KR20060042941A - 열가소성 또는 금속성 층으로 이루어진 표면을 갖는폴리우레탄 물질로부터 제조된 복합 요소 및 그의 제조방법 - Google Patents

열가소성 또는 금속성 층으로 이루어진 표면을 갖는폴리우레탄 물질로부터 제조된 복합 요소 및 그의 제조방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 외부층(i), 지지층으로서, 금형내 이형제(in-mold release additives)를 함유하는 섬유-강화 폴리우레탄(PU) 물질(ii), 및 임의적으로 장식성 내부층(iii)으로 구성된 복합 요소에 관한 것이다. 본 발명은 이러한 복합 요소의 적합한 제조 방법 및 이러한 복합 요소를 포함하는 차체 부품에 관한 것이다.
외부층, 지지층, 장식성 내부층, 섬유-강화 폴리우레탄 발포체, 금형내 이형제.

Description

열가소성 또는 금속성 층으로 이루어진 표면을 갖는 폴리우레탄 물질로부터 제조된 복합 요소 및 그의 제조 방법 {COMPOSITE ELEMENTS MADE FROM POLYURETHANE MATERIALS HAVING SURFACES CONSISTING OF THERMOPLASTIC OR METALLIC LAYERS AND A PROCESS FOR THEIR PRODUCTION}
본 발명은 외부층(i), 지지층으로서의, 금형내 이형제(in-mold release additives)를 갖는 섬유-강화 폴리우레탄(PU) 발포체(ii), 및 임의적으로 장식성 내부층(iii)으로 구성된 복합 요소에 관한 것이다. 본 발명은 이러한 복합 요소의 적합한 제조 방법 및 이러한 복합 요소를 포함하는 차체 부품에 관한 것이다.
EP-A-995 667 및 EP-A-1 077 225에는 유리섬유-강화 폴리우레탄으로 후면 발포된, 착색된 열가소성 필름으로부터 제조된 복합 성분의 제조 방법이 기술되어 있다. 착색된 성분을 제조하기 위해서는, 모듈러(modular) 금형으로부터 성형품을 이형시키기 위해 이형제를 사용한다. 복합 성분은 예를 들면 자동차에서 지붕 모듈로서 사용된다.
또한, DE-A 10 160 374에는, LFI(장섬유 사출) PU 공정에 의해 제조된, 장-유리섬유 강화 물질을 갖는 복합 부품이 기술되어 있다. 부품을 모듈러 금형으로 부터 쉽게 꺼내기 위해서, 이형제를 금형 표면에 도포해야 한다.
빠르고 생산적인 제작을 위해서, 외부 이형제(external mold release agent)를 사용하지 않는 것이 바람직하다. 외부 이형제의 경우에는, 전형적으로, 이형제를 금형에 추가로 분무하고, 증발 및 건조시킨 후, 성분을 라미네이팅 또는 결합시키기 전에, 복합 부품의 표면으로부터 이형제를 제거해야 한다.
본 발명의 목적은, 외부층(i), 이 외부층에 접착된, 섬유-강화 폴리우레탄을 포함하는 지지층(ii) 및 임의적으로, 내부층으로서 이 지지층에 접착된 장식성 층(iii)을 포함하는, 외부 이형제 없이 제조 또는 제작된, 탁월한 기계적 성질 및 우수한 표면 성질을 갖는 복합 요소를 제조하려는 것이다.
본 발명에 이르러, 특정 금형내 이형제를 함유하는 특정 PU 배합물을 이러한 복합 요소에 사용할 수 있음을 알게 되었다. 이러한 특정 PU 배합물은 모듈러 금형으로부터의 매우 우수한 이형성, 및 모든 복합층들, 즉 외부층(i), 섬유-강화 폴리우레탄 층(ii) 및 존재하는 경우 장식성 층(iii)에 대한 매우 우수한 접착결합성, 및 추가로, 존재하는 임의의 보강 및 강화 요소들에 대한 우수한 접착결합성을 제공한다.
본 발명의 목적은, 외부층(i), 이 외부층에 접착된, 섬유-강화 폴리우레탄을 포함하는 지지층(ii) 및 임의적으로, 내부층으로서 이 지지층에 접착된 장식성 층(iii)을 포함하는, 외부 이형제 없이 제조 또는 제작된, 탁월한 기계적 성질 및 우수한 표면 성질을 갖는 복합 요소를 제조하려는 것이다.
발명의 요약
본 발명은, 임의적으로 예비성형된, 열가소성 물질 및 금속으로 이루어진 군에서 선택된 물질로부터 제조된 외부층(i), 이 외부층에 접착된, 섬유-강화 폴리우레탄 물질을 포함하는 지지층(ii) 및 임의적으로 이 지지층에 부분적으로 접착된, 내부층으로서의 역할을 하는 장식성 층(iii)으로 구성된, 복합 요소를 제공한다. 본원에서 적합한 섬유-강화 폴리우레탄 물질은, (A) 1종 이상의 디카르복실산 및(또는) 1종 이상의 다가 알콜과 임의적으로 혼합된, 탄소 원자수 8 내지 40의 쇄 길이를 갖는 카르복실산의 1종 이상의 중축합물, 및 임의적으로 (B) 탄소 원자수 8 내지 40의 쇄 길이를 갖는 1종 이상의 카르복실산, 및 임의적으로 (C) 탄소 원자수 8 내지 40의 쇄 길이를 갖는 1종 이상의 카르복실산과, 1개 이상의 1차 아미노기 및 1개 이상의 3차 아미노기를 갖는 1종 이상의 디아민의 1종 이상의 암모늄염을 포함하는 1종 이상의 금형내 이형제(internal in-mold release additives)를 함유한다.
