KR20020006082A - Ｓｉ 기판 위에 결정형 알칼리 토금속 산화물을 제조하는방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은, Si 기판 위에 결정형 알칼리 토금속 산화물을 제조하는 방법에 관한 것으로, 표면 위에 무정형 이산화실리콘을 갖는 Si 기판이 제공된다. 상기 기판은 700℃ 내지 800℃ 범위의 온도로 가열되고, 분자 빔 에피택시 챔버 내 약 10-9- 10-10Torr 범위의 압력에서 알칼리 토금속(들)의 빔에 노출된다. 분자 빔 에피택시 동안, 상기 무정형 이산화실리콘에서 결정형의 알칼리 토금속 산화물로의 변환을 측정하기 위해 상기 표면은 RHEED 기술에 의해 모니터된다. 일단 상기 알칼리 토금속 산화물이 형성되면, 부가적인 물질층, 예를 들어 알칼리 토금속 산화물, 단일 결정 강유전체 혹은 유전 상수가 높은 산화물의 추가적인 두께는 비휘발성 및 고밀도 메모리 장치의 응용을 위해 실리콘 위에 형성될 수 있다.

Description

Ｓｉ 기판 위에 결정형 알칼리 토금속 산화물을 제조하는 방법{METHOD OF PREPARING CRYSTALLINE ALKALINE EARTH METAL OXIDES ON A Si SUBSTRATE}
본 발명은 추가적인 제작 방법에 대비하여 실리콘 기판 위에 결정형 알칼리 토금속 산화물(crystalline alkaline earth metal oxides)을 제조하는 방법에 관한 것이다.
정렬되고 안정한 실리콘(Si) 표면은, 예를 들어 비휘발성 및 고밀도 메모리 장치를 위한 강유전체(ferroelectrics) 혹은 유전 상수가 높은 산화물(high dielectric constant oxide)과 같은 많은 장치의 응용을 위해, 실리콘 위에 단일 결정 박막(single crystal thin films)의 후속되는 에피택셜 성장(epitaxialgrowth)을 위해서 가장 바람직하다. 특히 단일 결정 산화물, 예컨대 페로브즈키트(perovskites)의 후속되는 성장을 위해서, Si 표면 위에 정렬된 전이층(ordered transition layer)을 형성하는 것이 매우 중요하다. 몇몇 보고에 의하면, 실리콘(Si)(100) 위에서 BaO 및 BaTiO3와 같은 산화물의 성공적인 성장은, 850℃ 이상의 온도에서 반응 에피택시(reactive epitaxy)를 이용하여 Si(100) 위에서 Ba의 1/4 단일층을 증착시킴으로써 BaSi2[입방정의(cubic)] 주형(template)에 기초했다. 예를 들어, R. McKee et al., Appl. Phys. Lett. 59(7), pp. 782-784 (1991년 8월 12일); R. McKee et al., Appl. Phys. Lett. 63(20), pp. 2818-2820 (1993년 11월 15일); R. McKee et al., Mat. Res. Soc. Symp. Proc., Vol. 21, pp. 131-135 (1991년); "에피택셜하게 실리콘 기판에 산화물을 증착시키는 방법 및 상기 방법으로 제조된 구조"라는 제목의 1993년 7월 6일 등록된 미국 특허 제 5,225,031호; "에피택셜 알칼리 토금속 산화물을 기판에 증착시키는 방법 및 상기 방법으로 제조된 구조"라는 제목의 1996년 1월 9일 등록된 미국 특허 제 5,482,003호를 참조하라. 분자 빔 에피택시 표면의 제조와 주형(예컨대, BaSi2) 형성을 위한 고온의 필요성은 실제로 상기 언급한 방법을 고온 방법으로 만든다. 주된 문제는, 이러한 고온 방법이 더 높은 열적 버짓(budget)을 필요로 하고, 기판에서의 확산을 촉진하며, 종종 바람직하거나 알맞지 않다는 것이다.
따라서, 실행이 간단하고, 후속 박막 에피택시를 위한 정렬된 웨이퍼 표면을 제공하는 저온 방법에 적합한 분자 빔 에피택시를 갖는 것이 매우 바람직하다.
