KR20070078530A - 태양전지용 전극, 그의 제조방법 및 그를 포함하는태양전지 - Google Patents

태양전지용 전극, 그의 제조방법 및 그를 포함하는태양전지 Download PDF

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KR20070078530A
KR20070078530A KR1020060008870A KR20060008870A KR20070078530A KR 20070078530 A KR20070078530 A KR 20070078530A KR 1020060008870 A KR1020060008870 A KR 1020060008870A KR 20060008870 A KR20060008870 A KR 20060008870A KR 20070078530 A KR20070078530 A KR 20070078530A
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정태원
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삼성전자주식회사
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Abstract

본 발명은 플렉시블 기판 상에 형성된 촉매층을 포함하는 전극으로서, 상기 촉매층이 수직 정렬된 탄소나노튜브(carbon nanotube)로 구성되는 것을 특징으로 하는 태양전지용 전극, 그의 제조방법 및 그를 포함하는 태양전지에 관한 것이다.
본 발명에 의한 태양전지용 전극은 태양전지의 대향전극으로 적용시 전극의 표면거칠기(surface roughness)를 증가시키고, 전해질의 산화-환원 반응 사이트를 증가시켜 전하수송 저항을 감소시킴으로써 태양전지의 효율을 향상시킬 수 있다.
태양전지, 염료감응형, 대향전극, 탄소나노튜브, 플렉시블 기판, 수직정렬, 촉매층, 제 2 촉매층

Description

태양전지용 전극, 그의 제조방법 및 그를 포함하는 태양전지{ELECTRODE FOR A SOLAR CELL, MANUFACTURING METHOD THEREOF AND A SOLAR CELL COMPRISING THE SAME}
도 1은 일반적인 염료감응형 태양 전지의 단면 개략도,
도 2는 종래의 습식도포방식에 의해 탄소나노튜브를 코팅하여 제조된 태양전지용 전극의 개략사시도,
도 3은 본 발명의 일실시예에 따른 태양전지용 대향전극의 단면 개략도,
도 4는 본 발명의 일실시예에 의한 염료감응형 태양전지의 단면 개략도,
도 5는 비교예에 의해 제조된 대향전극의 주사전자 현미경(SEM) 사진,
도 6a는 본 발명의 일실시예에 의한 방법에 따라 기판 위에 탄소나노튜브를 수직으로 성장시킨 투명기판 측단면의 SEM 사진,
도 6b는 탄소나노튜브가 성장된 투명기판과 플렉시블 기판을 금속접착층으로 증착한 후의 SEM 사진,
도 6c는 성장된 탄소나노튜브를 플렉시블 기판에 전사한 후의 SEM 사진,
도 6d는 수직정렬된 탄소나노튜브의 표면을 플라즈마 처리한 후의 SEM 사진,
도 6e는 수직정렬된 탄소나노튜브 촉매층 위에 제 2 촉매층(백금)을 형성한 전극의 SEM 사진,
도 7은 본 발명의 일실시예에 의해 제조된 태양전지의 광전효율 평가실험 결과를 나타내는 그래프이다.
<도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명>
100: 제 2 전극 200: 전해질층 300: 제 1 전극
110: 기판 120: 도전막 130: 금속산화물층
140: 염료 310: 기판 320: 촉매층
본 발명은 태양전지용 전극, 그의 제조방법 및 그를 포함하는 태양전지에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 플렉시블 기판 상에 형성된 촉매층을 포함하는 전극으로서, 상기 촉매층이 수직 정렬된 탄소나노튜브(carbon nanotube)로 구성되는 것을 특징으로 하는 태양전지용 전극, 그의 제조방법 및 그를 포함하는 태양전지에 관한 것이다.
태양광을 전기에너지로 변환하는 광전변환 소자인 태양전지는 다른 에너지원과 달리 무한하고 환경친화적이므로 시간이 갈수록 그 중요성이 더해가고 있다.
종래에는 단결정 또는 다결정의 실리콘 태양전지가 많이 사용되어 왔으나, 실리콘 태양전지는 제조비용이 높고 광전변환 효율을 개선하는데도 한계가 있어 새로운 대안이 모색되어 왔는데, 실리콘 태양전지의 대안으로 저가로 제조할 수 있는 유기재료를 사용한 태양전지에 대한 관심이 집중되고 있고, 특히 제조비용이 저렴한 염료감응형 태양전지가 많은 주목을 받고 있다.
염료감응 태양전지는 넓은 에너지 밴드 갭을 가지는 반도체 물질 표면에 가시광선 영역의 빛을 받아 전자와 정공을 만들어 낼 수 있는 염료를 화학적으로 흡착시켜 에너지 변환효율을 향상시키기 위해 제작된 광 전기화학 태양전지의 새로운 형태로서, 기존의 실리콘 태양전지나 화합물반도체 태양전지에 비해 그 제작비용이 저렴하고, 유기 태양전지에 비하여 그 효율이 높으며 이 외에도 환경 친화적이고 투명화가 가능하다는 장점을 가진다.
도 1은 일반적인 염료 감응형 태양전지의 개략단면도로서, 상기 염료감응형 태양전지는 반도체 전극인 제 2 전극(100), 전해질층(200) 및 대향 전극인 제 1 전극(300)을 구비하는데, 상기 제 2 전극(100)은 기판 위에 형성된 투명전극(110)과 광흡수층으로 구성되고, 광흡수층은 금속산화물층(130) 표면에 염료(140)가 흡착된다.
