KR102647133B1 - 과산화수소를 포함하는 녹조 제거제 - Google Patents
과산화수소를 포함하는 녹조 제거제 Download PDFInfo
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Abstract
본 발명에 의한 녹조 제거제는 과산화수소, 카르복실산 화합물, 케톤 화합물 및 플라보노이드계 화합물을 포함하는 것을 특징으로 한다.
Description
본 발명은 과산화수소를 포함하는 녹조 제거제에 관한 것이다.
녹조는 마이크로시스티스속, 아나베나속 및 아파니조메논속 등에 속하는 남세균이 강 또는 호수에서 대량으로 발생하여 물빛이 녹색으로 바뀌는 현상을 의미한다. 이러한 녹조는 기본적으로 부영양화가 원인이며, 주변 농경지 등에서 살포된 비료 등이 흘러들어 과도한 영양분이 공급되며, 공급된 영양분이 특정 남세균과 맞는 조건을 형성하는 경우, 남세균이 폭발적으로 증식하여 발생한다.
이러한 녹조는 물색을 녹색으로 만들어 미관을 해칠 뿐만 아니라, 수중 산소를 고갈시켜 대부분의 어류 등을 포함하는 수생 생물에게 심각한 영향을 줄 수 있다.
종래 알려진 녹조 제거 방법으로는 차염소산소다 등과 같은 살균 약품을 이용하는 방법, 불포화지방산, 규산나트륨 및 카올린 등의 혼합물을 이용하여 녹조를 침강시키는 방법, 무기 세라믹을 이용한 녹조의 흡착이나 구리염 무기산화물을 이용한 흡착 침강 등의 방법을 이용할 수 있다.
이외에도 물리적, 화학적 방법을 이용한 다양한 방식의 녹조제거 기술이 개발되었다. 물리적인 방법으로는 인공폭포기를 설치하여 호수내의 인위적인 층위파괴를 통해 조류 현존량을 감소시키거나, 전기분해법을 이용하여 응집제나 과포화수를 이용하지 않으면서도 전극만으로 가압부상과 동일한 효과를 실현하며, 양극에 알루미늄 등의 용해성 금속을 이용하여 응집을 촉진시킬 수 있다.
화학적 방법으로는 화학적 응집제를 투여하는 방법을 이용할 수 있으며, 응집제는 알루미늄, 칼슘, 철 등을 포함하며, 이러한 알루미늄, 칼슘, 철 등의 이온이 인산이온과 결합하여 불용성 침전을 만들어 물에 용해된 인을 제거하며, 이를 통하여 녹조를 저감할 수 있다. 살조제를 통하여 조류를 제거할 수 있으며, 이러한 살조제는 황산동 등을 주로 이용한다.
이러한 종래 녹조제거 방법의 주요 단점은 규모가 작은 수역에서는 쉽게 제거가 가능하나, 넓은 수역에서는 예상한 효과를 나타내지 못하는 한계가 있다. 아울러 물리적 제거 방법은 대부분 고정식으로 녹조를 추적하면서 처리하기에 부적합하며, 화학적 및 생물학적 방법은 그 효과와 대비하여 2차 오염 또는 생태계 교란 등의 문제를 수반할 수 있다. 전기분해의 경우 막대한 전력이 소비되며 경제성이 현저히 낮은 한계가 있으며, 화학적 응집제를 이용하는 경우 침전으로 인한 조류독성이 제거되지 않는 단점이 있다.
이에, 잔류물 걱정이 없고, 어류, 물벼룩 등의 수생 생물에 생태 독성이 없으며, 녹조를 추적하여 간단한 방법으로 제조할 수 있는 녹조 제거제의 개발이 필요한 실정이다.
본 발명의 목적은 간단한 방법으로 높은 효율로 녹조를 제거할 수 있는 과산화수소를 포함하는 녹조 제거제를 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 과산화수소를 포함함에도 높은 안정도로 유통 및 보관이 용이한 과산화수소를 포함하는 녹조제거제를 제공하는 것이다.
