KR20030029056A - 메탄티올 생산 장치 및 방법 - Google Patents

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헐애슐리에스
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Abstract

본 발명은 멤브레인 벽을 통해 생산물과 반응물의 기체성 혼합물로부터 수소를 연속적으로 회수하고, 황화수소와 메탄을 함유하는 피드스트림으로부터 코로나 반응기에서 메탄티올(메틸 머캅탄)을 생산하는 방법에 관한 것으로, 메탄 및 황화수소로 구성되는 원료공급기체를 제공하는 단계; 상기 원료공급기체를 비열 펄스 플라스마 코로나 반응기로 도입하는 단계; 및 상기 비열 펄스 플라스마 코로나 반응기내에서 원료공급기체를 다음 반응식에 따라 반응시키는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 메틸 머캅탄 생산방법.
CH4+ H2S → CH3SH + H2

Description

메탄티올 생산 장치 및 방법{APPARATUS AND METHOD FOR PRODUCTION OF METANETIOL}
티올을 합성하는 주요배경은 합성고무의 생산에서 유래한다. 티올로 인해 합성고무의 중합화동안 점도를 조절할 수 있다. 알칸 티올은 농화학 분야 같은 다른 분야에서도 광범위하게 이용되고 있다. 특히, 메틸 머캅탄(메탄올)은 닭사료에 사용되는 아미노산, 메티오닌의 제조에 통상적으로 사용된다. 또한 메틸 머캅탄은 디메틸 황화물을 생산하는데 사용되기도 한다. 이 화학약품은 스트림 크래커내 침착을 최소화하고, 정제 생산물의 탈황에 사용된다. 한편, 제트연료 첨가제나 살균제용 중간체로 사용되기도 한다.
과거에, 메틸 머캅탄 제조에는 다음과 같은 세가지 기본 공정이 사용되었다.
메틸알콜(메탄올)과 황화수소의 반응
메틸알콜(메탄올)과 황화수소의 반응은 상업적으로 사용된 기본적인 방법이다. 기본 반응은 하기와 같다:
CH30H + H2S → CH3SH + H2O
디메틸황화물을 포함한 몇가지 부산물도 형성된다. 메탄올 전환 정도는 메틸 머캅탄을 위한 선택도를 희생함에도 불구하고 온도가 증가함에 따라 증가한다.
오늘날에는 촉매를 사용하여 전환도를 높이고 선택도를 개선한다. 여러 산업 공정들은 주로 촉매, 작동 온도 및 압력에 관한 방법상에 차이가 있다. 온도는 일반적으로 200-500 ℃이고, 작동 압력은 1-2 atm이다.
그렇지만, 이 공정의 중요한 문제점은 메탄올이 비교적 비싸다는 것이다. 게다가, 반응물로부터 생성물을 분리하고 메틸 머캅탄을 정제하는 것을 분류해야만 한다. 메탄올이 있으면 유기상에서의 물의 용해도가 변한다. 유출물로 부터 황화수소를 제거하기 위한 분류는 오버헤드로서의 건조 황화수소, 및 하층 생성물로서의 건조 메틸 머캅탄을 얻도록 작동될 수 없다.
ㆍ탄소산화물과 수소 또는 황화수소의 반응(수소 존재하에)
탄소산화물과 수소 또는 황화수소와의 반응은 주로 상업용으로 사용된 메탄올과 같은 원료의 비용을 감소시키기 위해 연구되고 있다. 황이 존재하는 상태에서기본적인 수소화 반응식은 하기와 같다:
CO + S + 3H2→ CH3SH + H2O
CO2+ S + 4H2→ CH3SH + 2H2O
한편, 황화수소가 존재하는 상태에서의 기본 반응식은 하기와 같다:
CO + H2S → COS + H2
COS + 3H2→ CH3SH + H2O
CO는 바람직한 반응제이다. CO2를 수반한 반응은 비교적 매우 느리고, 다량의 수소가 요구된다. 여러 공정들 사이의 차이점은 기본적으로 촉매, 작업 온도 및 압력의 조합에 있다. 온도는 일반적으로, 250 ℃- 400 ℃이고, 작업압력은 10 atm을 넘어서 바람직하게 30-70 atm이다.
