KR20030041585A - Method and apparatus for removing nitro-oxides in waste water - Google Patents
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Abstract
Description
본 발명은 하폐수의 질소산화물 제거방법 및 장치에 관한 것으로, 좀 더 구체적으로 설명하면 질산성 질소를 함유하는 하폐수에 있어서, 질산성 질소의 제거효율을 극대화하는 동시에 유출수 내의 유기물질의 농도를 최소화하는 질소산화물의 제거방법 및 장치에 관한 것이다.The present invention relates to a method and apparatus for removing nitrogen oxides from sewage water, and more specifically, in wastewater containing nitrate nitrogen, maximizing the removal efficiency of nitrate nitrogen and minimizing the concentration of organic substances in the effluent. A method and apparatus for removing nitrogen oxides.
최근 하·폐수내에서 발견되는 성분과 관련하여, 과학적 지식이 증가하고 환경 감시(environmental monitoring)가 엄격해짐에 따라 처리 유출수의 배출 허용 기준이 갈수록 강화되고 있다. 또한, 유기물, 부유 고형물, 질소 및 기타 특정 독성물질 등이 여러 분야의 하폐수에 포함되어 있기 때문에 통상의 재래식 2차 처리 공정들로는 배출허용기준을 만족시킬 수 없다. 한편, 수자원이 한정된 미국의 일부지역에서는 하수의 재활용이 수자원 계획의 중요한 요소가 되고 있다.With regard to the constituents found in sewage and wastewater in recent years, as the scientific knowledge increases and the environmental monitoring becomes stricter, the acceptance criteria for treatment effluents are being tightened. In addition, conventional secondary treatment processes cannot meet the emission limits because organics, suspended solids, nitrogen and certain other toxic substances are included in the wastewater in various fields. Meanwhile, in some parts of the United States where water resources are limited, recycling of sewage is an important element of water planning.
질산염을 질소가스로 변환시켜 질소를 제거하는 것은 생물학적으로 준혐기성(anoxic)상태하에서 일어난다. 이 과정이 탈질화(denitrification)로 알려져 있다. 쉽게 제거가능한 형태로의 질산성 질소의 변환은 여러종의 세균에 의하여 이루어지며, 아크로모박터(Achromobacter), 에어로박터(Aerobacter), 알카리제네스(Alcaligenes), 바실루스(Bacillus), 브레브박테리움(Brevbacterium),플라보박테리움(Flavobacterium), 슈도모나스(Pseudomonas), 마이크로코커스 (Micrococcus), 프로테우스(Proteus) 및 스피리륨(Spirillum) 등을 들 수 있다. 이들 세균은 자가 영양미생물로 질산염 환원의 2단계 대사경로를 거친다. 첫 번째 단계는 질산염이 아질산염으로의 변환이며, 두 번째 단계는 산화질소(nitric oxide), 아질산화 질소(nitrous oxide) 및 질소 가스가 생성된다. 상기 질산염 환원반응은 다음과 같다.The removal of nitrogen by converting nitrates into nitrogen gas occurs under a biologically anaerobic state. This process is known as denitrification. Easily removable quality conversion of nitrate to form is made by various species of bacteria, arc our bakteo (Achromobacter), Aero bakteo (Aerobacter), alkali jeneseu (Alcaligenes), Bacillus (Bacillus), Breda beubak Te Solarium ( Brevbacterium), and the like Flavobacterium (Flavobacterium), Pseudomonas (Pseudomonas), micro Rhodococcus (Micrococcus), Proteus (Proteus) and flute's volume (Spirillum). These bacteria are autotrophic microorganisms and undergo a two-step metabolic pathway of nitrate reduction. The first step is the conversion of nitrates to nitrites. The second step is the production of nitric oxide, nitrous oxide and nitrogen gas. The nitrate reduction reaction is as follows.
여기서, 산화질소, 아질산화질소, 질소가스는 기체로서 대기중에 배출된다.Here, nitric oxide, nitrous oxide and nitrogen gas are discharged to the atmosphere as a gas.
상기 탈질화 공정에서 결정적인 변수는 용존산소의 농도이다. 용존산소의 존재는 탈질화를 위한 효소 체계를 억제한다. 질산염에서 질소가스로의 변환도중 알카리도가 생성되며 그 결과 pH가 상승한다. 통상적인 최적 pH는 7에서 8 사이이지만, 미생물 종류에 따라 최적 조건이 다르다. 또한, 온도는 질산염제거와 미생물 성장에 영향을 미치며, 상기 미생물들은 온도 변화에 민감하다.The decisive parameter in the denitrification process is the concentration of dissolved oxygen. The presence of dissolved oxygen inhibits the enzyme system for denitrification. During the conversion of nitrates to nitrogen gas, alkalinity is produced, resulting in a rise in pH. Typical optimal pH is between 7 and 8, but the optimum conditions vary depending on the type of microorganism. In addition, temperature affects nitrate removal and microbial growth, and the microorganisms are sensitive to temperature changes.
한편, 주요 탈질화 공정은 부유성장과 부착성장으로 분류될 수 있다. 부유성장 탈질화는 대개 활성슬러지 공정과 같은 플러그 흐름 형식으로 이루어진다. 혐기성 미생물은 성장에 필요한 에너지를 질산염에서 질소가스로의 변환 과정에서 얻지만 세포 합성을 위한 탄소원이 필요하다. 대개 질산화된 유출수 내의 탄소성 유기물 농도가 낮기 때문에 탄소의 외부 공급원이 필요하게 된다. 일부 생물학적 탈질화 공정에서 유입폐수 또는 세포체가 필요한 탄소 공급원으로 쓰이며, 유기탄소가부족한 폐수의 처리에 있어서, 메탄올이 탄소원으로 쓰여져 왔다. 영양염류의 함량은 낮으나 유기탄소를 포함하고 있는 공장폐수도 역시 사용된다.On the other hand, the main denitrification processes can be classified into suspended growth and adhesion growth. Suspended growth denitrification usually takes the form of plug flows, such as activated sludge processes. Anaerobic microbes get the energy they need to grow from the nitrate to nitrogen gas, but they need a carbon source for cell synthesis. Usually the low concentration of carbonaceous organics in nitrified effluents requires an external source of carbon. In some biological denitrification processes, influent wastewater or cell bodies are used as a necessary carbon source, and in the treatment of wastewater lacking organic carbon, methanol has been used as a carbon source. Plant wastewater containing low levels of nutrients but containing organic carbon is also used.
