KR102634431B1 - 열전지용 음극 조립체 및 이를 포함하는 열전지 - Google Patents

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KR102634431B1 KR1020230083603A KR20230083603A KR102634431B1 KR 102634431 B1 KR102634431 B1 KR 102634431B1 KR 1020230083603 A KR1020230083603 A KR 1020230083603A KR 20230083603 A KR20230083603 A KR 20230083603A KR 102634431 B1 KR102634431 B1 KR 102634431B1
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하상현
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Abstract

본 발명은 음극; 및 상기 음극 하에 배치되는 보조집전체를 포함하고, 상기 음극은, 누액방지컵; 상기 누액방지컵 내에 배치되는 메쉬; 및 상기 누액방지컵 내에서, 상기 메쉬 상에 배치되는 음극펠릿을 포함하고, 상기 메쉬는, 상기 메쉬의 측면이 상기 누액방지컵의 외벽의 내측면과 제1 간격만큼 이격되도록 배치되고, 상기 음극의 외경은 상기 보조집전체의 외경보다 작은, 열전지용 음극 조립체를 제공한다.

Description

열전지용 음극 조립체 및 이를 포함하는 열전지{Cathode assembly for thermal battery and thermal battery including the same}
본 발명은 열전지용 음극 및 이를 포함하는 열전지에 관한 것이다. 구체적으로, 본 발명은 열전지용 음극의 구조 변경 및 열전지의 적층 구조 변경을 통하여 안정성이 향상된 열전지를 제공하는 것을 목적으로 한다.
열전지는 상온에서 비활성 상태로 유지되다가 열원(heat source)의 점화에 의해서 수 초 이내에 고체전해질이 용융됨으로써 활성(activation)화되는 비축형 1차 전지이다.
특히, 유도 무기의 경우, 평균 수명은 15년 이상이고, 발사되는 순간에만 전력을 사용하기 때문에, 자가 방전(Self-discharging)이 일어나지 않아야 한다. 유도 무기의 전원은 비행을 위해 무게가 가벼워야 한다. 열전지는 비활성화 시 전해질이 고체 상태이므로, 자가 방전이 차단될 수 있고, 진동, 충격, 저온, 고온에 견딜 수 있어 구조적 안정성 및 신뢰성이 뛰어나므로, 유도 무기의 전원으로 사용될 수 있다.
열전지는 분말성형법으로 제조된 펠릿형의 양극, 전해질, 음극 및 열원으로 구성된 단위셀이 적층된 구조를 가질 수 있다. 이 때, 열전지의 성능 향상을 위해 순수한 리튬과 철 분말을 혼합하여 리튬 음극으로 사용할 수 있다.
전극의 에너지 효율 증가를 위해 리튬을 사용하고 있으며, 이러한 리튬은 열전지가 작동하는 온도인 500 ℃에서는 용융상태로 존재한다. 따라서, 용융된 리튬을 잡아두기 위해 금속 메쉬 뿐 아니라 누액방지컵을 활용하고 있다.
최근 열전지의 에너지 요구조건이 증가함에 따라, 전지의 크기가 증가하고 있다. 즉, 열전지 내부의 단위셀 적층 수도 증가하고, 전극의 두께와 외경도 증가하고 있다.
열전지 용량이 증가함에 따라, 열전지 작동시 열원에 의해 리튬 음극에 인가되는 압력 및 열충격에 의한 변형이 심해졌다. 또한, 전극의 두께 및 외경 증가에 따라 전극 내 포함된 리튬 함량도 증가하므로, 용융된 리튬의 누액도 빈번하게 발생하고 있다.
KR 10-1920851 B1 KR 10-1993756 B1 KR 10-2471702 B1 US 4221849 A
본 발명은 상기와 같은 문제점을 포함하여 여러 문제점들을 해결하기 위한 것으로서, 열전지가 작동(활성화)시 음극에 인가되는 압력 및 열충격에 의한 변형을 최소화하고, 열전지 작동 시 음극에 포함된 리튬이 누액되는 것을 방지 또는 최소화하여, 안정성 및 성능이 향상된 열전지를 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제들은 이상에서 언급한 기술적 과제들로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 기술적 과제들은 본 발명의 기재로부터 당해 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
본 발명의 일 관점에 따르면, 음극; 및 상기 음극 하에 배치되는 보조집전체를 포함하고, 상기 음극은, 누액방지컵; 상기 누액방지컵 내에 배치되는 메쉬; 및 상기 누액방지컵 내에서, 상기 메쉬 상에 배치되는 음극펠릿을 포함하고, 상기 메쉬는, 상기 메쉬의 측면이 상기 누액방지컵의 외벽의 내측면과 제1 간격만큼 이격되도록 배치되고, 상기 음극의 외경은 상기 보조집전체의 외경보다 작은, 열전지용 음극 조립체가 제공된다.
상기 보조집전체는 상기 누액방지컵과 상이한 물질을 포함할 수 있다.
상기 제1 간격은 0.3 mm 이상 0.6 mm 이하일 수 있다.
상기 누액방지컵의 두께는 0.10 mm 이상 0.2 mm 이하일 수 있다.
상기 메쉬의 두께는 0.15 mm 이상 0.20 mm 이하일 수 있다.
상기 메쉬는 그물망 구조를 가지고, 상기 메쉬의 눈크기는 0.2 mm 이상 0.5 mm 이하일 수 있다.
상기 누액방지컵의 외벽의 상단부는, 상기 누액방지컵의 중앙부를 향해 접혀있는 것을 특징으로 하고, 상기 누액방지컵의 외벽의 상단부는, 상기 음극펠릿의 상면과 밀착하도록 형성될 수 있다.
