KR20080099889A - 전지의 안전성을 향상시키는 절연부재를 포함하고 있는이차전지 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 권취형의 전극조립체('젤리-롤')가 원통형 케이스에 내장되어 있는 구조의 이차전지로서, 상기 젤리-롤의 상단면과 하단면에 각각 절연체('상부 절연체' 및 '하부 절연체')가 장착되어 있고, 상기 절연체들은 전지의 제조과정에서 젤리-롤의 중앙 중공부를 통해 상호 체결되면서 일체형 구조를 형성하고 있는 이차전지를 제공한다.
따라서, 본 발명의 이차전지는 상, 하부 절연체의 일체형 구조에 의해 전지의 낙하 등에 의한 외부 충격의 인가 시, 젤리-롤이 유동하여 전지 상부를 압박함으로써 발생할 수 있는 CID 소자의 조기작동을 방지하며, 젤리-롤 중심의 센터 핀이 변형되어 젤리-롤을 압박하거나 관통함으로써 발생할 수 있는 내부단락을 방지할 수 있는 효과가 있다.
Description
도 1은 젤리-롤형 전극조립체를 포함하고 있는 종래의 원통형 전지의 수직 단면 사시도이다;
도 2는 종래기술에 따른 센터 핀의 수평 단면 사시도이다;
도 3은 본 발명의 하나의 실시예에 따른 절연성 부재의 체결 전의 상태의 사시도이고, 도 4는 그것의 결합 상태도이다;
도 5는 본 발명의 또 다른 예에 따른 절연부재의 체결 전의 상태의 사시도이고, 도 6은 도 5의 체결부재에 젤리-롤이 장착된 상태의 사시도이다.
본 발명은 전지의 안전성을 향상시키는 절연부재를 포함하고 있는 이차전지에 관한 것으로, 더욱 상세하게는, 권취형의 전극조립체('젤리-롤')가 원통형 케이스에 내장되어 있는 구조의 이차전지로서, 상기 젤리-롤의 상단면과 하단면에 각각 절연체('상부 절연체' 및 '하부 절연체')가 장착되어 있고, 상기 절연체들은 전지의 제조과정에서 젤리-롤의 중앙 중공부를 통해 상호 체결되면서 일체형 구조를 형성하고 있는 이차전지에 관한 것이다.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 이차전지의 수요가 급격히 증가하고 있고, 그러한 이차전지 중 높은 에너지 밀도와 방전 전압의 리튬 이차전지에 대해 많은 연구가 행해졌고 또한 상용화되어 널리 사용되고 있다.
이차전지는 전지케이스의 형상에 따라, 전극조립체가 원통형 또는 각형의 금속 캔에 내장되어 있는 원통형 전지 및 각형 전지와, 전극조립체가 알루미늄 라미네이트 시트의 파우치형 케이스에 내장되어 있는 파우치형 전지로 분류된다.
또한, 전지케이스에 내장되는 상기 전극조립체는 양극/분리막/음극의 적층 구조로 이루어진 충방전이 가능한 발전소자로서, 활물질이 도포된 긴 시트형의 양극과 음극 사이에 분리막을 개재하여 권취한 젤리-롤형 전극조립체, 소정 크기의 다수의 양극과 음극을 분리막이 개재된 상태에서 순차적으로 적층한 스택형 전극조립체, 소정 단위의 양극과 음극들을 분리막을 개재한 상태로 적층한 바이셀(Bi-cell) 또는 풀셀(Full cell) 등의 유닛 셀들을 권취한 구조의 스택/폴딩형 전극조립체 등을 들 수 있다. 그 중 젤리-롤형 전극조립체는 제조가 용이하고 중량당 에너지 밀도가 높은 장점을 가지고 있다.
젤리-롤형 전극조립체는 주로 원통형 전지와 각형 전지에 사용되는 바, 도 1에는 젤리-롤형 전극조립체를 포함하고 있는 원통형 전지의 수직 단면 사시도가 모 식적으로 도시되어 있고, 도 2에는 종래기술에 따른 센터 핀의 수평 단면 사시도가 모식적으로 도시되어 있다.
이들 도면을 참조하면, 원통형 이차전지(10)는 젤리-롤형(권취형) 전극조립체(20)를 원통형 케이스(30)에 수납하고, 원통형 케이스(30) 내에 전해액을 주입한 후에, 케이스(30)의 개방 상단에 전극 단자(예를 들어, 양극 단자)가 형성되어 있는 탑 캡(40)을 결합하여 제작한다.
전극조립체(20)는 양극(21)과 음극(22), 및 분리막(23)을 차례로 적층하여 젤리-롤의 형태로 감은 구조로서, 그것의 권취 중심(젤리-롤의 중심부)에는 원통형의 센터 핀(50)이 삽입되어 있다.
센터 핀(50)은 일반적으로 소정의 강도를 부여하기 위해 금속 소재로 이루어져 있으며, 판재를 둥글게 절곡한 구조를 가지는 바, 하나의 대표적인 예로서, 도 2에서와 같이, 수평 단면상 양 단부들(51)이 서로 접하지 않은 중공형의 원통형 구조로 이루어질 수 있다. 이러한 센터 핀(50)은 전극조립체를 고정 및 지지하는 역할과, 충방전 또는 작동시 발생되는 가스를 밀집시켜 방출하기 위한 통로 역할을 한다. 그러나, 이러한 구조의 센터 핀(50)은 전지의 낙하 및 압착 등 외부충격이 인가되었을 때, 중공형의 내부구조에 변형이 일어나기 쉽고, 그러한 변형에 의해 센터 핀의 접하지 않은 단부(51)가 분리막을 뚫고 전극에 접촉됨으로써 내부단락을 유발할 수 있다.
