KR102364847B1 - 금속 공기 전지 및 이에 구비된 기체 확산층 - Google Patents

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Abstract

개시된 금속 공기 전지에 따르면, 음극 금속층, 음극 전해질막, 산소를 활물질로 사용하는 양극층 및 기체 확산층을 포함하며, 상기 기체확산층의 제1면 및 상기 제1면과 대향하는 제2면 상에 상기 양극층이 배치되며, 상기 기체 확산층은, 상기 제1면과 상기 제2 면을 연결하는 측면들 중 적어도 일 측면이 외부로 노출되며, 상기 외부로 노출된 상기 일 측면으로부터 내부를 향해 연장된 적어도 하나의 공기 유동 채널을 구비할 수 있다.

Description

금속 공기 전지 및 이에 구비된 기체 확산층{Metal air battery and gas diffusion layer}
개시된 실시예들은 금속 공기 전지 및 이에 구비된 기체 확산층에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 공기의 공급이 용이하고 에너지 밀도가 향상된 금속 공기 전지 및 이에 구비된 기체 확산층에 관한 것이다.
금속 공기 전지는 이온의 흡장/방출이 가능한 음극과 공기 중의 산소를 활물질로서 사용하는 양극을 포함하는 전지이다. 금속 공기 전지의 경우, 양극에서는 외부로부터 유입되는 산소의 환원/산화 반응이 일어나고 음극에서는 금속의 산화/환원 반응이 일어나며 이때 발생하는 화학적 에너지를 전기적 에너지로 추출한다. 예를 들어, 금속 공기 전지는 방전 시에 산소를 흡수하고 충전 시에는 산소를 방출한다. 이와 같이 금속 공기 전지가 대기 중에 존재하는 산소를 이용하기 때문에, 전지의 에너지 밀도를 비약적으로 향상시킬 수 있다. 예를 들어, 금속 공기 전지는 기존의 리튬 이온 전지의 에너지 밀도보다 수배 이상 높은 에너지 밀도를 가질 수 있다.
또한, 금속 공기 전지는 이상 고온에 의한 발화 가능성이 낮기 때문에 뛰어난 안정성을 가지며, 중금속을 사용할 필요가 없이 산소의 흡수/방출만으로 동작하기 때문에 환경 오염을 일으킬 가능성도 낮다. 이러한 다양한 장점으로 인해, 현재 금속 공기 전지에 대한 많은 연구가 이루어지고 있다.
양극층에 산소 공급이 용이한 기체 확산층을 가지는 금속 공기 전지를 제공한다.
일 유형에 따른 금속 공기 전지는,
제1면과 상기 제1면과 대향하는 제2면을 가지는 기체 확산층;
상기 기체 확산층의 상기 제1면 및 상기 제2면 상에 배치되며, 산소를 활물질로 사용하는 적어도 하나의 양극층;
상기 양극층 상에 배치된 음극 전해질막; 및
상기 음극 전해질막 상에 배치된 음극 금속층;을 포함하며,
상기 기체 확산층은, 상기 제1면과 상기 제2 면을 연결하는 측면들 중 적어도 일 측면이 외부로 노출되며, 상기 외부로 노출된 상기 일 측면으로부터 내부를 향해 연장된 적어도 하나의 공기 유동 채널을 구비할 수 있다.
상기 공기 유동 채널의 연장 방향은 상기 제1면의 법선 방향과 교차할 수 있다.
상기 공기 유동 채널은 복수 개이며, 상기 복수 개의 공기 유동 채널은, 상기 공기 유동 채널의 상기 연장 방향 및 상기 제1 면의 법선 방향과 교차하는 방향으로 이격 배치될 수 있다.
상기 기체 확산층의 상기 측면들은, 제1 측면과 상기 제1 측면과 대향하는 제2 측면을 포함하며, 상기 공기 유동 채널은, 상기 제1 측면으로부터 내부를 향해 연장된 적어도 하나의 제1 공기 유동 채널과, 상기 제2 측면으로부터 내부를 향해 연장된 적어도 하나의 제2 공기 유동 채널을 포함할 수 있다.
상기 공기 유동 채널의 높이는 상기 기체 확산층의 두께와 동일할 수 있다.
상기 공기 유동 채널의 높이는 상기 기체 확산층의 두께보다 작을 수 있다.
상기 공기 유동 채널은 복수 개이며, 상기 복수 개의 공기 유동 채널은 상기 제1면의 법선 방향을 따라 배치될 수 있다.
상기 공기 유동 채널은 직선으로 연장된 직선 구간 또는 곡선으로 연장된 곡선 구간을 포함할 수 있다.
상기 공기 유동 채널은 복수 개이며, 대칭 또는 비대칭으로 배치될 수 있다.
상기 공기 유동 채널의 단면 형상은, 다각형, 원형, 타원형 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.
상기 공기 유동 채널의 전체 면적은, 상기 기체 확산층 전체의 면적의 1 % 이상일 수 있다.
상기 공기 유동 채널의 폭은 0.1 mm ~ 5 mm 일 수 있다.
상기 공기 유동 채널의 폭은 상기 연장 방향을 따라 일정하게 유지될 수 있다.
상기 공기 유동 채널의 폭은 상기 연장 방향을 따라 달라질 수 있다.
상기 양극층은 서로 이격된 제1 양극층과 제2 양극층을 포함하며, 상기 제1 양극층은 상기 기체 확산층의 상기 제1면 상에 배치되며, 상기 제2 양극층은 상기 기체 확산층의 상기 제2면 상에 배치될 수 있다.
상기 양극층은, 하나의 층으로써, 상기 기체 확산층의 상기 제1면, 제2면 및 상기 측면들 중 일 측면에 대향하도록 절곡될 수 있다.
상기 기체 확산층은 상기 양극층 위에 부분적으로 배치되며, 상기 음극 금속층, 상기 음극 전해질막 및 상기 양극층은 상기 양극층이 상기 기체 확산층의 상기 제1면 및 상기 제2면과 접촉하도록 상기 기체 확산층 위로 절곡되어 있고, 상기 기체확산층의 일 측면이 외부로 노출되어 있다.
