KR102654868B1 - 전고체형 3차원 배터리 및 그 제조방법 - Google Patents

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Abstract

전고체형 3차원 배터리 및 그 제조방법에 관해 개시되어 있다. 개시된 3차원 배터리는 양극 집전체와, 상기 양극 집전체에 접촉된 양극 구조물과, 상기 양극 구조물에 접촉된 전해질 구조물과, 상기 전해질 구조물에 접촉되고, 상기 양극 구조물 및 상기 양극 집전체와 비접촉된 음극 구조물과, 상기 음극 구조물에 접촉된 음극 집전체를 포함하고, 상기 전해질 구조물은 상기 양극 구조물 둘레의 상기 양극 집전체에도 접촉된다. 상기 양극 구조물에서 배터리 작용에 사용되는 전체 표면은 상기 양극 집전체 및 상기 전해질 구조물과 접촉될 수 있다.

Description

전고체형 3차원 배터리 및 그 제조방법{All solid type 3D battery and method of manufacturing the same}
본 개시는 배터리에 관한 것으로써, 보다 자세하게는 전고체형 3차원 배터리 및 그 제조방법에 관한 것이다.
초기에는 분리막을 포함하고, 액체형 전해질을 포함하는 배터리가 사용되었다. 안정성이 높고 용량이 높은 배터리의 수요가 증가하면서 젤 타입의 폴리머 전해질을 사용하는 폴리머 배터리가 소개되었고, 최근에는 안정성과 용량을 더욱 높일 수 있는 전고체형 3차원(3-dimensional) 배터리가 소개되고 있다. 3차원 배터리의 경우, 정해진 부피에 높은 활물질 분율을 지닐 수 있는 구조이다. 따라서 일반적으로 평평한 2차원(2-dimensional) 기반 배터리에 비해 에너지 밀도를 높일 수 있다.
본 개시는 충전시 초기 충전동작이 원활하게 일어날 수 있는 전고체형 3차원 배터리를 제공한다.
본 개시는 이러한 3차원 배터리의 제조방법을 제공한다.
본 개시에서 일 실시예에 의한 전고체형 3차원 배터리는 양극 집전체와, 상기 양극 집전체에 접촉된 양극 구조물과, 상기 양극 구조물에 접촉된 전해질 구조물과, 상기 전해질 구조물에 접촉되고, 상기 양극 구조물 및 상기 양극 집전체와 비접촉된 음극 구조물과, 상기 음극 구조물에 접촉된 음극 집전체를 포함하고, 상기 전해질 구조물은 상기 양극 구조물 둘레의 상기 양극 집전체에도 접촉된다.
이러한 3차원 배터리에서, 상기 양극 집전체의 일부는 상기 양극 구조물의 측면의 일부와 접촉될 수 있다. 이때, 상기 양극 집전체의 일부는 상기 양극 구조물의 최외측 측면 중 하나의 측면의 일부 또는 전체와 접촉될 수도 있다. 또한, 상기 양극 집전체의 일부는 상기 양극 구조물의 양쪽 최외측 측면 각각의 일부와 접촉되거나 측면 각각의 전체와 접촉될 수도 있다.
상기 양극 구조물은 상기 양극 집전체에 평행한 부분과 상기 양극 집전체에 수직한 부분을 포함할 수 있다.
상기 음극 집전체는 상기 양극 집전체와 평행하고, 상기 음극 구조물의 상부면 전체와 접촉될 수 있다.
상기 음극 집전체는 상기 양극 집전체에 평행한 부분과 수직한 부분을 포함할 수 있다.
상기 양극 구조물에서 배터리 작용에 사용되는 전체 표면은 상기 양극 집전체 및 상기 전해질 구조물과 접촉될 수 있다.
본 개시에서 다른 실시예에 의한 전고체형 3차원 배터리는 양극 집전체와, 상기 양극 집전체에 접촉된 양극 구조물과, 상기 양극 구조물에 접촉된 전해질 구조물과, 상기 전해질 구조물에 접촉되고, 상기 양극 구조물 및 상기 양극 집전체와 비접촉된 음극 구조물과, 상기 음극 구조물에 접촉된 음극 집전체를 포함하고, 상기 양극 집전체, 상기 양극 구조물 및 상기 전해질 구조물은 충전시 최초 도전영역이 양극 구조물의 코너에 형성되도록 배치되어 있다.
이러한 3차원 배터리에서, 상기 양극 구조물의 코너는 상기 양극 구조물의 상기 양극 집전체에 평행한 부분에 존재할 수 있다.
상기 양극 구조물의 코너는 상기 양극 구조물의 상기 양극 집전체에 수직한 부분에 존재할 수 있다.
상기 양극 집전체의 일부는 상기 양극 구조물의 측면의 일부와 접촉될 수 있다. 또한, 상기 양극 집전체의 일부는 상기 양극 구조물의 최외측 측면 중 하나의 측면의 일부 또는 전체와 접촉될 수 있다.
상기 양극 집전체의 일부는 상기 양극 구조물의 양쪽 최외측 측면 각각의 일부 또는 측면 각각의 전체와 접촉될 수 있다.
본 개시에서 일 실시예에 의한 전고체형 3차원 배터리의 제조방법은 양극 집전체를 형성하는 과정과, 상기 양극 집전체 상에 양극 구조물을 형성하는 과정과, 상기 양극 구조물 상에 전해질 구조물을 형성하는 과정과, 상기 전해질 구조물 상에 음극 구조물을 형성하는 과정과, 상기 음극 구조물 상에 음극 집전체를 형성하는 과정을 포함하고, 상기 전해질 구조물을 형성하는 과정에서는 상기 전해질 구조물의 일부를 상기 양극 집전체와 접촉되도록 형성한다.