Si 기판 위에 결정형 알칼리 토금속 산화물을 제조하는 새롭고 개선된 방법을 제공하는 것이 바로 본 발명의 목적이다.
저온에 적합한 분자 빔 에피택시를 사용해서 Si 기판 위에 결정형 알칼리 토금속 산화물을 제조하는 새롭고 개선된 방법을 제공하는 것이 본 발명의 다른 목적이다.
방법 중에 모니터링(monitoring)을 거의 필요로 하지 않는 단순화된 방법을 이용해서 Si 기판 위에 결정형 알칼리 토금속 산화물을 제조하는 새롭고 개선된 방법을 제공하는 것이 본 발명의 또 다른 목적이다.
정렬된 웨이퍼 표면을 제공하는 Si 기판 위에 결정형 알칼리 토금속 산화물을 제조하는 새롭고 개선된 방법을 제공하는 것이 본 발명의 추가적인 목적이다.
후속되는 방법 단계들을 필요없이 복잡하게 만들지는 않는 Si 기판 위에 결정형 알칼리 토금속 산화물을 제조하는 새롭고 개선된 방법을 제공하는 것이 본 발명의 추가적인 목적이다.
상기 문제와 다른 문제들은 적어도 부분적으로 해결되고, 상기 목적과 그 밖의 목적들은 Si 기판 위에 결정형 알칼리 토금속 산화물을 제조하는 방법에서 실현되며, 기판의 표면에 이산화실리콘(silicon dioxide)을 갖는 Si 기판이 제공된다. 이 기판은 이산화실리콘의 승화 온도 이하로 가열되고, 기판의 표면은 무정형(amorphous) 이산화실리콘을 결정형 알칼리 토금속 산화물로 변환시키기 위한 알칼리 토금속 빔에 노출된다. 비휘발성 및 고밀도 메모리 장치의 응용을 위한실리콘 위의 알칼리 토금속 산화물, 단일 결정 강유전체 또는 유전 상수가 높은 산화물의 추가 두께는, 응용에 따라 상기 알칼리 토금속 산화물에 알맞게 형성될 수 있다.
도 1은 기판 위에 이산화실리콘의 층을 갖는 Si 기판의 단면도.
도 2는 알칼리 토금속 산화물로 변환된 이산화실리콘의 층을 갖는 도 1의 Si 기판의 단면도.
도 3은 알칼리 토금속 산화물의 표면 위에 형성된 추가 물질을 갖는 도 2의 Si 기판의 단면도.
이제, 시종일관 동일한 요소는 동일한 번호로 표시가 되는 도면으로 화제를 돌리면, 도 1은 기판 표면에 형성된 이산화실리콘(11)을 갖는 실리콘(Si) 기판(10)을 도시한다. 실리콘 산화물(일반적으로, Si02)은 관련 기술에서 잘 공지된 바와 같이, 일단 실리콘 기판(10)이 공기(산소)에 노출되거나 또는 산화물이 제어 방식으로 계획적으로 성장될 수 있다면 자연스럽게 존재한다. 매우 좋은 SiO2/Si 경계면은 실리콘 기술에서 일반적으로 얻을 수 있다. 그러나, 이산화실리콘 층(11)은 단일 결정형 보다는 무정형이고, 기판 위에 추가적인 단일 결정 물질을 성장시킬 목적으로 산화물/실리콘 경계면에서 무정형 실리콘 층(11)을 포함하지 않고 단일 결정 산화물이 제공되는 것이 바람직하다.
에피택셜 전이층은 Si 기판(10) 위에서 후속되는 단일 결정 산화물을 성장시키는데 필수적이다. 바륨, 스트론튬, 칼슘 등과 같은 알칼리 토금속이 실리콘 기판에서 안정하다는 것이 증명되었다. 예를 들면, BaSi2/BaO 전이층은, 상기 언급된 논문 및 특허 출원에서 기술된 바와 같이 분자 빔 에피택시(MBE : Molecular Beam Epitaxy)에 의해 실리콘 기판에서 성장해왔다. 이러한 전이층은 반응 에피택시와 MBE에 의해 깨끗한 Si 기판 표면에서 성장한다. 그러나, 부-단일층(sub-monolayer)의 BaSi2성장은 정밀한 두께 제어를 필요로 하고, 후속되는 BaO 성장은 또한 바륨 플럭스(flux)와 산소의 압력에 의존한다. 정밀한 두께와 압력 제어는 방법의 비용과 시간을 증가시키면서 성장 방법(growth of process)을 실질적으로 복잡하게 만든다.