다수의 기체확산층들을 포함하며, 상기 음극 금속층, 음극 전해질막 및 양극층은 상기 양극층이 상기 다수의 기체확산층들의 제1면 및 제2면과 각각 접촉하도록 반복적으로 절곡되어 있다.
상기 양극층과 상기 기체 확산층 사이에 배치되며, 복수의 기공을 포함하는, 양극 전류 집전체를 더 포함할 수 있다.
또 다른 유형에 따른 금속 공기 전지의 기체 확산층은,
제1면, 상기 제1면과 대향하는 제2면 및 상기 제1면과 상기 제2면을 연결하는 측면들을 가지며,
상기 측면들 중 적어도 일 측면으로부터 내부를 향해 연장된, 적어도 하나의 공기 유동 채널을 구비할 수 있다.
개시된 일 실시예에 따른 금속 공기 전지 및 기체 확산층은 공기 유동 채널을 구비함으로써, 공기의 효율적인 공급이 가능하면서도, 무게당 에너지 밀도를 향상시킬 수 있다.
도 1a 및 도 1b는 일 실시예에 따른 금속 공기 전지를 다른 각도에서 바라본 개략적인 사시도이다.
도 2a 및 도 2b는 다른 실시예에 따른 금속 공기 전지를 개략적으로 나타낸 사시도이다.
도 3은 일 실시예에 따른 기체 확산층을 개략적으로 나타낸 도면이다.
도 4는 도 3의 기체 확산층에서의 공기 이동을 설명하기 위한 도면이다.
도 5 내지 도6b는 기체 확산층의 변형예를 나타낸 사시도이며,
도 7a 내지 도 11c는 기체 확산층의 다양한 변형예를 설명하기 위한 평면도이며,
도 11a 내지 도 11c는 기체 확산층의 공기 유동 채널의 단면 형상을 설명하기 위한 도면이다.
도 12는 또 다른 실시예에 따른 금속 공기 전지의 일부를 절개한 절개 사시도이다.
도 13은 실시예 1 및 비교예 1에서 제조된 금속 공기 전지의 방전 용량을 보여주는 그래프이다.
도 14는 실시예 2 및 비교예 2에서 제조된 금속 공기 전지 모듈의 방전 용량을 보여주는 그래프이다.
이하, 첨부된 도면들을 참조하여, 금속 공기 전지에 대해 상세하게 설명한다. 이하의 도면들에서 동일한 참조부호는 동일한 구성요소를 지칭하며, 도면상에서 각 구성요소의 크기는 설명의 명료성과 편의상 과장되어 있을 수 있다. 또한, 이하에 설명되는 실시예는 단지 예시적인 것에 불과하며, 이러한 실시예들로부터 다양한 변형이 가능하다. 또한 이하에서 설명하는 층 구조에서, "상부" 나 "상"이라고 기재된 표현은 접촉하여 바로 위에 있는 것뿐만 아니라 비접촉으로 위에 있는 것도 포함할 수 있다.
도 1a 및 도 1b는 일 실시예에 따른 금속 공기 전지(1)를 서로 다른 각도에서 바라본 개략적인 사시도이다.
도 1a 및 도 1b를 참조하면, 금속 공기 전지(1)는 음극 금속층(11), 음극 전해질막(12), 양극층(13) 및 기체 확산층(100)을 포함한다.
음극 금속층(11)은 금속 이온을 흡장/방출하는 역할을 하는 것으로, 예를 들어 리튬(Li), 나트륨(Na), 아연(Zn), 칼륨(K), 칼슘(Ca), 마그네슘(Mg), 철(Fe), 알루미늄(Al) 또는 이들의 합금을 사용할 수 있다.
음극 전해질막(12)은 금속 이온을 양극층(13)으로 전달하는 역할을 한다. 이를 위해, 음극 전해질막(12)은 금속염을 용매에 용해하여 형성된 전해질을 포함할 수 있다. 전해질은 통상적으로 고분자계 전해질, 무기계 전해질 또는 이들을 혼합한 복합 전해질을 포함하는 고체상일 수 있다. 전해질은 휘어질 수 있도록 제조될 수 있다. 예를 들어, 금속염으로는 LiN(SO2CF2CF3)2, LiN(SO2C2F5)2, LiClO4, LiBF4, LiPF6, LiSbF6, LiAsF6, LiCF3SO3, LiN(SO2CF3)2, LiC(SO2CF3)3, LiN(SO3CF3)2, LiC4F9SO3, LiAlCl4 또는 LiTFSI(Lithium bis(trifluoromethanesulfonyl)imide) 등과 같은 리튬염을 사용할 수 있으며, 상술한 리튬염에 AlCl3, MgCl2, NaCl, KCl, NaBr, KBr, CaCl2 등과 같은 다른 금속염을 더 추가할 수도 있다. 용매는 이러한 리튬염 및 금속염을 용해시킬 수 있는 어떠한 재료라도 사용될 수 있다.
또한, 음극 전해질막(12)은 산소의 투과를 방지하면서 금속 이온에 대해 전도성을 갖는 분리막을 더 포함할 수 있다. 분리막은 휘어질 수 있는 고분자계 분리막을 사용할 수 있다. 예를 들어, 분리막으로는 폴리프로필렌 소재의 부직포나 폴리페닐렌 설파이드 소재의 부직포 등의 고분자 부직포, 폴리에틸렌이나 폴리프로필렌 등의 올레핀계 수지의 다공성 필름 등을 사용할 수 있다. 이러한 분리막과 전해질이 각각 별개의 층으로 형성될 수도 있지만, 음극 전해질막(12)은 다공성 분리막의 기공들 내에 전해질을 함침시켜 하나의 층으로 형성될 수도 있다. 예를 들어, 폴리에틸렌옥사이드(Polyethylene oxide; PEO)와 LiTFSI을 혼합하여 형성된 전해질을 다공성 분리막의 기공들 내에 함침시켜 음극 전해질막(12)을 형성할 수 있다.
