KR102648891B1 - 방사성 탄소 및 삼중수소 동시 분석방법 - Google Patents
방사성 탄소 및 삼중수소 동시 분석방법 Download PDFInfo
- Publication number
- KR102648891B1 KR102648891B1 KR1020210131637A KR20210131637A KR102648891B1 KR 102648891 B1 KR102648891 B1 KR 102648891B1 KR 1020210131637 A KR1020210131637 A KR 1020210131637A KR 20210131637 A KR20210131637 A KR 20210131637A KR 102648891 B1 KR102648891 B1 KR 102648891B1
- Authority
- KR
- South Korea
- Prior art keywords
- tritium
- radiocarbon
- nuclides
- radioactive
- analysis
- Prior art date
Links
- YZCKVEUIGOORGS-NJFSPNSNSA-N Tritium Chemical compound [3H] YZCKVEUIGOORGS-NJFSPNSNSA-N 0.000 title claims abstract description 126
- 229910052722 tritium Inorganic materials 0.000 title claims abstract description 126
- 238000004458 analytical method Methods 0.000 title claims abstract description 79
- 238000000034 method Methods 0.000 title claims abstract description 33
- 230000002285 radioactive effect Effects 0.000 claims abstract description 48
- OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N Carbon Chemical compound [C] OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 44
- XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N water Substances O XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 44
- 239000007800 oxidant agent Substances 0.000 claims abstract description 39
- 239000007789 gas Substances 0.000 claims abstract description 36
- 239000002901 radioactive waste Substances 0.000 claims abstract description 32
- 229910052799 carbon Inorganic materials 0.000 claims abstract description 30
- 239000011261 inert gas Substances 0.000 claims abstract description 30
- 150000001875 compounds Chemical class 0.000 claims abstract description 15
- 239000000203 mixture Substances 0.000 claims abstract description 14
- 230000008016 vaporization Effects 0.000 claims abstract description 10
- 238000007599 discharging Methods 0.000 claims abstract description 9
- 230000001590 oxidative effect Effects 0.000 claims abstract description 6
- 238000002156 mixing Methods 0.000 claims abstract description 4
- 238000006243 chemical reaction Methods 0.000 claims description 50
- 238000007254 oxidation reaction Methods 0.000 claims description 16
- 238000011084 recovery Methods 0.000 claims description 9
- 230000035484 reaction time Effects 0.000 claims description 4
- OAICVXFJPJFONN-UHFFFAOYSA-N Phosphorus Chemical compound [P] OAICVXFJPJFONN-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 3
- 229910052734 helium Inorganic materials 0.000 claims description 3
- 229910052739 hydrogen Inorganic materials 0.000 claims description 3
- 229910052786 argon Inorganic materials 0.000 claims description 2
- 229910052757 nitrogen Inorganic materials 0.000 claims description 2
- 239000011148 porous material Substances 0.000 claims description 2
- 229910052698 phosphorus Inorganic materials 0.000 claims 1
- 239000011574 phosphorus Substances 0.000 claims 1
- 238000010438 heat treatment Methods 0.000 description 19
- CURLTUGMZLYLDI-UHFFFAOYSA-N Carbon dioxide Chemical compound O=C=O CURLTUGMZLYLDI-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 16
- 239000000126 substance Substances 0.000 description 11
- 239000007788 liquid Substances 0.000 description 10
- 229910002092 carbon dioxide Inorganic materials 0.000 description 8
- 239000001569 carbon dioxide Substances 0.000 description 8
- 230000003647 oxidation Effects 0.000 description 7
- 238000001816 cooling Methods 0.000 description 6
- 238000005259 measurement Methods 0.000 description 6
- 239000003463 adsorbent Substances 0.000 description 5
- 230000005855 radiation Effects 0.000 description 5
- QAOWNCQODCNURD-UHFFFAOYSA-N Sulfuric acid Chemical compound OS(O)(=O)=O QAOWNCQODCNURD-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 4
- 238000005516 engineering process Methods 0.000 description 4
- 238000001704 evaporation Methods 0.000 description 4
- 239000000284 extract Substances 0.000 description 4
- 229910052736 halogen Inorganic materials 0.000 description 4
- 150000002367 halogens Chemical class 0.000 description 4
- 239000002699 waste material Substances 0.000 description 4
- IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N Atomic nitrogen Chemical compound N#N IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- 238000011156 evaluation Methods 0.000 description 3
- 229930195733 hydrocarbon Natural products 0.000 description 3
- 150000002430 hydrocarbons Chemical class 0.000 description 3
- 239000000376 reactant Substances 0.000 description 3
- 239000011347 resin Substances 0.000 description 3
- 229920005989 resin Polymers 0.000 description 3
- 230000035945 sensitivity Effects 0.000 description 3
- 239000002904 solvent Substances 0.000 description 3
- ZCYVEMRRCGMTRW-UHFFFAOYSA-N 7553-56-2 Chemical compound [I] ZCYVEMRRCGMTRW-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 101710134784 Agnoprotein Proteins 0.000 description 2
- XKRFYHLGVUSROY-UHFFFAOYSA-N Argon Chemical compound [Ar] XKRFYHLGVUSROY-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 239000004215 Carbon black (E152) Substances 0.000 description 2
- UGFAIRIUMAVXCW-UHFFFAOYSA-N Carbon monoxide Chemical compound [O+]#[C-] UGFAIRIUMAVXCW-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- GRYLNZFGIOXLOG-UHFFFAOYSA-N Nitric acid Chemical compound O[N+]([O-])=O GRYLNZFGIOXLOG-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 229910052792 caesium Inorganic materials 0.000 description 2
- TVFDJXOCXUVLDH-UHFFFAOYSA-N caesium atom Chemical compound [Cs] TVFDJXOCXUVLDH-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 150000001722 carbon compounds Chemical class 0.000 description 2
- 229910002091 carbon monoxide Inorganic materials 0.000 description 2
- 230000000694 effects Effects 0.000 description 2
- 239000001307 helium Substances 0.000 description 2
- SWQJXJOGLNCZEY-UHFFFAOYSA-N helium atom Chemical compound [He] SWQJXJOGLNCZEY-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 229910052740 iodine Inorganic materials 0.000 description 2
- 239000011630 iodine Substances 0.000 description 2
- VNWKTOKETHGBQD-UHFFFAOYSA-N methane Chemical compound C VNWKTOKETHGBQD-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 229910017604 nitric acid Inorganic materials 0.000 description 2
- 239000010453 quartz Substances 0.000 description 2
- 239000012857 radioactive material Substances 0.000 description 2
- 238000000926 separation method Methods 0.000 description 2
- VYPSYNLAJGMNEJ-UHFFFAOYSA-N silicon dioxide Inorganic materials O=[Si]=O VYPSYNLAJGMNEJ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- SQGYOTSLMSWVJD-UHFFFAOYSA-N silver(1+) nitrate Chemical compound [Ag+].[O-]N(=O)=O SQGYOTSLMSWVJD-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 239000002910 solid waste Substances 0.000 description 2
- 229910052713 technetium Inorganic materials 0.000 description 2
