KR102340950B1 - 기체상 방사성탄소 전자동 온라인 감시장치 및 감시방법 - Google Patents

기체상 방사성탄소 전자동 온라인 감시장치 및 감시방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 원자력발전소 에서 배출되는 방사성탄소(14C)의 농도를 온라인으로 감시하는 방법 및 장치에 관한 것으로, 인입된 기체시료 중의 방사성탄소를 NaOH용액과 같은 포집액에 포집한 후 정량펌프를 이용하여 일정량의 포집액과 형광액을 분석용 바이얼에 주입하고, 로봇팔을 이용하여 바이얼을 자동으로 액체섬광계측기에 투입하여 방사성탄소의 농도를 계측하고 분석하게 함으로서 방사성탄소의 계측 및 분석 전 과정을 자동화하여 기존의 수작업에 비해 계측 및 분석시간이 단축되고, 시료의 이송과 전처리에 따른 분석오차가 최소화되며, 원자로 운전환경의 실시간 제공으로 안전운전에 기여하고 분석원의 피폭을 획기적으로 방지하는 효과가 있다.

Description

기체상 방사성탄소 전자동 온라인 감시장치 및 감시방법{Fully Automated On-line Monitoring System and Monitoring Method for Gas Phase Radioactive Carbon}
본 발명은 원자력발전소 등의 배기구를 통해 환경으로 배출되는 다양한 방사성 핵종 중 방사성탄소(14C)의 농도를 온라인으로 감시하는 방법 및 장치에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 배기구로부터 인입된 기체시료 중의 방사성탄소를 NaOH용액과 같은 포집액에 포집한 후 정량펌프를 이용하여 일정량의 포집액과 형광액을 분석용 바이얼(Vial)에 주입하고, 로봇팔(Robot Arm)로 바이얼의 이동을 제어하여 바이얼을 액체섬광계측기(Liquid Scintillation Counter,LSC)에 자동으로 이동시켜 계측케 함으로서 환경으로 방출되는 방사성탄소의 포집, 전처리, 이동 및 계측의 전 과정을 자동화하는 방사성탄소 전자동 온라인 감시장치 및 방법에 관한 것이다.
원자력발전소를 포함하는 원자력시설의 배기구 및 배수구를 통해 환경으로 배출되는 다양한 핵종 중 하나인 방사성탄소는 반감기가 길고, 흡입 또는 광합성된 14CO2 로 오염된 음식물을 통해 섭취할 경우 인체에 큰 영향을 미치는 핵종 중 하나이다. 방사성탄소는 붕괴시 방출되는 β선의 최대에너지가 156 keV이며 5,730년이라는 긴 반감기를 지니고 있다.
대기 중의 방사성탄소는 유기형인 탄화수소(14CnHm) 형태 또는 무기형인 이산화탄소(14CO2) 형태로 존재하며, 특히 이산화탄소 형태의 방사성탄소는 동, 식물에 의한 호흡이나 탄소동화작용을 통해 생물체 내에 고정되고, 먹이사슬의 경로를 거쳐 인체 내에 축적될 수 있어 다른 형태의 14C 화합물보다 각별한 관리와 감시가 요구된다.
방사성탄소는 우주선에 의한 질소(14N)의 14N(n, p)14C 반응을 통해 자연적으로도 생성되는 핵종이나 그 외에는 대부분 핵실험 및 원자력발전소의 운영에 따라 발생되는 인공핵종이다. 핵실험을 제외한 방사성탄소의 주 생성원인 원자력발전소는 원자로의 운전특성과 pH 변화에 따라 무기형(14CO2) 또는 유기형(14CnHm)의 방사성탄소가 발생하고 있으며 중수로에서는 주로 14CO2 형태로, 경수로에서는 주로 14CnHm 형태로 방출되는 것으로 알려져 있다.
