KR19990051811A - Method for manufacturing electrolyte support plate of molten carbonate fuel cell - Google Patents
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Abstract
목적 : 전해질인 용융탄산염을 지지하고, 캐소우드에서 생성된 탄산 이온이 애노드로 이동될 때 통로를 제공하는 용융탄산염형 연료전지의 전해질 지지판 제조방법에 관한 것으로서, 특히 강화제로 첨가되는 알루미나 파이버가 전해질과 반응하여 소모되는 문제점을 해소하고자 한다. 또한, 강도가 약한 문제점을 해소하고자 한다.PURPOSE: The present invention relates to a method for manufacturing an electrolyte support plate for a molten carbonate fuel cell that supports molten carbonate, which is an electrolyte, and provides a passage when carbonate ions generated in the cathode are moved to an anode, and particularly, an alumina fiber added as a reinforcing agent is an electrolyte. It is intended to solve the problem consumed in response to the reaction. In addition, it is intended to solve the problem of weak strength.
구성 : 용매인 에탄올과 톨루엔에 재료 분말인 리튬알루미네이트를 혼합하는 단계와; 여기에 강화제인 알루미늄-리튬합금 파이버, 결합제, 분산제, 가소제를 함께 섞고 볼밀에 넣어 혼합하므로서 슬러리를 형성하는 단계와; 볼밀링이 끝난 슬러리내에 존재하는 기포를 제거하고 점도를 높이기 위해 진공 탈포를 실시한 다음, 그 슬러리를 테이프 캐스팅하여 얇고 고르게 펴준 뒤 건조하는 단계를 수행하여 전해질 지지판을 제조한다.Composition: mixing lithium aluminate as a material powder with ethanol and toluene as a solvent; Forming a slurry by mixing together an aluminum-lithium alloy fiber, a binder, a dispersant, and a plasticizer as a reinforcing agent, and mixing the mixture into a ball mill; After removing the air bubbles in the ball milling slurry and performing vacuum degassing to increase the viscosity, the slurry is tape casted, stretched thinly and evenly, and dried to prepare an electrolyte support plate.
효과 : 강화제로 알루미늄-리튬합금 파이버를 사용하므로서, 전해질의 소모를 방지할 수 있으며, 전해질 지지판의 강도를 높이고, 내구성을 향상시킬 수 있다. 또한, 전해질 지지판 재료 비용의 절반에 해당되는 파이버의 비용을 낮춤으로써, 제조 원가를 낮추고 제조가 용이한 효과를 얻을 수 있다.Effect: By using aluminum-lithium alloy fiber as the reinforcing agent, it is possible to prevent the consumption of the electrolyte, to increase the strength of the electrolyte support plate, and to improve the durability. In addition, by lowering the cost of the fiber, which is half of the cost of the electrolyte support plate material, the manufacturing cost can be lowered and the manufacturing effect can be easily obtained.
Description
본 발명은 전해질인 용융탄산염을 지지하고, 캐소우드에서 생성된 탄산 이온이 애노드로 이동될 때 통로를 제공하는 용융탄산염형 연료전지(molten carbonate fuel cell; 이하 MCFC로 약칭함)의 전해질 지지판 제조방법에 관한 것으로서, 특히 강도가 향상되게 하고 제조를 용이하게 실현할 수 있도록 하는 MCFC의 전해질 지지판 제조방법에 관한 것이다.The present invention provides a method for manufacturing an electrolyte support plate of a molten carbonate fuel cell (hereinafter referred to as MCFC) that supports molten carbonate as an electrolyte and provides a passage when carbonate ions generated in the cathode are moved to the anode. In particular, the present invention relates to a method for manufacturing an electrolyte support plate of MCFC, which enables the strength to be improved and the manufacturing can be easily realized.
MCFC는 캐소우드와 애노드의 사이에 전해질이 개재(介在)되어서, 캐소우드인 산화극에서 반응물의 산화 반응이 일어나 애노드에 전자를 공여하고, 애노드인 연료극에서 환원이 일어나 전자를 받아들임으로써 화학에너지를 전기에너지로 바꾸어준다.In MCFC, electrolyte is interposed between cathode and anode, and oxidation reaction of reactant occurs at cathode anode, which contributes electrons to anode. Convert it into electrical energy.