또한 생물막 탈질화는 미생물이 성장하는 석재 또는 여러 가지 합성 수지제 여재를 채운 칼럼식 반응조에서 일어난다. 여재의 크기에 따라 이 공정 이후에 침전지가 필요한 경우도 있다. 유출수내의 고형물질 유출을 방지하기 위하여, 또한 기적인 역세척과 공기 청소가 과도한 수두손실을 유발하는 고형물 축적을 방지하기 위하여 적절한 고형물 폐기가 필요하다. 또한, 부유성장 탈질화 공정에서와 같이 외부 탄소원도 통상적으로 필요하다. 이 공정은 하향류 형식으로 가장 흔히 응용되나 유동층 기법도 역시 사용된다. 이러한 종래의 외부탄소원을 사용하는 분리식 탈질공정들의 개략도가 도 1에 도시되어 있다.In addition, biofilm denitrification takes place in column reactors in which microorganisms grow stone or various synthetic resin media. Depending on the size of the media, a sedimentation basin may be required after this process. Appropriate solid disposal is required to prevent solids spills in the effluent and also to prevent solid build-up where miracle backwashing and air cleaning cause excessive head loss. In addition, an external carbon source is also typically required, as in a suspended growth denitrification process. This process is most commonly applied in downflow, but fluid bed techniques are also used. A schematic of the separate denitrification processes using this conventional external carbon source is shown in FIG. 1.
도 1에 도시한 바와 같이, 1970년대 이후 생물학적 탈질화의 가장 일반적인 방법은 메탄올을 탄소원으로 사용하여 질산염을 제거하는 분리식 생물학적 공정을 추가하는 것이었다. 탄소산화와 질산화/탈질화가 분리된 반응조에서 일어나기 때문에, 각각의 반응조에서 슬러지가 분리되어 생산되고 이에 따라 "분리식 슬러지 처리공정(Separate-Sludge System)"이란 명칭이 흔히 사용되고 있다.As shown in FIG. 1, the most common method of biological denitrification since the 1970s was to add a separate biological process that removes nitrates using methanol as the carbon source. Since carbon oxidation and nitrification / denitrification take place in separate reactors, sludge is produced separately in each reactor and hence the name “Separate-Sludge System” is commonly used.
예를 들어, 일본 특허공개 제2000-70990호에는 이상식 상향류 여과장치와 상기 여과장치에 공급하는 폐수에 메탄올과 같은 수소공여체를 제공하는 장치와, 여과장치로부터 배출되는 역선폐수를 반송하여 공급폐수중에 첨가하는 장치로 이루어지는 폐수중의 질소 및 현탁물질의 제거시스템이 기재되어 있고, 일본 특개평 6-315697호에는 황산염 환원균을 사용하여 황산염을 미생물학적 혐기성 환원을 실시하고 반응혼합물에 메탄올 또는 에탄올과 같은 알콜을 탄소/에너지 공급원으로 첨가하는 황산염 함유 폐수처리방법이 기재되어 있다.For example, Japanese Patent Application Laid-Open No. 2000-70990 discloses an ideal upflow filtration device and a device for providing a hydrogen donor such as methanol to the wastewater supplied to the filtration device, and a reverse wastewater discharged from the filtration device to return the feed wastewater. A system for removing nitrogen and suspended substances in wastewater comprising an apparatus to be added to the gas is described, and Japanese Patent Laid-Open No. 6-315697 uses sulfate reducing bacteria to perform microbiological anaerobic reduction of sulfates and methanol or ethanol to the reaction mixture. A method for treating sulphate-containing wastewater is disclosed which adds an alcohol such as carbon / energy source.
또한, 이 때 주입되는 메탄올의 양은 공정내 질산성 질소 농도와는 관계없이 이론적으로 정해진 양만큼 공급함으로써 공정내에 메탄올의 농도가 과잉으로 존재되거나 부족하게 되는 문제가 발생하였다. 메탄올의 형태로 주입된 필요량 이상의 여분 탄소는 유출수 BOD로 나타나기 때문에 이 처리공정의 설계와 운전에 주의가 필요하였고, 공정에 필요량 이하의 메탄올이 주입되면 질소의 제거가 불충분하게 되어 유출수의 질소농도가 높게 나타나는 문제가 있었다. 이러한 모든 문제는 시간에 따라 변화하는 실질적인 질산성 질소 농도를 측정하지 않은채 일정량 만큼을 주입하는 기존방식에서 유래된 것이다.In addition, the amount of methanol injected at this time is irrelevant to the concentration of nitrate nitrogen in the process by supplying a theoretically determined amount, there is a problem that the concentration of methanol in the process is present or insufficient. Careful design and operation of this process were necessary because excess carbon injected in the form of methanol appeared as effluent BOD. When methanol was injected into the process below the required amount, the removal of nitrogen was insufficient, resulting in insufficient nitrogen concentration in the effluent. There was a problem that appeared high. All of these problems stem from the conventional method of injecting a certain amount without measuring the actual nitrate nitrogen concentration that changes over time.
