 있는 염폐기물을 바로 재사용할 수 있으나, 염폐기물에 함유된 방사성 핵종의 농도가 높아 (a) 내지 (c) 단계를 통해 충분한 핵종이 제거가 이루어지지 않는 경우, 상기 (c) 단계 이후, (a) 내지 (c) 단계가 다시 반복되어 수행될 수 있다.
본 발명에 따른 Cs 및 Sr군에서 하나 이상 선택된 방사성 핵종을 함유하는 염폐기물의 재활용장치는 상기 염폐기물이 담긴 내화용기; 상기 내화용기 상부 측면에 구성되어 열역학적으로 안정한 염폐기물의 고/액 계면이 형성되도록 온도를 제어하는 제 1 히터 및 제 1 냉각기; 상기 내화용기 하부 측면에 구성되어 상기 고/액 계면의 하부 영역을 액상으로 유지시키는 제 2 히터; 상기 내화용기 최상부로부터 일정거리 이격되어 구성되어 용기 내부 수평 방향의 온도 편차를 감소시키는 제 2 냉각기; 상기 제 1히터 및 상기 제 2 히터와 상기 내화용기 사이에 구비된 단열재; 상기 단열재에 일정 깊이로 삽입되어 상기 내화용기의 수직 방향에 따른 온도 분포를 검출하는 다수의 온도센서; 및 상기 내화용기 및 상기 제 2 냉각기를 수직 이송시키는 이송장치; 및 상기 수직 이송된 내화용기가 보관되는 불활성 기체 분위기의 저장부;를 포함하여 구성되는 특징이 있다.
상기 이송장치에 의해 용기가 이송됨과 동시에 상기 저장부로 용기가 유입되며 상기 저장부는 수분을 함유하지 않고 불활성 기체 분위기로 유지되는 것이 바람직하다.
상기 제 1히터 및 제 1 냉각기에 의해 상기 고/액 계면에서 액상방향으로 5℃/cm 내지 15℃/cm의 온도구배가 형성되는 것이 바람직하며, 상기 이송장치에 의해 상기 내화용기는 1mm/h 내지 10mm/h의 속도로 수직 이송되는 것이 바람직하다.
상기 내화용기는 알루미나인 것이 바람직하며, 상기 제 1히터 및 상기 제 2히터는 각각 발열체 및 온도제어부를 포함하여 구성되는 것이 바람직하다. 상기 제 1 냉각기는 냉각수를 이용한 냉각기이며 상기 냉각수의 온도를 제어하는 제어부가 더 구비될 수 있으며, 상기 냉각수 이송관이 용기 상부 외부면에 접하도록 구비되어 있는 것이 바람직하다. 상기 제 2 냉각기는 냉각수를 이용한 냉각기이며 상기 냉각수의 온도를 제어하는 제어부가 더 구비될 수 있다. 상기 단열재는 내화물이며, 알루미나 블록 또는 지르코니아 블록인 것이 바람직하다.
본 발명은 종래의 기술로는 불가능한 염폐기물에 함유된 I족(Cs) 및 2족(Sr)의 핵종을 간단한 방법 또는 장치를 이용하여 효과적으로 제거할 수 있는 장점이 있으며, 사용후 금속핵연료 또는 산화물핵연료의 파이로프로세싱(pyroprocessing)공정에서 발생하는 염폐기물의 80% 이상을 재활용 할 수 있으며, 염폐기물의 재활용에 의해 공정의 경제성 증가시키고, 특정의 처분장에서 장기간 외부환경으로부터 고립, 관리되어져야 하는 최종 방사성 폐기물의 양을 크게 감소시킬 수 있는 효과가 있다.
이하 첨부한 도면들을 참조하여 본 발명의 방사성 염폐기물의 재활용 방법 및 장치를 상세히 설명한다. 다음에 소개되는 도면들은 당업자에게 본 발명의 사상이 충분히 전달될 수 있도록 하기 위해 예로서 제공되는 것이다. 따라서, 본 발명은 이하 제시되는 도면들에 한정되지 않고 다른 형태로 구체화될 수도 있다. 또한 명세서 전체에 걸쳐서 동일한 참조번호들은 동일한 구성요소들을 나타낸다.
이때, 사용되는 기술 용어 및 과학 용어에 있어서 다른 정의가 없다면, 이 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 통상적으로 이해하고 있는 의미를 가지며, 하기의 설명 및 첨부 도면에서 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있는 공지 기능 및 구성에 대한 설명은 생략한다.