- GKLVYJBZJHMRIY-UHFFFAOYSA-N technetium atom Chemical compound [Tc] GKLVYJBZJHMRIY-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 238000012546 transfer Methods 0.000 description 2
- 241001465754 Metazoa Species 0.000 description 1
- 239000003929 acidic solution Substances 0.000 description 1
- 230000003213 activating effect Effects 0.000 description 1
- 230000005587 bubbling Effects 0.000 description 1
- 239000003054 catalyst Substances 0.000 description 1
- 239000003795 chemical substances by application Substances 0.000 description 1
- 238000005345 coagulation Methods 0.000 description 1
- 230000015271 coagulation Effects 0.000 description 1
- 238000010586 diagram Methods 0.000 description 1
- 230000008020 evaporation Effects 0.000 description 1
- 230000005284 excitation Effects 0.000 description 1
- 238000000605 extraction Methods 0.000 description 1
- 239000007792 gaseous phase Substances 0.000 description 1
- 239000010795 gaseous waste Substances 0.000 description 1
- JEGUKCSWCFPDGT-UHFFFAOYSA-N h2o hydrate Chemical compound O.O JEGUKCSWCFPDGT-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 150000002431 hydrogen Chemical class 0.000 description 1
- 239000001257 hydrogen Substances 0.000 description 1
- 229910001872 inorganic gas Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000000463 material Substances 0.000 description 1
- 238000012544 monitoring process Methods 0.000 description 1
- USHAGKDGDHPEEY-UHFFFAOYSA-L potassium persulfate Chemical compound [K+].[K+].[O-]S(=O)(=O)OOS([O-])(=O)=O USHAGKDGDHPEEY-UHFFFAOYSA-L 0.000 description 1
- 230000001681 protective effect Effects 0.000 description 1
- 238000000746 purification Methods 0.000 description 1
- 230000029058 respiratory gaseous exchange Effects 0.000 description 1
- 229910001961 silver nitrate Inorganic materials 0.000 description 1
- 238000003756 stirring Methods 0.000 description 1
- 238000012360 testing method Methods 0.000 description 1
- 230000032258 transport Effects 0.000 description 1
Classifications
-
- G—PHYSICS
- G01—MEASURING; TESTING
- G01T—MEASUREMENT OF NUCLEAR OR X-RADIATION
- G01T1/00—Measuring X-radiation, gamma radiation, corpuscular radiation, or cosmic radiation
- G01T1/16—Measuring radiation intensity
- G01T1/167—Measuring radioactive content of objects, e.g. contamination
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01D—SEPARATION
- B01D53/00—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
- B01D53/02—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols by adsorption, e.g. preparative gas chromatography
- B01D53/04—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols by adsorption, e.g. preparative gas chromatography with stationary adsorbents
-
- G—PHYSICS
- G01—MEASURING; TESTING
- G01N—INVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
- G01N1/00—Sampling; Preparing specimens for investigation
- G01N1/28—Preparing specimens for investigation including physical details of (bio-)chemical methods covered elsewhere, e.g. G01N33/50, C12Q
-
- G—PHYSICS
- G01—MEASURING; TESTING
- G01N—INVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
- G01N1/00—Sampling; Preparing specimens for investigation
- G01N1/28—Preparing specimens for investigation including physical details of (bio-)chemical methods covered elsewhere, e.g. G01N33/50, C12Q
- G01N1/40—Concentrating samples
- G01N1/4022—Concentrating samples by thermal techniques; Phase changes
-
- G—PHYSICS
- G01—MEASURING; TESTING
- G01N—INVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
- G01N23/00—Investigating or analysing materials by the use of wave or particle radiation, e.g. X-rays or neutrons, not covered by groups G01N3/00 – G01N17/00, G01N21/00 or G01N22/00
- G01N23/22—Investigating or analysing materials by the use of wave or particle radiation, e.g. X-rays or neutrons, not covered by groups G01N3/00 – G01N17/00, G01N21/00 or G01N22/00 by measuring secondary emission from the material
- G01N23/2202—Preparing specimens therefor
-
- G—PHYSICS
- G01—MEASURING; TESTING
- G01N—INVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
- G01N33/00—Investigating or analysing materials by specific methods not covered by groups G01N1/00 - G01N31/00
- G01N33/0004—Gaseous mixtures, e.g. polluted air
- G01N33/0009—General constructional details of gas analysers, e.g. portable test equipment
- G01N33/0027—General constructional details of gas analysers, e.g. portable test equipment concerning the detector
- G01N33/0036—General constructional details of gas analysers, e.g. portable test equipment concerning the detector specially adapted to detect a particular component
- G01N33/0055—Radionuclides
-
- G—PHYSICS
- G01—MEASURING; TESTING
- G01T—MEASUREMENT OF NUCLEAR OR X-RADIATION
- G01T7/00—Details of radiation-measuring instruments
- G01T7/02—Collecting means for receiving or storing samples to be investigated and possibly directly transporting the samples to the measuring arrangement; particularly for investigating radioactive fluids
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
- G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
- G21F9/008—Apparatus specially adapted for mixing or disposing radioactively contamined material
-
- G—PHYSICS
- G01—MEASURING; TESTING
- G01N—INVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
- G01N1/00—Sampling; Preparing specimens for investigation
- G01N1/28—Preparing specimens for investigation including physical details of (bio-)chemical methods covered elsewhere, e.g. G01N33/50, C12Q
- G01N1/40—Concentrating samples
- G01N1/4022—Concentrating samples by thermal techniques; Phase changes
- G01N2001/4033—Concentrating samples by thermal techniques; Phase changes sample concentrated on a cold spot, e.g. condensation or distillation
Landscapes
- Health & Medical Sciences (AREA)
- Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
- Physics & Mathematics (AREA)
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- General Physics & Mathematics (AREA)
- Analytical Chemistry (AREA)
- High Energy & Nuclear Physics (AREA)
- Biochemistry (AREA)
- Immunology (AREA)
- Pathology (AREA)
- General Health & Medical Sciences (AREA)
- Molecular Biology (AREA)
- Spectroscopy & Molecular Physics (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
- Combustion & Propulsion (AREA)
- Food Science & Technology (AREA)
- Medicinal Chemistry (AREA)
- General Engineering & Computer Science (AREA)
- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- Oil, Petroleum & Natural Gas (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Measurement Of Radiation (AREA)
Abstract
(ⅰ) 방사성 탄소 핵종 및 삼중수소수를 함유하는 방사성 폐기물 시료와 산화제를 혼합하는 단계; (ⅱ) 상기 방사성 탄소 핵종 및 삼중수소 외의 다른 감마 방사성 핵종을 함유하는 화합물의 휘발을 억제하면서, 상기 방사성 폐기물 시료 중의 방사성 탄소 핵종을 산화제에 의해서 방사성 탄소 핵종의 산화물 함유 기체로 산화시키는 단계; (ⅲ) 상기 혼합물에 비활성 기체를 주입하여서, 방사성 탄소 핵종의 산화물 함유 기체를 배출시키는 단계; (ⅳ) 상기 혼합물 중의 삼중수소수를 기화시켜서 배출하는 단계; 및 (ⅴ) 상기 배출되는 방사성 탄소 핵종의 산화물 함유 기체 및 삼중수소수로부터 방사성 탄소 및 삼중수소의 방사능을 분석하는 단계;를 포함하는 방사성 탄소 및 삼중수소의 동시 분석 방법 및 분석 장치에 관한 것이다.