본 공정의 주요 문제점은 수소 및/또는 일산화탄소가 필요한데 있다. 메탄의 스팀 재형성은 원료를 제공하는데 필수적이다. 앞서 주목한 바와 같이 이산화탄소의 사용은 수소 요구를 증가 시킨다. 중요한 부산물은 COS, CS2, CH4를 포함한다. 특히 메탄과 관련해서는 반응물에서 생성물을 분리하는 것이 문제된다. 마지막으로, 작동압력은 메탄올로부터 메틸 머캅탄을 합성하는데 필요한 압력보다 상당히 높다.
ㆍ카르보닐 황화물 또는 이황화탄소의 수소화
메틸 머캅탄은 하기에 따라 카르보닐 황화물의 수소화를 통해 생산될 수 있다:
CS2+ 3H2→ CH3SH + H2S
이 촉매 반응은 150 ℃ - 350 ℃의 온도에서 수행되고; 작업 압력은 10 - 50 atm이다. 이 공정의 주요 문제점은 이황화탄소 및 수소가 필요하다는데 있다. 황화수소의 생성은 그 존재가 반응을 돕는 것 처럼 보이지만 다른 문제를 야기한다. 이 방법에 대한 변형이 하기와 같고, 황화수소의 생성을 피할 수 있다.
CS2+ CO2→ 2COS
COS + 3H2→ CH3SH + H2O
그렇지만, 값싼 이황화탄소와 수소를 얻기가 힘들기는 하지만 꼭 필요하다.
본 발명은 "황화수소와 메탄으로부터 수소의 동시 생산과 함께, 메탄티올을 생산하는 방법"을 제목으로 하는 2000년 6월 14일에 출원된 계류 특허출원번호 60/211,317의 연속출원이다.
본 발명은 일반적으로 황화수소와 탄화수소류(알칸)를 함유하는 피드스트림으로 부터 수소를 회수함과 함께 머캅탄(알칸티올)을 생산하는 것에 관한 것이고, 보다 구체적으로는 멤브레인 벽을 통해 생산물과 반응물의 기체성 혼합물로부터 수소를 연속적으로 회수하고, 황화수소와 메탄을 함유하는 피드스트림으로부터 코로나 반응기에서 메탄티올(메틸 머캅탄)을 생산하는 방법에 관한 것이다.
도 1은 본 발명에 따른 메틸 머캅탄을 생산하는 장치 및 방법을 설명하는 개락도이다.
본 발명은 메틸 머캅탄을 생성하는 방법에 관한 것이다. 이 방법은 메탄 및 황화수소로 구성되는 원료 공급 기체를 제공하고, 원료 공급 기체를 비열(non-thermal) 펄스 플라스마 코로나 반응기로 도입하고, 비열 펄스 플라스마 코로나 반응기 내에서 원료 공급 기체를 하기 반응식에 따라 반응시키는 것으로 구성된다.:
CH4+ H2S → CH3SH + H2
본 발명은 또한 메틸 머캅탄을 생산하는 장치에 관한 것이기도 하다. 이 장치는 메탄 및 황화수소로 구성되는 원료 공급 기체 및 하기 반응식에 따라 원료 공급기체를 비열 펄스 플라스마 코로나 반응기내에서 반응시키기 위한 비열 펄스 플라스마 코로나 반응기로 구성된다:
CH4+ H2S → CH3SH + H2
본 발명은 또한 메탄 또는 황화수소로 구성되는 원료 공급 기체로 부터 수소를 생성하는 방법을 포함한다. 본 방법은 비열 펄스 플라스마 코로나 반응기를 제공하고, 원료 공급 기체를 비열 펄스 플라스마 코로나 반응기로 도입하고, 비열 펄스 플라스마 코로나 반응기내에서 원료 공급 기체를 하기 반응식에 따라 반응시켜 수소를 생산하는 것으로 구성된다:
CH4+ H2S → CH3SH + H2
도 1 에 설명한 바와같이 본 발명은 비열 플라스마 코로나 반응기(14)내에서, 원료 공급기체(12)로서 메탄 및 황화수소를 사용하여, 메틸 머캅탄(11)을 생산하기 위한 장치(10) 및 방법에 관한 것이다. 원료공급기체(14)로는 황 함유 천연 기체 스트림이 유용하고, 메틸 머캅탄(11)을 생산하는 생산 장비를 상기 기체 영역 근처에 배치하는 것이 유리하다. 비열 펄스 플라스마 코로나 반응기(14)내에서 기본적인 총 반응은 하기와 같다:
CH4+ H2S → CH3SH + H2(A)
비열 펄스 플라스마 코로나 반응기(14)내에서, 전환은 하기에 따른 에너지전자에의한 메탄 및 황화수소의 분해를 통해 진행될 것이다:
CH4→ CH3+ H (B)
H2S → HS + H (C)
라디칼 종류의 재조합은 하기와 같다.
