KR20080104854A - LaAIO막의 형성방법 및 이 방법으로 형성된LaAIO막을 포함하는 적층 구조물 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 LaAlO막의 형성방법 및 이 방법으로 형성된 LaAlO막을 포함하는 적층 구조물에 관한 것이다. 개시된 본 발명의 LaAlO막의 형성방법은 AlxOy 결정막을 형성하는 단계와, 상기 AlxOy막 상에 LaAlO막을 형성하는 단계 및 상기 LaAlO막을 어닐링하여 LaAlO막을 결정화하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 한다.
Description
도 1a 내지 도 1d는 본 발명의 일 실시예에 따른 LaAlO막의 형성방법을 보여주는 단면도이다.
도 2는 도 1c에 도시한 적층물의 샘플의 TEM(transmission electron microscope) 사진이다.
도 3은 도 1d에 도시한 적층물의 TEM 사진이다.
도 4 및 도 5는 각각 도 2 및 도 3의 샘플의 AES(auger electron spectroscopy) 분석 결과이다.
도 6은 도 3의 샘플의 XRD(X-ray diffraction) 분석 결과이다.
도 7은 도 3의 샘플의 푸리에 디프렉토그램(fourier diffractogram)이다.
도 8은 본 발명의 실시예에 따른 LaAlO막을 포함하는 적층 구조물을 보여주는 단면도이다.
*도면의 주요부분에 대한 부호의 설명*
100 : 기판 110 : 실리콘산화막
120 : 실리콘질화막 130 : AlxOy막
130a, 230a : γ-Al2O3막 140 : LaAlO막
140a : 에피택셜 LaAlO막 150 : 캡핑막
본 발명은 박막 형성방법 및 박막을 포함하는 적층 구조물에 관한 것으로서, 보다 자세하게는 LaAlO막의 형성방법 및 이 방법으로 형성된 LaAlO막을 포함하는 적층 구조물에 관한 것이다.
LaAlO3은 가(假) 입방정계 페로브스카이트(pseudo-cubic perovskite) 결정 구조를 갖는다. 때문에 단결정 LaAlO3 기판 상에 어떤 박막을 형성할 경우, 그 박막은 에피택셜(epitaxial)하게 성장될 수 있다. 이와 같이 단결정 LaAlO3 기판 상에 에피택셜하게 성장된 박막은 입계(grain boundary)의 면적이 작기 때문에, 비정질(amorphous) 또는 다결정(polycystal)으로 성장된 박막보다 우수한 특성을 나타낼 수 있다.
그러므로 단결정의 LaAlO3 기판은 여러 분야에서 소정의 박막 형성을 위한 기판으로 이용될 수 있다. 예를 들어, LaAlO3 기판은 PZT(Plumbum-Zirconate-Titanate)(Pb-Zr-Ti-O)와 같은 강유전체를 성장시키기 위한 기판으로 사용된다. 이 는 LaAlO3 기판이 FRAM(Ferroelectric random access memory)과 같은 메모리 소자용 기판으로 사용될 수 있음을 의미한다. 또한, LaAlO3 기판은 광학 소자 및 초전도 소자용 기판으로도 사용될 수 있다.
종래 기술에 의한 LaAlO막의 에피택셜 성장 방법으로 단결정의 실리콘기판 상에 LaAlO막을 에피택셜하게 성장시킬 수 있다는 보고가 있지만, 실리콘기판이 아닌 다른 기판(또는 막) 상에서 LaAlO막을 에피택셜하게 성장시켰다는 보고는 없다. 실리콘기판이 아닌 다른 기판 상에서 성장시킨 LaAlO막은 후속 열처리 공정에서 랜덤 방향(random orientation)을 갖는 다결정 박막이 된다.
그러므로 기판의 종류에 상관없이 LaAlO막을 에피택셜하게 성장시킬 수 있다면, 상기 에피택셜하게 성장된 LaAlO막(이하, 에피택셜 LaAlO막)은 종래의 LaAlO3 기판의 역할을 대체할 수 있을 뿐만 아니라, 종래의 LaAlO3 기판보다 넓은 응용 범위를 가질 것이다.