상기 문제를 해결하기 위한 방법으로 유기탄소원을 주입을 하지 않는 방법이 연구되었으며, 예를 들어 일본 특개평 10-277536호 및 특개평 10-277543호에는 메탄올과 같은 첨가약품을 필요로 하지 않고 설비를 비교적 간소화하면서 탈질효과를 향상시킬 수 있는 질소함유 폐수의 처리방법이 기재되어 있다. 또한, 한국 특허 제202066호에는 혐기성 처리 및 준혐기성 처리 공정을 단일 반응조에서 수행할 수 있는 생물학적 3상 소화공정을 이용한 폐수처리공정이 기재되어 있고, 상기 폐수처리공정은 외부로부터 메탄올이나 아세테이트 등의 유기탄소원을 별도로 주입할 필요가 없는 공정이다.In order to solve the above problem, a method of not injecting an organic carbon source has been studied. For example, Japanese Patent Application Laid-Open Nos. 10-277536 and 10-277543 do not require additive chemicals such as methanol. A method of treating nitrogen-containing wastewater is described which can be relatively simplified and can improve the denitrification effect. In addition, Korean Patent No. 202066 discloses a wastewater treatment process using a biological three-phase digestion process that can perform anaerobic and semi-anaerobic treatment processes in a single reactor. There is no need to inject the organic carbon source separately.
그 밖에도, 일본 특개평 10-216787호에는 2개의 유동상을 직렬로 연결하고 과잉의 탄소원을 산화처리하기 위한 접촉 폭기조를 설치할 필요가 있어 장치 공간이 커지는 종래의 폐수처리장치의 단점을 보완하기 위한 생물막 부착 담체를 이용한 유동상에 의해 하폐수의 처리를 실시하는 장치 및 처리조의 상하방향 중간부로 산기수단을 설치하고 상방향에는 호기성 유동층을 하방향에는 혐기성 유동층을 두고, 처리조 하부에 피처리수의 유입부를 두고 상부의 유출부를 두며 피처리수에 메탄올 등의 탄소원을 첨가하여 처리조하부의 혐기성 유동층에서 탈질처리를 실시하는 방법이 기재되어 있다. 또한, 한국 특허 제228888호에는 폐수처리공정중의 탈질 및 탈인공정에서 탄소원의 공급으로 인한 비용의 상승을 피하기 위해 폐수처리시스템 자체내에서 탄소원이 지급되도록 하는 장치가 기재되어 있고, 한국 특허공고 제94-563호에는 폐수에 포함된 유기물질을 분해하고 탈질하기 위해 폐수를 혐기적 처리하고 다수의 메탄세균군을 포함하는 필터재료로 구성된 구역을 통과시키며, 수소공여체와 혼합하여 폐수를 폭기시키는 폐수처리장치 및 방법이 기재되어 있다.In addition, Japanese Patent Application Laid-open No. Hei 10-216787 needs to install a contact aeration tank for connecting two fluidized beds in series and oxidizing excess carbon source to compensate for the shortcomings of the conventional wastewater treatment system, which increases the device space. An apparatus for treating wastewater by means of a fluidized bed using a biofilm carrier, and an air dispersing means in the upper and lower middle portions of the treatment tank, an aerobic fluidized bed in the upper direction, and an anaerobic fluidized bed in the lower direction, and A method of performing denitrification in an anaerobic fluidized bed at the bottom of a treatment tank is described, with an inlet, an outlet at the top, and a carbon source such as methanol added to the water to be treated. In addition, Korean Patent No. 228888 describes a device that allows a carbon source to be provided within the wastewater treatment system itself in order to avoid an increase in the cost of supplying the carbon source in the denitrification and dephosphorization process during the wastewater treatment process. 94-563 addresses an anaerobic treatment of wastewater for the decomposition and denitrification of organic matter contained in the wastewater, and passes through an area consisting of filter material containing a large number of methane bacteria groups, which is mixed with a hydrogen donor to aerated wastewater. Treatment apparatus and methods are described.
또한 일본 특허공개 제2000-70986호에는 질산 등의 질소산화물을 함유하는 원수를 막분리하여 처리수와 농축수로 분리한 후, 분리한 농축수를 생물처리장치로 도입하여 탈질처리하고 또한 상기 탈질처리의 탈질반응에 필요한 메탄올과 같은 수소공여체를 생물처리장치내의 산화환원전위에 따라 주입량을 제어하면서 생물처리장치 또는 그 상류측에 주입하므로써, 전기투석장치를 이용한 종래방법과 같이, 수소공여체로서의 메탄올의 양이 과잉으로 제공되는 일없이 농축수의 탈질처리후의 처리수에 메탄올이 잔류하는 것을 방지하는 질소제거방법이 기재되어 있다.In Japanese Patent Laid-Open No. 2000-70986, raw water containing nitrogen oxides such as nitric acid is membrane-separated and separated into treated water and concentrated water, and the separated concentrated water is introduced into a biological treatment device to denitrify and further denitrify. Methanol as a hydrogen donor, like a conventional method using an electrodialysis apparatus, is injected into a biotreatment apparatus or its upstream side by controlling the injection amount according to the redox potential in the biotreatment apparatus. A nitrogen removal method is described for preventing methanol from remaining in treated water after denitrification of concentrated water without providing an excessive amount of.
이와 같이, 하폐수에서 질산성 질소를 제거하는 다양한 방법들이 연구되어 오고 있지만, 메탄올과 같은 유기탄소원의 공급문제를 해결하기에는 역부족이었다.As such, various methods for removing nitrate nitrogen from sewage water have been studied, but it is not sufficient to solve the problem of supplying an organic carbon source such as methanol.
따라서, 본 발명의 목적은 종래기술의 문제점을 해결하고 질산성 질소의 제거효율을 극대화하는 동시에 유출수 내의 유기물질의 농도를 최소화할 수 있는 하폐수의 질소산화물의 제거방법 및 장치를 제공하는데 있다.Accordingly, an object of the present invention is to solve the problems of the prior art and to provide a method and apparatus for removing nitrogen oxides in sewage water which can maximize the removal efficiency of nitrate nitrogen and minimize the concentration of organic substances in the effluent.