무기형(14CO2) 형태보다 분자량이 작고 가벼운 유기형(14CnHm) 형태로 방출되어야 공기 중에서 쉽게 확산되어 주변에 미치는 영향이 적기 때문에 원자력발전소에서는 유기형(14CnHm) 형태로 방출되는 것을 선호하나, 처분장으로 이송되는 폐기물(폐수지, 폐필터 등) 중의 14CnHm 형태의 유기형 방사성탄소는 3000년 정도 지나면서 무기형 14CO2로 전환되어 환경으로 유출되며 그 피폭 영향도 아주 클 것으로 평가됨에 따라 처분장에서는 유기형(14CnHm) 형태의 방사성탄소에 대해서 보다 각별한 관리를 하고 있다.
유럽에서는 방사성탄소의 유해성에 대한 인식을 원자력발전소 건설 당시부터 하고 있어 원자력발전소에서 방출되는 방사성 기체폐기물의 효율적 관리를 위해 통상 2개 호기당 공용으로 사용할 수 있는 150∼200 m 높이의 1개의 배기구(Stack)를 통해 시료 채취 및 반출량을 감시하는 중앙 집중관리 방식을 채택하고 있는 반면, 국내 원자력발전소는 1개 호기당 배기구가 각 건물(터빈건물, 보조건물, 사용 후 핵연료건물, 격납건물 및 폐기물건물 등)별로 독립적으로 설치되고 운영되고 있으며, 해외 원자력발전소와는 달리 굴뚝형의 배기구가 아닌 건물의 옥상에서 방출되고 있어 방사성 기체의 환경방출시 방출량에 대한 제약을 받고 있고 환경에 미치는 영향에 대한 대비가 외국에 비하여 취약한 실정이다.
유럽의 원자력발전소 운영국에서 방사성탄소에 대한 처분장에서의 장기적 안전성을 분석해본 결과, 산성환경에서 자체의 높은 이동성으로 인해 공중에 방사선 피폭을 주는 주요 방사성 핵종으로 인식되고 처분장에서 30,000년 동안 존재한다는 사실이 도출되어, 폐기물내의 방사성탄소의 함량과 화학형별 조성비에 대한 엄격한 제한과 관리를 통하여 처분장으로 보내고 있다.
유럽에서는 2000년 초부터 국제방사선방호위원회(ICRP-60)의 방사선방호원칙에 따라 모든 원자력발전소 및 처분장에서 방사성탄소을 감시해오고 있으며, 미국은 Regulatory Guide 1.21에 의해 2008년도부터 본격적으로 감시해오고 있다. 유럽의 원자력발전소는 대부분 주민의 거주지에 인접해 있어 미국보다는 방사성탄소의 영향을 심각하게 받아들이고 있어 환경방출 방사성탄소의 감시 및 저감화를 위해 노력해오고 있다.
방사성탄소의 분석 및 감시측면에서 국내에서는 1998년부터 중수로 원자력발전소의 방사성탄소의 배출을 감시하기 시작하여 규제기관(KINS)의 권고아래 현재는 모든 원자력발전소의 방출단에 방사성탄소 포집장치(약 60대)를 설치하여 호기 당 최소 5개 지점에서 2주 간격으로 시료를 채취하여 분석하고 있다. 그러나, 각 원자력발전소에 설치되어 있는 방사성탄소 포집장치에는 유기형의 방사성탄소를 무기형으로 변환시킬 수 있는 촉매반응로가 설치되어 있지 않아 유기형 방사성탄소의 분석이 불가능한 실정이며 채취된 모든 시료를 실험실로 이송한 후 별도의 전처리 절차를 거쳐 액체섬광계측기(LSC)로 분석하기 때문에 분석인력 및 분석시간이 많이 소요될뿐만 아니라 시료의 이송, 교체 및 전처리과정에서의 분석오차의 발생 요인이 상존하고 있다.
