KR102477095B1 - 전기화학셀 - Google Patents

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KR102477095B1
KR102477095B1 KR1020150161055A KR20150161055A KR102477095B1 KR 102477095 B1 KR102477095 B1 KR 102477095B1 KR 1020150161055 A KR1020150161055 A KR 1020150161055A KR 20150161055 A KR20150161055 A KR 20150161055A KR 102477095 B1 KR102477095 B1 KR 102477095B1
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Abstract

전극조립체; 및 상기 전극조립체를 수용하며, 제1 가스차단층과 제1 밀봉층을 포함하는 제1 시트 및 제2 가스차단층과 제2 밀봉층을 포함하는 제2 시트를 포함하는 외장부(housing)를 포함하며, 상기 외장부가 상기 제1 시트와 제2 시트 사이에 배치되는 전극조립체를 수용하는 내부 영역을 가지는 수용부 및 상기 제1 시트와 제2 시트의 가장자리를 접합하여 형성된 접합부를 포함하며, 상기 접합부가 제1 가스차단층과 제2 가스차단층 사이에 배치되는 제3 가스차단층을 포함하며, 상기 제3 가스차단층이 복수의 나노구조체를 포함하는 전기화학셀이 제시된다.

Description

전기화학셀{Electrocechemical cell}
전기화학셀에 관한 것이다.
전자 분야의 기술 발달로 휴대폰, 게임기, PMP(portable multimedia player), MP3(mpeg audio layer-3) 플레이어뿐만 아니라, 스마트 시계, 스마트폰, 스마트 패드, 전자책 단말기, 태블릿 컴퓨터, 신체에 부착하는 웨어러블 기기와 같은 각종 이동용 전자 기기에 대한 시장이 크게 성장하고 있다. 이러한 이동용 전자 기기 관련 시장이 성장함에 따라, 이동용 전자기기의 구동에 적합한 배터리에 대한 요구도 높아지고 있다.
이차 전지(secondary battery)는 충전이 불가능한 일차 전지와는 달리 충전 및 방전이 가능한 전지를 말하는 것으로, 특히 리튬 이차 전지는 니켈-카드뮴 전지나, 니켈-수소 전지보다 전압이 높고, 단위 중량당 에너지 밀도도 높다는 장점이 있다. 최근에는 플렉시블(flexible) 이차 전지에 대한 연구도 진행되고 있다.
한 측면은 가스차단성이 개선된 전기화학셀을 제공하는 것이다.
한 측면에 따라,
전극조립체; 및
상기 전극조립체를 수용하며, 제1 가스차단층과 제1 밀봉층을 포함하는 제1 시트 및 제2 가스차단층과 제2 밀봉층을 포함하는 제2 시트를 포함하는 외장부(housing)를 포함하며,
상기 외장부가 상기 제1 시트와 제2 시트 사이에 배치되는 전극조립체를 수용하는 내부 영역을 가지는 수용부 및 상기 제1 시트와 제2 시트의 가장자리를 접합하여 형성된 접합부를 포함하며,
상기 접합부가 제1 가스차단층과 제2 가스차단층 사이에 배치되는 제3 가스차단층을 포함하며,
상기 제3 가스차단층이 복수의 나노구조체를 포함하는 전기화학셀이 제공된다.
한 측면에 따르면, 나노구조체를 포함하는 가스차단층을 도입함에 의하여 전기화학셀의 가스차단성이 향상된다.
도 1은 일구현예에 따른 전기화학셀의 구조를 개략적으로 보이는 단면도이다.
도 2는 도 1의 일 접합부의 확대도이다.
도 3은 도 1에 도시된 전기화학셀의 구조를 개략적으로 보이는 사시도이다.
도 4는 도 1에 도시된 전기화학셀에 채용된 전극조립체의 구조를 개략적으로 보이는 단면도이다.
도 5 내지 11은 다른 구현예들에 따른 전기화학셀의 구조를 개략적으로 보이는 단면도이다.
이하에서 예시적인 구현예들에 따른 전기화학셀에 관하여 더욱 상세히 설명한다.
또한, 선택적으로, 이하에서 첨부된 도면을 참조하여 구현예를 상세히 설명한다. 도면에서 동일한 참조부호는 동일한 구성요소를 지칭하며, 각 구성요소의 크기나 두께는 설명의 명료성을 위하여 과장되어 있을 수 있다. 또한, 소정의 물질층이 기판이나 다른 층에 존재한다고 설명될 때, 그 물질층은 기판이나 다른 층에 직접 접하면서 존재할 수도 있고, 그 사이에 다른 제3의 층이 존재할 수도 있다. 그리고, 이하의 구현예에서 각 층을 이루는 물질은 예시적인 것이므로, 이외에 다른 물질이 사용될 수 있다.
일구현예에 따른 전기화학셀은 전극조립체; 및 상기 전극조립체를 수용하며, 제1 가스차단층과 제1 밀봉층을 포함하는 제1 시트 및 제2 가스차단층과 제2 밀봉층을 포함하는 제2 시트를 포함하는 외장부(housing)를 포함하며, 상기 외장부가 상기 제1 시트와 제2 시트 사이에 배치되는 전극조립체를 수용하는 내부 영역을 가지는 수용부 및 상기 제1 시트와 제2 시트의 가장자리를 접합하여 형성된 접합부를 포함하며, 상기 접합부가 제1 가스차단층과 제2 가스차단층 사이에 배치되는 제3 가스차단층을 포함하며, 상기 제3 가스차단층이 복수의 나노구조체를 포함한다.
전기화학셀의 접합부가 제1 가스차단층과 제2 가스차단층 사이에 배치되며 나노구조체를 포함하는 제3 가스차단층을 추가적으로 포함함에 의하여 전기화학셀의 접합부를 통하여 내부 영역으로 가스 및/또는 수분이 침투하는 것을 억제하여 전기화학셀의 수명을 향상시킬 수 있다.
도 1 및 도 1의 접합부(120)를 확대한 도 2를 참조하면, 전기화학셀(200)은 전극조립체(10); 및 전극조립체(10)를 수용하는 외장부(housing, 100)를 포함한다. 외장부(100)는 제1 가스차단층(101b)과 제1 밀봉층(101a)을 포함하는 제1 시트(101) 및 제2 가스차단층(102b)과 제2 밀봉층(102a)을 포함하는 제2 시트(102)를 포함한다. 또한, 외장부(100)가 제1 시트(101)와 제2 시트(102) 사이에 배치되는 전극조립체(10)를 수용하는 내부 영역(105)을 가지는 수용부(110) 및 상기 제1 시트와 제2 시트의 가장자리를 접합하여 형성된 접합부(120, 130)를 포함한다. 또한, 접합부(120, 130)가 제1 가스차단층(101b)과 제2 가스차단층(102b) 사이에 배치되는 제3 가스차단층(122, 132)을 포함하며, 제3 가스차단층(122, 132)이 복수의 나노구조체(140)를 포함한다. 또한, 제1 시트(101)와 제2 시트(102)의 최외각에는 각각 제1 외부절연층(101c) 및 제2 외부절연층(102c)이 더 배치될 수 있다. 또한, 전기화학셀(200)은 전극조립체(10)와 함께 내부 영역(105) 내에 배치되는 전해질(30)을 더 포함할 수 있다.
제1 가스차단층(101b)과 제2 가스차단층(102b) 사이에 제3 가스차단층(122, 132)이 배치됨에 의하여 전극조립체(10)를 수용하는 내부 영역(105)이 제1 가스차단층 내지 제3 가스차단층으로 완전히 피복됨에 의하여 내부 영역(105)으로 기체 분자 및/또는 수분이 침투하는 것을 방지하거나 억제할 수 있다. 제3 가스차단층(122, 132)은 제1 시트(101)와 제2 시트(102)의 가장자리를 접합하여 형성된 접합부(120, 130) 전체에서 제1 가스차단층(101b)과 제2 가스차단층(102b) 사이에 배치될 수 있다. 도면에 도시되지 않으나, 제3 가스차단층(122, 132)은 제1 시트(101)와 제2 시트(102)의 가장자리를 전체를 접합한다. 예를 들어, 도 3을 참조하면 제3 가스차단층은 전기화학셀(200)의 가장자리 전체를 접합하며 제1 시트와 제2 시트 사이에 배치된다.
도 1 내지 2를 참조하면, 접합부(120, 130)에서 제1 밀봉층(101a) 및 제2 밀봉층(102a)이 완전히 접합되어 서로 구별되지 않는 하나의 층이 형성될 수 있다. 이하에서, 이러한 제1 밀봉층(101a) 및 제2 밀봉층(102a)이 완전히 접합되어 서로 구별되지 않는 하나의 층을 접합밀봉층이라 한다. 예를 들어, 제1 접합부(120)는 제1 밀봉층(101a)과 제2 밀봉층(102a)이 전기화학셀(200)의 우측 가장자리에서 서로 접합하여 형성된 제1 접합밀봉층(121)을 포함하며, 제2 접합부(130)은 제1 밀봉층(101a)과 제2 밀봉층(102a)이 전기화학셀(200)의 좌측 가장자리에서 서로 접합하여 형성된 제2 접합밀봉층(131)을 포함할 수 있다.