Description
본 발명은 저온에서의 화학적 산화를 통한 방사성 탄소 및 삼중수소의 동시 분석방법 및 그 분석 장치에 관한 것이다.
원자력시설의 용수 정화 및 기체 폐기물 관리에 적용되는 활성탄과 폐수지 등으로부터 발생하는 방사성 물질에는 대표적으로 방사성 탄소 및 삼중수소가 포함될 수 있는데, 방사성 탄소(14C)는 환경으로 방출될 경우 대기 중에 이산화탄소의 형태로 존재하기 때문에 넓은 지역에 걸쳐 분포될 수 있으며, 반감기가 길어 쉽게 소멸되지 않고, 동·식물에 의한 호흡이나 탄소동화작용을 통해 생물체내에 고정되거나 먹이사슬의 경로를 거쳐 인체내에 축적될 수 있어 다른 방사성 화합물보다 각별한 관리와 감시가 요구된다. 한편, 삼중수소(tritium, 3H)는 수소(H2)의 동위원소로서 베타(β)선을 방출하는 방사성 물질로서, 방사성 폐기물 중에서도 발생 농도가 매우 높기 때문에, 삼중수소 농도는 방사성 폐기물의 방사능 준위 별 구분에 큰 영향을 미치게 된다.
방사성 폐기물 중의 방사성 탄소 및 삼중수소의 분석과 관련하여, 현재까지는 방사성 폐기물 중의 방사성 탄소와 삼중수소에 대해 각각 고유의 핵종별 분석방법이 적용되고 있다. 최근에는 방사성 탄소 및 삼중수소에 대해 고온 산화법으로 동시 분석할 수 있는 방법 및 시스템이 개발되었고, 현재 적용 중에 있다. 고온 산화법을 통한 방사성 탄소 및 삼중수소의 분석방법은 밀폐된 용기 내부의 온도를 800℃이상으로 올려 완전 산화시키는 방법이며, 산화 반응 이후 삼중수소를 포함한 액체와 방사성 탄소를 포함하는 이산화탄소가 발생하게 된다.
그러나, 방사성 폐기물에 유기 및 무기탄소 화합물이 다량 존재하는 경우, 고온 산화법이 적용되면 다음과 같은 문제점이 발생할 수 있다.
다량의 방사성 탄소를 함유한 이산화탄소가 많이 발생되므로 ⅰ) 다량의 포집제가 필요하게 되고, ⅱ) 방사성 탄소 측정 기기에서 감도가 낮아져서 측정 민감도가 저하되거나 측정이 불가하게 될 수 있다. 또한, 상기와 같은 문제점을 해결하기 위해 ⅲ) 방사성 탄소를 흡착한 포집제를 농축하는 과정이 추가로 필요할 수 있으며, ⅳ) 포집제 농축 처리과정에서 상당히 많은 양의 2차 방사성폐기물이 발생될 수 있다.
본 발명은 상술한 문제를 해결하기 위한 것으로서, 저온에서의 화학적 산화를 통해 폐활성탄 및 폐수지와 같이 유기 및 무기탄소 화합물이 다량 존재하는 방사성 폐기물로부터 방사성 탄소 및 삼중수소를 간편하게 동시에 정량 분석하는 방법 및 분석 장치를 제공한다.
본 발명의 일 실시형태에 따르면, (ⅰ) 방사성 탄소 핵종 및 삼중수소수를 함유하는 방사성 폐기물 시료와 산화제를 혼합하는 단계; (ⅱ) 상기 방사성 탄소 핵종 및 삼중수소 외의 다른 감마 방사성 핵종을 함유하는 화합물의 휘발을 억제하면서, 상기 방사성 폐기물 시료 중의 방사성 탄소 핵종을 산화제에 의해서 방사성 탄소 핵종의 산화물 함유 기체로 산화시키는 단계; (ⅲ) 상기 혼합물에 비활성 기체를 주입하여서, 방사성 탄소 핵종의 산화물 함유 기체를 배출시키는 단계; (ⅳ) 상기 혼합물 중의 삼중수소수를 기화시켜서 배출하는 단계; 및 (ⅴ) 상기 배출되는 방사성 탄소 핵종의 산화물 함유 기체 및 삼중수소수로부터 방사성 탄소 및 삼중수소의 방사능을 분석하는 단계;를 포함하는 방사성 탄소 및 삼중수소의 동시 분석 방법을 제공한다.
또한 본 발명의 다른 일 실시형태에 따르면, 방사성 탄소 핵종 및 삼중수소수를 함유하는 방사성 폐기물 시료와 산화제를 수용하기 위한 반응 용기; 상기 반응 용기에 마련된 산화제 공급부; 상기 방사성 탄소 핵종 및 삼중수소 외의 다른 감마 방사성 핵종을 함유하는 화합물의 휘발을 억제하는 온도를 유지하기 위한 제1 온도 조절부; 상기 반응 용기에 마련된 비활성 기체 공급부; 상기 반응 용기에 연통된, 방사성 탄소 핵종의 산화물 함유 기체의 포집 및 분석부; 상기 반응 용기의 내부에 삼중수소수를 기화시키기 위한 제2 온도 조절부; 및 상기 반응 용기에 연통된, 삼중수소수의 포집 및 분석부;를 포함하는 방사성 탄소 및 삼중수소의 동시 분석 장치를 제공한다.
본 발명의 방사성 탄소 및 삼중수소의 동시 분석 방법 및 분석 장치에 따르면, 방사성 탄소 처리과정에서 소모되는 흡착제의 양을 최소화할 수 있고 방사능 측정의 감도를 향상시킬 수 있으며, 이와 동시에 흡착제의 농축 등 후처리 공정을 생략함에 따라 방사성 폐기물 내 방사성 탄소 및 삼중수소의 분석 과정을 간소화할 수 있다. 또한, 방사성 탄소 및 삼중수소 분석 과정에서 발생되는 2차 방사성폐기물 발생량도 최소화할 수 있는 효과가 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시형태에 따른 방사성 탄소 및 삼중수소의 동시 분석 장치의 개략도를 나타낸 도시이다.
이하, 첨부한 도면을 참고로 하여 본 발명인 방사성 탄소 및 삼중수소의 동시 분석 방법 및 분석 장치에 대해 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 상세히 설명한다. 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 실시예에 한정되지 않는다. 도면에서 본 발명을 명확하게 설명하기 위해서 설명과 관계없는 부분은 생략하였으며, 명세서 전체를 통하여 동일 또는 유사한 구성요소에 대해서는 동일한 도면부호가 사용되었다. 또한 널리 알려져 있는 공지기술의 경우 그 구체적인 설명은 생략한다.
명세서 전체에서, 어떤 부분이 어떤 구성요소를 "포함"한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다.
본 발명에 따른 방사성 탄소 핵종 및 삼중수소의 동시 분석 방법은 (ⅰ) 방사성 탄소 핵종 및 삼중수소수를 함유하는 방사성 폐기물 시료와 산화제를 혼합하는 단계, (ⅱ) 상기 방사성 탄소 핵종 및 삼중수소 외의 다른 감마 방사성 핵종을 함유하는 화합물의 휘발을 억제하면서, 상기 방사성 폐기물 시료 중의 방사성 탄소 핵종을 산화제에 의해서 방사성 탄소 핵종의 산화물 함유 기체로 산화시키는 단계, (ⅲ) 상기 혼합물에 비활성 기체를 주입하여서, 방사성 탄소 핵종의 산화물 함유 기체를 배출시키는 단계, (ⅳ) 상기 혼합물 중의 삼중수소수를 기화시켜서 배출하는 단계 및 (ⅴ) 상기 배출되는 방사성 탄소 핵종의 산화물 함유 기체 및 삼중수소수로부터 방사성 탄소 및 삼중수소의 방사능을 분석하는 단계를 포함하고, 상기 (ⅰ) 내지 (ⅴ) 단계는 반복적으로 수행될 수 있다.
