KR20000019837A - Device of producing cement lining within drum by using supercritical carbon dioxide - Google Patents

Device of producing cement lining within drum by using supercritical carbon dioxide Download PDF

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Abstract

PURPOSE: A device of producing a cement lining is provided to reduce the existing time of improvement into five days and to obtain a product having excellent water permeability and a characteristic demanded as a solidified body of radioactive waste such as the intensity of compression. CONSTITUTION: A gas booster(20) can pressurize carbon dioxide, and a metering pump(40) can precisely pressurize and regulate flux. A radiator(30) before passing through the metering pump makes the carbon dioxide a liquid and sends it to the metering pump. Herein, carbon dioxide flows to a carbon dioxide reaction chamber(50) and reaches a supercritical state by raising its pressure through continuously pumping. A mold for helping the reaction of the carbon dioxide with a cement lining is produced with a steel net. When accelerating the hardening of cement by using carbon dioxide, the pressure applied to the dioxide is 73.8 to 180 bar and the temperature is 0 to 70 deg.C.

Description

초임계 이산화탄소를 이용한 드럼내 시멘트라이닝 제조장치Cement lining manufacturing equipment in drum using supercritical carbon dioxide

본 발명의 목적은 원자력발전소에서 발생하는 중·저준위 방사성폐기물의 고화처리에 사용되는 고화 드럼내 시멘트 라이닝의 처분 안정성 측면의 성능이 우수한 제품을 생산하는데 있다.An object of the present invention is to produce a product having excellent performance in terms of disposal stability of cement lining in a solidified drum used for solidification treatment of low and medium level radioactive waste generated in a nuclear power plant.

본 발명은 원자력발전소에서 발생하는 중·저준위 방사성폐기물의 고화처리를 위한 고화 드럼 내 시멘트라이닝 제작 장치에 관한 것으로, 초임계 이산화탄소를 이용하여 시멘트 라이닝의 양생시간을 단축하고 우수한 물성치를 얻기 위한 장치에 관한 것이다.The present invention relates to an apparatus for manufacturing cement lining in a solidified drum for the solidification treatment of low and medium-level radioactive waste generated in a nuclear power plant. The present invention relates to an apparatus for shortening curing time of cement lining using supercritical carbon dioxide and obtaining excellent physical properties. It is about.

원자력 발전소 등에서 발생되는 방사성폐기물이 임시저장, 수송 등의 단기관리 기간에 누설 또는 분산되어 인간 생활권 및 자연환경을 방사성 물질로 오염시켜서는 안된다. 그러므로 원자력발전소 등에서 발생되는 폐기물은 안정한 형태로 만들어져 포장되어야 한다. 뿐만 아니라 방사능 준위가 대체로 낮은 중·저준위 폐기물의 포장이라고 할 지라도 처분장에서 200∼300년간 관리되어야 하며 이 기간 동안 방사성 물질의 침출을 차단하며 처분장 주위의 생활권으로 핵종의 이동이 없도록하여 처분장의 안정성을 확보하여야 한다.Radioactive waste generated from nuclear power plants, etc., should not be leaked or dispersed during short-term control periods such as temporary storage and transportation to contaminate human life and the natural environment with radioactive materials. Therefore, wastes generated from nuclear power plants, etc., should be made and packed in a stable form. In addition, even if the level of the radioactive waste is generally low or low level packaging, it should be managed at the disposal site for 200 to 300 years. During this period, it prevents the leaching of radioactive material and prevents the movement of nuclides into the living area around the site. It must be secured.

방사성폐기물의 고화의 방법에는 시멘트고화, 아스팔트고화 및 유리화 등이 있다. 이 중 시멘트는 각종 중·저준위 방사성폐기물의 고화매질 및 고화체의 포장용기로 원자력산업에서 처음 이용된 물질이며 특히 원자력발전소와 연구기관에서 발생하는 농축폐액, 슬러지, 잡고체의 고형화 또는 포장물질을 사용하고 있다. 시멘트로는 포틀랜트 시멘트를 주로 사용하고 있으나 물/시멘트 화학반응의 복잡성, 폐기물의 물리화학적 조성에 민감성 때문에 시멘트와 폐기물간의 경화반응 기구가 명확히 밝혀지지는 않은 상태이다.Methods of solidifying radioactive waste include cement solidification, asphalt solidification and vitrification. Among them, cement is the first material used in the nuclear industry for the solidification medium of various medium and low-level radioactive waste and packaging containers of solid wastes. Doing. Portland cement is mainly used as cement, but the mechanism of hardening reaction between cement and waste is not clear due to the complexity of water / cement chemical reaction and sensitivity to waste physicochemical composition.

