KR20070102818A - 연료 전지용 고분자 전해질 막 및 이를 포함하는 연료 전지시스템 - Google Patents

연료 전지용 고분자 전해질 막 및 이를 포함하는 연료 전지시스템 Download PDF

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KR20070102818A
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김유미
권호진
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Abstract

본 발명은 연료 전지용 고분자 전해질 막 및 이를 포함하는 연료 전지 시스템에 관한 것으로서, 상기 고분자 전해질 막은 하기 화학식 1로 표시되는 치환기가 아릴렌 주사슬에 결합된 고분자를 포함한다.
[화학식 1]
Figure 112006026440275-PAT00001
(상기 화학식 1에서,
R은 H, F, 또는 치환되지 않거나 O, N 또는 S로 치환된 알킬기이고,
x는 1 내지 10의 정수이다)
본 발명의 고분자 전해질 막은 수소 이온 전도성 및 열안정성이 우수하고, 연료 투과도가 낮으며, 또한 장기 안정성이 우수한 연료 전지 시스템을 제공할 수 있다.
아릴렌,알킬인산기,수소이온전도성,열안정성,연료전지,고분자전해질막

Description

연료 전지용 고분자 전해질 막 및 이를 포함하는 연료 전지 시스템{POLYMER MEMBRANE FOR FUEL CELL AND FUEL CELL SYSTEM COMPRISING SAME}
도 1은 본 발명의 연료 전지 시스템의 구조를 개략적으로 나타낸 도면.
[산업상 이용 분야]
본 발명은 연료 전지용 고분자 전해질 막 및 이를 포함하는 연료 전지 시스템에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 수소 이온 전도성 및 열 안정성이 우수하고, 연료 투과도가 낮으며, 장기 안정성이 우수한 연료 전지용 고분자 전해질 막 및 이를 포함하는 연료 전지 시스템에 관한 것이다.
[종래 기술]
연료 전지(Fuel cell)는 메탄올, 에탄올, 천연기체와 같은 탄화수소 계열의 물질 내에 함유되어 있는 수소와 산소의 화학 반응 에너지를 직접 전기 에너지로 변환시키는 발전 시스템이다. 이러한 연료 전지는 화석 에너지를 대체할 수 있는 청정 에너지원으로서, 단위 전지의 적층에 의한 스택 구성으로 다양한 범위의 출력을 낼 수 있는 장점을 갖고 있으며, 소형 리튬 전지에 비하여 4-10배의 에너지 밀 도를 나타내기 때문에 소형 및 이동용 휴대전원으로 주목받고 있다.
연료 전지의 대표적인 예로는 고분자 전해질형 연료 전지(PEMFC: Polymer Electrolyte Membrane Cell), 직접 산화형 연료 전지(Direct Oxidation Fuel Cell)를 들 수 있다. 상기 직접 산화형 연료 전지에서 연료로 메탄올을 사용하는 경우는 직접 메탄올 연료 전지(DMFC: Direct Methanol Fuel Cell)라 한다.
상기 고분자 전해질형 연료 전지는 에너지 밀도가 크고, 출력이 높다는 장점을 가지고 있으나, 수소 가스의 취급에 주의를 요하고 연료가스인 수소를 생산하기 위하여 메탄이나 메탄올 및 천연 가스 등을 개질하기 위한 연료 개질 장치 등의 부대 설비를 필요로 하는 문제점이 있다.
이에 반해 직접 산화형 연료 전지는 고분자 전해질형 연료 전지에 비해 에너지 밀도는 낮으나 연료의 취급이 용이하고 운전 온도가 낮아, 상온에서 운전이 가능하며, 특히 연료 개질 장치를 필요하지 않는다는 장점이 있다.
이러한 연료 전지 시스템에 있어서, 전기를 실질적으로 발생시키는 스택은 막-전극 어셈블리(Membrane-Electrode Assembly: MEA)와 세퍼레이터(Separator)(또는 바이폴라 플레이트(Bipolar Plate)라고도 함)로 이루어진 단위 셀이 수 개 내지 수 십개로 적층된 구조를 가진다. 상기 막-전극 어셈블리는 수소 이온 전도성 고분자를 포함하는 고분자 전해질 막을 사이에 두고 애노드 전극(일명, “연료극” 또는 “산화 전극”이라 한다)과 캐소드 전극(일명 “공기극” 또는 “환원 전극”이라고 한다)이 위치하는 구조를 가진다.