본 발명의 또다른 양태는, 외부층(i), 지지층으로서의 섬유-강화 폴리우레탄 물질(ii) 및 임의적으로, 내부층으로서의 장식성 층 또는 물질(iii)로 구성된(층들은 서로 접착되어 있음) 복합 요소의 제조 방법이다. 이 방법은 (1) 외부층(i)을 금형의 기저부에 도입하는 단계, (2) 임의적으로, 내부층으로서의 장식성 물질(iii)을 금형의 상부에 도입하는 단계, (3) 임의적으로, 섬유 매트 강화 물질을 외부층(i) 위에, 장식성 물질 위에, 또는 금형의 상부에 적용하는 단계, (4) 폴리우 레탄 물질을 외부층(i) 위에, 장식성 물질 위에, 또는 섬유 매트 강화 물질 위에 적용하는 단계, (5) 폴리우레탄 물질을 금형 내에서 반응시키는 단계, 및 (6) 그 결과 형성된 폴리우레탄 복합 요소를 금형으로부터 꺼내는 단계를 포함한다.
이 공정에서, 폴리우레탄 물질은 (a) 1종 이상의 폴리이소시아네이트, (b) 1종 이상의 이소시아네이트-반응성 화합물, (c) 임의적으로, 1종 이상의 강화 물질, (d) 1종 이상의 촉매, (e) 1종 이상의 발포제, (f) 임의적으로, 1종 이상의 첨가제 및(또는) 보조 물질, 및 (g) 1종 이상의 금형내 이형제를 포함한다.
본 발명에 따라, 적합한 금형내 이형제는 (A) 1종 이상의 디카르복실산 및(또는) 1종 이상의 다가 알콜과 임의적으로 혼합된, 탄소 원자수 8 내지 40의 쇄 길이를 갖는 카르복실산의 1종 이상의 중축합물, 및 임의적으로 (B) 탄소 원자수 8 내지 40의 쇄 길이를 갖는 1종 이상의 카르복실산, 및 임의적으로 (C) 탄소 원자수 8 내지 40의 쇄 길이를 갖는 1종 이상의 카르복실산과, 1개 이상의 1차 아미노기 및 1개 이상의 3차 아미노기를 갖는 1종 이상의 디아민의 1종 이상의 암모늄염을 포함한다.
기타 적합한, 본 발명의 복합 요소의 제조 방법은 (1) 외부층(i)을 금형의 기저부에 도입하는 단계, (2) 임의적으로, 섬유 매트 강화 물질을 외부층(i) 위에, 내부층으로서의 역할을 하는 장식성 물질(iii) 위에, 또는 금형의 상부에 적용하는 단계, (3) 폴리우레탄 물질을 외부층(i) 위에, 장식성 물질 위에, 또는 섬유 매트 강화 물질 위에 적용하는 단계, (4) 폴리우레탄 물질을 금형 내에서 반응시키는 단계, (5) 그 결과 형성된 폴리우레탄 복합 요소를 금형으로부터 꺼내는 단계, 및 임 의적으로 (6) 장식성 물질(iii)이 외부층(i)이 있는 면에 대해 맞은 편 폴리우레탄 층 위에 있도록, 장식성 물질(iii)을 폴리우레탄 복합 요소의 한 면 위에 적용하는 단계를 포함한다.
이 방법에서, 단계(3)에 적합한 폴리우레탄 물질은, 추가적으로 1종 이상의 금형내 이형제(A) 및 임의적으로 (B) 및 임의적으로 (C)를 함유하는, 앞의 공정에 기술된 것이다. 폴리우레탄 물질의 기타 성분은 전술된 바와 같다.
전술된 복합 요소의 또다른 제조 방법은 (1) 외부층(i)을 금형의 기저부에 도입하는 단계, (2) 임의적으로, 내부층으로서의 장식성 물질(iii)을 금형의 상부에 도입하는 단계, (3) 임의적으로, 섬유 매트 강화 물질을 외부층(i) 위에, 내부층으로서의 역할을 하는 장식성 물질(iii) 위에, 또는 금형의 상부에 적용하는 단계, (4) 1종 이상의 강화 섬유와 폴리우레탄 물질을 동시에, 외부층(i) 위에, 장식성 물질 위에, 또는 섬유 매트 강화 물질 위에 적용하는 단계, (5) 폴리우레탄 물질을 금형 내에서 반응시키는 단계, 및 (6) 그 결과 형성된 폴리우레탄 복합 요소를 금형으로부터 꺼내는 단계를 포함한다.
이 방법에서, 단계(4)에 적합한 폴리우레탄 물질은, 추가적으로 1종 이상의 금형내 이형제(A) 및 임의적으로 (B) 및 임의적으로 (C)를 함유하는, 앞의 공정에 기술된 것이다. 폴리우레탄 물질의 기타 성분은 전술된 바와 같다.