도 2는 MCFC의 종래 공지된 일 실시예를 나타내고 있다. MCFC는 애노드(2)와 캐소우드(4) 및 전해질 지지판(6)에 용융탄산염인 전해질을 함침한 구조로 이루어진다. 애노드(2)와 캐소우드(4)는 전류 집진체(8)를 개재하여, 반응가스의 유·출입 및 전기의 흐름을 연결시켜주는 분리판(10)에 의해 어셈블리된다.Figure 2 shows a conventionally known embodiment of the MCFC. The MCFC has a structure in which the anode 2, the cathode 4, and the electrolyte support plate 6 are impregnated with an electrolyte of molten carbonate. The anode 2 and the cathode 4 are assembled by a separating plate 10 which connects the flow of electricity and the flow of the reaction gas, and the flow of electricity via the current collector 8.
이러한 MCFC는 애노드(2)로 니켈-크롬(Ni-Cr), 캐소우드(4)로 산화니켈(NiO), 전해질 지지판으로 리튬알루미네이트(LiAlO₂)를 사용하며, 전해질로는 저온에서 용융되는 탄산염의 혼합물이며 가장 널리 사용되는 조성인 62mol％ Li₂CO₃-38mol％ K₂CO₃ 혼합물을 사용한다.The MCFC uses nickel-chromium (Ni-Cr) as the anode (2), nickel oxide (NiO) as the cathode (4), and lithium aluminate (LiAlO₂) as the electrolyte support plate, and the carbonate melted at low temperature as the electrolyte. A mixture of 62mol% Li₂CO₃-38mol% K₂CO₃ is used, the most widely used composition.
여기서, 전해질 지지판(6)은 일반적으로 매트릭스라고 부르는데, 전해질인 용융탄산염을 지지하는 역할을 하며, 캐소우드(4)에서 생성된 탄산 이온이 애노드(2)로 이동될 때 통로를 제공한다. 또한, 양 전극(2, 4)을 전기적으로 절연시키고, 각 전극으로 유입되는 연료 및 공기 등의 반응물이 전지 내부에서 서로 혼합되지 않게 하며, 웨트 실(wet seal) 기능으로 전지 외부로의 가스 누출을 방지한다.Here, the electrolyte supporting plate 6 is generally called a matrix, and serves to support molten carbonate, which is an electrolyte, and provides a passage when carbonate ions generated in the cathode 4 are transferred to the anode 2. In addition, the electrodes 2 and 4 are electrically insulated, and reactants such as fuel and air flowing into the electrodes are not mixed with each other in the cell, and a wet seal function prevents gas leakage to the outside of the cell. To prevent.
이러한 전해질 지지판(6)의 성능은 주로 전지의 내부 저항, 가스 크로스 오버(cross-over), 웨트 실 기능에 의하여 결정되며 적절한 기공분포와 안정한 구조를 유지하여야 좋은 성능을 나타낼 수 있다. 특히, 전해질인 탄산염은 500℃ 부근에서 상변이가 일어나므로 열사이클 등의 온도 변화에도 전체 전해질 지지판의 구조에 변화가 일어나지 않도록 적절한 강도를 유지하여야 한다.The performance of the electrolyte support plate 6 is mainly determined by the internal resistance of the battery, the gas cross-over, and the wet seal function, and the proper pore distribution and stable structure can be maintained to show good performance. In particular, since the carbonate, which is an electrolyte, has a phase change in the vicinity of 500 ° C., an appropriate strength must be maintained so that the structure of the entire electrolyte support plate does not change even when temperature changes such as a heat cycle.
이를 위하여, 종래의 전해질 지지판(6)은 매트릭스의 재료 분말인 리튬알루미네이트를 사용할 때 표면적이 큰 것과 작은 것을 섞어서 사용하는 방법으로 강도를 증가시키고 있다.To this end, the conventional electrolyte support plate 6 is increased in strength by using a mixture of a large surface area and a small surface when using lithium aluminate, which is a material powder of the matrix.
또한, 종래에는 재료 분말에 파이버 형태로 된 물질을 첨가함으로써, 전해질 지지판(6)의 강도를 높이고 있다. 이때, 파이버로는 알루미나 파이버, 리튬알루미네이트 파이버 등이 사용된다.In addition, the strength of the electrolyte support plate 6 is conventionally increased by adding a substance in the form of fiber to the material powder. At this time, alumina fiber, lithium aluminate fiber, etc. are used as a fiber.