본 발명의 일 관점에 따르면, 음극과 양극; 상기 음극과 상기 양극 사이에 배치되는 전해질; 착화기에 의해 점화되어 열에너지를 발생시키는 열원; 및 상기 열원과 상기 음극 사이에 배치되는 보조집전체; 포함하고, 상기 음극은, 누액방지컵; 상기 누액방지컵 내에 배치되는 메쉬; 및 상기 누액방지컵 내에서, 상기 메쉬 상에 배치되는 음극펠릿을 포함하는, 열전지가 제공된다.
상기 보조집전체의 두께는 0.10 mm 이상 0.15 mm 이하일 수 있다.
상기 보조집전체는 금속 물질을 포함할 수 있다.
상기 보조집전체는 상기 누액방지컵과 상이한 물질을 포함할 수 있다.
상기 메쉬는, 상기 메쉬의 측면이 상기 누액방지컵의 외벽의 내측면과 제1 간격만큼 이격되도록 배치되며, 상기 제1 간격은 0.3 mm 이상 0.6 mm 이하일 수 있다.
상기 누액방지컵의 두께는 0.10 mm 이상 0.2 mm 이하일 수 있다.
상기 메쉬의 두께는 0.15 mm 이상 0.20 mm 이하일 수 있다.
상기 메쉬는 그물망 구조를 가지고, 상기 메쉬의 눈크기는 0.2 mm 이상 0.5 mm 이하일 수 있다.
상기 누액방지컵의 외벽의 상단부는, 상기 누액방지컵의 중앙부를 향해 접혀있는 것을 특징으로 하며, 상기 누액방지컵의 외벽의 상단부는, 상기 음극펠릿의 상면과 밀착하도록 형성될 수 있다.
상기 열원을 점화하는 것을 보조하는 열지를 더 포함하고, 상기 열지는 상기 양극, 상기 전해질, 상기 보조집전체 및 상기 열원의 측면을 둘러싸도록 배치되고, 상기 음극의 외경은 상기 보조집전체의 외경보다 작고, 상기 음극의 측면은 상기 열지와 제2 간격만큼 이격되어 배치될 수 있다.
전술한 것 외의 다른 측면, 특징, 이점이 이하의 도면, 특허청구범위 및 발명의 상세한 설명으로부터 명확해질 것이다.
상기한 바와 같이 이루어진 본 발명의 일 실시예에 따르면, 열전지용 음극의 구조 변경 및 열전지의 적층 구조 변경을 통하여, 음극의 열변형이 감소하고, 열전지 작동 중 용융된 리튬의 누액을 최소화할 수 있으므로, 열전지의 안정성 및 성능을 향상시킬 수 있다.
물론 이러한 효과에 의해 본 발명의 범위가 한정되는 것은 아니며, 언급되지 아니한 효과들은 본 명세서 및 첨부된 도면으로부터 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 명확히 이해될 수 있을 것이다.
도 1은 일 실시예에 따른 열전지를 개략적으로 도시한 단면도이다.
도 2는 일 실시예에 따른 열전지용 음극을 개략적으로 도시한 단면도이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예 및 비교예에 따른 방전시험 결과를 나타낸 그래프이다.
도 4는 본 발명의 일 실시예 및 비교예에 따른 방전시험 결과를 나타낸 그래프이다.
도 5는 본 발명의 일 실시예 및 비교예에 따른 방전시험 결과를 나타낸 그래프이다.
도 6은 본 발명의 일 실시예의 방전시험 후 외관을 나타낸 도면이다.
도 7은 본 발명의 일 실시예의 방전시험 후 컴퓨터 단층촬영 분석 결과를 나타낸 도면이다.
도 8은 본 발명의 일 비교예의 방전시험 후 외관을 나타낸 도면이다.
도 9는 본 발명의 일 비교예의 방전시험 후 컴퓨터 단층촬영 분석 결과를 나타낸 도면이다.
도 10은 본 발명의 일 실시예의 방전시험 후 누액방지컵의 외관을 나타낸 도면이다.
도 11은 본 발명의 일 비교예의 방전시험 후 누액방지컵의 외관을 나타낸 도면이다.
본 발명은 다양한 변환을 가할 수 있고 여러 가지 실시예를 가질 수 있는 바, 특정 실시예들을 도면에 예시하고 상세한 설명에 상세하게 설명하고자 한다. 본 발명의 효과 및 특징, 그리고 그것들을 달성하는 방법은 도면과 함께 상세하게 후술되어 있는 실시예들을 참조하면 명확해질 것이다. 그러나 본 발명은 이하에서 개시되는 실시예들에 한정되는 것이 아니라 다양한 형태로 구현될 수 있다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 실시예들을 상세히 설명하기로 하며, 도면을 참조하여 설명할 때 동일하거나 대응하는 구성 요소는 동일한 도면부호를 부여할 수 있고, 이에 대한 중복되는 설명은 생략할 수 있다.
본 명세서에서 제1, 제2 등의 용어는 한정적인 의미가 아니라 하나의 구성 요소를 다른 구성 요소와 구별하는 목적으로 사용되었다.
본 명세서에서 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다.
본 명세서에서 포함하다 또는 가지다 등의 용어는 명세서상에 기재된 특징, 또는 구성요소가 존재함을 의미하는 것이고, 하나 이상의 다른 특징들 또는 구성요소가 부가될 가능성을 미리 배제하는 것은 아니다.
본 명세서에서 막, 영역, 구성 요소 등의 부분이 다른 부분 위에 또는 상에 있다고 할 때, 다른 부분의 바로 위에 있는 경우뿐만 아니라, 그 중간에 다른 막, 영역, 구성 요소 등이 개재되어 있는 경우도 포함한다.
