KR20000074727A - Method for forming a ferroelectric capacitor using O3 annealing - Google Patents
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Abstract
Description
본 발명은 강유전체 커패시터의 제조방법에 관한 것으로서, 특히 오존 어닐링 공정을 이용한 강유전체 커패시터의 제조방법에 관한 것이다.The present invention relates to a method of manufacturing a ferroelectric capacitor, and more particularly, to a method of manufacturing a ferroelectric capacitor using an ozone annealing process.
일반적으로, 반도체소자의 고집적화에 따라 트랜지스터나 커패시터와 같은 개별 소자들이 형성될 수 있는 영역이 점점 좁아지고 있다. 이러한 좁은 영역에서 외부의 영향 (예를 들면, α입자에 의한 소프트 에러)에도 데이터의 저장기능과 유지기능을 정상적으로 수행할 수 있을 정도의 커패시턴스를 갖도록 하는 여러 방법이 모색되고 있다.In general, as the integration of semiconductor devices increases, the area in which individual devices such as transistors and capacitors can be formed is getting narrower. In such a narrow area, various methods have been sought to have a capacitance sufficient to perform a data storage function and a maintenance function even in the external influence (for example, a soft error caused by? Particles).
그 방법들로서, 하부전극의 형태를 스택(stack)형이나 실린더(cylinder)형 또는 핀(fin)형 등과 같이 입체화하여 그 표면적을 증대시키는 방법, 유전층의 두께를 얇게 하는 방법이 있고, 또 다른 방법으로서, 유전상수가 큰 유전물질을 사용하는 방법이 있다.These methods include a method of increasing the surface area of the lower electrode by stacking the shape of a lower electrode such as a stack, cylinder, or fin, or by reducing the thickness of the dielectric layer. As an example, there is a method of using a dielectric material having a large dielectric constant.
최근에는 DRAM 또는 FRAM (Ferroelectric RAM) 등의 분야에서 유전율이 큰 페로프스카이트(Perovskite) 구조의 산화물 또는 비스무스 적층구조의 산화물 등의 강유전체를 사용하는 방법들이 연구되고 있다. 페로프스카이트(Perovskite) 구조의 산화물로는 PZT((Pb,Zr)TiO3), BST((Ba,Sr)TiO3), STO(SrTiO3) 계열의 물질이 대표적이며, 비스무스 적층구조의 산화물로는 SBT(SrBi2Ta2O9), BTO(Bi4Ti3O12) 등이 대표적이다.Recently, methods using ferroelectrics such as oxides having a high permittivity perovskite structure or oxides having a bismuth layer structure have been studied in fields such as DRAM or ferroelectric RAM (FRAM). Representative oxides of the perovskite structure include PZT ((Pb, Zr) TiO 3 ), BST ((Ba, Sr) TiO 3 ), and STO (SrTiO 3 ) -based materials. Typical oxides include SBT (SrBi 2 Ta 2 O 9 ), BTO (Bi 4 Ti 3 O 12 ), and the like.
이러한 강유전체는 기존의 실리콘 산화막(SiO2), 실리콘 질화막(Si3N4) 또는 탄탈륨산화막(Ta2O5)에 비하여 매우 큰 수백 이상의 유전상수를 가진다. 예를 들면, 강유전체를 사용하여 500Å 이상의 두께로 유전막을 형성하더라도 등가 산화막의 두께는 10Å 이하가 된다. 이러한 유전막을 사용하게 되면 반도체 장치가 고집적화되더라도 반도체 장치가 필요로 하는 커패시턴스를 충분히 제공할 수 있다.Such ferroelectrics have dielectric constants of more than several hundreds larger than conventional silicon oxide (SiO 2 ), silicon nitride (Si 3 N 4 ) or tantalum oxide (Ta 2 O 5 ). For example, even when a dielectric film is formed to a thickness of 500 GPa or more using a ferroelectric, the equivalent oxide film has a thickness of 10 GPa or less. By using such a dielectric film, even if the semiconductor device is highly integrated, it is possible to provide sufficient capacitance required by the semiconductor device.
그런데 노드(node) 사이의 간격이 좁아지는 DRAM, FRAM 등과 같은 고집적의 디바이스에서 커패시터의 유전막으로 사용하기 위하여는 상당히 큰 유전용량을 확보할 수 있어야 한다. 이러한 큰 유전용량의 확보를 위하여는, 큰 유전상수를 가질 뿐 아니라 누설전류값이 낮고 단차피복성이 우수하여야 한다.However, in order to use as a dielectric film of a capacitor in a high-density device such as DRAM, FRAM, etc., where the spacing between nodes becomes narrow, it must be able to secure a fairly large dielectric capacity. In order to secure such a large dielectric capacity, not only has a large dielectric constant, but also has a low leakage current value and excellent step coverage.
단차피복성을 고려할 때 가장 바람직한 증착 방법으로 CVD (Chemical Vapor Deposition) 방법이 있다.In consideration of step coverage, the most preferred deposition method is CVD (Chemical Vapor Deposition) method.
이 CVD 방법에 의하여 페로프스카이트(Perovskite) 구조의 산화물 또는 비스무스 적층구조의 산화물 등과 같은 강유전체를 형성하는 경우 증착온도 조건 또는 어닐링조건에 따라 여러 가지 장, 단점이 발생하게 된다.When a ferroelectric such as an oxide having a perovskite structure or an oxide having a bismuth stacked structure is formed by the CVD method, various problems and disadvantages occur depending on deposition temperature conditions or annealing conditions.
