KR102550121B1 - 탄소침적 최소화 운전이 가능한 외부 유동층 열교환기를 이용한 매체순환연소시스템 및 그 운전방법 - Google Patents

탄소침적 최소화 운전이 가능한 외부 유동층 열교환기를 이용한 매체순환연소시스템 및 그 운전방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 탄소침적 최소화 운전이 가능한 외부 유동층 열교환기를 이용한 매체순환연소시스템 및 그 운전방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 주입된 공기와 반응하여 산소전달입자가 산화되는 공기반응기; 상기 공기반응기의 배출부를 통해 배출된 기체와, 산화된 산소전달입자가 유입되어, 상기 산화된 산소전달입자를 분리하여 고체배출부를 통해 배출시키는 공기반응기 사이클론; 상기 산화된 산소전달입자가 공급되고, 공급된 연료가 반응되어 상기 산화된 산소전달입자가 환원되며, 환원된 산소전달입자를 상기 공기반응기로 공급하는 연료반응기; 상기 연료반응기 상부측의 배출부를 통해 배출된 기체와, 비산된 산소전달입자가 유입되어, 상기 비산된 산소전달입자를 분리하여 상기 연료반응기로 재유입시키는 연료반응기 사이클론; 상기 연료반응기에서 반응된 산소전달입자 일부를 냉각매체를 통해 냉각시키고, 공기가 유동화기체로 적용되는 외부 유동층 열교환기; 및 상기 외부 유동층 열교환기의 배출부 일측에 구비되어 배출되는 기체 내의 CO, CO2의 농도를 분석하여, 산소전달입자의 탄소침적을 측정하는 기체분석기;를 포함하는 것을 특징으로 하는 탄소침적 최소화 운전이 가능한 외부 유동층 열교환기를 이용한 매체순환연소시스템에 관한 것이다.

Description

탄소침적 최소화 운전이 가능한 외부 유동층 열교환기를 이용한 매체순환연소시스템 및 그 운전방법{Chemical Looping Combustion System and Operation Method Can Minimize Carbon Deposition Using External Fluidized Bed Heat Exchanger}
본 발명은 탄소침적 최소화 운전이 가능한 외부 유동층 열교환기를 이용한 매체순환연소시스템 및 그 운전방법에 관한 것이다.
탄소중립을 위한 정부의 계획과 LNG 발전 확대 정책 등에 의해 온실가스 감축이 가능한 LNG 발전의 수요가 증가하고 있으며 이러한 수요에 대응하고 CO2 감축비용을 저감할 수 있는 차세대 LNG 발전기술로 매체순환연소 기술에 대한 연구개발이 진행되고 있다.
매체순환연소 기술은 연소 과정에서 발생하는 CO2를 별도의 분리설비 없이 원천적으로 분리할 수 있는 기술로서, 도 1은 매체순환연소 시스템의 개념도를 도시한 것이다. 도 1에 도시된 바와 같이, 산소를 주고받을 수 있는 금속산화물(metal oxides)을 산소전달매체로 사용하여 한 쪽 반응기(공기반응기, air reactor)에서는 산소전달입자(oxygen carrier particle)가 공기에 포함된 산소를 흡수하여 금속산화물을 형성하고, 다른 쪽 반응기(연료반응기, fuel reactor)로 이송되어 연료와 반응하면서 산소를 내어주고 금속 형태로 환원된 후 다시 공기반응기로 재순환되어 산화되면서 공기반응기에 주입된 공기 중의 산소를 연료반응기로 전달하는 역할을 한다.
공기반응기에서는 식(1)과 같이 금속 입자(M)가 공기 중의 산소와 반응하여 금속산화물(MO)을 형성하며, 주입되는 기체는 공기, 배출되는 기체는 산소가 소모된 공기이다.
공기반응기(산화반응):
2MxOy-1+ O2 → 2MxOy (1)
한편 연료반응기에서는 식(2)와 같이 금속산화물(MO)과 기체연료(CH4, H2, CO, CnH2m)가 접촉하면서 산소전달입자에 포함된 산소가 연료와 반응하게 되며 금속산화물(MO)은 금속(M)으로 환원되고 기체연료는 산소전달입자에서 받은 산소와 반응하여 CO2와 H2O 만을 발생시킨다.
연료반응기(환원반응):
(2n+m)MxOy + CnH2m → (2n+m)MxOy-1 + mH2O + nCO2 (2)
결과적으로 연료반응기에 주입되는 기체는 연료이며, 배출되는 기체는 CO2와 H2O 뿐이므로 H2O를 응축하여 제거하면 별도의 CO2 포집설비 없이도 고농도의 CO2를 원천적으로 분리할 수 있다. 또한 공기반응기에서 일어나는 산소전달입자의 산화반응은 기체-고체 반응이며 화염이 없는 조건에서 일어나므로 thermal-NOx의 발생을 최소화할 수 있다.
이러한 장점으로 인해 매체순환연소 시스템을 석탄, 합성가스, 메탄, LNG 등의 연료에 적용하는 연구들이 진행되고 있으며, 천연가스복합발전(NGCC, Natural Gas Combined Cycle) 시스템에 적용하기 위해 스팀터빈과 가스터빈을 함께 구동할 수 있는 고압 케미컬루핑 연소시스템을 개발하기 위한 연구도 진행된 바 있다.
매체순환연소 시스템을 LNG 연소-발전 시스템에 적용하는 것을 고려하면, LNG의 주성분인 CH4를 연료로 고려하고, 산소전달입자의 주성분으로 NiO계 입자를 사용하는 경우, 식(1)의 산화반응과 식(2)의 환원반응은 각각 식(3) 및 식(4)와 같은 반응식으로 표시할 수 있으며, 공기반응기에서 일어나는 산화반응은 발열반응인 반면, 연료반응기에서 일어나는 환원반응은 흡열반응이다.
공기반응기(산화반응): 발열반응
2Ni + O2 → 2NiO (ΔH=-481.16 kJ/mol) (3)
연료반응기(환원반응): 흡열반응
CH4 + 4NiO → 4Ni + CO2 + 2H2O (ΔH=160.01 kJ/mol) (4)
한편, 일반적인 산소에 의한 CH4의 연소반응은 식(5)와 같으며, 식(3)×2+식(4)와 같아지게 된다.