본 명세서에서 막, 영역, 구성 요소 등이 연결되었다고 할 때, 막, 영역, 구성 요소들이 직접적으로 연결된 경우, 또는/및 막, 영역, 구성요소들 중간에 다른 막, 영역, 구성 요소들이 개재되어 간접적으로 연결된 경우도 포함한다. 예컨대, 본 명세서에서 막, 영역, 구성 요소 등이 전기적으로 연결되었다고 할 때, 막, 영역, 구성 요소 등이 직접 전기적으로 연결된 경우, 및/또는 그 중간에 다른 막, 영역, 구성 요소 등이 개재되어 간접적으로 전기적 연결된 경우도 의미할 수 있다.
본 명세서에서 "A 및/또는 B"은 A이거나, B이거나, A와 B인 경우를 나타낸다. 그리고, "A 및 B 중 적어도 하나"는 A이거나, B이거나, A와 B인 경우를 나타낸다.
본 명세서에서 x축, y축 및 z축은 직교 좌표계 상의 세 축으로 한정되지 않고, 이를 포함하는 넓은 의미로 해석될 수 있다. 예를 들어, x축, y축 및 z축은 서로 직교할 수도 있지만, 서로 직교하지 않는 서로 다른 방향을 지칭할 수도 있다.
본 명세서에서 임의의 수치를 지칭할 때 사용되는 "약" 또는 "대략"이라는 용어는, 측정 한계 또는 오류 등에 의하여 그 기술분야에 있어서 일반적으로 용납되는 범위 내의 수치들을 포함하는 것을 의미할 수 있다. 예컨대, "약"은 임의의 수치의 ± 30%, ± 20%, ± 10% 또는 ± 5% 범위의 값들을 포함함을 의미할 수 있다.
본 명세서에서 "B의 구성이 A의 구성 상에 직접 배치된다"는 것은 A의 구성과 B의 구성 사이에 별도의 접착층이나 접착부재가 배치되지 않는 것을 의미할 수 있다. 이 때, B 구성은 A 구성이 형성된 이후에 A구성이 제공하는 베이스면 상에 연속공정을 통해 형성될 수 있다.
본 명세서에서 "A와 B가 중첩한다"라 함은 일 방향(예컨대, z축 방향)에서, 상기 일 방향과 수직한 평면(예컨대, xy 평면)을 바라볼 때 A의 적어도 일부와 B의 적어도 일부가 평면 상에서 겹쳐 배치되는 것을 나타낼 수 있다.
본 명세서에서 어떤 실시예가 달리 구현 가능한 경우에 특정한 공정 순서는 설명되는 순서와 다르게 수행될 수도 있다. 예를 들어, 연속하여 설명되는 두 공정이 실질적으로 동시에 수행될 수도 있고, 설명되는 순서와 반대의 순서로 진행될 수 있다.
도면에서는 설명의 편의를 위하여 구성 요소들이 그 크기가 과장 또는 축소될 수 있다. 예컨대, 도면에서 나타난 각 구성의 크기 및 두께는 설명의 편의를 위해 임의로 나타내었으므로, 본 발명이 반드시 도시된 바에 한정되지 않는다.
도 1은 일 실시예에 따른 열전지(10)를 개략적으로 도시한 단면도이다.
도 1을 참조하면, 본 발명의 일 실시예에 따른 열전지(10)는 착화기(103), 착화기 음극 단자(101), 착화기 양극 단자(102), 음극 전류 단자(104), 양극 전류 단자(105), 음극 집전체(107), 양극 집전체(113), 열지(heat paper)(115), 상부단열부(106), 하부단열부(114), 복수의 단위셀이 적층되어 있는 적층부(112), 제1 단열부(116), 제2 단열부(117), 제3 단열부(118) 및 케이스(119)를 포함할 수 있다. 여기서, 단위셀은 양극(108), 전해질(109), 음극(100), 보조집전체(110) 및 열원(111)을 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에서, 열전지(10)는 열원(111)을 점화 또는 활성화 하기 위해 착화기(103)를 포함할 수 있다. 착화기(103)는 착화기 음극 단자(101) 및 착화기 양극 단자(102)를 통해 전달되는 외부 전기적 신호에 의해 연소될 수 있다.
음극 전류 단자(104)는 배선에 의해 음극 집전체(107)에 전기적으로 연결될 수 있다. 양극 전류 단자(105)는 배선에 의해 양극 집전체(113)에 전기적으로 연결될 수 있다.
음극 집전체(107) 및 양극 집전체(113)는 열전지(10)가 작동하면서 발생하는 전기 에너지를 음극 전류 단자(104) 및 양극 전류 단자(105)를 통해 외부 회로에 전달할 수 있다. 따라서, 음극 집전체(107) 및 양극 집전체(113)는 전기 전도도가 높은 물질을 포함할 수 있다. 예컨대, 음극 집전체(107) 및 양극 집전체(113)는 스테인리스 스틸 및/또는 니켈 등의 금속을 포함할 수 있다.
일 실시예에서 음극 집전체(107) 및 양극 집전체(113)는 적층부(112)를 사이에 두고 배치될 수 있다.
열지(115)는 열원(111)을 점화 또는 활성화 하는 것을 보조하는 역할을 할 수 있다.
열지(115)는 단위셀이 적층되어 있는 적층부(112), 음극 집전체(107) 및 양극 집전체(113), 상부단열부(106) 및 하부단열부(114)의 측면을 둘러싸도록 배치될 수 있다. 적층부(112)는 양극(108), 전해질(109), 음극(100), 보조집전체(110) 및 열원(111)을 포함하는 단위셀이 복수개 적층되어 있는 것이므로, 열지(115)는 양극(108), 전해질(109), 음극(100), 보조집전체(110) 및 열원(111)의 측면을 둘러싸도록 배치될 수 있다고 할 수도 있다.