본 발명에 의한 녹조 제거제는 과산화수소, 카르복실산 화합물, 케톤 화합물 및 플라보노이드계 화합물을 포함하는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 일 실시예에 의한 녹조 제거제는 과산화수소를 2 내지 60 중량% 포함하는 것을 특징으로 할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 의한 녹조 제거제에서 상기 카르복실산 화합물은 하기 화학식 1을 만족하는 것을 특징으로 할 수 있다.
[화학식 1]
R1-COOH
상기 화학식 1에서 R1은 탄소수 2 내지 10의 직쇄 알킬기, 탄소수 3 내지 10의 분지쇄 또는 환형 알킬기 또는 탄소수 5 내지 20의 방향족 또는 헤테로 방향족 고리를 포함하는 알킬기일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 의한 녹조 제거제에서 상기 케톤 화합물은 하기 화학식 2를 만족하는 것을 특징으로 할 수 있다.
[화학식 2]
R2-CO-R3
상기 화학식 2에서 R2 또는 R3는 탄소수 1 내지 6의 직쇄 알킬기, 탄소수 3 내지 10의 분지쇄 또는 환형 알킬기 또는 탄소수 5 내지 20의 방향족 또는 헤테로 방향족 고리를 포함하는 알킬기일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 의한 녹조 제거제는 상기 카르복실산 화합물을 5 내지 500 ppm 포함하는 것을 특징으로 할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 의한 녹조 제거제는 상기 케톤 화합물을 5 내지 500 ppm 포함하는 것을 특징으로 할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 의한 녹조 제거제는 플라보노이드계 화합물을 5 내지 500 ppm 포함하는 것을 특징으로 할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 의한 녹조 제거제는 카르복실산 화합물 : 케톤 화합물 : 플라보노이드계 화합물을 1 : 0.5 내지 1.5 : 0.5 내지 1.5 중량비로 포함하는 것을 특징으로 할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 의한 녹조 제거제는 처리대상 용액 1L 당 0.001 내지 30 ㎎ 투입되는 것을 특징으로 할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 의한 녹조 제거제는 KS M 1112에 의거하여 측정한 안정도가 90% 이상인 것을 특징으로 할 수 있다.
본 발명에 의한 과산화수소를 포함하는 녹조 제거제는 과산화수소, 카르복실산 화합물, 케톤 화합물 및 플라보노이드계 화합물을 포함하여 높은 효율로 녹조를 제거할 수 있으며, 과산화수소가 높은 안정도를 나타내는 장점이 있다.
도 1은 본 발명의 실시예에 의한 녹조제거제 투입 후 마이크로시스틴, 총 유기탄소 및 총 질소량을 측정한 결과를 도시한 것이다.
본 발명의 실시예들에 대한 이점 및 특징, 그리고 그것들을 달성하는 방법은 첨부되는 도면과 함께 상세하게 후술되어 있는 실시예들을 참조하면 명확해질 것이다. 그러나 본 발명은 이하에서 개시되는 실시예들에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 구현될 수 있으며, 단지 본 실시예들은 본 발명의 개시가 완전하도록 하고, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 발명의 범주를 완전하게 알려주기 위해 제공되는 것이며, 본 발명은 청구항의 범주에 의해 정의될 뿐이다. 명세서 전체에 걸쳐 동일 참조 부호는 동일 구성 요소를 지칭한다.
본 발명의 실시예들을 설명함에 있어서 공지 기능 또는 구성에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단되는 경우에는 그 상세한 설명을 생략할 것이다. 그리고 후술되는 용어들은 본 발명의 실시예에서의 기능을 고려하여 정의된 용어들로서 이는 사용자, 운용자의 의도 또는 관례 등에 따라 달라질 수 있다. 그러므로 그 정의는 본 명세서 전반에 걸친 내용을 토대로 내려져야 할 것이다.
본 발명에 의한 녹조 제거제는 과산화수소, 카르복실산 화합물, 케톤 화합물 및 플라보노이드계 화합물을 포함하는 것을 특징으로 한다.