염료감응형 태양전지가 빛을 흡수하면 염료가 여기되어 산화되면서 넓은 에너지 밴드를 가지는 산화물의 전도대에 전자를 제공하게 되고 이 전자들은 외부 회로를 통해 흐르게 된다. 동시에 산화되었던 염료는 전해질내의 전자 공여체(electron donor)인 I-로부터 전자를 얻어 환원되면서 바닥 상태로 돌아가게 되고 이러한 반응에 전자를 제공하고 I3 -로 변환되었던 산화 환원 매개체(redox mediator)는 전기촉매역할을 하는 대향전극의 도움으로 전자 공여체(electron donor)인 I-로 변환된다.
상기와 같은 광전변환 메카니즘으로부터 알 수 있는 바와 같이, 염료감응형 태양전지의 광전변환 효율은 전극의 성능에 크게 의존한다. 염료감응형 태양전지의 최대전력 부근에서의 전력 손실을 방지하고 효율을 향상시키기 위해서는 위와 같은 대향전극의 전기촉매 성능이 매우 중요한데, 현재는 백금 금속이 그 우수한 촉매 특성으로 인하여 널리 이용되고 있다.
백금을 이용하는 대향전극은 일반적으로 전자 빔 증착법(electron-beam evaporation)을 이용하여 제조되거나, 스퍼터링(sputtering)방법에 의해 제조되는데, 고가이고, 표면적의 증대가 제한된다.
한편, 태양전지의 대향전극은 미세구조로 표면적이 증대되는 것이 바람직한데, 이와 같이 탄소나노튜브를 습식으로 도포하게 되면 전극의 표면거칠기(roughness factor)가 제한된다. 대향전극의 표면 거칠기는 대향전극이 전해질과 반응할 수 있는 표면적을 나타내는 지표로, 전극의 돌출된 유효 표면적에 대한 실제 표면적의 비로서 정의되는데, 탄소나노튜브 전극의 표면 거칠기가 저하되면, 전하 수송 저항(carrier transport resistance)이 증가하기 때문에 태양전지의 효율이 감소하는 문제점이 발생한다.
또한, 상기 대향전극의 기판으로 플렉시블 기판을 사용할 경우 상기 기판상에서 탄소나노튜브의 직접 성장이 불가능하다는 문제점이 있다.
본 발명은 상술한 종래기술의 문제점을 극복하기 위한 것으로, 본 발명의 목적은 태양전지의 효율을 크게 개선하기 위하여 수직정렬된 탄소나노튜브로 구성된 태양전지용 전극을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 상기 태양전지용 전극의 제조방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 본 발명의 전극을 포함하는 고효율 태양전지를 제공하는 것이다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 플렉시블 기판상에 형성된 촉매층을 포함하는 전극으로서, 상기 촉매층이 수직정렬된 탄소나노튜브로 구성되는 것을 특징으로 하는 태양전지용 전극을 제공한다.
본 발명에 의한 태양전지용 전극은 탄소나노튜브 촉매층 위에 형성된 제 2 촉매층을 추가로 포함할 수 있는데, 상기 제 2 촉매층은 백금, 금, 은, 티타늄 및 팔라듐으로 구성되는 그룹으로부터 선택되는 금속재료로 형성될 수 있으며, 바람직하게는 백금이 사용될 수 있다.
상술한 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 본 발명에 의한 제 1 전극, 전해질층 및 제 2 전극을 포함하는 것을 특징으로 하는 태양전지를 제공한다.
상술한 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 기판상에 탄소나노튜브를 성장시 키는 단계; 및 상기 성장된 탄소나노튜브를 전사하여 플렉시블 기판에 수직으로 정렬된 촉매층을 형성하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 태양전지용 전극의 제조방법을 제공한다.
본 발명에서 촉매층 형성 단계는 탄소나노튜브가 성장된 기판과 플렉시블 기판에 금속접착층을 증착하는 단계; 및 상기 금속접착층에 열과 압력을 가하여 탄소나노튜브를 플렉시블 기판에 전사하는 단계를 포함한다.
상기 금속접착층을 증착하는 단계는 은, 티타늄, 니켈, 철, 코발트, 팔라듐, 백금, 금으로 구성되는 군에서 선택되는 금속을 마그네트론 스퍼터링, 전자빔 증착 방법에 의해 증착할 수 있다. 한편, 상기 탄소나노튜브의 성장 단계는 열화학 기상 증착법 또는 플라즈마 기상 증착법과 같은 기상 증착법에 의해 진행될 수 있다.
이하에서 첨부 도면을 참고하여 본 발명에 관하여 더욱 상세하게 설명한다.
본 발명에 의한 태양전지용 전극은 플렉시블 기판상에 형성된 촉매층을 포함하고, 상기 촉매층이 수직정렬된 탄소나노튜브로 구성되는 것을 특징으로 한다.
상기 촉매층은 태양전지의 동작시 전해질의 환원반응을 촉진시키는 역할을 하는 것으로, 태양전지의 산화환원 촉매효과를 향상시키기 위해서는 반도체 전극과 마주보고 있는 대향전극 측은 미세구조로 표면적이 증대되는 것이 바람직하다.
