KR102522179B1 - 박막트랜지스터 센서의 제조 방법 - Google Patents
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Abstract
본 출원은 박막 트랜지스터 센서 제조에 관한 것이다. 본 출원은 간단한 전기 신호 변화의 측정으로 표적 물질을 검출할 수 있는 박막 트랜지스터 센서의 제조 방법을 제공할 수 있다. 본 출원에 따라 제조된 박막트랜지스터 센서는 표적 물질에 형광 염료 등을 이용한 별도의 라벨링 과정이 필요 없어 과정이 간소화되고 비용이 절감되는 검출 시스템을 제공할 수 있다. 본 출원의 제조 방법에 따르면 검출 민감도를 향상시키기 위해 활성층의 두께를 매우 얇게 한 경우에도 활성 층의 손상 없이 프로브를 고정한 박막 트랜지스터 센서를 제조할 수 있다.
Description
본 발명은 박막트랜지스터 센서의 제조 방법에 관한 것이다.
비특허문헌 1은 유전자 분석 기술로서 DNA microarray 기술을 개시하고 있다. 상기 DNA microarray 기술은 형광 염료를 이용해 DNA 또는 RNA 샘플을 표식(label)하고 레이저 스캐너를 이용하여 형광 이미지를 검출하여 시료를 분석한다. 이러한 DNA microarray 기술은 많은 가능성에도 불구하고 몇 가지 단점이 존재한다. 첫째로 DNA 또는 RNA 샘플을 형광 염료로 표식(labelling)해야 한다는 한다는 점이고, 둘째로는 검출 민감도(sensitivity)가 PCR(Polymerase chain reaction)과 같은 다른 기술에 비해 떨어진다는 점이다.
본 출원의 과제는 간단한 전기 신호 변화의 측정으로 표적 물질을 검출할 수 있는 박막 트랜지스터 센서의 제조 방법을 제공하는 것이다.
본 출원의 과제는 표적 물질에 형광 염료 등을 이용한 별도의 라벨링 과정이 필요 없어 과정이 간소화되고 비용이 절감되는 검출 시스템을 제공할 수 있는 박막 트랜지스터 센서의 제조 방법을 제공하는 것이다.
본 출원의 과제는 검출 민감도를 향상시키기 위해 박막 트랜지스터의 활성층의 두께를 매우 얇게 한 경우에도 활성층의 손상 없이 프로브를 고정할 수 있는 박막 트랜지스터 센서의 제조 방법을 제공하는 것이다.
본 출원은 박막트랜지스터(TFT: Thin film transistor) 센서의 제조 방법에 관한 것이다. 이하, 상기 박막 트랜지스터는 "TFT"로 약칭할 수 있다.
본 출원의 TFT 센서의 제조 방법은 박막 트랜지스터의 활성층에 프로브 물질 및 극성 유기용매를 포함하는 프로브 용액을 처리하여 활성층에 프로브를 고정하는 단계를 포함할 수 있다.
본 명세서에서 박막 트랜지스터의 활성층에 프로브 용액을 처리하는 것은 상기 박막 트랜지스터의 활성층에 프로브 용액을 접촉시키는 것을 의미할 수 있다. 상기 박막 트랜지스터의 활성층에 프로브 용액을 접촉시키는 것은 상기 박막 트랜지스터를 상기 프로브 용액에 담그거나 상기 박막 트랜지스터의 활성층에 프로브 용액을 코팅하는 방식에 의해 수행될 수 있다.
본 명세서에서 박막 트랜지스터는 프로브가 고정되지 않은 상태의 박막 트랜지스터를 의미할 수 있고, 박막 트랜지스터 센서는 프로브가 고정된 박막 트랜지스터를 의미할 수 있다.