이러한 3차원 배터리의 제조방법에서, 상기 양극 집전체를 형성하는 과정은 상기 양극 집전체는 그 일부가 상기 양극 구조물의 양쪽 최외측 측면 중 적어도 하나의 측면과 접촉되는 구조로 형성하는 과정을 포함할 수 있다. 또한, 상기 양극 구조물에서 배터리 작용에 사용되는 전체 표면은 상기 양극 집전체 및 상기 전해질 구조물과 접촉될 수 있다.
개시된 3차원 배터리에서 전해질 구조물 혹은 전해질층은 고체 물질층이다. 그리고 개시된 3차원 배터리는 이러한 전해질 구조물이 양극 구조물(혹은 양극 물질층)의 측면, 특히 최외측 측면의 일부 혹은 전체와 접촉되고, 나아가 양극 집전체와 접촉된 구조를 갖는다. 또한, 양극 구조물의 밑면 전체는 양극 집전체와 접촉된다. 결과적으로 개시된 3차원 배터리에서 양극 구조물의 밑면 전체를 포함한 배터리 동작에 사용되는 표면 전체는 상기 양극 집전체 및 상기 전해질 구조물로 덮이고, 이들 물질과 접촉된다. 이에 따라 상기 전해질 구조물과 상기 양극 집전체 사이의 상기 양극 구조물의 두께가 가장 얇은 부분 혹은 상기 양극 구조물에서 상기 전해질 구조물과 상기 양극 집전체 사이의 거리가 가장 가까운 부분은 상기 양극 구조물의 코너가 된다. 그러므로 상기 양극 구조물의 코너의 전기적 저항은 상기 양극 구조물의 다른 영역에 비해 상대적으로 작다. 따라서 충전시 상기 양극 구조물의 코너에서 발생된 전자는 상기 양극 구조물의 다른 영역에서 발생된 전자보다 쉽게 상기 양극 집전체에 도달될 수 있다. 이러한 결과로, 상기 양극 구조물이 도전제를 포함하지 않음에도 불구하고, 충전시 상기 양극 구조물의 코너에 도전 경로가 바로 형성될 수 있다. 이는 충전시 충전동작이 상기 양극 구조물의 코너에서 바로 일어날 수 있고, 초기 충전이 원활하게 진행될 수 있으며, 충전시간도 줄일 수 있음을 의미한다.
도 1은 일 실시예에 의한 3차원 배터리의 단면도이다.
도 2는 다른 실시예에 의한 3차원 배터리의 단면도이다.
도 3은 또 다른 실시예에 의한 3차원 배터리의 단면도이다.
도 4 내지 도 12는 일 실시예에 의한 3차원 배터리 제조방법을 단계별로 나타낸 평면도와 단면도들이다.
이하, 개시된 실시예들에 의한 전고체형 3차원 배터리 및 그 제조방법을 첨부된 도면들을 참조하여 상세하게 설명한다. 이 과정에서 도면에 도시된 층이나 영역들의 두께는 명세서의 명확성을 위해 과장되게 도시된 것이다.
도 1은 일 실시예에 의한 3차원 배터리를 보여준다.
도 1을 참조하면, 일 실시예에 의한 3차원 배터리(100)는 양극 집전체(10), 양극 구조물(cathode structure)(12), 전해질 구조물(14), 음극 구조물(anode structure)(16) 및 음극 집전체(18)를 포함한다. 이외에도 다른 부재가 더 포함될 수도 있다. 양극 집전체(10)와 음극 집전체(18)는 서로 이격되어 있으며, 서로 마주하게 배치되어 있다. 양극 집전체(10)와 음극 집전체(18)는 서로 평행하게 마련될 수 있다. 양극 집전체(10)는, 예를 들면 알루미늄으로 형성된 것일 수 있으나, 이것으로만 제한되지 않는다. 양극 구조물(12), 전해질 구조물(14) 및 음극 구조물(16)은 양극 집전체(10)와 음극 집전체(18) 사이에 구비될 수 있다. 적어도 양극 구조물(12)은 3차원 구조를 가질 수 있다. 예컨대, 양극 구조물(12)은 3차원 공간에서 서로 다른 방향으로 배치되거나 확장된 적어도 2개 부분을 포함할 수 있다. 이때, 상기 적어도 2개 부분은 물질적으로 연속되는 것(예컨대, 단일체)일 수 있다. 양극 구조물(12)은 리튬(Li)을 포함하는 화합물 전극을 포함할 수 있는데, 예를 들면 리튬 금속 산화물 전극을 포함할 수 있다. 상기 리튬 금속 산화물은 활물질일 수 있는데, 예를 들면 리튬 코발트 산화물일 수 있으며, 이외에도 잘 알려진 물질이 있을 수 있다. 전해질 구조물(14)은 양극 구조물(12)에 대응하는 구조를 갖도록 배치될 수 있다. 음극 구조물(16)은 양극 구조물(12) 혹은 전해질 구조물(14)에 대응하는 구조를 갖도록 배치될 수 있다. 전해질 구조물(14)은 양극 구조물(12)과 음극 구조물(16) 사이에 마련되어 있다. 양극 구조물(12)과 음극 구조물(16)은 전해질 구조물(14)을 사이에 두고 마주하며, 서로 접촉되지 않도록 배치되어 있다. 음극 구조물(16)은 양극 집전체(10)와 접촉되지 않는다. 양극 구조물(12)은 음극 집전체(18)와 접촉되지 않는다. 양극 구조물(12)은 편의 상, 수평부분(12A)과 수직부분(12B)로 구분하여 설명할 수 있다. 양극 구조물(12)은 수평부분(12A)과 수직부분(12B)을 포함하는 것으로 설명할 수 있지만, 이러한 설명이 수평부분(12A)과 수직부분(12B)이 구조적으로 분리될 수 있다거나 물질적으로 완전히 이질적인 것임을 시사하는 것은 아니다. 양극 구조물(12)의 수평부분(12A)과 수직부분(12B)은 구조적으로 단일체일 뿐만 아니라 물질적으로 단일체이다. 곧, 수평부분(12A)과 수직부분(12B)은 동일한 물질로 형성된 것이며, 접합부분이 없는 연속된 것이다. 양극 구조물(12)의 수평부분(12A)은 양극 집전체(10)와 평행할 수 있다. 수평부분(12A)은 양극 집전체(10)와 직접 접촉될 수 있다. 수평부분(12A)의 밑면 전체는 양극 집전체(10)와 접촉된다. 수평부분(12A)과 양극 집전체(10) 사이에는 배터리(100)의 동작에 도움을 줄 수 있는 물질층이 더 구비될 수도 있다. 양극 구조물(12)은 복수의 수직부분(12B)을 포함한다. 복수의 수직부분(12B)은 서로 이격되어 있고, 서로 평행하다. 수직부분(12B)은 주어진 높이(H1)와 주어진 폭(W1)을 가질 수 있다. 또한, 수직부분(12B)은 서로 주어진 간격(D1)을 유지할 수 있다. 따라서 수직부분(12B) 사이에 빈공간(10S)이 존재할 수 있다. 이러한 빈공간(10S)은 배터리 동작에서 있을 수 있는 음극 구조물(16)의 부피 증가를 수용하는 공간으로 사용될 수도 있다. 수직부분(12B)의 폭(W1)은 전체적으로 일정할 수 있고, 간격(D1)도 전체적으로 일정할 수 있다. 수직부분의 폭(W1)은 간격(D1)보다 작을 수 있으나, 이것으로 한정되지 않는다.