본 발명에서는 전극이 수직정렬된 탄소나노튜브로 구성되기 때문에, 전극의 표면거칠기가 증가하여 전해질층과 반응할 수 있는 표면적이 증가하게 되고, 전해질의 산화-환원 반응이 빨라지게 되어 저항감소와 같은 효과를 얻을 수 있어서 태양전지의 효율이 향상된다.
도 3은 본 발명의 일실시예에 의한 태양전지용 전극의 구성을 설명하기 위한 단면개략도이다. 도 1에 도시된 바와 같이, 본 발명의 일실시예에 의한 태양전지용 전극은 전극 기판(310) 위에 형성된 촉매층(320)을 포함하고, 상기 촉매층(320)은 수직으로 정렬된 탄소나노튜브로 구성되는 것을 특징으로 한다. 탄소나노튜브가 수직정렬된 촉매층(320)의 두께는 특별히 제한되는 것은 아니나, 탄소나노튜브가 너무 길어질 경우 수직정렬된 상태를 유지하기 어려워질 우려가 있기 때문에, 1 내지 500 ㎚ 범위 내인 것이 바람직하다.
본 발명에 의한 전극은 전극의 촉매활성을 향상시키기 위하여 수직으로 정렬된 탄소나노튜브로 구성된 촉매층 위에 제 2 촉매층을 추가로 포함할 수 있다. 상기 제 2 촉매층은 박막 또는 입자 형태로 형성 되는데, 백금, 금, 은, 티타늄 및 팔라듐으로 구성되는 그룹으로부터 선택되는 금속재료로 형성될 수 있으나, 반드시 이들로 제한되는 것은 아니다.
본 발명에 의한 태양전지용 전극의 기판으로는 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET;polyethylene terephthalate), 폴리에틸렌 나프탈레이트(PEN; polyethylene naphathalate), 폴리카보네이트(polycarbonate), 폴리스티렌(polystyrene), 폴리프로필렌(polypropylene, 폴리마이드(polymide), 고분자 탄화수소(polymeric hydrocarbon), 셀룰로오스 물질(cellulosics) 및 플라스틱(plastic)으로 구성되는 그룹으로부터 선택되는 1종 또는 2종 이상이 사용될 수 있으나, 반드시 이들로 제한되는 것은 아니다.
본 발명에 의한 태양전지용 전극을 제조하는 경우에는 먼저 투명기판 상에 탄소나노튜브를 성장시키고, 이어서 상기 성장된 탄소나노튜브를 전사하여 플렉시블 기판에 수직으로 정렬된 촉매층을 형성한다.
본 발명에서 탄소나노튜브 성장용 기판으로는 유리나 실리콘 웨이퍼, 금속 판 등이 사용될 수 있다.
상기 탄소나노튜브의 성장 단계는 먼저 전극 기판 상에 촉매 물질을 코팅하고 탄소나노튜브를 수직으로 성장 시킨다.
탄소나노튜브를 성장시키기 위해서는 도전막이 형성된 기판 위에 탄소나노튜브 형성용 금속촉매(metal nuclei)를 증착시키는데, 구체적으로 투명기판의 표면에 마그네트론 스퍼터링(magnetron sputtering), 전자빔 증착(e-beam evaporation) 또는 액상 촉매 형성 방법에 의하여 금속을 소정의 두께로 증착하여 탄소나노튜브가 성장하기 위한 탄소나노튜브 형성용 금속촉매(metal nuclei)을 형성한다.
이와 같은 탄소나노튜브 형성용 금속촉매는 구체적으로 니켈, 철, 코발트, 팔라듐, 백금 및 이들의 합금으로 이루어진 군에서 선택되는 금속으로 제작되며, 이 때 상기 탄소나노튜브 형성용 금속촉매의 두께는 0.1 nm 내지 10 nm인 것이 바람직하다.
이어서 화학 기상 증착법(chemical vapor deposition: CVD) 또는 플라즈마 보강 화학 기상 증착법(Plasma Enhanced Chemical Vapor Deposition: PECVD)을 사용하여 투명기판 상의 탄소나노튜브 형성용 금속촉매 위에서 직접 탄소나노튜브를 수직으로 성장시킨다.
탄소나노튜브의 성장 단계에서는 약 400~1000℃의 온도를 유지하는 반응로 내에 메탄, 아세틸렌, 에틸렌, 에탄, 일산화탄소 및 이산화탄소와 같은 탄소 함유 가스와 H2, N2 또는 Ar 가스를 함께 주입하면서 탄소나노튜브 형성용 금속촉매의 표면으로부터 수직 방향으로 탄소나노튜브를 성장시킨다. 이러한 조건에서는 탄소나노튜브 형성용 금속촉매 입자 표면 상에서의 탄소성 기체(carbonaceous gas)의 분해에 의해 탄소나노튜브가 성장하는 것으로 이해된다. 탄소는 탄소나노튜브 형성용 금속촉매에 용해되고 그러한 탄소나노튜브 형성용 금속촉매를 통해서 확산되어 빠져나감으로써 탄소나노튜브가 수직으로 성장하게 된다. 탄소나노튜브가 수직으로 성장되는 것은 시편의 기판을 사이에 두고 전계를 형성하여 자성을 띄는 금속촉매의 영향으로 정렬을 하며 성장하게 된다. 또 다른 방법은 조밀하게 성장되는 효과에 의해 서로 지지되어 수직으로 정렬되며 자라게 된다. 이때 반응시간은 약 1분 내지 30분 정도로 조절될 수 있는데, 탄소나노튜브의 성장 온도와 시간을 이용해서 탄소나노튜브의 길이를 소정의 범위 내로 제어할 수 있다.