도 1은 본 발명에 따른 방사성 염폐기물의 재활용 방법의 공정도의 일 예를 도시한 것이다. 도 1에 도시된 바와 같이 사용후 핵연료 파이로프로세싱(pyroprocessing) 공정에서 배출된 방사성 염폐기물이 담긴 용기 상부를 고상과 액상이 공존하는 2상(two phase) 영역의 온도로 제어하고, 상기 용기 하부를 염폐기물의 액상 영역의 온도로 제어한다(s10). 이때, 2상 영역의 온도제어는 제 1 냉각기를 사용하여 고상으로의 상변태시 발생하는 잠열을 효과적으로 제거함과 동시에 제 1 히터를 이용하여 일정한 온도 및 온도 구배를 유지할 수 있도록 하는 것이 바람직하다. 상기 액상 영역은 상기 제 1 히터와 독립적으로 작동하는 제 2 히터를 사용하여 온도를 유지하는 것이 바람직하다. 단계(s10)에 의해 용기의 상부측 및 용기의 하부측이 각각 개별적으로 특정 온도로 유지되는 상태에서 상기 염폐기물이 담긴 용기를 수직으로 이송시켜 상기 액상 염폐기물을 탑-다운 방향으로 고화시킨다(s20). 이때, 상기 제 1 냉각기, 제 1 히터 및 제 2 냉각기는 고정된 위치에 구비되므로 상기 단계(s20)에서 염폐기물이 담긴 용기가 수직 이송됨에 따라 용기 내부에서는 탑-다운방향으로 고상 상변태가 진행되게 된다. 용기의 최하부까지 모두 수직 이송되면 용기내 모든 염폐기물이 고화되게 되는데 상기 용기 하부 영역에서 고화되어 방사성 핵종이 고 농도로 편석된 염폐기물을 분리 제거하고(s30) 상기 분 리 제거된 후 남아 있는 염폐기물을 파이로프로세싱(pyroprocessing) 공정에 재사용한다(s40).
상술한 바와 같이 본 발명은 종래의 화학물질의 첨가 또는 이온교환등과 같은 종래의 기술로 제거가 불가능한 Cs 및 Sr 핵종을 함유하는 염폐기물을 일정한 고화 방향성(solidification direction)을 갖도록 순차적으로 고상변태(liquid to solid phase transition)시켜 상기 방사성 핵종이 상기 고화된 염폐기물 내에 불균질하게 편석(segregation)되도록 고화시킨 후, 상기 방사성 핵종이 고 농도로 편석된 염폐기물의 일 부분을 제거하고 상기 방사성 핵종이 저 농도로 편석된 염폐기물을 사용후 핵연료의 파이로프로세싱(pyroprocessing) 공정에 재사용하는 것이다.
상기 고화 방향성은 바람직하게 상기 방사성 염폐기물이 담긴 용기를 기준으로 상부에서 하부쪽으로 고화되는 탑-다운 방향성이며, 특정한 온도 구배를 갖는 고정된 가열존(heating zone)에 상기 용기가 이송되며 고화가 진행되는 것이 바람직하다.
방사성 염폐기물을 일정한 고화 방향성을 갖도록 순차적으로 고상변태시키기 위해 상기 특정한 온도 구배를 갖는 가열존은 염폐기물의 고상과 염폐기물의 액상이 공존하는 2상(two phase) 영역의 온도존과 상기 염폐기물의 액상 영역의 온도존의 두 영역으로 구성되게 되며, 상기 용기가 이송됨에 따라 탑-다운 방향으로 고화시키기 위해 상기 2상(two phase) 영역의 온도존 하부에 상기 액상 영역의 온도존이 형성된다. 상기 가열존 내부에 존재하던 상기 용기가 상부로 이송됨에 따라 용기의 상부에서 하부로 고상변태가 진행되게 되며, 이때 고상은 고상/액상 계면의 온도 및 고상과 접하는 액상 내에 존재하는 핵종의 농도에 의해 결정되는 열역학적으로 평형값에 근접한 핵종을 함유하며 고화되게 된다. 따라서 고화가 진행됨에 따라 상기 계면에서 액상쪽으로 핵종의 배출이 발생하며 액상내 핵종의 농도가 점차적으로 증가하여 최종적으로 고화가 진행되는 용기의 하부영역(최하부 및 최하부에 인접한 영역)에서는 고농도의 핵종을 함유하는 고상의 방사성 염폐기물이 존재하게 된다.