한편 종래 기술에 의한 방법으로 성장된 LaAlO3 기판은 실리콘기판이나 유리 기판보다 고가이므로, 소자의 제조 단가를 높이는 하나의 요인이 될 수 있다.
본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 상술한 종래 기술의 문제점을 개선하기 위한 것으로서, 기판의 종류에 상관없이 LaAlO막을 에피택셜하게 성장시킬 수 있는 방법을 제공하는데 있다.
본 발명이 이루고자 하는 다른 기술적 과제는 상기 방법으로 형성된 LaAlO막을 포함하는 적층 구조물을 제공하는데 있다.
상기 기술적 과제를 달성하기 위하여, 본 발명은 AlxOy 결정막을 형성하는 단계; 상기 AlxOy막 상에 LaAlO막을 형성하는 단계; 및 상기 LaAlO막을 어닐링하여 LaAlO막을 결정화하는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 LaAlO막의 형성방법을 제공한다.
상기 AlxOy막은 γ-Al2O3막일 수 있다.
상기 AlxOy막은 비정질 AlxOy막을 열처리하여 형성할 수 있다.
상기 비정질 AlxOy막의 열처리는 700∼1200℃ 범위의 온도로 수행할 수 있다.
상기 LaAlO막에서 La의 함유량은 Al의 함유량보다 많을 수 있다.
상기 LaAlO막을 형성하는 단계 후, 상기 어닐링 전에 상기 LaAlO막 상에 캡핑막을 형성하는 단계를 더 포함할 수 있다.
상기 LaAlO막을 형성하는 단계와 상기 캡핑막을 형성하는 단계는 인-시츄(in-situ) 공정으로 수행할 수 있다.
상기 AlxOy막은 제1 AlxOy막이고, 상기 캡핑막은 제2 AlxOy막일 수 있다.
상기 제2 AlxOy막은 비정질 AlxOy막일 수 있다.
상기 어닐링은 800∼1000℃ 범위의 온도로 수행할 수 있다.
상기 어닐링시 상기 제2 AlxOy막의 적어도 일부와 상기 LaAlO막이 상호 혼합될 수 있다.
상기 다른 기술적 과제를 달성하기 위하여, 본 발명은 결정화된 AlxOy막; 및 상기 AlxOy막 상에 형성된 LaAlO막;을 포함하되, 상기 LaAlO막은 에피택셜하게 성장된 LaAlO막과 동등한 것을 특징으로 하는 적층 구조물을 제공한다.
상기 AlxOy막은 γ-Al2O3막일 수 있다.
상기 LaAlO막 상에 캡핑막이 더 형성될 수 있다.
상기 AlxOy막은 제1 AlxOy막이고, 상기 캡핑막은 제2 AlxOy막일 수 있다.
상기 제2 AlxOy막은 비정질 AlxOy막일 수 있다.
상기 결정화된 AlxOy막은 질화막 상에 형성된 것일 수 있다.
이러한 본 발명을 이용하면, 기판의 종류에 상관없이 에피택셜하게 성장된 LaAlO막과 동등한 LaAlO막을 형성할 수 있다.
이하, 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 LaAlO막의 형성방법 및 이 방법으로 형성된 LaAlO막을 포함하는 적층 구조물을 첨부된 도면들을 참조하여 상세하게 설명한다. 이 과정에서 도면에 도시된 층이나 영역들의 두께는 명세서의 명확성을 위해 과장되게 도시된 것이다.
도 1a 내지 도 1d는 본 발명의 일 실시예에 따른 LaAlO막의 형성방법을 보여 준다.
도 1a를 참조하면, 소정의 기판, 예컨대, 실리콘기판(100) 상에 실리콘산화막(SiOx)(110)과 실리콘질화막(SixNy)(120)을 차례로 형성한다. 실리콘산화막(110)은 열산화(thermal oxidation) 공정으로 형성할 수 있다. 그리고 실리콘질화막(120)은 화학 기상 증착(Chemical Vapor Deposition)(이하, CVD) 방법으로 형성할 수 있다. 실리콘질화막(120)은 비정질막이다.
