KR102519097B1 - 변환 엘리먼트의 제조 방법, 변환 엘리먼트 및 발광 디바이스 - Google Patents
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Abstract
변환 엘리먼트의 제조 방법, 변환 엘리먼트 및 발광 디바이스가 개시된다. 일 구체예에서, 적어도 하나의 인광체 및 액체 폴리실록산 수지를 제공하고, 액체 폴리실록산 수지의 제1 분율로부터 경화된 폴리실록산 분말을 제조하는, 변환 엘리먼트의 제조 방법이 개시된다. 이 방법은 적어도 하나의 인광체, 경화된 폴리실록산 분말 및 액체 폴리실록산 수지의 제2 분율을 포함하는 혼합물을 제조하고, 혼합물을 경화된 층으로 캐스팅 및 경화하고, 경화된 층을 개별화하는 것을 추가로 포함한다.
Description
본 발명은 변환 엘리먼트(converter element)의 제조 방법, 변환 엘리먼트 및 발광 디바이스(light emitting device)에 관한 것이다.
파장 변환 층들과 같은 변환 엘리먼트들은 발광 다이오드들(light emitting diodes)에 의해 방출되는 전자기 복사선을 변환하는 데 사용된다. 변환 엘리먼트를 제조할 때, 일반적으로 매트릭스 물질은 인광체들과 혼합되어 얇은 시트들로 가공된다. 예를 들어, 폴리실록산 매트릭스는 대기 수분과 반응하여, 수분 경화로도 알려져 있는, 액체 수지의 고체 물질로의 변형을 야기한다. 이 공정 동안에, 수지는 경화 반응의 휘발성 생성물들의 증발로 인해 질량의 30%까지 손실된다. 이로 인해 상응하는 부피 수축이 발생하여 상기 물질 내에 내부 변형들이 발생하고 종종 시트가 뒤틀리게 될 뿐만 아니라 균열들이 형성되게 된다. 다수의 균열들은 변환 엘리먼트들의 적용에 상기 물질이 사용될 수 없게 할 수 있다.
지금까지 균열들 및 뒤틀림을 방지하는 방법들은 변환 층의 두께를 제한하거나 비정질 실리카와 같은 무기 충전제의 양을 증가시켜 수축 성분의 상대적인 양을 감소시키는 것이다. 그러나, 보다 두꺼운 변환 층들이 많은 적용들에 요구되어 너무 많은 양의 충전제들이 변환 층들의 특성들에 부정적인 영향을 미칠 수 있다.
요약
본 발명의 구체예들은 폴리실록산 기반 파장 변환 엘리먼트들을 제조하는 방법 및 개선된 성질들을 갖는 변환 엘리먼트들을 제공한다. 추가 구체예들은 고품질의 변환 엘리먼트 및 이러한 변환 엘리먼트를 포함하는 발광 디바이스를 제공한다.
일 양태에 따르면, 변환 엘리먼트를 제조하는 방법으로서, 상기 방법은 적어도 하나의 인광체 및 액체 폴리실록산 수지를 제공하는 단계를 포함한다.
변환 엘리먼트는 파장들의 특정 제1 범위 내에서 전자기 복사선을 흡수한 후, 파장들의 제2 범위를 갖는 복사선을 방출하는 엘리먼트로서 이해되어야 한다. 이러한 파장 범위들은 서로 구별될 수 있거나, 흡수된 및 방출된 파장들 사이에 상당한 겹침이 있을 수 있다. 파장들의 흡수 및 방출은 변환 엘리먼트에 포함된 인광체에 의해 수행된다.
따라서, 단일 인광체 뿐만 아니라 상이한 인광체들의 블렌드(blend)가 상기 방법에 사용될 수 있다. 예를 들어, 웜 화이트 색점(warm white colorpoint) 및 적어도 90의 CRI가 달성되어야 하는 경우, 발광 디바이스에 변환 엘리먼트가 사용될 때, 인광체 블렌드가 사용될 수 있다. 녹색 인광체로서 Lu3Al5O12:Ce3+ 및 적색 인광체로서 (Sr,Ca)AlSiN3:Eu2+가 인광체 블렌드로 사용될 수 있다. 달성되어야 하는 요망하는 색점에 따라, 많은 다른 인광체들 또는 인광체들의 블렌드가 또한 사용될 수 있다.
다음은 상기 방법에 사용될 수 있는 인광체들의 비배타적 목록이다: (RE1-xCex)3(Al1-yA'y)5O12(여기서, RE는 Y, Lu, Tb, 및 Gd 중 적어도 하나이고, x는 0<x≤0.1의 범위 내이고, A'는 Sc 및 Ga 중 적어도 하나이고, y는 0≤y≤1의 범위 내임); (RE1-xCex)3(Al5-2yMgySiy)O12(여기서, RE는 Y, Lu, Tb, 및 Gd 중 적어도 하나이고, x는 0<x≤0.1의 범위 내이고, y는 0≤y≤2의 범위 내임); (RE1-xCex)3Al5-ySiyO12-yNy(여기서, RE는 Y, Lu, Tb, 및 Gd 중 적어도 하나이고, x는 0<x≤0.1의 범위 내이고, y는 0≤y≤0.5의 범위 내임); (RE1-xCex)2CaMg2Si3O12:Ce3+(여기서, RE는 Y, Lu, Tb, 및 Gd 중 적어도 하나이고, x는 0<x≤0.1의 범위 내임); (AE1-xEux)2Si5N8(여기서, AE는 Ca, Sr, 및 Ba 중 적어도 하나이고, x는 0<x≤0.1의 범위 내임); (AE1-xEux)AlSiN3(여기서, AE는 Ca, Sr, 및 Ba 중 적어도 하나이고, x는 0<x≤0.1의 범위 내임); (AE1-xEux)2Al2Si2N6(여기서, AE는 Ca 및 Sr 중 적어도 하나이고, x는 0<x≤0.1의 범위 내임); (Sr1-xEux)LiAl3N4(여기서, x는 0<x≤0.1의 범위 내임); (AE1-xEux)3Ga3N5(여기서, AE는 Ca, Sr, 및 Ba 중 적어도 하나이고, x는 0<x≤0.1의 범위 내임); (AE1-xEux)Si2O2N2(여기서, AE는 Ca, Sr, 및 Ba 중 적어도 하나이고, x는 0<x≤0.1의 범위 내임); (AExEuy)Si12-2x-3yAl2x+3yOyN16-y(여기서, AE는 Ca, Sr, 및 Ba 중 적어도 하나이고, x는 0.2≤x≤2.2의 범위 내이고, y는 0<y≤0.1의 범위 내임); (AE1-xEux)2SiO4(여기서, AE는 Ca, Sr, 및 Ba 중 적어도 하나이고, x는 0<x≤0.1의 범위 내임); 및 (AE1-xEux)3SiO5(여기서, AE는 Ca, Sr, 및 Ba 중 적어도 하나이고, x는 0<x≤0.1의 범위 내임).