도 1 내지 2를 참조하면, 제3 가스차단층(122, 132)이 제1 밀봉층(101a)의 제1 영역과 제2 밀봉층(102a)의 제2 영역이 접합하여 형성된 밀봉접합층(121, 131)에 의하여 상기 내부 영역(105)과 분리될 수 있다. 예를 들어, 전기화학전지(200)의 우측 가장자리에서 제3 가스차단층(122)과 내부 영역(150) 사이에 제1 밀봉접합층(121)이 배치될 수 있다. 예를 들어, 전기화학전지(200)의 좌측 가장자리에서 제3 가스차단층(132)과 내부 영역(150) 사이에 제2 밀봉접합층(131)이 배치될 수 있다. 이에 의하여 내부 영역(105)이 밀봉접합층(121, 131) 및 제3 가스차단층(122, 132)에 의하여 외부 환경의 기체 분자 및/또는 수분으로부터 보호 또는 차단될 수 있다.
도 1 내지 2를 참조하면, 전기화학셀(200)의 제3 가스차단층(122, 132)에서 나노구조체의 함량은 제3 가스차단층 총 중량의 1 내지 99중량%일 수 있다. 예를 들어, 제3 가스차단층(122, 132)에서 나노구조체의 함량은 제3 가스차단층 총 중량의 5 내지 90중량%일 수 있다. 예를 들어, 제3 가스차단층(122, 132)에서 나노구조체의 함량은 제3 가스차단층 총 중량의 5 내지 90중량%일 수 있으나 반드시 이러한 범위로 한정되지 않으며 우수한 가스차단성을 제공하는 범위 내에서 적절히 조절될 수 있다.
도 1 내지 2를 참조하면, 전기화학셀(200)에서 제3 가스차단층(122, 132)의 두께는 0.2㎛ 내지 400㎛ 일 수 있으나 반드시 이러한 범위로 한정되지 않으며 요구되는 전지의 규격에 따라 낮은 기체 및/또는 수분의 투과율을 제공할 수 있는 범위 내에서 적절히 선택될 수 있다. 예를 들어, 제3 가스차단층(122, 132)의 두께는 2㎛ 내지 400㎛ 일 수 있다. 예를 들어, 제3 가스차단층(122, 132)의 두께는 2㎛ 내지 200㎛ 일 수 있다. 예를 들어, 제3 가스차단층(122, 132)의 두께는 10㎛ 내지 100㎛ 일 수 있다. 예를 들어, 제3 가스차단층(122, 132)의 두께는 10㎛ 내지 80㎛ 일 수 있다.
도 1 내지 2를 참조하면, 전기화학셀(200)에서 제3 가스차단층(122, 132)의 외부와 접하는 일말단에서 밀봉접합층(121, 131)과 접하는 다른 말단까지의 폭은 0.1mm 내지 30mm 일 수 있으나 반드시 이러한 범위로 한정되지 않으며 요구되는 전지의 규격에 따라 낮은 기체 및/또는 수분의 투과율을 제공할 수 있는 범위 내에서 적절히 선택될 수 있다. 예를 들어, 제3 가스차단층(122, 132)의 폭은 0.1mm 내지 30mm 일 수 있다. 예를 들어, 제3 가스차단층(122, 132)의 폭은 0.5mm 내지 20mm 일 수 있다. 예를 들어, 제3 가스차단층(122, 132)의 폭은 1mm 내지 10mm 일 수 있다. 예를 들어, 제3 가스차단층(122, 132)의 폭은 1mm 내지 5mm 일 수 있다.
도 1 내지 2를 참조하면, 전기화학셀(200)에서 나노구조체(140)는 1차원 나노구조체, 2차원 나노구조체, 또는 3차원 나노구조체일 수 있다. 예를 들어, 전기화학셀(200)에서 나노구조체(140)는 2차원 나노구조체일 수 있다.
1차원 나노구조체는 2개의 차원에서 나노크기(nanosclae)를 가지는 나노구조체를 의미한다. 예를 들어, 1차원 나노구조체는 2개의 차원에서 크기가 0.1nm 내지 100nm이며, 나머지 1개의 차원은 이보다 현저히 크다. 1차원 나노구조체는 예를 들어 나노튜브, 나노와이어 등이다. 2차원 나노구조체는 1개의 차원에서 나노크기(nanosclae)를 가지는 나노구조체를 의미한다. 예를 들어, 2차원 나노구조체는 1개의 차원에서 크기가 0.1nm 내지 100nm이며, 나머지 2개의 차원은 이보다 현저히 크다. 2차원 나노구조체는 예를 들어 나노플레이트, 나노시트 등이다. 3차원 나노구조체는 3개의 차원에서 나노크기(nanosclae)를 가지는 나노구조체를 의미한다. 예를 들어, 3차원 나노구조체는 3개의 차원에서 크기가 0.1nm 내지 100nm이다. 3차원 나노구조체는 예를 들어, 나노입자 등이다.
도 1 내지 2를 참조하면, 전기화학셀(200)에서 나노구조체(140)는 탄소계 재료(carbonaceous material)를 포함할 수 있다. 탄소계 재료는 금속 산화물과 같은 비탄소계 무기 재료에 비하여 밀도가 낮으므로 전기화학셀의 에너지 밀도 저하를 방지할 수 있다. 나노구조체(140)는 그래핀, 탄소나노튜브, 탄소나노와이어, 탄소나노벨트, 풀러렌 및 흑연 중에서 선택된 하나 이상을 포함할 수 있으나 반드시 이들로 한정되지 않으며 당해 기술분야에서 탄소계 재료로 사용될 수 있는 것이라면 모두 가능하다.
예를 들어, 나노구조체(140)는 박리 그래핀(exfoliated graphene)일 수 있다. 복수의 그래핀층을 포함하는 박리 그래핀의 층간 간격(interspacing, d002)은 1.2nm 내지 0.35nm일 수 있다. 예를 들어, 복수의 그래핀층을 포함하는 박리 그래핀의 층간 간격(interspacing, d002)은 0.7nm 내지 0.35nm일 수 있다. 예를 들어, 복수의 그래핀층을 포함하는 박리 그래핀의 층간 간격(interspacing, d002)은 0.5nm 내지 0.35nm일 수 있다. 박리 그래핀의 층간 간격(interspacing, d002)을 조절하여 제3 가스차단층(122, 132)의 가스차단성을 조절할 수 있다.
예를 들어, 나노구조체(140)는 그래핀 옥사이드(graphene oxide), 환원된 그래핀 옥사이드(reduced graphene oxide), 및 개질된 그래핀 옥사이드(modified graphene oxide) 등일 수 있으나 반드시 이들로 한정되지 않으며 당해 기술분야에서 나노구조체(140)로 사용될 수 있는 탄소계 재료라면 모두 가능하다. 환원된 그래핀 옥사이드는 히드라진(hydrazine), NaBH4 등과 같은 환원제를 사용하여 화학적으로(chemically) 환원되거나 300℃ 내지 1000℃의 고온 열처리를 통하여 열적으로(thermally) 환원될 수 있다. 환원된 그래핀은 환원 정도에 따라 그래핀층간의 간격(interspacing)을 조절할 수 있다. 예를 들어, 환원 정도가 높을수록 그래핀 층간이 더 작은 간격(smaller interspacing)을 가질 수 있다. 개질된 그래핀 옥사이드(modified graphene oxide)는 변형된(deformed) 그래핀 옥사이드를 포함할 수 있다. 예를 들어, 나노구조체(140)가 주름진(wrinked) 그래핀 옥사이드, 뒤틀린(crumpled) 그래핀 옥사이드 등을 포함할 수 있으나, 반드시 이들로 한정되지 않으며 당해 기술분야에서 나노구조체(140)로 사용할 수 있는 개질된 그래핀 옥사이드라면 모두 가능하다.
도 1 내지 2를 참조하면, 전기화학셀(200)에서 나노구조체(140)는 비탄소계 무기 재료(non-carbonaceous inorganic material)를 포함할 수 있다. 예를 들어, 나노구조체(140)는 층상 점토(layered clay)일 수 있다. 예를 들어, 나노구조체(140)는 유기화된(organized) 층상 점토, 층간삽입된(intercalated) 층상 점토 및 박리된(exfoliated) 층상 점토 등일 수 있다. 예를 들어, 나노구조체(140)는 몬트모릴로나이트(montmorllonite), 벤토나이트(bentonite), 카올리나이트(kalinite), 마이카(mica), 헥토라이트(hectorite), 불화헥토라이트(fluorohectorite), 사포나이트(saponite), 베이델라이트(beidelite), 논트로나이트(nontronite), 스티븐사이트(stevensite), 버미큘라이트(vermiculite), 할로사이트(hallosite), 볼콘스코이트(volkonskoite), 석코나이트(suconite), 마가다이트(magadite), 케냐라이트(kenyalite) 등일 수 있으나 반드시 이들로 한정되지 않으며 당해 기술 분야에서 나노구조체로 사용될 수 있는 비탄소계 무기 재료라면 모두 가능하다.