복수의 수직부분(12B)은 직접 서로 연결되지는 못하지만, 수평부분(12A)을 통해 서로 연결될 수 있다. 복수의 수직부분(12B)은 수평부분(12A)으로부터 음극 집전체(18)를 향해 돌출된 부분이나 확장된 부분으로 볼 수도 있다. 도 1에는 수직부분(12B)이 4개인 것으로 도시하였지만, 이는 도면의 단순화와 설명의 편의를 위한 것이다. 배터리(100)는 양극 구조물(12)의 수직부분(12B)을 4개 이상이나 4개 이하 포함할 수도 있다. 양극 구조물(12)의 수평부분(12A)의 양극 집전체(10)와 마주하는 면, 예컨대 수평 부분(12A)의 밑면은 전체는 양극 집전체(10)와 직접 접촉될 수 있다.
전해질 구조물(14)은 양극 구조물(12)의 표면의 대부분을 덮을 수 있다. 예컨대, 양극 구조물(12)의 외부 표면에서 양극 집전체(10)와 직접 접촉된 부분을 제외한 나머지 표면은 전해질 구조물(14)로 덮일 수 있다. 이때, 전해질 구조물(14)은 양극 구조물(12)과 직접 접촉될 수 있다.
보다 구체적으로 설명하면, 양극 집전체(10) 상에 부착된 상태의 양극 구조물(12)에서 양극 구조물(12)의 노출된 전체 표면은 전해질 구조물(14)로 덮일 수 있고, 전해질 구조물(14)과 직접 접촉될 수 있다. 곧, 양극 구조물(12)의 안쪽 측면 전체와 바닥면 전체와 상부면 전체는 모두 전해질 구조물(14)로 덮여 있고, 양극 구조물(12)의 가장 바깥에 배치된 수직부분(12B)의 측면(12S1, 12S2) 전체도 전해질 구조물(14)로 덮여 있다. 가장 바깥에 배치된 수직부분(12B)의 측면(12S1, 12S2)은 각각 양극 구조물(12)의 밑면의 양단과 연결된다. 전해질 구조물(14)은 양극 구조물(12)의 덮는 모든 면과 직접 접촉될 수 있다. 결과적으로, 양극 구조물(12)의 표면 전체는 양극 집전체(10)와 전해질 구조물(14)로 덮일 수 있고, 직접 접촉될 수 있다. 양극 구조물(12)의 가장 바깥에 배치된 수직부분(12B)의 측면(12S1, 12S2) 전체를 덮은 전해질 구조물(14)은 양극 구조물(12) 둘레의 양극 집전체(10)의 상부면을 덮을 수 있다. 이때, 전해질 구조물(14)은 양극 집전체(10)의 상부면과 직접 접촉될 수 있다. 전해질 구조물(14)은 전체가 고체 전해질막이거나 전체가 고체인 전해질막을 포함할 수 있다. 따라서 배터리(100)는 전 고체(all solid) 3차원 배터리일 수 있다. 상기 고체 전해질막은, 예를 들면 LIPON막 또는 LLZO막일 수 있으며, 이것으로 제한되지 않는다.
음극 구조물(16)은 전해질 구조물(14)의 표면을 따라 형성되어 있는 바, 음극 구조물(16)의 배치 형태나 전체적인 모양은 전해질 구조물(16)의 배치 형태와 유사할 수 있다. 음극 구조물(16)은 양극 구조물(12) 전체를 덮을 수 있다. 음극 구조물(16)은 적어도 양극 구조물(12)을 포함하는 영역에서 전해질 구조물(14)의 표면 전체를 덮을 수 있고, 전해질 구조물(14)과 직접 접촉될 수 있다. 음극 구조물(16)은 충전시에 양극 구조물(12)로부터 오는 리튬(Li) 이온을 수용할 수 있는 물질 전극을 포함할 수 있다. 이러한 음극 구조물(16)은 물질적으로 리튬을 포함하는 전극일 수 있는데, 예를 들면 리튬 전극이거나 리튬을 포함하는 화합물 전극일 수 있다. 전해질 구조물(14)과 음극 구조물(16)은 각각 하부 구조물의 표면을 따라 형성된 것이다. 따라서 양극 구조물(12) 사이의 빈공간(10S)은 전해질 구조물(14)과 음극 구조물(16)이 형성된 후에도 채워지지 않는다. 전해질 구조물(14)과 음극 구조물(16)을 형성하는 과정에서 빈공간(10S)이 다 채워지지는 않더라도 일부 영역, 예컨대 점선까지는 채워질 수도 있다.
