KR20070105022A - 카본 나노튜브의 형성 방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 카본 나노튜브의 형성 방법에 관한 것으로, 도전성막을 포함하는 하부 구조물이 형성된 기판상에 절연막을 형성하는 단계와, 상기 절연막을 패터닝 하여 상기 도전성막의 적어도 일부를 노출하는 콘택홀을 형성하는 단계와, 상기 콘택홀 하부에 노출된 상기 도전성막 상에 촉매 금속 씨드층을 형성하는 단계와, 상기 촉매 금속 씨드층 상에 카본 나노튜브를 형성하는 단계를 포함하는 카본 나노튜브 형성 방법을 제공한다. 이를 통해 상기 콘택홀 내에 선택적으로 카본 나노튜브를 형성할 수 있다.
카본 나노튜브, 촉매 금속 씨드층, 콘택홀, 니켈

Description

카본 나노튜브의 형성 방법{Method for forming carbon nanotube}
도 1은 종래의 카본 나노튜브의 형성 방법의 문제점을 설명하기 위한 단면도.
도 2 및 도 3은 카본 나노튜브의 형성 방법의 문제점을 설명하기 위한 단면도.
도 4 내지 6은 본 발명의 일 실시예에 따른 카본 나노튜브 형성 방법을 설명하기 위한 단면도.
<도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명>
1, 10 : 기판 2, 20 : 도전성막
3, 30 : 층간 절연막 4, 40 : 콘택홀
5, 60 : 카본 나노튜브 50 : 촉매 금속 씨드층
본 발명은 카본 나노튜브의 형성 방법에 관한 것으로, 홀 내측에 선택적으로 카본 나노튜브를 성장시킬 수 있는 카본 나노튜브의 형성 방법에 관한 것이다.
카본 나노튜브는 직경이 수㎚ 내지 수십㎚이고 길이가 수십㎛ 내지 수백㎛로 구조의 비등방성이 크며, 단층(single wall), 다층(multi wall) 또는 다발(rope) 형태의 다양한 구조의 형상을 가지는 극히 미세한 원통형의 재료이다.
상기 카본 나노튜브에서 하나의 탄소 원자는 3개의 다른 탄소 원자와 결합되어 있고 육각형 벌집 무늬를 이루며, 그 구조에 따라서 도체 또는 반도체의 특성을 나타낼 수 있다. 도체 특성을 갖는 카본 나노튜브의 경우 매우 우수한 전기전도도를 갖는다고 보고되었다.
또한, 카본 나노튜브는 질량에 비해 매우 강한 기계적 강도(mechanical strength)를 갖고 있으며, 화학적 안정성이 뛰어나며 열전도도가 높은 특성을 갖기 때문에 미시 및 거시적인 측면에서 다양한 응용이 예상된다. 예를 들면 메모리 소자, 전자 증폭기 또는 가스 센서(sensor), 전자파 차폐, 전기 화학적 저장 장치(2차 전지, 연료 전지 또는 수퍼 커패시터(super capacitor))의 전극 극판, 전계 방출 디스플레이(Field Emission Display; FED), 고분자복합체 등에 적용하고자 하는 시도 또는 연구가 활발히 이루어지고 있다.
한편, 종래의 카본 나노튜브를 형성하기 위한 방법으로 전기 방전법, 레이저 증착법 및 화학 기상 증착법등이 제안되었다.
전기 방전의 경우, 두 탄소 전극 사이의 방전을 이용하는 방법으로서 두 전 극 사이에 교류 또는 직류(직류의 경우가 수율이 더 높다)를 가해 방전을 일으킨다. 통상적으로, 음극으로 고순도의 흑연봉을 사용하며, 양극으로 촉매 금속을 포함한 흑연봉을 사용한다. 이때, 양극전극에 촉매 금속을 첨가하여 카본 나노튜브의 합성을 촉진한다. 또한, 레이저 증착의 경우, 1,100 내지 1,300℃의 온도에서 레이저 빔 조사에 의해 흑연봉을 증발시키면 카본 나노튜브가 합성되는 원리이다. 상기의 촉매 금속으로 Fe, Ni, Co을 포함한다.