다음, 실리콘질화막(120) 상에 AlxOy막(130)을 형성한다. AlxOy막(130)은 CVD, 물리 기상 증착(Physical Vapor Deposition)(이하, PVD) 또는 원자층 증착(Atomic Layer Deposition)(ALD) 방법으로 형성하되, 5nm 정도의 두께로 형성할 수 있다. 이때, AlxOy막(130)은 비정질 상태일 수 있다.
AlxOy막(130)을 고온에서 열처리한다. 그 결과 AlxOy막(130)은 도 1b에 도시된 바와 같이 γ-Al2O3막(130a)으로 변환된다. AlxOy막(130)의 열처리는 700∼1200℃ 범위의 온도로 수행할 수 있지만, 900℃ 정도의 온도에서 수행하는 것이 바람직하다. 또한 상기 열처리는 질소 분위기에서 수행하는 것이 바람직하다. γ-Al2O3막(130a)은 입방정계 결정(cubic crystal) 구조를 갖는 다결정막일 수 있다. γ-Al2O3막(130a)은 후속 공정의 LaAlO막(140)을 결정화하는데 필요한 씨드막(seed layer) 또는 템플릿막(template layer)이 될 수 있다.
도 1c를 참조하면, γ-Al2O3막(130a) 상에 LaAlO막(140)을 형성한다. LaAlO 막(140)의 두께는 20∼30nm 정도일 수 있다. LaAlO막(140)은 소정의 증착 방법, 예컨대, CVD, PVD 또는 ALD 방법 등으로 형성할 수 있다. 이때, LaAlO막(140)은 비정질막일 수 있고, LaAlO막(140)에서 La의 함유량은 Al의 함유량보다 많을 수 있다. LaAlO막(140)의 형성 조건에 따라 La 및 Al의 함유량은 조절될 수 있다. LaAlO막(140)에서 라탄(La)과 알루미늄(Al)의 조성비(La/Al)는 1<(La/Al)≤3 정도일 수 있다.
이어서, LaAlO막(140) 상에 캡핑막(150)을 형성한다. 캡핑막(150)은 비정질 AlxOy막인 것이 바람직하지만, 다른 막일 수도 있다. 캡핑막(150)의 두께는 5∼10nm 정도일 수 있다. LaAlO막(140)을 형성하는 단계와 캡핑막(150)을 형성하는 단계는 인-시츄(in-situ) 공정으로 수행할 수 있다. 캡핑막(150)은 LaAlO막(140)에 수분이 침투되는 것을 방지할 수 있다. 캡핑막(150)의 형성은 선택적이다. 캡핑막(150) 상에 다른 막을 더 형성할 수도 있다.
다음으로, 캡핑막(150)이 형성된 결과물을 어닐링한다. 그 결과, 도 1d에 도시된 바와 같은 에피택셜하게 성장된 LaAlO막과 동등한 LaAlO막(이하, 에피택셜 LaAlO막)(140a)이 형성된다. 상기 결과물의 어닐링은 800∼1000℃ 범위의 온도로 수행할 수 있지만, 900℃의 온도로 수행하는 것이 바람직하다.
상기 결과물의 어닐링을 통해서 LaAlO막(140a)은 C축 방향, 즉, 실리콘기판(100)과 수직한 방향으로 우선 배향된(prefer oriented) 결정 구조를 갖게 된다. 이것이 에피택셜 LaAlO막(140a)의 형성 원리이다.
한편, LaAlO막(140)의 상기 어닐링시, 캡핑막(150)의 적어도 일부는 LaAlO막(140)과 상호 혼합(inter-mixing)될 수 있다. 예컨대, 상기 어닐링 동안에 캡핑막(150)의 전부와 LaAlO막(140)은 상호 혼합(inter-mixing)되어 하나의 에피택셜 LaAlO막(140a)이 될 수 있다. 또한, 상기 어닐링시 γ-Al2O3막(130a)의 일부도 LaAlO막(140)과 상호 혼합(inter-mixing)될 수도 있다. 그러므로 캡핑막(150)이 비정질 AlxOy막인 경우, 에피택셜 LaAlO막(140a)의 Al 함유량은 LaAlO막(140)의 Al 함유량보다 크다. 이와 같이 상기 어닐링에 의해 LaAlO막(140)의 Al의 함유량이 증가하기 때문에, LaAlO막을 안정적으로 결정화하기 위해 도 1c의 LaAlO막(140)을 La-리치(rich)하게 형성하는 것이 바람직하다.