상기 (ⅰ) 단계에서 방사성 탄소 핵종은 14C를 포함하는 것으로, 이러한 방사성 탄소 핵종을 함유하는 방사성 폐기물 시료는 무기형의 방사성 탄소 핵종 함유 화합물{이산화탄소(14CO2), 일산화탄소(14CO), 탄소(14C) 동소체 등}과 유기형의 방사성 탄소 핵종 함유 화합물{탄화수소(14CmHn), 주로 메탄(CH4)}을 포함하는 형태로 존재할 수 있으며, 특히 (ii) 단계에서의 산화제에 의해서 방사성 이산화탄소(14CO2)로 전환될 수 있는 무기형 또는 유기형의 방사성 탄소 핵종 함유 화합물{일산화탄소(14CO), 탄소(14C) 동소체, 탄화수소(14CmHn) 등}을 포함하는 것일 수 있다. 또한 삼중수소(3H)는 방사성 폐기물 시료에서 삼중수소수의 액체 형태로 존재할 수 있고, 구체적으로 T2O, HTO 및 DTO로 이루어진 군으로부터 선택되는 적어도 어느 하나를 포함하는 것일 수 있다. 또한, 기체 형태의 삼중수소보다 액체 형태의 삼중수소를 제거하는 것이 더 어렵기 때문에, 삼중수소수를 기화시켜 증기 상태의 삼중수소로 분리하는 과정이 필요할 수 있다.
상기 (ⅰ) 단계에서 시료가 담긴 반응 용기에 연결된 산화제 공급부를 통해 산화제를 투입할 수 있으며, 시료와 상기 산화제는 교반을 통해 혼합되는 것일 수 있다.
상기 산화제는 H2SO4, HNO3, HCl, H3PO4, K2S2O8, KMnO4, K2CrO7 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택되는 적어도 어느 하나를 포함하는 것일 수 있고, 바람직하게는 H2SO4, HNO3, K2S2O8 및 이들의 혼합물 중에서 선택되는 어느 하나를 포함하는 것일 수 있다. 또한, 시료 형태에 따라 산화제와 보조산화제를 적절하게 배합하여 사용할 수 있고, 산화제로는 H2SO4, HNO3, HCl, H3PO4이 사용될 수 있고, 보조산화제로는 K2S2O8, KMnO4, K2CrO7 이 사용될 수 있다.
상기 (ⅱ) 단계에서 시료에 포함된 방사성 탄소 탄소 핵종 함유 화합물 (14CO 등) 또는 유기형 방사성 탄소 핵종 함유 화합물{탄화수소(14CmHn) 등}은 산화제 공급부를 통해 주입된 산화제를 이용하여 무기형 기체 방사성 이산화탄소(14CO2)로 전환시켜 분리하는 것일 수 있다. 구체적으로, 상기 분리는 반응 용기에서 강산화제인 황산, 질산, 과산화이황산칼륨(K2S2O8) 또는 이들을 혼합한 산화제를 사용하여 상기 무기형 또는 무기형의 방사성 탄소 핵종 함유 화합물을 무기형의 방사성 이산화탄소(14CO2)로 전환시킬 수 있으며, 이때 질산은(AgNO3)을 촉매로 사용할 수 있다.
또한, 상기 (ⅱ) 단계는 방사성 폐기물 시료를 반응 용기에서 산성도 1∼4 정도의 황산이나 질산의 산성용액에 1~2시간 정도 침지시켜서 방사성 폐기물 시료에 흡착되어 있는 무기형 방사성 이산화탄소(14CO2)를 기체상으로 탈착(분리)시켜 반응 용기의 상부로 배출시키는 반응을 포함할 수 있다. 상기 반응 용기의 상부는 삼중수소수의 포집 및 분석부와 연결되는 것일 수 있다.
상기 (ⅱ) 단계에서의 방사성 폐기물 시료 중의 방사성 탄소 핵종을 산화제에 의해 방사성 탄소 핵종의 산화물 함유 기체로 산화시키는 반응은 60 내지 95℃의 온도에서 진행되는 것일 수 있다.
상기 60 내지 95℃의 온도 범위는 종래 기술인 고온 처리법 대비 상대적으로 낮은 온도로서, 상기 산화제를 이용한 방사성 탄소 핵종의 산화 반응이 95℃를 초과하는 고온에서 진행되는 경우, 방사성 페기물 내 일부 휘발성의 감마 핵종(137Cs, 137Cs 등)이 방사성 탄소 핵종 및 삼중수소 추출물에 포함되어 방사능 측정에 간섭을 일으키는 문제가 수반될 수 있는 반면, 상기 온도 범위에서 산화제를 이용한 방사성 탄소 핵종의 산화 반응이 수행되는 경우, 상기와 같은 문제 없이 방사성 탄소 핵종을 순수하게 분리할 수 있고, 산화제가 시료 전체를 산화시키는 것이 아니라, 방사성 탄소 핵종을 함유한 시료의 물질 표면을 화학적으로 국소 분해하여 방사성 탄소 핵종을 시료로부터 순수 분리시킬 수 있다.
상기 (ⅱ) 단계에서의 산화 반응 온도는 반응 용기에 연결된 제1 온도 조절부를 통해 이루어지는 것일 수 있다. 상기 제1 온도 조절부는 열매체유 등의 간접 가열 방식이 아닌, 열원을 통해 직접 가열하는 방식을 사용할 수 있다. 상기 제1 온도 조절부는 할로겐 히터, 카본 히터, 석영관 히터, 원적외선 히터, 근적외선 히터, 전기 히터, 스트립 히터, 튜브 히터, 밴드 히터, 히팅 케이블(열선), 또는 PTC(Positive Temperature Coefficient) 히터 등일 수 있다. 바람직하게는 효율이 높고 수명이 길며, 적정한 온도의 히팅이 가능하고, 특히 고온에서 수증기 또는 물에 닿아도 쉽게 깨지지 않는 특성 때문에, 할로겐 히터를 사용할 수 있다.
상기 (ⅱ) 단계의 산화 반응 시간은 1 내지 5시간일 수 있고, 바람직하게는 1 내지 3 시간일 수 있다. 상기 반응 시간이 1시간 미만인 경우, 유기형 방사성탄소의 불완전 산화반응으로 회수율이 낮아지는 문제가 있을 수 있고, 상기 반응 시간이 5시간을 초과하는 경우, 분석 효율의 저하 및 반응물이 응고되는 문제가 있을 수 있다.
상기 (ⅲ) 단계는 상기 시료와 산화제가 혼합된 반응 용기에 비활성 기체를 주입하여서 상기 (ⅱ) 단계를 통해 방사성 시료로부터 분리된 방사성 탄소 핵종의 산화물 함유 기체를 배출시키는 단계를 포함한다.