상기 박막 트랜지스터는 기판, 게이트 전극, 절연막, 상기 활성층 및 소스/드레인 전극을 포함할 수 있다. 도 1 및 도 2는 각각 박막 트랜지스터의 구조를 예시적으로 나타낸다. 도 1은 활성층의 상부에 소스 전극과 드레인 전극이 적층된 탑-콘택트(top-contact) 방식의 박막트랜지스터를 나타내며, 기판(10), 게이트 전극(20), 절연막(30), 활성층(40), 소스/드레인 전극(50, 60)이 차례로 적층되어 있다. 도 2는 소스 전극과 드레인 전극의 상부에 활성층이 증착된 바텀-콘택트(bottom-contact) 방식의 박막 트랜지스터를 나타내며, 기판(10), 게이트 전극(20), 절연막(30), 소스/드레인 전극(50, 60), 활성층(40)이 차례로 적층되어 있다.
상기 게이트 전극은 금속 또는 금속 산화물과 같은 전도성 물질로 형성될 수 있다. 예를 들면, 게이트 전극은 Cr, Ti, Pt, Ru, Au, Ag, Mo, Al, W, Cu 등과 같은 금속 또는 IZO(InZnO), AZO(AlZnO) 등과 같은 전도성 산화물을 기판 상에 증착 한 후 이를 패터닝함으로써 형성될 수 있다.
상기 절연막은 게이트 전극을 덮도록 형성될 수 있다. 상기 절연막은 실리콘 산화물, 실리콘 질화물, 알루미늄 산화물, 하프늄 산화물 등과 같은 절연물질을 게이트 전극 상부에 증착함으로써 형성될 수 있다.
상기 소스 전극 및 드레인 전극은 각각 서로 독립적으로 Cr, Ti, Pt, Ru, Au, Ag, Mo, Al, W, Cu 등과 같은 금속 또는 IZO(InZnO), AZO(AlZnO) 등과 같은 전도성 산화물로 형성될 수 있다. 소스 전극 및 드레인 전극은 전도성 물질을 도포하고 이를 패터닝함으로써 형성될 수 있다.
상기 활성층은 반도체 물질을 포함할 수 있다. 하나의 예시에서 상기 활성층은 금속 산화물을 포함할 수 있다. 상기 금속 산화물로는 ZnO, IGZO, IZO, GZO 등을 사용할 수 있다.
상기 활성층의 두께는 본 출원의 목적을 고려하여 적절히 조절될 수 있다. 예를 들어 상기 활성층의 두께는 3nm 내지 100nm 일 수 있다. 상기 활성층의 두께는 예를 들어 3 nm 이상 또는 5 nm 이상일 수 있고, 100nm 이하, 80nm 이하, 60 nm 이하, 40 nm 이하, 20 nm 이하 또는 15 nm 이하일 수 있다. 상기 활성층의 두께가 지나치게 얇은 경우 활성층에 결함이 생기거나 물 등의 용액에 쉽게 영향을 받는 문제점이 있고, 상기 활성층의 두께가 지나치게 두꺼운 경우 박막 트랜지스터 센서의 검출 민감도가 저하되는 문제점이 있다.
상기 박막 트랜지스터는 활성층의 표면에 프로브와 결합할 수 있는 작용기를 갖는 지지층을 더 포함할 수 있다. 상기 지지층은 박막 트랜지스터의 활성층의 표면을 개질하여 프로브 물질을 부착시켜 주는 링커 기능을 수행할 수 있다.
상기 지지층의 작용기로는 후술하는 프로브의 작용기와 결합하여 프로브를 부착시켜줄 수 있는 작용기를 제한없이 적용할 수 있다. 하나의 예시에서, 상기 지지층의 작용기는 에폭시기, 티올기, 아민기, 알코올기, 카르복실기, 싸이올기, 알데히드기, 카르보닐기, 숙신이미드기, 말레이미드기, 이소티오시아네이트기, 썰포닉기, 비오틴, 아비딘, 스트렙트아비딘, 탄수화물 또는 폴리 L-리신을 포함할 수 있다.
상기 지지층은 박막 트랜지스터를 지지층 용액에 담가 반응시키거나 기상 증착 방식을 통해 형성될 수 있다. 상기 지지층 용액은 상기 지지층의 작용기를 갖는 고정화 물질을 포함하는 용액일 수 있다. 상기 지지층 용액은 고정화 물질 및 용매를 포함할 수 있다. 상기 용매로는 알코올을 사용할 수 있다.