수용성 폐기물의 경우 물과 화학적인 경화반응을 하므로 안정한 형태를 이루나 경화를 방해하는 물질이 많이 함유되었을 경우는 좋지 않고, 특히 폐이온교환수지는 물과 접촉시에 팽윤하는 성질이 있으므로 고화시 많은 양의 폐수지를 함입하기 힘들다. 침출성의 경우 폐기물의 형태 및 함입율, 시멘트형태, 첨가제에 따라 크게 다르며 특히 함유된 핵종에 따라 커다란 차이를 보인다. 세슘과 같은 수산화물의 용해도가 큰 핵종의 침출율이 비교적 높은 편이다. 붕산 농축폐액의 경우 경화가 상당히 지연되며 고화체로서 가져야할 기계적 강도에 이르지 못하는 경우가 많다.Water-soluble waste forms a stable form because it chemically reacts with water, but it is not good if it contains a lot of substances that hinder the hardening.In particular, waste ion exchange resins swell when contacted with water. It is hard to infiltrate waste resin. Leachability varies greatly depending on the type and content of the waste, the type of cement, and the additives, especially the nuclides contained. Leaching rates of nuclides with high solubility of hydroxides such as cesium tend to be relatively high. In the case of boric acid concentrate, the curing is considerably delayed and in many cases the mechanical strength to be obtained as a solid is not reached.

방사성폐기물의 고화에 있어 팽윤에 의한 균열은 방사성핵종의 외부유출로를 제공하는 것이므로 안정성에 치명적이다. 또한 초기 경화의 지연으로 고화체내에 수분이 다량 함유되어 있는 경우 방사성핵종의 이동 속도가 증가하므로 처분 안정성에 좋지 않다.In solidification of radioactive waste, swelling cracks are fatal to stability because they provide an outflow path for radionuclides. In addition, when the solidification contains a large amount of water due to the delay of the initial curing, the radionuclide transfer rate increases, which is not good for disposal stability.

본 발명의 목적은 상기한 결점을 보완하기 위하여 시멘트 고화공정에 있어 초임계 이산화탄소(CO2)를 도입하여 초기 경화 시간을 단축하고 우수한 물성치를 가져 방사성폐기물 처분 안정성을 확보할 방사성폐기물 고화 드럼내 시멘트 라이닝을 제작하는 장치를 제공하는 것이다.An object of the present invention is to introduce supercritical carbon dioxide (CO 2 ) in the cement solidification process to compensate for the above-mentioned drawbacks, to shorten the initial curing time and to have excellent physical properties to secure radioactive waste disposal stability. It is to provide a device for manufacturing the lining.

이산화탄소는 -78.5℃, 1atm(14.696psi)에서는 고체 상태로, 20℃, 1atm에서는 기체로, 50atm(734.8psi), 20℃에서는 액체 상태로 존재한다. 72atm(1,058psi), 31℃ 이상에서는 초임계유체 - 응축과정 없이 지속적으로 밀도가 변하는 - 가 된다. 기체처럼 유동성이지만 액체와 같은 수준의 밀도를 갖고 있기 때문에 고체 물질을 관통하면서 동시에 용해물을 운반하는 특성이 있다. 초임계 이산화탄소를 이용한 시멘트 고화 공정은 이산화탄소 기체의 압축으로부터 시작된다. 반응실에 시멘트 반죽을 주입한 시멘트 라이닝제작 거푸집을 넣은 후 이산화탄소 기체를 초임계상태에 이를 때까지 압축시키고 적당한 온도로 가열하여 일정시간 지속시키면 초임계 이산화탄소가 시멘트 내의 수분을 제거하여 경화를 가속시키게 된다.Carbon dioxide is present in the solid state at −78.5 ° C., 1 atm (14.696 psi), as a gas at 20 ° C., 1 atm, and in the liquid state at 50 atm (734.8 psi) and 20 ° C. At 72 atm (1,058 psi) and above 31 ° C, it becomes a supercritical fluid, which continuously changes in density without condensation. As a gas, it is fluid but has the same density as a liquid, so it has the property of transporting a melt while simultaneously penetrating a solid material. The cement solidification process using supercritical carbon dioxide begins with the compression of carbon dioxide gas. Insert the cement lining mold into which the cement dough is injected into the reaction chamber, compress the carbon dioxide gas until it reaches a supercritical state, and heat it to an appropriate temperature for a certain period of time. Then, supercritical carbon dioxide removes water in the cement to accelerate the curing. do.