음극 집전체(18)는 음극 구조물(16) 상에 배치되어 있다. 음극 집전체(18)는 음극 구조물(16)과 접촉된다. 음극 집전체(18)는 음극 구조물(16)의 상부면과 직접 접촉될 수 있다. 음극 집전체(18)는 양극 구조물(12) 전체와 빈공간(10S) 전체를 덮는다. 음극 집전체(18)는, 예를 들면 구리로 형성된 것일 수 있으나, 이것으로만 제한되지 않는다.
도 1의 배터리(100)는 전해질 구조물(14)이 양극 구조물(12)의 가장 바깥쪽 측면(12S1, 12S2)의 전체면을 덮고, 양극 집전체(10)와 직접 접촉되는 구조이다. 이에 따라 전해질 구조물(14)과 양극 집전체(10) 사이에서 양극 구조물(12)의 두께가 가장 얇은 부분 혹은 양극 구조물(12)에서 전해질 구조물(14)과 양극 집전체(10) 사이의 거리가 가장 가까운 부분은 양극 구조물(12)의 제1 및 제2 영역(12C, 12D)에 존재한다. 따라서 양극 구조물(12)에서 제1 및 제2 영역(12C, 12D)의 전기적 저항은 양극 구조물(12)의 다른 영역에 비해 상대적으로 작다.
배터리(100) 충전시, 양극 구조물(12)에서 리튬이온과 전자가 발생되고, 리튬이온은 전해질 구조물(14)을 통해 음극 구조물(16)에 전달된다. 상기 발생된 전자는 양극 구조물(12)을 통해 양극 집전체(10)에 도달되는데, 상술한 바와 같은 조건으로 인해 제1 및 제2 영역(12C, 12D)에서 발생된 전자는 양극 구조물(12)의 다른 영역에서 발생된 전자보다 쉽게 양극 집전체(10)에 도달될 수 있다. 따라서 양극 구조물(12)이 도전제를 포함하지 않음에도 불구하고, 충전시 제1 및 제2 영역(12C, 12D)에서 도전 경로(conductive path)가 바로 형성될 수 있다. 이는 충전시 충전동작이 제1 및 제2 영역(12C, 12D)에서 바로 일어날 수 있음을 의미한다. 따라서 초기 충전이 원활하게 진행될 수 있다. 충전시 양극 구조물(12)의 제1 및 제2 영역(12C, 12D)에서 도전경로가 형성되면서 이를 중심으로 도전영역이 만들어지고, 도전영역은 양극 구조물(12)의 다른 영역으로 전파되고, 결국 양극 구조물(12) 전체가 도전영역이 될 수 있다. 도 1의 화살표는 제1 및 제2 영역(12C, 12D)에서 다른 영역으로 도전영역이 전파되는 경로의 일 예를 보여준다.
도 2는 다른 실시예에 의한 3차원 배터리(200)를 보여준다.
도 2를 참조하면, 배터리(200)는 양극 집전체(20), 양극 구조물(22), 전해질 구조물(24), 음극 구조물(26) 및 음극 집전체(28)를 포함한다. 이외에도 다른 부재가 더 포함될 수도 있다. 양극 구조물(22), 전해질 구조물(24), 음극 구조물(26) 및 음극 집전체(28)는 각각 도 1의 배터리(100)의 양극 구조물(12), 전해질 구조물(14), 음극 구조물(16) 및 음극 집전체(18)에 대응되는 구조와 배치형태를 가질 수 있다. 따라서 양극 구조물(22), 전해질 구조물(24), 음극 구조물(26) 및 음극 집전체(28)에 대한 설명은 생략한다.
배터리(200)의 양극 집전체(20)의 형태와 배치는 도 1의 배터리(100)와 다르다.
구체적으로, 양극 집전체(20)는 수평부분과 2개의 수직부분(20A, 20B)을 포함한다. 양극 집전체(20)과 상기 수평부분과 수직부분(20A, 20B)을 포함한다고 해서 양극 집전체(20)가 수평부분과 수직부분(20A, 20B)으로 분리되어 있음을 시사하는 것은 아니다. 도면에서 볼 수 있듯이, 양극 집전체(20)는 전체가 하나의 단일체이고 동일한 물질로 형성된 것이며, 물리적으로 접합부분이나 연결된 부분은 갖지 않는다. 양극 집전체(20)를 상기 수평부분과 수직부분(20A, 20B)으로 구분한 것은 단순히 설명의 편의를 위한 것이다. 상기 수평부분은 음극 집전체(28)와 평행할 수 있다. 수직부분(20A, 20B)은 양극 구조물(22)의 수직부분과 평행할 수 있다. 양극 집전체(20)의 상기 수평부분은 구조와 배치에서 도 1의 배터리(100)의 양극 집전체(10)와 동일할 수 있다. 양극 집전체(20)의 2개의 수직 부분(20A, 20B) 양극 구조물(22)의 수직 부분과 전해질 구조물(24) 사이에 배치되어 양측과 접촉된다. 제1 수직 부분(20A)은 양극 구조물(22)의 가장 왼쪽 수직 부분의 측면(22S1)과 전해질 구조물(24) 사이에 위치한다. 제1 수직 부분(20A)은 양극 구조물(22)의 가장 왼쪽 수직 부분의 바깥 측면(22S1) 전체를 덮는다. 이때, 제1 수직 부분(20A)의 한 쪽 측면은 측면(22S1) 전체와 직접 접촉될 수 있고, 제1 수직 부분(20A)의 다른 쪽 측면 전체는 전해질 구조물(24)과 접촉될 수 있다. 제1 수직 부분(20A)은 양극 구조물(22)의 가장 왼쪽 수직 부분의 바깥 측면(22S1)의 일부만 덮고, 접촉될 수도 있다. 양극 집전체(20)의 제2 수직 부분(20B)은 양극 구조물(22)의 가장 우측 수직 부분의 바깥 측면(22S2)과 전해질 구조물(24) 사이에 위치한다. 이때, 제2 수직 부분(20B)은 양극 구조물(22)의 가장 우측 수직 부분의 바깥 측면(22S2) 전체를 덮는다. 제2 수직 부분(20B)의 한쪽 측면 전체는 양극 구조물(22)의 가장 우측 수직 부분의 바깥 측면(22S2) 전체와 직접 접촉될 수 있다. 제2 수직 부분(20B)의 다른 쪽 측면 전체는 전해질 구조물(24)과 접촉될 수 있다. 제2 수직 부분(20B)은 양극 구조물(22)의 가장 우측 수직 부분의 바깥 측면(22S2)의 일부를 덮고 접촉될 수도 있다.