예를 들어, 나노구조체(140)는 금속산화물일 수 있다. 예를 들어, 나노구조체(140)는 이산화티탄 (TiO2), 이산화주석 (SnO2), 알루미나 (Al2O3), 산화아연 (ZnO), 실리카 (SiO2) 등일 수 있으나 반드시 이들로 한정되지 않으며 당해 기술분야에서 나노구조체로 사용될 수 있는 금속산화물이라면 모두 가능하다. 예를 들어, 나노구조체(140)는 금속산화물 나노입자일 수 있다. 상기 금속산화물은 절연성일 수 있다.
도 1 내지 2를 참조하면, 전기화학셀(200)에서 제3 가스차단층(122, 132)는 고분자와 나노구조체(140)를 포함하는 복합층(composite layer)일 수 있다. 제3 가스차단층(122, 132)이 고분자와 나노구조체(140)의 복합층을 형성함에 의하여 내부 영역(105)이 기체 분자 및/또는 수분으로부터 효과적으로 보호 또는 차단될 수 있다.
제3 가스차단층(122, 132)은 비주기적(non-periodically)으로 배치된 복수의 나노구조체(140)를 포함할 수 있다. 복합층에서 복수의 나노구조체(140)는 특별한 주기성이 없이 랜덤하게 배치될 수 있다. 예를 들어, 제3 가스차단층(122, 132)에서 복수의 나노구조체(140)가 일정하지 않은 간격으로 이격되어 배치될 수 있다. 제3 가스차단층(122, 132)이 이격되어 배치된 복수의 나노구조체 사이의 공간에 의하여 형성되는 굴곡 경로(tortuous path)를 포함하므로 배리어(barrier) 특성을 가지게 된다. 복수의 나노구조체(140)는 복수의 2차원 나노구조체(140)일 수 있다.
제3 가스차단층(122, 132)이 포함하는 고분자는 폴리올레핀계 열가소성 수지일 수 있다. 예를 들어, 제3 가스차단층이 포함하는 고분자는 폴리에틸렌(PE), 폴리프로필렌(PP), 폴리스티렌(PS), 폴리비닐클로라이드(PVC), 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌(ABS), 폴리카보네이트(PC) 등일 수 있으나 반드시 이들로 한정되지 않으며 당해 기술분야에서 열가소성 수지로 사용될 수 있는 것이라면 모두 가능하다. 예를 들어, 제3 가스차단층(122, 132)이 포함하는 고분자는 전해질(30)에 대한 안정성을 고려하여 폴리에틸렌(PE) 또는 폴리프로필렌(PP)일 수 있다.
도 1 내지 2를 참조하면, 전기화학셀(200)에서 제1 밀봉층(101a) 및 제2 밀봉층(102a) 중 하나 이상이 비전도성 나노구조체(140)를 포함할 수 있다. 전기화학셀(200)에서 내부 영역(105)에 전극조립체(10) 및 전해질(30)이 수용되므로 전극조립체(10) 및 전해질(30)과의 단락(short)을 방지하기 위하여 내부 영역(105)을 커버하는 제1 밀봉층(101a) 및 제2 밀봉층(102a)이 비전도성이어야 한다. 따라서, 제1 밀봉층(101a) 및 제2 밀봉층(102a)이 포함하는 나노구조체(140)는 비전도성일 수 있다. 비전도성 나노구조체는 상술한 비탄소계 무기 나노구조체일 수 있다. 또한, 전기화학셀(200)에서 제1 밀봉접합층(121) 및 제2 밀봉접합층(131) 중 하나 이상이 비전도성 나노구조체(140)를 포함할 수 있다.
도 1 내지 2를 참조하면, 전기화학셀(200)에서 제1 밀봉층(101a) 및 제2 밀봉층(102a)의 두께는 0.1㎛ 내지 200㎛ 일 수 있으나 반드시 이러한 범위로 한정되지 않으며 요구되는 전지의 규격에 따라 낮은 기체 및/또는 수분의 투과율을 제공할 수 있는 범위 내에서 적절히 선택될 수 있다. 예를 들어, 제1 밀봉층(101a) 및 제2 밀봉층(102a)의 두께는 1㎛ 내지 200㎛ 일 수 있다. 예를 들어, 제1 밀봉층(101a) 및 제2 밀봉층(102a)의 두께는 1㎛ 내지 100㎛ 일 수 있다. 예를 들어, 제1 밀봉층(101a) 및 제2 밀봉층(102a)의 두께는 5㎛ 내지 50㎛ 일 수 있다. 예를 들어, 제1 밀봉층(101a) 및 제2 밀봉층(102a)의 두께는 5㎛ 내지 40㎛ 일 수 있다.
도 1 내지 2를 참조하면, 전기화학셀(200)에서 제1 가스차단층(101b) 및 제2 가스차단층(102b) 중 하나 이상이 금속, 금속산화물, 고분자 및 탄소계 재료 중에서 선택된 하나 이상을 포함할 수 있으나 반드시 이들로 한정되지 않으며 당해 기술분야에서 기체 및/또는 수분의 투과율이 낮은 소재로 이용할 수 있는 것이라면 모두 가능하다. 제1 가스차단층(101b) 및 제2 가스차단층(102b) 중 하나 이상이 금속, 금속산화물, 고분자 및 탄소계 재료 중에서 선택된 하나 이상을 포함함에 의하여 수분 투습율(WVTR, water vapor transmission rate) 또는 산소 투과율(OTR, oxygen transmission rate)이 제1 밀봉층(101a) 및 제2 밀봉층(102a)의 1/5 이하일 수 있다.
제1 가스차단층(101b) 및 제2 가스차단층(102b)이 포함하는 금속은 알루미늄, 스테인레스 스틸, 니켈 등일 수 있으나 반드시 이들로 한정되지 않으며 당해 기술분야에서 가스차단성을 가지는 금속으로 사용될 수 있는 것이라면 모두 가능하다. 예를 들어, 금속층은 철을 함유하고 있는 알루미늄이 절연성이 우수하며, 굽힘에 의하연 핀홀의 발생이 적게 되며 외장부를 성형할 때 측벽의 형성도 용이할 수 있다. 예를 들어, 제1 가스차단층(101b) 및 제2 가스차단층(102b) 중 하나 이상이 금속층일 수 있다. 금속층은 엠보싱 가공 등을 실시하여 요철이 형성된 것일 수 있다. 제1 가스차단층(101b) 및 제2 가스차단층(102b)은 하나의 얇은 금속 호일, 하나의 금속층일 수 있다. 금속층은 증착법 도는 스퍼터링법에 의하여 형성될 수 있다.
제1 가스차단층(101b) 및 제2 가스차단층(102b)이 포함하는 금속산화물은 이산화티탄 (TiO2), 이산화주석 (SnO2), 알루미나 (Al2O3), 산화아연 (ZnO), 실리카 (SiO2) 등일 수 있으나 반드시 이들로 한정되지 않으며 당해 기술분야에서 가스차단성을 가지는 금속산화물로 사용될 수 있는 것이라면 모두 가능하다. 예를 들어, 제1 가스차단층(101b) 및 제2 가스차단층(102b) 중 하나 이상이 금속산화물층일 수 있다. 금속산화물층은 졸-겔 법에 의하여 형성될 수 있다. 상기 금속산화물은 절연성일 수 있다.
제1 가스차단층(101b) 및 제2 가스차단층(102b)이 포함하는 고분자는 폴리케톤(polyketone), 불소중합체(fluoropolymer0, PVDC(polyvinylidne chloride), EVOH(ethylene vinyl alcohol), LCP(Liquid Crystal Poymer) 등일 수 있으나 반드시 이들로 한정되지 않으며 당해 기술분야에서 가스차단성을 가지는 고분자로 사용될 수 있는 것이라면 모두 가능하다. 예를 들어, 제1 가스차단층(101b) 및 제2 가스차단층(102b) 중 하나 이상이 고분자층일 수 있다. 고분자층은 도포법에 의하여 형성될 수 있다.
제1 가스차단층(101b) 및 제2 가스차단층(102b)이 포함하는 탄소계 재료는 흑연, 카본나노튜브, 그래핀, 탄소 섬유 등일 수 있으나 반드시 이들로 한정되지 않으며 당해 기술분야에서 가스차단성을 가지는 탄소계 재료로 사용될 수 있는 것이라면 모두 가능하다. 예를 들어, 제1 가스차단층(101b) 및 제2 가스차단층(102b) 중 하나 이상이 탄소계 재료층일 수 있다. 예를 들어, 탄소계 재료층은 흑연 시트일 수 있다.