이러한 점을 고려한 것으로서, 종래에는 세라믹 박판 제조기술인 테이프 캐스팅(tape casting)법을 이용하여, 재료 분말인 리튬알루미네이트와, 용매, 결합제(binder), 첨가제 그리고 알루미나 파이버나 리튬알루미네이트 파이버의 강화제를 혼합하여서 슬러리를 만들고, 그 슬러리를 테이프 캐스팅기의 슬러리 댐에 부어, 닥터 블레이드(doctor blade)라고 불리는 일정 두께의 날을 통과시킴으로써, 전해질 지지판을 제조한다.In view of the above, conventionally, a tape casting method, which is a ceramic thin plate manufacturing technique, uses a material powder lithium aluminate, a solvent, a binder, an additive, and a reinforcing agent of alumina fiber or lithium aluminate fiber. The slurry is mixed to form a slurry, and the slurry is poured into a slurry dam of a tape casting machine, and an electrolyte support plate is produced by passing a blade of a certain thickness called a doctor blade.
그러나 종래의 제조방법에 있어, 강화제로 알루미나 파이버가 첨가되는 경우에는 강도가 큰 반면, 운전시 전해질로 넣어주는 리튬카보네이트와 반응하여 리튬알루미네이트로 변하면서, 전해질을 소모시키는 문제점이 있다.However, in the conventional manufacturing method, when the alumina fiber is added as a reinforcing agent, while the strength is large, there is a problem in that the electrolyte is consumed while reacting with the lithium carbonate that is put into the electrolyte during operation to convert to lithium aluminate.
이에 반하여, 리튬알루미네이트 파이버가 강화제로 첨가되는 경우에는 전해질의 소모가 없으나, 강도가 약하게 되는 문제점이 있다.On the contrary, when lithium aluminate fiber is added as a reinforcing agent, there is no consumption of the electrolyte, but the strength is weak.
또한, 종래의 알루미나 파이버나 리튬알루미네이트 파이버는 세라믹이므로, 제조 원가가 높고, 제조시 기술적으로 어려운 문제점이 있다.In addition, since the conventional alumina fiber or lithium aluminate fiber is a ceramic, the manufacturing cost is high, and there is a technically difficult problem in manufacturing.
이상에서 설명된 종래 기술의 문제점을 해소하기 위한 목적에서 안출된 것으로서, 본 발명은 전해질과의 반응이 일어나지 않으면서도 강도를 높여줄 수 있는 MCFC의 전해질 지지판 제조방법을 제안한다.In order to solve the problems of the prior art described above, the present invention proposes an MCFC electrolyte support plate manufacturing method that can increase the strength without reaction with the electrolyte.
또한, 본 발명은 제조 비용이 저렴하고 제조가 용이한 제조방법을 제안한다.In addition, the present invention proposes a manufacturing method that is low in manufacturing cost and easy to manufacture.
이를 위하여, 본 발명은 용매인 에탄올과 톨루엔에 재료 분말인 고표면적의 리튬알루미네이트와 저표면적의 리튬알루미네이트를 넣고, 여기에 알루미늄-리튬합금 파이버, 결합제, 분산제, 가소제 등을 혼합하여 볼밀에 넣어 슬러리를 형성한다.To this end, in the present invention, a high surface area lithium aluminate and a low surface area lithium aluminate are added to ethanol and toluene, which are solvents, and an aluminum-lithium alloy fiber, a binder, a dispersant, a plasticizer, and the like are mixed in a ball mill. To form a slurry.
이후, 볼밀링이 끝난 슬러리내에 존재하는 기포를 제거하고, 점도를 높이기 위해 진공 탈포를 실시한 다음, 그 슬러리를 테이프 캐스팅을 거쳐 얇고 고르게 펴준 뒤 건조 과정을 거쳐 전해질 지지판을 제조한다.Thereafter, air bubbles are removed in the slurry after the ball milling, vacuum degassing is performed to increase the viscosity, and the slurry is thinly and evenly spread through tape casting to prepare an electrolyte support plate through a drying process.
이렇게 제조된 본 발명의 전해질 지지판은 강화제로 알루미늄-리튬합금 파이버를 사용하므로서, 전해질과 반응하여 전해질을 소모시키는 일이 없으며, 내구성이 증대된다.The electrolyte supporting plate of the present invention thus prepared uses aluminum-lithium alloy fiber as a reinforcing agent, so that the electrolyte is not consumed by reacting with the electrolyte and durability is increased.
또한, 본 발명에 의하면 종래의 알루미나 파이버나 리튬알루미네이트 파이버에 비해 제조 원가가 낮은 알루미늄-리튬합금 파이버를 사용하므로서, 전해질 지지판 재료 비용의 절반에 해당되는 제조 원가를 크게 절감할 수 있다.In addition, according to the present invention, by using an aluminum-lithium alloy fiber having a lower manufacturing cost than a conventional alumina fiber or a lithium aluminate fiber, the manufacturing cost corresponding to half of the electrolyte support plate material cost can be greatly reduced.