이와 같이, 방사성탄소는 발생원인 원자력발전소뿐만 아니라 방사성폐기물의 처분 관점에서도 체계적인 관리가 필요한 방사성 핵종으로 반드시 유기형(14CnHm) 및 무기형(14CO2)을 구분하여 분석ㅇ감시해야 하고, 분석ㅇ감시의 정밀도 및 정확도의 향상과 함께 시료의 취급 및 분석시 분석원의 피폭방지방안 등을 고려한 분석 및 감시방안이 수립되어야 한다.
이러한 방사성탄소의 분석 및 감시방법과 관련하여 10-0983675호 특허공보에는 원자로 계통수 내에 존재하는 방사성탄소를 화학형별로 개별적으로 분리하여 계측하는 방법이 제시되어 있고, 10-1171029호 특허공보에는 방사성탄소 분석시의 정밀도 향상을 위해 기체상태의 방사성탄소와 액체 흡착제 사이에 요오드 흡착컬럼을 설치하는 방법이 제시되어 있다. 또한, 10-0665508호 특허공보에는 액상시료를 대상으로 계측용 시료의 제조부터 검출까지 자동화된 액체혼합 베타핵종 자동 방사능분석장치가 제시되어 있으며, 10-0765969호 특허공보에는 네트워크를 이용하여 기존 설비에서 방사선 계측정보를 표시하는 방법이 제시되어 있다.
상기 10-0983675호 특허공보에서는 원자로 계통수로부터 채취해 온 시료를 불활성기체 등을 이용하여 반응기로 투입한 후 산을 주입하여 액상의 무기형 방사성탄소를 방사성 이산화탄소로 전환시키거나 또는 산화제와 촉매를 주입하여 발생된 기체를 촉매반응기에서 방사성 이산화탄소로 전환시켜 NaOH용액과 같은 포집액에 포집하여 계측하는 원자로 계통수 중의 방사성탄소의 농도를 계측하는 방법을 제시하고 있다.
이 계측법은 액상에 함유된 방사성탄소를 포집이 용이한 기체상으로 만들기 위해 산을 주입해 pH를 낮추거나 용존되어 있는 유기형(CnHm)의 방사성탄소를 촉매 반응로를 이용해 방사성 이산화탄소 형태로 전환시키는 것이나, 이 특허에서 제시하고 있는 방사성탄소의 화학적 거동은 이미 학술적으로 알려져 있는 공지된 기술로서 NaOH에 포집된 Na2 14CO3의 탄산염 시료는 실험실로 이송하여 수작업에 의해 전처리한 후 액체섬광계측기(LSC)를 이용해 분석하기 때문에 일정 분석시간이 걸리며 분석오차의 발생과 시료의 변환, 전처리 및 분석의 전 과정에 걸쳐 작업자의 피폭 우려가 여전히 남아 있다.
상기 10-1171029호 특허공보에서는 방사성 요오드가 방사성탄소와 동일한 거동특성을 보이기 때문에 분석을 위한 방사성탄소의 분리시에 방사성 요오드가 동시에 분리되어 액체 흡착제에 흡착되는 현상이 방사성탄소의 농도가 실제값보다 높게 평가되는 원인인 것으로 파악하고 방사성탄소 기체 발생기 전단에 방사성탄소기체 포집기 및 방사성 탄소기체 발생기와 액체 흡착제 사이에 요오드 흡착컬럼을 추가함으로서, 방사성탄소의 분리 및 정량시에 방사성 요오드와 같은 불순물을 제거하기 위한 방법을 제시하고 있다. 그러나, 기체상 방사성요오드는 TEDA(Triethylenediamine)가 첨착된 활성탄 필터로 용이하게 흡착하여 제거할 수 있으며 기체상 방사성탄소의 분석시에는 화학형별로 분리하여 분석하는 것과 실험실에서의 수작업 전처리 및 분석에 의해 발생되는 분석오차의 최소화가 더욱 중요함에도 이에 대한 방안은 제시하지 못하고 있다.