하나의 예시에서, 박막 트랜지스터를 상기 지지층 용액에 담가 약 20분 내지 48시간 동안 반응시킬 수 있다. 상기 반응 시간은 예를 들어 20 분 이상, 40 분 이상 또는 1 시간 이상일 수 있고, 48 시간 이하, 36 시간 이하, 24 시간 이하, 12 시간 이하, 6 시간 이하 또는 3 시간 이하일 수 있다. 이러한 반응을 통해 박막 트랜지스터의 활성층의 표면에 상기 고정화 물질의 단일층을 형성할 수 있다.
상기 지지층 용액의 고정화 물질의 농도는 약 0.001% 내지 10% 일 수 있다. 상기 고정화 물질의 농도는 예를 들어 0.001% 이상, 0.005% 이상, 0.01% 이상, 0.05% 이상, 0.1% 이상 또는 0.5% 이상일 수 있고, 10% 이하, 8% 이하, 6% 이하, 4% 이하, 2% 이하 또는 1.5% 이하일 수 있다. 상기 농도가 지나치게 낮은 경우 작용기가 충분히 형성되지 않는 문제점이 있고, 지나치게 높은 경우 여러 층이 형성되어 표면이 불균일해지거나 파티클이 형성되는 문제점이 있다.
상기 프로브 물질은 박막 트랜지스터 센서로 검출하고 하는 표적 물질과 결합할 수 있는 물질을 의미할 수 있다. 상기 프로브 물질은 하나의 생물질 단위체(monomer) 또는 복수 개의 생물질 단위체를 포함하는 물질일 수 있다. 상기 생물질은 DNA, RNA, 뉴클레오티드, 뉴클레오시드, 단백질, 폴리펩티드, 펩티드, 아미노산, 탄수화물, 효소, 항체, 항원, 수용체, 바이러스, 기질, 리간드 또는 멤브레인, 또는 그의 조합을 포함할 수 있다. 상기 프로브 물질은 표적 물질을 선택적으로 결합할 수 있는 분자를 선택하여 사용할 수 있다.
상기 프로브 물질은 직접 또는 링커(지지층)에 의해 박막 트랜지스터의 활성층의 표면에 고정화될 수 있다. 상기 고정화는 특수한 작용기를 갖는 표면, 소수성 표면, 친수성 표면, 이온교환 표면, 및 금속결합 표면 등을 사용하여 고정화할 수 있다.
하나의 예시에서, 상기 프로브 물질은 상기 지지층에 의해 박막 트랜지스터의 활성층의 표면에 고정화될 수 있다. 이 경우 상기 프로브 물질은 지지층의 작용기와 결할 수 있는 작용기를 가질 수 있다. 상기 결합은 공유 결합, 이온 결합, 금속 결합 등의 공지의 화학 결합을 의미할 수 있다.
하나의 예시에서 상기 프로브의 작용기가 아민기일 경우 상기 지지층의 작용기는 에폭시, 이소티오시아네이트기, 숙신이미드기, 카복실기 또는 알데하이드 작용기일 수 있다. 또는, 상기 고정화 물질이 아비딘인 경우, 상기 프로브는 비오틴 작용기를 가질 수 있다.. 또는, 상기 고정화 물질이 싸이올기인 경우, 상기 프로브는 말레이미드기를 가질 수 있다.
상기 프로브 용액 중의 프로브 물질의 농도는 본 출원의 목적을 고려하여 적절히 조절될 수 있다. 하나의 예시에서, 상기 프로브 용액은 프로브를 1 fM 내지 1 mM 의 농도로 포함할 수 있다. 상기 프로브의 농도는 예를 들어 1 fM 이상, 1pM 이상, 1nM 이상 또는 1 uM 이상일 수 있고, 1 mM 이하, 500 uM 이하, 100 uM 이하 또는 50 uM 이하일 수 있다. 상기 프로브의 농도가 지나치게 적은 경우 고정 속도가 느린 문제점이 있고, 상기 프로브의 농도가 지나치게 높은 경우 불특정한 고정이 일어나고 단가가 높아지는 문제점이 있다.