상술한 전기 방전법 또는 레이저 증착법은 카본 나노튜브의 합성수율이 비교적 낮고 카본 나노튜브의 직경이나 길이를 조정하는 것이 어렵다.
한편, 화학 기상 증착법의 경우 근래 많이 사용되는 카본 나노튜브 형성방법으로 주로 탄화수소계의 가스를 사용하여 이 가스와 Fe, Ni, Co 등의 촉매금속과의 반응을 이용하여 카본 나노튜브를 합성하는 방법으로 대량 생산에 용이한 방법이다.
도 1은 종래의 카본 나노튜브의 형성 방법의 문제점을 설명하기 위한 단면도이다.
도 1에 도시된 바와 같이 하부 도전성막(2)이 형성된 기판(1) 상에 층간 절연막(3)을 형성하고, 이를 패터닝 하여 도전성막(2)을 노출하는 콘택홀(4)을 형성한다. 이후, 촉매 물질과 탄소 가스를 공급하여 카본 나노튜브(5)를 형성한다.
이때 도면에 도시된 바와 같이 콘택홀(4) 내측에 수직한 카본 나노튜브(5)가 형성될 뿐만 아니라 층간 절연막(3) 상측에도 카본 나노튜브(5)가 형성되게 된다. 이로인해 후속 공정을 통해 상기 층간 절연막(3) 상의 카본 나노튜브(5)를 제거하 여야 한다.
하지만 층간 절연막(3) 상의 카본 나노튜브(5)를 제거할 경우 콘택홀(4) 내측에 형성된 카본 나노튜브(5)가 손상되고, 다수의 파티클이 콘택홀(4) 내측으로 유입되는 등의 많은 문제가 발생하게 된다.
이러한 문제를 해결하기 위해 촉매 금속층을 형성하여 촉매 금속층이 마련된 영역에만 선택적으로 카본 나노튜브를 형성하였다. 하기에서는 이에 관해 도면을 참조하여 설명한다.
도 2 및 도 3은 카본 나노튜브의 형성 방법의 문제점을 설명하기 위한 단면도이다.
앞서 도 1에 설명한 바와 같이 층간 절연막(3) 상에 카본 나노튜브(5)가 형성되는 문제를 해결하기 위해 도 2에 도시된 바와 같이 도전성막(2)이 형성된 기판(1) 상에 얇은 촉매 금속층(6)을 형성한다. 이와 같이 촉매 금속층(6)은 탄소 가스와 반응성이 뛰어나 다른 영역에서는 카본 나노튜브(5)가 형성되지 않고 촉매 금속층(6) 상에서만 반응이 일어나 카본 나노튜브(5)가 형성되는 막이다.
도 3에 도시된 바와 같이 촉매 금속층(6) 상에 층간 절연막(3)을 증착한 다음 패터닝 공정을 실시하여 콘택홀(4)을 형성한다. 이는 층간 절연막(3) 상에 감광막을 도포한 다음 포토리소그라피 공정을 통해 감광막 패턴을 형성하고, 이를 식각마스크로 하는 식각을 실시하여 층간 절연막(3)을 제거하여 콘택홀(4)을 형성하게 된다.
이와 같이 콘택홀(4) 형성을 위해 상기 층간 절연막(3)을 식각할 경우, 도면 에서와 같이 식각에 의해 노출된 층간 절연막(3) 하측에 얇게 형성된 촉매 금속층(6)도 함께 식각되는 문제가 발생한다. 이로인해 콘택홀(4) 내측에 카본 나노튜브(5)가 원활히 형성되지 않거나 전혀 형성되지 않게 되는 문제가 발생한다.