상기 10-0665508호 특허공보에서는 방사성동위원소 사용 후 발생하는 액체폐기물중에 존재하는 다양한 베타 방출핵종을 시료의 채취부터 방사능 농도분석까지 자동으로 수행하고 분석결과를 원거리로 전송함으로써 다수의 베타핵종 농도를 자동 감시할 수 있는 액체 혼합베타핵종 자동 방사능분석장치를 제공하고 있으나, 액체폐기물을 대상으로 다수의 베타핵종을 별도의 전처리과정 없이 분석하기 때문에 액상 시료에 대한 정밀한 분석 및 감시에는 한계가 있고, 특히, 원전 배기구에서 방출되는 기체상의 방사성탄소는 저에너지 베타방출 핵종으로 농도가 매우 낮아 저준위(Low Level)까지 분석이 가능한 고감도의 기기를 사용해야 하며, 반드시 화학형별로 분리하여 분석해야 할 필요성이 있으나, 이에 대한 방안은 제시하지 못하고 있다.
상기 10-0765969호 특허공보는 네트워크를 이용하여 원자력발전소 내의 방사선을 감시하는 시스템에 있어서, 기체방사선 계측과 핵종분석결과를 방사선감시시스템(RMS)서버로 실시간 전송하는 시스템을 제공하고 있으나 핵종별 방사능 농도값이 아닌 기존의 원자력발전소 내의 기체계통에 설치되어 있는 총방사능 계측값을 전송하여 실시간으로 모니터링하는 시스템을 제안하고 있다.
KR 10-0983675 B KR 10-1171029 B KR 10-0665508 B KR 10-0765969 B
본 발명은 위와 같은 문제를 해결하기 위해 원자로 계통의 특성에 따라 중성자와의 반응(14N(n,p)14C, 17O(n,α)14C, 13C(n,γ)14C)에 의해 생성된 방사성탄소가 배기구를 통해 방출됨으로써 원전 부지 주변의 오염 및 인체에 영향 미칠 수 있는 기체상의 방사성탄소를 전자동 온라인으로 연속 분석하고 감시할 수 있는 방사성탄소 전자동 온라인 감시장치 및 감시방법을 제공함에 그 목적이 있다.
위와 같은 목적을 달성하기 위하여, 본 발명의 방사성탄소 전자동 온라인 감시방법은 방사성탄소 전자동 온라인 감시장치 작동 준비를 위한 준비단계; 원자력발전소 등의 배기구로부터 포집한 기체시료를 NaOH용액과 같은 포집액 저장용기에 포집하는 시료채취 및 포집단계; 상기 기체시료가 포집된 포집액 및 반응감도를 높이기 위한 형광액을 정량펌프 및 밸브를 이용하여 분석용 바이얼에 자동 주입한 후 혼합하고 안정화시키는 혼합단계; 상기 포집액과 형광액의 혼합액이 주입된 바이얼을 액체섬광계측기(LSC)에 탑재하여 방사성탄소의 농도를 계측하는 계측단계; 상기 기체시료의 채취가 완료된 포집병 내의 포집용액을 폐기하고 상기 포집병과 배관의 내부를 세척하여 다음 포집을 준비하는 세척단계; 상기 방사성탄소의 농도 계측이 완료된 혼합액이 주입된 바이얼을 바이얼랙에 보관하여 후처리를 대기하는 보관단계;를 포함한다.