한편, 원통형 전지가 낙하되거나 또는 외부 충격이 가해졌을 경우, 내부의 젤리-롤이 유동하면서 전지의 상부를 압박함으로써 캡 어셈블리의 CID 소자를 조기 작동시키거나, 젤리-롤의 전극시트들이 미끄러지면서 단락이 유발되기도 한다.
따라서, 전지의 낙하 또는 외부충격의 인가 시, 젤리-롤이 유동하거나 전극시트들이 미끄러지는 현상을 억제하고, 센터 핀의 변형에 의한 젤리-롤의 중앙 부위에서의 단락을 방지하여 전지의 안전성을 향상시키는 기술에 대한 필요성이 대두되고 있다.
이와 관련하여, 일본 특허출원공개 제1984-112582호는 상부 절연판과 하부 절연판이 일체로 성형된 젤리-롤형 전극조립체를 포함하는 전지를 개시하고 있다. 그러나, 이러한 전극조립체는 상부 절연판과 하부 절연판을 일체화시킨 연결축을 젤리-롤의 권취 시 권심으로 사용해야 하므로, 종래 사용되던 권취기가 필요하고 그에 따라 공정의 변형이 불가피하여 실제 적용에 한계가 있다. 또한, 젤리-롤의 전극 탭을 권취 전이나 후에 상부 절연판을 관통시켜 캡 어셈블리에 연결하기 위하여 전극 탭을 절곡하는 등의 변형을 가해야 하므로, 전지의 제조과정에서 전극 탭이 손상되는 문제점이 있다.
또한, 일본 특허출원공개 제2000-011981호에는 상부 절연판 또는 하부 절연판이 센터 핀과 일체형으로 결합되어 있는 젤리-롤형 전극조립체를 포함하는 비수 전해질 이차전지를 개시하고 있다. 그러나, 이러한 전지는 낙하 또는 외부충격이 인가되었을 때, 센터 핀의 변형에 의한 젤리-롤의 중앙 부위에서의 단락을 근본적으로 방지할 수 없다는 문제점을 가지고 있다.
한편, 한국 실용신안출원공개 제1998-0062168호는 상부 절연판과 멘드릴(Mandrel)이 일체형으로 구성된 원통형 전지를 개시하고 있다. 그러나 이러한 전지는 낙하 등 외부충격의 인가 시, 젤리-롤의 유동이 발생하여 상부 절연판 및 원통형 전지 상부의 캡 어셈블리를 압박함으로써, CID 소자를 조기 작동시키는 문제점을 가지고 있다.
따라서, 이러한 문제점을 근본적으로 해결할 수 있는 기술에 대한 필요성이 높은 실정이다.
본 발명은 상기와 같은 종래기술의 문제점과 과거로부터 요청되어온 기술적 과제를 해결하는 것을 목적으로 한다.
본 출원의 발명자들은 심도 있는 연구와 다양한 실험을 거듭한 끝에, 권취형의 전극조립체('젤리-롤')가 원통형 케이스에 내장되어 있는 구조의 이차전지에서, 상기 젤리-롤의 상단면과 하단면에 각각 장착된 절연체('상부 절연체' 및 '하부 절연체')들이 전지의 제조과정에서 젤리-롤의 중앙 중공부를 통해 상호 체결되면서 일체형 구조를 형성하는 경우, 전지의 낙하 등에 의한 외부 충격의 인가 시에도 젤리-롤의 유동과 전극시트들의 미끄러짐이 억제되고, 센터 핀의 변형에 의한 젤리-롤의 중앙 부위에서의 단락이 방지되어 이차전지의 안전성을 향상시킬 수 있음을 발견하고, 본 발명을 완성하기에 이르렀다.
따라서, 본 발명에 따른 이차전지는 권취형의 전극조립체('젤리-롤')가 원통 형 케이스에 내장되어 있는 구조의 이차전지로서, 상기 젤리-롤의 상단면과 하단면에 각각 절연체('상부 절연체' 및 '하부 절연체')가 장착되어 있고, 상기 절연체들은 전지의 제조과정에서 젤리-롤의 중앙 중공부를 통해 상호 체결되면서 일체형 구조를 형성하고 있는 것으로 구성되어 있다.
본 발명에 따르면, 젤리-롤형 전극조립체의 상부 절연체와 하부 절연체가 전지의 제조과정에서 젤리-롤의 중앙 중공부를 통해 상호 체결되어 일체형 구조를 형성함으로써, 상부 절연체와 하부 절연체 사이에 젤리-롤이 고정되어 젤리-롤의 유동과 전극시트들의 미끄러짐이 억제된다. 따라서, 전지가 낙하되거나 외부 충격이 가해졌을 경우, 젤리-롤이 유동하여 전지 상부의 캡 어셈블리를 압박함으로써 발생할 수 있는 CID 소자의 조기 작동과 전극시트들의 미끄러짐으로 인한 내부단락을 방지할 수 있다.
또한, 젤리-롤의 중앙 중공부를 관통하면서 형성되어 있는 상부 절연체와 하부 절연체의 연결부에 의해 센터 핀이 생략될 수도 있으며, 이러한 연결부의 중공 내측에 센터 핀이 삽입되는 경우, 센터 핀과 젤리-롤의 내측 중앙 부위가 연결부에 의해 서로 격리됨으로써, 외부 충격의 인가 시 변형된 센터 핀의 단부나 모서리 부분에 의한 분리막의 관통이 억제되어, 그로 인한 내부단락을 방지할 수 있으므로, 궁극적으로 전지의 안전성을 향상시킬 수 있다.