CH4의 연소반응 : 발열반응
CH4 + 2O2 → CO2 + 2H2O (ΔH=-802.31 kJ/mol) (5)
결과적으로 매체순환연소 시스템의 산화반응을 통한 발열량과 환원반응을 통한 흡열량을 함께 고려하면 CH4의 연소반응에 의한 발열량과 같아지게 된다.
대한민국 등록특허 10-1458872 대한민국 등록특허 10-2176310 대한민국 등록특허 10-1889654 대한민국등록특허 10-2264811
본 발명의 실시예에 따르면, 외부 유동층 열교환기를 갖는 매체순환연소시스템에서, 외부 유동층 열교환기 배출구에 사이클론을 설치하고, 사이클론의 기체배출부에 기체분석기를 설치하여, 공기유량이 적은 조건에서 기체분석기를 통해 CO 또는 CO2의 농도를 측정할 수 있도록 함으로써 산소전달입자의 탄소침적 여부 및 정도를 감지할 수 있으며, 이를 바탕으로 연료반응기 온도 상승, 고체순환량(연료반응기로의 산소공급량) 증가 등의 운전조건 변경을 통해 탄소침적을 최소화할 수 있는 조건에서 조업할 수 있는, 탄소침적 최소화 운전이 가능한 외부 유동층 열교환기를 이용한 매체순환연소시스템 및 그 운전방법을 제공하는데 그 목적이 있다.
한편, 본 발명에서 이루고자 하는 기술적 과제들은 이상에서 언급한 기술적 과제들로 제한되지 않으며, 언급하지 않은 또 다른 기술적 과제들은 아래의 기재로부터 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
본 발명의 제1목적은 주입된 공기와 반응하여 산소전달입자가 산화되는 공기반응기; 상기 공기반응기의 배출부를 통해 배출된 기체와, 산화된 산소전달입자가 유입되어, 상기 산화된 산소전달입자를 분리하여 고체배출부를 통해 배출시키는 공기반응기 사이클론; 상기 산화된 산소전달입자가 공급되고, 공급된 연료가 반응되어 상기 산화된 산소전달입자가 환원되며, 환원된 산소전달입자를 상기 공기반응기로 공급하는 연료반응기; 상기 연료반응기 상부측의 배출부를 통해 배출된 기체와, 비산된 산소전달입자가 유입되어, 상기 비산된 산소전달입자를 분리하여 상기 연료반응기로 재유입시키는 연료반응기 사이클론; 상기 연료반응기에서 반응된 산소전달입자 일부를 냉각매체를 통해 냉각시키고, 공기가 유동화기체로 적용되는 외부 유동층 열교환기; 및 상기 외부 유동층 열교환기의 배출부 일측에 구비되어 배출되는 기체 내의 CO, CO2의 농도를 분석하여, 산소전달입자의 탄소침적을 측정하는 기체분석기;를 포함하는 것을 특징으로 하는 탄소침적 최소화 운전이 가능한 외부 유동층 열교환기를 이용한 매체순환연소시스템으로서 달성될 수 있다.
그리고 상기 연료반응기 토출부와 상기 외부 유동층 열교환기 사이에 구비되어, 상기 연료반응기 토출부에서 배출된 산소전달입자가 유입되는 양방향루프실; 상기 양방향루프실로 유입된 산소전달입자 일부를 상기 외부유동층 열교환기로 유입시키는 외부 유동층 열교환기 유입부; 및 상기 양방향루프실로 유입된 산소전달입자 나머지를 상기 공기반응기 유입부 측으로 유입시키는 재순환부;를 포함하고, 상기 외부 유동층 열교환기로 유입된 산소전달입자는 냉각된 후, 상기 재순환부에 합류되어 상기 공기반응기로 공급되는 것을 특징으로 할 수 있다.
그리고 상기 외부 유동층 열교환기 유입부 측으로 공급되는 산소전달입자의 유량을 조절, 또는 상기 외부 유동층 열교환기에 공급되는 냉각매체의 유량을 조절하여, 상기 매체순환연소시스템의 열추출량을 제어하며, 상기 산소전달입자의 유량은, 상기 양방향루프실에 공급되는 유동화기체의 유량 또는 상기 재순환부와 상기 외부 유동층 열교환기 유입부 중 적어도 하나에 구비된 유량조절부를 통해 제어되는 것을 특징으로 할 수 있다.
또한 외부 유동층 열교환기 배출부 일측에 구비되어, 고체와 기체를 분리하는 열교환기 사이클론;을 더 포함하고, 상기 열교환기 사이클론의 고체배출부를 통해 산소전달입자는 상기 외부 유동층 열교환기로 재공급되고, 상기 열교환기 사이클론의 기체배출부 일측에 상기 기체분석기가 설치되는 것을 특징으로 할 수 있다.
그리고 상기 공기반응기는 고속유동층이고, 상기 외부 유동층 열교환기는 기포유동층으로 구성되는 것을 특징으로 할 수 있다.
또한 상기 기체분석기에서 탄소침적이 발생하였다고 판단되는 경우, 상기 양방향루프실의 고체순환량을 조절하거나 공기반응기의 유속을 증가시켜 고체순환량을 증가시키거나, 또는 상기 열추출량을 감소시켜 전체 시스템 온도를 상승시키도록 제어하여, 상기 탄소침적을 감소시키도록 하는 제어부를 더 포함하는 것을 특징으로 할 수 있다.
그리고 상기 기체분석기는 CO, CO2의 검출여부, 농도를 기반으로 탄소침적의 정도를 판단하고, 상기 제어부는 상기 탄소침적의 정도에 따라 상기 고체순환량 증가정도와, 공기반응기의 유속 증가정도, 열추출량 감소 정도를 결정하여 제어하는 것을 특징으로 할 수 있다.
또한 상기 기체분석기는 0단계를 탄소침적 미발생으로 판단하고, 탄소침적정도에 따라 1단계에서 3단계로 분류하며, 0단계는 CO와 CO2가 미검출된 상태, 1단계는 CO는 미검출되고 CO2는 검출된 상태, 2단계는 CO와 CO2가 검출되고 CO2 농도가 CO농도보다 큰 상태, 3단계는 CO와 CO2가 검출되고 CO 농도가 CO2 농도보다 큰 상태인 것을 특징으로 할 수 있다.