상기 프로브를 고정하는 단계는 프로브 용액을 박막 트랜지스터와 접촉시켜 20분 내지 48시간 동안 반응시킴으로써 수행될 수 있다. 상기 반응 시간은 예를 들어 20 분 이상, 40 분 이상, 1 시간 이상, 2 시간 이상 또는 3 시간 이상일 수 있고, 48 시간 이하, 36 시간 이하, 24 시간 이하, 12 시간 이하, 6 시간 이하 또는 5 시간 이하일 수 있다.
상기 프로브 반응 시간이 지나치게 짧을 경우 프로브 부착 밀도가 저하되어 검출 민감도가 저하되는 문제점이 있고, 프로브 반응 시간이 지나치게 긴 경우 센서 표면이 손상되는 문제점이 있을 수 있다.
본 출원에서는 상기 프로브 용액의 용매를 특정함으로써 검출 민감도를 향상시키기 위해 활성층의 두께를 매우 얇게 한 경우에도 활성 층의 손상 없이 프로브를 고정할 수 있다. 상기 프로브 용액의 용매는 완충액, 또는 버퍼로도 호칭될 수 있다.
상기 프로브 용액의 용매는 극성 유기용매일 수 있다. 상기 프로브 용액의 용매는 비프로톤성 극성 용매의 특성을 가질 수 있다. 상기 프로브 용액의 용매는 극성 및 비극성 물질 모두를 용해하는 용매로 사용될 수 있다.
상기 유기 설퍼계 용매는 유기 설퍼계 물질을 포함할 수 있다. 상기 유기 설퍼계 물질로는 알킬 설폭시드를 사용할 수 있다. 상기 극성 유기 용매는 예를 들어 디메틸설폭시드(DMSO, dimethyl sulfoxide), 디메틸포름아마이드(DMF, dimethylformamide) 또는 테트라하이드로퓨란(THF, tetrahydrofuran) 등을 포함할 수 있다.
상기 유기 설퍼계 용매는 수용액 중에 유기 설퍼계 물질을 30% 내지 99%의 농도로 포함할 수 있다. 상기 유기 설퍼계 물질의 농도가 지나치게 낮은 경우 물이 활성층에 영향을 주어 박막 트랜지스터가 손상되는 문제점이 있다.
상기 프로브 용액의 용매로 물 기반의 버퍼를 사용하여 프로브를 박막 트랜지스터의 활성층에 고정할 경우 박막 트랜지스터의 활성층이 손상되어 정상적인 신호를 얻을 수 없다. 프로브의 부착 밀도를 높이기 위해서는 1시간 이상의 반응이 필요할 수도 있는데 물 기반의 버퍼를 용매로 사용하는 것은 박막 트랜지스터의 정상적인 구동 측면에서 적절하지 않다.
반면 본 출원에 따라 프로브 용액의 용매로 극성 유기용매를 사용하여 프로브를 박막 트랜지스터의 활성층에 고정할 경우 활성층의 손상이 없으므로 정상적인 신호를 얻을 수 있다. 이러한 현상은 극성 유기용매의 반응성이 물과 비교해 매우 낮기 때문이며, 특히 밀도가 물보다 큰 용매의 경우 물과 혼합해 사용해도 활성층에 영향을 주지 않을 수 있다.본 출원의 제조 방법에 따르면 박막 트랜지스터의 성능에 거의 변화를 주지 않으면서 프로브를 고정시킬 수 있다. 하나의 예시에서, 상기 제조 방법에 따라 제조된 박막 트랜지스터 센서의 문턱 전압(Vth1)과 프로브를 고정하지 않은 박막 트랜지스터의 문턱 전압(Vth2)의 차이(Vth1-Vth2)의 절대 값은 1V 미만일 수 있다.
도 1은 본 출원의 일 실시예에 따라 제조된 박막 트랜지스터 센서의 구조를 예시적으로 나타낸다. 도 1의 박막 트랜지스터 센서는 기판(10), 게이트 전극(20), 절연막(30), 활성층(40) 및 소스/드레인 전극(50, 60)을 순차로 포함하고, 상기 활성층(40) 상에는 지지층(70)이 존재하고 상기 지지층에 의해 프로브 물질(80)이 고정되어 있는 구조이다.