본 발명에서, 상기 절연체들의 체결 부위는 젤리-롤의 중앙 중공부를 관통하여 형성되어 있는 상, 하부 절연체들의 연결부 중에서 어느 위치에라도 형성될 수 있으나, 전지 제조 공정의 효율성을 감안할 때, 절연체들의 체결이 상대적으로 용 이한 상부 절연체 또는 하부 절연체 상에 위치하는 것이 바람직하다.
하나의 바람직한 예에서, 상기 상부 절연체는,
(a) 젤리-롤의 상단면을 감싸는 형상으로 이루어져 있고, 중앙에 관통구가 형성되어 있으며, 일측에 젤리-롤의 전극 탭이 관통할 수 있는 홀이 형성되어 있는 상판; 및
(b) 젤리-롤의 중앙 중공부에 삽입되는 원통형 형상으로 이루어져 있고, 상기 상판에 일체로 연결되어 있으며, 하단에 하부 절연체와 조립방식으로 결합되는 체결부가 형성되어 있는 연결 실린더;
를 포함하는 구조로 이루어진 것일 수 있다.
따라서, 상판 및 연결 실린더로 이루어진 이러한 상부 절연체는 수직단면상으로 중심의 기둥이 연통되어 있는 T자 형상으로서, 상판 중앙의 관통구를 통해 상판과 일체화되어 있는 연결 실린더에 센터 핀이 삽입되는 바, 센터 핀의 삽입 시, 젤리-롤과 센터 핀이 연결 실린더에 의해 완벽하게 격리됨으로써 외부 충격이 인가되었을 경우에도 센터 핀의 변형에 의한 내부단락이 방지될 수 있다. 또한, 젤리-롤 상단의 전극 탭이 상판의 일측에 형성된 전극 탭 관통홀과 정위치에서 삽입될 수 있으므로 젤리-롤과의 합체 시 전극 탭을 손상시키지 않으며, 연결 실린더의 하단에 위치한 체결부에 의해 하부 절연체와 용이하게 연결되어 젤리-롤을 단단히 고정함으로써, 젤리-롤의 유동과 전극시트들의 미끄러짐을 방지할 수 있다.
경우에 따라서는, 상기 상부 절연체의 외주부가 젤리-롤의 상단 외주면을 적어도 일부 감쌀 수 있도록 하향 절곡되어 있는 구조일 수 있다. 이 경우, 상부 절 연체 외주부의 하향 절곡된 길이는 젤리-롤 전체 높이를 기준으로 5 내지 30% 정도인 것이 바람직하다.
이와 같이, 상부 절연체의 외주부가 젤리-롤의 상단을 감쌀 수 있도록 하향 절곡되어 있는 경우, 하향 절곡된 부분에 의해 젤리-롤과 금속 소재의 전지케이스 사이에 절연 상태가 확보되므로, 이들의 접촉에 의한 단락이 방지되며, 하향 절곡된 부분이 젤리-롤의 상단 외주면을 감싸 고정하여 주므로 젤리-롤의 풀림이 억제된다. 따라서, 종래 젤리-롤과 금속 소재의 전지케이스와의 단락을 방지하고 젤리-롤의 풀림을 억제하기 위해, 젤리-롤의 권취가 끝나는 부분에 상대적으로 큰 크기로 부착하던 보호 테이프를 작은 보호 테이프로 대체할 수 있으므로, 전지 제조의 효율성이 향상되며, 유기 용제인 전해액에 의해 보호 테이프가 접착력을 잃게 되는 경우에도 보호 테이프의 기능을 대체하거나 보완할 수 있다.
한편, 상기 하부 절연체는, 바람직하게는, 젤리-롤의 하단면을 감싸는 형상으로 이루어져 있고, 중앙에 관통구가 형성되어 있는 구조로 이루어질 수 있다. 따라서, 상기 중앙의 관통구를 통해 전지 캔의 하단과 전극 탭이 접속될 수 있으며, 센터 핀이 삽입되어 전지 내부의 가스 배출을 용이하게 할 수 있다. 또한, 이러한 하부 절연체는 상기 상부 절연체와 일체형으로 체결됨으로써, 젤리-롤을 단단히 고정하여 젤리-롤의 유동과 전극시트들의 미끄러짐을 방지하여 안전성 향상에 기여하게 된다.
상기 하부 절연체의 외주부는, 앞서 설명한 상부 절연체에서와 같이, 젤리-롤의 하단 외주면을 적어도 일부 감쌀 수 있도록 상향 절곡되어 있는 구조일 수 있 으며, 이 경우, 하부 절연체 외주부의 상향 절곡된 길이는 젤리-롤 전체 높이를 기준으로 5 내지 30% 정도인 것이 바람직하다.
이러한 상향 절곡된 하부 절연체의 외주부는, 하향 절곡된 상부 절연체의 외주부에서와 같이, 젤리-롤과 금속 소재 사이의 단락 방지, 젤리-롤의 풀림 억제 등의 효과를 발휘한다.
상기 체결 부위는 상부 절연체와 하부 절연체의 물리적 성질에 영향을 미치지 않으면서 이들을 상호 체결할 수 있는 구조라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 바람직하게는 후크 구조로 이루어질 수 있다.