본 발명에 의한 태양전지용 전극의 제조방법은 상기 성장단계를 거친 탄소나뉴튜브를 전사하여 플렉시블 기판에 수직으로 정렬된 촉매층을 형성하는 단계를 포함하는데, 상기 촉매층 형성 단계는 탄소나노튜브가 성장된 투명기판과 플렉시블 기판을 금속접착층으로 증착하는 단계 및 상기 금속접착층에 열과 압력을 가하여 탄소나노튜브를 플렉시블 기판에 전사하는 단계를 포함한다.
상기 금속접착층으로 증착하는 단계는 은, 티타늄, 니켈, 철, 코발트, 팔라듐, 백금, 금으로 구성되는 군에서 선택되는 금속을 마그네트론 스퍼터링 (magnetron sputtering), 전자빔 증착(e-beam evaporation) 또는 액상 촉매 형성 방법에 의해 금속을 소정의 두께로 증착하여 탄소나노튜브의 전사를 용이하게 한다. 이어서 상기 금속접착층에 압력을 가하여 탄소나노튜브를 플렉시블 기판에 전사시키는데, 130 내지 170℃의 온도에서 80 내지 90 kg/㎠의 압력으로 30 내지 50초 동안 압력을 가하여 전사하게 된다.
본 발명에 의한 태양전지용 전극의 제조방법은 수직정렬된 탄소나노튜브의 표면을 플라즈마 처리 또는 산 처리에 의해 표면처리하는 단계를 추가로 포함할 수 있는데, 전사된 탄소나노튜브의 표면을 O2 플라즈마 등의 플라즈마로 처리하거나 염산, 황산, 질산 등의 산(acid)으로 표면처리할 수 있다. 이러한 탄소나노튜브의 표면처리는 탄소나노튜브의 표면을 친수성으로 만들어주기 위해 진행되는데, 탄소나노튜브의 표면은 소수성을 띄기 때문에, 전해액과 더욱 더 잘 반응하도록 하기 위하여 탄소나노튜브의 표면을 친수성으로 만들어주는 것이 필요하기 때문이다. 또한, 이러한 표면 처리 과정에서 탄소나노튜브의 일부가 파괴되므로 이를 이용해서 수직으로 배향되는 탄소나노튜브의 밀도를 조절할 수 있다.
본 발명에 의한 태양전지용 전극에서는 촉매 활성을 더욱 향상시키기 위하여 수직 정렬된 탄소나노튜브 촉매층 위에 일함수가 적은 금속으로 이루어진 제 2 촉매층을 추가로 형성할 수 있다. 이때 제 2 촉매층으로는 백금, 금, 은, 티타늄, 팔라듐 등을 사용할 수 있으나, 반드시 이들로 제한되는 것은 아니다. 제 2 촉매층은 전자빔 증착, 스퍼터링, 또는 전기화학적 증착법에 의해 형성할 수 있다.
본 발명에 의한 태양전지용 전극에서 촉매층을 구성하는 수직으로 정렬된 카본나노튜브의 밀도는 필요에 따라 다양한 방법에 의해 조절될 수 있는데, 이러한 탄소나노튜브의 밀도는 도전막 위에 형성되는 탄소나노튜브 형성용 금속촉매의 밀도를 조절하거나 탄소나노튜브의 플라즈마 등에 의한 표면처리에 의해 제어될 수 있다.
본 발명에 의한 태양전지용 전극은 각종 형태의 태양전지의 대향 전극(counter electrode)으로 채용될 수 있고, 태양전지 이외의 광전기변색 소자, 태양전지 구동 표시소자 등에도 채용될 수 있다. 본 발명에 의한 전극은 광전변환 소자에 채용시 광전효율을 향상시킬 수 있으므로 고효율 광전변환 소자의 구현이 가능하다.
본 발명은 상기 전극을 포함하는 태양전지를 제공하는데, 본 발명에 의한 태양전지는 탄소나노튜브가 수직정렬된 제 1 전극, 전해질층 및 제 2 전극을 포함한다. 구체적으로, 본 발명에 의한 태양전지는 탄소나노튜브가 수직 정렬된 촉매층을 포함하는 제 1 전극, 상기 제 1 전극과 마주보도록 배치된 제 2 전극으로서, 상기 제 2 전극이 기판 위에 전도성 물질이 코팅된 투명 전극과 상기 투명 전극 상부에 배치된 금속 산화물층과 상기 금속 산화물층 표면에 흡착된 염료를 포함하는 제 2 전극; 및 상기 제 1 전극과 상기 제 2 전극 사이의 공간에 매립된 전해질층을 포함할 수 있다.