상기 제조된 박막 트랜지스터 센서는 표적 물질이 프로브와 결합하면 전기 신호 변화를 측정하여 표적 물질을 검출할 수 있다.
상기 표적 물질은 박막 트랜지스터 센서를 통해 검출하고자 하는 모든 생분자 (biomolecule)을 포함할 수 있다. 상기 생분자는 예를 들어, 효소, 단백질, 핵산(DNA, RNA), 당, 바이러스, 항체, 미생물, 동식물 세포 및 기관, 신경세포, 세포 소기관, 생화학물질을 포함할 수 있다. 상기 DNA는 cDNA, 게놈 DNA, 올리고뉴클레오타이드를 포함하며, RNA는 게놈 RNA, mRNA, miRNA, rRNA, 올리고뉴클레오타이드를 포함하며, 단백질의 예로는 항체, 항원, 효소, 펩타이드, 바이오마커 등을 포함할 수 있다. 상기 생분자는 생물로부터 유래되거나 합성, 또는 반합성되는 물질을 포함할 수 있다.
전술한 바와 같이 상기 프로브 물질은 상기 표적 물질을 선택적으로 결합할 수 있는 분자로 선택될 수 있다. 예를 들어, 검출하고자 하는 표적 물질이 특정 서열을 갖는 단일 가닥 DNA인 경우에는 상기 프로브 물질은 상보적인 단일 가닥 DNA이고, 검출하고자 하는 표적 물질이 특정한 3차원적 구조를 갖는 항원인 경우에는, 상기 프로브 물질은 상기 항원과 구조적으로 결합 가능한 항체일 수 있다.
하나의 예시에서, 상기 제조된 박막 트랜지스터 센서는 표적 물질이 프로브와 결합하면 문턱 게이트 전압 값의 이동을 측정하여 표적 물질을 검출할 수 있다.
상기 표적 물질은 라벨을 갖지 않을 수 있다. 즉, 본 출원에 따라 제조된 박막 트랜지스터 센서는 표적 물질에 형광 물질 등의 라벨을 포함하지 않아도 간단한 전기 신호 측정에 의해 표적 물질을 검출할 수 있으므로 검출 과정이 간소화되고 비용이 적은 검출 시스템을 제공할 수 있다.
본 출원은 표적 물질에 라벨 없이도 간단한 전기 신호 변화의 측정으로 표적 물질을 검출할 수 있는 박막 트랜지스터 센서의 제조 방법을 제공할 수 있다. 본 출원에 따라 제조된 박막트랜지스터 센서는 표적 물질에 형광 염료 등을 이용한 별도의 라벨링 과정이 필요 없어 과정이 간소화되고 비용이 절감되는 검출 시스템을 제공할 수 있다. 본 출원의 제조 방법에 따르면 검출 민감도를 향상시키기 위해 활성층의 두께를 매우 얇게 한 경우에도 활성 층의 손상 없이 프로브를 고정한 박막 트랜지스터 센서를 제조할 수 있다.
도 1은 탑-콘택트 방식의 박막 트랜지스터의 구조이다.
도 2는 바텀-콘택트 방식의 박막 트랜지스터의 구조이다.
도 3은 본 출원의 박막 트랜지스터 센서의 구조이다.
도 4는 본 출원의 박막 트랜지스터의 활성층에 프로브를 고정시키기 위한 반응을 예시적으로 나타낸다.
도 5는 비교예 1의 박막 트랜지스터 센서의 Idrain-Vgate curve이다.
도 6은 실시예 1의 박막 트랜지스터 센서의 Idrain-Vgate curve이다.
도 7은 DMSO 용액과 17시간 반응 전후의 박막 트랜지스터의 Idrain-Vgate curve이다.
도 8은 실시예 1의 박막 트랜지스터 센서의 DNA 검출 반응 전후의 Idrain-Vgate curve이다.
도 9는 실시예 1의 박막 트랜지스터 센서의 DNA 미검출 시의 Idrain-Vgate curve이다.