또한, 상기 절연체는 젤리-롤과 전지의 상, 하부의 전기절연성을 유지하고, 외부 충격에 의해 변형된 센터 핀의 단부나 모서리에 의한 절연체의 압박이나 관통, 전극 시트들의 미끄러짐 등의 내부 단락 요인이 발생했을 경우에도 절연성을 유지할 수 있도록 전기절연성 고분자 수지로 이루어진 것이 바람직한 바, 이러한 전기절연성 고분자 수지는 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리스티렌, 폴리우레탄, 에폭시 수지, 페놀 수지, 멜라민 수지 등의 다양한 종류의 고분자 수지들 중에 선택되는 하나 또는 둘 이상일 수 있으나, 가격, 기계적 물성, 가공성 등을 고려했을 때 가장 바람직한 예는 폴리프로필렌이다.
한편, 전지의 제조과정에서 상기 연결 실린더의 중앙 중공부에 센터 핀이 삽입되는 것이 바람직한 바, 센터 핀을 상기 연결 실린더에 삽입함으로써, 젤리-롤의 중심에서 전극조립체를 고정 및 지지하는 역할과, 충방전 또는 작동 시 발생되는 가스를 밀집시켜 방출하기 위한 통로 역할을 하는 센터 핀의 역할이 상기 연결 실 린더에 의해 더욱 보강되는 상승효과를 얻을 수 있다.
반면에, 상판과 연결 실린더의 일체형 구조에 의해 상부 절연체를 형성하는 구조에서, 연결 실린더 내측에 삽입되는 센터 핀을 생략할 수도 있는 바, 센터 핀을 생략하기 위해서는 센터 핀을 대신하는 상기 연결 실린더가 내부 단락 등에 의해 발생할 수 있는 전지 내부의 고온 조건에서 용융되거나 변형되지 않고 그 형태를 유지할 수 있는 내구성이 있어야 한다. 따라서, 이와 같은 조건을 충족할 수 있도록 150 내지 200도의 고온에서 형태 유지성을 갖는 전기 절연성 소재의 상부 절연체를 사용함으로써, 별도의 센터 핀이 사용되지 않는 전지를 제조할 수 있다. 예를 들어, 약 150℃의 챔버에 10 분 정도 전지를 두는 핫 박스-테스트(Hot Box Test)를 통해 150℃ 이상의 고온 조건에서 젤리-롤의 중앙 중공 부위가 막히면서 가스 배출이 방해를 받아 전지가 발화 또는 폭발하는 현상이 나타나는 지의 여부를 확인할 수 있다.
따라서, 하나의 바람직한 예에서, 상부 절연체가 상판 및 연결 실린더의 일체형 구조로 이루어져 있고, 150 내지 200℃의 고온에서 형태 유지성을 갖는 전기절연성 소재로 이루어져 있으며, 전지의 제조과정에서 상기 연결 실린더의 중앙 중공부에 별도의 센터 핀이 삽입되지 않는 구조일 수 있다.
본 발명에 따른 전지에서 상부 절연체의 두께는 하부 절연체의 두께보다 두꺼운 것이 바람직한 바, 외부 충격의 인가 시 젤리-롤의 유동과 전극시트들의 미끄러짐은 주로 전지의 상부를 향해 발생함으로써 내부 단락을 일으키게 되므로, 상대적으로 힘을 많이 받는 상부 절연체가 하부 절연체에 비해 두꺼운 것이 바람직하 다.
본 발명에 따른 전지는 특히, 젤리-롤 전극조립체를 전지케이스에 내장한 상태에서 리튬 함유 전해액을 함침시켜 제조되는 리튬 이차전지에 바람직하게 적용될 수 있다.
본 발명에 따른 리튬 이차전지의 기타 성분들에 대해 이하에서 자세히 설명한다.
리튬 이차전지용 양극은, 예를 들어, 양극 집전체 상에 양극 활물질, 도전재 및 바인더의 혼합물을 슬러리의 형태로 도포한 후 건조 및 압축하여 제조되며, 필요에 따라서는, 상기 혼합물에 충진제를 더 첨가하기도 한다.
상기 양극 활물질은 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물이나 1 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li1+xMn2-xO4 (여기서, x 는 0 ~ 0.33 임), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물; 리튬 동 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, LiFe3O4, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1-xMxO2 (여기서, M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga 이고, x = 0.01 ~ 0.3 임)으로 표현되는 Ni 사이트형 리튬 니켈 산화물; 화학식 LiMn2-xMxO2 (여기서, M = Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta 이고, x = 0.01 ~ 0.1 임) 또는 Li2Mn3MO8 (여기서, M = Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn 임)으로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 Li 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4; 디설파이드 화합물; Fe2(MoO4)3 등을 들 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 양극 집전체는 일반적으로 3 내지 500 ㎛의 두께로 만든다. 이러한 양극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가지는 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄이나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것 등이 사용될 수 있다. 집전체는 그것의 표면에 미세한 요철을 형성하여 양극 활물질의 접착력을 높일 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태가 가능하다.
상기 도전재는 통상적으로 양극 활물질을 포함한 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 50 중량%로 첨가된다. 이러한 도전재는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.
상기 바인더는 활물질과 도전재 등의 결합과 집전체에 대한 결합에 조력하는 성분으로서, 통상적으로 양극 활물질을 포함하는 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 50 중량%로 첨가된다. 이러한 바인더의 예로는, 폴리불화비닐리덴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀 룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 브티렌 고무, 불소 고무, 다양한 공중합체 등을 들 수 있다.
상기 충진제는 양극의 팽창을 억제하는 성분으로서 선택적으로 사용되며, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 섬유상 재료라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 올리핀계 중합체; 유리섬유, 탄소섬유 등의 섬유상 물질이 사용된다.
리튬 이차전지용 음극은 음극 집전체 상에 음극 재료를 도포, 건조 및 압축하여 제작되며, 필요에 따라, 앞서 설명한 바와 같은 양극의 성분들(바인더, 도전재, 충진제 등)이 더 포함될 수도 있다.