도 1 내지 2를 참조하면, 전기화학셀(200)에서 제1 가스차단층(101b) 및 제2 가스차단층(102b) 중 하나 이상이 복수의 층을 포함하는 다층 구조를 가질 수 있다. 예를 들어, 제1 가스차단층(101b) 및/또는 제2 가스차단층(102b)은 다수의 금속층들의 적층체일 수 있다. 예를 들어, 제1 가스차단층(101b) 및/또는 제2 가스차단층(102b)은 다수의 고분자층들의 적층체일 수 있다. 예를 들어, 제1 가스차단층(101b) 및/또는 제2 가스차단층(102b)은 탄소 시트의 양면 상에 고분자층이 각각 추가로 배치된 다층구조를 가지는 탄소계 재료층일 수 있다. 예를 들어, 탄소계 재료층은 폴리프로필렌층/흑연시트/나일론층의 3층 구조를 가질 수 있다.
도 1 내지 2를 참조하면, 전기화학셀(200)에서 제1 가스차단층(101b) 및 제2 가스차단층(102b)의 두께는 0.1㎛ 내지 200㎛ 일 수 있으나 반드시 이러한 범위로 한정되지 않으며 요구되는 전지의 규격에 따라 낮은 기체 및/또는 수분의 투과율을 제공할 수 있는 범위 내에서 적절히 선택될 수 있다. 예를 들어, 제1 가스차단층(101b) 및 제2 가스차단층(102b)의 두께는 1㎛ 내지 200㎛ 일 수 있다. 예를 들어, 제1 가스차단층(101b) 및 제2 가스차단층(102b)의 두께는 1㎛ 내지 100㎛ 일 수 있다. 예를 들어, 제1 가스차단층(101b) 및 제2 가스차단층(102b)의 두께는 5㎛ 내지 50㎛ 일 수 있다.
도 1 내지 2를 참조하면, 전기화학셀(200)에서 제1 시트(101)가 제1 외부 절연층(101c)을 더 포함하며, 제2 시트(102)가 제2 외부 절연층(102c)을 더 포함할 수 있다. 제1 시트(101) 및 제2 시트(102)가 제1 외부절연층(101c) 및 제2 외부절연층(102c)을 추가적으로 포함함에 의하여 내부 영역(105)이 외부 환경의 기체 분자 및/또는 수분으로부터 효과적으로 보호 또는 차단될 수 있다.
제1 외부절연층(101c) 및/또는 제2 외부절연층(102c)은 고분자를 포함할 수 있다. 고분자는 폴리에스테르 또는 폴리아미드일 수 있다. 예를 들어, 폴리에스테르는 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 폴리부틸렌테레프탈레이트(PBT), 폴리에틸렌나프탈레이트(PEN), 폴리부틸렌나프탈레이트(PBN), 폴리카보네이트(PC) 등일 수 있다. 예를 들어, 폴리아미드는 나일론 6, 나일론 6,6, 나일론 6과 나일론 6,6의 공중합체, 나일론 6,10, 폴리메타키실렌아미파미드(MXD 6) 등일 수 있다.
도 1 내지 2를 참조하면, 전기화학셀(200)에서 제1 외부절연층(101c) 및 제2 외부절연층(102c)의 두께는 0.1㎛ 내지 200㎛ 일 수 있으나 반드시 이러한 범위로 한정되지 않으며 요구되는 전지의 규격에 따라 낮은 기체 및/또는 수분의 투과율을 제공할 수 있는 범위 내에서 적절히 선택될 수 있다. 예를 들어, 제1 외부절연층(101c) 및 제2 외부절연층(102c)의 두께는 1㎛ 내지 200㎛ 일 수 있다. 예를 들어, 제1 외부절연층(101c) 및 제2 외부절연층(102c)의 두께는 1㎛ 내지 100㎛ 일 수 있다. 예를 들어, 제1 외부절연층(101c) 및 제2 외부절연층(102c)의 두께는 5㎛ 내지 50㎛ 일 수 있다.
도 1 내지 2를 참조하면, 전기화학셀(200)에서 제1 시트(101)와 제2 시트(102)의 두께는 0.5㎛ 내지 500㎛ 일 수 있으나 반드시 이러한 범위로 한정되지 않으며 요구되는 전지의 규격에 따라 낮은 기체 및/또는 수분의 투과율을 제공할 수 있는 범위 내에서 적절히 선택될 수 있다. 예를 들어, 제1 시트(101)와 제2 시트(102)의 두께는 1㎛ 내지 400㎛ 일 수 있다. 예를 들어, 제1 시트(101)와 제2 시트(102)의 두께는 1㎛ 내지 300㎛ 일 수 있다. 예를 들어, 제1 시트(101)와 제2 시트(102)의 두께는 5㎛ 내지 200㎛ 일 수 있다.
도 1 내지 2를 참조하면, 전기화학셀(200)에서 제1 시트(101)와 제2 시트(102) 중 하나 이상이 유연성(flexibility) 또는 신축성을 가질 수 있다. 제1 시트(101) 및 제2 시트(102)가 유연성 또는 신축성을 가짐에 의하여 전기화학셀(200)이 유연성 또는 신축성을 가질 수 있다. 따라서, 전기화학셀이 반복적인 굽힘에 대하여 내구성을 가질 수 있다.
도 1 내지 3을 참조하면, 전기화학셀(200)에서 제1 시트(101)와 제2 시트(102)는 3층 이상의 다층 구조를 가질 수 있다. 예를 들어, 제1 시트(101)와 제2 시트(102)는 복수의 밀봉층, 가스차단층 및 외부절연층이 서로 교대로 적층된 구조를 가질 수 있다. 예를 들어, 제1 시트(101)와 제2 시트(102)는 밀봉층, 가스차단층 및 외부절연층 사이에 추가적인 다른 층들이 배치될 수 있다. 예를 들어, 제1 시트(101)와 제2 시트(102)는 밀봉층, 가스차단층 및 외부절연층 중 선택된 둘 이상의 층 사이에 접착제층이 추가적으로 배치될 수 있다. 이러한 접착제층에 의하여 상기 층들의 접합이 더욱 견고해질 수 있다.
도 1 내지 3을 참조하면, 전기화학소자(200)와 전극조립체(10)는 서로 수직한 3개의 방향으로 각각 정의된 길이 방향, 두께 방향 및 폭 방향을 가질 수 있다. 예를 들어, 도 1에서 가로 방향은 폭 방향이며 세로 방향은 두께 방향이고 도면을 뚫고 나오는 방향은 길이 방향인 것으로 정의할 수 있다. 통상적으로, 전기화학소자(200)는 폭 방향보다 길이 방향이 더 크도록 제작될 수 있다. 여기서, 전기화학소자(200)가 굽혀진 경우에 상술한 방향들은 전기화학소자(200)의 위치에 따라 변화할 수 있다. 예를 들어, 도 3에 도시된 바와 같이, 폭 방향의 축을 감는 방향으로 전기화학소자(200)가 굽혀진 경우, 폭 방향은 전기화학소자(200)의 모든 위치에서 일정하지만, 길이 방향과 두께 방향은 위치에 따라 연속적으로 변화할 수 있다. 이러한 점에서, 길이 방향은 전기화학소자(200)의 각각의 위치에서 곡면에 접하는 접선 방향으로 정의할 수 있고, 두께 방향은 곡면의 곡률 중심을 향해 접선 방향에 수직하게 연장되는 방향으로 정의할 수 있다.
도 3은 도 1에 도시된 전기화학소자(200)의 구조를 개략적으로 보이는 사시도이다. 도 3을 참조하면, 전기화학소자(200)는 길이 방향으로 길게 연장될 수 있다. 즉, 전기화학소자(200)의 길이는 폭보다 더 클 수 있다. 또한, 전기화학소자(200)는 길이 방향의 일측 단부로부터 인출되는 제1 리드탭(23) 및 제 2 리드탭(24)을 포함할 수 있다. 제1 리드탭(23) 및 제2 리드탭(24)은 수용부(110) 내부에 배치된 전극조립체(10)와 전기적으로 연결될 수 있으며, 제1 시트(101)와 제2 시트(102)의 사이로 인출될 수 있다. 제1 리드탭(23) 및 제 2 리드탭(24)이 배치되어 있는 제1 시트(101)와 제2 시트(102) 사이의 영역을 확실히 밀봉시키기 위하여, 제1 리드탭(23) 및 제2 리드탭(24)의 중간 부분에는 밀봉 부재(25)가 더 배치될 수 있다. 밀봉 부재(25)는, 예를 들어, 폴리에틸렌이나 폴리프로필렌과 같은 열가소성 재료로 형성될 수 있으며, 제1 밀봉층(101a) 및 제 2 밀봉층(102a)과 함께 접합될 수 있다.