도 1은 본 발명에 따른 시멘트라이닝 제조장치의 구성을 나타낸 도이다.1 is a view showing the configuration of a cement lining manufacturing apparatus according to the present invention.

도 2a는 시멘트라이닝 제작용 거푸집의 외벽으로 철제 관으로 제작하며 밑면은 철판으로 용접한다.Figure 2a is made of steel pipes as the outer wall of the formwork for producing cement lining and the bottom is welded with an iron plate.

도 2b는 거푸집 내벽의 투시도로서 뼈대는 철망으로 하고 그 밑면은 철판으로 용접하여 제작한 후 초임계 이산화탄소와의 접촉을 용이하게 하기 위하여 겉면은 고어텍스로 마감한다.Figure 2b is a perspective view of the inner wall of the form, the skeleton is made of a wire mesh and the bottom is welded with a steel plate after the outer surface is finished with Gore-Tex to facilitate contact with supercritical carbon dioxide.

※ 도면의 주요부분에 대한 번호의 설명※ Explanation of number about main part of drawing

10 : 이산화탄소 공급기, 20 : 가스부스터(Gas Booster), 30 : 냉각기10: carbon dioxide feeder, 20: gas booster, 30: cooler

40 : 미터링 펌프(Metering Pump), 50 : 반응실40: metering pump, 50: reaction chamber

60 : 배압안정기(Back Pressure Regulator)60: Back Pressure Regulator

70 : 포집장치, 80 : 가열장치70: collecting device, 80: heating device

90 : 거푸집 외벽90: formwork outer wall

100 : 철망, 110 : 고어텍스100: wire mesh, 110: gore-tex

120 : 반응실, 130 : 개폐장치, 140 : 입구관, 150 : 출구관120: reaction chamber, 130: switchgear, 140: inlet tube, 150: outlet tube