예를 들면, 강유전체의 대표적인 물질로서 BST를 CVD 방법에 의하여 증착하는 경우, 통상적으로 기판온도는 500℃ 이상의 기판온도에서 형성된다. 475℃ 이상의 기판온도에서 형성되는 BST 박막은, 전기적특성이 우수하기는 하나 스텝 커버리지(step coverage)가 50% 이하의 나쁜 값을 나타내게 된다. 즉, BST를 고온증착할 경우, CVD방법에서의 장점인 단차피복성의 효과를 획득할 수 없게 된다. 또한 고온 MOCVD 증착시 하부의 장벽 금속(barrier metal)이 산화되는 문제점도 발생될 수 있다.For example, when BST is deposited by the CVD method as a representative material of the ferroelectric, the substrate temperature is usually formed at a substrate temperature of 500 ° C or higher. The BST thin film formed at a substrate temperature of 475 ° C. or higher has excellent electrical properties but a bad step coverage of 50% or less. That is, when the BST is deposited at a high temperature, the effect of step coverage, which is an advantage in the CVD method, cannot be obtained. In addition, a problem may occur in that a lower barrier metal is oxidized during high temperature MOCVD deposition.
한편, 저온에서 MOCVD방법에 의하여 BST박막을 증착하는 경우 다음과 같은 문제점이 발생한다.On the other hand, when the BST thin film is deposited by the MOCVD method at low temperature, the following problems occur.
첫째, 증착되는 BST박막은 유전상수가 50 이하의 비정질로 증착되어 전기적특성이 저하되므로 후속의 어닐링공정을 통하여 결정질로 만들어 주는 것이 필요하며,First, since the deposited BST thin film is deposited with an amorphous dielectric constant of 50 or less and the electrical properties are deteriorated, it is necessary to make it crystalline through a subsequent annealing process.
둘째, 475℃ 이하의 저온 증착시에는 BST의 원료물질인 유기금속소스(MO소스)로부터 발생하는 카본(C)이 CO２ 등의 가스로 산화하지 못하여 잔류카본이 많이 발생하게 되고, 이러한 잔류 카본은 BST 박막의 막질 및 BST 박막/전극 사이의 계면특성을 나쁘게 하여 결국 커패시터의 누설전류값을 크게 하는 요인이 된다.Second, in the case of low temperature deposition below 475 ° C, carbon (C) generated from an organic metal source (MO source), which is a raw material of BST, cannot be oxidized to a gas such as CO 2 , resulting in a large amount of residual carbon. The deterioration of the interfacial characteristics between the film quality of the BST thin film and the BST thin film / electrode results in a factor of increasing the leakage current value of the capacitor.
따라서, BST의 저온증착시에는 상기의 문제점을 해결하기 위하여 BST박막 형성 후에 600℃ 이상의 고온의 열처리를 하는 후속공정을 실행한다. 그러나, 이러한 고온의 열처리 공정은 커패시터의 전극과 장벽금속층을 산화시키거나 열화시키는 문제점이 있다.Therefore, in the low temperature deposition of BST, in order to solve the above problem, after the formation of the BST thin film, a subsequent heat treatment of high temperature of 600 ° C. or more is performed. However, this high temperature heat treatment has a problem of oxidizing or deteriorating the electrode and the barrier metal layer of the capacitor.
한편, 강유전체를 커패시터의 유전막으로 사용하기 위해서는, 커패시터의 전극으로 강유전체와 잘 어울릴 수 있는 내산화성 금속층을 사용해야 한다. 현재, 강유전체와 가장 잘 어울릴 수 있는 대표적 내산화성 금속층으로서 백금(Pt)족 금속층이 널리 사용되고 있다.On the other hand, in order to use the ferroelectric as a dielectric film of a capacitor, an oxide resistant metal layer that can be well matched with the ferroelectric must be used as an electrode of the capacitor. Currently, a platinum (Pt) group metal layer is widely used as a representative oxidation-resistant metal layer that can be best matched with ferroelectrics.
이러한 백금족 금속/강유전체 박막/백금족 금속으로 구성된 커패시터에서 누설전류는 전극과 강유전체 사이의 일함수(work function) 차이에 의하여 발생하는 쇼트키 장벽(Shottky Barrier)에 의하여 억제될 수 있게 된다. 여기서, 상기 백금족 금속으로 형성된 하부금속층과 반도체기판 사이에는 장벽금속층을 개재시킨다. 이 장벽금속층은 하부금속과 반도체기판의 구성물질이 서로 반응하는 것을 방지하는 역할을 한다.In the capacitor composed of the platinum group metal / ferroelectric thin film / platinum group metal, the leakage current can be suppressed by a Schottky Barrier generated by the difference in the work function between the electrode and the ferroelectric. Here, a barrier metal layer is interposed between the lower metal layer and the semiconductor substrate formed of the platinum group metal. This barrier metal layer serves to prevent the underlying metal and the components of the semiconductor substrate from reacting with each other.
따라서, 누설전류를 줄이기 위하여는, 강유전체 박막을 형성하기 전 하부전극에 흡착되어 있는 CO2, 카본 등과 같은 불순물을 제거하는 작업이 매우 중요하다.Therefore, in order to reduce leakage current, it is very important to remove impurities such as CO 2 and carbon adsorbed on the lower electrode before forming the ferroelectric thin film.