도 3에 도시된 바와 같이, 전기화학소자(200)는 폭 방향의 축(X)을 감는 방향으로 만곡 가능하도록 구성될 수 있다. 도 3에는 전기화학소자(200)가 길이 방향을 따라 전체적으로 만곡되어 있는 것으로 도시되어 있으나, 전기화학소자(200)의 길이 방향의 일부 구간에서만 폭 방향의 축(X)을 감는 방향으로 만곡될 수도 있다. 전기화학소자(200)가 만곡됨에 따라 제1 접합부(120) 및 제2 접합부(130)도 폭 방향의 축(X)을 감는 방향으로 만곡될 수 있다. 도 1, 5 내지 11은 도 3의 폭 방향의 축(X)을 따라 절단한 단면도이다.
도 4를 참조하면, 전극조립체(10)는 전극적층구조체(16) 및 전극적층구조체(16)의 일단부를 고정하는 고정부재(14)를 포함할 수 있다. 전극적층구조체(16)는 복수의 제1 전극판(11, 11'), 복수의 분리막(13) 및 복수의 제2 전극판(12, 12')이 적층된 구조를 가질 수 있다. 예를 들어, 전극적층구조체(16)는 서로 교대로 적층된 복수의 제1 극판(11, 11')과 복수의 제2 극판(12, 12'), 제1 극판(11, 11')과 제2 극판(12, 12') 사이에 배치된 복수의 분리막(13)을 포함할 수 있다. 여기서, 분리막(13)은 제1 극판(11, 11')과 접합될 수 있다. 이러한 제1 극판(11, 11'), 제2 극판(12, 12') 및 분리막(13)은 유연한 재질의 시트(sheet)로 이루어질 수 있으며, 이에 따라 전극적층구조체(16)는 유연성을 가질 수 있다.
제1 극판(11, 11')은 제1 집전체(11a) 및 제1 집전체(11a)의 표면에 형성된 제1 전극활물질층(11b)을 포함할 수 있다. 여기서, 전극적층구조체(16)의 내측에 있는 제1 극판(11)에서는 제1 집전체(11a)의 양면에 제1 전극활물질층(11b)이 형성되며, 전극적층구조체(16)의 외측에 있는 제1 극판(11')에는 제1 집전체(11a)의 일면에만 제1 전극활물질층(11b)이 형성될 수 있다. 그리고, 제2 극판(12, 12')은 제2 집전체(12a) 및 제2 집전체(12a)의 표면에 형성된 제2 전극활물질층(12b)을 포함할 수 있다. 여기서, 전극적층구조체(16)의 내측에 있는 제2 극판(12)에서는 제2 집전체(12a)의 양면에 제2 전극활물질층(12b)이 형성되며, 전극적층구조체(16)의 외측에 있는 제2 극판(12')에는 제2 집전체(12a)의 일면에만 제2 전극활물질층(12b)이 형성될 수 있다.
제1 극판(11, 11')과 제2 극판(12, 12') 중에서 어느 하나는 양극판이고 다른 하나는 음극판일 수 있다. 예를 들어, 제1 극판(11, 11')이 양극판인 경우에는 제2 극판(12, 12')은 음극판일 수 있다. 또한, 제1 극판(11, 11')이 음극판인 경우에는 제2 극판(12, 12')은 양극판일 수 있다. 제1 극판(11, 11')이 양극판이고 제2 극판(12, 12')이 음극판인 경우, 제1 집전체(11a)는 양극 집전체가 되고 제1 전극활물질층(11b)은 양극 활물질층이 될 수 있다. 그리고, 제2 집전체(12a)는 음극 집전체가 되고 제2 전극활물질층(12b)은 음극 활물질층이 될 수 있다.
고정부재(binding member)(14)는 전극적층구조체(16)의 일단부에 배치되어 있다. 고정부재(14)에 의해 전극적층구조체(16)의 일단부가 고정될 수 있다. 이러한 고정부재(14)는 예를 들어 접착제 또는 접착제가 도포된 테이프 등을 사용하여 마련될 수 있으며, 이외에도 다른 다양한 방법에 의해 마련될 수 있다. 고정부재(14)에 의해 전극적층구조체(16)의 일단부가 고정됨으로써 전극조립체(10)가 굽힘 변형이 일어나는 경우에도 제1 극판(11, 11'), 분리막(13) 및 제2 극판(11, 11')이 가역적인 전기화학 반응을 할 수 있는 정렬을 유지할 수 있게 된다. 고정부재(14)는 생략될 수 있다. 고정부재(14)가 생략되는 경우 전극적층구조체(16)가 전극조립체(10)에 해당한다.
도 5 내지 6을 참조하면, 전기화학셀(200)은 제1 접합부(120) 및 제2 접합부(130) 중에서 하나 이상이 수용부(110) 방향으로 180도 절곡될 수 있다. 제1 접합부(120) 및 제2 접합부(130) 중에서 하나 이상이 수용부(110) 방향으로 180도 절곡됨에 의하여 기체 및/또는 수분이 내부 영역(105)으로 침투하는 경로가 증가하여 내부 영역(105)이 외부 환경의 기체 분자 및/또는 수분으로부터 효과적으로 보호 또는 차단될 수 있다. 또한, 복수의 전기화학셀(20)을 포함하는 전기화학모듈에서 전기화학셀(200) 사이의 접합부(130) 사이의 빈 공간이 감소하므로 전기화학모듈의 단위부피당 에너지 밀도가 향상될 수 있다. 다르게는, 도면에 도시되지 않으나, 전기화학셀(200)은 제1 접합부(120) 및 제2 접합부(130) 중에서 하나 이상이 수용부(110) 방향으로 90도 절곡될 수 있다.
도 7 내지 8을 참조하면, 전기화학셀(200)은 제1 접합부(120) 및 제2 접합부(130) 중에서 하나 이상이 수용부(110) 방향 및 그 반대 방향으로 반복적으로 180도 절곡될 수 있다. 제1 접합부(120) 및 제2 접합부(130) 중에서 하나 이상이 수용부(110) 방향 및 그 반대 방향으로 반복적으로 180도 절곡됨에 의하여 기체 및/또는 수분이 내부 영역(105)으로 침투하는 경로가 증가하여 내부 영역(105)이 외부 환경의 기체 분자 및/또는 수분으로부터 효과적으로 보호 또는 차단될 수 있다. 또한, 복수의 전기화학셀(20)을 포함하는 전기화학모듈에서 전기화학셀(200) 사이의 접합부(130) 사이의 빈 공간이 감소하므로 전기화학모듈의 단위부피당 에너지 밀도가 향상될 수 있다. 예를 들어, 도 7을 참조하면, 전기화학셀(200)은 제1 접합부(120)가 수용부(110) 방향으로 1회 및 그 반대 방향으로 1회 180도 절곡될 수 있다. 예를 들어, 도 8을 참조하면, 전기화학셀(200)은 제1 접합부(120)가 수용부(110) 방향으로 1회, 그 반대 방향으로 1회 및 다시 수용부(110) 방향으로 1회 180도 절곡될 수 있다.
도 9 내지 10을 참조하면, 전기화학셀(200)은 제1 접합부(120) 및 제2 접합부(130) 중에서 하나 이상이 제3 기체차단층(122, 132) 또는 접합밀봉층(121, 131)과 접하는 제4 기체차단층(123, 133)을 추가적으로 포함할 수 있다. 제4 기체차단층(123, 133)은 제1 기체차단층(101b) 및 제2 기체차단층(102b)이 서로 대향하는 방향으로 절곡되어 연결된 구조에 해당한다. 따라서, 전기화학셀(200)에서 제1 시트(101)와 제2 시트(102)는 실질적으로 일체로 형성된 외장부(100)를 형성한다.
도 9 내지 10을 참조하면, 제4 기체차단층(123, 133)은 접합밀봉층과 나란하면 서로 다른 높이에 배치되는 하부(123a, 133a)와 상부(123c, 133c) 및 상기 하부와 상부 사이에 연속적으로 연장되며 제3 기체차단층(122, 132) 또는 접합밀봉층(121, 131)의 일 단부를 둘러싸도록 만곡된 중간부(123b, 133b)를 포함할 수 있다.
도 10 내지 11을 참조하면, 제4 기체차단층(123, 133)을 포함하는 전기화학셀(200)은 제1 접합부(120) 및 제2 접합부(130) 중에서 하나 이상이 수용부(110) 방향으로 180도 절곡될 수 있다. 제1 접합부(120) 및 제2 접합부(130) 중에서 하나 이상이 수용부(110) 방향으로 180도 절곡됨에 의하여 기체 및/또는 수분이 내부 영역(105)으로 침투하는 경로가 증가하여 내부 영역(105)이 외부 환경의 기체 분자 및/또는 수분으로부터 효과적으로 보호 또는 차단될 수 있다. 또한, 복수의 전기화학셀(20)을 포함하는 전기화학모듈에서 전기화학셀(200) 사이의 접합부(130) 사이의 빈 공간이 감소하므로 전기화학모듈의 단위부피당 에너지 밀도가 향상될 수 있다.
도 4를 참조하면, 전극조립체(10)는 전극판(11, 11', 12, 12')의 전극활물질층(11b, 12b)은 전극활물질을 포함한다. 전극활물질층(11b, 12b)은 도전제, 결합제 및 가소제 중 하나 이상을 추가적으로 포함할 수 있다.