상기 비활성 기체는 질소(N2), 헬륨(He), 아르곤(Ar) 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택되는 적어도 어느 하나를 포함하는 것일 수 있고, 바람직하게는 고순도의 질소 또는 헬륨이 사용되는 것일 수 있다.
상기 비활성 기체는 분당 5 내지 100cc의 유량으로 흐르는 것일 수 있다. 상기 비활성 기체의 유량이 분당 5cc 미만인 경우 방사성 탄소 핵종의 산화물 함유 기체가 반응 용기의 상부로 운반되지 못하는 문제가 있을 수 있고, 상기 비활성 기체의 유량이 분당 100cc 초과하는 경우 반응 용기 내에서 방사성 탄소 핵종의 산화물 함유 기체가 흡착제에 포집되지 못하고 외부로 배출되는 문제와 흡착제의 빠른 휘발로 효율이 저하되는 문제가 있을 수 있으며, 경우에 따라서는 반응물 속에 잔존하고 있는 휘발성 감마핵종들이 방사성 탄소 핵종 흡착제에 포함되는 문제가 발생할 수 있다.
상기 (ⅳ) 단계는 상기 (ⅲ) 단계 이후 반응 용기에 잔류하는 혼합물 중의 삼중수소수를 기화시켜서 배출하는 단계를 포함한다.
방사성 탄소 핵종 및 삼중수소 함유 방사성 폐기물 시료에 포함된 방사성 핵종 중 휘발성 핵종은 삼중수소(3H)외에, 방사성 탄소(14C), 방사성 세슘(137Cs), 방사성 요오드(129I), 방사성 테크네튬(99Tc) 등이 있을 수 있다. 이들 중, 삼중수소 함유 물 분자는 통상적인 물 분자와 성질이 같아서 100℃이상에서 쉽게 기화하고, 방사성 세슘(137Cs)은 450℃에서 기화할 수 있고, 방사성 탄소(14C), 방사성 요오드(129I), 방사성 테크네튬(99Tc)은 800℃이상이 되어야 기화가 가능하다.
따라서 상기 삼중수소 함유 방사성 폐기물로부터 상기 삼중수소 함유 수증기를 증발하는 온도는 100℃내지 150℃일 수 있고, 바람직하게는 100℃일 수 있다. 위와 같이 적정한 온도로 증발시킴으로써, 상기 삼중수소 함유 방사성 고체 폐기물에 포함된 휘발성 핵종 중, 삼중수소만을 효율적으로 증발시킬 수 있다.
상기 삼중수소 함유 방사성 고체 폐기물로부터 삼중수소 함유 수증기를 증발시키기 위해 반응 용기에 연결된 제2 온도 조절부를 통해 상기 반응 용기의 온도를 조절할 수 있다. 상기 삼중수소 함유 수증기의 증발은 열매체유 등의 간접 가열 방식이 아닌, 열원을 통해 직접 가열하는 방식을 사용할 수 있다. 구체적으로, 상기 제2 온도 조절부는 할로겐 히터, 카본 히터, 석영관 히터, 원적외선 히터, 근적외선 히터, 전기 히터, 스트립 히터, 튜브 히터, 밴드 히터, 히팅 케이블(열선), 또는 PTC(Positive Temperature Coefficient) 히터 등일 수 있다. 바람직하게는 효율이 높고 수명이 길며, 적정한 온도의 히팅이 가능하고, 특히 고온에서 수증기 또는 물에 닿아도 쉽게 깨지지 않는 특성 때문에, 삼중수소 함유 수증기를 증발시키는 방법으로 할로겐 히터를 사용할 수 있다.
상기 삼중수소 함유 수증기를 증발시킨 이후에는 이를 다시 냉각탑에서 응축시켜서 삼중수소 함유 물을 삼중수소 포집부에 수집하는 단계를 더 포함할 수 있다.
상기 (ⅴ) 단계는 상기 반응 용기의 상부로부터 배출되는 방사성 탄소 핵종의 산화물 함유 기체 및 삼중수소수로부터 방사성 탄소 및 삼중수소의 방사능을 분석하는 단계를 포함한다. 일정시간 반응 이후 포집된 방사성 탄소 핵종의 산화물 함유 기체 및 삼중수소는 동일 부피 비율 또는 그 이상의 부피 비율의 섬광체와 혼합된 후 액체섬광계수기를 이용하여 방사능을 측정하는 것일 수 있다.
상기 액체섬광계수기는 발광체를 이용하여 상대적으로 낮은 에너지의 방사선을 간접적으로 측정하는 장치로 원리는 다음과 같다.
3H, 14C 등의 방사성 핵종이 방출하는 베타선은 그 에너지가 매우 낮고 공기 중 비정이 수 mm 이하이기 때문에 시험관 벽이나 결정 형광체 보호막을 통과하지 못하므로, 이들 핵종의 베타선을 측정하기 위해서는 액체상태의 발광체를 이용, 그 속에 시료를 녹여서 간접적으로 측정하여야만 한다. 방사선여기에 의한 액체 형광체의 발광은 방사선에너지를 흡수한 용매분자의 여기가 일어나고 여기된 용매분자간의 에너지 이전이 이루어지면, 여기 용매분자에서 용질분자로 에너지가 이전되어 이 용질분자로부터 발광이 일어나게 된다. 이 발광을 액체 섬광계수기의 두 광전자증배관이 받아 전기적 펄스로 변환하여 그 발생 횟수를 동시계측법으로 계수하게 된다.
본 발명인 방사성 탄소 및 삼중수소의 동시 분석 방법에 따르면, 상기 (ⅰ) 내지 (ⅳ)단계 이후의 방사성 탄소 및 삼중수소의 회수율은 90 내지 97%인 것일 수 있다.
본 발명의 다른 일 측면에 따른 방사성 탄소 및 삼중수소의 동시 분석 장치에 대하여 상세히 설명한다.
도 1은 본 발명의 방사성 탄소 및 삼중수소의 동시 분석 장치를 개략적으로 나타낸 것이다.
도 1에 따르면, 상기 방사성 탄소 및 삼중수소의 동시 분석 장치는 방사성 탄소 핵종 및 삼중수소수를 함유하는 방사성 폐기물 시료와 산화제를 수용하기 위한 반응 용기(101); 상기 반응 용기에 마련된 산화제 공급부(102); 상기 방사성 탄소 핵종 및 삼중수소 외의 다른 감마 방사성 핵종을 함유하는 화합물의 휘발을 억제하는 온도를 유지하기 위한 제1 온도 조절부(141); 상기 반응 용기에 마련된 비활성 기체 공급부(103); 상기 반응 용기에 연통된, 방사성 탄소 핵종의 산화물 함유 기체의 포집 및 분석부(130); 상기 반응 용기의 내부에 삼중수소수를 기화시키기 위한 제2 온도 조절부(142); 및 상기 반응 용기에 연통된, 삼중수소수의 포집 및 분석부(110);를 포함하는 것일 수 있다.
이하 각각의 장치에 관해 상세하게 설명한다.
상기 반응 용기는 방사성 탄소 핵종 및 삼중수소수를 함유하는 방사성 폐기물 시료와 산화제를 수용하기 위한 것으로, 산화제 공급부, 비활성 기체 공급부, 방사성 탄소 핵종의 산화물 함유 기체의 포집 및 분석부, 삼중수소수의 포집 및 분석부, 제1 온도 조절부 및 제2 온도 조절부와 연결된 것일 수 있다.