Si 기판(10)과 무정형 이산화실리콘 층(11)은 산화물 층(11)의 승화 온도 이하로 가열된다. 일반적으로, 이산화실리콘이 850℃를 초과하는 온도에서 승화하므로, 기판(10)은 바람직하게 700℃-800℃ 범위의 온도에서 가열된다. 이것은 분자 빔 에피택시 챔버(chamber)에서 실행될 수 있거나, 기판(10)이 적어도 부분적으로 제조 챔버(preparation chamber) 내에서 가열되고, 다음에 성장 챔버로 옮겨져 가열이 완료될 수 있다.
성장 챔버 내의 압력은 대략 10-9-10-10torr 범위로 감소한다.
일단 기판(10)이 적절하게 가열되고, 성장 챔버 내의 압력이 적절하게 감소되면, 표면에 이산화실리콘 층(11)을 갖는 기판(10)의 표면은 도 2에 도시된 바와 같이 알칼리 토금속 빔에 노출된다. 바람직한 실시예에서, 이러한 빔은 저항성 가열 유출 셀(resistively heating effusion cells)에 의해 생성되거나 또는 e-빔 증발 소스(e-beam evaporation sources)로부터 나오는 바륨, 스트론튬 또는 2개의 결합물이다. 특정한 실시예에서, 기판(10) 및 산화물 층(11)은 바륨의 빔에 노출된다. 바륨은 이산화실리콘에서 실리콘을 치환하고, 층(11)을 BaO의 결정형 완충층(12)으로 변환시킨다. 일반적으로, 치환된 실리콘은 휘발성 산화실리콘(SiO)을 형성하거나 또는 기판(10)의 순수한 실리콘과 결합하지만, Si/BaO 경계면에서 BaSi2의 형성이 배제되지 않는다.
이산화실리콘에서 알칼리 토금속 산화물 층(12)으로의 변환은, 알칼리 토금속 산화물에 대한 엔탈피 변화[또는 생성열(heat of formation)(??H)]가 산소 원자 당 이산화실리콘에 대한 엔탈피 변화보다 더 크다는 사실에 기초한다. 예를 들어, 또한 입방정형(cubic) 알칼리 토금속 산화물의 격자 상수(lattice constant)를 나열하는 하기의 표 1을 참조한다.
산화물 SiO2 BaO SrO CaO MgO
△H(O 당)(kJ/mol) -455.4 -548.0 -592.0 -634.9 -601.6
ao(Å) 5.542 5.160 4.799 4.208
이것은, 산화 바륨과 같이 열역학적으로 알칼리성인 토금속 산화물이 SiO2보다 더 안정되고, 다음의 반응이 일어나는 것을 의미한다:
Ba + SiO2--→BaO + SiO및
2Ba + SiO2--→2BaO + Si
입방정의 단일 결정형 BaO(ao = 5.542Å)는 Si(ao = 5.432Å)과 밀접하게 격자 매치되므로(closely lattice matched)(1.6% 미스매치), 만일 Si의 온도가 충분히 높게 유지는 되지만(일반적으로 700℃ 내지 800℃의 범위) SiO2의 승화 온도보다 낮으면, BaO의 에피텍셜 층은 쉽게 Si 표면 위에 형성될 것이다. SiO2에 대해 가장낮게 기록된 승화 온도는 850℃이다. 완전한 격자 매치는 (Ba, Sr)O 층을 제조하기 위해 Ba와 Sr 플럭스(flux)를 혼합함으로써 제공될 수 있다.