전극활물질층(11b, 12b)은 양극활물질을 포함할 수 있다. 양극활물질은 당해 기술분야에서 이차전지의 양극활물질로 사용할 수 있는 것이라면 모두 가능하다. 양극활물질은 리튬함유 금속산화물일 수 있다.
예를 들어, 양극활물질은 코발트, 망간, 니켈, 및 이들의 조합에서 선택되는 금속과 리튬과의 복합 산화물 중 1종 이상일 수 있으며, 그 구체적인 예로는, LiaA1-bBbD2(상기 식에서, 0.90 ≤ a ≤ 1, 및 0 ≤ b ≤ 0.5이다); LiaE1-bBbO2-cDc(상기 식에서, 0.90 ≤ a ≤ 1, 0 ≤ b ≤ 0.5, 0 ≤ c ≤ 0.05이다); LiE2-bBbO4-cDc(상기 식에서, 0 ≤ b ≤ 0.5, 0 ≤ c ≤ 0.05이다); LiaNi1-b-cCobBcDα(상기 식에서, 0.90 ≤ a ≤ 1, 0 ≤ b ≤ 0.5, 0 ≤ c ≤ 0.05, 0 < α ≤ 2이다); LiaNi1-b-cCobBcO2-αFα(상기 식에서, 0.90 ≤ a ≤ 1, 0 ≤ b ≤ 0.5, 0 ≤ c ≤ 0.05, 0 < α < 2이다); LiaNi1-b-cCobBcO2-αF2(상기 식에서, 0.90 ≤ a ≤ 1, 0 ≤ b ≤ 0.5, 0 ≤ c ≤ 0.05, 0 < α < 2이다); LiaNi1-b-cMnbBcDα(상기 식에서, 0.90 ≤ a ≤ 1, 0 ≤ b ≤ 0.5, 0 ≤ c ≤ 0.05, 0 < α ≤ 2이다); LiaNi1-b-cMnbBcO2-αFα(상기 식에서, 0.90 ≤ a ≤ 1, 0 ≤ b ≤ 0.5, 0 ≤ c ≤ 0.05, 0 < α < 2이다); LiaNi1-b-cMnbBcO2-αF2(상기 식에서, 0.90 ≤ a ≤ 1, 0 ≤ b ≤ 0.5, 0 ≤ c ≤ 0.05, 0 < α < 2이다); LiaNibEcGdO2(상기 식에서, 0.90 ≤ a ≤ 1, 0 ≤ b ≤ 0.9, 0 ≤ c ≤ 0.5, 0.001 ≤ d ≤ 0.1이다.); LiaNibCocMndGeO2(상기 식에서, 0.90 ≤ a ≤ 1, 0 ≤ b ≤ 0.9, 0 ≤ c ≤ 0.5, 0 ≤ d ≤0.5, 0.001 ≤ e ≤ 0.1이다.); LiaNiGbO2(상기 식에서, 0.90 ≤ a ≤ 1, 0.001 ≤ b ≤ 0.1이다.); LiaCoGbO2(상기 식에서, 0.90 ≤ a ≤ 1, 0.001 ≤ b ≤ 0.1이다.); LiaMnGbO2(상기 식에서, 0.90 ≤ a ≤ 1, 0.001 ≤ b ≤ 0.1이다.); LiaMn2GbO4(상기 식에서, 0.90 ≤ a ≤ 1, 0.001 ≤ b ≤ 0.1이다.); QO2; QS2; LiQS2; V2O5; LiV2O5; LiIO2; LiNiVO4; Li(3-f)J2(PO4)3(0 ≤ f ≤ 2); Li(3-f)Fe2(PO4)3(0 ≤ f ≤ 2); LiFePO4의 화학식 중 어느 하나로 표현되는 화합물을 사용할 수 있다.
상기 화학식에 있어서, A는 Ni, Co, Mn, 또는 이들의 조합이고; B는 Al, Ni, Co, Mn, Cr, Fe, Mg, Sr, V, 희토류 원소 또는 이들의 조합이고; D는 O, F, S, P, 또는 이들의 조합이고; E는 Co, Mn, 또는 이들의 조합이고; F는 F, S, P, 또는 이들의 조합이고; G는 Al, Cr, Mn, Fe, Mg, La, Ce, Sr, V, 또는 이들의 조합이고; Q는 Ti, Mo, Mn, 또는 이들의 조합이고; I는 Cr, V, Fe, Sc, Y, 또는 이들의 조합이며; J는 V, Cr, Mn, Co, Ni, Cu, 또는 이들의 조합이다.
상기 화학식들로 표시되는 양극활물질은 표면에 코팅층을 추가적으로 포함할 수 있다. 상기 코팅층은 코팅 원소의 옥사이드, 하이드록사이드, 코팅 원소의 옥시하이드록사이드, 코팅 원소의 옥시카보네이트, 또는 코팅 원소의 하이드록시카보네이트의 코팅 원소 화합물을 포함할 수 있다. 상기 코팅층을 이루는 화합물은 비정질 또는 결정질일 수 있다. 상기 코팅층에 포함되는 코팅 원소로는 Mg, Al, Co, K, Na, Ca, Si, Ti, V, Sn, Ge, Ga, B, As, Zr 또는 이들의 혼합물을 사용할 수 있다. 또한, 양극활물질층(101)은 상기 화학식들로 표시되며 코팅층이 없는 양극활물질과 상기 화학식들로 표시되며 코팅층을 추가적으로 포함하는 양극활물질의 혼합물을 포함할 수 있다.
전극활물질층(11b, 12b)은 예를 들어, LiNiO2, LiCoO2, LiMnxO2x(x=1, 2), LiNi1-xMnxO2(0<x<1), LiNi1-x-yCoxMnyO2 (0≤x≤0.5, 0≤y≤0.5), LiFePO4, LiFeO2, V2O5, TiS, MoS 중에서 선택된 하나 이상의 양극활물질을 포함할 수 있다.
다르게는, 전극활물질층(11b, 12b)은 음극활물질을 포함할 수 있다. 음극활물질은 당해 기술분야에서 이차전지의 음극활물질로 사용될 수 있는 것이라면 모두 가능하다. 음극활물질은 리튬 금속, 리튬과 합금 가능한 금속, 전이금속 산화물, 비전이금속산화물 및 탄소계 재료 중에서 선택된 하나 이상일 수 있다.
예를 들어, 리튬과 합금가능한 금속은 Si, Sn, Al, Ge, Pb, Bi, Sb Si-Y 합금(상기 Y는 알칼리 금속, 알칼리 토금속, 13족 원소, 14족 원소, 전이금속, 희토류 원소 또는 이들의 조합 원소이며, Si는 아님), Sn-Y 합금(상기 Y는 알칼리 금속, 알칼리 토금속, 13족 원소, 14족 원소, 전이금속, 희토류 원소 또는 이들의 조합 원소이며, Sn은 아님) 등일 수 있다. 원소 Y로는 Mg, Ca, Sr, Ba, Ra, Sc, Y, Ti, Zr, Hf, Rf, V, Nb, Ta, Db, Cr, Mo, W, Sg, Tc, Re, Bh, Fe, Pb, Ru, Os, Hs, Rh, Ir, Pd, Pt, Cu, Ag, Au, Zn, Cd, B, Al, Ga, Sn, In, Ti, Ge, P, As, Sb, Bi, S, Se, Te, Po, 또는 이들의 조합일 수 있다.
예를 들어, 전이금속 산화물은 리튬 티탄 산화물, 바나듐 산화물, 리튬 바나듐 산화물 등일 수 있다.
예를 들어, 비전이금속 산화물은 SnO2, SiOx(0<x<2) 등일 수 있다.
예를 들어, 탄소계 재료는 결정질 탄소, 비정질 탄소 또는 이들의 혼합물일 수 있다. 상기 결정질 탄소는 무정형, 판상, 린편상(flake), 구형 또는 섬유형의 천연 흑연 또는 인조 흑연과 같은 흑연일 수 있으며, 상기 비정질 탄소는 소프트 카본(soft carbon: 저온 소성 탄소) 또는 하드 카본(hard carbon), 메조페이스 피치(mesophase pitch) 탄화물, 소성된 코크스 등일 수 있다.
또한, 전극활물질층(11b, 12b)은 도전제를 포함할 수 있다. 도전제로는 카본 블랙, 흑연 미립자, 천연 흑연, 인조 흑연, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 탄소섬유; 탄소나노튜브; 구리, 니켈, 알루미늄, 은 등의 금속 분말 또는 금속 섬유 또는 금속 튜브; 폴리페닐렌 유도체와 같은 전도성 고분자 등이 사용될 수 있으나 반드시 이들로 한정되지 않으며 당해 기술 분야에서 도전재로 사용될 수 있는 것이라면 모두 가능하다.