상기 목적을 달성하기 위한 본 발명에 따른 방법은, 하·폐수 처리공정의 생물학적 고도처리 반응조내 질산성 질소를 측정하기 위한 질산성 질소 측정모듈을 두어, 내적 및 외적요인 변화에 따라 변화되는 질산성 질소를 실측하는 단계; 측정된 질산성 질소를 이용하여 알고리즘 제어로직을 통해 공정내에 필요한 유기탄소원의 요구량을 산정하는 단계; 및 산정값을 바탕으로 유기탄소원 주입장치를 제어하여 유기탄소원을 공급하는 단계로 이루어진다.The method according to the present invention for achieving the above object is provided with a nitrate nitrogen measurement module for measuring the nitrate nitrogen in the biologically advanced treatment tank of the sewage, wastewater treatment process, the nitrate resistance is changed according to internal and external factors change Measuring nitrogen; Estimating the required amount of organic carbon source in the process through algorithmic control logic using the measured nitrogen nitrate; And supplying an organic carbon source by controlling the organic carbon source injection device based on the calculated value.
다른 목적을 달성하기 위한 본 발명에 따른 장치는, 하·폐수 처리공정의 생물학적 고도처리 반응조내 질산성 질소를 측정하기 위한 질산성 질소 측정모듈; 측정된 질산성 질소를 이용하여 알고리즘 제어로직을 통해 공정내에 필요한 유기탄소원의 요구량을 산정하는 감시제어용 모듈; 및 산정값을 바탕으로 유기탄소원을 공급하는 유기탄소원 주입장치로 이루어진다.The apparatus according to the present invention for achieving another object, the nitrate nitrogen measurement module for measuring the nitrate nitrogen in the biological advanced treatment tank of the waste water treatment process; A monitoring control module for calculating the required amount of the organic carbon source required in the process through an algorithm control logic using the measured nitrogen nitrate; And an organic carbon source injection device for supplying an organic carbon source based on the calculated value.
도 1은 통상의 외부 탄소원을 사용하는 분리식 탈질 공정을 예시한 도이고,1 is a diagram illustrating a separate denitrification process using a conventional external carbon source,
도 2는 본 발명에 따른 질소산화물 제거방법을 개략적으로 도시한 개략도이며,Figure 2 is a schematic diagram schematically showing a method for removing nitrogen oxides according to the present invention,
도 3은 본 발명에 따른 질산성 질소 측정모듈의 개략도이고,3 is a schematic view of the nitrate nitrogen measurement module according to the present invention,
도 4는 연속 회분식 공정에서의 질산성 질소 농도변화와 COD 농도변화를 도시한 그래프이며,4 is a graph showing changes in nitrate nitrogen concentration and COD concentration in a continuous batch process,
도 5는 유입수 농도 변화시 공정내 질산성 질소 및 COD 변화를 도시한 그래프이고,5 is a graph showing the change of nitrate nitrogen and COD in the process when the influent concentration changes,
도 6은 질산성 질소에 따라 메탄올 공급량을 조절한 예와 일정양의 메탄올을 공급한 예를 도시한 그래프이다.6 is a graph illustrating an example in which a methanol supply amount is adjusted according to nitrate nitrogen and an example in which a certain amount of methanol is supplied.
< 도면부호의 간단한 설명 ><Brief Description of Drawings>
1: 생물학적 처리조,2: 질산성 질소 측정모듈1: biological treatment tank, 2: nitrate nitrogen measurement module
3: 제어모듈, 4: 유입수 공급펌프,3: control module, 4: influent feed pump,
5: 유기탄소원 공급펌프, 6: 시료펌프,5: organic carbon source feed pump, 6: sample pump,
7: 시료투입부,8: 질산성 질소 측정 챔버,7: sample inlet, 8: nitrate nitrogen measuring chamber,
9: 측정센서,10: 소형교반기,9: measuring sensor, 10: small stirrer,
11: 측정시약 저장부, 12: 측정시약 투입펌프11: Reagent storage unit, 12: Reagent pump
이하, 본 발명을 첨부된 도면을 참고하여 좀 더 구체적으로 설명하면 다음과 같다.Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to the accompanying drawings.
본 발명의 작용원리를 간단히 살펴보면, 생물학적 고도 처리공정에서 공정내에 존재하고 있는 질산성 질소를 무산소 조건으로 형성하고, 임의성 미생물에 의하여 유기물과 질산성 질소의 결합산소를 이용하여, 질소가스로 변환시켜 제거하는 메카니즘을 기본 목표로 하고 있다. 이러한 공법 적용시 반응조내 용존 산소 농도와 유기물 농도가 가장 큰 변수로 작용하여 생물학적 탈질의 제한 요소로 작용한다. 따라서 공정내 용존 산소가 1mg/L이상 존재하거나 유기물 공급이 원활하게 이루어지지 않을 경우 질산성 질소 제거 효율이 저하되는 결과를 낳게 된다.Briefly, the principle of the present invention, in the biological advanced treatment process, the nitrate nitrogen present in the process is formed under anoxic conditions, and by using the combined oxygen of organic matter and nitrate nitrogen by an arbitrary microorganism, it is converted into nitrogen gas The goal is to eliminate the mechanism. When this method is applied, the dissolved oxygen concentration and organic matter concentration in the reactor act as the biggest variables, which act as a limiting factor for biological denitrification. Therefore, if dissolved oxygen in the process is present in more than 1mg / L or the organic material supply is not made smoothly, the nitrate nitrogen removal efficiency is reduced.
도 2는 본 발명에 따른 질소산화물 제거방법을 개략적으로 도시한 개략도이고, 도 3은 본 발명에 따른 질산성 질소를 측정하기 위한 질산성 질소 측정모듈의 개략도이다.Figure 2 is a schematic diagram showing a nitrogen oxide removal method according to the present invention, Figure 3 is a schematic diagram of a nitrate nitrogen measurement module for measuring nitrate nitrogen according to the present invention.