상기 산화제 공급부는 방사성 폐기물 시료와 산화제를 반응시켜 방사성 탄소 핵종을 함유한 상기 시료의 표면을 화학적으로 국소 분해하여 방사성 탄소 핵종을 시료로부터 순수 분리시키기 위해 상기 반응 용기에 산화제를 공급하는 역할을 하는 것일 수 있다.
상기 비활성 기체 공급부는 상기 산화 반응을 통해 분리된 방사성 탄소 핵종의 산화물 함유 기체를 반응 용기로부터 배출시키기 위해 상기 반응 용기에 비활성 기체를 공급하는 역할을 하는 것일 수 있다.
상기 비활성 기체 공급부는 반응 용기의 하단으로 비활성 기체가 주입되도록 연결되는 형태일 수 있고, 비활성 기체 공급부의 하단은 0.002 내지 0.015㎜의 직경을 갖는 미세 기공을 포함하는 것일 수 있다. 상기와 같은 미세 기공을 가짐으로써 비활성 기체는 미세 공기방울 형태(bubbling)로 반응기에 공급되어 반응기 내 시료의 순환을 활성화 시킴과 동시에 방사성 폐기물 시료에 존재하는 미세 기공에 반응물이 전달되도록 하는 역할을 하여, 방사성 폐기물 시료에 흡착된 방사성 탄소 및 삼중수소의 완전 추출이 가능하게 할 수 있다.
상기 제1 온도 조절부는 방사성 탄소 핵종 및 삼중수소 외의 휘발성을 가지는 다른 감마 방사성 핵종을 함유하는 화합물의 휘발을 억제하는 온도를 유지하기 위한 것으로, 60 내지 95℃의 온도를 유지하는 것일 수 있다.
상기 제2 온도 조절부는 상기 반응 용기 내부의 삼중수소수를 기화시키기 위한 것으로, 그 온도는 100℃내지 150℃일 수 있고, 바람직하게는 100℃일 수 있다.
상기 제1 온도 조절부와 제2 온도 조절부는 각각 분리되어 상기 반응 용기에 연결되거나 또는, 하나의 온도 조절부가 상기 반응 용기에 연결되어 상기 제1 온도 조절부와 제2 온도 조절부의 역할을 하는 것일 수 있으며, 상기 형태에 제한되는 것은 아니다.
상기 방사성 탄소 핵종의 산화물 함유 기체의 포집 및 분석부는 상기 비활성 기체를 통해 운반된 방사성 탄소 핵종의 산화물 함유 기체를 수용하는 공간을 제공하고, 포집된 상기 기체는 액체섬광계수기로 분석되는 것일 수 있다.
상기 삼중수소수의 포집 및 분석부는 상기 제2 온도 조절부에 의해 상기 반응 용기 내부에서 기화된 삼중수소를 수용하는 공간을 제공하고, 포집된 삼중수소는 액체섬광계수기로 분석되는 것일 수 있다.
또한, 상기 방사성 탄소 및 삼중수소의 동시 분석 장치는 반응 용기, 삼중수소 포집부 및 방사성 탄소 핵종의 산화물 함유 기체의 포집부 사이에 3 way 밸브를 더 포함하는 것일 수 있다. 상기 3 way 밸브는 냉각탑으로부터 액화된 삼중수소를 삼중수소 포집부로 전달하는 역할과 반응 용기로부터 배출되는 방사성 탄소 핵종의 산화물 함유 기체를 운반하는 비활성 기체의 유량을 조절하는 역할을 하는 것으로, 상기 비활성 기체가 분당 5 내지 100cc의 유량으로 흐르도록 조절하는 것일 수 있다.
상기 방사성 탄소 및 삼중수소의 동시 분석 장치는 상기 반응 용기와 상기 방사성 탄소 핵종의 산화물 함유 기체의 포집 및 분석부 사이에 냉각탑을 더 포함하는 것일 수 있다. 방사성 탄소 핵종의 산화물 함유 기체를 운반하는 비활성 기체가 상기 냉각탑을 통과하면서 방사성 탄소 핵종의 산화물 함유 기체가 응축된 상태로 방사성 탄소 핵종의 산화물 함유 기체의 포집 및 분석부로 유입되는 것일 수 있다.
이하, 실시예를 통해 본 발명을 보다 구체적으로 설명한다. 그러나 이들 실시예는 본 발명의 이해를 돕기 위한 것일 뿐 어떠한 의미로든 본 발명의 범위가 이들 실시예로 한정되는 것은 아니다.
<실시예 1> 방사성 탄소 및 삼중수소의 동시 분석 장치의 효율 평가
도 1에 도시된 방사성 탄소 및 삼중수소의 동시 분석 장치를 이용하여 활성탄 시료에 포함된 방사성 탄소 및 삼중수소의 분리 및 분석을 수행하였다.
방사성 탄소 (14C) 11.9 Bq과 삼중수소 (3H) 10.5 Bq이 첨가된 약 1g의 활성탄을 반응 용기(101)에 넣고, 산화제로 3M의 H2SO4와 보조산화제로 AgNO3를 산화제 공급부(102)를 통해 반응 용기에 주입하였으며, He 가스 20~100 cc/min를 비활성 기체 공급부(103)으로 흐르게 한 후, 약 90℃온도에서 3시간 반응시켰다.
산화반응 동안 추출된 방사성 탄소 기체는 3 way 밸브(111) 및 냉각탑(120)을 통과시켜 최종적으로 방사성 탄소 포집기(130)로 포집시켰다. 이후 추출된 삼중수소는 3 way 밸브(111)를 작동해서 냉각탑으로부터 삼중수소 포집용기(110)에 완전 포집된다.
활성탄 표준물을 활용하여 본 발명 기술을 적용한 실시예 1의 결과는 하기 표 1 및 2와 같다. 표 1은 활성탄 시료로부터 회수된 방사성 탄소의 회수율을 나타내고, 표 2는 활성탄 시료로부터 회수된 삼중수소의 회수율을 나타낸다. 이를 통해 본 발명의 동시 분석 장치를 사용함으로써 방사성 탄소와 삼중수소를 동시에 분리하여 평균 약 95% 이상의 높은 회수율로 얻을 수 있는 바, 이를 통해 방사성 탄소와 삼중수소의 동시 분석이 효율적으로 이루어질 수 있음을 확인할 수 있다.
| 구분 | 14 C의 방사능량(Bq) | Recovery(%) | |
| 초기량 | 분석 결과 | ||
| 1 | 11.9 | 11.8 | 99 |
| 2 | 11.9 | 11.4 | 95 |
| 3 | 11.9 | 11.3 | 90 |
| 구분 | 3 H의 방사능량(Bq) | Recovery(%) | |
| 초기량 | 분석 결과 | ||
| 1 | 10.5 | 10.4 | 99 |
| 2 | 10.5 | 10.5 | 100 |
| 3 | 10.5 | 10.3 | 99 |
<실시예 2> 저온 산화법에 따른 방사성 탄소 및 삼중수소의 동시 분석 장치의 효율 평가
삼중수소 및 방사성 탄소를 정량하기 위해 반응 온도를 각각 60~ 95℃와 650 ~ 700℃로 달리하고 발전소에서 발생한 폐수지를 시료로 사용한 것을 제외하고 나머지 조건은 실시예 1과 동일하게 하여, 저온 화학적 분석과 고온 열처리 분석을 수행하였다. 표 3에 그 분석 결과를 나타내었다. 방사성 탄소 및 삼중수소 모두 저온 화학적 분석 대비 고온 열처리 분석에서 방사선 함량의 수치가 더 큼을 알 수 있는 바, 고온 열처리 시 휘발성 있는 다른 물질이 방사성 탄소 및 삼중수소와 함께 검출됨을 추측해 볼 수 있다.