또한, 전극활물질층(11b, 12b)은 결합제를 포함할 수 있다. 결합제로는 비닐리덴 플루오라이드/헥사플루오로프로필렌 코폴리머, 폴리비닐리덴플루오라이드, 폴리아크릴로니트릴, 폴리메틸메타크릴레이트, 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE), 전술한 고분자들의 혼합물, 스티렌 부타디엔 고무계 폴리머 등이 사용될 수 있다.
도 4를 참조하면, 전극적층구조체(16)는 다음과 같이 준비될 수 있다.
예를 들어, 양극판(12, 12')이 준비된다. 양극활물질, 도전제, 결합제 및 용매를 혼합하여 양극활물질 조성물을 준비한다. 양극활물질 조성물을 알루미늄 집전체(12a)상의 일면 또는 양면에 직접 코팅 및 건조하여 양극활물질층(12b)이 형성된 양극판(12, 12')을 제조한다. 다르게는, 상기 양극활물질 조성물을 별도의 지지체상에 캐스팅한 다음, 이 지지체로부터 박리하여 얻은 필름을 상기 알루미늄 집전체(12a) 상의 일면 또는 양면에 라미네이션하여 양극활물질층(12b)이 형성된 양극판(12, 12')을 제조한다.
양극판(12, 12') 제조에 사용되는 양극활물질, 도전제, 결합제는 전극판에서 설명한 재료를 사용할 수 있다. 양극판(12, 12') 제조에 사용되는 용매는 N-메틸피롤리돈(NMP), 아세톤, 물 등일 수 있으나 반드시 이들로 한정되지 않으며 당해기술 분야에서 사용될 수 있는 것이라면 모두 가능하다. 필요한 경우에는 양극활물질 조성물에 가소제를 더 부가하여 양극판(12, 12') 내부에 기공을 형성할 수 있다.
양극판(12, 12') 제조에 사용되는 양극활물질, 도전제, 결합제 및 용매의 함량은 이차전지에서 통상적으로 사용하는 수준이다. 이차전지의 용도 및 구성에 따라 도전제, 결합제 및 용매 중 하나 이상이 생략될 수 있다. 이차전지는 리튬전지일 수 있다.
다음으로, 음극판(11, 11')이 준비된다. 음극판(11, 11')은 양극활물질 대신에 음극활물질을 사용하는 것을 제외하고는 양극판(12, 12')과 동일한 방법으로 제조될 수 있다. 음극활물질 조성물에서 도전제, 결합제 및 용매는 양극판(12, 12')의 경우와 동일한 것을 사용할 수 있다.
예를 들어, 음극활물질, 도전제, 결합제 및 용매를 혼합하여 음극활물질 조성물을 제조하며, 이를 구리 집전체의 일면 또는 양면에 직접 코팅하여 음극판(11, 11')을 제조한다. 다르게는, 음극활물질 조성물을 별도의 지지체상에 캐스팅하고 이 지지체로부터 박리시킨 음극활물질 필름을 구리 집전체의 일면 또는 양면에 라미네이션하여 음극판(11, 11')을 제조한다. 음극판(11, 11') 제조에 사용되는 음극활물질, 도전제, 결합제 및 용매의 함량은 이차전지에서 통상적으로 사용하는 수준이다.
다음으로, 양극판(12, 12')과 음극판(11, 11') 사이에 삽입될 세퍼레이터(13)가 준비된다. 세퍼레이터(13)는 리튬전지와 같은 이차전지에서 통상적으로 사용되는 것이라면 모두 가능하다. 전해질의 이온 이동에 대하여 저저항이면서 전해액 함습 능력이 우수한 것이 사용될 수 있다. 예를 들어, 유리 섬유, 폴리에스테르, 테프론, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE) 또는 이들의 조합물 중에서 선택된 것으로서, 부직포 또는 직포 형태일 수 있다. 예를 들어, 리튬이온전지에는 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등과 같은 권취 가능한 세퍼레이터가 사용되며, 리튬이온폴리머전지에는 유기전해액 함침 능력이 우수한 세퍼레이터가 사용될 수 있다.
세퍼레이터(13)는 하기 방법에 따라 제조될 수 있다. 예를 들어, 고분자 수지, 충진제 및 용매를 혼합하여 세퍼레이터 조성물이 준비된다. 세퍼레이터 조성물이 양극판 또는 음극판 상에 직접 코팅 및 건조되어 세퍼레이터(120)가 형성된다. 다르게는, 세퍼레이터 조성물이 지지체상에 캐스팅 및 건조된 후, 상기 지지체로부터 박리시킨 세퍼레이터 필름이 전극 상부에 라미네이션되어 세퍼레이터(13)가 형성된다.
세퍼레이터(13) 제조에 사용되는 고분자 수지는 특별히 한정되지 않으며, 양극판 또는 음극판의 결합제로서 사용되는 물질들이 모두 사용될 수 있다. 예를 들어, 비닐리덴플루오라이드/헥사플루오로프로필렌 코폴리머, 폴리비닐리덴플루오라이드(PVDF), 폴리아크릴로니트릴, 폴리메틸메타크릴레이트 또는 이들의 혼합물 등이 사용될 수 있으나 이들로 한정되지 않으며 당해 기술분야에서 세퍼레이터의 재료로 사용될 수 있는 것이라면 모두 가능하다.
이어서, 양극판(12, 12')과 음극판(11, 11') 사이에 세퍼레이터(13)를 배치하여 전극적층구조체(16)가 준비된다. 전극적층구조체(16)의 일단부를 고정부재(14)로 고정시켜 전극조립체(10)가 준비된다.
도 1 내지 4를 참조하면, 전기화학셀(200)은 상술한 전극적층구조체(16)를 포함하는 전극조립체(10)를 포함할 수 있다. 상기 전극조립체(10)에서 고정부재(140)는 생략될 수 있다.
도 1 내지 4를 참조하면, 전기화학셀(200)는 다음과 같이 준비될 수 있다. 예를 들어, 전기화학전지는 리튬전지일 수 있다.
먼저 상술한 바와 같이 전극적층구조체(16)가 준비된다.
다음으로, 전해질(30)이 준비된다. 예를 들어, 전해질(30)은 유기전해액일 수 있다. 다르게는, 전해질(30)은 고체전해질일 수 있다. 고체전해질은 보론산화물, 리튬옥시나이트라이드 등일 수 있으나 이들로 한정되지 않으며 당해 기술분야에서 고체전해질로 사용될 수 있은 것이라면 모두 가능하다. 고체 전해질은 스퍼터링 등의 방법으로 상기 전극판 또는 세퍼레이터 상에 형성될 수 있다.
예를 들어, 전해질(30)로서 유기전해액이 준비될 수 있다. 유기전해액은 유기용매에 리튬염이 용해되어 제조될 수 있다.
유기용매는 예를 들어, 프로필렌카보네이트, 에틸렌카보네이트, 플루오로에틸렌카보네이트, 부틸렌카보네이트, 디메틸카보네이트, 디에틸카보네이트, 메틸에틸카보네이트, 메틸프로필카보네이트, 에틸프로필카보네이트, 메틸이소프로필카보네이트, 디프로필카보네이트, 디부틸카보네이트, 벤조니트릴, 아세토니트릴, 테트라히드로퓨란, 2-메틸테트라히드로퓨란, γ-부티로락톤, 디옥소란, 4-메틸디옥소란, N,N-디메틸포름아미드, 디메틸아세트아미드, 디메틸설폭사이드, 디옥산, 1,2-디메톡시에탄, 설포란, 디클로로에탄, 클로로벤젠, 니트로벤젠, 디에틸렌글리콜, 디메틸에테르 또는 이들의 혼합물 등이나 반드시 이들로 한정되지 않으며 당해 기술분야에서 유기전해액의 유기용매로 사용될 수 있는 것이라면 모두 가능하다.
리튬염은 예를 들어, LiPF6, LiBF4, LiSbF6, LiAsF6, LiClO4, LiCF3SO3, Li(CF3SO2)2N, LiC4F9SO3, LiAlO2, LiAlCl4, LiN(CxF2x+1SO2)(CyF2y+1SO2)(단 x,y는 자연수), LiCl, LiI 또는 이들의 혼합물 등이 사용될 수 있으나 반드시 이들로 한정되지 않으며 당해 기술분야에서 리튬염으로 사용될 수 있는 것이라면 모두 가능하다.
도 1 내지 4를 참조하면, 전기화학셀(200)는 전극적층구조체(16)를 포함하는 전극조립체(10)를 포함한다. 전극조립체(10)가 전해질(30)인 유기전해액에 함침되고, 유기전해액에 함침된 전극조립체(10)가 외장부인 파우치(100)에 수용되고 밀봉되어 전기화학셀(200)이 준비된다. 전기화학셀(200)이 복수개 적층되어 전지팩을 형성하고, 이러한 전지팩이 플렉시블 이차전지가 요구되는 모든 기기에 사용될 수 있다. 전기화학셀(200)는 예를 들어, 스마트 와치 등의 웨어러블 기기에 사용될 수 있다. 이차전지는 알칼리금속전지일 수 있다. 예를 들어, 이차전지는 리튬이차전지, 나트륨이차전지일 수 있다.