도 10은 비교예 2의 마이크로 어레이의 DNA 검출 반응 후의 형광 검출 결과이다.
도 2는 바텀-콘택트 방식의 박막 트랜지스터의 구조이다.
도 3은 본 출원의 박막 트랜지스터 센서의 구조이다.
도 4는 본 출원의 박막 트랜지스터의 활성층에 프로브를 고정시키기 위한 반응을 예시적으로 나타낸다.
도 5는 비교예 1의 박막 트랜지스터 센서의 Idrain-Vgate curve이다.
도 6은 실시예 1의 박막 트랜지스터 센서의 Idrain-Vgate curve이다.
도 7은 DMSO 용액과 17시간 반응 전후의 박막 트랜지스터의 Idrain-Vgate curve이다.
도 8은 실시예 1의 박막 트랜지스터 센서의 DNA 검출 반응 전후의 Idrain-Vgate curve이다.
도 9는 실시예 1의 박막 트랜지스터 센서의 DNA 미검출 시의 Idrain-Vgate curve이다.
도 10은 비교예 2의 마이크로 어레이의 DNA 검출 반응 후의 형광 검출 결과이다.
이하 실시예를 통하여 본 출원을 구체적으로 설명하지만, 본 출원의 범위가 하기 실시예에 의해 제한되는 것은 아니다.
실시예
1 (박막 트랜지스터 센서 제조-
DMSO
)
도 1의 구조의 박막 트랜지스터를 준비하였다(기판: 유리, 게이트 전극: Cr, 절연막: Al2O3, 소스/드레인 전극: Al, 활성층: ZnO, 활성층 두께: 10nm). 도 4의 반응 순서에 따라 도 1의 구조의 박막 트랜지스터 센서를 제조하였다.
GPTMS(glycidoxypropyl trimethoxysilane)을 1%의 농도로 포함하는 에탄올 용액을 지지층 용액으로 준비하였다. 상기 지지층 용액에 상기 박막 트랜지스터를 에 담가 2시간 동안 반응시켰다. GPTMS는 활성층인 ZnO 표면의 -OH기(표면에 노출된 불완전한 Zn 가 산화되고, 수증기와 반응해 -OH 가 형성됨)와 반응하여 증착이 일어나고, 에폭시기가 노출된 GPTMS의 단일 층이 ZnO 활성층의 표면에 형성된다. 이에 따라, 박막 트랜지스터의 활성층의 표면은 에폭시기로 개질되었다.
5'말단이 아민기로 개질된 single DNA 프로브(시퀀스: 5'-CTG CGG GTA ACG TCA ATG AGC AAA-3')를 10uM의 농도로 포함하는 DMSO 용액을 준비하였다. 상기 DMSO 용액은 수용액 중 DMSO의 농도가 50% 되는 것을 사용하였다. 활성층의 표면이 에폭시기로 개질된 박막 트랜지스터를 상기 프로브 용액에 담가 4시간 동안 반응시켰다. 상기 프로브의 아민기는 활성층의 표면의 에폭시기와 공유 결합을 통해 부착됨으로써 박막 트랜지스터 센서를 제조하였다.
비교예
1 (박막 트랜지스터 센서 제조-물)
실시예 1의 박막 트랜지스터 센서의 제조에 있어서, DNA 프로브 용액의 용매로 DMSO 용매를 사용하지 않고, 물(DI water)를 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 박막 트랜지스터를 제조하였다.
비교예
2 (DNA micro array)
알데하이드기로 표면이 개질된 유리 기판에 마이크로스포팅 방법으로 비교예 1에서 사용된 물 기반의 버퍼를 용매로 하는 DNA 프로브 용액을 고정시켜 DNA 마이크로 어레이를 제조하였다.
평가예
1. 박막 트랜지스터 센서의 성능 평가
실시예 1 및 비교예 1의 박막 트랜지스터 센서에 대하여 Semiconductor Parameter Analyzer (Keysight, B1500A) 장비를 이용하여 -10V~10V의 범위에서 Idrain-Vgate curve를 측정하였다.