양극층(13)은 금속 이온의 전도를 위한 전해질, 산소의 산화/환원을 위한 촉매, 도전성 재료 및 바인더를 포함할 수 있다. 예를 들어, 상술한 전해질, 촉매, 도전성 재료 및 바인더를 혼합한 후 용매를 첨가하여 양극 슬러리를 제조하고, 음극 전해질막(12) 위에 도포하여 건조함으로써 양극층(13)을 형성할 수 있다.
여기서, 전해질은 앞서 설명한 리튬염 또는 금속염을 포함할 수 있다. 도전성 재료로는 예를 들어 다공성을 갖는 탄소계 재료, 도전성 금속 재료, 또는 도전성 유기 재료 등을 사용하거나 이들을 혼합하여 사용할 수 있다. 예컨대, 탄소계 재료로서는 카본 블랙, 그래파이트, 그래핀, 활성탄, 탄소섬유, 탄소나노튜브 등을 사용할 수 있다. 도전성 금속 재료는 예를 들어 금속 분말의 형태로 사용할 수 있다. 촉매로는, 예를 들어, 백금(Pt), 금(Au), 은(Ag) 등을 사용할 수 있으며, 또는 망간(Mn), 니켈(Ni), 코발트(Co) 등의 산화물을 사용할 수도 있다. 또한, 바인더로는, 예를 들어, 폴리테트라플루오로 에틸렌(PTFE), 폴리프로필렌, 폴리불화비닐리덴(PVDF), 폴리에틸렌, 스티렌-부타디엔 고무 등을 사용할 수 있다.
기체 확산층(100)은 대기 중의 산소를 흡수하여 양극층(13)에 제공하는 역할을 한다. 이를 위해 기체 확산층(100)은 외부의 산소를 원활하게 확산시킬 수 있도록 다공성 구조를 가질 수 있다. 기체 확산층(100)는 10 um 이하의 복수의 기공을 가지는 구조일 수 있다.
기체 확산층(100)은 전도성을 가질 수 있다. 예를 들어, 기체 확산층(100)은 탄소 섬유를 사용한 카본 페이퍼(carbon paper), 카본 직물(carbon cloth), 카본 펠트(carbon felt), 또는 스펀지상의 발포 금속이나 금속 섬유 매트를 사용하여 형성될 수 있다.
다만, 기체 확산층(100)의 재질은 이에 한정되지 아니하며, 비전도성을 가질 수도 있다. 예를 들어, 기체 확산층(100)은 절연성 재질을 가지며, 예를 들어, 호모중합체, 블록공중합체 및 랜덤공중합체 중에서 선택된 하나 이상의 고분자를 포함할 수 있다. 구체적으로, 기체 확산층(100)이 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리페닐렌 설파이드, 폴리 2-비닐피리딘, 폴리테트라플루오로에틸렌, 테트라플루오로에틸렌-헥사플루오로프로필렌 공중합체, 폴리클로로트리플루오로에틸렌, 퍼플루오로알콕시 공중합체, 불소화된 싸이클릭 에테르, 폴리에틸렌옥사이드 디아크릴레이트, 폴리에틸렌옥사이드 디메타크릴레이트, 폴리프로필렌옥사이드 디아크릴레이트, 폴리프로필렌옥사이드 디메타크릴레이트, 폴리메틸렌옥사이드 디아크릴레이트, 폴리메틸렌옥사이드 디메타크릴레이트, 폴리알킬디올디아크릴레이트, 폴리알킬디올디메타크릴레이트, 폴리디비닐벤젠, 폴리에테르, 폴리카보네이트, 폴리아미드, 폴리에스테르, 폴리비닐클로라이드, 폴리이미드, 폴리카르복실산, 폴리술폰산, 폴리비닐알코올, 폴리설폰, 폴리스티렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리(p-페닐렌), 폴리아세틸렌, 폴리(p-페닐렌 비닐렌), 폴리아닐린, 폴리피롤, 폴리티오펜, 폴리(2,5-에틸렌 비닐렌), 폴리아센, 및 폴리(나프탈렌-2,6-디일), 폴리에틸렌 옥사이드, 폴리프로필렌 옥사이드, 폴리비닐리덴 플루오라이드, 비닐리덴 플루오라이드와 헥사플루오로프로필렌의 코폴리머, 폴리(비닐아세테이트), 폴리(비닐 부티랄-코-비닐 알콜-코-비닐 아세테이트), 폴리(메틸메타크릴레이트-코-에틸 아크릴레이트), 폴리아크릴로니트릴, 폴리비닐 클로라이드 코-비닐 아세테이트, 폴리(1-비닐피롤리돈-코-비닐 아세테이트), 폴리비닐피롤리돈, 폴리아크릴레이트, 폴리메타크릴레이트, 폴리우레탄, 폴리비닐에테르, 아크릴로니트릴-부타디엔 러버, 스티렌-부타디엔 러버, 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌 러버, 설포네이티드 스티렌/에틸렌-부틸렌 트리블럭 코폴리머, 에톡실레이티드 네오펜틸 글리콜 디아크릴레이트, 에톡실레이티드 비스페놀 A 디아크릴레이트, 에톡실레이티드 지방족 우레탄 아크릴레이트, 에톡실레이티드 알킬페놀 아크릴레이트 및 알킬아크릴레이트로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상의 아크릴레이트 모노머로부터 얻어진 고분자, 폴리비닐알콜, 폴리이미드, 에폭시 수지 및 아크릴계 수지 중에서 선택된 하나 이상의 고분자를 포함하나 반드시 이들로 한정되지 않으며 당해 기술분야에서 다공성 유기막의 제조에 사용될 수 있는 고분자라면 모두 가능하다.
기체 확산층(100)은 제1면(101)과, 제1면(101)에 대향하는 제2면(102)과, 제1면(101)과 제2면(102)을 연결하는 복수의 측면들을 가진다.