상기 음극 집전체는 일반적으로 3 내지 500 ㎛의 두께로 만들어진다. 이러한 음극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 구리, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 구리나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것, 알루미늄-카드뮴 합금 등이 사용될 수 있다. 또한, 양극 집전체와 마찬가지로, 표면에 미세한 요철을 형성하여 음극 활물질의 결합력을 강화시킬 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태로 사용될 수 있다.
상기 음극 재료는, 예를 들어, 난흑연화 탄소, 흑연계 탄소 등의 탄소; LixFe2O3(0≤x≤1), LixWO2(0≤x≤1), SnxMe1-xMe'yOz(Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me': Al, B, P, Si, 주기율표의 1족, 2족, 3족 원소, 할로겐; 0<x≤1; 1≤y≤3; 1≤z≤8) 등의 금속 복합 산화물; 리튬 금속; 리튬 합금; 규소계 합금; 주석계 합금; SnO, SnO2, PbO, PbO2, Pb2O3, Pb3O4, Sb2O3, Sb2O4, Sb2O5, GeO, GeO2, Bi2O3, Bi2O4, and Bi2O5 등의 금속 산화물; 폴리아세틸렌 등의 도전성 고분자; Li-Co-Ni 계 재료 등을 사용할 수 있다.
리튬 이차전지용 비수계 전해질은, 비수 전해질과 리튬 염으로 이루어져 있다. 비수 전해질로는 비수 전해액, 고체 전해질, 무기 고체 전해질 등이 사용된다.
상기 비수 전해액으로는, 예를 들어, N-메틸-2-피롤리디논, 프로필렌 카보네이트, 에틸렌 카보네이트, 부틸렌 카보네이트, 디메틸 카보네이트, 디에틸 카보네이트, 감마-부틸로 락톤, 1,2-디메톡시 에탄, 테트라히드록시 프랑(franc), 2-메틸 테트라하이드로푸란, 디메틸술폭시드, 1,3-디옥소런, 포름아미드, 디메틸포름아미드, 디옥소런, 아세토니트릴, 니트로메탄, 포름산 메틸, 초산메틸, 인산 트리에스테르, 트리메톡시 메탄, 디옥소런 유도체, 설포란, 메틸 설포란, 1,3-디메틸-2-이미다졸리디논, 프로필렌 카보네이트 유도체, 테트라하이드로푸란 유도체, 에테르, 피로피온산 메틸, 프로피온산 에틸 등의 비양자성 유기용매가 사용될 수 있다.
상기 유기 고체 전해질로는, 예를 들어, 폴리에틸렌 유도체, 폴리에틸렌 옥사이드 유도체, 폴리프로필렌 옥사이드 유도체, 인산 에스테르 폴리머, 폴리 에지 테이션 리신(agitation lysine), 폴리에스테르 술파이드, 폴리비닐 알코올, 폴리 불화 비닐리덴, 이온성 해리기를 포함하는 중합체 등이 사용될 수 있다.
상기 무기 고체 전해질로는, 예를 들어, Li3N, LiI, Li5NI2, Li3N-LiI-LiOH, LiSiO4, LiSiO4-LiI-LiOH, Li2SiS3, Li4SiO4, Li4SiO4-LiI-LiOH, Li3PO4-Li2S-SiS2 등의 Li의 질화물, 할로겐화물, 황산염 등이 사용될 수 있다.
상기 리튬 염은 상기 비수계 전해질에 용해되기 좋은 물질로서, 예를 들어, LiCl, LiBr, LiI, LiClO4, LiBF4, LiB10Cl10, LiPF6, LiCF3SO3, LiCF3CO2, LiAsF6, LiSbF6, LiAlCl4, CH3SO3Li, CF3SO3Li, (CF3SO2)2NLi, 클로로 보란 리튬, 저급 지방족 카르본산 리튬, 4 페닐 붕산 리튬, 이미드 등이 사용될 수 있다.
또한, 비수계 전해질에는 충방전 특성, 난연성 등의 개선을 목적으로, 예를 들어, 피리딘, 트리에틸포스파이트, 트리에탄올아민, 환상 에테르, 에틸렌 디아민, n-글라임(glyme), 헥사 인산 트리 아미드, 니트로벤젠 유도체, 유황, 퀴논 이민 염료, N-치환 옥사졸리디논, N,N-치환 이미다졸리딘, 에틸렌 글리콜 디알킬 에테르, 암모늄염, 피롤, 2-메톡시 에탄올, 삼염화 알루미늄 등이 첨가될 수도 있다. 경우에 따라서는, 불연성을 부여하기 위하여, 사염화탄소, 삼불화에틸렌 등의 할로겐 함유 용매를 더 포함시킬 수도 있고, 고온 보존 특성을 향상시키기 위하여 이산화탄산 가스를 더 포함시킬 수도 있다.
본 발명은 또한, 권취형의 전극조립체('젤리-롤')의 상단면과 하단면의 절연을 위해 사용되는 이차전지용 절연부재로서, 상부 절연체와 하부 절연체는 전지의 제조과정에서 젤리-롤의 중앙 중공부를 통해 상호 체결되면서 일체형 구조를 형성하며, 상기 상부 절연체는,
젤리-롤의 상단면을 감싸는 형상으로 이루어져 있고, 중앙에 관통구가 형성되어 있으며, 일측에 젤리-롤의 전극 탭이 관통할 수 있는 홀이 형성되어 있는 상판; 및 젤리-롤의 중앙 중공부에 삽입되는 원통형 형상으로 이루어져 있고, 상기 상판에 일체로 연결되어 있으며, 하단에 하부 절연체와 조립방식으로 결합되는 체결부가 형성되어 있는 연결 실린더;를 포함하는 구조로 이루어져 있고,
상기 하부 절연체는, 젤리-롤의 하단면을 감싸는 형상으로 이루어져 있고, 중앙에 관통구가 형성되어 있는 구조로 이루어진 절연부재를 제공한다.