본 발명은 초임계 유체로서 이산화탄소를 사용한다. 이산화탄소에서 초임계 상태란 임계점(73.8 bar, 31.1℃) 이상의 온도와 압력에서 액체와 기체의 특성을 동시에 갖고 있는 유체상태를 의미한다. 이때 유체는 기체의 침투성과 액체의 고밀도를 갖추어 기체와 액체의 장점을 동시에 지닌다. 이산화탄소가 초임계 상태로 되면 표면장력이 거의 없다. 그러므로 액체로서는 침투할 수 없는 좁고 긴 세공, 틈 등으로 침투할 수 있으며 기체로서 갖을 수 없는 고밀도를 지녀 특정한 물질에 대한 용해도가 매우 높게 된다. 이렇게 기체와 액체의 장점을 동시에 갖게되므로 시멘트 반죽에서 물을 제거하여 경화를 촉진시킬 수 있는 우수한 용매로 사용될 수 있다. 큰 구조물의 완벽한 탄산염화를 위해서는 대기 상태에서는 수세기가 걸린다. 시멘트는 수분이 미세공극을 통하여 배출되면서 경화되나, 대기와의 접촉면에서의 이산화탄소에 의해 미세공극을 막히기 때문에 천천히 굳게된다. 그러나 초임계 이산화탄소를 이용하면 우수한 침투력과 용해력으로 경화를 촉진시킨다. 고온 고압의 상태에서 이산화탄소는 먼저 액체 상태로, 다음에 초임계 상태로 된다. 초임계 이산화탄소는 먼저 기체 상태로 확산한 후 미세공극을 채우게 되고, 물질을 용해시킨 후 운반할 것이다. 이 과정에서 초임계 이산화탄소는 물 분자를 잡고 시멘트 밖으로 밀어내어 경화를 촉진시키며 부수적으로 물분자에 의해 생기는 미세공극을 메워주는 역할을 하여 투수능을 거의 없도록 할 것이다.The present invention uses carbon dioxide as the supercritical fluid. The supercritical state in carbon dioxide refers to a fluid state that has both liquid and gas characteristics at temperatures and pressures above the critical point (73.8 bar, 31.1 ° C). At this time, the fluid has the advantages of gas and liquid at the same time having a gas permeability and a high density of the liquid. When carbon dioxide enters the supercritical state, there is little surface tension. Therefore, it can penetrate into narrow, long pores, gaps, etc., which cannot be penetrated by liquids, and has a high density that cannot be obtained as a gas, so that the solubility of a specific substance is very high. Since it has the advantages of gas and liquid at the same time can be used as an excellent solvent that can accelerate the curing by removing the water from the cement dough. Complete carbonation of large structures takes centuries in the atmosphere. The cement hardens as the moisture is discharged through the micropores, but slowly hardens because the micropores are blocked by carbon dioxide at the contact surface with the atmosphere. However, the use of supercritical carbon dioxide promotes hardening with good penetration and dissolving power. In the state of high temperature and high pressure, carbon dioxide first becomes a liquid state and then into a supercritical state. Supercritical carbon dioxide will first diffuse into the gas phase, then fill the micropores, dissolve and transport the material. In this process, supercritical carbon dioxide will grab water molecules and push them out of the cement to promote hardening and, consequently, to fill the micropores created by the water molecules, thereby almost eliminating permeability.

본 발명에서 사용되는 이산화탄소는 초임계 유체로 가장 널리 사용된다. 주된 이유로는 초임계 조건이 상온 부근에서 이루어지므로 취급이 용이하며 유기물에 대한 용해도가 높다는 장점 때문이다. 초임계를 유지하기위한 압력이 73.8 bar 이상이라는 점이 문제가 되나 현재 고압기술의 발달로 인하여 150 bar 이하의 압력을 유지하는 고압장비는 약간의 경제적인 부담으로 쉽게 얻을 수 있다. 또한 이산화탄소는 무독성, 비가연성이며 이산화탄소의 소모는 지구온실 효과를 방지하는 환경 친화적 장점을 갖고 있다.Carbon dioxide used in the present invention is most widely used as a supercritical fluid. The main reason is that the supercritical condition is near room temperature, so it is easy to handle and has high solubility in organic matter. The problem is that the pressure for maintaining the supercritical is more than 73.8 bar, but due to the development of current high pressure technology, high pressure equipment that maintains the pressure below 150 bar can be easily obtained with a little economic burden. In addition, carbon dioxide is nontoxic and non-flammable, and the consumption of carbon dioxide has an environmentally friendly advantage to prevent the effect of global warming.