본 발명에 의한 태양전지의 제 1 전극은 탄소나노튜브 촉매층 위에 형성된 일함수가 적은 금속으로 이루어진 제 2 촉매층을 추가로 포함할 수 있는데, 상기 제 2 촉매층은 백금, 금, 은, 티타늄, 및 팔라듐으로 구성되는 그룹으로부터 선택되는 금속 재료로 형성될 수 있다.
도 4는 본 발명의 일실시예에 의한 염료감응형 태양전지의 단면 개략도이다. 도 4를 참고하면, 본 발명의 태양전지는 제 1 전극(300), 전해질층(200) 및 제 2 전극(100)을 구비하게 되는데, 상기 제 2 전극(100)은 기판(110) 위에 형성된 도전막(120)으로 이루어진 투명전극과 광흡수층으로 구성되고, 광흡수층은 금속산화물(130) 표면에 염료(140)가 흡착되어 구성된다. 제 1 전극(300)은 기판(310) 위에 탄소나노튜브가 수직으로 정렬된 촉매층(320)으로 구성되는데, 상기 제 1 전극(300)의 표면적이 확대되어 촉매 작용이 활성화되므로 본 발명에 의한 태양전지의 광전 효율이 향상된다.
제 2 전극(100)은 전도성 물질이 코팅된 투명전극의 일면 상에 금속 산화물의 광흡수층이 형성되는데, 본 발명에서 금속산화물층(130)은 예를 들어 티타늄 산화물, 니오븀 산화물, 하프늄 산화물, 텅스텐 산화물, 인듐 산화물, 주석 산화물 및 아연 산화물로 이루어진 군에서 선택된 하나 이상을 사용할 수 있으나, 반드시 이들로 제한되는 것은 아니다. 상기 금속산화물들은 단독으로 사용되거나 또는 2 가지 이상 혼합하여 사용할 수 있는데, 바람직한 금속산화물의 예로는 TiO2, SnO2, ZnO, WO3, Nb2O5, TiSrO3 등을 들 수 있고, 특히 바람직하게는 아나타제형(anatase type)의 TiO2가 좋다.
상기 광흡수층을 이루는 금속산화물은 표면에 흡착된 염료가 보다 많은 빛을 흡수하고 전해질층과의 흡착 정도를 향상시키기 위하여 표면적을 크게 하는 것이 바람직하다. 따라서 광흡수층의 금속산화물들은 나노튜브, 나노와이어, 나노벨트 또는 나노입자와 같은 나노구조를 가지는 것이 바람직하다.
금속산화물층(130)을 구성하는 금속산화물의 입경은 특별히 제한되지 않으나, 평균 입경으로 1∼200nm가 바람직하고, 특히 바람직하게는 5∼100nm인 것이 좋다. 또한, 입도가 다른 2종 이상의 금속산화물을 혼합하여 입사광을 산란시키고 양자수율을 향상시키는 것도 가능하다.
본 발명에서 염료(140)로서는 전하 분리기능을 갖고 광감응 작용을 나타내는 것이면 어느 것이나 제한 없이 사용할 수 있다. 염료의 바람직한 예로는 루테늄 착물을 들 수 있는데, 구체적으로 RuL2(SCN)2, RuL2(H2O)2, RuL3, RuL2 등을 사용할 수 있다(식 중, L은 2,2'-비피리딜-4,4'-디카르복실레이트 등을 나타낸다). 루테늄 착물 이외에 사용가능한 염료로는 로다민 B, 로즈벤갈, 에오신, 에리스로신 등의 크산틴계 염료, 퀴노시아닌, 크립토시아닌 등의 시아닌계 염료, 페노사프라닌, 카르비블루, 티오신, 메틸렌블루 등의 염기성 염료, 클로로필, 아연 포르피린, 마그네슘 포르피린 등의 포르피린계 화합물, 기타 아조 염료, 프탈로시아닌 화합물, 루테늄 트리스비피리딜 등의 착화합물, 안트라퀴논계 염료, 다환퀴논계 염료 등을 들 수 있으며, 이들을 단독 또는 두 가지 이상 혼합하여 사용할 수 있다.
본 발명에 의한 태양전지에서 전해질층(200)은 홀 전도 기능이 있는 것이라면 어느 것이나 제한 없이 사용할 수 있는데, 사용가능한 전해질의 예들은 요오드 화테트라뷰틸암모늄, 요오드화리튬, 요오드화메틸에틸이미다졸륨, 요오드화메틸프로필이미다졸륨 및 요오드를 비프로톤성 극성용매, 예컨대, 아세토나이트릴, 에틸카보네이트, 메톡시프로피오나이트릴, 프로필렌카보네이트에 용해시킨 것을 포함한다. 또한 필요에 따라 트리페닐메탄, 카르바졸, N,N’-디페닐’-N,N’-비스(3-메틸페닐)-1,1’바이페닐)-4,4’디아민(TPD)과 같은 고체전해질을 사용할 수도 있다.
본 발명에 의한 태양전지는 다음과 같이 동작한다. 금속산화물층의 표면에 흡착된 염료가 투명전극을 투과하여 광흡수층에 입사한 빛을 흡수하게 되는데, 이와 같은 염료는 광을 흡수함으로써 기저상태에서 여기상태로 전자 전이하여 전자-홀 쌍을 이루게 되고, 여기상태의 전자는 상기 금속산화물의 전도대로 주입된 후 전극으로 이동하여 기전력을 발생하게 된다. 염료에서 광여기되어 발생된 전자가 금속산화물의 전도대로 이동하면, 전자를 잃은 염료는 전해질층의 홀 전달 물질로부터 전자를 제공받아 원래의 기저 상태로 복원된다.