마지막으로, 또다른 적합한, 본 발명의 복합 요소의 제조 방법은 (1) 외부층(i)을 금형의 기저부에 도입하는 단계, (2) 임의적으로, 섬유 매트 강화 물질을 외부층(i) 위에, 내부층으로서의 역할을 하는 장식성 물질(iii) 위에, 또는 금형의 상부에 적용하는 단계, (3) 1종 이상의 강화 섬유와 폴리우레탄 물질을 동시에, 외부층(i) 위에, 장식성 물질 위에, 또는 섬유 매트 강화 물질 위에 적용하는 단계, (4) 폴리우레탄 물질을 금형 내에서 반응시키는 단계, (5) 그 결과 형성된 폴리우레탄 복합 요소를 금형으로부터 꺼내는 단계, 및 임의적으로 (6) 장식성 물질(iii)이 외부층(i)이 있는 면에 대해 맞은 편 폴리우레탄 층 위에 있도록, 장식성 물질(iii)을 폴리우레탄 복합 요소의 한 면 위에 적용하는 단계를 포함한다.
이 방법에서, 단계(4)에 적합한 폴리우레탄 물질은, 추가적으로 1종 이상의 금형내 이형제(A) 및 임의적으로 (B) 및 임의적으로 (C)를 함유하는, 앞의 공정에 기술된 것이다. 폴리우레탄 물질의 기타 성분은 전술된 바와 같다.
마지막으로, 본 발명은 전술된 복합 요소를 포함하는 자동차용 차체 부품, 특히 지붕, 하드탑, 도어, 본네트, 트렁크 뚜껑, 테일게이트 및 범퍼에 관한 것이다.
발명의 상세한 설명
본 발명에 따르는 복합 부품은 외부층(i), 지지층(ii) 및 임의적으로, 내부층(iii)으로 이루어진다.
본 발명에 따라 외부층(i)으로서 사용되기에 적합한 물질은 예를 들면 열가소성 물질, 또는 금속 호일 또는 시트를 포함한다. 이러한 물질은 딥-드로잉되거나(deep-drawn) 또는 성형될 수 있다. 이들은 예비성형되거나, 본 발명에 따라 복합 요소를 형성하기 위해 금형에 넣어지는 순간에 성형될 수 있다.
본 발명의 복합 요소의 외부층(i)으로서 사용되기에 적합한 열가소성 물질 은, 예를 들면 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌(ABS), 폴리메틸 메타크릴레이트(PMMA), 아크릴로니트릴-스티렌-아크릴레이트(ASA), 폴리카르보네이트(PC), 폴리카르보네이트 및 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌 블렌드(PC-ABS), 폴리카르보네이트 및 아크릴로니트릴-스티렌-아크릴레이트 블렌드(PC-ASA), 열가소성 폴리우레탄(TPU), 폴리프로필렌(PP), 폴리에틸렌(PE) 또는 폴리비닐 클로라이드(PVC)를 기재로 하는 상업적으로 입수가능한 열가소성 물질, 및 그의 조합을 포함한다. 최종 용도에 따라서, 외부층(i)은 상이한 열가소성 물질로 이루어진 2개 이상의 층, 임의적으로 3개의 층을 포함한다.
외부층(i)으로서 사용될 수 있는 적합한 금속 호일 또는 시트는 일반적으로 딥-드로잉되거나 성형될 수 있는 금속 또는 금속 합금으로 이루어진다. 본원에서는 알루미늄이 바람직하다.
복합 요소의 외부층(i)은 통상적으로 0.1 내지 5 ㎜, 바람직하게는 0.6 내지 2 ㎜의 두께를 갖는다.
섬유-강화 PU로 이루어진 지지층(ii)은 외부층(i)에 접착 결합된다. 본 발명의 복합 요소에서, 이러한 섬유-강화 폴리우레탄은 금형내 이형제를 갖는 폴리우레탄 발포체이다. 후술되는 구성 성분(a) 내지 (g)를 반응시킴으로써, 적합한 자기-이형 폴리우레탄 발포체를 얻을 수 있다.
폴리우레탄 성분의 성분(a)로서 사용되기에 적합한 폴리이소시아네이트는, 예를 들면 일반적으로 공지된 지방족(지환족) 및(또는), 특히 방향족 폴리이소시아네이트를 포함한다. 방향족 디이소시아네이트, 더욱 바람직하게는 디페닐메탄 디 이소시아네이트(MDI) 및 톨루일렌 디이소시아네이트(TDI)가 특히 적합하다. 이소시아네이트 성분은 순수 화합물 형태, 또는 개질된 형태, 예를 들면 우레트디온, 이소시아누레이트, 알로파네이트 또는 비우레트 형태, 또는 바람직하게는, 통상적으로 이소시아네이트 예비중합체로서 공지된, 우레탄기와 이소시아네이트기를 함유하는 반응 생성물 형태로 사용될 수 있다.
폴리에테롤 및(또는) 폴리에스테롤과 같은 폴리올이 전형적으로 이소시아네이트-반응성 화합물(b)로서 사용된다. 1.9 내지 8.0의 관능성 및 50 내지 1000 ㎎ KOH/g의 히드록실가를 갖는, 임의적으로 10 내지 100 ％의 1차 히드록실기를 함유하는 폴리에테르 폴리알콜이 바람직하다. 이러한 폴리에테르 폴리올은 일반적으로 공지되어 있으며 상업적으로 용이하게 입수가능하다. 이들은, 예를 들면, 일반적으로 공지된 반응 조건에서, 예를 들면 프로필렌 옥사이드 및(또는) 에틸렌 옥사이드와 같은 통상적인 알킬렌 옥사이드와 반응하는, 통상적인 개시제 화합물을 기재로 한다. 마지막으로 폴리올을 에틸렌 옥사이드와 반응시킴으로써, 1차 히드록실기의 함량을 달성할 수 있다. 이러한 이소시아네이트-반응성 화합물(b)은 임의적으로 단독으로 사용될 수 있거나, 예를 들면 폴리카르보네이트 디올을 기재로 하는 통상적인 폴리올과 같은 기타의 공지된 이소시아네이트-반응성 화합물과의 혼합물로서 사용될 수 있다.