본 발명에 의한 녹조제거제는 과산화수소와 함께 카르복실산 화합물, 케톤 화합물 및 플라보노이드계 화합물을 동시에 포함함으로써, 과산화수소의 안정도가 현저히 향상될 수 있으며, 녹조 제거 효과 또한 높아지는 상승효과를 나타내는 장점이 있다.
본 발명의 일 실시예에 의한 녹조제거제는 과산화수소를 2 내지 60 중량%, 좋게는 2 내지 30 중량%, 더욱 좋게는 2.5 내지 10 중량%, 가장 좋게는 3 내지 7 중량% 포함할 수 있으며, 과산화수소의 농도가 높을 경우 처리대상 용액에 균일하게 혼합되기 전 국부적으로 높은 과산화수소 농도에 의해 생태 독성이 나타날 위험이 있다.
상기 카르복실산 화합물은 하기 화학식 1을 만족하는 것을 이용할 수 있다.
[화학식 1]
R1-COOH
상기 화학식 1에서 R1은 탄소수 2 내지 10의 직쇄 알킬기, 탄소수 3 내지 10의 분지쇄 또는 환형 알킬기 또는 탄소수 5 내지 20의 방향족 또는 헤테로 방향족 고리를 포함하는 알킬기일 수 있다.
좋게는, 상기 화학식 1에서 R1은 탄소수 3 내지 9의 직쇄 알킬기, 탄소수 4 내지 10의 분지쇄 또는 환형 알킬기 또는 탄소수 5 내지 15의 방향족 또는 헤테로 방향족 고리를 포함하는 알킬기일 수 있으며, 더욱 좋게는 상기 R1은 탄소수 5 내지 9의 직쇄 또는 분지쇄 알킬기일 수 있다.
상기 화학식 1을 만족하는 카르복실산 화합물을 이용함으로써 과산화수소의 높은 안정화 효율을 나타내면서도, 녹조 제거제의 생태 독성이 낮은 특징이 있다.
상기 녹조 제거제는 상기 카르복실산 화합물을 5 내지 500 ppm, 좋게는 5 내지 200 ppm, 더욱 좋게는 5 내지 100 ppm, 가장 좋게는 10 내지 80 ppm 포함할 수 있다. 카르복실산 화합물을 소량 포함하는 경우 과산화수소의 안정성이 낮아질 수 있고, 카르복실산 화합물을 다량 포함하는 경우 생태 독성이 나타날 우려가 있다.
상기 케톤 화합물은 하기 화학식 2를 만족할 수 있다.
[화학식 2]
R2-CO-R3
상기 화학식 2에서 R2 또는 R3는 탄소수 1 내지 6의 직쇄 알킬기, 탄소수 3 내지 10의 분지쇄 또는 환형 알킬기 또는 탄소수 5 내지 20의 방향족 또는 헤테로 방향족 고리를 포함하는 알킬기일 수 있다.
좋게는, 상기 R2는 탄소수 5 내지 10의 방향족 또는 헤테로 방향족 고리를 포함할 수 있으며, R3는 탄소수 1 내지 5의 직쇄 또는 분지쇄 알킬기일 수 있다. 더욱 좋게는, 상기 R2는 탄소수 5 내지 8의 방향족 고리를 포함하는 알킬기 일 수 있으며, R3는 탄소수 1 내지 3의 직쇄 또는 분지쇄 알킬기일 수 있다.
상기 녹조 제거제는 상기 케톤 화합물을 5 내지 500 ppm, 좋게는 5 내지 200 ppm, 더욱 좋게는 5 내지 100 ppm, 가장 좋게는 10 내지 80 ppm 포함할 수 있으며, 케톤 화합물을 소량 포함하는 경우 과산화수소의 안정성이 낮아질 수 있고, 케톤 화합물을 다량 포함하는 경우 생태독성이 나타날 우려가 있다. 상기 플라보노이드계 화합물은 앞서 설명한 바와 같이 카르복실산 화합물 및 케톤 화합물과 혼합되어 혼합에 의한 상승 효과에 의해 높은 효율로 녹조를 제거할 수 있는 장점이 있다.