열지(115)는 고체 종이 형태일 수 있다. 열지(115)는 연소 속도가 매우 빠를 수 있다. 열지(115)는 착화기(103)에 의해 점화되어, 착화기(103)와 함께 열원(111)을 점화하여, 열전지 작동 신뢰성을 향상시킬 수 있다.
상부단열부(106)와 하부단열부(114)는, 적층부(112), 음극 집전체(107) 및 양극 집전체(113)를 사이에 두고 배치될 수 있다. 상부단열부(106)와 하부단열부(114)는 외부로의 열손실을 차단 또는 최소화할 수 있다.
상기한 바와 같이, 적층부(112)는 복수의 단위셀이 적층되는 구조일 수 있다. 단위셀은 양극(108), 전해질(109), 음극(100), 보조집전체(110) 및 열원(111)을 포함할 수 있다. 일 실시예에서 적층부(112)는 음극 집전체(107) 및 양극 집전체(113) 사이에 개재될 수 있다.
단위셀이 포함하는 양극(108), 전해질(109) 및 열원(111)은 펠릿(pellet) 또는 디스크의 형태일 수 있다. 일 실시예에서, 양극(108)은 분말성형법을 사용하여 형성할 수 있다.
열원(111) 상에 음극 조립체(200)가 배치되고, 음극 조립체(200) 상에 전해질(109)이 배치되고, 전해질(109) 상에 양극(108)이 배치될 수 있다. 즉, 양극(108), 전해질(109), 음극 조립체(200) 및 열원(111)은 차례로 적층될 수 있다.
음극 조립체(200)는 보조집전체(110) 및 음극(100)을 포함할 수 있다. 음극 조립체(200)가 포함하는 보조집전체(110) 상에 음극(100)이 배치될 수 있다.
일 실시예에서, 양극(108)이 포함하는 양극 활물질은 황화철(FeS2)을 포함할 수 있다.
전해질(109)은 리튬이 함유된 리튬 공윰염을 포함할 수 있다. 일 실시예에서, 전해질(109)은 LiF-LiCl-LiBr/MgO의 공융염(eutectic salt)을 포함할 수 있다.
양극(108)과 음극(100)은 전해질(109)에 의해 분리되어 배치될 수 있다. 즉, 전해질(109)은 양극(108)과 음극(100) 사이에 배치될 수 있다. 따라서, 양극(108)과 음극(100)은 상온에서는 전기적으로 연결되지 않을 수 있다.
일 실시예에서, 열원(111)은 Fe/KClO4를 포함할 수 있다. 열원(111)은 착화기(103) 및 착화기(103)에 의해 점화된 열지(115)에 의해 활성화 또는 점화될 수 있다. 열원(111)이 점화되면 열에너지가 발생하며, 열전지(10) 내의 온도가 상승한다. 열원(111)의 점화로 인해 열전지(10) 내의 온도가 상승하면, 전해질(109)이 용융되어 열전지(10)가 작동할 수 있다. 이 때, 양극(108)과 음극(100)이 용융된 전해질(109)을 통해 전기적으로 연결될 수 있다.
음극 조립체(200)는 열원(111) 및 전해질(109) 사이에 배치될 수 있다. 음극 조립체(200)는 보조집전체(110) 및 음극(100)을 포함할 수 있다.
음극 조립체(200)가 포함하는 음극(100)은 전해질(109)과 보조집전체(110) 사이에 배치될 수 있다. 도 2는 일 실시예에 따른 열전지용 음극(100)을 개략적으로 도시한 단면도이다. 도 2를 참조하면, 본 발명의 일 실시예에 따른 음극(100)은 음극펠릿(151), 메쉬(153), 링(155) 및 누액방지컵(157)을 포함할 수 있다.
음극펠릿(151)은 펠릿 또는 디스크의 형태일 수 있다. 일 실시예에서, 음극펠릿(151)은 분말성형법을 사용하여 형성할 수 있다. 음극펠릿(151)은 리튬 또는 리튬 합금을 포함할 수 있다. 일 실시예에서 음극펠릿(151)은 리튬 및 철을 포함할 수 있다.
음극펠릿(151)은 리튬을 포함할 수 있으므로, 착화기(103)에 의해 열원(111)이 점화하여 열전지(10) 내부의 온도가 상승하면, 음극펠릿(151)에 포함된 리튬이 용융될 수 있다. 이 때, 용융된 리튬이 외부로 누액되어 단락이 일어나는 등으로 인해 화재가 발생할 수 있다. 따라서, 용융된 리튬을 잡아주어, 외부로 누액되는 것을 막기 위해 음극펠릿(151) 하부에 메쉬(153)가 배치될 수 있다.
메쉬(153)는 금속 성분을 포함할 수 있다. 일 실시예에서, 메쉬(153)는 니켈 및/또는 철을 포함할 수 있다.
메쉬(153)는 음극펠릿(151)과 마찬가지로 펠릿 또는 디스크의 형태일 수 있다. 또한, 메쉬(153)는 용융된 리튬을 잡아주기 위해 그물망 구조를 가질 수 있다. 즉, 메쉬(153)는 그물망 구조를 가진 펠릿 또는 디스크의 형태일 수 있다.
메쉬(153)는 열전지(10)가 작동할 시의 열충격 및 열변형에 저항하는 지지체로서의 역할도 할 수 있다. 따라서, 충분한 기계적 성질 또는 강도를 가지는 두께로 제작될 수 있다. 일 실시예에서 메쉬(153)는 약 0.15 mm 이상, 약 0.20 mm 이하의 두께를 가질 수 있다. 바람직하게는, 메쉬(153)는 약 0.18 mm 이상, 약 0.19 mm 이하의 두께를 가질 수 있다. 메쉬(153)의 두께가 너무 작을 경우 용융된 리튬을 잡아둘 공간이 충분하지 않아, 리튬의 누액을 방지하기 어려울 수 있다. 메쉬(153)의 두께가 너무 클 경우 단위셀의 두께가 증가하여 열전지(10)의 크기 증가로 이어질 수 있다.