도 2의 배터리(200)의 양극 구조물(22)에서 도 1의 배터리(100)의 양극 구조물(12)의 제1 및 제2 영역(12C, 12D)에 대응하는 영역은 제1 및 제2 영역(22A, 22B)이다. 따라서 배터리(200)의 충전시, 도전영역은 양극 구조물(22)의 제1 및 제2 영역(22A, 22B)에서 처음 만들어진 후, 양극 구조물(22)의 전 영역으로 확산될 수 있다. 도 2에서 화살표는 상기 도전영역이 확산되는 과정의 일 예를 보여준다.
한편, 도 2의 변형예로, 도 2의 배터리(200)에서 양극 집전체(20)의 제1 및 제2 수직 부분(20A, 20B) 중 하나만 있을 수도 있다. 예컨대, 제1 수직 부분(20A)만 있을 수 있고, 충전시 도전영역은 제1 영역(22A)에서 시작될 수 있다.
도 3은 또 다른 실시예에 의한 전 고체 3차원 배터리(300)를 보여준다.
도 3을 참조하면, 배터리(300)는 양극 집전체(30), 양극 구조물(32), 전해질 구조물(34), 음극 구조물(36) 및 음극 집전체(38)를 포함한다. 이외에도 다른 부재가 더 포함될 수도 있다. 양극 집전체(30), 양극 구조물(32), 전해질 구조물(34) 및 음극 구조물(36)은 각각 도 1의 배터리(100)의 양극 집전체(10), 양극 구조물(12), 전해질 구조물(14) 및 음극 구조물(16)에 대응되는 구조와 배치형태를 가질 수 있다. 따라서 양극 집전체(30), 양극 구조물(32), 전해질 구조물(34) 및 음극 구조물(36)에 대한 설명은 생략한다.
배터리(300)에서 음극 집전체(38)의 형태와 배치는 도 1의 배터리(100)와 다르다.
구체적으로, 음극 집전체(38)는 음극 구조물(36) 상에 배치되어 있고, 양극 구조물(32)과 전해질 구조물(34)을 덮는다. 음극 집전체(38)는 음극 구조물(36)의 상부면과 접촉될 뿐만 아니라 도 1의 빈 공간(10S) 영역으로 확장되면서 양극 구조물(32)의 수직 부분 사이에 존재하는 음극 구조물(36)의 표면 전체를 덮는다. 이러한 형태에서 음극 구조물(36)의 음극 집전체(38)로 덮인 부분은 음극 집전체(38)와 직접 접촉될 수 있다. 형태적으로, 음극 집전체(38)는 음극 구조물(36)의 표면을 따라 형성된 모양이다. 따라서 음극 집전체(38)는 아래의 음극 구조물(36)과 동일한 형태를 가질 수 있다.
도 3의 배터리(300)에서 양극 집전체(30), 양극 구조물(32), 전해질 구조물(34) 및 음극 구조물(36)의 배치와 형태는 도 1의 배터리(100)의 양극 집전체(10), 양극 구조물(12), 전해질 구조물(14) 및 음극 구조물(16)과 동일할 수 있다. 따라서 도 3의 배터리(300)의 충전시 도전영역이 형성되는 영역의 위치와 도전영역의 확장 형태는 도 1의 배터리(100)에서 설명한 바와 동일할 수 있다.
다음에는 도 4 내지 도 12를 참조하여 일 실시예에 의한 전 고체 3차원 배터리의 제조방법을 설명한다.
먼저, 도 4에 도시한 바와 같이, 양극 물질층(40)과 희생 물질층(42)을 교번 적층한다. 맨 윗층에 희생 물질층(42)이 형성될 수 있다. 양극 물질층(40)과 희생 물질층(42)은, 예를 들면 테이프 캐스팅(tape casting)법으로 형성할 수 있다. 양극 물질층(40)은 도 1 내지 도 3에서 설명한 배터리(100, 200, 300)의 양극 구조물(12, 22, 32)에 대응되는 것일 수 있다. 양극 물질층(40)과 희생 물질층(42)의 교번 적층 횟수는 배터리(100, 200, 300)의 양극 구조물(12, 22, 32)에 포함된 수직 부분의 수를 고려하여 결정할 수 있다. 예컨대, 도 1 내지 도 3에 도시한 바와 같이 양극 구조물(12, 22, 32)의 수직 부분의 4개인 경우, 양극 물질층(40)과 희생 물질층(42)의 교번 적층 횟수는 4회일 수 있다. 양극 물질층(40)은 제1 두께(T1)로 형성할 수 있다. 양극 물질층(40)의 제1 두께(T1)는 도 1에 도시한 배터리(100)의 양극 구조물(12)의 수직 부분(12B)의 폭(W1)과 동일할 수 있다. 양극 물질층(40)의 제1 두께(T1)에 의해 도 1 내지 도 3에 도시한 양극 구조물(12, 22, 32)의 수직 부분의 폭(W1)이 결정된다. 희생 물질층(42)은 제2 두께(T2)로 형성된다. 제2 두께(T2)는 제1 두께(T1)보다 클 수 있으나, 이러한 조건으로 한정되지 않는다. 희생 물질층(42)은 양극 물질층(40) 간의 간격을 유지하기 위한 것이다. 따라서 희생 물질층(42)의 제2 두께(T2)는 도 1에 도시한 배터리(100)의 양극 구조물(12)의 수직 부분(12B) 간의 간격(D1)에 해당될 수 있다.