장치의 개략도는 도 1에 제시하였다. 이산화탄소는 두가지 가압장치로 들어가게 설계하였다. 이산화탄소를 급격하게 가압할 수 있는 가스부스터(20)와 정밀한 가압과 유량조절이 가능한 미터링 펌프(40)이다. 미터링 펌프를 통과하기 전의 냉각기(30)는 이산화탄소를 액체로 만들어서 미터링 펌프로 가게한다. 이산화탄소 반응실(50)로 보내지며 지속적인 펌핑으로 압력을 상승시켜 초임계에 이르도록 한다. 초임계 이산화탄소가 시멘트 라이닝과 반응함을 돕기 위하여 도 2b에 제시한 거푸집을 사용한다. 거푸집의 뼈대는 형태를 유지할 수 있는 철망으로 제작하고 시멘트와 접촉하는 겉면은 기체는 통과하고 액체는 통과하지 않는 공극을 지닌 고에텍스로 싸서 제작한다. 이 거푸집을 통하여 초임계 이산화탄소가 단시간에 시멘트 반죽에 고루 침투하여 제품의 균일한 경화와 경화시간을 단축한다. 부가적으로 반응실의 측면에 가열장치(80)을 부착하여 가열실 내의 온도를 조절한다. 시멘트 제품의 크기에 따라 일정시간 시멘트를 반응실 내에서 경화시킨 후 이산화탄소는 배압안정기(60)를 거쳐 포집장치(70)로 간다. 이후 이산화탄소는 회수되어 재사용할수 있다. 본 발명에서 이산화탄소를 사용하여 시멘트의 경화를 촉진시킬 때 이산화탄소에 적용되는 압력은 73.8bar에서 180bar까지이며 온도는 0℃ 이상 70℃ 이하이다.A schematic of the device is shown in FIG. 1. Carbon dioxide is designed to enter two pressurization devices. Gas booster 20 capable of rapidly pressurizing carbon dioxide and metering pump 40 capable of precise pressurization and flow rate control. The cooler 30 before passing through the metering pump makes the carbon dioxide liquid and directs it to the metering pump. It is sent to the carbon dioxide reaction chamber (50) to increase the pressure by continuous pumping to reach the supercritical. The formwork shown in FIG. 2b is used to help supercritical carbon dioxide react with the cement lining. The skeleton of the formwork is made of a wire mesh that can maintain its shape, and the outer surface that comes into contact with cement is wrapped in Goetex with voids that allow gas to pass but liquid does not. This formwork allows supercritical carbon dioxide to penetrate the cement batter evenly in a short time, reducing the uniform curing and curing time of the product. Additionally, a heating device 80 is attached to the side of the reaction chamber to control the temperature in the heating chamber. After the cement is cured in the reaction chamber for a predetermined time according to the size of the cement product, the carbon dioxide goes to the collecting device 70 through the back pressure stabilizer 60. Carbon dioxide can then be recovered and reused. In the present invention, when the carbon dioxide is used to promote the hardening of the cement, the pressure applied to the carbon dioxide is 73.8 bar to 180 bar and the temperature is 0 ° C. or higher and 70 ° C. or lower.

초임계 이산화탄소를 이용하여 시멘트 라이닝을 제작함으로써 기존의 양생시간을 5일 이내로 줄이며 압축강도 등 방사성폐기물 고화체로서 요구되는 물성치를 갖고 또한 방사성핵종 이동의 척도가 되는 투수성 및 침출성이 우수한 제품을 얻을 수 있다. 이러한 제품은 방사성폐기물의 소내 저장 및 미래의 최종처분시 처분의 안정성을 보장할 수 있다By producing cement lining using supercritical carbon dioxide, the existing curing time can be reduced to within 5 days, and the product has excellent water permeability and leaching property, which has the required physical properties as radioactive waste solids such as compressive strength and is also a measure of radionuclide migration. Can be. Such products can ensure the stability of on-site storage of radioactive waste and disposal at future disposal.

Claims (3)

원자력발전소에서 발생되는 방사성폐기물을 고화처리 하기 위한 폐기물드럼내의 시멘트 라이닝을 제작함에 있어서, 상기 방법이In producing a cement lining in a waste drum for solidifying radioactive waste from a nuclear power plant, the method 반응로 내의 상기 제품에 이산화탄소를 소정 온도와 압력으로 인가하는 단계를 포함하는 시멘트 라이닝 제작방법.And applying carbon dioxide to the product in the reactor at a predetermined temperature and pressure. 제 1항에 있어서, 상기 온도 및 압력의 인가는 상기 이산화탄소가 초임계상태가 되도록 이루어지는 것을 특징으로 하는 방사성폐기물 드럼 내 시멘트 라이닝 제작 방법.The method of claim 1 wherein the application of temperature and pressure is such that the carbon dioxide is in a supercritical state. 방사성폐기물 드럼 내 시멘트 라이닝을 초임계 이산화탄소와 반응시킴에 있어 반응 접촉면을 유지하기 위한 거푸집Formwork to maintain reactive contact surfaces in reacting cement linings in radioactive waste drums with supercritical carbon dioxide
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CN106970016A (en) * 2017-05-12 2017-07-21 滁州职业技术学院 One kind test porous media permeability experiment platform

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