통상적으로, 유전막 상의 CO2 등과 같은 불순물을 제거하기 위하여 최소한 600℃ 이상의 고온의 열처리하는 방법을 이용하나, 이 경우 기판에 형성된 장벽금속층들이 열화되는 등 기판이 손상되는 문제점이 있다. 뿐만 아니라 고온의 열처리에도 유전막 상의 CO2등의 농도는 크게 감소시킬 수 없는 문제점이 있다.Typically, a high temperature heat treatment method of at least 600 ° C. or more is used to remove impurities such as CO 2 on the dielectric layer, but in this case, there is a problem in that the substrate is damaged such as barrier metal layers formed on the substrate are degraded. In addition, even at a high temperature heat treatment, there is a problem that the concentration of CO 2 on the dielectric film cannot be greatly reduced.
본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 강유전체막의 형성 전 또는 후에 오존 어닐링공정을 실시함으로써 강유전체막의 전기적 특성이 우수한 강유전체 커패시터 제조방법을 제공하고자 하는 것이다.An object of the present invention is to provide a method for producing a ferroelectric capacitor having excellent electrical characteristics of the ferroelectric film by performing an ozone annealing process before or after the formation of the ferroelectric film.
도 1(a) 내지 도 1(d)는 본 발명의 제1 실시예에 따른 커패시터의 제조방법을 도시한 단면도이다.1 (a) to 1 (d) are cross-sectional views illustrating a method of manufacturing a capacitor according to the first embodiment of the present invention.
도 2(a) 내지 도 2(d)는 본 발명의 제2 실시예에 따른 커패시터의 제조방법을 도시한 단면도이다.2 (a) to 2 (d) are cross-sectional views illustrating a method of manufacturing a capacitor according to a second embodiment of the present invention.
도 3은 유전체막에 대한 오존 어닐링처리의 유무에 따른 커패시터의 누설전류 특성을 도시한 그래프이다.3 is a graph illustrating leakage current characteristics of a capacitor with and without an ozone annealing treatment on a dielectric film.
도 4는 어닐링 조건에 따른 BST 박막상의 시간당 카본 검출량을 도시한 그래프이다.4 is a graph showing the amount of carbon detection per hour on the BST thin film according to the annealing conditions.
도 5(a) 및 5(b)는 BST 유전체막에 대하여 오존 어닐링처리를 하지 않은 상태 및 오존 어닐링처리를 한 상태에서의 유전체막 표면 상태를 보여주는 전자 주사 현미경(SEM) 사진들이다.5 (a) and 5 (b) are electron scanning microscope (SEM) photographs showing the surface state of the dielectric film in the state in which the BST dielectric film is not ozone annealed and ozone annealed.
도 6은 하부전극에 대한 오존 어닐링처리의 유무에 따른 커패시터의 누설전류 특성을 도시한 그래프이다.6 is a graph illustrating leakage current characteristics of a capacitor with and without an ozone annealing treatment on the lower electrode.
상기 기술적 과제를 달성하기 위하여, 본 발명에 따른 강유전체 커패시터 제조방법은, a) 하부전극층을 형성하는 단계; b) 상기 하부전극층 상에 강유전체막을 형성하는 단계; c) 상기 강유전체막을 오존분위기에서 어닐링하는 단계; 및 d) 상기 강유전체막 상부에 상부전극을 형성하는 단계로 구성된다.In order to achieve the above technical problem, the ferroelectric capacitor manufacturing method according to the present invention, a) forming a lower electrode layer; b) forming a ferroelectric film on the lower electrode layer; c) annealing the ferroelectric film in an ozone atmosphere; And d) forming an upper electrode on the ferroelectric layer.
여기서, 상기 강유전체는 페로프스카이트(Perovskite) 구조의 산화물 또는 비스무스 적층구조의 산화물을 포함한다.Here, the ferroelectric includes an oxide having a Perovskite structure or an oxide having a bismuth stacked structure.
상기 오존 분위기에서 어닐링하는 단계(c)에서, 어닐링 온도는 200∼500 ℃, 오존의 농도는 0.1 vol% 이상, 오존 처리시간은 30∼1800초가 바람직하다.In the step (c) of annealing in the ozone atmosphere, the annealing temperature is 200 to 500 ° C., the concentration of ozone is 0.1 vol% or more, and the ozone treatment time is preferably 30 to 1800 seconds.
상기 하부금속층 형성 단계(a)와 강유전체막 형성 단계(b) 사이에 상기 하부금속층을 오존 분위기에서 어닐링하는 단계를 추가로 포함하여, 상기 하부금속층 상의 불순물을 제거한다.The method may further include annealing the lower metal layer in an ozone atmosphere between the lower metal layer forming step (a) and the ferroelectric film forming step (b) to remove impurities on the lower metal layer.
본 발명에 따른 강유전체 커패시터 제조방법에 따르면, 하부전극 상에 비정질 상태의 강유전체막을 저온 증착시킨 후 상기 강유전체막에 대하여 오존분위기에서 저온 어닐링 처리하게 된다. 이러한 오존처리는 강유전체의 결정화온도를 낮춰주는 역할을 함으로써 저온 하에서 비정질상태의 강유전체막을 결정질 상태로 만들어 줄 수 있게 된다． 강유전체막의 결정질 상태로의 변환은 강유전체막의 유전상수를 증가시켜서 커패시턴스를 향상시킬 수 있게 된다. 또한 이러한 저온처리는 강유전체막의 스텝커버리지를 우수하게 한다.According to the method of manufacturing a ferroelectric capacitor according to the present invention, a low temperature deposition of an amorphous ferroelectric film on a lower electrode is performed at low temperature annealing treatment on the ferroelectric film in an ozone atmosphere. The ozone treatment lowers the crystallization temperature of the ferroelectric, thereby making the ferroelectric film in an amorphous state at a low temperature. The conversion of the ferroelectric film to the crystalline state can increase the dielectric constant of the ferroelectric film, thereby improving the capacitance. This low temperature treatment also results in excellent step coverage of the ferroelectric film.