양극 물질층(40)은 양극 활물질과 고분자 바인더를 포함할 수 있다. 상기 양극 활물질은 분말형태로 포함될 수 있다. 상기 양극 활물질은 리튬을 포함하는 혼합물일 수 있는데, 예를 들면 리튬 금속 산화물일 수 있다. 상기 리튬 금속 산화물은, 예를 들면 리튬 코발트 산화물일 수 있고, 이외에도 알려진 다수의 리튬 금속 산화물이 있다. 양극 물질층(40)에서 상기 고분자 바인더는 20%~50%의 부피 분율을 가질 수 있다. 후속 소결과정에서 양극 물질층(40)에 포함된 상기 고분자 바인더는 타서 없어질 수 있다. 따라서 소결 이후, 양극 물질층(40)은 전체가 양극 활물질층일 수 있다. 희생 물질층(42)은 후속 소결과정에서 제거되는 물질일 수 있다. 희생 물질층(42)은 후속 소결과정에서 휘발되거나 타버리는 물질일 수 있다. 예를 들면, 희생 물질층(42)은 그래파이트(graphite) 분말과 고분자 바인더를 포함할 수 있다. 희생 물질층(42)에서 고분자 바인더는 20%~50%의 부피 분율을 가질 수 있다.
계속해서, 양극 물질층(40)과 희생 물질층(42)을 교번 적층한 후, 교번 적층된 결과물를 4A-4A' 방향으로 절개한다. 이때, 절개 위치는 맨 윗층의 희생 물질층(42)의 일 측의 가장자리(edge)(E1)로부터 반대측 방향으로 제1 길이(L1)에 있다. 제1 길이(L1)는 도 1의 배터리(100)의 양극 구조물(12)의 수직 부분(12B)의 높이(H1)에 해당한다. 상기 절개한 후, 제1 길이(L1)에 해당하는 부분이 사용된다. 이후, 상기 교번 적층된 결과물에서 절개하여 사용되는 부분을 "복합 적층체"라 한다.
다음, 도 5에 도시한 바와 같이, 복합 적층체(500)를 제2 양극 물질층(50)에 부착시킨다. 제2 양극 물질층(50)은 물질적으로 양극 물질층(40)과 동일할 수 있다. 제2 양극 물질층(50)의 상부면의 면적은 복합 적층체(500)의 밑면과 같거나 보다 넓을 수 있다. 제2 양극 물질층(50)은 도 1 내지 도 3의 배터리(100, 200, 300)의 양극 구조물(12, 22, 32)의 수평부분에 해당될 수 있다. 복합 적층체(500)와 제2 양극 물질층(50)의 부착은 복합 적층체(500)를 제2 양극 물질층(50)의 상부면에 접촉시킨 상태에서 제2 양극 물질층(50)의 상부면 상에 수직한 방향으로 복합 적층체(500)와 제2 양극 물질층(50)의 접촉 계면에 압력을 가하여 이루어질 수 있다. 일 예로, 복합 적층체(500)를 제2 양극 물질층(50)의 상부면에 접촉시킨 상태에서 복합 적층체(500)에 주어진 압력을 가하여 제2 양극 물질층(50)에 복합 적층체(500)를 부착시킬 수 있다. 복합 적층체(500)와 제2 양극 물질층(50)이 부착된 결과는 도 6에서 볼 수 있다.
다음, 도 6에 도시한 바와 같이, 복합 적층체(500)와 제2 양극 물질층(50)이 부착된 결과물을 대상으로 소결 공정을 실시한다. 소결 공정은 복합 적층체(500)와 제2 양극 물질층(50)이 부착된 결과물을 노(furnace)에 로딩한 후, 주어진 온도에서 주어진 시간 동안 실시할 수 있다. 상기 주어진 온도는, 예를 들면 850℃~1050℃일 수 있고, 이 범위에서 적절히 조절될 수도 있다. 상기 주어진 시간은, 예를 들면 2시간(h)~24시간(h)일 수 있고, 이 범위에서 적절히 조절될 수도 있다.
이러한 소결 공정은 복합 적층체(500)의 양극 물질층(40)의 소결도와 제2 양극 물질층(50)의 소결도가 주어진 정도가 될 때까지 실시할 수 있다. 예를 들면, 상기 소결 공정은 복합 적층체(500)의 양극 물질층(40)과 제2 양극 물질층(50)이 하나의 완전한 단일체로 되어 둘 사이에 물리적인 접합부분이나 부착 경계가 존재하지 않을 때까지(완전히 사라질 때까지) 실시할 수 있다. 일 예로 상기 소결 공정은 양극 물질층(40)과 제2 양극 물질층(50)의 소결도가 80% 이상 될 때까지 실시할 수 있다.