상기 플라보노이드계 화합물은 좋게는 플라본일 수 있으며, 더욱 구체적으로 아피제닌, 루테올린, 바이칼레인 및 크리신 등에서 선택되는 하나 또는 둘 이상을 포함할 수 있으며, 이러한 플라본을 이용함으로써 더욱 우수한 녹조 제거 효과를 확보할 수 있다.
상기 녹조 제거제는 플라보노이드계 화합물을 카르복실산 화합물을 5 내지 500 ppm, 좋게는 5 내지 200 ppm, 더욱 좋게는 5 내지 100 ppm, 가장 좋게는 10 내지 80 ppm 포함할 수 있으며, 플라보노이드계 화합물을 소량 또는 다량 포함하는 경우 상기 카르복실산 화합물 및 플라보노이드계 화합물과의 혼합에 의한 상승 효과가 나타나기 어려울 수 있다.
상기 녹조 제거제는 카르복실산 화합물 : 케톤 화합물 : 플라보노이드계 화합물을 1 : 0.5 내지 1.5 : 0.5 내지 1.5 중량비, 좋게는 1 : 0.8 내지 1.2 : 0.8 내지 1.2의 중량비로 포함할 수 있다. 이러한 범위를 만족함으로써 녹조 제거제에 포함된 과산화수소의 안정도가 90% 이상, 좋게는 93% 이상일 수 있다. 이때 안정도는 KS M 1112에 의거하여 측정된 것을 기준으로 할 수 있다.
상기 녹조 제거제를 이용하여 처리대상 용액에 포함된 녹조를 제거하고자 하는 경우, 처리대상 용액 1L 당 0.001 내지 30 ㎎, 좋게는 0.01 내지 25 ㎎, 더욱 좋게는 2 내지 20 ㎎, 가장 좋게는 3 내지 15㎎ 투입될 수 있다. 이러한 범위를 만족함으로써, 녹조 제거제 투입 10일 후를 기준으로 녹조로 생성되는 대표적인 독성물질인 마이크로시스틴을 95% 이상, 좋게는 97% 이상, 더욱 좋게는 99% 이상 제거할 수 있는 장점이 있으며, 물벼룩, 박테리아 및 어류에 대하여 독성을 나타내지 않는 장점이 있다. 이러한 장점에 의하여 강이나 호수 등에서 발생한 녹조를 녹조 제거제를 살포하는 간단한 방법으로 효율적으로 제거할 수 있으며, 녹조를 제외한 다른 수생 생물에 영향을 최소화 할 수 있는 장점이 있다.
이하, 본 발명을 실시예 및 비교예에 의해 구체적으로 설명한다. 아래 실시예는 본 발명의 이해를 돕기 위한 것일 뿐이며, 본 발명의 범위가 아래 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.
[실시예]
카르복실산 화합믈로 카프릴산, 케톤 화합물로 아세토페논, 플라보노이드계 화합물로 크리신(Chrysin)을 이용하였으며, 카프릴산 : 아세토페논 : 크리신을 1:1:1의 중량비로 균일하게 혼합하여 첨가제 혼합물을 제조하였다.
증류수에 과산화수소를 투입하여 과산화수소가 전체의 5 중량% 포함되도록 하였으며, 여기에 제조된 첨가제 혼합물을 70 ppm이 되도록 투입하여 최종적으로 녹조제거제를 제조하였다.
[비교예 1 내지 3]
실시예와 같은 방법으로 제조하되, 상기 첨가제 혼합물 대신 카프릴산(비교예 1), 아세토페논(비교예 2) 및 크리신(비교예 3)을 각각 단독으로 70 ppm이 되도록 투입하여 녹조 제거제를 제조하였다.
[비교예 4]
증류수에 과산화수소를 혼합하여 5 중량% 농도의 과산화수소수를 녹조 제거제로 이용하였다.
조류 세포수 확인
실시예 및 비교예에 의한 녹조 제거제를 이용하여 조류 세포수 시험을 수행하고 그 결과를 표 2로 나타내었다. 이때 시험종은 Microcystis aeruginosa이며, 환경부예규 제697호 별표 1 ‘조류제거효율 및 생태독성평가 방법’에서 조류제거 효율 평가 방법을 이용하여 실험을 수행하였다.