기체 확산층(100)의 제1면(101) 및 제2면(102) 상에는 양극층(13)이 배치될 수 있다.
일 예로써, 양극층(13)은 하나의 층으로써, 기체 확산층(100)의 적어도 3면을 둘러싸도록 절곡될 수 있다. 양극층(13)은 기체 확산층(100)의 제1면(101), 제2면(102) 및 측면들 중 일 측면(104)에 대향하도록 절곡될 수 있다. 음극 금속층(11) 및 음극 전해질막(12)은 양극층(13)과 같이 절곡될 수 있다. 기체 확산층(100)의 일 측면(103)이 외부로 노출될 수 있다. 예를 들어, 기체 확산층(100)은 양극층(13) 위에 부분적으로 배치되며, 음극 금속층(11), 음극 전해질막(12) 및 양극층(13)은 양극층(13)이 기체 확산층(100)의 제1면(101) 및 제2면(102)과 접촉하도록 기체 확산층(100) 위로 절곡되어 있고, 기체 확산층(100)의 일 측면(103)이 외부로 노출되어 있다.
도면상 도시되어 있지 않지만, 외장재(미도시)는 기체 확산층(100)의 노출된 측면(103)을 제외하고, 음극 금속층(11), 음극 전해질막(12), 양극층(13) 및 기체 확산층(100)의 나머지 외부 표면들을 둘러쌀 수 있다.
한편, 양극층(13)이 하나의 층인 예는 이에 한정되지 않으며, 다양하게 변형될 수 있다. 도 2a와 같이, 금속 공기 전지(1a)는 다수, 예를 들어 2개의 기체 확산층(100a, 100b)을 가질 수 있다. 음극 금속층(11), 음극 전해질막(12) 및 양극층(13)은 양극층(13)이 다수의 기체 확산층(100a, 100b)의 제1면(101) 및 (102)과 각각 접촉하도록 절곡될 수 있다.
다른 예로써, 도 2b와 같이 양극층(13)은 서로 이격된 복수의 층을 포함할 수 있다. 예를 들어, 양극층(13)은 서로 이격된 제1 양극층(13a)과 제2 양극층(13b)을 포함할 수 있다. 제1 양극층(13a)은 기체 확산층(100)의 제1면(101) 상(on)에 배치되며, 제2 양극층(13b)은 기체 확산층(100)의 제2면(102) 상에 배치될 수 있다. 기체 확산층(100)의 상부에는 제1 양극층(13a), 음극 전해질막(12a), 음극 금속층(11a)이 순차적으로 배치된다. 기체 확산층(100)의 하부에는 제2 양극층(13b), 음극 전해질막(12b), 음극 금속층(11b)이 순차적으로 배치된다.
상기와 같이, 기체 확산층(100)의 제1면(101)과 제2면(102)에 양극층(13, 13a, 13b)이 배치된 구조에서는, 기체 확산층(100)의 제1면(101) 및 제2면(102)은 외부로 노출되지 않게 된다. 그에 따라, 기체 확산층(100)으로의 공기 공급은, 측면들 또는 측면들 중 일부 측면에 의하여 이루어진다. 즉, 기체 확산층(100)으로의 공기 공급은 측면들 중 적어도 일 측면(103)에 의하여 이루어진다.
실시예에 따른 금속 공기 전지(1)는, 기체 확산층(100)의 외부로 노출된 측면에 의해 공기 공급이 원활하게 이루어진 구조를 가질 수 있다.
도 3은 일 실시예에 따른 기체 확산층(100)을 개략적으로 나타낸 도면이다. 도 4는 도 3의 기체 확산층(100)에서의 공기 이동을 설명하기 위한 도면이다.
도 3을 참조하면, 기체 확산층(100)은 외부로 노출된 일 측면(103)으로부터 내부를 향해 연장된 적어도 하나의 공기 유동 채널(130)을 구비할 수 있다. 예를 들어, 기체 확산층(100)은 기체 확산이 발생하는 확산부(110)와, 복수 개의 공기 유동 채널(130)을 구비한다.
복수 개의 공기 유동 채널(130)은 제1면(101)의 법선 방향(z방향)과 교차하는 방향, 예를 들어, x 방향으로 이격 배치될 수 있다. 공기 유동 채널(130) 각각의 폭(w)은 0.1 mm ~ 5 mm 일 수 있다. 공기 유동 채널(130)의 높이(h)는 50 um ~ 500 um 일 수 있다.
공기 유동 채널(130)의 전체 면적은, 기체 확산층(100)의 전체 면적 대비 1% 이상일 수 있다. 여기서, 기체 확산층(100)의 전체 면적은, 확산부(110)의 전체 면적과 공기 유동 채널(130)의 전체 면적의 합으로 정의한다.
공기 유동 채널(130) 각각의 연장 방향, 예를 들어 y 방향은 제1면(101)의 법선 방향(z방향)과 교차할 수 있다. 예를 들어, 공기 유동 채널(130)의 연장 방향은 제1면(101)의 법선 방향(z 방향)과 수직인 방향일 수 있다.
도 4를 참조하면, 외부로 노출된 기체 확산층(100)의 일 측면(103)을 통해 공기가 공급된다. 공급된 공기의 적어도 일부는 화살표(A)로 도시된 것처럼 공기 유동 채널(130)로 유입되며, 공기 유동 채널(130)을 통해 이동한다. 공기가 공기 유동 채널(130)로 유입되는 과정 또는 공기 유동 채널(130)을 통해 이동되는 과정에서, 점선 화살표(B)로 도시된 것처럼 확산부(110)로 공기가 공급된다. 확산부(110)로 공급된 공기는 확산에 의해 상부 및 하부에 위치한 양극층(13)으로 전달된다.
공기 유동 채널(130)을 통한 공기의 유동은 압력 차이 및/또는 온도 차이에 의할 수 있다. 확산부(110)를 통한 공기의 유동은 산소의 농도 차이에 의할 수 있다. 공기 유동 채널(130)을 통한 공기의 유속이 확산부(110)를 통한 공기의 유속보다 빠를 수 있다. 그에 따라, 기체 확산층(100) 전체에 공기가 신속하게 공급될 수 있다.