| 구분 | 분석 결과 (Bq/g) | |
| 저온 화학적 분석 | 고온 열처리 분석 | |
| 14 C | 230 | 250 |
| 3 H | 360 | 24000 |
또한, 저온 화학적 분석 및 고온 열처리 분석 기술을 적용한 각각의 방사성 탄소 및 삼중수소 추출물에서 방사선 분석의 간섭을 줄 수 있는 다른 핵종의 함유를 확인하기 위해 감마분광분석기를 활용해 검사하여 그 결과를 표 4와 5에 나타내었다.
표 4는 방사성 탄소에 대한 분석 결과를, 표 5는 삼중수소에 대한 분석 결과를 나타내는데, 두 경우 모두 고온 열처리 분석 기술에서만 일부 감마 핵종이 검출되었고 저온 화학적 분석에서는 다른 감마 핵종이 발견되지 않았다. 이는 고온 열처리 분석 기술 적용 시 고온으로 인해 휘발성이 있는 일부 감마 핵종이 방사성 탄소 및 삼중수소와 함께 추출되었음을 의미하는 바, 본 발명에서 적용한 저온 화학적 분석을 통해 보다 정밀한 방사성 탄소 및 삼중수소의 동시 분석이 가능함을 확인할 수 있다.
| 14 C 추출물 | 방사능값 (Bq/g) | |
| 저온 화학적 분석 | 고온 열처리 분석 | |
| 60 Co | ND | ND |
| 134 Cs | ND | 21 |
| 137 Cs | ND | 43 |
| 3 H 추출물 | 방사능값 (Bq/g) | |
| 저온 화학적 분석 | 고온 열처리 분석 | |
| 60 Co | ND | 340 |
| 134 Cs | ND | 1100 |
| 137 Cs | ND | 1400 |
<실시예 3> 비활성 기체의 유속에 따른 방사성 탄소 및 삼중수소의 동시 분석 장치의 효율 평가
비활성 기체인 He 가스의 유속을 달리한 것을 제외하고는 실시예 1과 같은 조건에서 방사성 탄소에 대한 분석을 수행하였고, 그 결과를 하기 표 6에 나타내었다. 실시예 3의 결과, 비활성 기체의 유속이 증가함에 따라 추출되는 방사성 탄소의 양이 증가함을 알 수 있고, 특히 20cc/min 이상의 유속을 갖는 경우 그 효과가 극대화 됨을 알 수 있다.
|
비활성 기체 유속
(cc/min) |
14 C의 방사능량(Bq) | Recovery(%) | |
| 초기량 | 분석 결과 | ||
| 0 | 700 | 315 | 45 |
| 0 ~ 5 | 700 | 454 | 64.9 |
| 20 ~ 100 | 700 | 671 | 95.8 |
Claims (14)
- (ⅰ) 방사성 탄소 핵종 및 삼중수소수를 함유하는 방사성 폐기물 시료와 산화제를 혼합하여 혼합물을 만드는 단계;
(ⅱ) 60 내지 95℃의 온도에서 상기 방사성 탄소 핵종 및 삼중수소 외의 다른 감마 방사성 핵종을 함유하는 화합물의 휘발을 억제하면서, 상기 방사성 폐기물 시료 중의 방사성 탄소 핵종을 산화제에 의해서 방사성 탄소 핵종의 산화물 함유 기체로 산화시키는 단계;
(ⅲ) 상기 혼합물에 비활성 기체를 주입하여서, 방사성 탄소 핵종의 산화물 함유 기체를 배출시키는 단계;
(ⅳ) 100 내지 150℃의 온도에서 상기 혼합물 중의 삼중수소수를 기화시켜서 배출하는 단계; 및
(ⅴ) 상기 배출되는 방사성 탄소 핵종의 산화물 함유 기체 및 삼중수소수로부터 방사성 탄소 및 삼중수소의 방사능을 분석하는 단계;
를 포함하는 방사성 탄소 및 삼중수소의 동시 분석 방법. - 삭제
- 청구항 1에 있어서,
상기 (ⅰ)단계의 산화제는 H2SO4, HNO3, HCl, H3PO4, K2S2O8, KMnO4 및 K2CrO7 로 이루어진 군으로부터 선택되는 적어도 어느 하나를 포함하는 것인 방사성 탄소 및 삼중수소의 동시 분석 방법. - 청구항 1에 있어서,
상기 (ⅱ)단계의 산화 반응 시간은 1 내지 5시간인 것인 방사성 탄소 및 삼중수소의 동시 분석 방법. - 청구항 1에 있어서,
상기 (ⅲ)단계의 비활성 기체는 N2, He 및 Ar 로 이루어진 군으로부터 선택되는 적어도 어느 하나를 포함하는 것인 방사성 탄소 및 삼중수소의 동시 분석 방법. - 청구항 1에 있어서,
상기 (ⅲ)단계의 비활성 기체는 분당 5 내지 100cc의 유량으로 흐르는 것인 방사성 탄소 및 삼중수소의 동시 분석 방법. - 청구항 1에 있어서,
상기 (ⅰ) 내지 (ⅳ)단계 이후의 방사성 탄소 및 삼중수소의 회수율은 90 내지 97%인 것인 방사성 탄소 및 삼중수소의 동시 분석 방법. - 청구항 1에 있어서,
상기 방사성 탄소 핵종은 14C를 포함하고, 상기 방사성 탄소 핵종의 산화물은 14CO2를 포함하는 것인 방사성 탄소 및 삼중수소의 동시 분석 방법. - 청구항 1에 있어서,
상기 삼중수소수는 T2O, HTO 및 DTO로 이루어진 군으로부터 선택되는 적어도 어느 하나를 포함하는, 방사성 탄소 및 삼중수소의 동시 분석 방법. - 방사성 탄소 핵종 및 삼중수소수를 함유하는 방사성 폐기물 시료와 산화제를 수용하기 위한 반응 용기;
상기 반응 용기에 마련된 산화제 공급부;
상기 방사성 탄소 핵종 및 삼중수소 외의 다른 감마 방사성 핵종을 함유하는 화합물의 휘발을 억제하는 온도를 유지하기 위한 제1 온도 조절부;
상기 반응 용기에 마련된 비활성 기체 공급부;
상기 반응 용기에 연통된, 방사성 탄소 핵종의 산화물 함유 기체의 포집 및 분석부;
상기 반응 용기 내부의 삼중수소수를 기화시키기 위한 제2 온도 조절부; 및
상기 반응 용기에 연통된, 삼중수소수의 포집 및 분석부;
를 포함하며,
상기 제1 온도 조절부는 60 내지 95℃의 온도를 유지하기 위한 것이고,
상기 제2 온도 조절부는 100 내지 150℃의 온도를 유지하기 위한 것인 방사성 탄소 및 삼중수소의 동시 분석 장치. - 삭제
- 청구항 10에 있어서,
상기 반응 용기, 삼중수소 포집부 및 방사성 탄소 핵종의 산화물 함유 기체의 포집부 사이에 3 way 밸브를 더 포함하는 방사성 탄소 및 삼중수소의 동시 분석 장치. - 청구항 10에 있어서,
상기 비활성 기체 공급부는 미세 기공을 포함하는 것인 방사성 탄소 및 삼중수소의 동시 분석 장치. - 청구항 13에 있어서,
상기 미세 기공은 직경 0.002 내지 0.015㎜인 방사성 탄소 및 삼중수소의 동시 분석 장치.