과산화수소의 안정도 확인
실시예 및 비교예에 의한 녹조 제거제에 포함된 과산화수소의 안정도를 측정하고 그 결과를 표 2로 나타내었다. 이때 과산화수소의 안정도는 KS M 1112에 의거하여 측정하였다.
생장저해율 확인
실시예 및 비교예에 의한 녹조 제거제의 생장 저해율을 표 1의 조건으로 확인하고, 그 결과를 표 2로 나타내었다. 구체적으로, 처리대상 용액 1L 당 실시예 및 비교예에서 제조된 녹조 제거제를 7 ㎎씩 투입하여 처리 직후 및 72시간 경과 후 마이크로시스틴 세포 농도를 비교하였으며, 이를 바탕으로 성장 저해율을 도출하였다.
구체적으로 (성장 저해율) = 100 - (평균 비생장률)로 계산하였으며, 이때 평균 비성장률(average specific growth rate)은 아래 식으로 도출할 수 있다.
(평균 비생장률)=(lnXj-lnXi)/(tj-ti)
Xj는 j시간에서 생물량, Xi는 i시간에서 생물량이다.
| 구분 | H2O2(중량%) | 첨가제 (ppm) | 제품 투입량(mg/L) |
| 대조군(제거제 미첨가) | - | - | - |
| 과산화수소 | 5 | - | 7 |
| 카프릴산 | 70 | ||
| 아세토페논 | 70 | ||
| 크리신 | 70 | ||
| 혼합첨가제 | 70 |
| 구분 | 세포수(cells/mL) | 생장저해율(%) | H2O2 안정도(%) |
|
| 0 day | 3 days | |||
| 대조군(제거제 미첨가) | 102,400 | 926,000 | 0 | - |
| 과산화수소 | 102,600 | 902,000 | 1.3 | 60-70 |
| 카프릴산 | 102,400 | 329,000 | 47.0 | 80-90 |
| 아세토페논 | 102,400 | 773,000 | 8.2 | 80-90 |
| 크리신 | 102,600 | 834,000 | 4.8 | 70-80 |
| 혼합첨가제 | 102,400 | 5,200 | 100 | 95-98 |
생태독성 평가
실시예에서 제조된 녹조 제거제를 처리대상 용액 1L 당 10 ㎎ 투입하고, 24시간, 48시간 및 72시간이 경과한 후 생태독성을 평가하고 그 결과를 하기 표 3으로 나타내었다.
구체적으로, 하기 표 3에서 평가항목 A는 조류 제거물질 자체의 생태 독성 평가 결과를 도시한 것으로, E(L)C50은 반수영향농도 또는 반수치사농도를 의미하며, NOEC는 무영향 관찰농도를 의미한다. 표 3을 참고하면, 반수영향농도 또는 반수치사농도는 모두 25 ㎎/L 이상이며, 무영향 관찰농도는 가장 낮은 발광 박테리아가 10 ㎎/L인 것을 확인할 수 있다.
표 2의 실험 결과 및 표 3의 결과를 참고하면, 본 발명의 실시예에 의한 녹조 제거제가 비교예 4와 대비하여 동일한 함량의 과산화수소를 포함하더라도 높은 녹조 제거 효율을 갖는 것을 확인할 수 있다. 나아가, 과산화수소만을 포함하는 표 4와 같은 녹조 제거제를 이용하여 실시예와 같은 효과를 내고자 하는 경우, 다량의 녹조 제거제가 투입되어야 함이 자명하다. 그러나 표 3의 결과를 참고하면, 이에 따라 과산화수소를 포함하는 녹조제거제를 다량 투입하는 경우 특히 발광 박테리아에 대하여 독성이 나타날 가능성이 높은 것을 확인할 수 있으며, 이러한 점을 바탕으로 본 발명의 실시예에 의한 녹조 제거제는 종래 과산화수소에 의한 생태독성 한계를 극복하면서도 높은 효율로 녹조를 제거할 수 있는 장점이 있음을 확인할 수 있다.