예를 들어, 플루오라이드 또는 다른 할라이드 이온들의 혼입과 같이, 상기 열거된 예들의 약간의 변형들을 포함하는 다른 인광체들이 또한 사용될 수 있다.
액체 폴리실록산 수지는 부분적으로 경화된 폴리실록산 수지일 수 있다. 경화가 종료된 후, 폴리실록산 수지는 고체 물질이 된다. 따라서, 액체 폴리실록산 수지는 모노머, 올리고머 및 폴리머 화합물들을 포함하는 전구체 물질의 역할을 한다. 경화된 폴리실록산 수지는 폴리머 화합물들을 포함한다.
일반적으로, 폴리실록산은 폴리머를 구성하는 작용성 모노머 단위로 분류될 수 있다. 일반적인 약어와 함께 표 1에 기재되어 있는 바와 같이 폴리실록산 물질들에는 네 개의 유형들의 모노머 단위들이 있다.
표 1
모노머 단위들은 실리콘 원자에 결합된 산소 및 탄소 원자들의 상대적인 수에 의해 서로 구별된다. 실리콘 원자에 결합된 산소 원자들이 없는 경우, 물질은 실란으로 불린다. 그러나, 실록산의 실리콘 원자에 결합된 1 내지 4개의 산소 원자들이 있을 수 있다. R이 탄소를 통해 실리콘에 결합된 일반적인 유기 기를 나타내 기 위해 사용되는 가능한 결합이 표 1에 기재되어 있다. 예를 들어, 주로 D-단위들을 기반으로 하는 폴리실록산은 접착제로서 또는 캡슐화제로서 조성물들에 사용될 수 있다.
변환 엘리먼트를 제조하는 개시된 방법에 사용될 수 있는 폴리실록산 수지는 주로 T-단위 폴리실록산들을 기반으로 할 수 있으며, 이는 이들이 상응하는 D-단위 폴리실록산들보다 훨씬 적은 유기 함량을 가짐을 의미한다. 낮은 유기 함량은 보다 우수한 열 안정성을 가져온다. T-단위 기반 폴리실록산에서 부피 수축을 줄이면, 그것을 변환 엘리먼트들, 및 이에 따라 LED들에서 사용할 수 있다.
다른 구체예에 따르면, 상기 방법은 액체 폴리실록산 수지의 제1 분율로부터 경화된 폴리실록산 분말을 제조하는 추가 단계를 포함한다. 폴리실록산 수지의 제1 분율은 요망하는 양의 경화된 폴리실록산 분말을 제조하는 데 사용되는 폴리실록산 수지의 양을 의미한다. 경화된 폴리실록산 분말은 경화된 및 밀링(milling)된 폴리실록산 수지를 포함한다. 이러한 분말은 액체 폴리실록산 수지에서 불활성 충전제로서 사용될 수 있다. 경화된 폴리실록산 분말을 액체 폴리실록산 수지에 첨가하면 혼합물 중 유효량의 액체 폴리실록산 수지를 감소시킴으로써 혼합물을 경화할 때 수축률을 감소시킨다. 예를 들어, 주로 T-단위들을 기반으로 하는 100% 액체 메틸 메톡시 폴리실록산 수지는 경화시 30% 부피 감소를 보이는 반면, 35 부피%의 인광체, 35 부피%의 경화된 폴리실록산 분말 및 30 부피%의 액체 메틸 메톡시 폴리실록산 수지를 함유하는 혼합물은 10% 부피 감소에 불과한데, 그 이유는 액체 폴리실록산 수지 만 부피를 변경하고, 다른 성분들은 그렇지 않기 때문이다. 예를 들어, 흄드 실리카(fumed silica)와 같은 다른 충전제들과는 달리, 경화된 폴리실록산 분말의 첨가는 혼합물의 점도에 크게 영향을 미치지 않는다.
경화된 폴리실록산 분말은 전형적으로 5 ㎛ 내지 100 ㎛ 크기 범위의 입도를 가져, 경화된 폴리실록산 분말은 경화된 폴리실록산 분말과 액체 폴리실록산 수지의 혼합물의 레올로지(rheology)에 아주 거의 영향을 미치지 않는다. 또한, 예를 들어 마이크론 크기의 실리카 충전제와는 달리, 경화된 폴리실록산 분말은 폴리실록산 수지와 동일한 물질이어서 상이한 굴절률을 갖는 제2 상을 생성하지 않기 때문에 변환 엘리먼트에 적용될 때 광 산란을 일으키지 않는다.