또한, 상기 강유전체막에 대하여 오존분위기에서 저온 어닐링 처리하게 되면, 강유전체막에 잔류하는 불순물을 오존에 의하여 용이하게 제거하여 계면특성이 향상되고，이리하여 커패시터의 누설전류값을 감소시켜 전기적 특성을 향상시킬 수 있게 된다.In addition, when the low temperature annealing treatment is performed on the ferroelectric film in an ozone atmosphere, the impurities remaining in the ferroelectric film are easily removed by ozone to improve the interfacial characteristics, thereby reducing the leakage current value of the capacitor to improve the electrical characteristics. You can do it.
이하, 첨부한 도면을 참조하여 본 발명의 각 실시예에 따른 커패시터의 제조방법을 상세히 설명한다.Hereinafter, a method of manufacturing a capacitor according to each embodiment of the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings.
실시예 1Example 1
도1(a) 내지 도1(d)는 본 발명의 일 실시예에 따른 커패시터의 제조방법을 도시한 단면도들로서, 페로브스카이트 구조의 산화물 또는 비스무스 적층 구조의 산화물로 구성된 강유전체막을 오존 어닐링하는 단계를 포함한다.1 (a) to 1 (d) are cross-sectional views illustrating a method of manufacturing a capacitor according to an embodiment of the present invention, in which ozone annealing of a ferroelectric film composed of an oxide of a perovskite structure or an oxide of a bismuth laminate structure is performed. Steps.
먼저, 도1(a)에 도시된 바와 같이, 반도체 기판(10) 상에 하부전극(12)을 형성한다. 하부전극(12)으로는 Pt, Ru, Ir 등과 같은 백금족 금속이 바람직하다.First, as shown in FIG. 1A, a lower electrode 12 is formed on a semiconductor substrate 10. The lower electrode 12 is preferably a platinum group metal such as Pt, Ru, Ir, or the like.
하부전극(12)의 증착방법으로는 스퍼터링법, 화학기상증착법(CVD), 전기도금법 등이 가능하며, 전극의 두께는 50∼5000Å 의 범위가 적당하다.As the deposition method of the lower electrode 12, sputtering, chemical vapor deposition (CVD), electroplating, or the like may be used. The thickness of the electrode is appropriately in the range of 50 to 5000 kPa.
예를 들면, Pt를 증착하는 경우, 챔버압력은 2 mTorr, Ar 40 sccm, DC 전력 밀도 0.5W/㎠, 기판온도 상온∼500℃의 조건에서 DC 스퍼터링법을 사용하여 증착한다.For example, when depositing Pt, the chamber pressure is deposited using a DC sputtering method under conditions of 2 mTorr, Ar 40 sccm, DC power density 0.5W / cm 2, and substrate temperature from room temperature to 500 ° C.
도1(b)에 도시된 바와 같이, 상기 하부전극(12) 상에 강유전체막(14)을 증착한다.As shown in FIG. 1B, a ferroelectric film 14 is deposited on the lower electrode 12.
상기 강유전체막(14)은 페로프스카이트(Perovskite) 구조의 산화물 또는 비스무스 적층구조의 산화물 등과 같은 다금속 산화물 중에서 선택될 수 있다. 여기서, 페로프스카이트(Perovskite) 구조의 산화물로는 PZT（(Pb,Zr)TiO3), PLZT((Pb,La)(Zr,Ti)O3), BST((Ba,Sr)TiO3), STO(SrTiO3) 계열의 물질이 대표적이며, 비스무스 적층구조의 산화물로는 SBT(SrBi2Ta2O9), BTO(Bi4Ti3O12) 등이 대표적이다.The ferroelectric film 14 may be selected from a multimetal oxide such as an oxide of a perovskite structure or an oxide of a bismuth stacked structure. Here, as oxides of the perovskite structure, PZT ((Pb, Zr) TiO 3 ), PLZT ((Pb, La) (Zr, Ti) O 3 ), BST ((Ba, Sr) TiO 3 ) And STO (SrTiO 3 ) -based materials are typical, and examples of the bismuth laminate structure include SBT (SrBi 2 Ta 2 O 9 ) and BTO (Bi 4 Ti 3 O 12 ).
본 실시예에서는 강유전체의 대표적인 물질로서 BST((Ba,Sr)TiO3를 증착한다. 증착방법으로는 CVD 방법 또는 스퍼터링법 등이 가능하다. 일반적으로 DRAM에 사용되는 커패시터의 유전막으로 사용하는 경우, BST박막의 두께는 100∼500Å이다. BST 박막을 CVD 방법에 의하여 형성할 경우, Ba(THMD)2, Sr(THMD)2, Ti(TMHD)2를 기본으로 하는 유기소스와 O2+N2O를 산화가스로 사용하고 400∼600℃의 기판온도, 챔버압력 1∼10 Torr의 조건에서 증착한다.In this embodiment, BST ((Ba, Sr) TiO 3 is deposited as a representative material of the ferroelectric material.The deposition method may be a CVD method or a sputtering method, etc. In general, when used as a dielectric film of a capacitor used in DRAM, The thickness of the BST thin film is 100 to 500 kPa When the BST thin film is formed by the CVD method, an organic source based on Ba (THMD) 2 , Sr (THMD) 2 and Ti (TMHD) 2 and O 2 + N 2 O is used as the oxidizing gas and deposited at a substrate temperature of 400 to 600 ° C. and a chamber pressure of 1 to 10 Torr.