도 1은 본 발명에 관련된 용융탄산염형 연료전지의 전해질 지지판을 제조하는 공정도.1 is a process chart for manufacturing an electrolyte support plate of a molten carbonate fuel cell according to the present invention.
도 2는 종래 공지된 용융탄산염형 연료전지를 보인 단면도.2 is a cross-sectional view showing a conventionally known molten carbonate fuel cell.
이하, 본 발명을 실현하기 위한 바람직한 실시예를 첨부된 도면에 의거하여 보다 상세하게 설명한다.BEST MODE Hereinafter, preferred embodiments for realizing the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings.
도 1을 통하여 알 수 있는 바와 같이, 본 발명에 의한 전해질 지지판은 먼저, 용매인 에탄올과 톨루엔에 재료 분말인 리튬알루미네이트를 넣고, 여기에 알루미늄-리튬합금 파이버, 결합제, 분산제, 가소제 등을 섞어 혼합하며, 이것을 대형 볼밀에 넣어 혼합하므로서 슬러리를 형성한다.As can be seen through Figure 1, the electrolyte support plate according to the present invention, first put the lithium aluminate as a powder material in ethanol and toluene as a solvent, mixed with aluminum-lithium alloy fiber, binder, dispersant, plasticizer, etc. The mixture is mixed in a large ball mill to form a slurry.
이 경우, 리튬알루미네이트는 표면적이 크고 입자가 고운 분말을 주로하고, 여기에 표면적이 작고 입자가 큰 분말을 첨가하므로서, 전해질 지지판이 열충격등으로 균열이 생길 때 그 균열의 전파를 억제할 수 있다.In this case, lithium aluminate is mainly used for powders having a large surface area and fine grains, and powders having a small surface area and large grains are added thereto, whereby the propagation of the cracks can be suppressed when the electrolyte support plate is cracked due to thermal shock. .
또한, 용매는 최적량 보다 많이 첨가되면, 슬러리의 점도가 낮아 캐스팅 후 슬러리의 유동이 생겨 균일한 두께로 제조하기 힘들어지고, 반대로 최적량 보다 적게 첨가되면, 각 성분이 용해되지 않아 분산이 제대로 이루어지지 않게 되므로서, 최적량 만을 첨가하여야 한다.In addition, when the solvent is added more than the optimum amount, the viscosity of the slurry is low, the flow of the slurry after casting, making it difficult to produce a uniform thickness, on the contrary, when less than the optimum amount is added, each component is not dissolved, the dispersion is properly made Only the optimum amount should be added.
볼밀링이 끝난 슬러리는 내부에 기포가 존재하기 때문에 탈포 공정을 거쳐 이를 제거한 다음, 그 슬러리를 테이프 캐스팅을 거쳐 얇고 고르게 펴준 뒤 건조 과정을 거쳐 전해질 지지판으로 제조한다.Since the ball milling slurry is bubbled therein, it is removed through a defoaming process, and then the slurry is thinly and evenly spread through tape casting and then dried to prepare an electrolyte support plate.
여기서, 볼밀이 끝난 슬러리는 점도가 낮은 편이므로 슬러리 댐에 부어 테이프 캐스팅을 할 때 새는 경우가 발생되어, 원하는 두께의 테이프를 얻기 힘들어진다. 또한, 볼밀 과정에서 생긴 기포를 제거하지 않으면 제조된 테이프에 조그만 구멍들이 형성되므로서, 이로 인해 캐소우드와 애노드로 공급되는 가스들이 서로 섞이는 현상이 일어나 시스템의 효율이 떨어지게 된다. 상기한 탈포 공정은 이를 방지하기 위한 것이다.Here, since the ball mill finished slurry has a low viscosity, leakage occurs when the tape is poured into the slurry dam, making it difficult to obtain a tape having a desired thickness. In addition, if the bubbles generated in the ball mill process are not removed, small holes are formed in the manufactured tape, which results in mixing of the gases supplied to the cathode and the anode, thereby reducing the efficiency of the system. The above defoaming process is to prevent this.
한편, 리튬알루미네이트와 혼합되는 결합제는 주로 고분자 물질을 사용하게 되는데, 용매가 톨루엔과 에탄올이므로 잘 녹는 고분자 물질을 선택해야 한다. 또한, 결합제는 종류에 따라 분자량이 다르기 때문에, 슬러리의 점도가 달라지므로 바인더 종류에 따라 용매량을 조절한다.On the other hand, the binder mixed with lithium aluminate is mainly to use a high molecular material, the solvent is toluene and ethanol, so you must choose a high melting material. In addition, since the binder has a different molecular weight depending on the type, the viscosity of the slurry is different, so the amount of solvent is adjusted according to the type of binder.