메쉬(153)는 그물망 구조를 가지므로, 복수개의 눈을 포함할 수 있다. 메쉬(153)의 눈크기는, 용융된 리튬이 그물망 구조의 메쉬(153) 내부로 흘러 들어가기 용이한 크기일 수 있다.
일 실시예에서, 메쉬(153)의 눈크기는, 약 0.2 mm 이상, 약 0.5 mm 이하일 수 있다. 바람직하게는, 메쉬(153)의 눈크기는, 약 0.3 mm 이상, 약 0.45 mm 이하일 수 있다. 메쉬(153)의 눈크기가 너무 작으면 용융된 리튬이 메쉬(153) 내로 잘 흘러들어갈 수 없다. 메쉬(153)의 눈크기가 너무 크면 충분한 강도를 달성할 수 없고, 용융 리튬을 잡아둘 수 없다. 즉, 열충격 및 열변형에 저항하는 지지체로서의 역할을 할 수 없다.
본 발명에서 메쉬(153)의 눈크기가 약 0.3 mm 이상, 약 0.45 mm 이하라고 함은, 약 0.3 mm 이상, 약 0.45 mm 이하의 직경을 갖는 입자가 메쉬(153)를 통과할 수 있다는 의미일 수 있다.
메쉬(153)와, 메쉬(153) 상에 배치되는 음극펠릿(151)은 누액방지컵(157) 내에 배치될 수 있다.
누액방지컵(157)은 용융 리튬의 누액을 최소화 또는 방지하며, 열전지(10) 작동 중 전자의 이동통로를 제공하며, 열전지(10) 작동 초기의 열충격에 의한 열변형을 억제하고, 열원의 연소열을 저장하는 역할을 수행한다.
누액방지컵(157)은 금속 성분을 포함할 수 있다. 일 실시예에서 누액방지컵(157)은 철(Fe)을 포함할 수 있다.
누액방지컵(157)은 위에서 바라봤을 때, 메쉬(153)와 음극펠릿(151)과 같이 디스크 형상 또는 환형일 수 있다. 즉, 누액방지컵(157)의 바닥면은 디스크 형상일 수 있다.
누액방지컵(157)의 바닥면의 외주(外周)에는, 외벽(158)이 형성되어 있다. 외벽(158)의 상단부는 누액방지컵(157)의 중앙부를 향해 접혀서 음극펠릿(151)의 적어도 일부를 덮을 수 있다. 누액방지컵(157)의 중앙부를 향해 접혀있는, 누액방지컵(157)의 외벽(158)의 상단부는, 음극펠릿(151)의 상부와 밀착할 수 있다.
다시 말하면, 디스크 형상을 갖는 누액방지컵(157)의 바닥면의 바깥쪽 둘레를 따라, 바닥면에 대략 수직 방향으로 형성된 외벽(158)이 배치될 수 있다. 그리고, 이 외벽(158)의 상단부는 누액방지컵(157)의 중앙부를 향해 접혀있으며, 음극펠릿(151)의 상면과 밀착하도록 형성될 수 있다. 이와 같이 구성됨으로써, 용융된 리튬의 누액을 최소화할 수 있다.
누액방지컵(157)의 두께(t)는 약 0.10 mm 이상, 약 0.2 mm 이하일 수 있다. 바람직하게는, 누액방지컵(157)의 두께(t)는 약 0.11 mm 이상, 약 0.14 mm 이하일 수 있다. 누액방지컵(157)의 두께(t)가 너무 얇을 경우 열충격 및 열변형을 견디지 못할 수 있다. 누액방지컵(157)의 두께(t)가 너무 두꺼울 경우 공정상 제작이 어려울 수 있다. 또한, 누액방지컵(157)의 두께(t)가 너무 두꺼울 경우, 음극(100)의 외경이 증가하고 누액방지컵(157)이 점화성 물질인 열지(115)와 접촉하게 되어 열전지(10)의 안전성이 악화될 수 있다.
여기서 누액방지컵(157)의 두께(t)라고 함은, 누액방지컵(157)의 형태를 형성하는 판의 두께일 수 있다. 즉, 누액방지컵(157)의 바닥면의 두께나 외벽(158)의 두께가 누액방지컵(157)의 두께(t)일 수 있다.
누액방지컵(157)의 외벽(158)은. 상기한 바와 같이 바닥면에 대략 수직 방향으로 형성되며, 외벽(158)의 상단부는 누액방지컵(157)의 중앙부를 향해 접혀있을 수 있다. 이 때, 외벽(158)의 수직 방향으로 배치된 부분은 제1 길이(h1)를 가지고, 중앙부를 향해 접혀 있는 부분은 제2 길이(h2)를 가질 수 있다. 일 실시예에서 제1 길이(h1)와 제2 길이(h2)의 합은 약 5.5 mm 일 수 있다.
누액방지컵(157)은 위에서 바라볼 때 디스크의 형상일 수 있다. 따라서, 외벽(158)의 상단부를 중앙부를 향해 접을 경우 주름이 발생할 수 있다. 본 발명의 누액방지컵(157)은 이와 같은 주름을 최소화 하여 음극펠릿(151) 윗면과 누액방지컵(157)이 밀착하도록 형성될 수 있다.