도1(c)를 참조하면, 상기한 바와 같이 증착된 강유전체막(14)을 오존발생기(Ozonizer)에 의하여 발생된 오존(O3) 분위기에서 어닐링한다. 오존(O3) 어닐링시 어닐링 온도는 200∼500℃, 오존의 농도는 0.1 vol% 이상, 오존 처리시간은 30∼1800초가 바람직하며, 오존 어닐링의 온도 및 처리시간은 강유전체막의 두께를 고려하여 적절히 결정한다.Referring to FIG. 1C, the ferroelectric film 14 deposited as described above is annealed in an ozone (O 3 ) atmosphere generated by an ozone generator. The annealing temperature during ozone (O 3 ) annealing is preferably 200 to 500 ° C., the concentration of ozone is 0.1 vol% or more, and the ozone treatment time is preferably 30 to 1800 seconds. Decide
다음, 도1(d)에 도시된 바와 같이, 상기 오존 어닐링을 실시한 상기의 유전체막(14)의 상부에 상부전극(16)을 증착함으로써 커패시터(C1)를 완성한다.Next, as shown in FIG. 1 (d), the capacitor C1 is completed by depositing the upper electrode 16 on the dielectric film 14 subjected to the ozone annealing.
상부전극(16)은 Pt, Ru, Ir 등과 같은 백금족 금속 또는 RuO2, IrO2, (Ba, Sr)RuO3등과 같은 백금족 금속의 산화물이 바람직하다. 상부전극(16)의 형성방법은 하부전극(12)의 형성공정과 동일하게 수행하면 된다.The upper electrode 16 is preferably an oxide of a platinum group metal such as Pt, Ru, Ir, or a platinum group metal such as RuO 2 , IrO 2 , (Ba, Sr) RuO 3, or the like. The method of forming the upper electrode 16 may be performed in the same manner as the process of forming the lower electrode 12.
상부전극의 두께는 100∼3000Å 의 범위가 적당하다.The thickness of the upper electrode is suitably in the range of 100 to 3000 kPa.
도 3은 유전체막에 대한 오존 어닐링처리의 유무에 따른 커패시터의 누설전류 특성을 도시한 그래프이다.3 is a graph illustrating leakage current characteristics of a capacitor with and without an ozone annealing treatment on a dielectric film.
여기서, 유전체막은, 먼저 420℃의 기판온도에서 비정질 BST를 MOCVD방법에 의하여 두께 150Å로 증착하여 형성하였다. 그 후, 상기 BST막에 대하여, 10vol% 농도의 오존(O3) 분위기(산소90vol% + 오존10vol%)로 350℃의 온도에서 10분 동안 어닐링 처리하였다. 참고로, 오존(O3)은, 오존발생기에 의하여 O2에 대하여 소량의 N2를 촉매로 이용하여 발생시키며, 최고 10vol%까지 O3를 발생시킬 수 있다. 또한, 상기 하부전극(12) 및 상부전극(16)은 모두 Pt으로 형성하였다.Here, the dielectric film was first formed by depositing amorphous BST at a thickness of 150 kPa by the MOCVD method at a substrate temperature of 420 ° C. Thereafter, the BST film was annealed at a temperature of 350 ° C. for 10 minutes in an ozone (O 3 ) atmosphere (oxygen 90 vol% + ozone 10 vol%) at a concentration of 10 vol%. For reference, ozone (O 3 ) is generated by using a small amount of N 2 as a catalyst for O 2 by an ozone generator, and can generate O 3 up to 10 vol%. In addition, the lower electrode 12 and the upper electrode 16 are both formed of Pt.
도 3에서 알 수 있는 바와 같이, 오존 어닐링 단계를 거친 경우가 오존 어닐링 단계를 거치지 않은 경우에 비하여 누설전류값이 현저히 저하되었고, 누설전류가 현저히 증가하기 시작하는 전압(VTO)(Take Off Voltage)가 매우 크게 나타났다. 이러한 결과로부터 오존 어닐링 처리가 커패시터의 누설전류를 개선하는 데 매우 효과적임을 알 수 있다. 특히, 오존 어닐링을 해준 경우, V =｜±1.5V｜에서 누설전류밀도가 10-7Ａ/㎠ 이하로 감소하였으므로, 집적도가 매우 높은 DRAM에서 사용하기에 적합하다는 것을 알 수 있다.As can be seen in Figure 3, when subjected to an ozone annealing step was significantly reduced leakage current as compared with the case without passing through the ozone annealing step, a voltage that the leak begins to current is significantly increased (V TO) (Take Off Voltage ) Is very large. From these results, it can be seen that the ozone annealing treatment is very effective for improving the leakage current of the capacitor. In particular, when ozone annealing was performed, the leakage current density was reduced to 10 −7 A / cm 2 or less at V = | ± 1.5V |, which shows that it is suitable for use in a highly integrated DRAM.