Priority Applications (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| KR1020210131637A KR102648891B1 (ko) | 2021-10-05 | 2021-10-05 | 방사성 탄소 및 삼중수소 동시 분석방법 |
| CA3178314A CA3178314A1 (en) | 2021-10-05 | 2022-10-03 | Method for simultaneous analysis of radiocarbon and tritium |
| US17/959,811 US20230103847A1 (en) | 2021-10-05 | 2022-10-04 | Method for simultaneous analysis of radiocarbon and tritium |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| KR1020210131637A KR102648891B1 (ko) | 2021-10-05 | 2021-10-05 | 방사성 탄소 및 삼중수소 동시 분석방법 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| KR20230048787A KR20230048787A (ko) | 2023-04-12 |
| KR102648891B1 true KR102648891B1 (ko) | 2024-03-19 |
Family
ID=85775212
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| KR1020210131637A KR102648891B1 (ko) | 2021-10-05 | 2021-10-05 | 방사성 탄소 및 삼중수소 동시 분석방법 |
Country Status (3)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US20230103847A1 (ko) |
| KR (1) | KR102648891B1 (ko) |
| CA (1) | CA3178314A1 (ko) |
Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2007127585A (ja) | 2005-11-07 | 2007-05-24 | Kaken:Kk | 大気中のトリチウム及び炭素１４の同時捕集装置 |
| JP2017096968A (ja) * | 2012-10-29 | 2017-06-01 | エレクトリシテ・ドゥ・フランス | 注入ガスの選択により改善される、炭素質廃棄物の熱処理 |
| JP2017106851A (ja) | 2015-12-11 | 2017-06-15 | 株式会社化研 | 環境中の土壌試料中の放射性核種の分析方法及び分析装置 |
| KR102046463B1 (ko) * | 2018-08-31 | 2019-11-19 | 한국원자력연구원 | 폐이온교환수지의 처리 장치 및 폐이온교환수지의 처리 방법 |
Family Cites Families (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR100313238B1 (ko) * | 1999-08-12 | 2001-11-07 | 김세종 | 생물시료중 삼중수소 및 방사성탄소를 동시에 분석하기 위한연소장치 |
| US10940437B2 (en) * | 2010-04-02 | 2021-03-09 | Veolia Nuclear Solutions, Inc. | Advanced tritium system and advanced permeation system for separation of tritium from radioactive wastes |
| HUE042565T2 (hu) * | 2014-08-18 | 2019-07-29 | De Nora Permelec Ltd | Eljárás tríciumos vizet tartalmazó üzemi víz kezelésére |
| US11058994B2 (en) * | 2019-01-18 | 2021-07-13 | Savannah River National Solutions, LLC | Tritium cleanup system and method |
-
2021
- 2021-10-05 KR KR1020210131637A patent/KR102648891B1/ko active IP Right Grant
-
2022
- 2022-10-03 CA CA3178314A patent/CA3178314A1/en active Pending
- 2022-10-04 US US17/959,811 patent/US20230103847A1/en active Pending
Patent Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2007127585A (ja) | 2005-11-07 | 2007-05-24 | Kaken:Kk | 大気中のトリチウム及び炭素１４の同時捕集装置 |
| JP2017096968A (ja) * | 2012-10-29 | 2017-06-01 | エレクトリシテ・ドゥ・フランス | 注入ガスの選択により改善される、炭素質廃棄物の熱処理 |
| JP2017106851A (ja) | 2015-12-11 | 2017-06-15 | 株式会社化研 | 環境中の土壌試料中の放射性核種の分析方法及び分析装置 |
| KR102046463B1 (ko) * | 2018-08-31 | 2019-11-19 | 한국원자력연구원 | 폐이온교환수지의 처리 장치 및 폐이온교환수지의 처리 방법 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| US20230103847A1 (en) | 2023-04-06 |
| CA3178314A1 (en) | 2023-04-05 |
| KR20230048787A (ko) | 2023-04-12 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| US3833469A (en) | Process for the production of technetium-99m from neutron irradiated molybdenum trioxide | |
| Greendale et al. | Rapid Radiochemical Procedure for Antimony and Arsenic. | |
| Austin et al. | A batch process for the production of 13N-labelled nitrogen gas | |
| Gilmore et al. | Nitrogen-13 in Hydrocarbons Irradiated with Fast Neutrons. | |
| KR102648891B1 (ko) | 방사성 탄소 및 삼중수소 동시 분석방법 | |
| RU2430440C1 (ru) | Способ получения радионуклида висмут-212 | |
| Reed et al. | Effect of ionizing radiation on moist air systems | |
| Chuvilin et al. | Production of 89Sr in solution reactor | |
| Volkova et al. | Radionuclides in irradiated graphite of uranium–graphite reactors: decontamination by thermochemical methods | |
| Xiang-Wei et al. | High-temperature catalytic oxidation preparation and liquid scintillation counting determination of the carbon-14 in liquid effluent samples from nuclear power plants | |
| US3153566A (en) | Decontamination of volatile radioactive effluents | |
| Merrigan et al. | Effects of Experimental Parameters on the (n, γ)-Activated Reactions of Bromine with Liquid Cyclohexane | |
| Zuzel | Experience of gas purification and radon control in BOREXINO | |
| Dominey et al. | Radiolytic exchange of carbon-14 between carbon monoxide and carbon dioxide | |
| KR102506148B1 (ko) | 삼중수소와 방사성탄소의 순차적 분리방법 | |
| Sueki et al. | Stability of metallofullerenes following neutron capture reaction on the metal ion | |
| Domanov | Possibility of generation of octavalent curium in the gas phase in the form of volatile tetraoxide CmO 4 | |
| US3805077A (en) | Method and apparatus for detecting the prsence and quantity of mercury in a sample of organic material | |
| Snellman | Sampling and monitoring of carbon-14 in gaseous effluents from nuclear facilities-a literature survey | |
| Tachikawa et al. | Trapping and recovery of radioiodine compounds by copper metal | |
| Van Der Linde et al. | In-target production of high specific radioactivity [15O] nitrous oxide by deuteron irradiation of nitrogen gas | |
| Stein | Removal of radon from air by oxidation with bromine trifluoride | |
| Vereshchagin et al. | 89 Sr production in a reactor with solution fuel | |
| Wachsmuth et al. | Chemical characterization of short-lived selenium and their daughter isotopes from thermal neutron induced fission of 235U at a gas-jet facility | |
| Bevis | Low temperature adsorption and gamma scintillation spectrometry for measuring argon-41. |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| E902 | Notification of reason for refusal | ||
| E701 | Decision to grant or registration of patent right | ||
| GRNT | Written decision to grant |