만일 공기 유동 채널(130)이 없을 경우, 기체 확산층(100)의 공기의 유동은 확산에 의할 수 밖에 없다. 확산에 의한 공기 유동은 속도가 느릴 뿐만 아니라, 기체 확산층(100) 전체에 균일한 산소 공급이 어려울 수 있다. 예를 들어, 기체 확산층(100)의 노출된 일면(103)에 인접한 부분과 상기 일면(103)으로부터 가장 먼 위치에 위치한 부분의 산소 포화도 농도의 차이가 10 % 이상일 수 있다.
그러나, 실시예에 따르면, 공기 유동 채널(130)에 의해 기체 확산층(100)의 일면(103)으로부터 먼 위치까지 산소 포화도 농도의 변화를 최소화하여 공기를 공급할 수 있다. 그리하여, 기체 확산층(100) 전체에 균일한 산소 공급이 용이할 수 있다.
또한, 공기 유동 채널(130)은 공기가 유동할 수 있는 공간이기 때문에, 공기 유동 채널(130)이 형성된 기체 확산층(100)은 공기 유동 채널(130)이 형성되지 않은 기체 확산층보다 무게가 감소할 수 있다.
금속 공기 전지(1)에서 포함된 구성 요소들 중에서 기체 확산층(100)의 무게가 상대적으로 클 수 있다. 예를 들어, 기체 확산층(100)의 무게가 양극층(13)의 무게 또는 음극 금속층(11)의 무게보다 클 수 있다. 그리하여, 기체 확산층(100)의 무게 감소는, 금속 공기 전지(1)의 무게 감소와 밀접한 관련이 있다. 따라서, 기체 확산층(100)의 무게 감소를 통해, 금속 공기 전지(1)의 단위 무게당 에너지 밀도를 향상시킬 수 있다.
한편, 이러한 공기 유동 채널(130)의 형상은 다양하게 구현될 수 있다.
공기 유동 채널(130)은 도 3과 같이 일 측면(103)으로부터 내부를 향해 연장될 수 있다. 다른 실시예로써, 공기 유동 채널(130a-1, 130a-2)은 도 5와 같이 일 측면(103) 및 일 측면(103)과 대향하는 타 측면(104)으로부터 연장될 수 있다. 예를 들어, 공기 유동 채널은 일 측면(103)으로부터 연장된 제1 공기 유동 채널(130a-1)과, 타 측면(104)으로부터 연장된 제2 공기 유동 채널(130a-2)을 포함한다. 이러한 공기 유동 채널(130a-1, 130a-2)은 기체 확산층(100)에서 외부로 노출된 측면(103, 104)이 복수 개일 때 보다 유용할 수 있다.
공기 유동 채널(130)은 도 3과 같이 기체 확산층(100)의 상하를 통해 관통된 형상일 수 있다. 공기 유동 채널(130)의 높이(h)는 기체 확산층(100)의 두께(D)와 동일할 수 있다.
다른 실시예로써, 공기 유동 채널(130)의 높이(h1)는 기체 확산층(100)의 두께(D)보다 작을 수 있다.
예를 들어, 공기 유동 채널(130b)은 도 6a와 같이 기체 확산층(100)의 제1면(101)으로부터 내부로 삽입된 형상일 수 있다.
예를 들어, 공기 유동 채널(130b)은 복수 개로써, 도 6b와 같이 기체 확산층(100)의 제1면(101) 및 제2면(102)으로부터 내부로 삽입된 형상일 수 있다. 공기 유동 채널(130b-1, 130b-2)은 제1면(101)의 법선 방향(z방향)을 따라 배치될 수 있다. 예를 들어, 공기 유동 채널(130b-1, 130b-2)은 상하로 배치될 수 있다. 상하로 배치된 공기 유동 채널(130b-1, 130b-2)의 전체 높이, 즉 높이의 합(h1+h2)은, 기체 확산층(100)의 두께(D)보다 작다.
공기 유동 채널(130)은 도 3과 같이 일 방향, 예를 들어 y방향으로 연장된 형상일 수 있다.
다른 실시예로써, 공기 유동 채널(130)은 2 이상의 방향으로 연장된 형상일 수 있다. 예를 들어, 공기 유동 채널(130c, 130d)은 도 7a와 같이 직각으로 구부러진 형상이거나, 도 7b와 같이 곡선으로 구부러진 형상일 수 있다. 상기와 같이, 공기 유동 채널(130, 130a, 130b, 130c, 130d)의 적어도 일부는 직선으로 연장된 직진 구간 또는 곡선으로 연장된 곡선 구간을 포함할 수 있다. 또 다른 예로써, 공기 유동 채널(130e)은 도 8과 같이 외부로 노출된 측면(103)으로부터 경사지게 연장될 수 있다.
상술한 실시예들에서는, 공기 유동 채널(130)의 폭(w)이 연장 방향을 따라 일정하게 유지된 예를 중심으로 설명하였다. 그러나, 공기 유동 채널(130)의 폭은 이에 한정되지 않으며, 연장 방향을 따라 달라질 수 있다. 예를 들어, 도 9와 같이, 공기 유동 채널(130f)의 폭이 연장 방향을 따라 증가할 수 있다. 예를 들어, 공기 유동 채널(130f)의 입구의 폭(w1)이 기체 확산층(100)의 내부에 배치된 공기 유동 채널(130f)의 폭(w2)보다 작을 수 있다. 공기 유동 채널(130)의 폭은, 도 9와 같이 연속적으로 증가할 수 있으나, 이에 한정되지 아니하며, 계단식으로 증가할 수도 있다.