이와 같은 구조를 갖는 본 발명에 따른 염료감응형 태양전지의 제조방법은 특별히 한정되는 것은 아니며, 종래기술에 알려져 있는 어느 방법이나 제한 없이 사용할 수 있다. 예를 들어, 본 발명의 반도체 전극을 이용하여 태양전지를 제조하는 경우에는 종래 기술분야에서 널리 알려져 있는 방법에 따라 반도체 전극과 대향전극을 서로 대향하도록 배치함과 동시에 소정의 밀봉부재를 사용하여 전해질층이 밀봉되는 공간을 형성한 후, 이 공간에 전해액을 주입하여 제조할 수 있다.
이하에서 실시예를 들어 본 발명에 관하여 더욱 상세하게 설명하나, 이들은 단지 설명의 목적을 위한 것으로, 본 발명의 보호범위를 제한하는 것으로 해석되어 서는 안 된다.
실시예 1
유리기판 상에 스퍼터를 사용하여 인듐 틴 옥사이드 (ITO)를 도포한 후, 인바(Invar, Ni:Fe:Co 합금=42 wt%:52 wt%:6wt%)로 구성된 금속핵을 전자 빔(e-beam) 증착을 이용하여 2nm 두께로 증착하였다. 이어서 500℃의 온도를 유지하는 반응로 내에 아세틸렌 및 아르곤을 공급하면서 10분 동안 반응시켜 열화학 기상 증착법 (thermal chemical vapor deposition)에 의해 상기 탄소나노튜브 형성용 금속촉매 표면으로부터 탄소나노튜브를 수직으로 성장시켰다.
탄소나노튜브의 성장이 완료된 유리기판을 스퍼터링 방법에 의해 100nm 두께의 Ag과 50nm 두께의 Ti으로 폴리에틸렌 나프탈레이트 기판에 증착시켜 금속접착층을 형성한 후, 150℃의 온도에서 40초 동안 85kg/㎠의 압력을 가하여 탄소나노튜브를 상기 폴리에틸렌 나프탈레이트 기판에 전사시켰다.
그런 다음, RIE(reactive ion etcher) 장비를 사용하여 플라즈마로 전사된 탄소나노튜브의 표면을 처리하였는데, 이때의 처리조건은 O2 플라즈마로 전력 300W, 압력 30 mtorr 에서 30초간 실시하였다.
한편, FTO가 코팅된 유리기판 상에 입경 약 13 ㎚ 크기의 TiO2 입자 페이스트를 스크린 프린팅법을 이용하여 도포하고 450℃에서 30분 동안 소성시켰다.
이어서, 금속산화물층이 형성된 유리기판을 0.3mM 농도의 시스-비스(이소티오 시아나토)비스(2,2’-바이피리딜-4,4’-디카르복실라토)-루테늄의 에탄올 용액에 20시간 침지한 후 건조시켜 상기 염료를 TiO2 층 표면에 흡착시켰다. 염료의 흡착이 완료된 후 흡착되지 않고 광흡수층 위에 올라가 있는 염료를 씻어내기 위해 에탄올로 세정한 후 건조하였다.
위에서 수득된 탄소나노튜브가 수직정렬된 전극(제 1 전극)과 광흡수층이 형성된 전극(제 2 전극)을 전도성 표면이 전지 내부로 오도록 하여 조립하였다. 이때 양 전극 사이에 SURLYN 필름(듀퐁사 제품, 50 ㎛)을 삽입하고 약 120℃의 3분간 유지하여 밀봉시켰다.
이어서 상기 두 전극 사이의 공간에 전해질 용액을 충진하여 본 발명에 의한 염료감응형 태양전지를 완성하였는데, 이때 전해질 용액으로는 0.6M의 1,2-디메틸-3-옥틸-이미다졸륨 아이오다이드, 0.2M LiI, 0.04M I2 및 0.2M 4-tert-부틸-피리딘(TBP)을 아세토나이트릴에 용해시킨 I3 -/I- 의 전해질 용액을 사용하였다.
실시예 2
O2 플라즈마로 처리된 탄소나노튜브 위에 전자빔으로 백금을 증착 (상온, 1×10-6 torr 압력, 두께 20nm)한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 실시하여 태양전지를 제조하였다.
비교예
탄소나노튜브를 염산으로 산처리한 후 메탄올에 0.05 중량% 농도로 분산시켜 코팅액을 준비하고, 이를 ITO가 코팅된 기판 위에 스핀 코팅한 후 건조(70℃, 30분)시켜 대향전극을 형성한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 실시하여 태양전지를 제조하였다.
실험예 1: 탄소나노튜브층의 관찰
상기 실시예 1 내지 실시예 2 및 비교예에서 제조된 대향전극의 구조를 주사전자현미경 사진으로 관찰하였다.