또 다른 구체예에 따르면, 변환 엘리먼트를 제조하는 방법은 적어도 하나의 인광체, 경화된 폴리실록산 분말 및 액체 폴리실록산 수지의 제2 분율을 포함하는 혼합물을 제조하는 단계를 추가로 포함한다. 폴리실록산 수지의 제2 분율을 경화된 폴리실록산 분말을 제조하는 데 사용되지 않은 폴리실록산 수지이다. 혼합물을 제조할 때, 성분들의 상대적 비율들은 변환 엘리먼트의 물질이 가져야 하는 필요한 점도 및 광학 성질들에 따라 달라질 수 있다. 혼합물은 슬러리 형태를 가질 수 있다.
또 다른 구체예에 따르면, 변환 엘리먼트를 제조하는 방법은 혼합물을 경화된 층으로 캐스팅(casting) 및 경화하는 단계, 및 경화된 층을 개별화(singulate)하는 단계를 포함한다. 따라서, 액체 폴리실록산 수지가 경화된 폴리실록산 분말과 함께 경화되고, 변환 엘리먼트가 생성된다. 변환 엘리먼트는 인광체 및 경화된 폴리실록산 분말이 매장(embed)된 매트릭스 물질로서 경화된 폴리실록산 수지를 포함한다.
상기 방법으로 생성된 변환 엘리먼트는 10 ㎛ 내지 200 ㎛의 범위에서 선택되는 두께를 포함할 수 있다. 변환 엘리먼트의 제조 방법으로 인해, 변환 엘리먼트는 그 물질의 균열들 또는 뒤틀림을 나타내지 않고 예를 들어 115 ㎛ 초과의 높은 두께를 가능하게 한다. 이러한 높은 두께는 특정 LED 패키지들을 조립하기 위해 사용될 때 필요할 수 있다.
일 양태에 따르면, 변환 엘리먼트를 제조하는 방법으로서, 상기 방법은 적어도 하나의 인광체 및 액체 폴리실록산 수지를 제공하는 단계, 액체 폴리실록산 수지의 제1 분율로부터 경화된 폴리실록산 분말을 제조하는 단계, 적어도 하나의 인광체, 경화된 폴리실록산 분말 및 액체 폴리실록산 수지의 제2 분율을 포함하는 혼합물을 제조하는 단계, 혼합물을 경화된 층으로 캐스팅 및 경화하는 단계, 및 경화된 층을 개별화하는 단계를 포함하는 방법이 제공된다.
다른 구체예에 따르면, 액체 폴리실록산 수지는 하기 화학식을 포함한다:
상기 식에서, T1 및 T2는 말단기들을 나타내고, R1 내지 R4는 각각 사이드 기들(side groups)을 나타내고, 0.8 ≤ n ≤ 1이고, 0 ≤ m < 0.2이고, n + m = 1이다. R- 및 T-기들은 모두 동일할 수 있고, 예를 들어, 메틸 기일 수 있다. 다른 구체예들에서, 각각의 작용기는 상이한 기일 수 있다. 또 다른 구체예에서, 기들 중 일부는 동일하고 일부는 상이할 수 있다. 일부 경우들에서, 기들 중 하나는 하나 초과의 작용기로 구성될 수 있다.
일 구체예에 따르면, 말단기들 T1 및 T2는 알콕시, 비닐, 하이드록시, 카복실산, 에스테르를 함유하는 기로부터 선택된 화학적 반응성 기, 유기 화학 분야에서 알려져 있는 임의의 다른 반응성 작용기들, 및 이들의 조합들을 포함한다.
다른 구체예에 따르면, 말단기들 T1 및 T2는 수소, 메틸, 에틸을 함유하는 기, 또는 임의의 알킬, 아릴 기들, 및 이들의 조합들로부터 선택된 덜 반응성인 화합물들로부터 선택된다.
또 다른 구체예에 따르면, R1 내지 R4는 메틸, 메톡시, 에틸, 에톡시, 페닐, 페녹시, 비닐 및 트리플루오로프로필을 함유하는 기로부터 서로 독립적으로 선택된다. 특히, R1 내지 R4는 메틸 및 메톡시로부터 서로 독립적으로 선택된다.
또 다른 구체예에 따르면, 액체 폴리실록산 수지는 메톡시 메틸 폴리시록산을 포함한다. 이러한 메톡시메틸 폴리실록산의 반복 단위의 예시적이고, 이상적인 구조는 하기 화학식 1로 표시된다:
화학식 1
메톡시 함량은 약 10 내지 50 중량% 정도, 바람직하게는 15 내지 45 중량%의 범위, 더욱 더 바람직하게는 30 내지 40 중량%의 범위, 예를 들어 32 중량%일 수 있다. 화학식 1에 표시된 바와 같이 반복 단위들의 수 n은 달라질 수 있다. 분자량, 및 이에 따른 반복 단위들의 수 n은 폴리실록산의 점도가 1 내지 150 mPas 범위, 바람직하게는 2 내지 40 mPas 범위 내에 있도록 될 수 있다. 이 방법에 사용하기 위해, 폴리실록산 수지는 5 중량% 이하의 용매를 함유해야 하며, 용매는 예를 들어 톨루엔 또는 자일렌이다.
또 다른 구체예에 따르면, 경화된 폴리실록산 분말을 제조하는 것은 주변 조건들에서 액체 폴리실록산 수지의 제1 분율을 경화시키고, 경화된 폴리실록산 수지를 가열 및 밀링하는 것을 포함한다. 주변 조건들에서의 경화는 예를 들어 적어도 12 내지 24시간 동안 발생한다. 가열은 예를 들어 150℃ 내지 275℃ 범위의 온도에서 발생한다. 밀링은 경화된 폴리실록산 수지를 작은 입자들로 과립화하기 위해 블레이드 믹서(blade mixer)를 사용하여 수행될 수 있다. 이 방법은 경화된 폴리실록산 수지가 경화 후 연질이고/거나 유연한 경우에도 양호한 결과들을 가져온다.