도 4는 BST 박막 상의 어닐링 조건에 따른 시간당 카본 검출량을 도시한 그래프로서, BST 증착시 420℃의 기판온도에서 MOCVD방법에 의하여 비정질 BST를 두께 150Å로 형성한 BST 박막 시료 1 - 4를 다음과 같은 여러 가지 조건으로 어닐링한 상태에서 박막 내의 잔류카본의 분포를 측정하여 도시한 그래프이다.4 is a graph showing the amount of carbon detection per hour according to the annealing conditions on the BST thin film, BST thin film samples 1-4 in which the amorphous BST is formed to a thickness 150Å by MOCVD method at a substrate temperature of 420 ℃ during BST deposition as follows. It is a graph which shows the distribution of residual carbon in a thin film in the state which annealed by various conditions.
도 4에서 시료 1 -4에 대하여 각각 실행된 어닐링 조건은 다음과 같다.In FIG. 4, the annealing conditions performed on the samples 1-4 are as follows.
시료 1. 아무 열처리도 가하지 않은 상태.Sample 1. No heat treatment applied.
시료 2. 650℃의 온도, N2+ 5% O2분위기에서 30분간 열처리.Sample 2. Heat treated for 30 minutes at 650 ° C., N 2 + 5% O 2 atmosphere.
시료 3. 350℃의 온도, 10 vol%의 O3분위기 (산소 90vol% + 오존 10vol%)에서 10분간 열처리.3. sample of the temperature of 350 ℃, 10 vol% O 3 atmosphere for 10 minutes (oxygen + ozone 90vol% 10vol%) heat treatment.
시료 4. 350℃의 온도, 10 vol%의 O3분위기(산소 90vol% + 오존 10vol%)에서 10분간 열처리한 후, 650℃의 온도로 N2+ 5% O2분위기에서 30분간 열처리.Sample 4. Heat-treated for 10 minutes at a temperature of 350 ° C., 10 vol% O 3 atmosphere (90 vol% oxygen + 10 vol% ozone), and then heat-treated for 30 minutes in N 2 + 5% O 2 atmosphere at a temperature of 650 ° C.
도 4에 나타난 바와 같이, 오존(O3) 어닐링처리한 시료 3에서의 카본 검출량이 가장 적다. 650℃의 온도, N2+ 5% O2분위기에서 열처리한 시료 2는 아무 열처리도 가하지 않은 시료 1의 경우에 비하여 카본 검출량이 전혀 감소하지 않았다. 오존(O3) 어닐링 처리한 후, 650℃의 온도로 N2+ 5% O2분위기에서 열처리한 시료 4의 경우는 오존(O3) 어닐링처리한 시료 3의 경우보다 카본 검출량이 오히려 증가하였다.As shown in FIG. 4, the amount of carbon detected in sample 3 subjected to ozone (O 3 ) annealing is the smallest. Sample 2 heat-treated at a temperature of 650 ° C. and N 2 + 5% O 2 atmosphere did not reduce the amount of carbon detected at all compared to sample 1 to which no heat treatment was applied. After ozone (O 3 ) annealing, sample 4 heat-treated in an atmosphere of N 2 + 5% O 2 at a temperature of 650 ° C. increased the amount of carbon detected rather than that of sample 3 treated with ozone (O 3 ) annealing. .
도 5(a) 및 5(b)는 BST 유전체막에 대하여 오존 어닐링처리를 하지 않은 상태 및 오존 어닐링처리를 한 상태에서의 유전체막 표면 상태를 보여주는 전자 주사 현미경(SEM) 사진들이다. 여기서, 도 5(a)는 오존 어닐링처리를 하지 않은 BST 유전체막 표면의 전자 주사 현미경 사진으로서, 시료 1의 표면 사진이고, 도 5(b)는 오존 어닐링처리를 한 BST 유전체막 표면의 전자 주사 현미경 사진으로서, 시료 3의 표면 사진이다. 도 5(a) 및 5(b)를 비교해 볼 때, 도 5(b)의 오존 어닐링 처리된 유전체막(MOCVD BST)(시료 3)이 결정화 되었음을 쉽게 알 수 있다.5 (a) and 5 (b) are electron scanning microscope (SEM) photographs showing the surface state of the dielectric film in the state in which the BST dielectric film is not ozone annealed and ozone annealed. 5 (a) is an electron scanning micrograph of the surface of the BST dielectric film not subjected to ozone annealing, and is a surface photograph of Sample 1. FIG. 5 (b) is an electron scan of the surface of the BST dielectric film subjected to ozone annealing. As a microscope picture, it is a surface photograph of the sample 3. Comparing Figs. 5 (a) and 5 (b), it can be easily seen that the ozone annealed dielectric film (MOCVD BST) (Sample 3) of Fig. 5 (b) is crystallized.
따라서, 본 발명의 실시예 1에 따르면, 하부전극 상에 비정질 상태의 강유전체막을 저온 증착시킨 후 상기 강유전체막에 대하여 오존분위기에서 저온 어닐링 처리하게 된다. 상기와 같은 오존 어닐링공정은 오존(O3)의 특성으로 인하여 강유전체막 내의 잔류 카본을 효과적으로 제거할 수 있게 되어 누설전류값을 대폭 감소시킨다.Therefore, according to Example 1 of the present invention, after the low temperature deposition of an amorphous ferroelectric film on the lower electrode, the low temperature annealing treatment is performed on the ferroelectric film in an ozone atmosphere. The ozone annealing process as described above can effectively remove residual carbon in the ferroelectric film due to the characteristic of ozone (O 3 ), thereby greatly reducing the leakage current value.