도 5는 비교예에 의해 수득된 전극 표면의 주사전자현미경 사진이다. 도 5에 도시된 바와 같이, 탄소나노튜브가 수직으로 배향되지 않고 횡으로 배열되어 표면거칠기가 증가될 수 없음을 알 수 있다
도 6a는 본 발명의 방법에 따라 도전막이 형성된 전극 기판 위에 형성된 탄소나노튜브를 수직으로 배향시킨 상태의 전극 측단면의 SEM 사진이고,
도 6b는 탄소나노튜브가 성장된 투명기판과 플렉시블 기판을 Ag접착층으로 증착한 후의 SEM 사진이다.
도 6c는 성장된 탄소나노튜브를 플렉시블 기판에 전사한 후의 SEM 사진이다.
도 6d는 수직정렬된 탄소나노튜브를 RIE를 이용하여 O2 플라즈마로 30초 처리한 후의 SEM 사진이다.
도 6e는 O2 플라즈마로 처리한 후 탄소나노튜브 위에 제 2 촉매층으로서 백금(Pt)을 20nm 두께로 전자빔 증착에 의해 증착한 상태의 SEM 사진이다.
도 6a에 나타나는 바와 같이, 본 발명의 태양전지용 전극은 탄소나노튜브가 수직으로 정렬되어 전해질과 반응할 수 있는 표면적이 증대되는 것을 알 수 있다.
실험예 2: 태양전지의 광전효율 평가
상기 실시예 2에서 제조한 광전변환소자의 광전압 및 광전류를 측정하여 광전효율을 산출하였다. 이때, 광원으로는 제논 램프(Xenon lamp, Oriel, 01193)을 사용하였으며, 상기 제논 램프의 태양 조건(AM 1.5)은 표준 태양전지(Furnhofer Institute Solare Engeriessysteme, Certificate No. C-ISE369, Type of material: Mono-Si+ KG 필터)를 사용하여 보정하였다. 측정된 광전류 전압 곡선으로부터 계산된 광전류밀도(Isc), 개방전압(Voc) 및 충진계수(fill factor, FF)를 하기 수학식 1에 대입하여 산출한 광전효율(ηe)을 하기 표 1에 나타내었다.
ηe = (Voc·Isc·FF)/(Pinc)
상기 식에서, Pinc는 100mW/cm2 (1sun)을 나타낸다.
구분 Isc(mA) Voc (mV) FF 광전효율(%)
실시예 2 2.426 544.039 0.287 0.473
이상에서 바람직한 구현예를 예로 들어 설명하였으나, 본 발명은 본 발명의 보호범위를 벗어나지 않는 범위 내에서 다양하게 변형 실시될 수 있으므로, 이러한 다양한 변형예도 본 발명의 보호 범위에 포함되는 것으로 해석되어야 한다.
본 발명에 의한 태양전지용 전극은 탄소나노튜브가 수직으로 정렬되어 표면거칠기를 증가시키고, 전해질의 산화-환원 반응 사이트를 증가시켜 전극에서의 전하수송저항을 낮추어 줌으로써 본 발명에 의한 전극을 태양전지의 대향전극으로 사용시 긍극적으로 광전효율이 향상되어 고효율의 태양전지를 수득할 수 있다.
또한, 본 발명에 의하면 대향전극의 기판으로 플렉시블 기판을 사용하여 기판 상에 정렬된 탄소나노튜브의 형성이 가능하게 됨으로써, 저비용으로 고효율의 태양전지를 제공할 수 있다.

Claims (26)

  1. 플렉시블 기판 상에 형성된 촉매층을 포함하는 전극으로서, 상기 촉매층이 수직 정렬된 탄소나노튜브로 구성되는 것을 특징으로 하는 태양전지용 전극.
  2. 제 1항에 있어서, 상기 촉매층의 두께가 1 내지 500 ㎚ 범위 내인 것을 특징으로 하는 태양전지용 전극.
  3. 제 1항에 있어서, 상기 전극이 상기 촉매층 위에 형성된 제 2 촉매층을 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 태양전지용 전극.
  4. 제 3항에 있어서, 상기 제 2 촉매층이 박막 또는 입자 형태인 것을 특징으로 하는 태양전지용 전극.
  5. 제 3항에 있어서, 상기 제 2 촉매층이 백금, 금, 은, 티타늄 및 팔라듐으로 구성되는 군으로부터 선택되는 금속재료로 형성되는 것을 특징으로 하는 태양전지용 전극.
  6. 제 1항에 있어서, 상기 기판이 폴리에틸렌 테레프탈레이트, 폴리에틸렌 나프탈레이트, 폴리카보네이트, 폴리스티렌, 폴리프로필렌, 폴리마이드, 고분자 탄화수 소, 셀룰로오스 물질 및 플라스틱으로 구성되는 군으로부터 선택되는 1종 또는 2종 이상인 것을 특징으로 하는 태양전지용 전극.
  7. 탄소나노튜브를 성장시키는 단계; 및
    상기 성장된 탄소나노튜브를 전사하여 플렉시블 기판에 수직으로 정렬된 촉매층을 형성하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 태양전지용 전극의 제조방법.
  8. 제 7항에 있어서, 상기 촉매층 형성 단계가
    탄소나노튜브가 성장된 기판과 플렉시블 기판을 금속접착층으로 증착하는 단계; 및
    상기 금속접착층에 열과 압력을 가하여 탄소나노튜브를 플렉시블 기판에 전사하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 태양전지용 전극의 제조방법.