또한, 상술한 실시예에서는 복수의 공기 유동 채널(130)의 형상이 동일한 예를 중심으로 설명하였다. 그러나, 복수의 공기 유동 채널(130)의 형상은 반드시 동일할 필요는 없으며, 필요에 따라 적어도 일부가 달라질 수 있다. 예를 들어, 도 10a와 같이 복수의 공기 유동 채널(130)이 대칭적인 형상을 가지거나, 도 10b와 같이 복수의 공기 유동 채널(130)이 비대칭적인 형상을 가질 수 있다.
더불어, 상술한 실시예에서는, 공기 유동 채널(130)의 평면 형상의 다양한 예를 설명하였다. 공기 유동 채널(130)의 단면 형상 역시 다양하게 변형될 수 있다. 예를 들어, 공기 유동 채널(130)은 다각형일 수 있다. 공기 유동 채널(130)의 단면 형상은 도 11a와 같이 직사각형이거나, 도 11b와 같이 사다리꼴 형상이거나, 도 11c와 같이 평행 사변형일 수 있다. 다른 예로써, 도면상 도시되지 않지만, 공기 유동 채널(130)의 단면 형상이 원형 또는 타원형일 수도 있다.
도 12는 또 다른 실시예에 따른 금속 공기 전지의 일부를 절개한 절개 사시도이다. 설명의 편의상, 도 12에서 음극 금속층(11), 음극 전해질막(12) 및 양극층(13)의 일부를 절개하였다.
도 12를 참조하면, 금속 공기 전지(1b)는 음극 금속층(11), 음극 전해질막(12), 양극층(13), 기체 확산층(100) 및 양극 전류 집전체(14)를 포함한다.
본 실시예에서는, 상술한 실시예와 동일한 부분에 대해서는 중복 설명은 생략하기로 하며, 차이점을 위주로 설명한다.
기체 확산층(100)은 절연성 재질을 포함할 수 있다. 양극 전류 집전체(14)는 절연성 재질의 기체 확산층(100)과 양극층(13) 사이에 배치될 수 있다.
양극 전류 집전체(14)는 복수의 기공(hole)을 포함할 수 있다. 양극 전류 집전체(14)는 관통된 금속(perforated metal), 펀치된 금속(punched metal), 다공성 금속(porous metal), 발포된 금속(foamed metal), 및 매쉬형 금속(mesh metal) 중에서 선택된 하나 이상일 수 있다. 다만, 양극 전류 집전체(14)는 반드시 이들로 한정되지 않으며 복수의 기공(hole)을 포함하는 금속 또는 합금이라면 모두 가능하다.
복수의 기공(hole)을 포함하는 양극 전류 집전체(14)는 양극 전류 집전체(14)를 관통하는 기체 유로(gas flow path)를 포함할 수 있다. 양극 전류 집전체(14)가 기체 유로를 포함함에 의하여 기체 확산층(100)으로부터 공급되는 공기를 기체 유로를 통하여 양극층(13)에 공급할 수 있다. 기체 유로의 형태를 특별히 한정되지 않는다. 기체 유로는 복수의 기공(hole)이 서로 연결되어 형성되거나 하나의 관통구(through hole)에 의하여 형성될 수 있다.
양극 전류 집전체(14)의 기공율은 50% 이상, 55% 이상, 60% 이상, 70% 이상, 75% 이상, 80% 이상일 수 있다. 기공율은 양극 전류 집전체(14) 전체 부피에서 기공(hole)이 차지하는 부피의 백분율이다. 기공율이 높을수록 공기의 공급이 용이해지고 무게를 줄일 수 있다.
이하의 실시예 및 비교예를 통하여 본 발명이 더욱 상세하게 설명된다. 단, 실시예는 본 발명을 예시하기 위한 것으로서 이들만으로 본 발명의 범위가 한정되는 것이 아니다.
(리튬공기전지의 제조)
비교예 1: 종래의 리튬-공기 전지의 제작
(양극층의 제작)
폴리에틸렌옥사이드(PEO, Mw=600,000, Aldrich, 182028) 16.32 g을 아세토니트릴 150 ml에 용해하여 PEO 용액을 얻고 여기에서 LiTFSi를 [EO]:[Li]=18:1 몰비가 되도록 투입하고 교반하면서 상기 용액을 테프론접시에 부은 후 건조실의 상온에서 2일 동안 건조한 후 진공건조(80℃, overnight)하여 용매가 제거된 양극전해질 필름을 얻었다.
카본 블랙(Printex®, Orion Engineered Chemicals, USA)을 진공건조(120℃, 24hr)시켰다.
카본블랙, PTFE(폴리테트라플로오로에틸렌) 바인더 및 상술한 양극전해질 필름을 소정의 중량비로 칭량한 후, 기계적으로 혼합(kneading)한 후 롤프레스(roll press)에서 30㎛ 두께로 제작한 후 60℃ 오븐에서 건조하여 직사각형 양극층을 제조하였다. 양극층에서 카본블랙과 겔 전해질의 중랑비는 1:5이었고 바인더의 함량은 30중량% 이었다.
(음극 전해질막의 제작)
다공성 세퍼레이터(Celgard®)에 양극전해질 필름 제조에 사용된 용액과 동일한 용액을 함침시킨 후 건조실의 상온에서 2일 동안 건조한 후 진공건조(60℃, overnight)하여 용매가 제거하여 고체의 음극 전해질막을 얻었다. 음극 전해질막의 두께는 70 ~ 90 ㎛ 이었다.
(리튬-공기 전지의 제작)
양극층의 일면 상에 음극 전해질막을 배치하고, 음극 전해질막의 일면 상에 두께 30 ㎛의 음극 금속층인 리튬 금속을 배치하였다.
양극층의 다른 일면 상에 기체 확산층을 배치한 후, 양극층이 기체 확산층의 적어도 3면을 둘러싸도록 도 1a와 같이 양극층, 음극 전해질막 및 음극 금속층을 절곡시켜, 리튬 공기 전지를 제작하였다. 이 때, 기체 확산층으로써, 공기 유동 채널이 형성되지 않은, 두께가 300㎛인 카본페이퍼(SGL사의 SIGRACET® GDL35BA)를 사용하였다.