평가항목 B는 조류제거물질 투여 후 생태독성을 평가한 것으로, TU는 Toxic Unit을 의미한다. 표 3을 참고하면, 처리대상 용액 1 L 당 10 ㎎ 이하로 투입하는 경우 물벼룩, 발광 박테리아 및 어류에 대하여 독성을 나타내지 않음을 확인할 수 있다.
| 평가항목 | 사용농도 | 반응시간 | 생태독성 | ||
| 물벼룩 | 발광박테리아 | 어류(D. rerio) | |||
| A | - | - | E(L)C50 = 68.8mg/L, NOEC = 25 mg/L |
E(L)C50 = 29.4mg/L, NOEC = 10 mg/L |
E(L)C50 = 213.8mg/L, NOEC = 100 mg/L |
| B | 10mg/L | 24hr | TU= 0 | TUB= 0 | TU= 0 |
| 48hr | |||||
| 72hr | |||||
마이크로시스틴 억제 효과 및 수질오염 확인
익산 왕궁저수지에서 mesocosm 시스템으로 실험을 수행하였다. 아무런 처리도 하지 않은 대조구 및 처리대상수 1L 당 10 ㎎의 녹조 제거제를 투입한 경우 마이크로시스틴의 농도, 총 유기탄소량(TOC) 및 총 질소(T-N)량을 투입 10일 후와 대비하여 측정하고 그 결과를 도 1로 나타내었다. 이때 마이크로시스틴 농도는 ELISA Test (eurofins-technologies社) 시험법을 이용하였으며, 총 유기탄소량은 고온 연소 산화법을 이용하여 측정하였고, 총 질소량은 자외선 가시분광 산화법으로 측정하였다.
도 1을 참고하면, 본 발명의 실시예에 의한 녹조제거제 투입 10일 후 마이크로시스틴 농도가 9.2 ppb에서 0.1 ppb로 99.4% 제거되었으며, 총 유기탄소는 50.9 ppm에서 4.9 ppm으로 90.4%가 제거되었고, 총 질소량은 8.2 ppm에서 1.0 ppm으로 87.2%가 제거되었다. 반면 아무런 처리도 하지 않은 대조군의 경우 현저한 저감이 관찰되지 않은 것을 확인할 수 있다.
이를 바탕으로 본 발명의 실시예에 의한 녹조 제거제를 적용하는 경우, 높은 효율로 조류세포 중 남조류를 제거하며, 남조류의 독성물질인 마이크로시스틴을 제거하여 10일 후 마이크로시스틴 농도가 급격하게 낮아지는 것을 확인할 수 있다. 아울러, 녹조 제거제를 적용함으로써 총유기탄소 및 총질소량 또한 현저히 낮출 수 있는 장점을 가짐을 알 수 있다.
Claims (10)
- 과산화수소, 카르복실산 화합물, 케톤 화합물 및 플라보노이드계 화합물을 포함하며,
상기 과산화수소를 2 내지 30 중량%, 상기 카르복실산 화합물로 카프릴산을 5 내지 200 ppm, 상기 케톤 화합물로 아세토페논을 5 내지 200 ppm 및 상기 플라보노이드계 화합물로 크리신을 5 내지 200 ppm 포함하는 것을 특징으로 하는 녹조 제거제.
- 삭제
- 삭제
- 삭제
- 삭제
- 삭제
- 삭제
- 제 1항에 있어서,
상기 녹조 제거제는 카르복실산 화합물 : 케톤 화합물 : 플라보노이드계 화합물을 1 : 0.5 내지 1.5 : 0.5 내지 1.5 중량비로 포함하는 것을 특징으로 하는 녹조 제거제.
- 제 1항에 있어서,
상기 녹조 제거제는 처리대상 용액 1L 당 0.001 내지 30 ㎎투입되는 것을 특징으로 하는 녹조 제거제.
- 제 1항에 있어서,
상기 녹조제거제는 KS M 1112에 의거하여 측정한 안정도가 90% 이상인 것을 특징으로 하는 녹조 제거제.
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