본 발명의 제2목적은 앞서 언급한 제1목적에 따른 외부 유동층 열교환기를 이용한 매체순환연소시스템의 운전방법에 있어서, 산소전달입자가 공급된 공기에 의해 공기반응기 내에서 산화되어 배출되고, 공기반응기 사이클론에 의해 분리되어 연료반응기 내로 공급되는 단계; 산화된 산소전달입자가 공급된 연료에 의해 상기 연료반응기 내에서 환원되는 단계; 상기 연료반응기 내의 산소전달입자가 토출부를 통해 양방향루프실로 공급되어, 일부가 외부 유동층 열교환기 유입부를 통해 외부 유동층 열교환기로 유입되어 냉각되는 단계; 및 상기 외부 유동층 열교환기에 의해 냉각된 산소전달입자와, 상기 양방향루프실의 재순환부에서 배출된 산소전달입자가 합류되어 상기 공기반응기로 유입되어 순환되는 단계;를 포함하고, 외부 유동층 열교환기 배출부 일측에 구비된 기체분석기를 통해 외부 유동층 열교환기에서 배출되는 기체 내의 CO, CO2의 농도를 분석하여, 산소전달입자의 탄소침적을 측정하는 것을 특징으로 하는 탄소침적 최소화 운전이 가능한 외부 유동층 열교환기를 이용한 매체순환연소시스템의 운전방법으로서 달성될 수 있다.
그리고 상기 외부 유동층 열교환기 배출부 일측에 구비되어, 고체와 기체를 분리하는 열교환기 사이클론을 더 포함하고, 상기 열교환기 사이클론의 고체배출부를 통해 산소전달입자는 상기 외부 유동층 열교환기로 재공급되고, 상기 열교환기 사이클론의 기체배출부 일측에 상기 기체분석기가 설치되는 것을 특징으로 할 수 있다.
그리고 상기 기체분석기에서 탄소침적이 발생하였다고 판단되는 경우, 제어부가 상기 양방향루프실의 고체순환량을 조절하거나 공기반응기의 유속을 증가시켜 고체순환량을 증가시키거나, 또는 열추출량을 감소시켜 전체 시스템 온도를 상승시키도록 제어하여, 상기 탄소침적을 감소시키는 단계;를 더 포함하는 것을 특징으로 할 수 있다.
또한 상기 열추출량의 제어는, 상기 외부 유동층 열교환기 유입부 측으로 공급되는 산소전달입자의 유량을 조절, 또는 상기 외부 유동층 열교환기에 공급되는 냉각매체의 유량을 조절하여, 상기 매체순환연소시스템의 열추출량을 제어하고, 상기 산소전달입자의 유량은, 상기 양방향루프실에 공급되는 유동화기체의 유량 또는 상기 재순환부와 상기 외부 유동층 열교환기 유입부 중 적어도 하나에 구비된 유량조절부를 통해 제어되는 것을 특징으로 할 수 있다.
그리고 상기 기체분석기는 CO, CO2의 검출여부, 농도를 기반으로 탄소침적의 정도를 판단하고, 상기 제어부는 상기 탄소침적의 정도에 따라 상기 고체순환량 증가정도와, 공기반응기의 유속 증가정도, 열추출량 감소 정도를 결정하여 제어하는 것을 특징으로 할 수 있다.
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본 발명의 실시예에 따른 탄소침적 최소화 운전이 가능한 외부 유동층 열교환기를 이용한 매체순환연소시스템 및 그 운전방법에 따르면, 외부 유동층 열교환기를 갖는 매체순환연소시스템에서, 외부 유동층 열교환기 배출구에 사이클론을 설치하고, 사이클론의 기체배출부에 기체분석기를 설치하여, 공기유량이 적은 조건에서 기체분석기를 통해 CO 또는 CO2의 농도를 측정할 수 있도록 함으로써 산소전달입자의 탄소침적 여부 및 정도를 감지할 수 있으며, 이를 바탕으로 연료반응기 온도 상승, 고체순환량(연료반응기로의 산소공급량) 증가 등의 운전조건 변경을 통해 탄소침적을 최소화할 수 있는 조건에서 조업할 수 있는 효과를 갖는다.
한편, 본 발명에서 얻을 수 있는 효과는 이상에서 언급한 효과들로 제한되지 않으며, 언급하지 않은 또 다른 효과들은 아래의 기재로부터 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
본 명세서에 첨부되는 다음의 도면들은 본 발명의 바람직한 실시예를 예시하는 것이며, 발명의 상세한 설명과 함께 본 발명의 기술적 사상을 더욱 이해시키는 역할을 하는 것이므로, 본 발명은 그러한 도면에 기재된 사항에만 한정되어 해석 되어서는 아니 된다.
도 1은 매체순환연소 시스템의 개념도,
도 2는 외부 유동층 열교환기를 사용하는 시스템의 구성도,
도 3은 NiO 계열 산소전달입자의 온도변화에 따른 탄소침적 조건과 탄소비침적 조건 변화 그래프,
도 4는 본 발명의 실시예에 따른 탄소침적 최소화 운전이 가능한 외부 유동층 열교환기를 이용한 매체순환연소시스템의 구성도를 도시한 것이다.
이상의 본 발명의 목적들, 다른 목적들, 특징들 및 이점들은 첨부된 도면과 관련된 이하의 바람직한 실시예들을 통해서 쉽게 이해될 것이다. 그러나 본 발명은 여기서 설명되는 실시예들에 한정되지 않고 다른 형태로 구체화될 수도 있다. 오히려, 여기서 소개되는 실시예들은 개시된 내용이 철저하고 완전해질 수 있도록 그리고 통상의 기술자에게 본 발명의 사상이 충분히 전달될 수 있도록 하기 위해 제공되는 것이다.
본 명세서에서, 어떤 구성요소가 다른 구성요소 상에 있다고 언급되는 경우에 그것은 다른 구성요소 상에 직접 형성될 수 있거나 또는 그들 사이에 제 3의 구성요소가 개재될 수도 있다는 것을 의미한다. 또한 도면들에 있어서, 구성요소들의 두께는 기술적 내용의 효과적인 설명을 위해 과장된 것이다.