이러한 이차전지용 절연부재의 구조는 그 자체로 종래기술에는 존재하지 않는 신규한 구조이며, 젤리-롤형 전극조립체를 내장한 이차전지에 적용될 경우, 전지 내부에서 젤리-롤을 고정시켜 전지의 낙하 등에 의한 외부 충격의 인가 시, 젤리-롤이 유동하여 전지 상부를 압박함으로써 발생할 수 있는 CID 소자의 조기작동을 방지하며, 젤리-롤 중심의 센터 핀이 변형되어 젤리-롤을 압박하거나 관통함으로써 발생할 수 있는 내부단락을 방지하여 전지의 안전성을 향상시킬 수 있다.
경우에 따라서는, 상기 상부 절연체의 상판은 젤리-롤의 상단면을 감싸면서 그것의 외주부가 젤리-롤의 상단 외주면을 적어도 일부 감쌀 수 있도록 하향 절곡된 형상으로 이루어져 있고, 상기 하부 절연체는, 젤리-롤의 하단면을 감싸면서 그것의 외주부가 젤리-롤의 하단 외주면을 적어도 일부 감쌀 수 있도록 상향 절곡된 형상으로 이루어질 수 있다.
이하에서는, 본 발명의 실시예에 따른 도면을 참조하여 설명하지만, 이는 본 발명의 더욱 용이한 이해를 위한 것으로, 본 발명의 범주가 그것에 의해 한정되는 것은 아니다.
도 3에는 본 발명의 하나의 실시예에 따른 절연성 부재의 체결 전의 상태가 도시되어 있고, 도 4에는 이의 결합 상태도가 도시되어 있다.
이들 도면을 참조하면, 이차전지용 절연부재(100)는, 젤리-롤(도시하지 않음)의 상단면과 하단면에 각각 장착되는 상부 절연체(200)와 하부 절연체(300)로 이루어져 있으며, 이들 상하부 절연체들(200, 300)은 전지의 제조과정에서 젤리-롤의 중앙 중공부를 통해 상호 체결되면서 일체형 구조를 형성하게 된다.
상부 절연체(200)는 일체로 성형되어 있는 상판(210)과 연결 실린더(220)로 이루어져 있다. 상판(210)은 젤리-롤의 상단면을 감싸는 형상으로 이루어져 있고, 중앙에 관통구(212)가 형성되어 있으며, 일측에 젤리-롤의 전극 탭이 관통할 수 있는 홀(214)이 형성되어 있다. 연결 실린더(220)는 젤리-롤의 중앙 중공부에 삽입되는 원통형 형상으로 이루어져 있고, 상판(210)에 일체로 연결되어 있으며, 하단에 하부 절연체(300)와 조립방식으로 결합되는 후크(222)가 형성되어 있다. 도 3의 구조에서, 후크(222)는 연결 실린더(220)의 외주면에 연속적으로 형성되어 있는 구조로 이루어져 있지만, 기타 다양한 구조가 가능함은 물론이다.
연결 실린더(220)의 후크(222)가 하부 절연체(300)의 관통구(310)에 체결되면서 상부 절연체(200)가 하부 절연체(300)와 일체의 형상을 이루게 되어, 젤리-롤 이 일체화된 상부 절연체(200)와 하부 절연체(300) 사이에 고정되어 젤리-롤의 유동과 전극시트들의 미끄러짐이 억제되므로, 전지가 낙하되거나 외부 충격이 가해졌을 때, 젤리-롤이 유동하여 전지 상부의 캡 어셈블리(도시하지 않음)를 압박함으로써 발생할 수 있는 CID 소자의 조기 작동과 전극시트들의 미끄러짐으로 인한 내부단락을 방지할 수 있다
도 5에는 본 발명의 또 다른 예에 따른 절연부재의 체결 전의 상태에 대한 사시도가 모식적으로 도시되어 있고, 도 6에는 도 5의 체결부재에 젤리-롤이 장착된 상태의 사시도가 모식적으로 도시되어 있다.
이들 도면을 참조하면, 이차전지용 절연부재(101)는, 젤리-롤(400)의 상단면과 하단면에 각각 장착되는 상부 절연체(201)와 하부 절연체(301)로 이루어져 있고, 이들 상하부 절연체들(201, 301)은 전지의 제조과정에서 젤리-롤의 중앙 중공부를 통해 상호 체결되면서 일체형 구조를 형성하며, 상부 절연체(201)는 일체로 성형되어 있는 상판(211)과 연결 실린더(221)로 이루어져 있다는 점에서는 도 3의 절연부재(100)와 동일하다.
그러나, 상부 절연체(201)의 상판(211) 외주부(216)가 젤리-롤(400)의 상단 외주면을 일부 감쌀 수 있도록 하향 절곡되어 있고, 그에 대응하여, 하부 절연체(301)의 외주부(321)에도 젤리-롤(400)의 하단 외주면을 일부 감쌀 수 있도록 상향 절곡되어 있다는 점에서 차이가 있다.
상부 절연체(201)와 하부 절연체(301)의 외주부(216, 321)에서 수직 절곡 길이는 젤리-롤(400)의 전체 높이를 기준으로 5 내지 30% 정도이다.