CH3+ HS → CH3SH (D)
H + H → H2(E)
비열 펄스 플라스마 코로나 반응기(14)내의 고전압 펄스는 이온에 상당한 에너지를 주지 않고 전자를 가속하는 짧은 수명의 미소방전을 일으킨다. 비열 펄스 플라스마 코로나 반응기(14)내의 고전압 펄스로 인해 소비전력이 절감된다. 또, 인가된 대부분의 에너지는 비교적 다량의 이온 보다는 전자를 가속하는데 이용된다. 따라서, 반응기 체적을 크게 할 수 있다.
비열 펄스 플라스마 코로나 반응기(14)는 수소(18)의 선택적 투과를 허용하는 멤브레인 물질- 예를들어, 팔라듐 피복 기재, 특히 탄소-로 구조된 반응기 벽(16)을 갖는다. 반응기 벽(16)을 통한 수소(18)의 연속 제거로반응A가 완료된다.
본 발명 및 장치를 설명하는 개략도는 도 1에 나타낸다. 그렇지만, 발명을 보다 이롭게 개척하기 위해 고안된 대안적인 배열이 본 발명의 범주내에 있음을 주목 해야한다.
본 명세서에서 기술된 반응 및 공정은 황화수소를 함유하는 스트림으로부터황을 회수하기 위해 널리 사용된 클라우스(Claus) 화학작용 및 작업의 대체로 볼 수도 있다.
본 발명의 장치(10) 및 방법의 잇점은 명백하다:
ㆍ본 발명은 메틸 머캅탄(11)을 비교적 값싼 공급원료로부터 생산하도록 한다. 값비싼 예열 및 공급 기체(12)의 압력화 또한 요구되지 않는다. 수소(18) 분리가 비교적 간단하다.
ㆍ본 발명에 의하면 수소(18)를 동시에 생성할 수 있다. 메탄의 연료 값은 클리너-연소 수소의 형태로 회수된다. 이 방법을 탈황장치에 사용하면 수소(14)를 석유정제분야에도 이용할 수 있다. 한편, 수소(14)는 연료전지 기술을 이용해 청정 전기를 생산하는데도 수소(14)를 이용할 수 있다.
본 발명의 앞서의 예시적인 서술 및 예시적 구체예는 도면으로 설명되고, 상세히 기술되고 있으며, 다양한 변형 및 대안적인 구체예가 생각된다. 본 발명을 보여주고, 설명하고, 예시하는 한편, 당업자들은 발명의 정신 및 범주에서 벗어나지 않고, 형식상 및 상세하게 동등한 변화가 그 내에서 이루어지며, 본 발명의 범주는 종래기술을 배제한 것을 제외한 청구항에만 국한할 것이다. 더구나, 본 명세서에 기술된 바와 같이 본 발명은 기술된 특이한 성분의 존재하에 적합하게 실행 될 수 있다.

Claims (21)

  1. 메탄 및 황화수소로 구성되는 원료공급기체를 제공하는 단계;
    상기 원료공급기체를 비열 펄스 플라스마 코로나 반응기로 도입하는 단계; 및
    상기 비열 펄스 플라스마 코로나 반응기내에서 원료공급기체를 다음 반응식에 따라 반응시키는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 메틸 머캅탄 생산방법.
    CH4+ H2S → CH3SH + H2
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 원료공급기체가 황 함유 천연기체 스트림으로부터 수집되는 것을 특징으로 하는 방법.
  3. 제 1 항에 있어서, 반응기내의 반응이 다음 반응식에 따른 에너지전자에 의한 메탄 및 황화수소의 분해를 통해 진행되는 것을 특징으로 하는 방법.
    CH4→ CH3+ H
    H2S → HS + H
  4. 제 3 항에 있어서, 라디칼 종들의 재조합이 다음 반응식에 따라 진행되는 것을 특징으로 하는 방법.
    CH3+ HS → CH3SH
    H + H → H2
  5. 제 1 항에 있어서, 상기 반응기내에 고전압 펄스들이 있고, 이런 고전압 펄스로 인해 이온에 상당한 에너지를 주지 않고도 전자를 가속시키는 짧은 수명의 미소방전이 일어나는 것을 특징으로 하는 방법.