누액방지컵(157)의 중앙부에는 링(155)이 배치될 수 있다. 링(155)은 메쉬(153) 및 음극펠릿(151)의 중앙부에 있는 홀을 관통하여 배치될 수 있다. 다만, 이 때, 링(155)은 누액방지컵(157)의 중앙부에서 누액방지컵(157)의 바닥면과 밀착하도록 형성되어 용융 리튬이 중앙부로 누액되지 않도록 할 수 있다. 즉, 링(155)은 누액방지컵(157)의 내벽을 구성한다고도 할 수 있다.
누액방지컵(157)의 외주면 즉, 외벽(158)의 내경은 메쉬(153) 및 음극펠릿(151)의 외경보다 클 수 있다. 따라서, 메쉬(153) 및 음극펠릿(151)과 누액방지컵(157) 사이에 빈공간(159)이 형성될 수 있다.
열전지(10) 작동시 메쉬(153)가 잡아두지 못한 용융 리튬은 누액방지컵(157)의 빈공간(159)에 수용될 수 있다. 따라서, 빈공간(159)은 제1 간격(a)만큼의 폭을 가질 수 있다. 다시 말하면, 누액방지컵(157) 내에 배치되는 메쉬(153)의 측면은, 누액방지컵(157)의 외벽(158)의 내측면과 제1 간격(a)만큼 이격되어 배치될 수 있다. 디스크 형상의 누액방지컵(157)의 외주면에 배치되는 외벽(158)은 원통형상의 외측면과 내측면을 가질 수 있는데, 본 발명에서 내측면은 측면 중 직경이 더 작은 측면을 의미할 수 있다.
일 실시예에서 제1 간격(a)은 약 0.3 mm 이상, 약 0.6 mm 이하일 수 있다. 바람직하게는 제1 간격(a)은 약 0.5 mm 일 수 있다. 제1 간격(a)이 너무 작으면 용융 리튬을 충분히 수용할 수 없다. 또한, 제1 간격(a)이 너무 크면, 음극(100)의 외경이 증가하고 누액방지컵(157)이 점화성 물질인 열지(115)와 접촉하게 되어 열전지(10)의 안전성이 악화될 수 있다.
다시 도 1을 참조하면, 상기한 바와 같이, 누액방지컵(157), 누액방지컵(157) 내에 배치되는 메쉬(153), 음극펠릿(151) 및 링(155)을 포함하는 음극(100)은 열지(115)와 접촉하지 않을 수 있다. 음극(100)이 점화성 물질인 열지(115)와 접촉하게 되면 열전지(10)의 안전성이 악화될 수 있다. 따라서, 음극(100)의 외경은 보조집전체(110) 및/또는 열원(111) 의 외경보다 작을 수 있다. 따라서, 음극(100)의 측면은 열지(115)와 제2 간격(b)만큼 이격될 수 있다. 제2 간격(b)은 열지(115)가 발화하더라도 음극(100)의 측면 즉, 누액방지컵(157)의 외벽(158)이 손상되지 않을 정도의 간격일 수 있다.
상술한 바와 같이, 음극(100)이 포함하는 누액방지컵(157)은 열전지(10) 작동 초기의 열충격에 의한 열변형을 억제하는 역할을 하므로, 두께가 두꺼우면 유리하나, 안전성 및 제조 용이성을 확보하기 위해서 일정 두께 이상으로 설계할 수 없다. 따라서, 음극 조립체(200)는 음극(100) 하에 배치되는 보조집전체(110)를 포함할 수 있다. 즉, 보조집전체(110)는 음극(100)과 열원(111) 사이에 배치될 수 있다. 보조집전체(110)는 전류가 흐르는 통로 역할을 할 뿐 아니라, 열전지(10) 작동 초기의 열충격에 의한 열변형을 억제하여 전지의 안전성을 향상시킬 수 있다.
보조집전체(110)는 전기전도도가 높은 금속 물질을 포함할 수 있다. 예컨대, 보조집전체(110)는 스테인리스 스틸 및/또는 니켈 등의 금속을 포함할 수 있다. 보조집전체(110)는 누액방지컵(157)과 상이한 금속 물질을 포함할 수 있다.
일 실시예에서, 보조집전체(110)의 두께는 약 0.10 mm 이상, 약 0.15 mm 이하일 수 있다. 보조집전체(110)가 너무 얇을 경우 열충격에 의한 열변형이 클 수 있다. 또한, 보조집전체(110)가 너무 두꺼울 경우 과도한 중량 증가 및 두께 증가를 유발할 수 있다.
상기와 같은 단위셀을 전압 특성에 맞게 복수개 적층하고, 이러한 적층부(112), 음극 집전체(107), 양극 집전체(113), 상부단열부(106) 및 하부단열부(114)를 열지로 둘러 싸고, 그 외부를 단열재로 단열 후 케이스(119)에 삽입하여 열전지(10)를 제작할 수 있다.
일 실시예에서, 열전지(10)는 적층부(112) 외부에 제1 단열부(116), 제2 단열부(117) 및 제3 단열부(118)가 배치될 수 있다.
제1 단열부(116), 제2 단열부(117) 및 제3 단열부(118)는 세라믹 소재를 포함하는 단열재를 포함할 수 있다. 일 실시예에서, 제1 단열부(116), 제2 단열부(117) 및 제3 단열부(118)는 BF paper 및/또는 BTU-block flexible을 포함할 수 있다.
제1 단열부(116), 제2 단열부(117) 및 제3 단열부(118)는 외부로의 열손실을 차단 또는 최소화하고, 적층부(112)를 보호할 수 있다.
제3 단열부(118)는 음극 전류 단자(104)와 음극 집전체(107)를 전기적으로 연결시키는 배선 및 양극 전류 단자(105)와 양극 집전체(113)를 전기적으로 연결시키는 배선이 케이스(119)에 접촉하지 않도록 보호하는 역할도 할 수 있다.