도 2를 참고하면, 본 발명에서는 생물학적 고도처리 공정용 처리조(1)에서 시료채취펌프(6)를 이용하여 시료를 채취하고, 채취된 시료를 질산성 질소 측정모듈(2)로 이송하여 질산성 질소의 농도를 감지하고, 상기 측정모듈(2)에서 감지된 농도에 해당하는 신호를 아날로그 입력신호(analogue input signal)로서 마이크로프로세서 또는 PLC(programmable logic controller) 패널을 포함하는 제어모듈(3)에 전달하여 전송받은 신호를 수치로 환산하여 값을 계산하고 탈질화를 위한 유기탄소원의 요구량을 산정하고 산정된 데이터를 아날로그 출력신호(analogue output signal)로서 유기탄소원 공급펌프(5)에 전달하여 유기탄소원의 공급을 자동으로 제어하는 방법에 관한 것이다.Referring to FIG. 2, in the present invention, a sample is collected using a sampling pump 6 in a treatment tank 1 for a biological advanced processing process, and the sample is transferred to a nitrate nitrogen measurement module 2. The control module 3 which detects the concentration of acidic nitrogen and includes a microprocessor or a programmable logic controller (PLC) panel as an analog input signal as a signal corresponding to the concentration detected by the measurement module 2. Calculate the value by converting the received signal into a numerical value, calculate the required amount of organic carbon source for denitrification, and transfer the calculated data to the organic carbon source supply pump (5) as an analog output signal. A method for automatically controlling the supply of carbon sources.
따라서, 생물학적 처리조내의 질산성 질소 농도의 탈질화 반응속도가 저하될 때, 이를 바탕으로 미리 입력된 알고리즘에 의하여 탈질화를 위한 최적의 유기탄소원을 산정하고 이 데이터를 공급펌프에 전달하여 유기탄소원을 자동적으로 공급함으로써 공정내에 유기물이 부족하거나 과잉되는 것을 차단하여 최상의 탈질화를 이루어낼 수 있다. 아울러 종래의 유기탄소원 일정량 공급 방식이 아닌 질산성 질소 농도에 따른 유기탄소원 공급량 결정 방식이므로 유기탄소원의 소비량도 줄일 수 있게 되며 유출수 내의 유기물질의 농도를 최소화할 수 있게 된다.Therefore, when the denitrification reaction rate of the nitrate nitrogen concentration in the biological treatment tank is lowered, the optimal organic carbon source for denitrification is calculated by using a pre-input algorithm based on this, and this data is transmitted to the feed pump to supply the organic carbon source. By automatically supplying the organic solvent in the process to prevent the lack or excess of organic matter can achieve the best denitrification. In addition, the organic carbon source supply amount determination method according to the nitrate nitrogen concentration, rather than the conventional organic carbon source constant amount supply method can reduce the consumption of the organic carbon source and minimize the concentration of organic substances in the effluent.
유기탄소원을 공급할 때 본 발명에서와 같이 적정량을 산출하여 공정내 공급하는 방법과 통상적인 일정량 공급하는 방법을 비교하면, 초기변화는 일정량 공급을 과잉으로 할 경우 빠른 속도의 제거율을 달성할 수 있지만, 질산성 질소가 유기탄소원 공급양에 비해 부족할 경우 유기탄소원 자체가 2차 오염물질이 될 수 있으며, 유기탄소원 공급량이 부족할 경우에는 질산성 질소가 완전히 제거되지 않은 상태로 방류수에 포함될 수 있다. 또한 질산성 질소의 농도가 일정한 경우에도 우수한 질소산화물 제거효율을 나타내지만, 질산성 질소의 농도가 일정하지 않고 급변하는 경우에도 최적의 유기탄소원의 양을 투입할 수 있어 우수한 질소산화물 제거효율을 나타낼 수 있다.When supplying the organic carbon source as compared to the method of calculating the proper amount and supplying a constant amount as in the present invention as in the present invention, the initial change can achieve a high rate of removal rate when the constant amount of excess supply, If the nitrate nitrogen is insufficient compared to the supply amount of the organic carbon source, the organic carbon source itself may be a secondary pollutant, and if the supply of the organic carbon source is insufficient, the nitrate nitrogen may be included in the effluent without being completely removed. In addition, it shows excellent nitrogen oxide removal efficiency even when the concentration of nitrate nitrogen is constant, but it shows excellent nitrogen oxide removal efficiency because the optimal amount of organic carbon source can be input even when the concentration of nitrate nitrogen is not constant and changes rapidly. Can be.
따라서 유기탄소원을 본 발명에 의해 적정량 투입할 경우 이러한 문제점을 모두 해결할 수 있으며, 회분식 공정 이외 연속 흐름식 공정에서도 유기탄소원을 적정량 유지시켜 줌으로써 완전한 탈질효과를 가져올 수 있다. 이외에도 질산성 질소만이 아닌 총질소를 측정하여 질산화·탈질화의 복합 공정을 수행하는 생물학적 고도 처리공정에서 유입수의 유기물 분배 및 암모니아성 질소의 실시간 측정을 통한 반응 공정에서의 운전조건 변화 역시 실험을 통하여 도출한 적정 알고리즘을 작성하여 공정을 제어하는 공정으로 확대 적용시킬 수 있다.Therefore, when the appropriate amount of the organic carbon source is added in accordance with the present invention can solve all these problems, it can bring a complete denitrification effect by maintaining the appropriate amount of the organic carbon source in a continuous flow process in addition to the batch process. In addition, experiments on the change of operating conditions in the reaction process through the real-time measurement of ammonia nitrogen and the distribution of organic matter in the influent in the advanced biological treatment process that measures the total nitrogen as well as nitrate nitrogen and the nitrification and denitrification Proper algorithm derived through this process can be prepared and extended to the process controlling the process.