상기 용기가 상기 온도존 내에 위치하며 이송되기 전 상기 방사성 염폐기물이 최초 고화가 상기 2상 영역의 온도존에서 시작되게 된다. 2상 영역의 온도존에서 염폐기물을 구성하는 염(LiCl염 또는 LiCl-KCl혼합염)의 핵생성 및 성장이 발생하며 염(LiCl염 또는 LiCl-KCl혼합염)의 다결정체로 이루어진 고상과 액상의 경계면에 형성되게 된다. 이때, 상기 고상의 염은 상기 고상과 접하는 액상에 존재하는 핵종의 농도, 상기 2상 영역의 온도존의 온도, 상기 경계면에서 액상 쪽으로의 온도 구배 및 상기 용기가 이송되는 이송속도에 의해 특정한 농도의 핵종을 불순물로 함유하는 고상이 형성 성장하게 된다. 이때, 고상의 핵생성 및 성장의 동적 효과(kinetic effect)에 의해 열역학적 평형 값을 크게 벗어나는 불순물(핵종)을 함유하는 고상의 생성을 방지하며, 상기 경계면이 편평하게 유지되며, 고화처리에 소요되는 시간을 단축시키기 위해 상기 2상 영역의 온도존의 온도, 상기 경계면에서 액상 쪽으로의 온도 구배 및 상기 용기가 이송되는 이송속도가 최적화 되어야 한다.
산화물 핵연료인 경우, 상기 염폐기물은 핵종을 함유하는 LiCl염이며, 상기 고상과 액상이 공존하는 2상 영역의 온도는 490 내지 530℃인 것이 바람직하다. 금속 핵연료인 경우, 상기 염폐기물은 핵종을 함유하는 LiCl-KCl 혼합염이며, 상기 고상과 액상이 공존하는 2상 영역의 온도는 290 내지 330℃인 것이 바람직하다.
상기의 온도 범위는 염폐기물의 종류 및 통상의 폐용융염에 함유된 방사성 핵종의 농도가 2 내지 10중량%임에 따라, 핵종의 핵생성에 의한 핵종 석출을 방지하며 상기 탑-다운 방식의 순차적 고화 시 핵종의 불균질한 편석을 극대화 시킬 수 있도록 최적화된 온도범위이다.
상기 고상과 액상이 공존하는 2상(two phase) 영역의 고/액 계면에서 액상방향으로 5℃/cm 내지 15℃/cm의 온도구배를 갖는 것이 바람직하다. 상기 범위의 온도구배에 의해 탑-다운 방식의 순차적 고화시 열역학적으로 평형량에 근접한 핵종을 함유하는 폐용융염의 고상이 순차적으로 형성되게 되며, 이에 의해 고상의 핵생성 및 성장의 동적 효과(kinetic effect)에 의해 핵종이 과도하게 함유되어 수직 방향(탑-다운 방향)의 불균질한 편석이 저해되는 것을 방지할 수 있다. 즉, 상기의 온도구배에 의해 완전 고화된 폐용융염 고화체의 상부 및 중부 영역(고화시작 시간을 기준으로 초기 및 중기에 고화되는 영역)은 미량의 핵종을 함유하게 되고 최종적으로 고화되는 하부 영역(고화시작 시간을 기준으로 후기에 고화되는 영역)은 고 농도의 핵종을 함유하게 되는 것이다.
상기 용기의 상승 속도는 1mm/h 내지 10mm/h인 것이 바람직하며, 이는 고화된 염폐기물의 고상과 액상과의 경계면(LiCl염 또는 LiCl-KCl혼합염의 다결정체로 이루어진 고상과 액상의 계면)을 편평하게 유지함과 동시에 고상변태가 진행됨에 따라 액상으로 배출되는 핵종이 액상 유체의 흐름에 의해 액상 내에 균일하게 재분포되고, 고상변태의 동적 효과(kinetic effect)에 의해 불균질한 편석이 저해되는 것을 방지하는 속도이다. 또한, 상기의 상승 속도 범위는 상기의 온도구배 범위에서 탑-다운 방식의 순차적 고화 시 핵종의 불균질한 편석을 극대화 시킬 수 있도록 최적화된 고화속도를 제공하는 속도이다.
이때, 상기 용기가 상기 가열존에서 수직 이송됨에 따라 용기 내부의 수평 방향에서 균일한 고화가 발생하도록 상기 염폐기물이 담긴 용기과 함께 이송되며 상기 용기의 최상부로부터 일정거리 이격된 제 2 냉각기를 사용하여 용기 내부 수평 방향의 온도 편차를 감소시키는 것이 바람직하다.