연료 전지에서 전기를 발생시키는 원리는 연료가 연료극인 애노드 전극으로 공급되어 애노드 전극의 촉매에 흡착되고, 산화 반응에 의하여 연료가 이온화되고또한 전자가 발생하며, 이때 발생된 전자는 외부 회로에 따라 산화극인 캐소드 전극에 도달하며, 수소 이온은 고분자 전해질 막을 통과하여 캐소드 전극으로 전달된다. 캐소드 전극으로 산화제가 공급되고, 이 산화제, 수소 이온 및 전자가 캐소드 전극의 촉매 상에서 반응하여 물을 생성하면서 전기를 발생시키게 된다.
본 발명의 목적은 수소 이온 전도성 및 형태 안정성이 우수하고, 연료 투과도가 낮고, 장기 안정성이 우수한 연료 전지용 고분자 전해질 막을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 상기 고분자 전해질 막을 포함하는 연료 전지 시스템을 제공하는 것이다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 상기 고분자 전해질 막은 하기 화학식 1로 표시되는 치환기가 아릴렌 주사슬에 결합된 고분자를 포함한다.
[화학식 1]
Figure 112006026440275-PAT00002
상기 화학식 1에서,
R은 H, F, 또는 치환되지 않거나 O, N 또는 S로 치환된 알킬기이고,
x는 1 내지 10의 정수이다.
본 발명에서 상기 아릴렌 주사슬은 하기 화학식 2의 단량체가 서로 연결되어 있는 구조를 갖는다.
[화학식 2]
Figure 112006026440275-PAT00003
상기 화학식 2에서, R1 및 R2는 동일하거나 서로 독립적으로 상기 화학식 1의 치환기, 수소, 알킬기 또는 페닐기이고, A는 -O-, -S-, -CO-, -SO2- 또는 -P(Ar)O-이고, n은 중합도이다. 이 중합도는 고분자의 중량 평균 분자량으로부터 계산될 수 있는 값이므로, 특별히 한정할 필요가 없다.
본 발명의 고분자의 중량 평균 분자량은 1,000 내지 5,000,000이다.
본 발명은 또한 적어도 하나의 전기 발생부, 연료 공급부 및 산화제 공급부를 포함하는 연료 전지 시스템을 제공한다. 상기 전기 발생부는 서로 대향하여 위치하는 애노드 전극 및 캐소드 전극을 포함하고, 및 상기 애노드 전극과 상기 캐소드 전극 사이에 위치하며, 본 발명의 고분자 전해질 막을 포함한다. 또한, 상기 전기 발생부는 연료의 산화 반응과 산화제의 환원 반응을 통하여 전기를 생성시키는 역할을 한다. 상기 연료 공급부는 연료를 상기 전기 발생부로 공급하는 역할을 하며, 상기 산화제 공급부는 산화제를 상기 전기 발생부로 공급하는 역할을 한다.
이하 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다.
본 발명은 연료 전지용 고분자 전해질 막에 관한 것으로서, 본 발명의 고분자 전해질 막은 하기 화학식 1의 치환기가 아릴렌 주사슬에 결합된 고분자를 포함한다.
[화학식 1]
Figure 112006026440275-PAT00004
상기 화학식 1에서,
R은 H, F, 또는 치환되지 않거나 O, N 또는 S로 치환된 알킬기이고, 바람직하게는 C1 내지 C24 알킬기이고,
x는 1 내지 10의 정수이다)
본 발명의 화합물은 상기 화학식 1에 나타낸 것과 같이, -HPO3OH기가 결합되어 있어 열안정성이 매우 우수하므로, 이 화합물을 사용한 연료 전지는 고온에서 사용할 수 있다. 수소 이온 전도성기 중 일반적으로 사용되는 설폰산기인 경우에는 열안정성이 좋지 않아 고온에서 사용하기에는 다소 어려움이 있었다.
본 발명에서, 상기 아릴렌 주사슬은 하기 화학식 2의 단량체가 서로 연결된 구조를 갖는다.