가소제는 그 양이 적으면 테이프가 유연하지 못하고 쉽게 깨지며, 반대로 너무 많으면 건조에 장시간이 소요된다. 분산제는 각각의 분말의 응집을 막아주는 것으로, 탄소 이중 결합과 체인 길이에 따라 그 성능이 달라진다.If the amount of plasticizer is small, the tape is inflexible and easily broken. On the contrary, too much plasticizer takes a long time to dry. Dispersants prevent the agglomeration of individual powders and their performance depends on carbon double bonds and chain lengths.
이와 같이, 전해질 지지판을 제조하는데 사용되는 결합제와 각종 첨가제들은 전지의 온도를 증가시키는 동안 완전히 분해되어 재나 금속 물질이 남지 않아야 된다.As such, the binder and various additives used to make the electrolyte support plate must be completely decomposed during the temperature increase of the cell, leaving no ash or metal material.
이렇게 제조된 전해질 지지판은 애노드 및 캐소우드의 사이에 결합되고, 전해질을 함침하여 분리판에 의해 단전지 상태로 어셈블리된다.The electrolyte supporting plate thus prepared is coupled between the anode and the cathode, and is assembled in a unit cell state by the separator by impregnating the electrolyte.
따라서, 상기한 전해질 지지판은 전해질인 용융탄산염을 지지하며, 캐소우드에서 생성된 탄산 이온이 애노우드로 이동될 때 통로를 제공한다.Thus, the electrolyte support plate supports molten carbonate, which is an electrolyte, and provides a passage when carbonate ions generated in the cathode are moved to the anode.
또한, 애노드와 캐소우드를 전기적으로 절연시키고, 각 전극으로 유입되는 연료 및 공기 등의 반응물이 전지 내부에서 서로 혼합되지 않게 하며, 웨트 실(wet seal) 기능으로 전지 외부로의 가스 누출을 방지한다.In addition, the anode and the cathode are electrically insulated, and reactants such as fuel and air flowing into each electrode do not mix with each other inside the cell, and a wet seal function prevents gas leakage to the outside of the cell. .
이상에서 설명된 구성 및 작용을 통하여 알 수 있듯이, 본 발명에 의한 MCFC의 전해질 지지판 제조방법은 종래 기술의 문제점을 실질적으로 해소하고 있다.As can be seen through the configuration and operation described above, the MCFC electrolyte support plate manufacturing method according to the present invention substantially solves the problems of the prior art.
즉, 본 발명은 전해질 지지체인 전해질 지지판을 제조함에 있어, 강화제로 알루미늄-리튬합금 파이버를 사용하므로서, 전해질과의 반응을 방지하고 전해질의 소모를 방지할 수 있다. 또한, 상기 알루미늄-리튬합금 파이버는 전해질 지지판의 강도를 높이고, 내구성을 향상시킬 수 있다.That is, in the present invention, in manufacturing an electrolyte support plate that is an electrolyte support, by using an aluminum-lithium alloy fiber as a reinforcing agent, it is possible to prevent the reaction with the electrolyte and to prevent the consumption of the electrolyte. In addition, the aluminum-lithium alloy fiber may increase the strength of the electrolyte support plate and improve durability.
아울러, 본 발명에 의하면 종래의 알루미나 파이버나 리튬알루미네이트 파이버에 비해 제조 원가가 낮은 알루미늄-리튬합금 파이버를 사용하므로서, 전해질 지지판 재료 비용의 절반에 해당되는 제조 원가가 크게 절감되며, 제조가 용이한 장점을 얻을 수 있다.In addition, according to the present invention, by using an aluminum-lithium alloy fiber having a lower manufacturing cost than a conventional alumina fiber or a lithium aluminate fiber, the manufacturing cost corresponding to half of the cost of the electrolyte support plate material is greatly reduced, and is easy to manufacture. Benefits can be obtained.
본 발명은 상술한 특정의 바람직한 발명에 한정되지 아니하며, 특허 청구의 범위에서 청구하는 본 발명의 요지를 벗어남이 없이 당해 발명이 속하는 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 누구든지 다양한 변경 실시가 가능할 것이다.The present invention is not limited to the above-described specific preferred inventions, and various changes can be made by those skilled in the art without departing from the gist of the present invention as claimed in the claims. .
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