본 명세서에서 기술하는 실시예들은 본 발명의 이상적인 예시도인 단면도 및/또는 평면도들을 참고하여 설명될 것이다. 도면들에 있어서, 막 및 영역들의 두께는 기술적 내용의 효과적인 설명을 위해 과장된 것이다. 따라서 제조 기술 및/또는 허용 오차 등에 의해 예시도의 형태가 변형될 수 있다. 따라서 본 발명의 실시예들은 도시된 특정 형태로 제한되는 것이 아니라 제조 공정에 따라 생성되는 형태의 변화도 포함하는 것이다. 예를 들면, 직각으로 도시된 영역은 라운드지거나 소정 곡률을 가지는 형태일 수 있다. 따라서 도면에서 예시된 영역들은 속성을 가지며, 도면에서 예시된 영역들의 모양은 소자의 영역의 특정 형태를 예시하기 위한 것이며 발명의 범주를 제한하기 위한 것이 아니다. 본 명세서의 다양한 실시예들에서 제1, 제2 등의 용어가 다양한 구성요소들을 기술하기 위해서 사용되었지만, 이들 구성요소들이 이 같은 용어들에 의해서 한정되어서는 안 된다. 이들 용어들은 단지 어느 구성요소를 다른 구성요소와 구별시키기 위해서 사용되었을 뿐이다. 여기에 설명되고 예시되는 실시예들은 그것의 상보적인 실시예들도 포함한다.
본 명세서에서 사용된 용어는 실시예들을 설명하기 위한 것이며 본 발명을 제한하고자 하는 것은 아니다. 본 명세서에서, 단수형은 문구에서 특별히 언급하지 않는 한 복수형도 포함한다. 명세서에서 사용되는 '포함한다(comprises)' 및/또는 '포함하는(comprising)'은 언급된 구성요소는 하나 이상의 다른 구성요소의 존재 또는 추가를 배제하지 않는다.
아래의 특정 실시예들을 기술하는데 있어서, 여러 가지의 특정적인 내용들은 발명을 더 구체적으로 설명하고 이해를 돕기 위해 작성되었다. 하지만 본 발명을 이해할 수 있을 정도로 이 분야의 지식을 갖고 있는 독자는 이러한 여러 가지의 특정적인 내용들이 없어도 사용될 수 있다는 것을 인지할 수 있다. 어떤 경우에는, 발명을 기술하는 데 있어서 흔히 알려졌으면서 발명과 크게 관련 없는 부분들은 본 발명을 설명하는데 있어 별 이유 없이 혼돈이 오는 것을 막기 위해 기술하지 않음을 미리 언급해 둔다.
이하에서는 탄소침적 최소화 운전이 가능한 외부 유동층 열교환기를 이용한 매체순환연소시스템 및 그 운전방법에 대해 설명하도록 한다.
먼저, 탄소침적 최소화 운전을 위한 구성, 제어방법을 설명하기 전에, 외부 유동층 열교환기를 사용하는 시스템의 구성, 기능 및 열추출량 제어방법에 대해 설명하도록 한다.
도 2는 외부 유동층 열교환기를 사용하는 시스템의 구성도를 도시한 것이다.
전체 공정은 공기반응기(air reactor)(10), 공기반응기 사이클론(air reactor cyclone)(20), 연료반응기(fuel reactor)(30), 연료반응기 사이클론(fuel reactor cyclone)(40), 양방향루프실(two-way loop seal)(50), 외부 유동층 열교환기(external fluidized bed heat exchanger)(60) 등으로 구성된다.
공기반응기(10)는 도 2에 도시된 바와 같이, 공기주입부(11), 공기반응기 유입부(12), 배출부(13)를 포함하며, 공기반응기(10)에서 일어나는 산소전달입자의 산화반응이 연료반응기(30)에서 일어나는 산소전달입자의 환원반응에 비해 매우 빠르기 때문에 공기반응기는 유속이 높은 고속유동층 형태를 주로 사용하며, 연료반응기(30)는 주입된 연료가 충분히 반응하여 대부분의 연료기체가 CO2와 H2O로 전환될 수 있는 반응시간을 확보하기 위해 기체유속이 낮고 기체-고체 접촉시간을 증가시킬 수 있는 기포유동층 형태가 주로 사용된다.
공기반응기(10) 하부의 공기주입부(11)에서는 공기가 주입되며, 산소전달입자는 공기 중의 산소와 반응한 후 고속으로 주입되는 공기(산소가 일부 소모된)에 의해 상부로 이동하여 배출부(13)를 통해 공기반응기 사이클론(20)으로 유입되고, 공기반응기 사이클론(20)에서 입자는 포집되어 공기반응기 사이클론 고체배출부(21)를 통해 연료반응기(30)의 연료반응기 고체유입부(32)로 이동되고(S1), 기체는 기체배출부(22)를 통해 공기반응기 사이클론(20) 상부로 배출된다(G1).
공기반응기 사이클론(20)에서 배출되는 기체(G1)는 공기반응기(10) 하부에서 주입된 공기에서 산소가 일부 소모된 기체가 배출되게 된다.
연료반응기(30)에서 산소전달입자는 연료와 반응하여 환원된 후 토출부(34)를 통해 양방향루프실(50)로 이동한다(S2). 연료반응기(30)에서 비산된 입자는 연료반응기 사이클론(40)에서 포집되어 고체배출부(41)를 통해 연료반응기(30)로 재순환되고, 기체(G2)는 연료반응기 사이클론 기체배출부(42)를 통해 상부로 배출된다.
연료반응기 사이클론(40) 상부에서 배출되는 기체(G2)는 이산화탄소(CO2)와 수증기(H2O)가 대부분이므로 수증기를 응축하여 제거하면 고농도의 이산화탄소를 별도의 분리설비 없이도 원천적으로 분리할 수 있다.
한편, 공기반응기 사이클론(20) 상부의 기체배출부(22)를 통해 배출되는 기체(G1)와 연료반응기 사이클론(40) 상부의 기체배출부(42) 배출되는 기체(G2)의 온도가 높으므로 전체 시스템의 열효율 증대를 위해 배출되는 기체들로부터 열을 추출할 수 있는 별도의 열교환기가 설치될 수 있다(미도시).