이하의 실시예 및 비교예를 통하여 본 발명이 더욱 상세하게 설명된다. 단, 실시예는 본 발명을 예시하기 위한 것으로서 이들만으로 본 발명의 범위가 한정되는 것이 아니다.
(전극판의 제조)
실시예 1: 그래핀 나노구조체
60mm×70mm 면적의 폴리프로필렌/알루미늄/나일론 다층시트(Dai Nippon Printing Co., Ltd.) 2매를 폴리프로필렌층이 서로 대향하도록 중첩한 후, 가장자리에서 3mm를 남기고 3면을 열융착하여 접합시켰다. 비접합된 1면을 통하여 디에틸카보네이트(DEC) 1g을 주입하고 나머지 1면을 열융착하여 밀봉접합층을 형성시켰다.
접합되지 않은 가장자리의 3mm 영역의 폴리프로필렌층 사이에 그래핀 분말(Cheap tubes Inc.)을 균일하게 도포한 후 열융착하여 가스차단층을 형성시켜 외장부를 준비하였다.
실시예 2: 클레이 나노구조체
그래핀 분말 대신에 유기화된 클레이(sothern clay사, closite 15A)를 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 외장부를 준비하였다.
실시예 3: 실리카 나노구조체
그래핀 분말 대신에 실리카(SiO2) 나노입자(American Elements사, SI-OX-02-NP)를 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 외장부를 준비하였다.
실시예 4: 흑연 시트(알루미늄층 대신 사용)
60mm×70mm 면적의 폴리프로필렌 시트, 흑연시트 및 나일론 시트를 순서대로 적층한 후 열융착하여 프로필렌/흑연/나일론 다층시트를 준비하였다.
프로필렌/흑연/나일론 다층시트를 2매를 폴리프로필렌층이 서로 대향하도록 중첩한 후, 가장자리에서 3mm를 남기고 3면을 열융착하여 접합시켰다. 비접합된 1면을 통하여 디에틸카보네이트(DEC) 1g을 주입하고 나머지 1면을 열융착하여 밀봉접합층을 형성시켰다.
접합되지 않은 가장자리의 3mm 영역의 폴리프로필렌층 사이에 그래핀 분말(Cheap tubes Inc.)을 균일하게 도포한 후 열융착하여 가스차단층을 형성시켜 외장부를 준비하였다.
비교예 1
그래핀 분말을 사용하지 않고, 열융착하여 가스차단층을 형성한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 외장부를 준비하였다.
평가예 1: 투습율 평가
실시예 1 내지 4 및 비교예 1에서 제조된 외장부를 60℃, 상대습도 85%의 항온-항습 챔버에 넣고 5 내지 7일 동안 방치한 후 꺼내의 외장부 내부의 수분 함량을 칼-피셔(Karl-Fisher) 수분측정기로 측정하였다. 측정 결과의 일부를 하기 표 1에 나타내었다.
평가 기간 비교예 1
[ppm]		 실시예 1
[ppm]		 투습 감소율
[%]
5일 103.2 79.4 23.1
6일 168.1 139.2 17.2
7일 210.1 163.9 22.0
상기 표 1에 보여지는 바와 같이, 실시예 1의 외장부는 비교예 1의 외장부에비하여 수분 함량이 17% 이상 감소하였다. 이러한 수분 함량의 감소는 외장부 가장자리에 가스차단층을 추가적으로 도입함에 의하여 가스차단층의 나노구조체에 의하여 수분 침투가 억제되었기 때문으로 판단된다.
10.....전극조립체 11, 12.....전극판
14.....고정 부재 16.....전극적층구조체
23, 24.....리드탭 25.....밀봉 부재
30.....전해질 100.....외장부
101, 102.....시트 101a, 102a.....밀봉층
101b, 102b, 122, 132, 123, 133.....가스차단층
101c, 102c.....외부 절연층
105.....내부 영역 110.....수용부
120, 130.....접합부 121, 131.....접합 밀봉층
140.....나노구조체 200.....전기화학소자

Claims (20)

  1. 전극조립체; 및
    상기 전극조립체를 수용하며, 제1 가스차단층과 제1 밀봉층을 포함하는 제1 시트 및 제2 가스차단층과 제2 밀봉층을 포함하는 제2 시트를 포함하는 외장부(housing)를 포함하며,
    상기 외장부가 상기 제1 시트와 제2 시트 사이에 배치되는 전극조립체를 수용하는 내부 영역을 가지는 수용부 및 상기 제1 시트와 제2 시트의 가장자리를 접합하여 형성된 접합부를 포함하며,
    상기 접합부가 제1 가스차단층과 제2 가스차단층 사이에 배치되는 제3 가스차단층을 포함하며,
    상기 제3 가스차단층이 복수의 나노구조체를 포함하는 전기화학셀.
  2. 제1 항에 있어서, 상기 제3 가스차단층이 제1 밀봉층의 제1 영역과 제2 밀봉층의 제2 영역이 접합하여 형성된 밀봉접합층에 의하여 상기 내부 영역과 분리되는 전기화학셀.
  3. 제1 항에 있어서, 상기 나노구조체가 2차원 나노구조체인 전기화학셀.
  4. 제1 항에 있어서, 상기 나노구조체가 탄소계 재료를 포함하는 전기화학셀.
  5. 제1 항에 있어서, 상기 나노구조체가 그래핀, 탄소나노튜브, 탄소나노와이어, 탄소나노벨트, 풀러렌(fullerene) 및 흑연 입자 중에서 선택된 하나 이상을 포함하는 전기화학셀.
  6. 제1 항에 있어서, 나노구조체가 박리 그래핀(exfoliated graphene)을 포함하는 전기화학셀.
  7. 제1 항에 있어서, 상기 나노구조체가 그래핀 옥사이드(graphene oxide), 환원된 그래핀 옥사이드(reduced graphene oxide), 및 개질된 그래핀 옥사이드(modified graphene oxide) 중에서 선택된 하나 이상을 포함하는 전기화학셀.
  8. 제1 항에 있어서, 상기 나노구조체가 비탄소계 무기 재료를 포함하는 전기화학셀.
  9. 제1 항에 있어서, 상기 나노구조체가 층상 점토(layered clay)를 포함하는 전기화학셀.
  10. 제1 항에 있어서, 상기 나노구조체가 유기화된(organized) 층상 점토, 층간삽입된(intercalated) 층상 점토 및 박리된(exfoliated) 층상 점토 중에서 선택된 하나 이상을 포함하는 전기화학셀.
  11. 제1 항에 있어서, 상기 나노구조체가 층상 실리케이트(layered silicate)를 포함하는 전기화학셀.
  12. 제1 항에 있어서, 상기 나노구조체가 몬트모릴로나이트(montmorllonite), 벤토나이트(bentonite), 카올리나이트(kalinite), 마이카(mica), 헥토라이트(hectorite), 불화헥토라이트(fluorohectorite), 사포나이트(saponite), 베이델라이트(beidelite), 논트로나이트(nontronite), 스티븐사이트(stevensite), 버미큘라이트(vermiculite), 할로사이트(hallosite), 볼콘스코이트(volkonskoite), 석코나이트(suconite), 마가다이트(magadite), 및 케냐라이트(kenyalite) 중에서 선택되는 하나 이상을 포함하는 전기화학셀.
  13. 제1 항에 있어서, 상기 나노구조체가 금속산화물을 포함하는 전기화학셀.
  14. 제1 항에 있어서, 상기 나노구조체가 이산화티탄 (TiO2), 이산화주석 (SnO2), 알루미나 (Al2O3), 산화아연 (ZnO), 실리카 (SiO2) 중에서 선택된 하나 이상을 포함하는 전기화학셀.
  15. 제1 항에 있어서, 상기 제3 가스차단층이 고분자와 나노구조체를 포함하는 복합층인 전기화학셀.
  16. 제1 항에 있어서, 상기 제1 밀봉층 및 제2 밀봉층 중 하나 이상이 비전도성 나노구조체를 포함하는 전기화학셀.
  17. 제1 항에 있어서, 상기 제1 가스차단층 및 제2 가스차단층 중 하나 이상이 금속, 금속산화물, 고분자 및 탄소계 재료 중에서 선택된 하나 이상을 포함하는 전기화학셀.
  18. 제1 항에 있어서, 상기 제1 가스차단층과 제2 가스차단층 중 하나 이상이 복수의 층을 포함하는 다층 구조를 가지는 전기화학셀.
  19. 제1 항에 있어서, 제1 시트가 제1 외부 절연층을 더 포함하며, 제2 시트가 제2 외부 절연층을 더 포함하는 전기화학셀.
  20. 제1 항에 있어서, 상기 제1 시트와 제2 시트 중 하나 이상이 유연성(flexibility)을 가지는 전기화학셀.
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