일반적으로, 실리콘 기판(10) 위의 무정형 이산화실리콘 층(11)은 약 50Å의 두께로서 수용가능한 전이층(12)을 제공한다. 특정한 응용에 따라 더 얇거나 또는 더 두꺼운 층들이 사용될 수 있다는 것을 이해해야만 한다. 그러나, 더 두꺼운 산화물층이 사용된다면, 더 오랫 동안 더 두꺼운 산화물 층이 알칼리 토금속 분자빔(molecular beam)에 노출되어야 하므로, 알칼리 토금속 산화물 층으로의 변환은 많은 시간이 필요할 수 있다. 무정형 이산화실리콘 층의 두께는 쉽고 매우 정확하게 제어될 수 있으므로, 이것은 궁극적으로 알칼리 토금속 산화물 층을 매우 정확하게 제어한다.
무정형 이산화실리콘 층(11)은 알칼리 토금속(들)의 빔에 노출되기 때문에, 표면은 반사 고 에너지 전자 회절(RHEED) 기술을 이용해서 모니터되는데, 이 기술은 종래 기술에 잘 기록되어 있고 본래 위치, 즉 성장 챔버 내에서 노출 단계를 실행하면서 사용될 수 있다. 이러한 RHEED 기술은 표면 결정형 구조를 발견하거나 또는 감지하기 위해 사용되고, 본 방법에서는 변환 방법이 완료되었을 때 무정형 이산화실리콘에 대한 특징이 없었던 것에서 진하고 날카로운 줄무늬(streak)로 빠르게 변한다. 일단 특정한 제조 방법이 제공되고 진행된다면, 물론 모든 기판에서 RHEED 기술을 실행할 필요가 없다는 것이 이해될 것이다.
따라서, Si 기판에 결정형 알칼리 토금속 산화물을 제조하는 새롭고 개선된 방법은, 저온에 적합한 분자 빔 에피택시(molecular beam epitaxy)를 사용하고 방법 중에 모니터링을 거의 필요로 하지 않는 단순화된 방법을 사용하여 개시된다. 근본적으로, 이 방법은 균일성과 두께를 더욱 잘 조절하는 자체-제한 방법(self-limiting process)이다. 또한, 이것은 종래 기술 방법에 비해 저온 방법이다. 게다가, 이 방법은 응용에 따라서 비휘발성 및 고밀도 메모리 장치의 응용을 위해, 실리콘 위에 알칼리 토금속 산화물, 단일 결정 강유전체 또는 유전상수가 높은 산화물의 추가 두께[도 3의 층 또는 층들(15)로 도시된]를 성장시키는데 사용될 수 있는, 결정형으로 배열된 웨이퍼 표면(crystalline ordered wafer surface)을 제공한다.
우리는 본 발명의 특정한 실시예를 나타내고 설명했지만, 추가적인 변형과 개선이 당업자에게 일어날 것이다. 따라서 우리는 본 발명이, 도시된 특별한 형태에 제한되지 않는 것이 이해되기를 바라고, 첨부된 청구항에서 본 발명의 정신과 범위에서 벗어나지 않는 모든 변형들을 포함하고자 한다.

Claims (10)

  1. Si 기판 위에 결정형 알칼리 토금속 산화물(crystalline alkaline earth metal oxide)을 제조하는 방법에 있어서,
    Si 기판 표면 위에 이산화실리콘을 제공하고, 상기 이산화실리콘은 승화 온도(sublimation temperature)를 갖는 단계,
    상기 기판을 상기 이산화실리콘의 승화 온도 이하로 가열하는 단계, 및
    상기 기판의 표면을 알칼리 토금속(들) 빔(beam)에 노출시키는 단계를 포함하는, Si 기판 위에 결정형 알칼리 토금속 산화물을 제조하는 방법.
  2. 제 1항에 있어서, 상기 알칼리 토금속은 바륨(barium), 스트론튬(strontium), 칼슘(calcium), 마그네슘(magnesium) 및 이들의 결합물 중 어느 하나를 포함하는, Si 기판 위에 결정형 알칼리 토금속 산화물을 제조하는 방법.
  3. 제 1항에 있어서, 상기 Si 기판 표면 위에 이산화실리콘을 제공하는 단계는, 상기 Si 기판 표면 위에 천연 산화물(native oxide)(11)을 제공하는 단계, 또는 Si 기판을 제공하는 단계 및 상기 표면 위에서 산화물을 형성하는 단계 중 어느 하나를 포함하는, Si 기판 위에 결정형 알칼리 토금속 산화물을 제조하는 방법.