상기 질산성 질소 측정모듈(2)은 도 3에 도시되어 있으며, 크게 측정센서(9), 소형교반기(10), 및 측정시약 저장부(11)와 투입펌프(12)를 갖는 측정시약 투입부를 포함한다. 도 3을 참조하면, 도 2의 생물학적 처리조(1)에서 채취된 시료는 시료투입부(7)를 통해 질산성 질소를 측정하기 위한 챔버(8)내로 밸브를 통해 투입되고 질산성 질소를 측정하기 위한 측정시약은 저장조(11)에서 시약 펌프(12)를 통해 챔버(8)내로 투입된다. 또한 소형교반기(10)를 통해 연속적으로 교반시키면서 측정센서(9)에서 질산성 질소를 측정한다. 측정된 데이터는 제어패널과 연결되어 제어모듈내에서 유기탄소원의 양을 산정하게 한다. 또한 도 3에는 상기 질산성 질소 측정센서(9)와 교반장치(10)가 분리되어 있는 개별형이 도시되어 있지만, 측정센서(9)와 교반장치(10)가 합체된 일체형도 사용할 수 있다.The nitrate nitrogen measurement module 2 is illustrated in FIG. 3, and has a measurement reagent input unit having a measurement sensor 9, a small stirrer 10, and a measurement reagent storage unit 11 and an input pump 12. Include. Referring to FIG. 3, a sample taken from the biological treatment tank 1 of FIG. 2 is introduced through a valve into a chamber 8 for measuring nitrate nitrogen through the sample input unit 7 and measures nitrate nitrogen. The reagents to be measured are introduced into the chamber 8 through the reagent pump 12 in the reservoir 11. In addition, the nitrogen nitrate is measured by the measuring sensor 9 while continuously stirring through the small stirrer 10. The measured data is connected to the control panel to estimate the amount of organic carbon source in the control module. 3 shows a separate type in which the nitrate nitrogen measuring sensor 9 and the stirring device 10 are separated, but an integrated type in which the measuring sensor 9 and the stirring device 10 are combined may also be used.
한편, 상기 측정시약은 통상의 질산성 질소 측정가능한 시약을 사용하며 특별히 제한되는 것은 아니며, 바람직하게 본 발명에서는 ISA(오리온사제품, ion strength adjustment) 용액을 사용한다.On the other hand, the measurement reagent is used is a conventional nitric acid nitrogen measurable reagent, and is not particularly limited, preferably in the present invention uses an ISA (ion strength adjustment) solution.
또한 본 발명에 따른 질소산화물의 제거장치는, 질산성 질소를 측정하고 유기탄소원의 요구량을 산정하는 단계에서 실측된 값을 수치상으로 확인할 수 있는 디스플레이 패널을 더욱 포함한다. 제거공정이 단순하고 규모가 작은 경우에는 상기 질산성 질소 측정모듈과 제어모듈, 그리고 디스플레이 패널은 함께 장착되도록 설계되어 사용될 수 있고, 공정이 복잡하고 규모가 클 경우에는 각각 분리된 형태로 설계되어 사용될 수 있다.In addition, the nitrogen oxide removal apparatus according to the present invention further includes a display panel which can numerically confirm the measured value in the step of measuring the nitrate nitrogen and calculating the required amount of the organic carbon source. When the removal process is simple and small in size, the nitrate nitrogen measurement module, the control module, and the display panel may be designed to be used together, and when the process is complicated and large, they may be designed and used separately. Can be.
본 발명에 따른 질소산화물의 제조방법은, 전술한 장치를 이용하여 실시되며, 하·폐수 처리공정의 생물학적 고도처리 반응조내 질산성 질소를 측정하기 위한 질산성 질소 측정모듈을 이용하여, 내적 및 외적요인 변화에 따라 변화되는 질산성 질소를 실측하고, 측정된 질산성 질소를 이용하여 알고리즘 제어로직을 통해 공정내에 필요한 유기탄소원의 요구량을 산정하며, 산정값을 바탕으로 유기탄소원 주입장치를 제어하여 유기탄소원을 공급하게 된다. 본 발명에 있어서, 질산성 질소모듈의 작동시간은 최소 2분 간격으로 측정가능하며 반복적인 수행이 가능하고, 공정의 특성에 따라 범용성 있게 변환시킬 수 있다. 이 때, 마이크로프로세서 또는 PLC 패널과 연계하여 컴퓨터를 사용하고, 현장에서 디스플레이되는 상황을 HMI 소프트웨어나 그 외 프로그램을 사용하여 사무실에서 실시간 모니터링을 구현하고, 수동으로 제어할 수도 있다.Nitrogen oxide production method according to the present invention is carried out by using the above-described device, using the nitrate nitrogen measurement module for measuring the nitrate nitrogen in the biological advanced treatment tank of sewage, wastewater treatment process, internal and external Nitrate nitrogen is measured according to the change of factors, and the measured amount of nitrate nitrogen is used to calculate the required amount of organic carbon source in the process through algorithm control logic, and the organic carbon source injection device is controlled based on the calculated value. It will supply a carbon source. In the present invention, the operating time of the nitrate nitrogen module is measurable at intervals of at least 2 minutes, can be repeatedly performed, and can be converted to universally according to the characteristics of the process. At this time, the computer can be used in conjunction with a microprocessor or PLC panel, and real-time monitoring in the office can be controlled manually and controlled in the office using HMI software or other programs.
또한 상기 유기탄소원의 요구량은 공정내 존재하는 질산성 질소를 질량으로 환산하고 화학양론반응과 경험식이 포함된 식에 의해 질량비로서 결정되며, 이에 해당되는 투입유량을 마이크로프로세스 또는 PLC 패널을 통해 결정하여 유기탄소원 공급펌프 및 밸브로 신호를 출력하게 된다.In addition, the required amount of the organic carbon source is determined as a mass ratio by converting nitrate nitrogen present in the process into mass and including a stoichiometric reaction and an empirical equation, and the input flow rate is determined through a microprocess or a PLC panel. The signal is output to the organic carbon source feed pump and valve.
예를 들어 유기탄소원으로 메탄올을 사용한 경우, 분리단계 탈질화의 화학양론은 하기와 같이 같이 설명할 수 있으며, 에너지 반응도 하기 식과 같이 나타난다.For example, when methanol is used as the organic carbon source, the stoichiometry of the separation step denitrification can be described as follows, and the energy reaction is also expressed as shown below.
에너지 반응, 1단계Energy response, step 1
에너지 반응, 2단계Energy response, step 2
총괄적 에너지 반응Comprehensive energy response
맥카티(McCarty)에 의하면 전형적인 합성반응은 다음과 같다.According to McCarty, typical synthesis reactions are as follows.