이소시아네이트-반응성 화합물(b)은 1종 이상의 사슬연장제 및(또는) 가교제와 조합되어 사용될 수 있다. 적합한 사슬연장제는 주로 60 내지 499의 분자량을 갖는 2작용성 알콜로서, 예를 들면 에틸렌 글리콜, 프로필렌 글리콜, 부탄디올-1,4 및 펜탄디올-1,5와 같은 화합물을 포함한다. 적합한 가교제는 60 내지 499의 분자량을 갖는, 3개 이상의 활성 H 원자를 갖는 화합물로서, 바람직하게는 아민 및 특히 바람직하게는 알콜이다. 이러한 화합물의 예는 글리세롤, 트리메틸올 프로판 및(또는) 펜타에리쓰리톨, 특히는 그의 알콕실화 생성물을 포함한다.
적합한 폴리우레탄 시스템은, 강화 물질(c)을, 100 중량％의 성분(a)와 성분(b)을 기준으로, 0 내지 80 중량％, 바람직하게는 1 내지 50 중량％, 더욱 바람직하게는 2 내지 30 중량％의 양으로 함유할 수 있다. 이러한 강화 물질은 일반적으로 폴리우레탄 발포체를 강화시키며, 그의 기계적 성질의 개선을 돕는다. 강화 물질은 바람직하게는 섬유 및(또는) 평판(platelet) 형태로서 사용된다. 강화 물질로서 사용되기에 적합한 물질은, 예를 들면 통상적인 광물 섬유, 바람직하게는 유리섬유, 또는 합성 섬유, 예를 들면 폴리아미드 섬유, 폴리에스테르 섬유, 탄소 섬유 또는 폴리우레탄 섬유를 포함하며, 그의 혼합물도 적합하다. 또한, 전형적으로 유리 플레이크라고 불리는 것을 포함하는 평판-형태의 충전제 또는 활석과 같은 광물이 강화 물질로서 적합하다.
1종 이상의 촉매(d)를 본 발명의 폴리우레탄 물질에 첨가하는 것이 전형적이다. 성분(a)과 성분(b)의 반응을 가속시키는 것으로 알려진 통상적인 화합물이 촉매(d)로서 사용될 수 있다.
적합한 예는 3차 아민 및(또는) 유기 금속 화합물, 특히 주석 화합물을 포함한다. 예를 들면 트리에틸렌 디아민, 아미노알킬 및(또는) 아미노페닐 이미다졸 및(또는) 유기 카르복실산의 주석(II)염이 촉매로서 사용될 수 있다. 촉매는 일반 적으로 100 중량％의 성분(b)을 기준으로 0.1 내지 5 중량％의 양으로 사용된다.
발포제로서 작용하는 것으로 알려진, 일반적으로 공지된 화학적 또는 물리적으로 작용하는 화합물이 본원에서 성분(e)로서 사용될 수 있다. 물은 화학적 발포제로서 사용될 수 있고, 바람직하게는 사용된다. 물은 이소시아네이트기와 반응하여 이산화탄소를 형성한다. 적합한 물리적 발포제의 예는 지방족(지환족) 탄화수소, 바람직하게는 4 내지 8 개, 더욱 바람직하게는 4 내지 6 개, 가장 바람직하게는 5개의 탄소 원자를 갖는 지방족(지환족) 탄화수소, 부분 할로겐화 탄화수소 또는 에테르, 케톤 또는 아세테이트이다. 발포제의 사용량은 원하는 PU 발포체 밀도에 따라 달라진다. 다양한 발포제가 개별적으로 또는 서로의 임의의 조합으로서 사용될 수 있다. 물을 유일한 발포제로서 사용하는 것이 특히 바람직하다. 일반적으로, 물을 유일한 발포제로서 사용하는 경우, 이것을 폴리우레탄 내 성분(b) 화합물 100 중량％에 대해, 0.1 내지 5 중량％, 바람직하게는 0.5 내지 4 중량％의 양으로 사용한다.
반응을 임의적으로는 1종 이상의 보조 물질 및(또는) 1종 이상의 첨가제(f)의 존재하에서 수행한다. 이러한 보조 물질 및(또는) 첨가제는 예를 들면 기포조절제, 기포개방제, 표면활성 화합물, 및(또는) 산화적 또는 열적 분해 또는 노화를 방지하는 안정화제를 포함한다.
본 발명에 따르면, 금형내 이형제(g)는 (A) 1종 이상의 디카르복실산 및(또는) 1종 이상의 다가 알콜과 임의적으로 혼합된, 탄소 원자수 8 내지 40의 쇄 길이를 갖는 카르복실산의 1종 이상의 중축합물, 및 임의적으로 (B) 탄소 원자수 8 내 지 40의 쇄 길이를 갖는 1종 이상의 카르복실산, 및 임의적으로 (C) 탄소 원자수 8 내지 40의 쇄 길이를 갖는 1종 이상의 카르복실산과, 1개 이상의 1차 아미노기 및 1개 이상의 3차 아미노기를 갖는 1종 이상의 디아민의 1종 이상의 암모늄염을 포함한다.