그러나 캡핑막(150)으로 비정질 AlxOy막과 동일한 역할을 할 수 있는 다른 물질막을 사용할 겨우, 도 1c의 LaAlO막(140)을 La-리치(rich)하게 형성하지 않을 수 있다. 이 경우, 도 1c 단계에서 형성하는 LaAlO막(140)의 초기 La/Al 조성을 조절할 수 있다. 캡핑막(150)이 AlxOy막일 때, 캡핑막(150)의 조성 및 두께를 조절함으로써, 에피택셜 LaAlO막(140a)의 조성을 조절할 수 있다.
도 2는 도 1c의 결과물에 대한 TEM(transmission electron microscope) 사진이다. 도 3은 도 1d의 결과물에 대한 TEM 사진, 즉, 도 2의 샘플을 900℃의 온도로 어닐링한 후 찍은 TEM 사진이다. 도 1a 내지 도 3에서 동일한 도면 번호는 동일한 구성 요소를 나타낸다.
도 2 및 도 3을 참조하면, 도 2에는 캡핑막(150)이 존재하지만, 도 3에는 캡 핑막(150)이 존재하지 않는다. 또한, 도 3의 에피택셜 LaAlO막(140a)에는 결이 나타나는데, 도 2의 LaAlO막(140)에는 결이 나타나지 않는다. 도 2 및 도 3의 결과는 캡핑막(150) 형성 후의 상기 어닐링에 의해 캡핑막(150)과 LaAlO막(140)은 상호 혼합(inter-mixing)되고, 에피택셜 LaAlO막(140a)이 형성된 것을 나타낸다.
도 4는 도 1c의 결과물에 대한 AES(auger electron spectroscopy) 분석 결과를 보여주고, 도 5는 도 1d의 결과물에 대한 AES 분석 결과를 보여준다. 도 4는 도 2의 A-A'선을 따라 분석을 수행한 결과이고, 도 5는 도 3의 B-B'선을 따라 분석을 수행한 결과이다.
도 4 및 도 5에서 가로축은 각 결과물을 지정된 선을 따라 깍아내기 위한 스퍼터링 시간을 나타내고, 세로축은 각 결과물의 지정된 선을 따라 측정된 구성 물질의 함유량(atomic%)을 나타낸다.
도 4 및 도 5에서 제1 영역(R1) 및 제2 영역(R2)은 각각 도 2의 LaAlO막(140) 및 도 3의 에피택셜 LaAlO막(140a)에 대응하는 영역이다.
도 4의 제1 영역(R1)을 참조하면, LaAlO막(140)에서 La 함유량을 x1이라 하고, Al의 함유량을 y1이라 하면, x1/y1은 2.2 정도인 것을 알 수 있다.
한편, 도 5의 제2 영역(R2)을 참조하면, 에피택셜 LaAlO막(140a)에서 La의 함유량을 x2라 하고, Al의 함유량을 y2라 하면, x2/y2는 1.4 정도인 것을 알 수 있다. 도 4 및 도 5의 결과로부터, 캡핑막(150) 형성 후, 실시되는 어닐링에 의해 Al 함량이 증가된 LaAlO막(140a)이 형성됨을 알 수 있다. 또한 LaAlO막(140)에서 La과 Al의 조성, 캡핑막(150)의 조성 및 두께를 조절하면, 상기 x2/y2는 1에 더 가까워 질 수 있음을 알 수 있다.
도 6은 도 1d의 결과물에 대한 XRD(X-ray diffraction) 분석 결과를 보여준다.
도 6에는 실리콘기판(100)에 의해 발생된 세 개의 피크들(peaks)(S1, S2, S3) 외에 에피택셜 LaAlO막(140a)에 의해 발생된 두 개의 피크들(L1, L2)이 존재한다. 제1 및 제2 피크(L1, L2)는 각각 2θ가 17.7°및 35.5°일 때 검출된 것이다. 브래그 식(Bragg's equation)으로 계산하면, 제1 피크(L1)에 대응하는 면의 면간 거리는 5.0Å이고, 제2 피크(L2)에 대응하는 면의 면간 거리는 2.5Å이다. 따라서, L1에 대응하는 면과 L2에 대응하는 면은 서로 평행하다.