합성 : synthesis :
실질적으로 에너지로 요구되는 메탄올양의 25∼30%가 합성에 소요된다. 실험실 연구에 의하여, 총괄적인 질산염의 제거반응을 설명하는데 있어서 하기 경험식이 만들어졌다.Substantially 25-30% of the amount of methanol required for energy is required for synthesis. Laboratory studies have produced the following empirical formulas for explaining the overall nitrate removal reaction.
총괄적인 질산염 제거:Blanket nitrate removal:
만약 모든 질소가 질산염의 형태로 있다면, 총괄적인 메탄올 요구량은 상기 식을 이용하여 구할 수 있다. 하지만, 생물학적으로 탈질화시켜야 할 폐수내에는 그 밖에도 약간의 아질산염과 용존 산소가 있을 수 있다. 질산염, 아질산염 그리고 용존 산소가 존재한다면 통상적인 메탄올 요구량은 하기의 경험식, 수학식 1에 의하여 계산할 수 있다.If all the nitrogen is in the form of nitrates, the overall methanol demand can be obtained using the above equation. However, there may be some other nitrites and dissolved oxygen in the wastewater that need to be biologically denitrified. If nitrate, nitrite and dissolved oxygen are present, the typical methanol demand can be calculated by the following empirical formula (1).
상기 식에서, Cm= 요구되는 메탄올 농도, mg/LIn the above formula, C m = required methanol concentration, mg / L
N0= 초기 질산성 질소 농도, mg/LN 0 = initial nitrate nitrogen concentration, mg / L
N1= 초기 아질산성 질소 농도, mg/LN 1 = initial nitrite nitrogen concentration, mg / L
D0= 초기 용존산소 농도, mg/L 이다.D 0 = initial dissolved oxygen concentration, mg / L.
또한, 상기 유기탄소원은 메탄올, 아세트산, 글루코오스, 실폐수 및 유기성 폐기물로 이루어진 군으로부터 적어도 하나이상 선택되어 사용될 수 있다.In addition, the organic carbon source may be used at least one selected from the group consisting of methanol, acetic acid, glucose, waste water and organic waste.
본 발명에 따른 장치 및 방법에 의해 질산성 질소를 이용하여 메탄올의 양을 산정하는 경우에는, 측정된 질산성 질소 농도에 대해 1∼3배의 메탄올을 투입하며, 특히 바람직하게는 1.8∼2배의 메탄올을 투입한다. 측정된 질산성 질소 농도에 대해 1배 미만의 메탄올이 투입될 경우에는 방류수 기준을 초과하는 질산성 질소가 잔류하게 되며 3배를 초과할 경우에는 배출되는 유출물에 잔류하는 유기탄소원이 증가하고 경제성이 떨어지는 문제가 있다. 그 밖의 질소산화물은 상기 수학식 1에 적용하여 메탄올을 산정하게 된다.In the case of estimating the amount of methanol using nitrate nitrogen by the apparatus and method according to the present invention, 1 to 3 times methanol is added to the measured nitrate nitrogen concentration, and particularly preferably 1.8 to 2 times. Add methanol. If less than one-time methanol is added to the measured nitrate-nitrogen concentration, more than three times the nitrate-nitrogen residues remain, and if more than three-times, the amount of organic carbon remaining in the effluent is increased and economical. There is a problem with this falling. The other nitrogen oxide is applied to Equation 1 to calculate methanol.
또한 상기 생물학적 고도 처리공정은 여러 가지 형태의 공정에 도입할 수 있는데 모든 생물학적 탈질 반응조에는 응용할 수 있으며, 연속 회분식 반응조인 SBR 공법에서 최적의 효율을 나타낼 수 있다.In addition, the biological advanced treatment process can be introduced in various types of processes, and can be applied to all biological denitrification reactors, and can exhibit optimal efficiency in the SBR process, which is a continuous batch reactor.
본 발명에 따른 장치는 유기물의 공급없이 유입수내 유기물을 이용한 탈질 공정 적용시에도 공정내의 질산성 질소를 측정하여 유입수 공급양을 조절하는 형태의 변형이 가능하며, 본 발명에 따른 하·폐수의 질산성 질소 제거 방법은 저농도에서 고농도까지의 광범위한 농도의 질소 함유 하·폐수를 목표하는 농도까지 완벽하게 제거하는데 적용할 수 있으며, 처리대상 폐수에는 물론 축산폐수 및 침출수도 포함된다.The device according to the present invention can be modified in the form of controlling the amount of inflow water by measuring the nitrate nitrogen in the process even when the denitrification process using the organic material in the influent without supplying organic matter, and the quality of the sewage and wastewater according to the present invention. The acidic nitrogen removal method can be applied to completely remove a wide range of nitrogen-containing sewage and wastewater from low to high concentrations to target concentrations, and includes livestock wastewater and leachate as well as wastewater to be treated.
하기 실시예 및 비교예를 통해 본 발명을 좀 더 구체적으로 살펴보지만, 이에 본 발명의 범주가 한정되는 것은 아니다.The present invention will be described in more detail with reference to the following examples and comparative examples, but the scope of the present invention is not limited thereto.
실시예 1Example 1
도 2에 도시된 장치와 같이, 미생물 반응조 기준으로 아크릴 재질 50L 용량의 1기를 실험실 규모로 제작하여 설치하고, 공정운전은 연속 회분식 반응조로 선택하였으며 유기탄소원은 메탄올을 사용하였다. 총 질소가 함유된 폐수를 6시간 동안 일정한 속도로 총 15ℓ를 유입하였고, 총 12시간동안 질소산화물을 제거하였다. 질산성 질소 측정모듈에서는 1시간에 한번씩 시료를 채취하였고, 메탄올 공급량은 측정된 질산성 질소 농도 대비 2배로 하였다.As shown in Figure 2, based on a microbial reactor, one 50L capacity of acrylic material was manufactured and installed on a laboratory scale, and the process operation was selected as a continuous batch reactor and the organic carbon source was methanol. The wastewater containing total nitrogen was introduced with a total of 15 L at a constant rate for 6 hours, and the nitrogen oxides were removed for a total of 12 hours. In the nitrate nitrogen measurement module, samples were taken once every hour, and the methanol supply amount was twice that of the measured nitrate nitrogen concentration.