본 발명의 적합한 금형내 이형제는 전술된 바와 같은 (A) 1종 이상의 중축합물을 필요로 한다. 또한, 이러한 금형내 이형제는 전술된 바와 같은 (B) 1종 이상의 카르복실산 및(또는) (C) 1종 이상의 암모늄염을 필요로 한다. 따라서, 금형내 이형제는 (A) 단독; (A)와 (B)의 조합; (A)와 (C)의 조합; 또는 (A)와 (B)와 (C)의 조합을 포함할 수 있다.
강화 물질을, 폴리우레탄 시스템을 첨가하기 전에, 임의적으로 금형에 별도로 첨가하거나, 폴리우레탄 시스템과 동시에 (현장에서) 모듈러 금형에 첨가할 수 있다. 강화 물질의 적합한 형태는, 강화 물질이 별도로 또는 동시에 첨가되는 방법 및 시점에 따라 달라진다. 강화 물질을 별도로 첨가하는 경우, 이것은 연속적 유리 스트랜드 또는 절단된 유리 스트랜드 매트, 부직조 유리섬유 직물, 직조 유리섬유 직물, 천연 섬유 매트 등으로 이루어질 수 있다. 강화 물질을 폴리우레탄 시스템과 동시에 첨가하는 경우, 적합한 강화 물질은 예를 들면 천연 섬유 또는 유리섬유 로빙으로부터 절단된 장섬유를 포함한다. 천연 섬유 강화 물질은 예를 들면 아마, 황마, 대마, 사이살삼 섬유를 포함한다. 별도로 첨가된 섬유 매트는 공지된 S-RIM 방법에 의해 가공되며, 12.5 내지 100 ㎜의 길이를 갖는, 현장에서 로빙으로부터 절단되어 첨가되는 장섬유는 장섬유 PU(LFI/PU) 사출 공정에 의해 가공된다.
본 발명에 따르는 섬유-강화 PU 지지층(ii)은 일반적으로 1 내지 50 ㎜, 바람직하게는 10 내지 25 ㎜의 두께를 갖는다. 바람직한 밀도는 약 300 내지 약 1400 g/ℓ, 특히 바람직하게는 약 450 내지 약 900 g/ℓ이다. 지지층은 DIN EN ISO 527에 따르는 인장강도가 10 내지 55 MPa이고, DIN EN ISO 527에 따르는 인장탄성률이 900 내지 5200 MPa이고, DIN 53293에 따르는 굴곡탄성률이 1200 내지 6200 MPa이고, DIN 53293에 따르는 굴곡강도가 20 내지 125 MPa인 기계적 성질 값을 가짐을 특징으로 한다.
첨가된 폴리우레탄 시스템이, 지지층(ii)으로서의 본 발명에 따르는 섬유-강화 폴리우레탄 발포체를 형성하는 반응은, 밀폐된 모듈러 금형 내에서, 5 내지 15 배의 폴리우레탄 발포체 압축률로서 일어난다. 압축률은, 여기서는 복합 부품 내의 폴리우레탄 밀도를 자유 팽창 발포체 내 폴리우레탄 밀도로 나눔으로써 계산한 것이다.
본 발명의 복합 요소 내에 임의적으로 존재하는 장식성 층은 열가소성 물질, 가죽, 직물, 플라스틱 발포체, 금속 등으로 제조될 수 있다. 금속이 사용되는 경우, 금속은 전형적으로는 전처리, 예를 들면 인산염 가수분해 처리된다(phosphatized). 플라스틱 발포체가 사용되는 경우, 발포체는 전형적으로 강화 PU 발포체 층과 상이한 화학적 조성을 갖는다. 장식성 층의 두께는 다양하며, 바람직하게는 장식성 층의 조성에 따라 약 0.05 내지 약 5 ㎜의 범위이다.
본 발명에 따르면, 장식성 층은 장식을 목적으로 복합 요소에 사용될 뿐이다. 장식성 층은 강화 폴리우레탄 발포체 층의 한 표면을 부분적으로 덮음으로써, 제조된 복합 요소의 한 면 또는 한 면의 일부에 장식성 표면을 제공한다. 장식성 층이 사용되는 경우, 장식성 층은 노출된 층들 중 하나이다. 예를 들면 자동차 지붕을 제조하는 경우, 장식성 층은 승객이 앉는 자동차 내부에 노출된 층이다. 강화 PU 층은 외부층과 장식성 층(존재하는 경우) 사이에 존재한다.
장식성 층은 폴리우레탄 물질이 첨가되기 전에 금형에 첨가되어 본 발명의 복합 요소의 일부를 형성한다. 이러한 장식성 층을, 폴리우레탄 복합 요소를 금형으로부터 꺼낸 후, 폴리우레탄 물질의 노출된 표면에 적용할 수도 있다.
폴리우레탄 발포체를 경화시킨 후, 본 발명에 따르는 복합 성분을 금형으로부터 꺼낼 수 있다.