또한, 오존(O3)은 BST 박막의 결정화온도를 낮추는 역할을 하여, 350℃의 온도에서 BST 박막이 결정화됨으로써 저온에서도 BST 박막의 전기적 특성이 우수하게 형성될 수 있게 되고, 또한 BST 막을 저온에서 형성할 수 있으므로 우수한 스텝 커버리지를 가지게 된다.In addition, ozone (O 3 ) serves to lower the crystallization temperature of the BST thin film, the crystallization of the BST thin film at a temperature of 350 ℃ it is possible to form excellent electrical properties of the BST thin film even at low temperatures, and also the BST film Since it can be formed, it has excellent step coverage.
실시예 2Example 2
도2(a) 내지 도2(d)는 본 발명의 실시예 2에 따른 커패시터의 제조방법을 도시한 단면도로서, 커패시터의 하부전극을 오존 어닐링하는 단계를 포함한다.2 (a) to 2 (d) are cross-sectional views illustrating a method of manufacturing a capacitor according to a second embodiment of the present invention, which includes annealing the lower electrode of the capacitor.
먼저, 도 2(a)에서는 반도체 기판(10) 상에 하부전극(22)을 증착한다. 하부전극(22)은 Pt, Ru, Ir 등과 같은 백금족 금속으로 형성하는 것이 바람직하다.First, in FIG. 2A, the lower electrode 22 is deposited on the semiconductor substrate 10. The lower electrode 22 is preferably formed of a platinum group metal such as Pt, Ru, Ir, or the like.
하부전극(22)을 Ru막으로 형성하는 경우에, Ru 증착방법은, 실시예1의 Pt 증착방법과 마찬가지로, 챔버압력은 2 mTorr, Ar 40 sccm, DC 전력 밀도 0.5W/㎠, 기판온도 상온∼500℃의 조건에서 DC 스퍼터링법을 이용한다. 증착시간은 원하는 하부전극(22)의 두께를 고려하여 적절히 결정될 수 있다.In the case where the lower electrode 22 is formed of a Ru film, the Ru deposition method, as in the Pt deposition method of Example 1, has a chamber pressure of 2 mTorr, Ar 40 sccm, DC power density 0.5W / cm 2, and substrate temperature at room temperature. The DC sputtering method is used on the conditions of -500 degreeC. Deposition time may be appropriately determined in consideration of the thickness of the desired lower electrode (22).
도 2(b)에 도시된 바와 같이, 상기 증착된 하부전극(22)을 오존(O3) 분위기에서 어닐링한다. 오존(O3) 어닐링시 어닐링 온도는 200∼500℃, 오존의 농도는 0.1 vol% 이상, 오존 처리시간은 30∼1800초가 바람직하며, 오존 어닐링의 온도 및 처리시간은 강유전체막의 두께를 고려하여 적절히 결정한다.As shown in FIG. 2 (b), the deposited lower electrode 22 is annealed in an ozone (O 3 ) atmosphere. The annealing temperature during ozone (O 3 ) annealing is preferably 200 to 500 ° C., the concentration of ozone is 0.1 vol% or more, and the ozone treatment time is preferably 30 to 1800 seconds. Decide
본 실시예에서는, Ru를 상기 증착공정에 의하여 스퍼터링함으로써 두께 1000Å의 Ru 전극을 형성하였다. 이렇게 형성된 Ru 전극에 대하여, 어닐링 온도 350℃, 오존의 농도는 10 vol% (산소90vol% + 오존10vol%), 오존 처리시간은 10분 동안 오존 어닐링을 수행하였다.In the present Example, Ru electrode was sputtered by the said vapor deposition process, and the Ru electrode of thickness 1000Å was formed. With respect to the Ru electrode thus formed, annealing temperature of 350 ° C., ozone concentration was 10 vol% (oxygen 90 vol% + ozone 10 vol%), and ozone treatment time was performed for 10 minutes.
다음, 도2(c)에 도시된 바와 같이, 오존 어닐링된 하부전극(22) 상에 강유전체막(24)을 증착한다. 강유전체막(24)의 성분 및 증착방법은 실시예 1에서와 동일하다.Next, as shown in FIG. 2C, a ferroelectric film 24 is deposited on the ozone annealed lower electrode 22. The components of the ferroelectric film 24 and the deposition method are the same as in Example 1.
도2(d)에 도시된 바와 같이, 상기 유전체막(24)의 상에 상부전극(26)을 증착함으로써 커패시터(C2)를 완성한다. 상부전극(26)의 구성성분 및 증착방법도 또한 실시예 1과 동일하다.As shown in FIG. 2 (d), the capacitor C2 is completed by depositing the upper electrode 26 on the dielectric film 24. The composition of the upper electrode 26 and the deposition method are also the same as those in the first embodiment.
선택적으로, 상기 유전체막(24)을 증착한 후 그 상부에 상기 상부전극(26)을 증착하기 전에, 실시예 1에서와 동일한 조건 하에서 유전체막(24)에 대한 오존 어닐링을 수행하는 것도 또한 바람직하다.Optionally, it is also preferable to perform ozone annealing on the dielectric film 24 under the same conditions as in Example 1 after depositing the dielectric film 24 and before depositing the upper electrode 26 thereon. Do.
도 6은 하부전극에 대한 오존 어닐링처리의 유무에 따른 커패시터의 누설전류 특성을 도시한 그래프이다.6 is a graph illustrating leakage current characteristics of a capacitor with and without an ozone annealing treatment on the lower electrode.