이러한 수직 절곡 외주부(216, 321)는 젤리-롤(400)과 금속 소재의 전지케이스(도시하지 않음) 사이에 절연 상태를 확보하여 이들의 접촉에 의한 단락을 방지하며, 젤리-롤(400)의 상단 및 하단 외주면을 각각 감싸 고정하여 주므로 젤리-롤의 풀림을 억제한다. 따라서, 종래 젤리-롤과 금속 소재의 전지케이스와의 단락을 방지하고 젤리-롤의 풀림을 억제하기 위해, 젤리-롤의 권취가 끝나는 부분에 상대적으로 큰 크기로 부착하던 보호 테이프를 작은 보호 테이프(410)로 대체할 수 있으므로, 전지 제조의 효율성이 향상되며, 유기 용제인 전해액에 의해 보호 테이프(410)가 접착력을 잃게 되는 경우에도 보호 테이프의 기능을 대체하거나 보완할 수 있다.
젤리-롤(400)에 상부 절연체(201)와 하부 절연체(301)를 장착한 상태에서, 젤리-롤(400)의 양극 탭(420)은 상부 절연체(201)의 홀(214)을 통해 상판(211)으로부터 돌출되고, 관통구들(212, 310) 사이의 연통된 중앙 중공부에 센터 핀(430)를 삽입하여 장착한다. 경우에 따라서는 센터 핀(430)을 생략할 수도 있음은 물론이다.
이하, 실시예를 통해 본 발명을 더욱 상술하지만, 하기 실시예는 본 발명을 예시하기 위한 것이며, 본 발명의 범주가 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
[실시예 1]
1-1.
음극의 제조
음극 활물질로서 탄소 분말을 사용하였고, 탄소 분말과 아세틸렌 블랙(도전재) 및 PVdF를 중량비 85: 5: 10으로 혼합하고, 상기 혼합물 100 중량부를 70 중량부의 유기용매 NMP(N-methyl pyrrolidene)에 첨가하여 음극 슬러리를 제조하였다. 이를 구리 집전체 상에 도포하여 건조, 압연하여 두께 200 ㎛, 길이 510 mm, 폭 56 mm의 음극을 제조하였다.
1-2.
양극의 제조
양극 활물질로서 LiCoO2를 사용하였고, LiCoO2, 아세틸렌 블랙(도전재) 및 PVdF를 중량비 85: 7.5: 7.5로 혼합하였다. 상기 혼합물 100 중량비에 대하여 40 중량비를 NMP에 첨가하여 양극 슬러리를 제조하였다. 이를 알루미늄 집전체 상에 도포하고 건조, 압연하여 두께 200 ㎛, 길이 450 mm, 폭 54 mm의 양극을 제조하였다.
1-3.
절연부재의
제조
중앙에 관통구가 형성되어 있고 일측에 젤리-롤의 전극 탭이 관통할 수 있는 홀이 형성되어 있는 상판과, 젤리-롤의 중앙 중공부에 삽입되는 원통형 형상으로 이루어져 있고 상판에 일체로 연결되어 있으며 하단부에 후크 구조의 체결부를 갖는 연결 실린더로 이루어진 상부 절연체를 제조하였다.
또한, 젤리-롤의 하단면을 감싸는 형상으로 이루어져 있고, 중앙에 관통구가 형성되어 있는 폴리프로필렌 소재의 하부 절연체를 제조하였다.
1-4.
전지의 제조
구리 코팅된 외경 18 mm, 높이 65 mm인 원통형 캔의 하단에 상기 1-3에서 제조한 하부 절연체를 삽입한 후, 상기 1-1 및 1-2에서 각각 제조된 양극과 음극 사이에 폴리에틸렌의 다공성 분리막을 개재하여 권취한 젤리-롤을 탑재하고, 젤리-롤의 음극 탭을 캔의 하단 내면에 용접하였다. 그런 다음, 상기 1-3에서 제조한 상부 절연체를 탑재하여 하부 절연체와 체결함으로써 일체형으로 만든 다음, LiPF6의 리튬염이 녹아있는 부피비 1: 2의 에틸렌 카보네이트(EC)와 에틸메틸 카보네이트(EMC)가 용액을 전해질로 주입하여 원통형 리튬 이차전지를 제조하였다.
[비교예 1]
젤리-롤의 상, 하부에 탑재되는 절연체로 원반형의 일반적인 절연체들을 사용하였다는 점을 제외하고는, 상기 실시예 1과 같은 방법으로 전지를 제조하였다.
[실험예 1]
상기 실시예 1 및 비교예 1에서 각각 제조된 만충전 상태의 원통형 전지들 각각 30 개씩을 610±25 mm 높이에서 낙하시켜 발화 또는 폭발의 발생 여부를 확인하는 충격 실험을 실시하였으며, 그 결과를 표 1에 나타내었다.
<표 1>
상기 표 1에서 보는 바와 같이, 실시예 1에 따른 모든 전지들은 발열 또는 발화가 일어나지 않은 반면에, 비교예 1에 따른 전지들 중 5 개의 전지들에서 발열 또는 발화가 확인되었다.
따라서, 전지의 제조 과정에서 상부 절연체가 하부 절연체와 일체화 되는 본 발명에 따른 전지는, 원반형의 일반적인 상, 하부 절연체가 젤리-롤 상단 및 하단에 단순 탑재되어 있는 전지보다 외부 충격에 대한 크게 안전성이 향상되었음을 알 수 있다.
본 발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기 내용을 바탕으로 본 발명의 범주내에서 다양한 응용 및 변형을 행하는 것이 가능할 것이다.