지지층(ii)을 제조하는데 사용된 이소시아네이트(a) 및 이소시아네이트-반응성 화합물(b)의 양은 바람직하게는 0.90:1 내지 1.5:1, 특히 바람직하게는 1:1 내지 1.2:1의 당량비에 상응한다.
모듈러 부품 제작에 통상적으로 사용되는 모듈러 금형 온도는 30 내지 90 ℃, 바람직하게는 40 내지 80 ℃이다.
본 발명은 지붕 모듈의 제작을 예로 들어 후술될 것이다.
하기 실시예는 본 발명의 복합 요소의 제조 방법 및 용도를 추가로 상세히 설명한다. 지금까지 설명된 본 발명은 이러한 실시예에 의해서 개념 및 범주가 제한되지 않는다. 당해 분야의 숙련자라면, 이러한 조성물을 제조하기 위해서, 하기 제조 공정의 조건 및 과정의 공지된 변형 양태를 사용할 수 있음을 쉽게 이해할 것이다. 달리 언급이 없는 한, 모든 온도는 섭씨이며, 모든 부 및 ％는 각각 중량부 및 중량％이다.
지붕 모듈 제작 실시예
외부층(i)으로서, 제작 공정을 대비해 미리 열성형되고 전처리된, GE 플라스틱스(GE Plastics)에서 입수된 유색 내긁힘성 내화학약품성 열가소성 필름(렉산(Lexan, 등록상표) SLX로서 상업적으로 입수가능)을 개방된 모듈러 금형의 하반부에 넣었다. 금형의 하반부를 약 40 내지 45 ℃로 가열하였다. 내부층(iii)으로서, 완전히 발포되지 않게 억제된 장식성 층을 금형의 상반부에 꼭 들어맞도록 채우고, 프레임을 클램프로 조이고 진공 기술을 사용해서, 제자리에 고정시켰다. 이어서 삽입물을 넣었다. 금형 상반부의 온도는 75 내지 80 ℃였다. PU 시스템과 유리 로빙으로부터 절단된 장-유리섬유(전술됨)를, 크라우스-마페이(Krauss-Maffei)에서 입수된 LFI-PU 혼합 헤드를 통해, 동시에 첨가하고, 폴리우레탄 섬유 혼합물의 분배를 프로그램화된 경로를 통해 로보트로써 수행하였다. 유리섬유의 함량은, 폴리우레탄 지지층에 대해, 23 중량％였다.
장식이 안 된 영역에서, 본 발명에 따르는 자기-이형 PU 발포체로부터 이러한 방식으로 제조된 복합 요소는 전혀 이상 없는 이형성을 나타내었다. 이는, 하기 표 1에 명시된 바와 같이, 후속 제작 공정에서도 한결같았다. 통상적인 과정인, PU 발포체가 들러붙는 것을 방지하고 이형을 보다 쉽게 하기 위해서, 각 복합 부품을 제조하기 전에, 금형의 표면을 이형제로 처리하는 과정을 생략하였다. 금형에는 단지, 제작 초에, 상업적인 이형제를 분무하였을 뿐이었다.
심지어 금형으로부터 25회 이형 후에도, 본 발명에 따르는 복합 요소는, 개 개의 층들(i), (ii) 및 (iii) 사이에서의 우수한 접착력과 더불어, 우수한 이형성을 나타내었다. 더우기, 이 복합 요소는 외부 이형제를 사용해 표준 물질로부터 제조된 샘플에 필적할만한 기계적 성질을 가졌다. 본 발명에 따르는 부품은, 110℃에서 1시간 동안 컨디셔닝된 후에도, 표준 PU 발포체로부터 표준 공정에 의해 제조된 부품과, 눈에 띄는 차이를 나타내지 않았다.
표준 PU 시스템(종래 기술)과 비교된, 본 발명에 따르는 PU 시스템(AA, BB, CC)의 제조 및 가공 성능
PU 시스템 AA BB CC 비교 샘플
폴리에테르 폴리올(1)(중량부) 40 40 40 40
폴리에테르 폴리올(2)(중량부) 20 20 20 20
폴리에테르 폴리올(3)(중량부) 10 10 10 10
폴리에테르 폴리올(4)(중량부) 8 8 8 8
금형내 이형제(A)(중량부) 10 5 5 -
금형내 이형제(B)(중량부) - 5 - -
금형내 이형제(C)(중량부) 5 5 - --
물(중량부) 1.2 1.2 1.2 1.2
활성화제(중량부) 0.5 0.5 0.5 0.5
안정화제(중량부) 2.5 2.5 2.5 2.5
이소시아네이트(1)(중량부) 168 168 - 165
이소시아네이트(2)(중량부) - - 188 -
가공 성능
이형제(아크모스(Acmos) 35-4181)의 사용 제작 초 1× 제작 초 1× 제작 초 1× 각 복합 부품마다 사용
이형 횟수 >25 >25 >25 1
이형 성능 우수 우수 우수 우수
복합 층들 사이의 접착력 우수 우수 우수 우수
원료에 대한 설명
금형내 이형제(A): OH가 = 54.3 ㎎ KOH/g, 산가 = 22.5 ㎎ KOH/g
금형내 이형제(B): OH가 = 56 ㎎ KOH/g
금형내 이형제(C): 아민가 = 82 ㎎ KOH/g
폴리에테르 폴리올(1): OH가 = 1010 ㎎ KOH/g
폴리에테르 폴리올(2): OH가 = 450 ㎎ KOH/g
폴리에테르 폴리올(3): OH가 = 620 ㎎ KOH/g
폴리에테르 폴리올(4): OH가 = 28 ㎎ KOH/g
이소시아네이트(1): 보다 높은 관능성의 이성질체를 갖는 4,4'-MDI, NCO 함량 = 31.5 중량％
이소시아네이트(2): 금형내 이형제(C)로써 개질된 이소시아네이트(1), NCO 함량 = 28 중량％
본 발명은 지금까지 예시를 목적으로 상세하게 기술되었지만, 이러한 상세한 사항은 단지 예시를 목적으로 할 뿐이며, 당해 분야의 숙련자가, 특허청구범위에 의해 제한될 수 있는 부분만 제외하고는, 본 발명의 개념 및 범주에서 벗어나지 않게, 그것을 변경시킬 수 있다는 것을 알아야 한다.