여기서, 하부전극은, 챔버압력은 2 mTorr, Ar 40 sccm, DC 전력 밀도 0.5W/㎠, 350℃의 온도에서 Ru를 DC 스퍼터링법을 이용하여 1000Å의 두께로 증착 형성하였다. 그 후, 이 Ru 전극에 대하여, 오존발생기에 의하여 발생된 농도 10vol%의 오존(O3) 분위기로 350℃의 온도에서 10분 동안 어닐링 처리하였다.Here, the lower electrode was formed by depositing Ru at a thickness of 1000 mV using a DC sputtering method at a temperature of 2 mTorr, Ar 40 sccm, DC power density 0.5W / cm 2 and 350 ° C. Thereafter, the Ru electrode was annealed at a temperature of 350 ° C. for 10 minutes in an ozone (O 3 ) atmosphere having a concentration of 10 vol% generated by an ozone generator.
도 6에서 알 수 있는 바와 같이, Ru 전극 형성 후 그 전극에 대하여 오존 어닐링 단계를 거친 경우에는 오존 어닐링 단계를 거치지 않은 경우에 비하여 약 1/100로 누설전류값이 현저히 저하되었다.As can be seen in Figure 6, after the formation of the Ru electrode and the ozone annealing step for the electrode, the leakage current value is significantly reduced to about 1/100 compared to the case where the ozone annealing step is not performed.
한편, 오존을 첨가하지 않은 동일한 온도의 산소 분위기(산소 100vol%)에서 상기 하부전극을 어닐링한 후 형성한 커패시터에서는 누설전류값의 감소효과가 나타나지 않았다.On the other hand, the capacitor formed after annealing the lower electrode in an oxygen atmosphere (oxygen 100 vol%) at the same temperature without adding ozone did not show a decrease in leakage current value.
따라서, 본 발명의 실시예 2에 의한 강유전체 커패시터의 제조방법에 따르면, 하부전극을 증착시킨 후 강유전체막을 형성하기 전에 오존분위기에서 저온 어닐링 처리하게 된다. 여기서 하부전극에 대한 오존 어닐링공정은, 오존(O3)의 특성으로 인하여 하부전극 상의 잔류 카본을 효과적으로 제거할 수 있게 되어 커패시터의 누설전류값을 대폭 감소시킨다.Therefore, according to the method of manufacturing the ferroelectric capacitor according to the second embodiment of the present invention, after the lower electrode is deposited, the low temperature annealing treatment is performed in an ozone atmosphere before the ferroelectric film is formed. Here, the ozone annealing process for the lower electrode can effectively remove residual carbon on the lower electrode due to the characteristic of ozone (O3), thereby greatly reducing the leakage current value of the capacitor.
본 발명은 상기 실시예들에 한정되지 않고 당업자의 수준에서 그 변형 및 개량이 가능하다.The present invention is not limited to the above embodiments, and modifications and improvements are possible at the level of those skilled in the art.
상술한 바와 같이, 본 발명에 따르면, 하부전극 상에 비정질 상태의 강유전체막을 저온 증착시킨 후 상기 강유전체막에 대하여 오존분위기에서 저온 어닐링 처리하게 된다. 이러한 오존처리는 강유전체의 결정화온도를 낮춰줌으로써 비정질상태의 강유전체막을 저온 하에서 결정질 상태로 만들어 줄 수 있게 된다. 또한, 저온처리는 강유전체막의 스텝커버리지를 우수하게 하고, 강유전체막의 결정질 상태로의 변환은 커패시턴스값을 증가시켜서 커패시터의 전기적 특성을 향상시킨다.As described above, according to the present invention, after the low temperature deposition of the ferroelectric film in an amorphous state on the lower electrode, the low temperature annealing treatment is performed on the ferroelectric film in an ozone atmosphere. Such ozone treatment lowers the crystallization temperature of the ferroelectric, thereby making the ferroelectric film in an amorphous state into a crystalline state at low temperature. In addition, the low temperature treatment improves the step coverage of the ferroelectric film, and the conversion of the ferroelectric film to the crystalline state increases the capacitance value, thereby improving the electrical characteristics of the capacitor.
또한, 상기 강유전체막에 대하여 오존분위기에서 저온 어닐링 처리하게 되면, 강유전체막에 잔류하는 불순물을 오존에 의하여 효과적으로 제거할 수 있게 되어 계면특성이 향상되게 되므로 누설전류값을 감소시켜 커패시터의 전기적 특성을 향상시킨다.In addition, when the low temperature annealing treatment is performed on the ferroelectric film in an ozone atmosphere, impurities remaining in the ferroelectric film can be effectively removed by ozone, thereby improving the interfacial characteristics, thereby reducing the leakage current value, thereby improving the electrical characteristics of the capacitor. Let's do it.
추가로, 하부전극을 증착시킨 후 강유전체막을 형성하기 전에 오존분위기에서 저온 어닐링 처리하게 되면, 오존(O3)의 특성으로 인하여 하부전극 상의 잔류 카본을 효과적으로 제거할 수 있어 커패시터의 누설전류값을 대폭 감소시킬 수 있다.In addition, if the low temperature annealing treatment is performed in an ozone atmosphere after the bottom electrode is deposited before the ferroelectric film is formed, residual carbon on the bottom electrode can be effectively removed due to the characteristic of ozone (O 3 ), thereby greatly reducing the leakage current value of the capacitor. Can be reduced.
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Legal Events
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