[화학식 2]
Figure 112006026440275-PAT00005
상기 화학식 2에서, R1 및 R2는 동일하거나 서로 독립적으로 상기 화학식 1의 치환기, 수소, 알킬기 또는 페닐기이고, A는 -O-, -S-, -CO-, -SO2- 또는 -P(Ar)O-이고, n은 중합도이다. 이 중합도는 고분자의 중량 평균 분자량으로부터 계산될 수 있는 값이므로, 특별히 한정할 필요가 없다.
본 발명의 고분자의 중량 평균 분자량은 1,000 내지 5,000,000이다.
본 발명의 고분자 전해질 막을 구성하는 고분자는 알킬 인산기가 고분자 주사슬에 결합되어 있어 열안정성이 매우 우수하여, 연료 전지의 고분자 전해질 막으로 적용하는 경우, 그 연료 전지의 고온 사용이 가능하다.
본 발명의 화학식 1의 고분자를 고분자 전해질 막으로 사용하는 막-전극 어셈블리는 상기 고분자 전해질 막을 사이에 두고 서로 대향하여 위치하는 애노드 전극 및 캐소드 전극을 포함한다.
상기 애노드 전극 및 캐소드 전극은 전극 기재와 이 전극 기재에 형성된 촉매층을 포함한다.
상기 촉매층에서 촉매로는 백금, 루테늄, 오스뮴, 백금-루테늄 합금, 백금-오스뮴 합금, 백금-팔라듐 합금 및 백금-M 합금(M은 Ga, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Sn, Mo, W 및 Rh로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 전이 금속)으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상을 사용하는 것이 바람직하다. 이와 같이 애노드 전극과 캐소드 전극은 동일한 물질을 사용하여도 무방하나, 직접 산화 연료 전지에서는 애노드 전극 반응 중에서 발생되는 CO에 의한 촉매 피독 현상이 발생함에 따라 이를 방지하기 위하여, 백금-루테늄 합금 촉매가 애노드 전극 촉매로는 보다 바람직하다. 구체적인 예로는 Pt, Pt/Ru, Pt/W, Pt/Ni, Pt/Sn, Pt/Mo, Pt/Pd, Pt/Fe, Pt/Cr, Pt/Co, Pt/Ru/W, Pt/Ru/Mo, Pt/Ru/V, Pt/Fe/Co, Pt/Ru/Rh/Ni 및 Pt/Ru/Sn/W으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상의 것을 사용할 수 있다.
또한 이러한 금속 촉매는 금속 촉매 자체(black)로 사용할 수도 있고, 담체에 담지시켜 사용할 수도 있다. 이 담체로는 흑연, 덴카 블랙, 케첸 블랙, 아세틸렌 블랙, 카본 나노 튜브, 카본 나노 파이버, 카본 나노 와이어, 카본 나노 볼 또는 활성 탄소 등의 탄소계 물질을 사용할 수도 있고, 또는 알루미나, 실리카, 지르코니아, 티타니아 등의 무기물 미립자를 사용할 수도 있으나, 일반적으로 탄소계 물질이 사용되고 있다.
상기 전극 기재는 전극을 지지하는 역할을 하면서 촉매층으로 연료 및 산화제를 확산시켜 촉매층으로 연료 및 산화제가 쉽게 접근할 수 있는 역할을 한다. 상기 전극 기재로는 도전성 기재를 사용하며 그 대표적인 예로 탄소 페이퍼(carbon paper), 탄소 천(carbon cloth), 탄소 펠트(carbon felt) 또는 금속천((섬유 상태의 금속천으로 구성된 다공성의 필름 또는 고분자 섬유로 형성된 천의 표면에 금속 필름이 형성된 것(metalized polymer fiber)을 말함)이 사용될 수 있으나, 이에 한 정되는 것은 아니다.
또한 상기 전극 기재는 불소 계열 수지로 발수 처리한 것을 사용하는 것이 연료 전지의 구동시 발생되는 물에 의하여 기체 확산 효율이 저하되는 것을 방지할 수 있어 바람직하다. 상기 불소 계열 수지로는 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리비닐리덴 플루오라이드, 폴리헥사플루오로프로필렌, 폴리퍼플루오로알킬비닐에테르, 폴리퍼플루오로술포닐플루오라이드알콕시비닐 에테르, 플루오리네이티드 에틸렌 프로필렌(Fluorinated ethylene propylene), 폴리클로로트리플루오로에틸렌 또는 이들의 코폴리머를 사용할 수 있다.