또 다른 구체예에 따르면, 흄드 실리카는 경화 전에 액체 폴리실록산 수지의 제1 분율에 첨가된다. 흄드 실리카는 추가 가공을 위해 폴리실록산 수지를 증점시킬 수 있다. 흄드 실리카의 비표면적은 100 m2/g 내지 300 m2/g의 범위 내일 수 있다. 소수성 및 친수성 흄드 실리카 분말들, 바람직하게는 소수성 흄드 실리카가 사용될 수 있다.
또 다른 구체예에 따르면, 흄드 실리카는 혼합물을 제조하기 전에 액체 폴리실록산 수지의 제2 분율에 첨가된다. 특히, 동일한 흄드 실리카가 폴리실록산 수지의 제1 분율 및 폴리실록산 수지의 제2 분율에 첨가될 수 있다. 추가로, 폴리실록산 수지의 제1 분율 및 폴리실록산 수지의 제2 분율에서 폴리실록산 수지에 대한 흄드 실리카의 양은 동일할 수 있다.
또 다른 구체예에 따르면, 혼합물을 제조하는 것은 경화된 폴리실록산 분말, 적어도 하나의 인광체 및 액체 폴리실록산 수지의 제2 분율을 혼합하는 것을 포함한다. 이 구체예에 따른 방법은 "단일층 방법"으로 불릴 수 있다. 이러한 혼합물은 예를 들어 닥터 블레이드 기술(doctor blade technique)을 사용하여 층으로 가공된 다음 경화되어 고체 물질을 생성할 수 있다. 이 구체예에 따른 방법은 균일한 조성을 갖는 변환 엘리먼트를 제조하고 양단 모두, 즉, 상단 및 하단에서 동일한 단일 배치 공정(single batch process)이다.
또 다른 구체예에 따르면, 경화제가 혼합물에 첨가된다. 경화제의 선택은 사용되는 폴리실록산 수지에 따라 좌우된다. 경화제는 티타늄 알콕사이드, 예를 들어 티타늄 n-부톡사이드 또는 티타늄 에틸 아세토 아세테이트로부터 선택될 수 있다. 티타늄 n-부톡사이드는 바람직하게는 메틸 메톡시 폴리실록산 수지를 사용하는 경우에 사용된다.
또 다른 구체예에 따르면, 혼합물을 제조하는 것은 적어도 하나의 인광체와 액체 폴리실록산 수지의 제2 분율의 일부를 혼합하여 제1 혼합물을 제조하고, 경화된 폴리실록산 분말과 액체 폴리실록산 수지의 제2 분율의 다른 일부를 혼합하여 제2 혼합물을 제조하는 것을 포함한다. 이 구체예에 따른 방법은 이중층 방법으로 불릴 수 있다. 이 방법으로, 바닥 층은 인광체 충전된 폴리실록산 수지를 포함하고, 상부층은 경화된 폴리실록산 분말로 충전된 동일한 폴리실록산 수지를 포함하는 2층 물질이 생성될 수 있다. 제1 및 제2 혼합물들은 슬러리의 질감을 가질 수 있다.
두 혼합물들은 예를 들어 닥터-블레이딩 공정(doctor-blading process)을 사용하여 서로 위에 증착된다. 우선, 인광체 충전된 제1 층을 생성하기 위해 제1 혼합물이 증착되고, 수초 내에 인광체 비함유 제2 층을 생성하기 위해 제2 혼합물이 증착된다. 2개의 층들은 동시에 경화가 진행될 수 있다. 인광체 비함유 제2 층에서 경화된 폴리실록산 분말의 양은 경화 동안 부피 수축이 인광체 함유 제1 층의 부피 수축과 일치하도록 선택될 수 있다. 이를 통해 경화 중에 균열들 및 뒤틀림을 방지할 수 있다. 이 구체예에 따른 방법은 적어도 하나의 인광체의 농도가 변환 엘리먼트의 한 부분에서 매우 높은 변환 엘리먼트를 제공하며, 이 부분이 LED에 부착되어 인광체 입자들로부터 LED로의 열 전달을 개선시키고, 이에 따라 변환 엘리먼트의 과열을 방지할 수 있다.
변환 엘리먼트의 적용에 따라 변환 엘리먼트를 제조할 때 단일층 방법 또는 이중층 방법이 선택될 수 있다. 열 관리가 매우 중요한 초고전력 LED 디바이스들의 경우, 이중층 방법이 바람직하다.
또 다른 구체예에 따르면, 경화제가 제1 혼합물 및 제2 혼합물에 첨가된다. 경화제로서 티타늄 알콕사이드, 예를 들어 티타늄 n-부톡사이드 또는 티타늄 에틸 아세토 아세테이트가 선택될 수 있다.
또 다른 구체예에 따르면, 제1 혼합물이 제1 층으로 캐스팅되고, 제2 혼합물이 제1 층 상에 배열되는 제2 층으로 캐스팅되고, 제1 층은 제2 층의 두께와 같거나 더 낮은 두께를 갖는다. 따라서, 인광체 비함유 제2 층은 인광체 함유 제1 층보다 두꺼울 수 있다.
또 다른 구체예에 따르면, 제1 혼합물 및 제2 혼합물이 함께 경화된다. 따라서, 제1 혼합물을 포함하는 제1 층 및 제2 혼합물을 포함하는 제2 층이 함께 경화된다.
또 다른 양태에 따르면, 변환 엘리먼트가 제공된다. 변환 엘리먼트는 적어도 하나의 인광체 및 경화된 폴리실록산 분말을 포함하는 경화된 층을 포함하고, 인광체 및 경화된 폴리실록산 분말은 경화된 폴리실록산 수지를 포함하는 매트릭스 물질에 매장된다.