앞서 언급한, 식(3)과 식(4)에 표시한 바와 같이 공기반응기(10)에서 일어나는 산화반응은 발열반응이고, 연료반응기(30)에서 일어나는 환원반응은 흡열반응이지만 전체 반응은 발열반응이므로 발생되는 열을 추출하지 않으면 전체 시스템이 과열될 수 있으며, 전체 시스템에서 추출할 수 있는 열을 이용하여 스팀을 생산하고 스팀터빈을 구동하여 전력을 생산할 수 있다.
매체순환연소 시스템에서 발생하는 열을 추출하기 위해서는 시스템에 열교환기를 설치하는 것이 일반적이며, 열교환기는 반응열이 발생하는 공기반응기 내부에 설치하는 방법과 별도의 외부 유동층 열교환기(60)를 설치하여 공기반응기(10)로 고체입자가 재순환되기 전에 열추출을 통해 산소전달입자를 냉각하는 방법을 고려할 수 있다.
공기반응기(10) 내부에 열교환기를 설치하는 경우에는 공기반응기의 예열과정에서도 열교환기 자체의 과열을 방지하기 위해 열교환 유체를 순환시켜야 하는 단점이 있고 이로 인해 예열속도가 낮은 단점도 있으므로 도 2에 도시된 바와 같이 외부 유동층 열교환기(60)를 설치하는 방법을 사용할 수 있다.
도 2에 도시된 나타난 바와 같이 연료반응기(30)의 토출부(34)를 통해 배출된 산소전달입자(S2)는 양방향루프실(two-way loop seal, 50)에 의해 일부 입자는 재순환부(51)를 통해 외부 유동층 열교환기(60)를 거치지 않고 재순환(S3)되며 일부 입자는 외부 유동층 열교환기 유입부(52)를 통해 외부 유동층 열교환기(60)에 도입(S4)되어 열추출을 통해 냉각된 후 외부 유동층 열교환기 토출부(62)를 통해 배출되어(S5) 외부 유동층 열교환기(60)를 거치지 않은 흐름(S3)과 혼합되어 공기반응기 유입부(12)를 통해 공기반응기(10)로 재순환된다(S6).
즉, 외부 유동층 열교환기(60)를 이용하여 공기반응기(10)의 온도를 일정하게 유지할 수 있도록 재순환되는 고체흐름(S6)의 온도를 냉각시킬 수 있으며, S3와 S4로 흐르는 고체순환량의 제어를 통해 전체 시스템의 온도를 제어할 수 있다. S3, S4, S5, S6 흐름의 온도를 비교하면 S3 및 S4 흐름의 온도가 가장 높으며, S6, S5의 순으로 감소하게 된다(S3=S4 > S6 > S5).
S3와 S4로의 고체순환량은 양방향루프실(50) 하부로 주입되는 유동화기체(도시하지 않음)의 유량 제어를 통해 변경시킬 수 있으며, 기계적 밸브(도시하지 않음)를 추가하여 제어할 수도 있다.
한편, 외부 유동층 열교환기(60)의 경우 유동화기체로 공기를 사용하며 연료반응기(30)에서 연료와의 환원반응을 마친 입자가 양방향루프실(50) 및 외부 유동층 열교환기(60)로 주입되므로 외부 유동층 열교환기(60)로 주입되는 공기에 의해 추가적인 산화반응이 일어날 수 있다.
또한, 전체 시스템의 열추출량은 S3, S4와 같은 고체흐름량 제어와 함께 외부 유동층 열교환기(60)로 주입되는 열전달유체(물, 스팀, 기타 전열매체)의 유량을 변화시키는 방법에 의해서도 제어할 수 있다.
한편, CH4와 같은 탄화수소가 연료에 포함된 경우(천연가스 등) 산소전달입자에 포함된 산소가 충분하고, 연료반응기(30)의 조업온도가 높은 경우에는 연료반응기(30)에서 앞서 언급한 식(4)와 같이 산소전달입자가 충분한 산소를 내어주면서 연료와 반응하여 CO2와 H2O를 생성하지만, 산소전달입자에 포함된 산소량이 부족하거나 반응온도가 낮아서 충분한 반응이 일어나지 않는 경우에는 이하의 식(5)와 같이 메탄의 분해반응에 의해 탄소가 생성되거나 식(6)부터 식(8)과 같은 불완전연소 반응에 의해 생성된 CO가 식(9)과 같은 Boudouard reaction을 통해 탄소가 생성될 수 있다. 생성된 탄소는 주로 산소전달입자 표면에 침적되어 연료기체가 산소전달입자에 포함된 산소와 반응하는 것을 방해하는 역할을 하게 된다. 이와 같이 입자 표면에 탄소가 부착되는 현상을 탄소침적(carbon deposition)이라 한다.
CH4 → C + 2H2 (5)
CH4 + 3NiO → 3Ni + CO + 2H2O (6)
CH4 + 2NiO → 2Ni + CO + H2O + H2 (7)
CH4 + NiO → Ni + CO + 2H2 (8)
2CO → C + CO2 (9)
식(5)와 식(9)에 의해 생성된 탄소가 산소전달입자에 침적되면 산소전달입자와 기체연료와의 반응성이 급격하게 감소하므로 탄소침적을 최소화할 수 있는 조건에서 조업하는 것이 유리하다.
도 3은 NiO 계열 산소전달입자의 온도변화에 따른 탄소침적 조건과 탄소비침적 조건 변화 그래프를 도시한 것이다. 일반적으로 탄소침적은 산소전달입자의 전환율이 높고(산소를 많이 소모한 경우), 온도가 낮은 경우(반응속가 낮은 경우)에 주로 발생한다. 즉, 도 3에 도시된 바와 같이 연료반응기(30)의 온도가 낮은 경우에는 산소전달입자의 전환율이 낮은(입자에 포함된 산소의 소모정도가 적은) 경우에도 탄소침적이 발생하며, 온도가 높아질수록 탄소침적이 발생하는 전환율이 증가하여 900℃ 이상에서는 대부분의 전환율 범위에서 탄소침적이 발생하지 않는 것으로 보고된 바 있다. (출처 : Ho-Jung Ryu et al., Korean Journal of Chemical Engineering, Vol. 20, No. 1, pp. 157-162 (2003).)