또한, 상기 전극 기재에서의 반응물 확산 효과를 증진시키기 위한 미세 기공층(microporous layer)을 더욱 포함할 수도 있다. 이 미세 기공층은 일반적으로 입경이 작은 도전성 분말, 예를 들어 탄소 분말, 카본 블랙, 아세틸렌 블랙, 활성 탄소, 카본 파이버, 플러렌(fullerene), 카본 나노 튜브, 카본 나노 와이어, 카본 나노 혼(carbon nano-horn) 또는 카본 나노 링(carbon nano ring)을 포함할 수 있다.
상기 미세 기공층은 도전성 분말, 바인더 수지 및 용매를 포함하는 조성물을 상기 기체 확산층에 코팅하여 제조된다. 상기 바인더 수지로는 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리비닐리덴플루오라이드, 폴리헥사플루오로프로필렌, 폴리퍼플루오로알킬비닐에테르, 폴리퍼플루오로술포닐플루오라이드, 알콕시비닐 에테르, 폴리비닐알코올, 셀룰로오스아세테이트 또는 이들의 코폴리머 등이 바람직하게 사용될 수 있다. 상기 용매로는 에탄올, 이소프로필알코올, n-프로필알코올, 부틸알코올 등 과 같은 알코올, 물, 디메틸아세트아마이드, 디메틸설폭사이드, N-메틸피롤리돈 등이 바람직하게 사용될 수 있다. 코팅 공정은 조성물의 점성에 따라 스크린 프린팅법, 스프레이 코팅법 또는 닥터 블레이드를 이용한 코팅법 등이 사용될 수 있으며, 이에 한정되는 것은 아니다.
본 발명의 고분자 전해질 막이 사용되는 본 발명의 연료 전지 시스템은 적어도 하나의 전기 발생부, 연료 공급부 및 산화제 공급부를 포함한다. 본 발명의 고분자 전해질 막은 탄화수소 연료를 사용하는 직접 산화형 연료 전지 시스템에 보다 적합하다.
상기 전기 발생부는 막-전극 어셈블리와 세퍼레이터(바이폴라 플레이트라고도 함)을 포함한다. 상기 막-전극 어셈블리는 고분자 전해질 막과 이 고분자 전해질 막 양면에 존재하는 캐소드 및 애노드 전극을 포함한다. 상기 전기 발생부는 연료의 산화 반응과 산화제의 환원 반응 반응을 통하여 전기를 발생시키는 역할을 한다.
상기 연료 공급부는 연료를 상기 전기 발생부로 공급하는 역할을 하며, 상기 산화제 공급부는 산소 또는 공기와 같은 산화제를 상기 전기 발생부로 공급하는 역할을 한다.
본 발명에서 연료로는 기체 또는 액체 상태의 수소 또는 탄화수소 연료를 포함할 수 있다. 상기 탄화수소 연료의 대표적인 예로는 메탄올, 에탄올, 프로판올, 부탄올 또는 천연 가스를 들 수 있다.
본 발명의 연료 전지 시스템의 개략적인 구조를 도 1에 나타내었으며, 이를 참조로 보다 상세하게 설명하면 다음과 같다. 도 1에 나타낸 구조는 연료 및 산화제를 펌프를 사용하여 전기 발생부로 공급하는 시스템을 나타내었으나, 본 발명의 연료 전지 시스템이 이러한 구조에 한정되는 것은 아니며, 펌프를 사용하지 않는 확산 방식을 이용하는 연료 전지 시스템 구조에 사용할 수도 있음은 당연한 일이다.
본 발명의 연료 전지 시스템(1)은 연료의 산화 반응과 산화제의 환원 반응을 통해 전기 에너지를 발생시키는 적어도 하나의 전기 발생부(3)와, 상기한 연료를 공급하는 연료 공급부(5)와, 산화제를 상기 전기 발생부(3)로 공급하는 산화제 공급부(7)를 포함하여 구성된다.
또한 상기 연료를 공급하는 연료 공급부(5)는 연료를 저장하는 연료 탱크(9), 연료 탱크(9)에 연결 설치되는 연료 펌프(11)를 구비할 수 있다. 상기한 연료 펌프(11)는 소정의 펌핑력에 의해 연료 탱크(9)에 저장된 연료를 배출시키는 기능을 하게 된다.