도 1에서는 단열부가 3 층으로 구성되어 있는 것을 도시하나, 본 발명은 이에 한하지 않는다. 일 실시예에서 단열부는 2 층으로 구성될 수 있다.
이하에서는, 실험예를 통하여 본 발명을 보다 상세히 설명한다. 그러나, 하기의 실험예는 본 발명을 더욱 구체적으로 설명하기 위한 것으로서, 본 발명의 범위가 하기의 실험예에 의하여 한정되는 것은 아니다. 하기의 실험예는 본 발명의 범위 내에서 당업자에 의해 적절히 수정, 변경될 수 있다.
실시예 1
(1) 0.45 mm의 눈크기 및 0.18 mm의 두께를 갖는 메쉬 상에 순수한 리튬과 철 분말을 혼합하여 제작한 음극펠릿을 배치하고, 메쉬 및 음극펠릿을 0.12 mm의 두께를 갖는 누액방지컵 내에 배치하였다.
(2) 누액방지컵의 제1 길이(h1)와 제2 길이(h2)의 합은 5.5 mm 이고, 누액방지컵 내의 빈공간의 폭은 0.5 mm 이 되도록 하여 음극을 제작하였다.
(3) 음극 하에 0.12 mm의 두께를 갖는 보조집전체를 배치하고 열원 하에 보조집전체가 배치되도록 하여 68 단위셀을 적층하여 열전지를 제작하였다.
비교예 1
메쉬의 눈크기를 0.58 mm로 하고, 메쉬의 두께를 0.12 mm로 하였다. 또한 누액방지컵의 두께를 0.08 mm, 제1 길이(h1)와 제2 길이(h2)의 합은 3.5 mm, 누액방지컵 내의 빈공간의 폭은 0.3 mm로 하였다. 또한, 음극 하에 보조집전체를 배치하지 않았다. 상기한 사항을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 열전지를 제작하였다.
실시예 1과 비교예 1의 열전지의 성능을 확인하기 위해 방전시험을 실시하였다. 도 3은 본 발명의 일 실시예 및 비교예에 따른 방전시험 결과를 나타낸 그래프이다. 도 4는 본 발명의 일 실시예 및 비교예에 따른 방전시험 결과를 나타낸 그래프이다. 구체적으로, 도 4는 도 3의 그래프에서 초기(시험 시작 후 약 15초 까지)의 전압을 나타내는 그래프이다. 도 5는 본 발명의 일 실시예 및 비교예에 따른 방전시험 결과를 나타낸 그래프이다. 구체적으로 도 5는 도 3의 그래프에서 중기(시험 시작 후 약 200초 까지)의 전압을 나타내는 그래프이다. 하기 표 1은 실시예 1 및 비교예 1의 초기 개로 전압(Open Circuit Voltage: OCV), 시험 시작 후 5 초에서의 전압(V5), 시험 시작 후 15 초에서의 전압(V15) 및 총 전지 작동시간을 나타낸다. 전지의 작동시간은 0 V를 컷오프(Cut-off) 전압으로 하여 특정하였다.
　 실시예 1 비교예 1
OCV (V) 139.3 136.9
V5 (V) 138.6 137.1
V15 (V) 132.8 129.9
작동시간(초) 874 140
도 3 내지 도 5 및 표 1을 참조하면, 실시예 1의 초기 개로 전압은 139.3 V, V5는 138.6 V 및 V15는 132.8 V를 나타낸다. 비교예 1의 초기 개로 전압은 136.9 V, V5는 137.1 V 및 V15는 129.9 V를 나타낸다. 비교예 1은 시험 시작 후 15 초 후에 전압이 실시예 1 보다 2.9 V 낮다는 점을 제외하고는 실시예 1 및 비교예 1은 초기에는 정상적으로 작동하는 것을 알 수 있다.
다만, 비교예 1은 약 25 초 후부터 급격한 전압 하락을 나타낸다. 이는, 열전지 작동 초기에 발생하는 열충격 및 열변형으로 인해 리튬이 누액되어 단위셀 간에 단락이 진행되었기 때문이라고 볼 수 있다.
시험 시작 후 100 초 및 300 초 뒤에, 실시예 1은 각각 133 V, 129 V의 전압을 나타내어 안정적으로 방전되나, 비교예 1은 각각 23 V, 0 V의 전압을 나타낸다.
또한, 실시예 1은 874 초의 긴 작동시간을 나타내는 반면, 비교예 1은 140 초의 짧은 작동시간을 나타낸다.
도 6은 본 발명의 일 실시예의 방전시험 후 외관을 나타낸 도면이고, 도 7은 본 발명의 일 실시예의 방전시험 후 컴퓨터 단층촬영(CT) 분석 결과를 나타낸 도면이다. 도 8은 본 발명의 일 비교예의 방전시험 후 외관을 나타낸 도면이고, 도 9는 본 발명의 일 비교예의 방전시험 후 컴퓨터 단층촬영 분석 결과를 나타낸 도면이다. 도 10은 본 발명의 일 실시예의 방전시험 후 누액방지컵의 외관을 나타낸 도면이고, 도 11은 본 발명의 일 비교예의 방전시험 후 누액방지컵의 외관을 나타낸 도면이다.
도 6 내지 도 9를 참조하면, 실시예 1은 방전시험 후에도 외관이 양호하며, 컴퓨터 단층촬영 결과를 보더라도 내부에 단락이 일어나지 않았음을 알 수 있다. 반면, 비교예 1은 열전지의 케이스까지 손상된 것을 알 수 있다. 이는 내부에서 누액된 리튬이 단열부를 뚫고 케이스에도 접촉하였다는 것을 의미할 수 있다. 또한, 비교예 1의 컴퓨터 단층촬영 분석 결과를 보더라도, 내부 전극의 형태가 손상되었으므로, 단위셀 간 단락이 일어났음을 확인할 수 있다.