결과적으로 산소전달입자와 기체연료와의 반응성 감소를 최소화하기 위해서는 산소전달입자에 탄소가 침적하는 것을 최소화하는 조건에서 조업하는 것이 유리하다. 하지만, 연료반응기(30)의 평균 온도를 900℃ 이상으로 유지하는 경우에도 반응기 내부의 일부 영역에서는 차가운 영역(cold zone)이 발생할 수 있으며 이 영역에서는 산소전달입자에 탄소가 침적될 수 있으며 산소전달입자의 전환율이 높은 경우에도 탄소가 침적될 수 있다.
산소전달입자의 탄소침적 발생 여부를 감지할 수 있는 경우에는 연료반응기(30)의 온도를 상승시키는 방법과 산소전달입자의 고체순환량을 증가시켜 연료반응기로(30)의 단위시간당 산소공급량을 증가시키는(산소공급량을 증가키키는) 방법을 사용하여 탄소침적을 감소시킬 수 있다.
하지만, 연료반응기(30)에서 배출되는 기체에는 CO2, CO, CH4, H2 등이 포함될 수 있으므로 식(6)부터 식(8)에 의한 반응에 의해 불완전연소가 발생했는지, 식(5) 또는 식(9)에 의해 탄소가 침적되었는지의 여부를 분명하게 구분하여 확인할 수는 없다.
탄소침적 여부를 확인하는 가장 쉬운 방법은 산소전달입자와 산소의 반응에 의해 CO2(또는 CO)가 발생하는지를 확인하는 것으로 산소전달입자에 침적된 탄소는 산소가 충분한 경우 이하의 식(10)과 같이 공기 중의 산소와 반응하여 CO2가 생성되며, 산소가 충분하지 않은 경우에는 이하의 식(11)과 같이 CO가 생성된다.
C + O2 → CO2 (10)
C + 0.5 O2 → CO (11)
산소전달입자에 침적된 탄소는 도 2에 도시된 바와 같이 일부는 외부 유동층 열교환기(60)를 거치지 않고 재순환(S3)되어 공기반응기(10)에 도입되며, 공기반응기(10)에 주입되는 산소와 반응하여 연소하고 CO2(또는 CO)를 발생하게 된다.
결과적으로 탄소가 침적된 산소전달입자가 공기반응기(10)에 도입되는 경우, 공기 중의 산소와 반응하여 CO2가 배출되지만 일반적으로 공기반응기(10)의 유량은 연료반응기 유량의 11배 이상이며 공기반응기(10)에서 배출되는 질소 및 미반응 산소에 비해 매우 적은 양의 CO2가 배출되므로 일반적인 기체분석기로는 검출하기 어려운 단점이 있다.
따라서, 본 발명의 실시예에서는 외부 유동층 열교환기(60)의 조업특성을 이용하여 산소전달입자의 탄소침적 여부를 판단하고, 이를 바탕으로 조업조건을 변화시킬 수 있는 방법을 제시하고자 한다.
도 4는 본 발명의 실시예에 따른 탄소침적 최소화 운전이 가능한 외부 유동층 열교환기를 이용한 매체순환연소시스템의 구성도를 도시한 것이다.
도 4에 도시된 바와 같이 외부 유동층 열교환기(60)의 유동화 기체로 공기를 사용하며, 외부 유동층 열교환기(60)에 주입되는 공기의 유량은 연료반응기(30)에 주입되는 연료의 유량과 같거나 낮게 유지하여 공기반응기(고속유동층)에 주입되는 공기유량에 비해 매우 낮게 유지한다.
탄소가 침적된 산소전달입자가 외부 유동층 열교환기(60)에 유입되는 경우, 식(10) 또는 식(11)에 의한 탄소의 연소반응에 의해 CO2 또는 CO가 발생하게 된다.
도 4에 도시된 바와 같이 외부 유동층 열교환기(60)에서 외부 유동층 열교환기 배출부(63)를 통해 배출되는 기체와 고체의 혼합물은 외부 유동층 열교환기 사이클론(FBHE cyclone)(70)에서 분리되어 고체입자는 사이클론(70) 하부의 고체배출부(72)를 통해 외부 유동층 열교환기(60)로 재순환되고, 기체는 사이클론(70) 상부로 이동하여 기체배출부(71)을 통해 배출되게 된다.
그리고 기체배출부(71)의 일측에는 기체분석기(73)를 연결하여 배출되는 기체의 농도(특히 CO, CO2, O2)를 측정한다.
일반적으로 외부 유동층 열교환기(60)는 기포유동층 조건에서 조업되므로 고속유동층 조건에서 조업되는 공기반응기(10)에 비해 주입되는 공기의 유량이 매우 적으며, 이로 인해 동일한 양의 CO 또는 CO2가 배출되는 경우에도 공기반응기(10)에 비해 기체분석기(73)를 통해 CO, CO2의 농도를 검출하기가 용이해진다.
외부 유동층 열교환기 기체배출부(71)에 연결된 기체분석기(73)에서 CO 또는 CO2가 검출되는 경우에는 산소전달입자에 탄소가 침적된 경우이므로
1) 양방향루프실(50)의 고체순환량을 조절하거나 공기반응기(10)의 유속을 증가시켜 고체순환량(즉, 연료반응기로의 산소 공급량)을 증가시키거나
2) 외부 유동층 열교환기(60)에서 추출하는 열량을 감소시켜 전체 시스템의 온도를 상승시켜
탄소침적을 감소시킬 수 있다.
한편, 외부 유동층 열교환기 기체배출부(71)에 연결된 기체분석기(73)에서 검출된 CO와 CO2 농도에 따라 다음과 같이 4 단계로 탄소침적 정도를 구분할 수 있으며, 이에 따라 운전조건 변화의 정도를 결정할 수 있다.