상기 방법과 관련하여 개시된 모든 특징들 및 특성들은 변환 엘리먼트에도 유효하며 그 반대의 경우도 마찬가지이다. 예를 들어, 적어도 하나의 인광체, 경화된 폴리실록산 분말 및 폴리실록산 수지와 관련하여 개시된 특징들은 또한 변환 엘리먼트의 적어도 하나의 인광체, 경화된 폴리실록산 분말 및 폴리실록산 수지에 대해 유효하다. 경화제 또는 흄드 실리카와 같은 변환 엘리먼트를 제조하는 방법 동안 첨가되는 추가 화합물들 또한 변환 엘리먼트에 존재할 수 있다.
일 구체예에 따르면, 변환 엘리먼트는 적어도 하나의 인광체 및 액체 폴리실록산 수지를 제공하는 단계, 액체 폴리실록산 수지의 제1 분율로부터 경화된 폴리실록산 분말을 제조하는 단계, 적어도 하나의 인광체, 경화된 폴리실록산 분말 및 액체 폴리실록산 수지의 제2 분율을 포함하는 혼합물을 제조하는 단계, 혼합물을 경화된 층으로 캐스팅 및 경화하는 단계, 및 경화된 층을 개별화하는 단계를 포함하는 방법으로 제조된다.
다시 말해, 변환 엘리먼트가 상기 개시된 방법으로 제조될 수 있다.
일 구체예에 따르면, 변환 엘리먼트는 10 ㎛ 이상의 총 두께를 갖는다. 특히, 총 두께는 10 내지 200 ㎛의 범위로부터 선택될 수 있다. 다른 구체예에 따르면, 변환 엘리먼트는 115 ㎛ 이상의 총 두께를 갖는다. 높은 두께에도 불구하고, 변환 엘리먼트는 그 물질의 균열들이나 뒤틀림을 나타내지 않는다.
또 다른 구체예에 따르면, 경화된 층은 적어도 제1 층 및 제2 층을 포함하고, 제2 층은 적어도 하나의 인광체를 함유하지 않는다. 변환 엘리먼트는 추가 층들, 특히 추가의 인광체 비함유 층들을 포함할 수 있다. 따라서, 2개 이상의 층들을 포함하는 다층 변환 엘리먼트가 제공될 수 있다.
또 다른 구체예에 따르면, 제2 층은 제1 층의 두께와 같거나 더 큰 두께를 갖는다. 따라서, 변환 엘리먼트의 더 두꺼운 제2 층은 투명한 비형광층일 수 있다. 적어도 2개의 층들을 포함하는 변환 엘리먼트는 주요 열 제거 경로가 칩을 통해 하부 판으로 내려 가기 때문에 발광 물질, 즉 적어도 하나의 인광체가 가능한 한 LED 칩에 가깝게 위치함으로써, 우수한 열 관리를 가능하게 한다. 예를 들어, 115 ㎛ 이상의 변환 엘리먼트의 총 두께는 60 ㎛ 이하의 두께를 갖는 인광체를 포함하는 제1 층을 포함할 수 있다. 즉, 변환 엘리먼트가, 제1 층이 LED를 향하게 LED 표면 위에 적용될 때, 인광체들은 LED 표면으로부터 처음 60 ㎛ 이내에 위치한다. 또 다른 구체예에 따르면, 제1 층은 ≤ 60 ㎛의 두께를 포함한다.
상기에서 언급된 바와 같이, T-단위들을 기반으로 하는 전형적인 메톡시 메틸 폴리실록산의 경우, 경화의 결과로서 약 30%의 부피 수축이 있다. 적어도 2개의 층들을 포함하는 변환 엘리먼트에서, 제1 층의 인광체는 예를 들어 최대 60 부피%를 차지한다. 인광체 입자들은 수축하지 않으므로 제2 층에서 수축이 보상되지 않는 한, 2개의 층들은 상이한 수축 계수들을 가질 것이고, 물질이 뒤틀리고 균열될 것이다. 제2 인광체 비함유 층은 인광체 함유 제1 층보다 더 많이 수축하고, 엘리먼트가 제2 층을 향해 말려 물질이 산산 조각난다. 이러한 단점들은 전술한 방법, 즉 충전제로서 경화된 폴리실록산 분말을 제2 층의 폴리실록산 수지에 도입하여 변환 엘리먼트를 제조함으로써 감소되고 바람직하게는 회피될 수 있다. 즉, 변환 엘리먼트는 LED에서 사용할 수 있는 고품질의 균열이 없는 물질을 포함한다.
또 다른 양태에 따르면, 활성 전자기 복사선 방출층 시퀀스(active electromagnetic radiation emitting layer sequence) 및 활성 전자기 복사선 방출층 시퀀스 상에 배열되는 전술한 특징들에 따른 변환 엘리먼트를 포함하는 발광 디바이스가 제공된다.
변환 엘리먼트의 모든 특징들 및 특성들은 발광 디바이스에도 유효하며 그 반대도 마찬가지이다.
일 구체예에 따르면, 발광 디바이스는 발광 다이오드(LED)를 포함한다.
추가 이점들, 유리한 구체예들 및 개발예들이 도면들 및 실시예들과 관련하여 이하에서 설명된다.
도 1 및 2는 예시적 구체예들에 따른 변환 엘리먼트들의 개략적인 단면들을 나타낸다.
도 3은 예시적인 구체예에 따른 변환 엘리먼트의 단면 사진을 나타낸다.
도 4는 발광 디바이스의 개략적인 단면을 나타낸다.
실시예들 및 도면들에서, 동일한 부분들은 동일한 숫자들로 표시된다. 표시된 부분들 및 그 비율들은 비례가 아니고, 예를 들어 층들과 같은 일부 부분들은 표현성을 향상시키기 위해 크게 과장되어 표시될 수 있다.
도 1 및 2는 예시적 구체예들에 따른 변환 엘리먼트들의 개략적인 단면들을 나타낸다.