상술한 탑-다운 방식의 순차적인 고화에 의해 완전 고화된 고화체의 상부 및 중부 영역은 미량의 핵종을 함유하게 되고 하부 영역에서 급격하게 핵종의 농도가 높아지게 되므로, 최 하부 영역을 기점으로 하여 전체 염폐기물의 5 중량% 내지 20 중량%에 해당하는 하부영역이 분리 제거되는 것이 바람직하며, 이때 고농도의 핵종을 함유한 일정 영역이 제거된 고화체의 핵종 함유량은 20중량% 내지 5중량%로 사용후 핵연료의 파이로프로세싱 공정에 재활용될 수 있다.
또한, 염폐기물에 함유된 방사성 핵종의 농도가 높아 (a) 내지 (c) 단계를 통해 충분한 핵종이 제거가 이루어지지 않는 경우, 상기 (c) 단계 이후, (a) 내지 (c) 단계가 다시 반복되어 수행될 수 있다.
도 2는 본 발명에 따른 Cs 및 Sr군에서 하나 이상 선택된 방사성 핵종을 함 유하는 염폐기물의 재활용장치의 일 구성도이며, 도 2에 도시된 바와 같이 본 발명의 방사성 염폐기물 재활용장치는 상기 염폐기물이 담긴 내화용기(110); 상기 내화용기(110) 상부 측면에 구성되어 열역학적으로 안정한 염폐기물의 고/액 계면이 형성되도록 온도를 제어하는 제 1 히터(120) 및 제 1 냉각기(150); 상기 내화용기(110) 하부 측면에 구성되어 상기 고/액 계면의 하부 영역을 액상으로 유지시키는 제 2 히터(130); 상기 내화용기 최상부로부터 일정거리 이격되어 구성되어 용기 내부 수평 방향의 온도 편차를 감소시키는 제 2 냉각기(190); 상기 제 1히터(120) 및 상기 제 2 히터(130)와 상기 내화용기(110) 사이에 구비된 단열재(130); 상기 단열재(130)에 일정 깊이로 삽입되어 상기 내화용기(110)의 수직 방향에 따른 온도 분포를 검출하는 다수의 온도센서(140); 및 상기 내화용기(110) 및 상기 제 2 냉각기(190)를 수직 이송시키는 이송장치(161,162,163,171,172,173); 및 상기 수직 이송된 내화용기(110)가 보관되는 불활성 기체 분위기의 저장부(180);를 포함하여 구성되는 특징이 있다.
상기 제 1히터(120) 및 제 1 냉각기(150)에 의해 상기 고/액 계면에서 액상방향으로 5℃/cm 내지 15℃/cm의 온도구배가 형성되는 것이 바람직하며, 상기 이송장치(161, 162,163)에 의해 상기 내화용기(110)는 1mm/h 내지 10mm/h의 속도로 수직 이송되는 것이 바람직하다.
상기 내화용기(110)는 알루미나인 것이 바람직하며, 상기 제 1히터(120) 및 상기 제 2히터(130)는 각각 발열체(미도시) 및 발열체에 흐르는 전류량을 제어하는 온도제어부(미도시)를 포함하여 구성되는 것이 바람직하다. 상기 제 1 냉각기(150) 는 냉각수를 이용한 냉각기이며 상기 냉각수의 온도를 제어하는 제어부(미도시)가 더 구비될 수 있으며, 냉각수 이송관(150)이 용기 상부 외부면에 접하도록 구비되어 있는 것이 바람직하다. 상기 제 2 냉각기(190)는 냉각수를 이용한 냉각기이며 상기 냉각수의 온도를 제어하는 제어부(미도시)가 더 구비될 수 있다.
상기 이송장치는 상기 내화용기(110)를 이송시키는 상승관(161), 기어(162) 및 RPM이 조절되는 모터(163)를 포함하여 구성되어 상기 내화용기(110)를 수직 상승이동시키는 역할을 하며, 상기 제 2 냉각기(190)가 상기 내화용기(110)의 최상부와 항상 일정 거리로 이격되어 구성될 수 있도록 상기 제 2 냉각기(190)를 이송시카는 상승관(171), 기어(172) 및 RPM이 조절되는 모터(173)가 구비되게 된다.
상기 도 2에서 점선으로 표시된 화살표(A1 및 A2)는 상기 저장부(180)의 불활성 기체 유입부(A1) 및 배출부(A2)를 도시한 것이며, 상기 도 2의 점선으로 표시된 화살표(B1 및 B2)는 상기 제 2 냉각기(190)의 냉각수 유입부(B1) 및 배출부(B2)를 도시한 것이며, 상기 도2의 점선으로 표시된 화살표(C1 및 C2)는 상기 제 1 냉각기(150)의 냉각수 유입부(C1) 및 배출부(C2)를 도시한 것이다.