외부 유동층 열교환기 기체배출구의 기체분석에 의한 탄소침적 정도 비교
탄소침적 정도 현상 CO, CO2 농도 특성
고
(3단계)		 주입되는 공기 중의 산소가 모두 탄소의 연소에 사용되며, 산소가 충분하지 않아 침적된 탄소를 모두 연소시킬 수 없으며 침적된 탄소도 대부분 불완전연소되는 경우 CO : 검출
CO2 : 검출
CO 농도 > CO2 농도
중
(2단계)		 주입되는 공기 중의 산소가 대부분 침적된 탄소의 연소에 사용되며, 침적된 탄소의 연소 과정에서 완전연소되는 경우가 많은 경우 CO : 검출
CO2 : 검출
CO 농도 < CO2 농도
저
(1단계)		 주입되는 공기 중의 산소가 침적된 탄소의 연소에 사용되며, 침적된 탄소의 연소과정에서 모두 완전연소 되는 경우 CO : 미검출
CO2 : 검출
탄소침적이 없거나 미미함
(0단계)		 주입되는 공기중의 산소가 탄소를 연소시키는데 사용되지 않는 경우 (산소전달입자의 산화반응에만 사용됨) CO : 미검출
CO2 : 미검출
결과적으로 도 2의 일반적인 외부 유동층 열교환기를 사용하는 매체순환연소 시스템과는 달리 도 4와 같이
1) 별도의 기체배출부(71)를 설치하고
2) 기체분석기(73)를 설치하여
3) 공기유량이 적은 조건에서 CO 또는 CO2의 농도를 측정할 수 있도록 함으로써 산소전달입자의 탄소침적 여부 및 정도를 감지할 수 있으며
4) 이를 바탕으로 연료반응기(30) 온도 상승, 고체순환량(연료반응기로의 산소공급량) 증가 등의 운전조건 변경을 통해 탄소침적을 최소화할 수 있는 조건에서 조업할 수 있게 된다.
또한, 상기와 같이 설명된 장치 및 방법은 상기 설명된 실시예들의 구성과 방법이 한정되게 적용될 수 있는 것이 아니라, 상기 실시예들은 다양한 변형이 이루어질 수 있도록 각 실시예들의 전부 또는 일부가 선택적으로 조합되어 구성될 수도 있다.
10:공기반응기
11:공기주입부
12:공기반응기 유입부
13:공기반응기 배출부
20:공기반응기 사이클론
21:공기반응기 사이클론 고체배출부
22:공기반응기 사이클론 기체배출부
30:연료반응기
31:연료유입부
32:연료반응기 고체유입부
33:연료반응기 배출부
34:연료반응기 토출부
40:연료반응기 사이클론
41:연료반응기 사이클론 고체배출부
42:연료반응기 사이클론 기체배출부
50:양방향루프실
51:재순환부
52:외부 유동층 열교환기 유입부
60:외부 유동층 열교환기
62:외부 유동층 열교환기 토출부
63:외부 유동층 열교환기 배출부
70:열교환기 사이클론
71:열교환기 사이클론 기체배출부
72:열교환기 사이클론 고체배출부
73:기체분석기
100:탄소침적 최소화 운전이 가능한 외부 유동층 열교환기를 이용한 매체순환연소시스템

Claims (13)

  1. 주입된 공기와 반응하여 산소전달입자가 산화되는 공기반응기;
    상기 공기반응기의 배출부를 통해 배출된 기체와, 산화된 산소전달입자가 유입되어, 상기 산화된 산소전달입자를 분리하여 고체배출부를 통해 배출시키는 공기반응기 사이클론;
    상기 산화된 산소전달입자가 공급되고, 공급된 연료가 반응되어 상기 산화된 산소전달입자가 환원되며, 환원된 산소전달입자를 상기 공기반응기로 공급하는 연료반응기;
    상기 연료반응기의 상부측의 배출부를 통해 배출된 기체와, 비산된 산소전달입자가 유입되어, 상기 비산된 산소전달입자를 분리하여 상기 연료반응기로 재유입시키는 연료반응기 사이클론;
    상기 연료반응기에서 반응된 산소전달입자 일부를 냉각매체를 통해 냉각시키고, 공기가 유동화기체로 적용되는 외부 유동층 열교환기; 및
    상기 외부 유동층 열교환기의 배출부 일측에 구비되어 배출되는 기체 내의 CO, CO2의 농도를 분석하여, 산소전달입자의 탄소침적을 측정하는 기체분석기;를 포함하는 것을 특징으로 하는 탄소침적 최소화 운전이 가능한 외부 유동층 열교환기를 이용한 매체순환연소시스템.
  2. 제 1항에 있어서,
    상기 연료반응기의 토출부와 상기 외부 유동층 열교환기 사이에 구비되어, 상기 연료반응기의 토출부에서 배출된 산소전달입자가 유입되는 양방향루프실;
    상기 양방향루프실로 유입된 산소전달입자 일부를 상기 외부유동층 열교환기로 유입시키는 외부 유동층 열교환기 유입부; 및 상기 양방향루프실로 유입된 산소전달입자 나머지를 상기 공기반응기의 유입부 측으로 유입시키는 재순환부;를 포함하고,
    상기 외부 유동층 열교환기로 유입된 산소전달입자는 냉각된 후, 상기 재순환부에 합류되어 상기 공기반응기로 공급되는 것을 특징으로 하는 탄소침적 최소화 운전이 가능한 외부 유동층 열교환기를 이용한 매체순환연소시스템.
  3. 제 2항에 있어서,
    상기 외부 유동층 열교환기 유입부 측으로 공급되는 산소전달입자의 유량을 조절, 또는 상기 외부 유동층 열교환기에 공급되는 냉각매체의 유량을 조절하여, 상기 매체순환연소시스템의 열추출량을 제어하며,
    상기 산소전달입자의 유량은, 상기 양방향루프실에 공급되는 유동화기체의 유량 또는 상기 재순환부와 상기 외부 유동층 열교환기 유입부 중 적어도 하나에 구비된 유량조절부를 통해 제어되는 것을 특징으로 하는 탄소침적 최소화 운전이 가능한 외부 유동층 열교환기를 이용한 매체순환연소시스템.
  4. 제 3항에 있어서,
    외부 유동층 열교환기 배출부 일측에 구비되어, 고체와 기체를 분리하는 열교환기 사이클론;을 더 포함하고,
    상기 열교환기 사이클론의 고체배출부를 통해 산소전달입자는 상기 외부 유동층 열교환기로 재공급되고, 상기 열교환기 사이클론의 기체배출부 일측에 상기 기체분석기가 설치되는 것을 특징으로 하는 탄소침적 최소화 운전이 가능한 외부 유동층 열교환기를 이용한 매체순환연소시스템.