도 3은 예시적인 구체예에 따른 변환 엘리먼트의 단면 사진을 나타낸다.
도 4는 발광 디바이스의 개략적인 단면을 나타낸다.
실시예들 및 도면들에서, 동일한 부분들은 동일한 숫자들로 표시된다. 표시된 부분들 및 그 비율들은 비례가 아니고, 예를 들어 층들과 같은 일부 부분들은 표현성을 향상시키기 위해 크게 과장되어 표시될 수 있다.
도 1은 매트릭스 물질로서 폴리실록산 수지(20) 및 그 안에 매장된 인광체들(30)을 포함하는 변환 엘리먼트(10)를 나타낸다. 폴리실록산 수지(20)는 부분적으로 경화된 액체 폴리실록산 수지로 제조된다. 또한, 동일한 액체 폴리실록산 수지로 만들어진 경화된 폴리실록산 분말(25)이 폴리실록산 수지(20)에 매장된다. 임의적으로, 변환 엘리먼트(10)를 제조할 때 액체 폴리실록산 수지 및 경화된 폴리실록산 분말(25)에 흄드 실리카 및 경화제가 첨가된다. 도 1에 도시된 변환 엘리먼트(10)는, 밀링된, 경화된 폴리실록산 분말(25)이 부분적으로 경화된 액체 폴리실록산 수지, 단일 인광체 또는 여러 인광체들의 블렌드, 및 필요에 따라, 흄드 실리카 및 경화제, 예를 들어, 티타늄 n-부톡사이드를 함유하는 시스템에 추가 충전제로서 첨가되는 단일층 방법으로 제조된다.
도 2는 2개의 층들을 갖는, 변환 엘리먼트(10)의 다른 구체예를 나타내며, 여기서 제1 층은 적어도 하나의 인광체(30)가 그 안에 매장되어 있고 임의적으로 흄드 실리카를 포함하는 폴리실록산 수지(20)를 함유하는 반면, 제2 층은 경화된 폴리실록산 분말(25)이 그 안에 매장되어 있는 폴리실록산 수지(20)를 함유한다. 또한, 제2 층의 폴리실록산 수지(20)는 임의적으로 흄드 실리카를 포함한다.
이러한 변환 엘리먼트(10)는 2층 물질이 제조되는 이중층 방법으로 제조된다. 결과적으로, 2개의 층들이 닥터 블레이딩 공정을 사용하여 증착된다. 인광체 충전된 제1 층이 먼저 증착되고, 수초 내에 투명한 제2 층이 제1 층 상에 증착된다. 2개의 층들은 동시에 경화가 진행된다. 제2 층의 폴리실록산 수지(20)에서 경화된 폴리실록산 분말(25)의 양은, 경화 동안 부피 수축이 폴리실록산 수지(20)에 인광체(30)가 매장된 제1 층의 부피 수축과 일치하도록 선택된다. 이것은 경화 동안 균열들 및 뒤틀림이 피해지도록 한다.
2층 변환 엘리먼트의 제조를 위해, 다음 물질들이 선택될 수 있다. 액체 폴리실록산 수지로서 메톡시 메틸 폴리실록산이 제조되거나 구매된다. 메톡시 함량은 10 내지 50 중량%, 예를 들어 32 중량% 정도이어야 한다. 분자량은 점도가 1 내지 150 mPas의 범위, 바람직하게는 2 내지 40 mPas의 범위 내에 있도록 되어야 한다.
비표면적이 100 내지 300 m2/g인 흄드 실리카가 첨가될 수 있다. 또한, 경화제로서 티타늄 n-부톡사이드가 사용된다.
이 방법 및 관련 물질들을 사용하면, 본질적으로 임의의 색점이 적절한 인광체 또는 인광체 블렌드로 달성될 수 있다.
먼저, 충전제로서 사용될 경화된 폴리실록산 분말(25)이 제조된다. 따라서, 부분적으로 경화된 액체 폴리실록산 수지의 요망하는 양이 용기로 측정된다. 임의적 단계에서, 5 중량% 내지 40 중량%, 예를 들어 25 중량%의 흄드 실리카가 액체 폴리실록산 수지에 첨가되고 블렌딩되어 흄드 실리카를 완전히 혼입시킨다. 두 경우 모두, 액체 폴리실록산 수지의 농도가 0.5 중량% 내지 3.0 중량%, 예를 들어 1 중량%가 되도록 티타늄 n-부톡사이드가 첨가된다. 폴리실록산 수지는 주변 조건들에서 적어도 12 내지 24시간 동안 경화된다. 주변 경화 후, 고체 물질은 150 내지 275℃의 온도로 2 내지 8시간 동안 가열되고 분말화된 형태로 분쇄된다. 경화된 폴리실록산 분말(25)의 생성된 입도는 5 ㎛ 내지 100 ㎛ 범위 내에 있어야 한다.
다음으로, 액상 폴리실록산 수지 및 5 내지 40 중량%, 예를 들어 25 중량%의 흄드 실리카를 포함하는 폴리실록산 슬러리가 제조된다.
다음으로, 인광체 또는 인광체 블렌드(30)를 포함하는 제1 혼합물이 제조된다. 이를 위해, 예를 들어 29.4 중량%의 폴리실록산 슬러리, 56.5 중량%의 녹색 인광체 및 14.1 중량%의 적색 인광체가 배합된다.
제2 혼합물을 제조하기 위해, 경화된 폴리실록산 분말(25) 및 액체 폴리실록산 수지가 임의적으로 흄드 실리카와 함께 배합된다. 예를 들어, 다음 성분들: 64.8 중량%의 폴리실록산 슬러리 및 35.2 중량%의 경화된 폴리실록산 분말(25)이 배합된다.