이상에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 이차전지는 젤리-롤의 상단면과 하단면의 각각 절연체('상부 절연체' 및 '하부 절연체')가 전지의 제조과정에서 젤리-롤의 중앙 중공부를 통해 상호 체결되면서 일체형 구조를 형성하고 있음으로써, 전지의 낙하 등에 의한 외부 충격의 인가 시, 젤리-롤이 유동하여 전지 상부를 압박함으로써 발생할 수 있는 CID 소자의 조기작동을 방지하며, 젤리-롤 중심의 센터 핀이 변형되어 젤리-롤을 압박하거나 관통하여 발생할 수 있는 내부단락을 방지할 수 있으므로, 궁극적으로 전지의 안전성을 향상시킬 수 있는 효과가 있다.
Claims (15)
- 권취형의 전극조립체('젤리-롤')가 원통형 케이스에 내장되어 있는 구조의 이차전지로서, 상기 젤리-롤의 상단면과 하단면에 각각 절연체('상부 절연체' 및 '하부 절연체')가 장착되어 있고, 상기 절연체들은 전지의 제조과정에서 젤리-롤의 중앙 중공부를 통해 상호 체결되면서 일체형 구조를 형성하고 있는 것을 특징으로 하는 이차전지.
- 제 1 항에 있어서, 상기 절연체들의 체결 부위는 상부 절연체 또는 하부 절연체 상에 위치하는 것을 특징으로 하는 이차전지.
- 제 1 항에 있어서, 상기 상부 절연체는,(a) 젤리-롤의 상단면을 감싸는 형상으로 이루어져 있고, 중앙에 관통구가 형성되어 있으며, 일측에 젤리-롤의 전극 탭이 관통할 수 있는 홀이 형성되어 있는 상판; 및(b) 젤리-롤의 중앙 중공부에 삽입되는 원통형 형상으로 이루어져 있고, 상기 상판에 일체로 연결되어 있으며, 하단에 하부 절연체와 조립방식으로 결합되는 체결부가 형성되어 있는 연결 실린더;를 포함하는 구조로 이루어진 것을 특징으로 하는 이차전지.
- 제 3 항에 있어서, 상기 상부 절연체의 외주부는 젤리-롤의 상단 외주면을 적어도 일부 감쌀 수 있도록 하향 절곡되어 있는 것을 특징으로 하는 이차전지.
- 제 1 항에 있어서, 상기 하부 절연체는, 젤리-롤의 하단면을 감싸는 형상으로 이루어져 있고, 중앙에 관통구가 형성되어 있는 구조로 이루어진 것을 특징으로 하는 이차전지.
- 제 5 항에 있어서, 상기 하부 절연체의 외주부는 젤리-롤의 하단 외주면을 적어도 일부 감쌀 수 있도록 상향 절곡되어 있는 것을 특징으로 하는 이차전지.
- 제 1 항에 있어서, 상기 체결 부위는 후크 구조로 이루어진 것을 특징으로 하는 이차전지.
- 제 1 항에 있어서, 상기 절연체는 전기절연성 고분자 수지로 이루어진 것을 특징으로 하는 이차전지.
- 제 8 항에 있어서, 상기 고분자 수지는 폴리프로필렌인 것을 특징으로 하는 이차전지.
- 제 3 항에 있어서, 전지의 제조과정에서 상기 연결 실린더의 중앙 중공부에 센터 핀이 삽입되는 것을 특징으로 하는 이차전지.
- 제 3 항에 있어서, 상기 절연체는 150 내지 200℃의 고온에서 형태 유지성을 갖는 전기절연성 소재로 이루어져 있고, 전지의 제조과정에서 상기 연결 실린더의 중앙 중공부에 별도의 센터 핀이 삽입되지 않는 것을 특징으로 하는 이차전지.
- 제 1 항에 있어서, 상기 상부 절연체의 두께가 하부 절연체의 두께보다 두꺼운 것을 특징으로 하는 이차전지.
- 제 1 항에 있어서, 상기 전지는 리튬 이차전지인 것을 특징으로 하는 이차전지.
- 권취형의 전극조립체('젤리-롤')의 상단면과 하단면의 절연을 위해 사용되는 이차전지용 절연부재로서, 상부 절연체와 하부 절연체는 전지의 제조과정에서 젤리-롤의 중앙 중공부를 통해 상호 체결되면서 일체형 구조를 형성하며,상기 상부 절연체는,젤리-롤의 상단면을 감싸는 형상으로 이루어져 있고, 중앙에 관통구가 형성되어 있으며, 일측에 젤리-롤의 전극 탭이 관통할 수 있는 홀이 형성되어 있는 상판; 및젤리-롤의 중앙 중공부에 삽입되는 원통형 형상으로 이루어져 있고, 상기 상 판에 일체로 연결되어 있으며, 하단에 하부 절연체와 조립방식으로 결합되는 체결부가 형성되어 있는 연결 실린더;를 포함하는 구조로 이루어져 있고,상기 하부 절연체는, 젤리-롤의 하단면을 감싸는 형상으로 이루어져 있고, 중앙에 관통구가 형성되어 있는 구조로 이루어진 것을 특징으로 하는 절연부재.
- 제 14 항에 있어서, 상기 상부 절연체의 상판은 젤리-롤의 상단면을 감싸면서 그것의 외주부가 젤리-롤의 상단 외주면을 적어도 일부 감쌀 수 있도록 하향 절곡된 형상으로 이루어져 있고, 상기 하부 절연체는 젤리-롤의 하단면을 감싸면서 그것의 외주부가 젤리-롤의 하단 외주면을 적어도 일부 감쌀 수 있도록 상향 절곡된 형상으로 이루어진 것을 특징으로 하는 절연부재.
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