  5. 제 4항에 있어서,
    상기 공기반응기는 고속유동층이고, 상기 외부 유동층 열교환기는 기포유동층으로 구성되는 것을 특징으로 하는 탄소침적 최소화 운전이 가능한 외부 유동층 열교환기를 이용한 매체순환연소시스템.
  6. 제 5항에 있어서,
    상기 기체분석기에서 탄소침적이 발생하였다고 판단되는 경우, 상기 양방향루프실의 고체순환량을 조절하거나 공기반응기의 유속을 증가시켜 고체순환량을 증가시키거나, 또는
    상기 열추출량을 감소시켜 전체 시스템 온도를 상승시키도록 제어하여,
    상기 탄소침적을 감소시키도록 하는 제어부를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 탄소침적 최소화 운전이 가능한 외부 유동층 열교환기를 이용한 매체순환연소시스템.
  7. 제 6항에 있어서,
    상기 기체분석기는 CO, CO2의 검출여부, 농도를 기반으로 탄소침적의 정도를 판단하고, 상기 제어부는 상기 탄소침적의 정도에 따라 상기 고체순환량의 증가정도와, 공기반응기의 유속 증가정도, 열추출량 감소 정도를 결정하여 제어하는 것을 특징으로 하는 탄소침적 최소화 운전이 가능한 외부 유동층 열교환기를 이용한 매체순환연소시스템.
  8. 제 7항에 있어서,
    상기 기체분석기는 0단계를 탄소침적 미발생으로 판단하고, 탄소침적정도에 따라 1단계에서 3단계로 분류하며,
    0단계는 CO와 CO2가 미검출된 상태, 1단계는 CO는 미검출되고 CO2는 검출된 상태, 2단계는 CO와 CO2가 검출되고 CO2 농도가 CO농도보다 큰 상태, 3단계는 CO와 CO2가 검출되고 CO 농도가 CO2 농도보다 큰 상태인 것을 특징으로 하는 탄소침적 최소화 운전이 가능한 외부 유동층 열교환기를 이용한 매체순환연소시스템.
  9. 제 1항 내지 제 8항 중 어느 한 항에 따른 외부 유동층 열교환기를 이용한 매체순환연소시스템의 운전방법에 있어서,
    산소전달입자가 공급된 공기에 의해 공기반응기 내에서 산화되어 배출되고, 공기반응기 사이클론에 의해 분리되어 연료반응기 내로 공급되는 단계;
    산화된 산소전달입자가 공급된 연료에 의해 상기 연료반응기 내에서 환원되는 단계;
    상기 연료반응기 내의 산소전달입자가 토출부를 통해 양방향루프실로 공급되어, 일부가 외부 유동층 열교환기 유입부를 통해 외부 유동층 열교환기로 유입되어 냉각되는 단계; 및
    상기 외부 유동층 열교환기에 의해 냉각된 산소전달입자와, 상기 양방향루프실의 재순환부에서 배출된 산소전달입자가 합류되어 상기 공기반응기로 유입되어 순환되는 단계;를 포함하고,
    외부 유동층 열교환기 배출부 일측에 구비된 기체분석기를 통해 외부 유동층 열교환기에서 배출되는 기체 내의 CO, CO2의 농도를 분석하여, 산소전달입자의 탄소침적을 측정하는 것을 특징으로 하는 탄소침적 최소화 운전이 가능한 외부 유동층 열교환기를 이용한 매체순환연소시스템의 운전방법.
  10. ◈청구항 10은(는) 설정등록료 납부시 포기되었습니다.◈
    제 9항에 있어서,
    상기 외부 유동층 열교환기 배출부 일측에 구비되어, 고체와 기체를 분리하는 열교환기 사이클론을 더 포함하고,
    상기 열교환기 사이클론의 고체배출부를 통해 산소전달입자는 상기 외부 유동층 열교환기로 재공급되고, 상기 열교환기 사이클론의 기체배출부 일측에 상기 기체분석기가 설치되는 것을 특징으로 하는 탄소침적 최소화 운전이 가능한 외부 유동층 열교환기를 이용한 매체순환연소시스템의 운전방법.
  11. ◈청구항 11은(는) 설정등록료 납부시 포기되었습니다.◈
    제 10항에 있어서,
    상기 기체분석기에서 탄소침적이 발생하였다고 판단되는 경우,
    제어부가 상기 양방향루프실의 고체순환량을 조절하거나 공기반응기의 유속을 증가시켜 고체순환량을 증가시키거나, 또는
    열추출량을 감소시켜 전체 시스템 온도를 상승시키도록 제어하여,
    상기 탄소침적을 감소시키는 단계;를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 탄소침적 최소화 운전이 가능한 외부 유동층 열교환기를 이용한 매체순환연소시스템의 운전방법.
  12. ◈청구항 12은(는) 설정등록료 납부시 포기되었습니다.◈
    제 11항에 있어서,
    상기 열추출량의 제어는,
    상기 외부 유동층 열교환기 유입부 측으로 공급되는 산소전달입자의 유량을 조절, 또는 상기 외부 유동층 열교환기에 공급되는 냉각매체의 유량을 조절하여, 상기 매체순환연소시스템의 열추출량을 제어하고,
    상기 산소전달입자의 유량은, 상기 양방향루프실에 공급되는 유동화기체의 유량 또는 상기 재순환부와 상기 외부 유동층 열교환기 유입부 중 적어도 하나에 구비된 유량조절부를 통해 제어되는 것을 특징으로 하는 탄소침적 최소화 운전이 가능한 외부 유동층 열교환기를 이용한 매체순환연소시스템의 운전방법.
  13. ◈청구항 13은(는) 설정등록료 납부시 포기되었습니다.◈
    제 12항에 있어서,
    상기 기체분석기는 CO, CO2의 검출여부, 농도를 기반으로 탄소침적의 정도를 판단하고, 상기 제어부는 상기 탄소침적의 정도에 따라 상기 고체순환량의 증가정도와, 공기반응기의 유속 증가정도, 열추출량 감소 정도를 결정하여 제어하는 것을 특징으로 하는 탄소침적 최소화 운전이 가능한 외부 유동층 열교환기를 이용한 매체순환연소시스템의 운전방법.
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