  6. 제 1 항에 있어서, 상기 반응기의 벽이 멤브레인 물질로 구성되고, 이 멤브레인 물질에 의해 수소가 선택적 투과되어 멤브레인 물질을 통해 수소를 연속적으로 제거할 수 있는 것을 특징으로 하는방법
  7. 제 6 항에 있어서, 상기 멤브레인 물질이팔라듐 피복 기재 및 탄소로 구성되는 군으로 부터 선택되는 것을 특징으로 하는 방법.
  8. 메탄 및 황화수소로 구성되는 원료공급기체; 및
    상기 원료공급기체를 아래 반응식에 따라 내부에서 반응시키기 위한 비열 펄스 플라스마 코로나 반응기;를 포함하는 것을 특징으로 하는 메틸 머캅탄 생산 장치.
    CH4+ H2S → CH3SH + H2
  9. 제 8 항에 있어서, 상기 원료공급기체가 황 함유 천연 기체 스트림으로부터 수집되는 것을 특징으로 하는 장치.
  10. 제 8 항에 있어서, 상기 반응기내의 반응이 아래 반응식에 따른 에너지전자에 의한 메탄 및 황화수소의 분해를 통해 진행되는 것을 특징으로 하는 장치.
    CH4→ CH3+ H
    H2S → HS + H
  11. 제 10 항에 있어서, 라디칼 종들의 재조합이 아래 반응에 따라 진행되는 것을 특징으로 하는 장치.
    CH3+ HS → CH3SH
    H + H → H2
  12. 제 8 항에 있어서, 상기 반응기가 고전압 펄스들을 포함하고, 이런 고전압 펄스에 의해 이온에 상당한 에너지를 주지 않고도 전자를 가속시키는 짧은 수명의 미소방전이 일어나는 것을 특징으로 하는 장치.
  13. 제 8 항에 있어서, 상기 반응기의 벽이 멤브레인 물질로 구성되고, 이 멤브레인 물질에 의해 수소가 선택적 투과되어 멤브레인 물질을 통해 수소를 연속적으로 제거할 수 있는 것을 특징으로 하는 장치.
  14. 제 13 항에 있어서, 상기 멤브레인 물질이팔라듐 피복 기재 및 탄소로 구성되는 군으로 부터 선택되는 것을 특징으로 하는 장치.
  15. 비열 펄스 플라스마 코로나 반응기를 제공하는 단계;
    메탄 및 황화수소로 구성되는 원료공급기체를 비열 펄스 플라스마 코로나 반응기로 도입하는 단계; 및
    상기 비열 펄스 플라스마 코로나 반응기내에서 원료 공급 기체를 아래 반응식에 따라 반응시켜 수소를 생산하는 단계;를 포함하는, 원료공급기체에서 수소를 생산하는 방법.
    CH4+ H2S → CH3SH + H2
  16. 제 15 항에 있어서, 상기 원료공급기체가 황 함유 천연기체 스트림으로부터 수집되는 것을 특징으로 하는 방법.
  17. 제 15 항에 있어서, 비열 펄스 플라스마 코로나 반응기내의 반응이 아래 반응식에 따른 에너지전자에 의한 메탄 및 황화수소의 분해를 통해 진행되는 것을 특징으로 하는 방법.
    CH4→ CH3+ H
    H2S → HS + H
  18. 제 17 항에 있어서, 라디칼 종들의 재조합이 아래 반응식에 따라 진행되는 것을 특징으로 하는 방법.
    CH3+ HS → CH3SH
    H + H → H2
  19. 제 15 항에 있어서, 상기 비열 펄스 플라스마 코로나 반응기내에 고전압 펄스가 있고, 이런 고전압 펄스에 의해 이온에 상당한 에너지를 주지 않고도 전자를 가속시키는 짧은 수명의 미소방전이 일어나는 것을 특징으로 하는 방법.
  20. 제 15 항에 있어서, 상기 반응기의 벽이 멤브레인 물질로 구성되고, 이 멤브레인 물질에 의해 수소가 선택적 투과되어 멤브레인 물질을 통해 수소를 연속적으로 제거할 수 있는 것을 특징으로 하는방법.
  21. 제 20 항에 있어서, 상기 멤브레인 물질이팔라듐 피복 기재 및 탄소로 구성되는 군으로 부터 선택되는 것을 특징으로 하는 방법
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