또한, 경화제, 예를 들어 티타늄 n-부톡사이드가 제1 혼합물 및 제2 혼합물에 첨가되고, 제1 혼합물을 함유하는 제1 층 및 제2 혼합물을 함유하는 제2 층이 캐스팅된다. 경화제의 농도는 각 혼합물에서 폴리실록산 수지 양의 약 0.5 중량% 내지 3.0 중량%이다.
또한, 제1 혼합물을 함유하는 제1 층 및 제2 혼합물을 함유하는 제2 층을 포함하는 결합된 테이프가 경화되고, 개별화된 변환 엘리먼트들(10)이 제공된다. 이를 위해 다층 물질이 주변 조건들에서 경화될 수 있으며, 테이프가 펀칭(punching), 슬라이싱(slicing), 다이싱(dicing) 또는 소정의 다른 적절한 방법을 통해 개별 변환 엘리먼트들로 개별화된다.
임의의 파장 변환 물질과 마찬가지로, 변환 엘리먼트들(10)은 궁극적으로 조명 제품에 통합된다. 일반적으로, 이는 개별 변환 엘리먼트(10)를 적합한 접착제, 일반적으로 실리콘을 사용하여 LED 칩의 표면과 같은 발광 디바이스 표면에 직접 부착하는 것을 의미한다.
LED들에 적용할 수 있는 임의의 인광체 물질은 이 방법과 양립 가능하므로, 이 기술로 거의 어떠한 색점도 가능하다. 단일 인광체(30) 또는 인광체들(30)의 블렌드를 사용하여 효율적이고 안정적인 변환 엘리먼트들(10)이 제조될 수 있다.
흄드 실리카 및 인광체(30) 외에도, 슬러리 스테이지(stage)의 제1 혼합물 및/또는 제2 혼합물에 많은 다른 첨가제들이 포함되어 최종 변환 엘리먼트(10)의 성질들을 변경할 수 있다. 예를 들어, 나노 크기의 ZrO2가 첨가되어 굴절률을 증가시킬 수 있다. 열전도도가 높은 나노입자들, 예컨대 알루미나, 질화 알루미늄, 육방정 질화 붕소(hexagonal boron nitride)가 첨가되어 변환 엘리먼트가 저온에서 계속 작동하도록 도울 수 있다.
변환 엘리먼트(10)는 전술한 바와 같이 하나 또는 2개의 층들으로 구성될 수 있지만, 임의의 수의 층들로 구성될 수 있다. 경화된 폴리실록산 분말(25)은 상이한 조성의 막들 및 두꺼운 막들이 실현될 수 있게 한다.
도 3은 폴리실록산 수지(20) 및 인광체(30)를 함유하는 제1 층(하단), 폴리실록산 수지(20) 및 경화된 폴리실록산 분말(25)을 함유하는 제2 층(상단)의 2개의 층들을 갖는 변환 엘리먼트(10)의 단면 사진을 나타낸다. 경화된 폴리실록산 분말은 폴리실록산 수지(20)에 매장된 비늘형(scale-like) 분말 입자들을 포함할 수 있다. 변환 엘리먼트(10)의 총 두께는 200 ㎛이고, 제1 층의 두께는 약 50 ㎛이다. 이러한 변환 엘리먼트(10)가 LED 칩의 표면에 적용될 때, 발광 물질, 즉 인광체(30)는 LED 표면으로부터 처음 약 50 ㎛ 내에 위치한다.
도 4는 발광 디바이스, 예를 들어 LED 패키지의 개략적인 단면을 나타낸다. 활성 전자기 복사선 방출층 시퀀스(50)가 하우징(60)에 배열된다. 전술한 바와 같이 변환 엘리먼트(10)가 층 시퀀스(50) 상에 배열된다. 둘 모두 밀봉재(70), 예를 들어 반사성 밀봉재로 둘러싸인다. 활성층 시퀀스(50)는 광, 즉 제1 파장 범위의 전자기 복사선(100)을 방출한다. 변환 엘리먼트(10)는 제1 파장 범위의 전자기 복사선(100)을 적어도 부분적으로 흡수하고, 그것을 제1 파장 범위(100)의 파장들보다 더 큰 파장들을 포함하는 제2 파장 범위의 제2 복사선(200)으로 변환시킨다. 발광 디바이스의 전체 방출은 제1 및 제 2 파장 범위들(100, 200)을 포함한다.
본 발명의 보호 범위는 상기에서 주어진 실시예들로 제한되지 않는다. 본 발명은 각각의 신규한 특성 및 특성들의 각각의 조합으로 구현되며, 이는 특히 청구 범위에 기재된 임의의 특징들의 모든 조합을, 이러한 특징 또는 이러한 특징들의 조합이 청구 범위 또는 실시예들에서 명시적으로 언급되지 않더라도 포함한다.
본 특허 출원은 미국 특허 출원 15/981,707의 우선권을 주장하며, 그 개시 내용은 본원에 참조로 포함된다.