상기 도 2(b)는 상기 이송장치에 의해 일정 정도 이송된 내화용기(110) 및 제 2 냉각기(190)를 도시한 일 예이다.
(실시예 1)
상기 도 2와 유사한 장치를 이용하여 LiCl 용융염계에서 수행된 Cs 및 Sr의 농축예
CsCl과 SrCl2을 각각 1중량% 함유하는 200g의 LiCl염을 내경이 44mm이고 높이가 120mm인 원통형알루미나 용기에 투입한 후, 용기 상부의 온도를 490℃로 유지하고 초기 용기내 온도를 660℃로 유지한 상태로, 1.67mm/hr 또는 2.8mm/hr의 이송속도로 용기를 상승시켰다.
일반적으로 결정화에 의한 불순물의 농축정도는 다음의 식으로 표현되는 K값(segregation coefficient)로 나타낸다.
K=∑Ch/Co(1-h/H)K-1
여기서, C0는 불순물의 초기 농도, ∑Ch는 초기 결정이 형성되기 시작하는 상부(h=0)에서부터 높이 h까지의 불순물의 농도, H는 전체 생성된 결정의 높이, h는 초기 결정이 형성되기 시작하는 상부(h=0)에서부터 h까지의 높이(길이)를 의미한다.
도 3은 실시예 1의 1.67mm/hr 또는 2.8mm/hr의 이송속도로 탑-다운 고화처리시 Cs 및 Sr 핵종의 h에 따른 편석정도를 도시한 것으로, 도 3에서 알 수 있듯이 고화처리가 끝난 전체 염폐기물의 10wt%의 염내에 Cs 및 Sr염화물들이 90%∼80% 정도 농축됨을 알 수 있으며, 이때의 K가 0.01∼0.02정도의 값임을 알 수 있다.
(실시예 2)
상기 도 2와 유사한 장치를 이용하여 LiCl-KCl 공융염계에서 수행된 Cs 및 Sr의 농축예
CsCl과 SrCl2을 각각 2중량% 함유하는 200g의 LiCl-KCl염(LiCl-58.2mol%)을 내경이 44mm이고 높이가 120mm인 원통형알루미나 용기에 투입한 후, 용기 상부의 온도를 290℃로 유지하고 초기 용기내 온도를 400~550℃로 유지한 상태로 1.67mm/hr 또는 2.8mm/hr의 이송속도로 용기를 상승시켰다.
하기의 표 1은 용기 상부의 온도 변화 및 이송속도의 변화에 따른 LiCl-KCl염의 Cs 및 Sr의 농축 결과를 정리한 표이다.
(표 1)
Figure 112008029889569-PAT00001
실시예1의 LiCl의 경우보다 좀 더 높은 K값을 가짐을 알 수 있으며, 이를 통해 본 발명에 따른 염 정제 시 LiCl염일 경우가 LiCl-KCl 공융염의 경우보다 더 높은 Cs 및 Sr 농축율 즉 더 높은 정제율을 가짐을 알 수 있다.
이상과 같이 본 발명에서는 구체적인 핵종의 농도와 같이 특정된 사항들과 한정된 실시예 및 도면에 의해 설명되었으나 이는 본 발명의 보다 전반적인 이해를 돕기 위해서 제공된 것일 뿐, 본 발명은 상기의 실시예에 한정되는 것은 아니며, 본 발명이 속하는 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 이러한 기재로부터 다양한 수정 및 변형이 가능하다.
따라서, 본 발명의 사상은 설명된 실시예에 국한되어 정해져서는 아니되며, 후술하는 특허청구범위뿐 아니라 이 특허청구범위와 균등하거나 등가적 변형이 있는 모든 것들은 본 발명 사상의 범주에 속한다고 할 것이다.
도 1은 본 발명에 따른 방사성 염폐기물의 재활용 방법의 공정을 도시한 일 공정도이며,
도 2는 본 발명에 따른 방사성 염폐기물의 재활용 장치의 구성을 도시한 일 장치도이며,
도 3은 본 발명의 실시예 1에 따른 LiCl염에서 고화 방향에 따른 Cs 및 Sr의 불균일한 편석 정도를 도시한 도면이다.