도 5는 비교예 1의 박막 트랜지스터 센서의 Idrain-Vgate curve이다. 도 5에 나타낸 바와 같이 비교예 1은 정상적인 신호를 얻지 못하는 것을 확인할 수 있다. 이러한 현상은 물 기반의 프로브 용액을 사용하여 프로브 고정시키는 과정에서 활성층이 손상된 것에 기인한다. 도 6은 실시예 1의 박막 트랜지스터 센서의 Idrain-Vgate curve이다. 도 6에 나타낸 바와 같이, 실시에 1은 프로브 고정 후에도 정상적인 Idrain-Vgate curve를 나타내는 것을 확인할 수 있다.
상기 실험에 추가로, 실시예 1에서 준비된 도 1의 구조의 박막 트랜지스터를 50% 농도의 DMSO 용액에 17시간 접촉시켜 반응시킨 후 워싱하고 Idrain-Vgate curve를 측정하고 그 결과를 도 7에 나타내었다. 도 7에 나타낸 바와 같이, DMSO 용액은 활성층이 매우 얇은 박막 트랜지스터와 장시간 접촉해도 소자의 성능에 영향을 주지 않는 것을 확인할 수 있다.
평가예
2. 표적 물질의 검출 성능 평가
실시예 1 및 비교예 2의 센서에 대하여 표적 물질 검출 성능을 평가하였다. 표적 물질 1로 병원성 대장균 (E. coli)의 존재를 검출할 수 있는 DNA(5'-TTT GCTCAT TGA CGT TAC CCG CAG-3', 개질 없음)를 준비하였다. 표적 물질 2로 유방암 발생 시 생기는 MCF-7 세포의 mRNA(5'-CTG AGACTG GCA GCC CTT TCT CAG-3', 개질 없음)를 준비하였다.
상기 실시예 1 및 비교예 2의 센서의 제조 시에 프로브 물질로는 상기 표적 물질의 서열과 상보적인 서열을 갖는 올리고뉴클레오티드를 사용하였다. 표적 물질 1의 검출 시에는 DNA 프로브 (5'-CTG CGG GTA ACG TCA ATGAGC AAA-3', 5' 말단을 아민기로 개질)를 사용하였고, 표적 물질 2의 검출 시에는 DNA 프로브 (5'-CTG AGAAAG GGC TGC CAG TCT CAG-3', 5' 말단을 아민기로 개질)을 사용하였다.
실시예 1에 따라 제조된 박막 트랜지스터 센서를 표적 물질 1을 포함하는 용액(표적 물질의 농도: 100 nM, 용매: PBS(Phosphate-buffered saline) 버퍼)과 접촉시켜 30분 동안 반응시켰다. 도 8은 상기 반응 전후의 Idrain-Vgate curve를 나타낸다. 도 8에 나타낸 바와 같이, 반응 전에 비하여 반응 후에 그래프가 오른쪽을 이동하여, 문턱 게이트 전압이 약 1.30V 증가하는 것을 확인할 수 있다. 반면, 표적 물질을 포함하지 않는 용액과 접촉 시킨 박막 트랜지스터 센서의 경우 도 9에 도시된 바와 같이 그래프의 이동이 거의 없는 것을 확인할 수 있다(약 0.10V 이동). 상기 결과로부터 박막 트랜지스터 센서의 프로브에 표적 물질의 결합으로 인해 박막 트랜지스터의 전기 신호 변화가 있었고, 이로부터 표적 물질의 검출이 가능함을 확인할 수 있다.
비교예 1은 표적 물질의 검출을 위해 Cy3 및 Cy5 의 형광 물질로 표적 물질 1을 라벨링 하였다. 상기 라벨링된 표적 물질 1을 포함하는 용액(표적 물질의 농도: 1uM, 용매: SSC(saline-sodium citrate) 버퍼)을 마이크로 어레이에 스폿팅하여 1시간 반응시킨 후 워싱하였다. 레이저 광원을 사용하는 마이크로어레이 스캐너를 이용해 형광 신호를 통해 표적 물질의 부착 여부를 확인하였다. 도 10은 비교예 2의 마이크로 어레이의 DNA 검출 반응 후의 형광 검출 결과이다.