  4. 제 1항에 있어서, 상기 기판을 상기 이산화실리콘의 승화 온도 이하로 가열하는 단계는, 상기 기판을 700℃ 내지 800℃ 범위의 온도로 가열하는 단계를 포함하는, Si 기판 위에 결정형 알칼리 토금속 산화물을 제조하는 방법.
  5. 제 1항에 있어서, 상기 기판의 표면을 알칼리 토금속(들) 빔에 노출시키는 단계는 분자 빔 에피택시 챔버(molecular beam epitaxy chamber)에서 실행되는, Si 기판 위에 결정형 알칼리 토금속 산화물을 제조하는 방법.
  6. 제 5항에 있어서, 분자 빔 에피택시 챔버에서 상기 기판의 표면을 알칼리 토금속(들) 빔에 노출시키는 단계는 상기 챔버 내에서 약 10-9- 10-10Torr 범위 내로 압력을 낮추는 것을 포함하는, Si 기판 위에 결정형 알칼리 토금속 산화물을 제조하는 방법.
  7. 제 1항에 있어서, 이산화실리콘에서 결정형 알칼리 토금속 산화물(12)로의 변환을 측정하기 위해, 상기 노출 단계 동안 RHEED 가술에 의해 상기 표면을 모니터링하는 단계를 포함하는, Si 기판 위에 결정형 알칼리 토금속 산화물을 제조하는 방법.
  8. 제 1항에 있어서, 상기 노출 단계에 이어 상기 기판 위에 부가적인 물질층을형성하는 단계를 추가로 포함하는, Si 기판 위에 결정형 알칼리 토금속 산화물을 제조하는 방법.
  9. Si 기판 위에 결정형 알칼리 토금속 산화물(15)을 제조하는 방법에 있어서,
    상기 Si 기판(10) 표면 위에 무정형 이산화실리콘(amorphous silicon dioxide)(11)을 제공하는 단계,
    상기 기판을 700℃ 내지 800℃ 범위의 온도로 가열하는 단계,
    분자 빔 에피택시 챔버 내 약 10-9- 10-10Torr 범위 내의 압력에서 상기 기판 표면을 알칼리 토금속의 빔에 노출시키는 단계, 및
    상기 무정형의 이산화실리콘(11)에서 결정형의 알칼리 토금속 산화물(12)로의 변환을 측정하기 위해 상기 노출 단계 동안 RHEED 기술에 의해 상기 표면을 모니터링하는 단계를 포함하는, Si 기판 위에 결정형 알칼리 토금속 산화물을 제조하는 방법.
  10. Si 기판 위에 결정형 알칼리 토금속 산화물(15)을 제조하는 방법에 있어서,
    상기 Si 기판(10) 표면 위에 무정형 이산화실리콘(11)을 제공하는 단계,
    상기 기판을 700℃ 내지 800℃ 범위의 온도로 가열하는 단계,
    분자 빔 에피택시 챔버 내 약 10-9- 10-10Torr 범위 내의 압력에서 상기 기판 표면을 바륨, 스트론튬, 및 바륨-스트론튬 중 어느 하나의 빔에 노출시키는 단계,
    상기 무정형의 이산화실리콘에서 결정형 산화 바륨(12), 산화 스트론튬, 및 산화 바륨-스트론튬 중 어느 하나로의 변환을 측정하기 위해 상기 노출 단계 동안 RHEED 기술에 의해 상기 표면을 모니터링하는 단계, 및
    상기 무정형의 이산화실리콘에서 결정형 산화 바륨, 산화 스트론튬, 및 산화 바륨-스트론튬 중 어느 하나로의 변환에 이어 부가적인 물질층을 형성하는 단계를 포함하는, Si 기판 위에 결정형 알칼리 토금속 산화물을 제조하는 방법.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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WO2009038258A1 (en) * 2007-09-18 2009-03-26 Chung Hee Ryu On-line advertisement system and method thereof
KR20140085595A (ko) * 2011-06-27 2014-07-07 크리, 인코포레이티드 채널 이동도가 증가한 반도체 소자를 제조하기 위한 습식 화학 공정

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