참고번호 목록
10 변환 엘리먼트
20 폴리실록산 수지
25 경화 폴리실록산 분말
30 인광체
60 하우징
70 밀봉재
100 제1 파장 범위의 복사선
200 제2 파장 범위의 복사선
10 변환 엘리먼트
20 폴리실록산 수지
25 경화 폴리실록산 분말
30 인광체
60 하우징
70 밀봉재
100 제1 파장 범위의 복사선
200 제2 파장 범위의 복사선
Claims (21)
- 변환 엘리먼트(converter element)를 제조하는 방법으로서,
적어도 하나의 인광체 및 액체 폴리실록산 수지를 제공하는 단계;
상기 액체 폴리실록산 수지의 제1 분율(fraction)로부터 경화된 폴리실록산 분말을 제조하는 단계;
상기 적어도 하나의 인광체, 상기 경화된 폴리실록산 분말 및 상기 액체 폴리실록산 수지의 제2 분율을 포함하는 혼합물을 제조하는 단계;
상기 혼합물을 경화된 층으로 주조(casting) 및 경화하는 단계; 및
상기 경화된 층을 개별화(singulate)하는 단계를 포함하고,
상기 경화된 폴리실록산 분말을 제조하는 단계는, 상기 액체 폴리실록산 수지의 상기 제1 분율을 주변 조건들(ambient conditions)에서 경화하는 단계 및 상기 경화된 폴리실록산 수지를 가열 및 밀링(milling)하는 단계를 포함하는,
방법. - 제1항에 있어서,
상기 액체 폴리실록산 수지는 메톡시 메틸 폴리실록산을 포함하는,
방법. - 삭제
- 제1항에 있어서,
상기 경화하는 단계 전에 흄드 실리카(fumed silica)가 상기 액체 폴리실록산 수지의 상기 제1 분율에 첨가되는,
방법. - 제1항에 있어서,
상기 혼합물을 제조하는 단계 전에 흄드 실리카가 상기 액체 폴리실록산 수지의 상기 제2 분율에 첨가되는,
방법. - 제1항에 있어서,
상기 혼합물을 제조하는 단계는, 상기 경화된 폴리실록산 분말, 상기 적어도 하나의 인광체 및 상기 액체 폴리실록산 수지의 상기 제2 분율을 혼합하는 단계를 포함하는,
방법. - 제7항에 있어서,
상기 혼합물에 경화제가 첨가되는,
방법. - 제1항에 있어서,
상기 혼합물을 제조하는 단계는,
상기 적어도 하나의 인광체와 상기 액체 폴리실록산 수지의 제2 분율의 일부를 혼합함으로써 제1 혼합물을 제조하는 단계; 및
상기 경화된 폴리실록산 분말과 상기 액체 폴리실록산 수지의 상기 제2 분율의 다른 일부를 혼합함으로써 제2 혼합물을 제조하는 단계를 포함하는,
방법. - 제9항에 있어서,
상기 제1 혼합물 및 상기 제2 혼합물에 경화제를 첨가하는 단계를 더 포함하는,
방법. - 제9항에 있어서,
상기 제1 혼합물은 제1 층으로 주조되고, 상기 제2 혼합물은 제2 층으로 주조되고, 상기 제2 층은 상기 제1 층 상에 배열되고, 상기 제1 층은 상기 제2 층의 두께와 같거나 그보다 작은 두께를 갖는,
방법. - 제9항에 있어서,
상기 제1 혼합물 및 상기 제2 혼합물은 함께 경화되는,
방법. - 변환 엘리먼트로서,
적어도 하나의 인광체 및 경화된 폴리실록산 분말을 포함하는 경화된 층을 포함하고,
상기 인광체 및 상기 경화된 폴리실록산 분말은 경화된 폴리실록산 수지를 포함하는 매트릭스 물질에 매장(embed)되고,
상기 경화된 층은 적어도 제1 층 및 제2 층을 포함하고, 상기 제2 층은 상기 적어도 하나의 인광체를 함유하지 않는,
변환 엘리먼트. - 제13항에 있어서,
상기 변환 엘리먼트는,
적어도 하나의 인광체 및 액체 폴리실록산 수지를 제공하고;
상기 액체 폴리실록산 수지의 제1 분율로부터 경화된 폴리실록산 분말을 제조하고;
상기 적어도 하나의 인광체, 상기 폴리실록산 분말 및 상기 액체 폴리실록산 수지의 제2 분율을 포함하는 혼합물을 제조하고;
상기 혼합물을 경화된 층으로 캐스팅 및 경화하고;
상기 경화된 층을 개별화하는 방법에 따라 제조되는,
변환 엘리먼트. - 제13항에 있어서,
상기 변환 엘리먼트는 10 ㎛ 이상의 총 두께를 갖는,
변환 엘리먼트. - 제13항에 있어서,
상기 변환 엘리먼트는 115 ㎛ 이상의 총 두께를 갖는,
변환 엘리먼트. - 삭제
- 제13항에 있어서,
상기 제2 층은 상기 제1 층의 두께와 같거나 더 큰 두께를 갖는,
변환 엘리먼트. - 제13항에 있어서,
상기 제1 층은 60 ㎛ 이하의 두께를 포함하는,
변환 엘리먼트. - 발광 디바이스로서,
활성 전자기 복사선 발광층 시퀀스(active electromagnetic radiation emitting layer sequence); 및
제13항에 따른 상기 변환 엘리먼트를 포함하고,
상기 변환 엘리먼트는 상기 활성 전자기 복사선 방출층 시퀀스 상에 배열되는,
발광 디바이스. - 변환 엘리먼트(converter element)를 제조하는 방법으로서,
적어도 하나의 인광체 및 액체 폴리실록산 수지를 제공하는 단계;
상기 액체 폴리실록산 수지의 제1 분율(fraction)로부터 경화된 폴리실록산 분말을 제조하는 단계;
상기 적어도 하나의 인광체, 상기 경화된 폴리실록산 분말 및 상기 액체 폴리실록산 수지의 제2 분율을 포함하는 혼합물을 제조하는 단계;
상기 혼합물을 경화된 층으로 주조(casting) 및 경화하는 단계; 및
상기 경화된 층을 개별화(singulate)하는 단계를 포함하고,
상기 혼합물을 제조하는 단계는,
상기 적어도 하나의 인광체와 상기 액체 폴리실록산 수지의 제2 분율의 일부를 혼합함으로써 제1 혼합물을 제조하는 단계; 및
상기 경화된 폴리실록산 분말과 상기 액체 폴리실록산 수지의 상기 제2 분율의 다른 일부를 혼합함으로써 제2 혼합물을 제조하는 단계를 포함하는,
방법.
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E902 | Notification of reason for refusal | ||
E701 | Decision to grant or registration of patent right | ||
GRNT | Written decision to grant |