이러한 소결 과정에서 복합 적층체(500)에 포함된 희생 물질층(42)은 타서 없어진다. 또한, 이러한 소결 과정에서 양극 물질층(40)과 제2 양극 물질층(50)에 포함된 상기 고분자 바인더도 타서 없어질 수 있다. 이에 따라 소결 후에 양극 물질층(40)과 제2 양극 물질층(50)은 전체가 양극 활물질층일 수 있다.
상기 소결 공정이 완료된 후, 도 7에 도시한 바와 같이, 제2 양극 물질층(50)의 상부면 상에 수직으로 형성된 복수의 양극 물질층(40)이 형성된다. 복수의 양극 물질층(40)은 주어진 간격으로 이격되어 있고, 복수의 양극 물질층(40) 사이의 제2 양극 물질층(50) 상에 다른 물질이 존재하지 않는다.
상기 소결 공정이 완료된 이후, 도 8에 도시한 바와 같이, 제2 양극 물질층(50)의 밑면에 양극 집전체(60)를 부착한다. 양극 집전체(60)는 예를 들면 알루미늄으로 형성할 수 있다.
도 9는 도 8을 9-9' 방향으로 절개한 단면을 보여준다. 이후의 설명의 도 9의 단면을 기준으로 설명한다.
도 9를 참조하면, 제2 양극 물질층(50)의 밑면은 전체가 양극 집전체(60)와 접촉된다. 그리고 양극 물질층(40)과 제2 양극 물질층(50)은 물리적인 접합부분이나 부착경계가 없는 전체가 하나의 완전한 단일체인 것을 볼 수 있다.
계속해서, 도 10에 도시한 바와 같이, 양극 집전체(60) 상에 양극 물질층(40)과 제2 양극 물질층(50)을 덮는 전해질층(104)을 형성한다. 전해질층(104)은 전체가 고체층일 수 있다. 전해질층(104)은 다양한 방법으로 형성할 수 있는데, 예를 들면 화학기상증착(Chemical Vapor Deposition, CVD)법 또는 스퍼터링(sputtering)법을 이용하여 형성할 수 있다. 전해질층(104)은 도 1 내지 도 3에 도시한 배터리(100, 200, 300)의 전해질 구조물(14, 24, 34)에 해당하는 것일 수 있다. 전해질층(104)은 양극 물질층(40)의 드러난 표면 전체, 곧 배터리 작용에 사용되는 표면 전체를 덮고, 상기 드러난 표면 전체와 접촉된다. 또한, 전해질층(104)은 제2 양극 물질층(50)의 드러난 표면 전체, 곧 배터리 작용에 사용되는 표면 전체로써, 상부면 전체와 측면 전체를 덮고, 드러난 표면 전체와 접촉된다. 전해질층(104)은 양극 집전체(60)의 측면까지 덮을 수 있고, 측면과 접촉될 수도 있다. 전해질층(104)은 LIPON층, LLZO층, LATP층 또는 LAGP층일 수 있다.
다음, 도 11에 도시한 바와 같이, 전해질층(104) 상에 양극 집전체(60), 양극 물질층(40), 제2 양극 물질층(50) 및 전해질층(104)을 덮는 음극 물질층(110)을 형성한다. 음극 물질층(110)은 양극 집전체(60)와 접촉되지 않는 조건에서 전해질층(104)의 드러난 표면 전체를 덮을 수 있다. 예를 들면 음극 물질층(110)은 전해질층(104)의 상부면 전체와 측면 전체와 양극 물질층(40) 둘레의 평평한 면(또는 수평면) 전체를 덮을 수 있고, 이들 면과 직접 접촉될 수 있다. 이러한 음극 물질층(110)은 다양한 방법으로 형성할 수 있다. 예를 들면, 음극 물질층(110)은 화학기상증착법 또는 스퍼터링법을 이용하여 형성할 수 있다. 음극 물질층(110)은, 리튬층이거나 리튬을 포함하는 화합물층일 수 있다.
다음, 음극 물질층(110) 상에 음극 집전체(120)를 형성한다. 일 예로 도 12에 도시한 바와 같이, 음극 물질층(110)의 상부면 상에 양극 집전체(60)와 평행하게 부착할 수 있다. 이 경우, 음극 집전체(120)은 양극 집전체(60)와 평행하게 음극 물질층(110)의 상부면 전체와 접촉시킨 다음, 주어진 압력을 가하여 부착시킬 수 있을 것이다. 도 12의 경우, 음극 집전체(120)를 부착시킨 후, 음극 집전체(120) 아래와 양극 물질층(40) 사이에 도 1의 빈 공간(10S)에 해당하는 공간이 만들어진다. 음극 집전체(120)는, 예를 들면 구리로 형성된 것일 수 있으나, 구리외에 다른 금속으로 형성될 수도 있다.
다른 실시예에서, 음극 집전체(120)는 도 3에 도시한 음극 집전체(38)처럼 음극 물질층(110)의 표면을 따라 형성될 수도 있다.
상기한 설명에서 많은 사항이 구체적으로 기재되어 있으나, 그들은 발명의 범위를 한정하는 것이라기보다, 바람직한 실시예의 예시로서 해석되어야 한다. 때문에 본 발명의 범위는 설명된 실시예에 의하여 정하여 질 것이 아니고, 특허 청구범위에 기재된 기술적 사상에 의해 정하여져야 한다.