도 10 및 도 11을 참조하면, 실시예 1의 누액방지컵은 균일하게 압력을 받았고, 비교예 1의 누액방지컵은 중앙부에 과도한 압력을 받았다. 구체적으로, 실시예 1은 열원의 점화로 인해 방사형으로 열변형이 균일하게 발생했다. 그러나, 비교예 1은 중앙부에만 과도하게 열변형이 발생하여 방사형 무늬가 확연하게 드러나지 않는다.
본 발명은 도면에 도시된 실시예를 참고로 설명되었으나 이는 예시적인 것에 불과하며, 당해 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 이로부터 다양한 변형 및 균등한 다른 실시예가 가능하다는 점을 이해할 것이다. 따라서 본 발명의 진정한 기술적 보호 범위는 첨부된 특허청구범위의 기술적 사상에 의하여 정해져야 할 것이다.
10: 열전지
101: 착화기 음극 단자
102: 착화기 양극 단자
103 : 착화기
104 : 음극 전류 단자
105 : 양극 전류 단자
106 : 상부단열부
107 : 음극집전체
108 : 양극
109 : 전해질
100 : 음극
110 : 보조집전체
111 : 열원
112 : 적층부
113 : 양극집전체
114 : 하부단열부
115 : 열지
116 : 1차 단열부
117 : 2차 단열부
118 : 3차 단열부
119 : 케이스
151 : 음극펠릿
153 : 메쉬
155 : 링
157 : 누액방지컵
159 : 빈공간

Claims (17)

  1. 음극; 및
    상기 음극 하에 배치되는 보조집전체;
    를 포함하고,
    상기 음극은, 누액방지컵; 상기 누액방지컵 내에 배치되는 메쉬; 및 상기 누액방지컵 내에서, 상기 메쉬 상에 배치되는 음극펠릿을 포함하고,
    상기 메쉬는, 상기 메쉬의 측면이 상기 누액방지컵의 외벽의 내측면과 0.3 mm 이상 0.6 mm 이하의 간격만큼 이격되도록 배치되고,
    상기 음극의 외경은 상기 보조집전체의 외경보다 작은, 열전지용 음극 조립체.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 보조집전체는 상기 누액방지컵과 상이한 물질을 포함하는, 열전지용 음극 조립체.
  3. 삭제
  4. 제1항에 있어서,
    상기 누액방지컵의 두께는 0.10 mm 이상 0.2 mm 이하인, 열전지용 음극 조립체.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 메쉬의 두께는 0.15 mm 이상 0.20 mm 이하인, 열전지용 음극 조립체.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 메쉬는 그물망 구조를 가지고, 상기 메쉬의 눈크기는 0.2 mm 이상 0.5 mm 이하인, 열전지용 음극 조립체.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 누액방지컵의 외벽의 상단부는, 상기 누액방지컵의 중앙부를 향해 접혀있는 것을 특징으로 하고,
    상기 누액방지컵의 외벽의 상단부는, 상기 음극펠릿의 상면과 밀착하도록 형성되는, 열전지용 음극 조립체.
  8. 음극과 양극;
    상기 음극과 상기 양극 사이에 배치되는 전해질;
    착화기에 의해 점화되어 열에너지를 발생시키는 열원; 및
    상기 열원과 상기 음극 사이에 배치되는 보조집전체;
    를 포함하고,
    상기 음극은, 누액방지컵; 상기 누액방지컵 내에 배치되는 메쉬; 및 상기 누액방지컵 내에서, 상기 메쉬 상에 배치되는 음극펠릿을 포함하고,
    상기 메쉬는, 상기 메쉬의 측면이 상기 누액방지컵의 외벽의 내측면과 0.3 mm 이상 0.6 mm 이하의 간격만큼 이격되도록 배치되는, 열전지.
  9. 제8항에 있어서,
    상기 보조집전체의 두께는 0.10 mm 이상 0.15 mm 이하인, 열전지.
  10. 제8항에 있어서,
    상기 보조집전체는 금속 물질을 포함하는, 열전지.
  11. 제8항에 있어서,
    상기 보조집전체는 상기 누액방지컵과 상이한 물질을 포함하는, 열전지.
  12. 삭제
  13. 제8항에 있어서,
    상기 누액방지컵의 두께는 0.10 mm 이상 0.2 mm 이하인, 열전지.
  14. 제8항에 있어서,
    상기 메쉬의 두께는 0.15 mm 이상 0.20 mm 이하인, 열전지.
  15. 제8항에 있어서,
    상기 메쉬는 그물망 구조를 가지고, 상기 메쉬의 눈크기는 0.2 mm 이상 0.5 mm 이하인, 열전지.
  16. 제8항에 있어서,
    상기 누액방지컵의 외벽의 상단부는, 상기 누액방지컵의 중앙부를 향해 접혀있는 것을 특징으로 하며,
    상기 누액방지컵의 외벽의 상단부는, 상기 음극펠릿의 상면과 밀착하도록 형성되는, 열전지.
  17. 제8항에 있어서,
    상기 열원을 점화하는 것을 보조하는 열지를 더 포함하고,
    상기 열지는 상기 양극, 상기 전해질, 상기 보조집전체 및 상기 열원의 측면을 둘러싸도록 배치되고,
    상기 음극의 외경은 상기 보조집전체의 외경보다 작고,
    상기 음극의 측면은 상기 열지와 제2 간격만큼 이격되어 배치되는, 열전지.
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