본 발명에 따르는, 특정 금형내 이형제를 함유하는 특정 PU 배합물을 사용하여 제조된 복합 요소는, 금형으로부터의 우수한 이형성, 및 모든 층들에 대한 매우 우수한 접착결합성, 및 추가로 존재하는 임의의 보강 및 강화 요소들에 대한 우수한 접착결합성을 갖는다.

Claims (5)

  1. 열가소성 물질 및 금속으로 이루어진 군에서 선택된 물질을 포함하는 외부층(i), 강화 폴리우레탄 물질을 포함하는 지지층(ii) 및 임의적으로 장식성 내부층(iii)을 포함하는 복합 요소이며, 상기 층(i)과 층(ii)과 임의적 층(iii)은 서로 접착되어 있고, 상기 강화 폴리우레탄 물질이, (A) 1종 이상의 디카르복실산 및(또는) 1종 이상의 다가 알콜과 임의적으로 혼합된, 탄소 원자수 8 내지 40의 쇄 길이를 갖는 카르복실산의 1종 이상의 중축합물, 및 임의적으로 (B) 탄소 원자수 8 내지 40의 쇄 길이를 갖는 1종 이상의 카르복실산, 및 임의적으로 (C) 탄소 원자수 8 내지 40의 쇄 길이를 갖는 1종 이상의 카르복실산과, 1개 이상의 1차 아미노기 및 1개 이상의 3차 아미노기를 갖는 1종 이상의 디아민의 1종 이상의 암모늄염을 포함하는 1종 이상의 내부 금형내 이형제(internal in-mold release additives)를 함유하는 복합 요소.
  2. (1) 외부층(i)을 금형의 기저부에 도입하는 단계, (2) 임의적으로, 내부층으로서의 장식성 물질(iii)을 금형의 상부에 도입하는 단계, (3) 임의적으로, 섬유 매트 강화 물질을 외부층(i) 위에, 내부층으로서의 역할을 하는 장식성 물질(iii) 위에, 또는 금형의 상부에 적용하는 단계, (4) 폴리우레탄 물질을 외부층(i) 위에, 또는 섬유 매트 강화 물질 위에 적용하는 단계, (5) 폴리우레탄 물질을 금형 내에서 반응시키는 단계, 및 (6) 그 결과 형성된 폴리우레탄 복합 요소를 금형으로부터 꺼내는 단계를 포함하며, 여기서, 상기 폴리우레탄 물질은 (a) 1종 이상의 폴리이소시아네이트, (b) 1종 이상의 이소시아네이트-반응성 화합물, (c) 임의적으로, 1종 이상의 강화 물질, (d) 1종 이상의 촉매, (e) 1종 이상의 발포제, (f) 임의적으로, 1종 이상의 첨가제 및(또는) 보조 물질, 및 (g) 1종 이상의 금형내 이형제를 포함하고, 상기 금형내 이형제는 (A) 1종 이상의 디카르복실산 및(또는) 1종 이상의 다가 알콜과 임의적으로 혼합된, 탄소 원자수 8 내지 40의 쇄 길이를 갖는 카르복실산의 1종 이상의 중축합물, 및 임의적으로 (B) 탄소 원자수 8 내지 40의 쇄 길이를 갖는 1종 이상의 카르복실산, 및 임의적으로 (C) 탄소 원자수 8 내지 40의 쇄 길이를 갖는 1종 이상의 카르복실산과, 1개 이상의 1차 아미노기 및 1개 이상의 3차 아미노기를 갖는 1종 이상의 디아민의 1종 이상의 암모늄염을 포함하는 것인, 제 1 항의 복합 요소의 제조 방법.