Claims (15)

  1. 방사성 핵종을 함유하는 염폐기물의 재활용방법에 있어서,
    액상의 상기 염폐기물을 일정한 고화 방향성(solidification direction)을 갖도록 순차적으로 고상변태(liquid to solid phase transition)시켜 상기 방사성 핵종이 상기 고화된 염폐기물 내에 불균질하게 편석(segregation)되도록 고화시키는 단계 및
    상기 방사성 핵종이 고 농도로 편석된 염폐기물의 일 부분을 제거하고 상기 방사성 핵종이 저 농도로 편석된 염폐기물을 핵연료의 파이로프로세싱(pyroprocessing) 공정에 재사용하는 것을 특징으로 하는 방사성 염폐기물의 재활용방법
  2. 제 1항에 있어서,
    상기 방사성 핵종은 Cs 및 Sr에서 하나 이상 선택된 핵종인 것을 특징으로 하는 방사성 염폐기물의 재활용방법.
  3. 제 1항에 있어서,
    상기 염폐기물은 LiCl염 또는 LiCl-KCl 혼합염인 것을 특징으로 하는 방사성 염폐기물의 재활용방법.
  4. 제 1항 내지 제 3항에서 선택된 어느 한 항에 있어서,
    상기 방사성 염폐기물의 재활용방법은
    (a) 제 1 히터 및 제 1 냉각기를 사용하여 상기 염폐기물이 담긴 용기 상부를 고상과 액상이 공존하는 2상(two phase) 영역의 온도로 제어하며, 제 2 히터를 사용하여 상기 용기 하부를 염폐기물의 액상 영역의 온도로 제어하는 단계;
    (b) 상기 염폐기물이 담긴 용기를 수직으로 이송시켜 상기 액상 염폐기물을 탑-다운 방향으로 고화시키는 단계;
    (c) 상기 용기 하부 영역에서 고화되어 방사성 핵종이 고 농도로 편석된 염폐기물을 분리 제거하는 단계; 및
    (d) 상기 분리 제거된 후 남아 있는 염폐기물을 재사용하는 단계;
    를 포함하여 수행되는 것을 특징으로 하는 방사성 염폐기물의 재활용방법.
  5. 제 4항에 있어서,
    (a)단계는 상기 염폐기물이 담긴 용기과 함께 이송되며 상기 용기의 최상부로부터 일정거리 이격된 제 2 냉각기를 사용하여 용기 내부 수평 방향의 온도 편차를 감소시키는 것을 특징으로 하는 방사성 염폐기물의 재활용방법.
  6. 제 4항에 있어서,
    상기 염폐기물은 LiCl염이며, (a) 단계의 상기 고상과 액상이 공존하는 2상 영역의 온도는 490 내지 530℃인 것을 특징으로 하는 방사성 염폐기물의 재활용방 법.
  7. 제 4항에 있어서,
    상기 염폐기물은 LiCl-KCl 혼합염이며, (a) 단계의 상기 고상과 액상이 공존하는 2상 영역의 온도는 290 내지 330℃인 것을 특징으로 하는 방사성 염폐기물의 재활용방법.
  8. 제 4항에 있어서,
    (a) 단계의 고상과 액상이 공존하는 2상(two phase) 영역의 고/액 계면에서 액상방향으로 5℃/cm 내지 15℃/cm의 온도구배를 갖는 것을 특징으로 하는 방사성 염폐기물의 재활용방법.