도 6의 결과는 도 3의 에피택셜 LaAlO막(140a)이 C축 방향, 즉, 실리콘기판(100)에 수직한 방향으로 일정하게 배향된 결정임을 보여준다.
도 7은 TEM 장비를 이용하여 얻은 것으로서, 도 1d의 결과물에 대한 푸리에 디프렉토그램(fourier diffractogram)이다. 푸리에 디프렉토그램(fourier diffractogram)에서는 면이 스폿(spot)으로 나타난다.
도 7에는 실리콘기판(100)의 면들에 의해 발생된 스폿(spot)이 여섯 개 존재하고, 에피택셜 LaAlO막(140a)의 면들에 의해 발생된 스폿(spot)(L1', L2')이 네 개 존재한다. 도 7에서 실리콘기판(100)의 면들로는 (200),(00), (111), (11), ( ) 및 (1 )을 볼 수 있다. 그리고 에피택셜 LaAlO막(140a)의 면들로는 도 6의 제1 및 제2 피크(L1, L2)에 대응하는 면들(L1', L2')이 있다.
도 7을 참조하면, 상기 제1 및 제2 피크(L1, L2)에 대응하는 면들(L1', L2')은 실리콘기판(100)의 (100)면과 평행하다. 이것은 에피택셜 LaAlO막(140a)이 실리콘기판(100)의 (100)면과 수직한 방향으로 일정하게 배향된 결정임을 나타낸다. 한편, 도 7에 나타난 면간 거리는 도 6으로부터 얻은 면간 거리와 일치한다.
전술한 본 발명의 실시예에서는 비정질의 실리콘질화막(120) 상에 형성된 결정화된 AlxOy막, 예컨대, γ-Al2O3막(130a)을 씨드막 혹은 템플릿막으로 이용하여 에피택셜 LaAlO막(140a)을 형성한다. γ-Al2O3막(130a)은 비정질의 AlxOy막(130)을 어닐링하여 형성할 수 있다. 비정질의 AlxOy막(130)은 실리콘질화막(120) 뿐만 아니라 다른 물질막 상에도 형성할 수 있다.
그러므로, 본 발명의 방법을 이용하면, 기판 또는 베이스막(base layer)의 종류에 상관없이 에피택셜 LaAlO막을 형성할 수 있다.
이와 같이, 본 발명의 방법을 이용하면, 기판 또는 베이스막(base layer)의 종류에 상관없이 에피택셜 LaAlO막을 형성할 수 있기 때문에, 본 발명의 방법으로 형성한 LaAlO막을 포함하는 적층 구조물의 필수적인 구성 요소는 결정질의 AlxOy막과 상기 AlxOy막 상에 형성된 에피택셜 LaAlO막이다. 그 밖의 다른 구성 요소, 예컨대, 기판 및 캡핑막은 선택적이고 가변적이다.
도 8은 본 발명의 일 실시예에 따른 LaAlO막을 포함하는 적층 구조물을 보여준다.
도 8을 참조하면, 결정질의 AlxOy막(230a) 상에 에피택셜 LaAlO막(240a)이 형성되어 있다. AlxOy막(230a)은 γ-Al2O3막일 수 있다. 에피택셜 LaAlO막(240a)은 본 발명의 방법으로 형성한 도 1d의 에피택셜 LaAlO막(140a)과 동일할 수 있다. 에피택셜 LaAlO막(240a)의 상면 상에는 캡핑막(미도시)이 더 구비될 수 있는데, 상기 캡핑막은 비정질의 AlxOy막인 것이 바람직하지만, 다른 막일 수도 있다. 또한, AlxOy막(230a) 하면 상에는 소정의 하부 구조물(미도시)이 더 구비될 수 있다.
상기한 설명에서 많은 사항이 구체적으로 기재되어 있으나, 그들은 발명의 범위를 한정하는 것이라기보다, 바람직한 실시예의 예시로서 해석되어야 한다. 때문에 본 발명의 범위는 설명된 실시예에 의하여 정하여 질 것이 아니고 특허 청구범위에 기재된 기술적 사상에 의해 정하여져야 한다.