제작된 리튬 공기 전지는 기체 확산층을 기준으로 상부와 하부에 각각 셀이 배치된 구조를 가지게 된다. 하나의 셀은 가로 길이가 3cm이며 세로 길이가 1 cm이며, 면적은 3cm2 이므로, 리튬 공기 전지의 셀 전체 면적은 6cm2 (3cm×1cm×2)이다. 여기서, 세로 길이는, 기체 확산층의 노출된 측면으로부터 수직인 방향으로의 길이로 정의한다.
비교예 2: 종래의 리튬-공기 전지의 제작
비교예 2에 따른 리튬 공기 전지는, 세로 길이 및 면적을 제외하고는, 비교예 1의 리튬-공기 전지와 동일하게 제작하였다. 비교예 2에 따른 리튬 공기 전지에서는 세로 길이가 2cm로 증가하였으며, 셀 전체 면적이 12cm2 (3cm×2cm×2)를 가진다.
실시예 1: 리튬-공기 전지의 제작
(양극층의 제작)
비교예 1과 동일한 방법으로 양극층을 제조하였다.
(음극 전해질막의 제작)
비교예 1과 동일한 방법으로 양극층을 제조하였다.
(기체 확산층의 제작)
비교예 1의 기체 확산층과 재질은 동일하나, 세로 방향으로 복수 개의 공기 유동 채널에 대응하는 영역을 제거하여, 도 3과 같은 복수 개의 공기 유동 채널을 포함한 기체 확산층을 제조하였다.
(리튬-공기 전지의 제작)
양극층의 일면 상에 음극 전해질막을 배치하고, 음극 전해질막의 일면 상에 두께 30 ㎛의 음극 금속층인 리튬 금속을 배치하였다.
양극층의 다른 일면 상에 기체 확산층을 배치한 후, 양극층이 기체 확산층의 적어도 3면을 둘러싸도록 도 1a와 같이 양극층, 음극 전해질막 및 음극 금속층을 절곡시켜, 셀 전체 면적이 6cm2 (3cm×1cm×2)인 리튬 공기 전지를 제작하였다. 리튬 공기 전지에서 기체 확산층의 일 측면이 외부로 노출되며, 그리하여 공기 유동 채널이 외부로 노출된다.
실시예 2: 리튬-공기 전지의 제작
실시예 2에 따른 리튬 공기 전지는, 세로 길이 및 면적을 제외하고는, 실시예 1의 리튬-공기 전지와 동일하게 제작하였다. 실시예 2에 따른 리튬 공기 전지에서는 세로 길이가 2cm로 증가하였으며, 셀 전체 면적이 12cm2 (3cm×2cm×2)를 가진다.
평가예 1: 충방전특성 평가
60℃, 1atm 산소 분위기에서 실시예 1 및 비교예 1에서 제조된 리튬-공기 전지를 0.24 mA/cm2의 정전류로 1.7 V(vs. Li)까지 방전시킨 후 방전 용량을 측정하여 그 결과를 하기 표 1 및 도 13에 나타내었다.
구성 비교예 1 실시예 1
음극 금속층의 무게(mg) 8.1 8.1
음극 전해질막의 무게(mg) 36 36
양극층의 무게(mg) 6.0 6.0
기체 확산층의 무게(mg) 32.4 17.8
리튬 공기 전지의 총 무게(mg) 82.5 67.9
총 에너지 용량(mAh) 10.1 10.5
무게당 에너지 밀도(Wh/kg) 305 371
상기 표 1에서 보여지는 것처럼, 공기 유동 채널이 있어 공기공급이 유리한 실시예 1의 리튬 공기 전지의 방전 용량이 비교예 1의 리튬 공기 전지의 방전 용량에 비하여 약 4% 증가하였다. 공기 유동 채널을 가지는 실시예 1에 따른 기체 확산층의 무게가 비교예 1에 따른 기체 확산층의 무게에 비하여, 약 45 % 감소하였다. 그에 따라, 실시예 1의 리튬 공기 전지의 단위 무게당 에너지 밀도가 비교예 1의 리튬 공기 전지의 단위 무게당 에너지 밀도에 비하여, 약 21% 증가하였다.
평가예 2: 충방전특성 평가
60℃, 1atm 산소 분위기에서 실시예 2 및 비교예 2에서 제조된 리튬-공기 전지를 0.24 mA/cm2의 정전류로 1.7 V(vs. Li)까지 방전시킨 후 방전 용량을 측정하여 그 결과를 하기 표 2 및 도 14에 나타내었다.
구성 비교예 2 실시예 2
리튬 공기 전지의 총 무게(mg) 165.0 135.8
총 에너지 용량(mAh) 15.1 15.9
무게당 에너지 밀도(Wh/kg) 228.8 292.7
상기 표 2에서 보여지는 것처럼, 실시예 2의 리튬 공기 전지의 방전 용량이 비교예 2의 리튬 공기 전지의 방전 용량에 비하여 약 9% 증가하였다. 실시예 2의 리튬 공기 전지의 단위 무게당 에너지 밀도가 비교예 2의 리튬 공기 전지의 단위 무게당 에너지 밀도에 비하여, 약 28% 증가하였다.
평가예 1, 2를 종합해 보면, 금속 공기 전지의 셀 전체 면적, 특히 셀의 세로 길이가 증가함에 따라, 공기 유동 채널에 의한 영향이 증가하며, 그리하여 단위 무게당 에너지 밀도의 차이가 커짐을 알 수 있다.
상기 금속-공기전지는 금속 1차 전지, 금속 2차 전지에 모두 사용가능하다. 또한 그 형상은 특별히 한정되는 것은 아니며, 예를 들어 코인형, 버튼형, 시트형, 적층형, 원통형, 편평형, 뿔형 등을 예시할 수 있다. 또한 전기 자동차 등에 이용하는 대형 전지에도 적용할 수 있다.