따라서, 본 발명은 상기의 문제점을 해결하기 위하여 카본 나노튜브 형성을 위한 촉매 역할을 하는 금속 씨드층을 콘택홀 하부에 형성하여 콘택홀 내측에만 선택적으로 카본 나노튜브를 형성할 수 있는 카본 나노튜브의 형성 방법을 제공하는 것을 그 목적으로 한다.
본 발명에 따른 도전성막을 포함하는 하부 구조물이 형성된 기판상에 절연막을 형성하는 단계와, 상기 절연막을 패터닝 하여 상기 도전성막의 적어도 일부를 노출하는 콘택홀을 형성하는 단계와, 상기 콘택홀 하부에 노출된 상기 도전성막 상에 촉매 금속 씨드층을 형성하는 단계와, 상기 촉매 금속 씨드층 상에 카본 나노튜브를 형성하는 단계를 포함하는 카본 나노튜브 형성 방법을 제공한다.
여기서, 상기 촉매 금속 씨드층은 니켈(Ni), 철(Fe), 코발트(Co), 텅스텐(W), 이트륨(Y), 팔라듐(Pd), 백금(Pt), 금(Au), 크롬(Cr), 알루미늄(Al) 및 그 합금 중 적어도 어느 하나의 금속을 사용하는 것이 바람직하다.
상기 카본 나노튜브는, 400 내지 900도의 온도하에서 탄소를 포함하는 소스 가스를 공급하여 형성하는 것이 효과적이다. 상기 탄소를 포함하는 소스 가스는 메탄(CH4), 에탄(H2H6), 프로판(C3H8), 벤젠(C6H6), 톨루엔(C7H8), 에탄올(C2H6O), 메탄올(CH3OH), 아세틸렌(C2H2), 에틸렌(C2H4), 일산화탄소(C0) 및 이산화탄소(CO2) 중 적어도 어느 하나를 사용하는 것이 효과적이다.
이때, 상기 촉매 금속 씨드층을 형성하는 단계는, 니켈을 함유하는 물질을 100 내지 600도의 온도와. 01 내지 20 Torr의 압력하에서 10초 내지 10분간 공급하는 것을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 니켈을 함유하는 물질은, 니켈 염화물(Ni chloride), 니켈 플루오르화물(Ni Fluoride), Ni(CO)4 및 Ni(C5H5)2를 포함하는 금속 유기 전구체 중 적어도 어느 하나인 것이 바람직하다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 실시예를 더욱 상세히 설명하기로 한다. 그러나 본 발명은 이하에서 개시되는 실시예에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 구현될 것이며, 단지 본 실시예들은 본 발명의 개시가 완전하도록 하며, 통상의 지식을 가진 자에게 발명의 범주를 완전하게 알려주기 위해 제공되는 것이다. 도면상에서 동일 부호는 동일한 요소를 지칭한다.
도면에서 여러 층 및 각 영역을 명확하게 표현하기 위하여 두께를 확대하여 표현하였으며 도면상에서 동일 부호는 동일한 요소를 지칭하도록 하였다. 또한, 층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 상부에 또는 위에 있다고 표현되는 경우는 각 부분이 다른 부분의 바로 상부 또는 바로 위에 있는 경우뿐만 아니라 각 부 분과 다른 부분의 사이에 또 다른 부분이 있는 경우도 포함한다.
도 4 내지 6은 본 발명의 일 실시예에 따른 카본 나노튜브 형성 방법을 설명하기 위한 단면도이다.
도 4를 참조하면, 도전성막(20)을 포함하는 하부 구조물이 형성된 기판(10) 상에 층간 절연막(30)을 형성한다. 상기의 하부 구조물로는 트랜지스터, 전극 및 금속배선 등을 포함하는 구조물인 것이 바람직하다. 물론 상기 하부 구조물 상에는 별도의 절연막이 형성될 수도 있다. 상기의 층간 절연막(30)으로는 산화물 계열의 물질막 또는 질화물 계열의 물질막을 포함하는 절연성막을 사용하는 것이 바람직하다. 이러한 층간 절연막(30)은 카본 나노튜브 형성을 방지하는 배리어 역할하여, 그 상부에 카본 나노튜브가 형성되지 않는 것이 바람직하다. 상기의 층간 절연막은 단층으로 제작될 수 있고, 복수의 층으로 제작될 수도 있다. 상기의 도전성막(20)으로는 금속성의 박막을 사용할 수도 있고, 반도체성의 박막을 사용할 수도 있다.