10: 기판, 20: 게이트 전극 30: 절연막 40: 활성층 50: 소스 전극 60: 드레인 전극 70: 지지층 80: 프로브
Claims (17)
- 박막 트랜지스터의 활성층에 프로브 물질 및 극성 유기용매를 포함하는 프로브 용액을 처리하여 활성층에 프로브를 고정하는 단계를 포함하고,
상기 활성층은 금속 산화물을 포함하며,
상기 박막 트랜지스터는 활성층의 표면에 프로브와 결합할 수 있는 작용기를 갖는 지지층을 포함하고,
상기 박막 트랜지스터 센서는 표적 물질이 프로브와 결합하면 문턱 게이트 전압 값의 이동에 의해 표적 물질을 검출하는 생분자 검출용 TFT 센서의 제조 방법. - 제 1 항에 있어서,
상기 박막 트랜지스터는 기판, 게이트 전극, 절연막, 상기 활성층 및 소스/드레인 전극을 포함하는 TFT 센서의 제조 방법. - 삭제
- 제 1 항에 있어서,
상기 활성층의 두께는 3nm 내지 100nm인 TFT 센서의 제조 방법. - 삭제
- 제 1 항에 있어서,
상기 지지층의 작용기는 에폭시기, 티올기, 아민기, 알코올기, 카르복실기, 싸이올기, 알데히드기, 카르보닐기, 숙신이미드기, 말레이미드기, 이소티오시아네이트기, 설포닉기, 비오틴, 아비딘, 스트렙트아비딘, 탄수화물 또는 폴리 L-리신를 포함하는 TFT 센서의 제조 방법. - 제 1 항에 있어서,
상기 지지층은 박막 트랜지스터를 상기 지지층의 작용기를 갖는 고정화 물질을 포함하는 용액에 담가 반응시키거나 또는 기상 증착 방식으로 형성되는 TFT 센서의 제조 방법. - 제 1 항에 있어서,
상기 극성 유기용매는 수용액 중에 유기 설퍼계 화합물을 30% 내지 99%의 농도로 포함하는 TFT 센서의 제조 방법. - 제 1 항에 있어서,
상기 극성 유기용매는 디메틸설폭시드, 디메틸포름아마이드 또는 테트라하이드로퓨란을 포함하는 TFT 센서의 제조 방법. - 제 1 항에 있어서,
상기 프로브 용액은 프로브 물질을 1 fM 내지 1 mM 의 농도로 포함하는 TFT 센서의 제조 방법. - 제 1 항에 있어서,
상기 프로브 물질은 DNA, RNA, 뉴클레오티드, 뉴클레오시드, 단백질, 폴리펩티드, 펩티드, 아미노산, 탄수화물, 효소, 항체, 항원, 수용체, 바이러스, 기질, 리간드, 멤브레인 또는 그의 조합을 포함하는 TFT 센서의 제조 방법. - 제 1 항에 있어서,
상기 프로브 물질은 지지층의 작용기와 결합할 수 있는 작용기를 가지는 TFT 센서의 제조 방법. - 제 12 항에 있어서,
상기 프로브의 작용기는 아민기이고 지지층의 작용기는 에폭시기인 TFT 센서의 제조 방법. - 삭제
- 제 1 항에 있어서,
상기 표적 물질은 효소, 단백질, 핵산 (DNA, RNA), 당, 바이러스, 항체, 미생물, 동식물 세포 및 기관, 신경세포, 세포 소기관 또는 생화학물질을 포함하는 TFT 센서의 제조 방법. - 제 1 항에 있어서,
상기 표적 물질은 라벨을 갖지 않는 TFT 센서의 제조 방법. - 제 1 항에 있어서,
상기 제조 방법에 따라 제조된 박막 트랜지스터 센서의 문턱 전압(Vth1)과 프로브를 고정하지 않은 박막 트랜지스터의 문턱 전압(Vth2)의 차이(Vth1-Vth2)의 절대 값은 1V 미만인 TFT 센서의 제조 방법.
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