  3. (1) 외부층(i)을 금형의 기저부에 도입하는 단계, (2) 임의적으로, 섬유 매트 강화 물질을 외부층(i) 위에, 내부층으로서의 역할을 하는 장식성 물질(iii) 위에, 또는 금형의 상부에 적용하는 단계, (3) 폴리우레탄 물질을 외부층(i) 위에, 또는 섬유 매트 강화 물질 위에 적용하는 단계, (4) 폴리우레탄 물질을 금형 내에서 반응시키는 단계, (5) 그 결과 형성된 폴리우레탄 복합 요소를 금형으로부터 꺼내는 단계, 및 임의적으로 (6) 장식성 물질(iii)이 외부층(i)이 있는 면에 대해 맞은 편 폴리우레탄 층 위에 있도록, 장식성 물질(iii)을 폴리우레탄 복합 요소의 한 면 위에 적용하는 단계를 포함하며, 여기서, 상기 폴리우레탄 물질은 (a) 1종 이상 의 폴리이소시아네이트, (b) 1종 이상의 이소시아네이트-반응성 화합물, (c) 임의적으로, 1종 이상의 강화 물질, (d) 1종 이상의 촉매, (e) 1종 이상의 발포제, (f) 임의적으로, 1종 이상의 첨가제 및(또는) 보조 물질, 및 (g) 1종 이상의 금형내 이형제를 포함하고, 상기 금형내 이형제는 (A) 1종 이상의 디카르복실산 및(또는) 1종 이상의 다가 알콜과 임의적으로 혼합된, 탄소 원자수 8 내지 40의 쇄 길이를 갖는 카르복실산의 1종 이상의 중축합물, 및 임의적으로 (B) 탄소 원자수 8 내지 40의 쇄 길이를 갖는 1종 이상의 카르복실산, 및 임의적으로 (C) 탄소 원자수 8 내지 40의 쇄 길이를 갖는 1종 이상의 카르복실산과, 1개 이상의 1차 아미노기 및 1개 이상의 3차 아미노기를 갖는 1종 이상의 디아민의 1종 이상의 암모늄염을 포함하는 것인, 제 1 항의 복합 요소의 제조 방법.
  4. (1) 외부층(i)을 금형의 기저부에 도입하는 단계, (2) 임의적으로, 내부층으로서의 장식성 물질(iii)을 금형의 상부에 도입하는 단계, (3) 임의적으로, 섬유 매트 강화 물질을 외부층(i) 위에, 내부층으로서의 역할을 하는 장식성 물질(iii) 위에, 또는 금형의 상부에 적용하는 단계, (4) 1종 이상의 강화 섬유와 폴리우레탄 물질을 동시에, 외부층(i) 위에, 또는 섬유 매트 강화 물질 위에 적용하는 단계, (5) 폴리우레탄 물질을 금형 내에서 반응시키는 단계, 및 (6) 그 결과 형성된 폴리우레탄 복합 요소를 금형으로부터 꺼내는 단계를 포함하며, 여기서, 상기 폴리우레탄 물질은 (a) 1종 이상의 폴리이소시아네이트, (b) 1종 이상의 이소시아네이트-반응성 화합물, (d) 1종 이상의 촉매, (e) 1종 이상의 발포제, (f) 임의적으로, 1종 이상의 첨가제 및(또는) 보조 물질, 및 (g) 1종 이상의 금형내 이형제를 포함하고, 상기 금형내 이형제는 (A) 1종 이상의 디카르복실산 및(또는) 1종 이상의 다가 알콜과 임의적으로 혼합된, 탄소 원자수 8 내지 40의 쇄 길이를 갖는 카르복실산의 1종 이상의 중축합물, 및 임의적으로 (B) 탄소 원자수 8 내지 40의 쇄 길이를 갖는 1종 이상의 카르복실산, 및 임의적으로 (C) 탄소 원자수 8 내지 40의 쇄 길이를 갖는 1종 이상의 카르복실산과, 1개 이상의 1차 아미노기 및 1개 이상의 3차 아미노기를 갖는 1종 이상의 디아민의 1종 이상의 암모늄염을 포함하는 것인, 제 1 항의 복합 요소의 제조 방법.
  5. (1) 외부층(i)을 금형의 기저부에 도입하는 단계, (2) 임의적으로, 섬유 매트 강화 물질을 외부층(i) 위에, 내부층으로서의 역할을 하는 장식성 물질(iii) 위에, 또는 금형의 상부에 적용하는 단계, (3) 1종 이상의 강화 섬유와 폴리우레탄 물질을 동시에, 외부층(i) 위에, 또는 섬유 매트 강화 물질 위에 적용하는 단계, (4) 폴리우레탄 물질을 금형 내에서 반응시키는 단계, (5) 그 결과 형성된 폴리우레탄 복합 요소를 금형으로부터 꺼내는 단계, 및 임의적으로 (6) 장식성 물질(iii)이 외부층(i)이 있는 면에 대해 맞은 편 폴리우레탄 층 위에 있도록, 장식성 물질(iii)을 폴리우레탄 복합 요소의 한 면 위에 적용하는 단계를 포함하며, 여기서, 상기 폴리우레탄 물질은 (a) 1종 이상의 폴리이소시아네이트, (b) 1종 이상의 이소시아네이트-반응성 화합물, (d) 1종 이상의 촉매, (e) 1종 이상의 발포제, (f) 임의적으로, 1종 이상의 첨가제 및(또는) 보조 물질, 및 (g) 1종 이상의 금형내 이형 제를 포함하고, 상기 금형내 이형제는 (A) 1종 이상의 디카르복실산 및(또는) 1종 이상의 다가 알콜과 임의적으로 혼합된, 탄소 원자수 8 내지 40의 쇄 길이를 갖는 카르복실산의 1종 이상의 중축합물, 및 임의적으로 (B) 탄소 원자수 8 내지 40의 쇄 길이를 갖는 1종 이상의 카르복실산, 및 임의적으로 (C) 탄소 원자수 8 내지 40의 쇄 길이를 갖는 1종 이상의 카르복실산과, 1개 이상의 1차 아미노기 및 1개 이상의 3차 아미노기를 갖는 1종 이상의 디아민의 1종 이상의 암모늄염을 포함하는 것인, 제 1 항의 복합 요소의 제조 방법.
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