10, 20, 30, 60:양극 집전체 12, 22, 32:양극 구조물
12A:양극 구조물의 수평부분 12B:양극 구조물의 수직부분
12C, 12D:양극 구조물의 제1 및 제2 영역
12S1:양극 구조물의 최좌측 측면 12S2:양극 구조물의 최우측 측면
14, 24, 34:전해질 구조물 16, 26, 36:음극 구조물
18, 28, 38, 120:음극 집전체
20A, 20B:양극 집전체의 제1 및 제2 수직부분
40:양극 물질층 50:제2 양극 물질층
100, 200, 300:배터리 104:전해질층
110:음극 물질층

Claims (21)

  1. 양극 집전체;
    상기 양극 집전체에 접촉된 양극 구조물;
    상기 양극 구조물에 접촉된 전해질 구조물;
    상기 전해질 구조물에 접촉되고, 상기 양극 구조물 및 상기 양극 집전체와 비접촉된 음극 구조물; 및
    상기 음극 구조물에 접촉된 음극 집전체;를 포함하고,
    상기 전해질 구조물은 상기 양극 구조물 둘레의 상기 양극 집전체에도 접촉되고,
    상기 양극 집전체에 대해서 상기 전해질 구조물은 상기 양극 집전체의 양단에만 접촉되고, 상기 전해질 구조물 전체는 상기 음극 집전체와 이격된 3차원 배터리.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 양극 집전체의 일부는 상기 양극 구조물의 측면의 일부와 접촉된 3차원 배터리.
  3. 제 2 항에 있어서,
    상기 양극 집전체의 일부는 상기 양극 구조물의 최외측 측면 중 하나의 측면의 일부와 접촉된 3차원 배터리.
  4. 제 2 항에 있어서,
    상기 양극 집전체의 일부는 상기 양극 구조물의 최외측 측면 중 하나의 측면의 전체와 접촉된 3차원 배터리.
  5. 제 2 항에 있어서,
    상기 양극 집전체의 일부는 상기 양극 구조물의 양쪽 최외측 측면 각각의 일부와 접촉된 3차원 배터리.
  6. 제 2 항에 있어서,
    상기 양극 집전체의 일부는 상기 양극 구조물의 양쪽 최외측 측면 전체와 접촉된 3차원 배터리.
  7. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    상기 양극 구조물은,
    상기 양극 집전체에 평행한 부분과 상기 양극 집전체에 수직한 부분을 포함하는 3차원 배터리.
  8. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    상기 음극 집전체는 상기 양극 집전체와 평행하고, 상기 음극 구조물의 상부면 전체와 접촉된 3차원 배터리.
  9. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    상기 음극 집전체는 상기 양극 집전체에 평행한 부분과 수직한 부분을 포함하는 3차원 배터리.
  10. 제 1 항에 있어서,
    상기 양극 구조물에서 배터리 작용에 사용되는 전체 표면은 상기 양극 집전체 및 상기 전해질 구조물과 접촉된 3차원 배터리.
  11. 양극 집전체;
    상기 양극 집전체에 접촉된 양극 구조물;
    상기 양극 구조물에 접촉된 전해질 구조물;
    상기 전해질 구조물에 접촉되고, 상기 양극 구조물 및 상기 양극 집전체와 비접촉된 음극 구조물; 및
    상기 음극 구조물에 접촉된 음극 집전체;를 포함하고,
    상기 양극 집전체, 상기 양극 구조물 및 상기 전해질 구조물은 충전시 최초 도전영역이 양극 구조물의 코너에 형성되도록 배치되고,
    상기 양극 집전체에 대해서 상기 전해질 구조물은 상기 양극 집전체의 양단에만 접촉되고, 상기 전해질 구조물 전체는 상기 음극 집전체와 이격된 3차원 배터리.
  12. 제 11 항에 있어서,
    상기 양극 구조물의 코너는 상기 양극 구조물의 상기 양극 집전체에 평행한 부분에 존재하는 3차원 배터리.
  13. 제 11 항에 있어서,
    상기 양극 구조물의 코너는 상기 양극 구조물의 상기 양극 집전체에 수직한 부분에 존재하는 3차원 배터리.
  14. 제 13 항에 있어서,
    상기 양극 집전체의 일부는 상기 양극 구조물의 측면의 일부와 접촉된 3차원 배터리.
  15. 제 14 항에 있어서,
    상기 양극 집전체의 일부는 상기 양극 구조물의 최외측 측면 중 하나의 측면의 일부와 접촉된 3차원 배터리.
  16. 제 14 항에 있어서,
    상기 양극 집전체의 일부는 상기 양극 구조물의 최외측 측면 중 하나의 측면의 전체와 접촉된 3차원 배터리.
  17. 제 14 항에 있어서,
    상기 양극 집전체의 일부는 상기 양극 구조물의 양쪽 최외측 측면 각각의 일부와 접촉된 3차원 배터리.
  18. 제 14 항에 있어서,
    상기 양극 집전체의 일부는 상기 양극 구조물의 양쪽 최외측 측면 전체와 접촉된 3차원 배터리.
  19. 양극 집전체를 형성하는 단계;
    상기 양극 집전체 상에 양극 구조물을 형성하는 단계;
    상기 양극 구조물 상에 전해질 구조물을 형성하는 단계;
    상기 전해질 구조물 상에 음극 구조물을 형성하는 단계; 및
    상기 음극 구조물 상에 음극 집전체를 형성하고,
    상기 전해질 구조물을 형성하는 단계에서, 상기 전해질 구조물의 일부를 상기 양극 집전체와 접촉되도록 형성하고,
    상기 양극 집전체에 대해서 상기 전해질 구조물은 상기 양극 집전체의 양단에만 접촉되고, 상기 전해질 구조물 전체는 상기 음극 집전체와 이격되게 형성하는 3차원 배터리의 제조방법.
  20. 제 19 항에 있어서,
    상기 양극 집전체를 형성하는 단계에서,
    상기 양극 집전체는 그 일부가 상기 양극 구조물의 양쪽 최외측 측면 중 적어도 하나의 측면과 접촉되는 구조로 형성하는 3차원 배터리의 제조방법.
  21. 제 19 항에 있어서,
    상기 양극 구조물에서 배터리 작용에 사용되는 전체 표면은 상기 양극 집전체 및 상기 전해질 구조물과 접촉되는 3차원 배터리의 제조방법.
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