각 시간에 따른 질산성 질소의 농도와 COD 농도를 측정하여 하기 표 1 및 도 4에 결과를 나타내었다. COD 농도를 통해 메탄올의 투입을 확인하였다.The concentrations of nitrate nitrogen and COD concentration were measured for each time, and the results are shown in Table 1 and FIG. 4. The input of methanol was confirmed through the COD concentration.
도 4에서 알 수 있는 바와 같이, 6시간 동안 유입수가 공정내 주입되며 1시간 간격으로 질산성 질소를 실시간 측정하였으며, 메탄올이 농도에 맞게 자동 주입되었고 7시간 이후 질산성 질소와 메탄올의 잔류량은 일정하게 최저로 유지되었다.As can be seen in Figure 4, the influent was injected into the process for 6 hours in real time measurement of nitrogen nitrate at 1 hour intervals, methanol was automatically injected according to the concentration and after 7 hours the residual amount of nitrate nitrogen and methanol was constant Was kept to a minimum.
실시예 2Example 2
유입공정 도중에 질산성 질소의 농도를 하기 표 1 및 도 5와 같이 변화시킨 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 실시하였으며, 이에 대한 결과를 하기표 1 및 도 5에 나타내었다.The same process as in Example 1 was performed except that the concentration of nitrate nitrogen was changed as shown in Table 1 and FIG. 5 during the inflow process, and the results thereof are shown in Tables 1 and 5 below.
도 5에서 알 수 있는 바와 같이, 질산성 질소의 농도가 급변하더라도 실시간으로 질산성 질소를 측정하여 메탄올의 투여량도 증가하였고, 모든 유입이 끝난 8시간 이후에는 유출수내의 질산성 질소 및 메탄올의 농도가 방류수 수질 기준 이하로 유지되고 있었다.As can be seen in Figure 5, even if the concentration of nitrate nitrogen suddenly changes the dose of methanol by measuring the nitrate nitrogen in real time, after 8 hours after all the inlet concentration of nitrate nitrogen and methanol in the effluent Was maintained below effluent water quality standards.
실시예 3Example 3
도 2에 도시된 장치와 같이, 미생물 반응조 기준으로 아크릴 재질 20L 용량의 2기를 실험실 규모로 제작하여 설치하고, 공정운전은 회분식 반응조로 선택하였다. 초기에만 질산성 질소를 1000mg/L로 투입하였고 본 발명에 따라 질산성 질소 농도 대비 2배로 하여 메탄올을 적정량 투입하였고 실험 결과를 하기 표 2 및 도 6에 나타내었다.As shown in Figure 2, based on the microbial reactor, 2 units of 20L capacity of acrylic material was produced and installed on a laboratory scale, and the process operation was selected as a batch reactor. Nitrate nitrogen was initially added at 1000 mg / L, and methanol was added in an appropriate amount at twice the concentration of nitrate nitrogen according to the present invention, and the experimental results are shown in Table 2 and FIG. 6.
비교예Comparative example
메탄올을 하기 표 2와 같이 일정하게 투입한 것을 제외하고는 상기 실시예 3과 동일하게 실시하였으며, 실험결과를 하기 표 2 및 도 6에 나타내었다.Methanol was carried out in the same manner as in Example 3 except that methanol was constantly added as shown in Table 2, and the experimental results are shown in Table 2 and FIG. 6.
도 6에서 알 수 있는 바와 같이, 메탄올을 일정량 주입의 경우 방류수내 질산성 질소의 농도가 높게 유출되는 것을 알 수 있다.As can be seen in Figure 6, in the case of injection of a certain amount of methanol it can be seen that the concentration of nitrate nitrogen in the effluent flows high.
따라서 일정 농도의 유입수가 공정내로 유입될 경우라도 그 농도에 해당하는 메탄올 양을 일정량 투입하는 것보다 시간대별로 실시간 측정을 통하여 공정내 메탄올을 주입하는 것이 공정의 안정성 및 경제성을 확보할 수 있으며, 유입수 농도 변화가 크게 나타날 경우에도 질산성 질소 실시간 측정 후 유기탄소원 자동공급장치를 운영함으로써 공정 운영비 절감 및 안정적인 방류수 수질을 확보할 수 있음을 알 수 있다.Therefore, even if a certain concentration of inflow water flows into the process, injecting methanol in the process through real time measurement by time slot can secure the stability and economic efficiency of the process rather than inputting a certain amount of methanol corresponding to the concentration. Even when the concentration change is large, it can be seen that the automatic operation of the organic carbon source after the nitrate nitrogen measurement in real time can reduce the operation cost and ensure stable effluent water quality.
상기 실시예 및 비교예를 통해 알 수 있는 바와 같이, 본 발명에 따른 방법 및 장치에 의해 하폐수를 처리할 경우, 공정내에서 변화하는 질산성 질소에 해당하는 유기탄소원의 요구량을 자동적으로 제공할 수 있기 때문에, 질소산화물의 농도가 급변하더라도 질산성 질소의 제거효율이 극대화되는 동시에 유출수 내의 유기물질의 농도를 최소화할 수 있어, 안정적이고 고효율적인 하폐수 처리공정이 된다.As can be seen from the above examples and comparative examples, when treating wastewater by the method and apparatus according to the present invention, it is possible to automatically provide the required amount of the organic carbon source corresponding to the nitrate nitrogen that changes in the process. Therefore, even if the concentration of nitrogen oxides changes rapidly, the removal efficiency of nitrate nitrogen can be maximized and the concentration of organic substances in the effluent can be minimized, resulting in a stable and highly efficient wastewater treatment process.
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