상기의 층간 절연막(30)을 패터닝 하여 상기 도전성막(20)의 적어도 일부를 노출하는 콘택홀(40)을 형성한다. 이는 상기 층간 절연막(30) 상에 감광막을 도포한 다음 포토리소그라피 공정을 실시하여 콘택홀(40) 영역을 개방하는 감광막 마스크(미도시)를 형성하고, 이를 식각 마스크 패턴으로 하는 식각 공정을 실시하여 상기 층간 절연막(30)을 제거하여 콘택홀(40)을 형성하는 것이 바람직하다. 이때, 상기 감광막 대신 상기 층간 절연막(30)에 대하여 높은 식각 선택비를 갖는 다양한 형태의 막을 사용하여 식각 마스크 패턴을 형성할 수 있다.
도 5를 참조하면, 상기 콘택홀(40) 하측에 노출된 도전성막(20) 상에 촉매 금속 씨드층(50)을 형성한다.
여기서, 촉매 금속 씨드층(50)은 니켈(Ni), 철(Fe), 코발트(Co) 및 그 합금 중 적어도 어느 하나의 강자성체를 사용하여 형성하는 것이 바람직하다. 물론 본 실시예는 이에 한정되지 않고, 텅스텐(W), 이트륨(Y), 팔라듐(Pd), 백금(Pt), 금(Au), 크롬(Cr), 알루미늄(Al) 및 그 합금 중 적어도 어느 하나의 금속을 사용할 수 있다. 바람직하게는 본 실시예에서는 니켈을 사용하여 촉매 금속 씨드층(50)을 형성한다.
즉, 선택적 니켈 화학 기상 증착(CVD)공정을 통해 니켈 촉매 금속 씨드층(50)을 형성한다. 예를 들어 상기 도전성막(20)으로 구리(Cu)를 사용할 경우, 니켈 소스 가스를 공급하면 층간 절연막(30) 상에는 니켈이 형성되지 않고, 콘택홀(40) 하부에 노출된 구리 상에만 선택적으로 순수한 니켈로 구성된 촉매 금속 씨드층(50)이 형성된다.
이러한 금속 씨드층(50)은 100 내지 600도의 온도와. 01 내지 20 Torr의 압력하에서 니켈 염화물(Ni chloride), 니켈 플루오르화물(Ni Fluoride), Ni(CO)4 및 Ni(C5H5)2를 포함하는 금속 유기 전구체 중 적어도 어느 하나를 10초 내지 10분간 공급하여 형성하는 것이 바람직하다.
도 6을 참조하면, 상기 콘택홀(40) 내측의 도전성막(20) 상에 형성된 촉매 금속 씨드층(50)을 이용하여 카본 나노튜브(60)를 형성한다.
상기 카본 나노튜브(60)는 화학 기상 증착법(CVD) 또는 플라즈마 보강 화학 기상 증착법(PECVD)에 의해 성장 형성될 수 있다. 예를 들어 400 내지 900도의 온도하에서 탄소를 포함하는 소스 가스를 공급하면, 촉매 금속 씨드층(50)으로 부터 수직 방향으로 복수의 카본 나노튜브(60)가 성장된다. 이때, 상기 소스 가스로는 일산화탄소 또는 지방족 가스 및 방향족 가스를 사용할 수 있다. 바람직하게는 메탄(CH4), 에탄(H2H6), 프로판(C3H8), 벤젠(C6H6), 톨루엔(C7H8), 에탄올(C2H6O), 메탄올(CH3OH), 아세틸렌(C2H2), 에틸렌(C2H4), 일산화탄소(C0) 및 이산화탄소(CO2) 중 적어도 어느 하나를 사용하는 것이 바람직하다.