  9. 제 4항에 있어서,
    (b) 단계의 상기 용기의 상승 속도는 1mm/h 내지 10mm/h인 것을 특징으로 하는 방사성 염폐기물의 재활용방법.
  10. 제 4항에 있어서,
    (c) 단계에서 분리 제거되는 염폐기물은 전체 염폐기물의 5 중량% 내지 20 중량%인 것을 특징으로 하는 방사성 염폐기물의 재활용방법.
  11. 제 4항에 있어서,
    상기 (c) 단계 이후, (a) 내지 (c) 단계가 다시 반복되어 수행되는 것을 특징으로 하는 방사성 염폐기물의 재활용방법.
  12. Cs 및 Sr군에서 하나 이상 선택된 방사성 핵종을 함유하는 염폐기물의 재활용장치에 있어서,
    상기 염폐기물이 담긴 내화용기;
    상기 내화용기 상부 측면에 구성되어 열역학적으로 안정한 염폐기물의 고/액 계면이 형성되도록 온도를 제어하는 제 1 히터 및 제 1 냉각기;
    상기 내화용기 하부 측면에 구성되어 상기 고/액 계면의 하부 영역을 액상으로 유지시키는 제 2 히터;
    상기 내화용기 최상부로부터 일정거리 이격되어 구성되어 용기 내부 수평 방향의 온도 편차를 감소시키는 제 2 냉각기;
    상기 제 1히터 및 상기 제 2 히터와 상기 내화용기 사이에 구비된 단열재;
    상기 단열재에 일정 깊이로 삽입되어 상기 내화용기의 수직 방향에 따른 온도 분포를 검출하는 다수의 온도센서;
    상기 내화용기 및 상기 제 2 냉각기를 수직 이송시키는 이송장치; 및
    상기 수직 이송된 내화용기가 보관되는 불활성 기체 분위기의 저장부;
    를 포함하여 구성된 것을 특징으로 하는 방사성 염폐기물의 재활용장치.
  13. 제 12항에 있어서,
    상기 제 1히터 및 제 1 냉각기에 의해 상기 고/액 계면에서 액상방향으로 5℃/cm 내지 15℃/cm의 온도구배가 형성되는 것을 특징으로 하는 방사성 염폐기물의 재활용장치.
  14. 제 12항에 있어서,
    상기 이송장치에 의해 상기 내화용기는 1mm/h 내지 10mm/h의 속도로 수직 이송되는 것을 특징으로 하는 방사성 염폐기물의 재활용장치.
  15. 제 12항에 있어서,
    상기 내화용기는 알루미나인 것을 특징으로 하는 방사성 염폐기물의 재활용장치.
KR1020080038797A 2008-04-25 2008-04-25 용융 결정화 방법을 이용한 ＬｉＣｌ 용융염 및 ＬｉＣｌ-ＫＣｌ공융염 내 존재하는 Ｃｓ과 Ｓｒ의 농축방법 및 장치 KR100969587B1 (ko)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
KR1020080038797A KR100969587B1 (ko) 2008-04-25 2008-04-25 용융 결정화 방법을 이용한 ＬｉＣｌ 용융염 및 ＬｉＣｌ-ＫＣｌ공융염 내 존재하는 Ｃｓ과 Ｓｒ의 농축방법 및 장치