상기 전기 발생부(3)로 산화제를 공급하는 산화제 공급부(7)는 소정의 펌핑력으로 산화제를 흡입하는 적어도 하나의 산화제 펌프(13)를 구비한다.
상기 전기 발생부(3)는 연료와 산화제를 산화 및 환원 반응시키는 막-전극 어셈블리(17)와 이 막-전극 어셈블리의 양측에 연료와 산화제를 공급하기 위한 세퍼레이터(19,19')로 구성되며, 이러한 전기 발생부(17)가 적어도 하나 모여 스택(15)을 구성한다.
이하 본 발명의 바람직한 실시예 및 비교예를 기재한다. 그러나 하기한 실 시예는 본 발명의 바람직한 일 실시예일뿐 본 발명이 하기한 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.
(실시예 1)
하기 화학식 1의 치환기가 아릴렌 주사슬에 결합된 고분자를 N-메틸피롤리돈 용매에 용해한 후, 유리판 위에 캐스팅하여 고분자 전해질 막을 제조하였다. 상기 아릴렌 주사슬은 하기 화학식 2로 표현되는 단량체가 서로 연결된 구조를 갖으며, 고분자의 중량 평균 분자량은 약 120,000이었다.
[화학식 1]
Figure 112006026440275-PAT00006
(상기 화학식 1에서, R은 H이고, x는 4이다)
[화학식 2]
Figure 112006026440275-PAT00007
(상기 화학식 2에서, R1은 메틸기이고, R2는 상기 화학식 1의 치환기이고, A는 -SO2-이며, n은 상기 중량 평균 분자량으로부터 계산되는 중합도이다)
상기 실시예 1에 따라 제조된 고분자 전해질 막의 열 안정성을 측정한 결과 매우 우수한 성능을 나타내었다.
본 발명의 고분자 전해질 막은 열 안정성이 우수한 연료 전지 시스템을 제공할 수 있다.

Claims (5)

  1. 하기 화학식 1로 표시되는 치환기가 아릴렌 주사슬에 결합된 고분자
    를 포함하는 연료 전지용 고분자 전해질 막.
    [화학식 1]
    Figure 112006026440275-PAT00008
    (상기 화학식 1에서,
    R은 H, F, 또는 치환되지 않거나 O, N 또는 S로 치환된 알킬기이고,
    x는 1 내지 10의 정수이다)
  2. 제1항에 있어서,
    상기 알킬기는 C1 내지 C24 알킬기인 연료 전지용 고분자 전해질 막.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 아릴렌 주사슬은 하기 화학식 2로 표시되는 단량체가 서로 연결된 구조인 연료 전지용 고분자 전해질 막.
    [화학식 2]
    Figure 112006026440275-PAT00009
    (상기 화학식 2에서, R1 및 R2는 동일하거나 서로 독립적으로 상기 화학식 1의 치환기, 수소, 알킬기 또는 페닐기이고, A는 -O-, -S-, -CO-, -SO2- 또는 -P(Ar)O-이고, n은 중합도이다)
  4. 제1항에 있어서,
    상기 고분자는 1,000 내지 5,000,000의 중량 평균 분자량을 갖는 것인 연료 전지용 고분자 전해질 막.
  5. 서로 대향하여 위치하는 애노드 전극 및 캐소드 전극; 및 상기 애노드 전극과 캐소드 전극 사이에 위치하는 고분자 전해질 막을 포함하는 것인 막-전극 어셈블리 및 세퍼레이터를 적어도 하나 포함하며, 연료의 산화 반응과 산화제의 환원 반응을 통하여 전기를 생성시키는 적어도 하나의 전기 발생부;
    상기 전기 발생부로 연료를 공급하는 연료 공급부; 및
    산화제를 상기 전기 발생부로 공급하는 산화제 공급부
    를 포함하는 연료 전지 시스템으로서,
    상기 고분자 전해질 막은 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항의 고분자를 포함하는 것인 연료 전지 시스템.
KR1020060034498A 2006-04-17 2006-04-17 연료 전지용 고분자 전해질 막 및 이를 포함하는 연료 전지시스템 KR20070102818A (ko)

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