상술한 바와 같이, 본 발명에서는 비정질의 AlxOy막으로부터 결정화된 AlxOy막을 씨드막으로 이용해서 에피택셜 LaAlO막을 형성한다. 그러므로, 본 발명을 이용하면, 기판 또는 베이스막(base layer)의 종류에 상관없이 에피택셜 LaAlO막을 형성할 수 있다.
따라서 본 발명에 의한 에피택셜 LaAlO막은 종래의 단결정 LaAlO3 기판의 역할을 대체할 수 있을 뿐만 아니라, 종래의 단결정 LaAlO3 기판보다 넓은 적용 범위를 갖는다. 또한 종래의 단결정 LaAlO3 기판이 실리콘기판이나 유리기판보다 고가인 것을 고려하면, 본 발명은 소자의 제조 단가를 줄일 수 있을 것이다.
Claims (17)
- AlxOy 결정막을 형성하는 단계;상기 AlxOy막 상에 LaAlO막을 형성하는 단계; 및상기 LaAlO막을 어닐링하여 LaAlO막을 결정화하는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 LaAlO막의 형성방법.
- 제 1 항에 있어서, 상기 AlxOy막은 γ-Al2O3막인 것을 특징으로 하는 LaAlO막의 형성방법.
- 제 1 항에 있어서, 상기 AlxOy막은 비정질 AlxOy막을 열처리하여 형성하는 것을 특징으로 하는 LaAlO막의 형성방법.
- 제 3 항에 있어서, 상기 비정질 AlxOy막의 열처리는 700∼1200℃ 범위의 온도로 수행하는 것을 특징으로 하는 LaAlO막의 형성방법.
- 제 1 항에 있어서, 상기 LaAlO막에서 La의 함유량은 Al의 함유량보다 많은 것을 특징으로 하는 LaAlO막의 형성방법.
- 제 1 항에 있어서, 상기 LaAlO막을 형성하는 단계 후, 상기 어닐링 전에 상기 LaAlO막 상에 캡핑막을 형성하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 LaAlO막의 형성방법.
- 제 6 항에 있어서, 상기 LaAlO막을 형성하는 단계와 상기 캡핑막을 형성하는 단계는 인-시츄(in-situ) 공정으로 수행하는 것을 특징으로 하는 LaAlO막의 형성방법.
- 제 6 항에 있어서, 상기 AlxOy막은 제1 AlxOy막이고, 상기 캡핑막은 제2 AlxOy막인 것을 특징으로 하는 LaAlO막의 형성방법.
- 제 8 항에 있어서, 상기 제2 AlxOy막은 비정질 AlxOy막인 것을 특징으로 하는 LaAlO막의 형성방법.
- 제 1 항에 있어서, 상기 어닐링은 800∼1000℃ 범위의 온도로 수행하는 것을 특징으로 하는 LaAlO막의 형성방법.
- 제 8 및 9 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 어닐링시 상기 제2 AlxOy막의 적어도 일부와 상기 LaAlO막이 상호 혼합되는 것을 특징으로 하는 LaAlO막의 형성방법.
- 결정화된 AlxOy막; 및상기 AlxOy막 상에 형성된 LaAlO막;을 포함하되,상기 LaAlO막은 에피택셜하게 성장된 LaAlO막과 동등한 것을 특징으로 하는 적층 구조물.
- 제 12 항에 있어서, 상기 AlxOy막은 γ-Al2O3막인 것을 특징으로 하는 적층 구조물.
- 제 12 항에 있어서, 상기 LaAlO막 상에 캡핑막이 더 형성된 것을 특징으로 하는 적층 구조물.
- 제 14 항에 있어서, 상기 AlxOy막은 제1 AlxOy막이고, 상기 캡핑막은 제2 AlxOy막인 것을 특징으로 하는 적층 구조물.
- 제 15 항에 있어서, 상기 제2 AlxOy막은 비정질 AlxOy막인 것을 특징으로 하 는 적층 구조물.
- 제 12 항에 있어서, 상기 결정화된 AlxOy막은 질화막 상에 형성된 것을 특징으로 하는 적층 구조물.
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