본 명세서에서 사용되는 용어인 "공기(air)"는 대기 공기로 제한되는 것은 아니며, 산소를 포함하는 기체의 조합, 또는 순수 산소 기체를 포함할 수 있다. 이러한 용어 "공기"에 대한 넓은 정의가 모든 용도, 예를 들어 공기 전지, 공기 공기극 등에 적용될 수 있다.
지금까지, 본 발명의 이해를 돕기 위하여 금속 공기 전지에 대한 예시적인 실시예가 설명되고 첨부된 도면에 도시되었다. 그러나, 이러한 실시예는 단지 본 발명을 예시하기 위한 것이고 이를 제한하지 않는다는 점이 이해되어야 할 것이다. 그리고 본 발명은 도시되고 설명된 설명에 국한되지 않는다는 점이 이해되어야 할 것이다. 이는 다양한 다른 변형이 본 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 일어날 수 있기 때문이다.
1, 1a, 1b : 금속 공기 전지
11, 11a, 11b : 음극 금속층
12, 12a, 12b : 음극 전해질막
13, 13a, 13b : 양극층
14 : 양극 전류 집전체
100 : 기체 확산층
110 : 확산부
130 : 공기 유동 채널

Claims (20)

  1. 제1면과 상기 제1면과 대향하는 제2면을 가지는 기체 확산층;
    상기 기체 확산층의 상기 제1면 및 상기 제2면 상에 배치되며, 산소를 활물질로 사용하는 적어도 하나의 양극층;
    상기 양극층 상에 배치된 음극 전해질막;
    상기 음극 전해질막 상에 배치된 음극 금속층; 및
    상기 양극층과 상기 기체 확산층 사이에 배치되며, 복수의 기공을 포함하는, 양극 전류 집전체;를 포함하며,
    상기 기체 확산층은, 상기 제1면과 상기 제2 면을 연결하는 측면들 중 적어도 일 측면이 외부로 노출되며, 상기 외부로 노출된 상기 일 측면으로부터 내부를 향해 연장된 적어도 하나의 공기 유동 채널을 구비하며,
    상기 공기 유동 채널을 통해 공급받은 공기가 상기 양극층에 공급될 수 있도록, 상기 복수의 기공에 의해 상기 양극 전류 집전체를 관통하는 기체 유로가 형성된, 금속 공기 전지.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 공기 유동 채널의 연장 방향은 상기 제1면의 법선 방향과 교차하는, 금속 공기 전지.
  3. 제2항에 있어서,
    상기 공기 유동 채널은 복수 개이며,
    상기 복수 개의 공기 유동 채널은, 상기 공기 유동 채널의 상기 연장 방향 및 상기 제1 면의 법선 방향과 교차하는 방향으로 이격 배치된, 금속 공기 전지.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 기체 확산층의 상기 측면들은, 제1 측면과 상기 제1 측면과 대향하는 제2 측면을 포함하며,
    상기 공기 유동 채널은, 상기 제1 측면으로부터 내부를 향해 연장된 적어도 하나의 제1 공기 유동 채널과, 상기 제2 측면으로부터 내부를 향해 연장된 적어도 하나의 제2 공기 유동 채널을 포함하는, 금속 공기 전지.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 공기 유동 채널의 높이는 상기 기체 확산층의 두께와 동일한, 금속 공기 전지.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 공기 유동 채널의 높이는 상기 기체 확산층의 두께보다 작은, 금속 공기 전지.
  7. 제6항에 있어서,
    상기 공기 유동 채널은 복수 개이며,
    상기 복수 개의 공기 유동 채널은 상기 제1면의 법선 방향을 따라 배치된, 금속 공기 전지.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 공기 유동 채널은 직선으로 연장된 직선 구간 또는 곡선으로 연장된 곡선 구간을 포함하는, 금속 공기 전지.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 공기 유동 채널은 복수 개이며, 대칭 또는 비대칭으로 배치된, 금속 공기 전지.
  10. 제1항에 있어서,
    상기 공기 유동 채널의 단면 형상은, 다각형, 원형, 타원형 중 적어도 하나를 포함하는, 금속 공기 전지.
  11. 제1항에 있어서,
    상기 공기 유동 채널의 전체 면적은, 상기 기체 확산층의 전체 면적의 1 % 이상인, 금속 공기 전지.
  12. 제1항에 있어서,
    상기 공기 유동 채널의 폭은 0.1 mm ~ 5 mm 인, 금속 공기 전지.
  13. 제1항에 있어서,
    상기 공기 유동 채널의 폭은 상기 연장 방향을 따라 일정하게 유지된, 금속 공기 전지.
  14. 제1항에 있어서,
    상기 공기 유동 채널의 폭은 상기 연장 방향을 따라 달라지는, 금속 공기 전지.
  15. 제1항에 있어서,
    상기 양극층은, 하나의 층으로써, 상기 기체 확산층의 상기 제1면, 상기 제2면 및 상기 측면들 중 일 측면에 대향하도록 절곡된, 금속 공기 전지.
  16. 제15항에 있어서,
    상기 기체 확산층은 상기 양극층 위에 부분적으로 배치되며,
    상기 음극 금속층, 상기 음극 전해질막 및 상기 양극층은 상기 양극층이 상기 기체 확산층의 상기 제1면 및 상기 제2면과 접촉하도록 상기 기체 확산층 위로 절곡되어 있고, 상기 기체 확산층의 일 측면이 외부로 노출되어 있는, 금속 공기 전지.
  17. 제16항에 있어서,
    다수의 기체 확산층들을 포함하며, 상기 음극 금속층, 음극 전해질막 및 양극층은 상기 양극층이 상기 다수의 기체 확산층들의 제1면 및 제2면과 각각 접촉하도록 반복적으로 절곡되어 있는 금속 공기 전지.
  18. 제1항에 있어서,
    상기 양극층은 서로 이격된 제1 양극층과 제2 양극층을 포함하며,
    상기 제1 양극층은 상기 기체 확산층의 상기 제1면 상에 배치되며, 상기 제2 양극층은 상기 기체 확산층의 상기 제2면 상에 배치된, 금속 공기 전지.
  19. 삭제
  20. 삭제
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