  9. 제 8항에 있어서, 상기 금속접착층으로 증착하는 단계가 은, 티타늄, 니켈, 철, 코발트, 팔라듐, 백금 및 이들의 합금으로 구성되는 군에서 선택되는 금속을 마그네트론 스퍼터링, 전자빔 증착 또는 액상 촉매 형성 방법에 의해 증착하는 것을 특징으로 하는 태양전지용 전극의 제조방법.
  10. 제 8항에 있어서, 상기 전사단계가 130 내지 170?의 온도에서 80 내지 90 kg/㎠의 압력으로 30 내지 50초 동안 압력을 가하여 수행하는 것을 특징으로 하는 태양전지용 전극의 제조방법.
  11. 제 7항에 있어서, 탄소나노튜브의 성장단계가
    기판 위에 탄소나노튜브 형성용 금속촉매를 증착하는 단계; 및
    상기 탄소나노튜브 형성용 금속촉매로부터 탄소나노튜브를 수직으로 성장시키는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 태양전지용 전극의 제조방법.
  12. 제 11항에 있어서, 금속촉매를 증착하는 단계 이전에 기판 상에 전도성 물질을 코팅하여 도전막을 형성하는 단계를 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 태양전지용 전극의 제조방법.
  13. 제 11항에 있어서, 상기 탄소나노튜브 형성용 금속촉매 증착 단계가 니켈, 철, 코발트, 팔라듐, 백금 및 이들의 합금으로 구성되는 군에서 선택되는 금속을 마그네트론 스퍼터링, 전자빔 증착 또는 액상 촉매 형성 방법에 의해 증착하는 것을 특징으로 하는 태양전지용 전극의 제조방법.
  14. 제 11항에 있어서, 상기 탄소나노튜브의 성장 단계가 열화학 기상 증착법 또는 플라즈마 기상 증착법과 같은 기상 증착법에 의해 진행되는 것을 특징으로 하는 태양전지용 전극의 제조방법.
  15. 제 14항에 있어서, 상기 탄소나노튜브의 성장 단계가 400 내지 1000℃의 반응로 내에서 메탄, 아세틸렌, 에틸렌, 에탄, 일산화탄소 및 이산화탄소로 구성되는 군에서 선택되는 탄소함유가스와 수소, 질소 또는 아르곤 가스를 함께 주입하면서 1분 내지 30분 동안 진행되는 것을 특징으로 하는 태양전지용 전극의 제조방법.
  16. 제 7항에 있어서, 상기 방법이 수직정렬된 탄소나노튜브의 표면을 플라즈마 처리 또는 산 처리에 의해 표면처리하는 단계를 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 태양전지용 전극의 제조방법.
  17. 제 11항에 있어서, 상기 기판이 유리, 실리콘 웨이퍼 또는 금속판인 것을 특징으로 하는 태양전지용 전극의 제조방법.
  18. 제 7항 내지 제 17항 중 어느 하나의 항에 있어서, 상기 방법이 촉매층 위에 일함수가 적은 금속으로 이루어진 제 2 촉매층을 형성하는 단계를 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 태양전지용 전극의 제조방법.
  19. 제 18항에 있어서, 상기 제 2 촉매층이 박막 또는 입자 형태로 형성되는 것을 특징으로 하는 태양전지용 전극의 제조방법.
  20. 제 18항에 있어서, 상기 제 2 촉매층이 백금, 금, 은, 티타늄 및 팔라듐으로 구성되는 군으로부터 선택되는 금속재료로 형성되는 것을 특징으로 하는 태양전지용 전극의 제조방법.
  21. 제 18항에 있어서, 상기 제 2 촉매층이 전자빔 스퍼터링, 화학적 기상 증착법 또는 전기화학적 증착법에 의해 형성되는 것을 특징으로 하는 태양전지용 전극의 제조방법.
  22. 제 1항 내지 제 6항 중 어느 하나의 항에 의한 제 1 전극, 전해질층 및 제 2 전극을 포함하는 것을 특징으로 하는 태양전지.
  23. 제 22항에 있어서, 상기 태양전지가
    탄소나노튜브가 수직 정렬된 촉매층을 포함하는 제 1 전극;
    상기 제 1 전극과 마주보도록 배치된 제 2 전극으로서, 상기 제 2 전극이 기판 위에 전도성 물질이 코팅된 투명 전극과 상기 투명 전극 상부에 배치된 금속 산화물층 및 상기 금속 산화물층 표면에 흡착된 염료를 포함하는 제 2 전극; 및
    상기 제 1 전극과 상기 제 2 전극 사이의 공간에 매립된 전해질층을 포함하는 것을 특징으로 하는 태양전지.
  24. 제 23항에 있어서, 상기 제 1 전극이 탄소나노튜브가 수직배열된 촉매층 위 에 형성된 일함수가 적은 금속으로 이루어진 제 2 촉매층을 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 태양전지.
  25. 제 24항에 있어서, 상기 촉매층의 두께가 1 내지 500 ㎚ 범위내인 것을 특징으로 하는 태양전지.
  26. 제 24항에 있어서, 상기 제 2 촉매층이 백금, 금, 은, 티타늄, 및 팔라듐으로 구성되는 군으로부터 선택되는 금속재료로 형성된 것을 특징으로 하는 태양전지.
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