상기 소스 가스와 함께 H2, N2, NH3 또는 Ar가스를 함께 공급하여 카본 나노튜브(60)를 형성할 수 있다. 그리고, 니켈, 코발트, 철을 포함하는 촉매 전구 물질을 함께 공급할 수도 있다.
상술한 공정을 통해 콘택홀(40) 내측 영역에만 선택적으로 카본 나노튜브(60)를 형성할 수 있게 된다.
상술한 바와 같이 본 발명은 카본 나노튜브 형성을 위한 촉매 역할을 하는 금속 씨드층을 콘택홀 하부에만 선택적으로 형성하고, 이를 이용하여 콘택홀 내에 선택적으로 카본 나노튜브를 형성할 수 있다.
본 발명을 첨부 도면과 전술된 바람직한 실시예를 참조하여 설명하였으나, 본 발명은 그에 한정되지 않으며, 후술되는 특허청구범위에 의해 한정된다. 따라서, 본 기술분야의 통상의 지식을 가진 자라면 후술되는 특허청구범위의 기술적 사상에서 벗어나지 않는 범위 내에서 본 발명을 다양하게 변형 및 수정할 수 있다.

Claims (6)

  1. 도전성막을 포함하는 하부 구조물이 형성된 기판상에 절연막을 형성하는 단계;
    상기 절연막을 패터닝 하여 상기 도전성막의 적어도 일부를 노출하는 콘택홀을 형성하는 단계;
    상기 콘택홀 하부에 노출된 상기 도전성막 상에 촉매 금속 씨드층을 형성하는 단계;
    상기 촉매 금속 씨드층 상에 카본 나노튜브를 형성하는 단계를 포함하는 카본 나노튜브 형성 방법.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 촉매 금속 씨드층은 니켈(Ni), 철(Fe), 코발트(Co), 텅스텐(W), 이트륨(Y), 팔라듐(Pd), 백금(Pt), 금(Au), 크롬(Cr), 알루미늄(Al) 및 그 합금 중 적어도 어느 하나의 금속을 사용하는 카본 나노튜브 형성 방법.
  3. 청구항 1에 있어서,
    상기 카본 나노튜브는, 400 내지 900도의 온도하에서 탄소를 포함하는 소스 가스를 공급하여 형성하는 카본 나노튜브 형성 방법.
  4. 청구항 3에 있어서,
    상기 탄소를 포함하는 소스 가스는 메탄(CH4), 에탄(H2H6), 프로판(C3H8), 벤젠(C6H6), 톨루엔(C7H8), 에탄올(C2H6O), 메탄올(CH3OH), 아세틸렌(C2H2), 에틸렌(C2H4), 일산화탄소(C0) 및 이산화탄소(CO2) 중 적어도 어느 하나를 사용하는 카본 나노튜브 형성 방법.
  5. 청구항 1에 있어서, 상기 촉매 금속 씨드층을 형성하는 단계는,
    니켈을 함유하는 물질을 100 내지 600도의 온도와. 01 내지 20 Torr의 압력하에서 10초 내지 10분간 공급하는 것을 포함하는 카본 나노튜브 형성 방법.
  6. 청구항 5에 있어서, 상기 니켈을 함유하는 물질은,
    니켈 염화물(Ni chloride), 니켈 플루오르화물(Ni Fluoride), Ni(CO)4 및 Ni(C5H5)2를 포함하는 금속 유기 전구체 중 적어도 어느 하나인 카본 나노튜브 형성 방법.
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KR101015309B1 (ko) * 2008-06-27 2011-02-15 광주과학기술원 탄소 나노 튜브의 제조 방법
KR20140142819A (ko) * 2013-06-05 2014-12-15 엘지이노텍 주식회사 가스 센서

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* Cited by examiner, † Cited by third party
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KR101015309B1 (ko) * 2008-06-27 2011-02-15 광주과학기술원 탄소 나노 튜브의 제조 방법
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