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
KR1020080038797A KR100969587B1 (ko) 2008-04-25 2008-04-25 용융 결정화 방법을 이용한 ＬｉＣｌ 용융염 및 ＬｉＣｌ-ＫＣｌ공융염 내 존재하는 Ｃｓ과 Ｓｒ의 농축방법 및 장치

Publications (2)

Publication Number Publication Date
KR20090112981A true KR20090112981A (ko) 2009-10-29
KR100969587B1 KR100969587B1 (ko) 2010-07-12

Family

ID=41554125

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
KR1020080038797A KR100969587B1 (ko) 2008-04-25 2008-04-25 용융 결정화 방법을 이용한 ＬｉＣｌ 용융염 및 ＬｉＣｌ-ＫＣｌ공융염 내 존재하는 Ｃｓ과 Ｓｒ의 농축방법 및 장치

Country Status (1)

Country Link
KR (1) KR100969587B1 (ko)

Families Citing this family (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR101155100B1 (ko) 2011-03-25 2012-06-12 한국수력원자력 주식회사 금속전환체 잔류 용융염의 분말 회수장치
KR101513173B1 (ko) * 2013-10-28 2015-04-20 한국원자력연구원 방사성 염폐기물 재활용 방법 및 장치
KR20160044748A (ko) * 2014-10-16 2016-04-26 충남대학교산학협력단 구역 정제법을 이용한 염화리튬염 내 고방열성 핵종 분리방법

Family Cites Families (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US587540A (en) * 1897-08-03 Bridge
KR880003345A (ko) * 1986-08-18 1988-05-16 제이. 에취. 훅스 황산나트륨 수용액으로부터 황산염을 제거하는 방법
KR100757200B1 (ko) * 2005-02-04 2007-09-07 한국원자력연구원 제올라이트만을 이용한 염화염 폐기물 고정화 생성물의제조방법

Also Published As

Publication number Publication date
KR100969587B1 (ko) 2010-07-12

Similar Documents

Publication Publication Date Title
KR20150022997A (ko) 실리콘 용융물의 정제용 내화 도가니의 표면용 라이닝 및 용융 및 추가적인 방향성 고체화를 위하여 상기 도가니(들)를 이용하는 실리콘 용융물의 정제 방법
US20180327928A1 (en) Method for purification of silicon
KR100969587B1 (ko) 용융 결정화 방법을 이용한 ＬｉＣｌ 용융염 및 ＬｉＣｌ-ＫＣｌ공융염 내 존재하는 Ｃｓ과 Ｓｒ의 농축방법 및 장치
KR20110069790A (ko) 별도의 용융 및 고화로 시스템을 주조하는데 사용하는 장치 및 방법
KR101513173B1 (ko) 방사성 염폐기물 재활용 방법 및 장치
US20100071408A1 (en) METHOD OF RECYCLING LiCl SALT WASTES BY USING LAYER CRYSTALLIZATION AND APPARATUS FOR THE SAME
Cho et al. Eutectic (LiCl-KCl) waste salt treatment by sequencial separation process
JP2017001947A (ja) シリコン溶融物の精製のための耐火性るつぼの表面のためのライニングおよび当該るつぼを使用するシリコン溶融物の精製方法
KR101750635B1 (ko) 방향성 고체화 도중의 용융 실리콘 위의 반응성 커버 유리
TWI532889B (zh) 用於純化矽之耐火表面之襯裡
JP2004043972A (ja) アルミニウムまたはアルミニウム合金の精製方法
US9617160B2 (en) Cover flux and method for silicon purification
JP2015112589A (ja) トリチウム水の分離除去装置及び分離除去方法
JP2009132589A (ja) チョクラルスキー結晶成長装置およびこれを利用した塩廃棄物の精製方法
Shim et al. Separation of CsCl and SrCl2 from a ternary CsCl-SrCl2-LiCl via a zone refining process for waste salt minimization of pyroprocessing
Atwood Developments in melt crystallization
KR101398810B1 (ko) 방사성 염폐기물 재활용 장치 및 방법
TWI532888B (zh) 用於純化矽之作為耐火表面之襯裏
RU2790580C2 (ru) Способ получения минералоподобной матрицы для иммобилизации высокоактивных отходов
EP4435802A1 (en) Method for treating to-be-treated water containing tritiated water and light water
WO2016060418A1 (ko) 구역 정제법을 이용한 염화리튬염 내 고방열성 핵종 분리방법
EP1088911A1 (en) Continuous crystal plate growth process and apparatus
JPH0320422A (ja) 凝固精製方法及び凝固精製装置
JPS60129698A (ja) 放射能汚染金属の溶融除染法
JPS6317290A (ja) 残存原料の除去方法

Legal Events

Date Code Title Description
A201 Request for examination
E902 Notification of reason for refusal
E701 Decision to grant or registration of patent right
GRNT Written decision to grant
FPAY Annual fee payment

Payment date: 20130607

Year of fee payment: 4

FPAY Annual fee payment

Payment date: 20140630

Year of fee payment: 5

FPAY Annual fee payment

Payment date: 20160607

Year of fee payment: 7

FPAY Annual fee payment

Payment date: 20170629

Year of fee payment: 8

FPAY Annual fee payment

Payment date: 20180702

Year of fee payment: 9