한편, 본 발명의 방사성탄소 전자동 온라인 감시장치는, 방사성탄소를 포집하는 포집액 저장용기; 삼중수소(3H)를 포집하는 물(H2O) 저장용기; 포집병(217,218,219,220)과 배관의 세척을 위해 사용되는 메탄올과 같은 세척액 저장용기; 삼중수소(H3) 분석에 사용되는 형광액 저장용기; 방사성탄소의 분석에 사용되는 형광액 저장용기; 상기 각 저장용기에서 상기 포집병(217,218,219,220) 및 바이얼로 해당 용액을 이송시키는 정량펌프; 원자력발전소 등의 배기구로부터 인입되는 기체상 방사성탄소를 포집하는 상기 포집병(217,218,219,220); 유기형 방사성탄소를 무기형 방사성탄소로 변환시키는 촉매반응로(Furnace); 상기 각 포집병(217,218,219,220) 및 정량펌프와 연결되어 상기 바이얼에 해당 용액을 주입하는 주입노즐; 상기 바이얼의 뚜껑을 열고 닫는 기능과 함께 상기 바이얼을 집어 원하는 위치에 위치시키는 기능을 수행하는 로봇팔(Robot Arm); 계측 전 및 계측 후의 상기 바이얼의 보관에 사용되는 바이얼랙(Vial Rack); 상기 로봇팔이 상기 바이얼의 뚜껑을 여는 회전동작시에 상기 바이얼의 몸체를 붙잡는 오토 그래버(Auto Grabber); 상기 바이얼 내에 주입된 포집액과 형광액의 혼합액 중의 방사성탄소의 농도를 계측하는 액체섬광계측기(LSC); 상기 액체섬광계측기(LSC)의 장입구를 개폐하는 장입구 구동장치; 배수(Drain)된 포집액 및 형광액을 보관하는 폐액저장용기; 설정된 운전절차에 따라 상기 여러 구성요소를 자동 제어하는 제어반 및 프로그램; 계측된 계측값을 온라인으로 송수신하는 통신장비;를 포함한다.
본 발명은 원자력발전소 및 동위원소 생산ㅇ분배 시설 등의 방사성 동위원소 사용 기관의 배기구를 통해 환경으로 방출되는 유기형 및 무기형 방사성탄소의 화학형별 분리, 포집, 전처리, 형광액 혼합, 액체섬광계측기(LSC)를 이용한 방사성탄소 농도의 계측 및 계측값의 처리 등의 전 과정을 자동화함으로서 기존의 수작업 분석에 비해 분석시간을 단축시키고, 시료이송과 전처리에 따른 분석오차를 최소화할 수 있으며, 원자로의 운전 환경을 실시간으로 제공하여 안전운전에 기여하고 분석원의 피폭을 획기적으로 방지할 수 있는 효과가 있다.
도 1은 방사성탄소 전자동 온라인 감시방법의 흐름도이고,
도 2는 본 발명의 방사성탄소 전자동 온라인 감시방법의 개략적인 블록도이고,
도 3는 본 발명의 방사성탄소 전자동 온라인 감시장치의 개념도이다.
이하 첨부한 실시예의 도면을 토대로 본 발명을 상세히 설명한다.
도 1 및 도 2에 도시되어 있는 바와 같이, 본 발명의 방사성탄소 전자동 온라인 감시방법은 방사성탄소 전자동 온라인 감시장치 작동 준비를 위한 준비단계(S1); 원자력발전소 등의 배기구로부터 포집한 기체시료를 NaOH용액과 포집액 저장용기에 포집하는 시료채취 및 포집단계(S2); 상기 기체시료가 포집된 포집액 및 반응감도를 높이기 위한 형광액을 정량펌프 및 밸브를 이용하여 분석용 바이얼에 자동 주입한 후 혼합하고 안정화시키는 혼합단계(S3); 상기 포집액과 형광액의 혼합액이 주입된 바이얼을 액체섬광계측기(LSC)에 탑재하여 방사성탄소의 농도를 계측하는 계측단계(S4); 상기 기체시료의 채취가 완료된 포집병 내의 포집용액을 폐기하고 상기 포집병과 배관의 내부를 세척하여 다음 포집을 준비하는 세척단계(S5); 상기 방사성탄소의 농도 계측이 완료된 혼합액이 주입된 바이얼을 바이얼랙에 보관하여 후처리를 대기하는 보관단계(S6);를 포함한다.
상기 준비단계(S1)에서는 메탄올과 같은 세척액 저장용기(200), 물(H2O) 저장용기(201), 포집액 저장용기(202), 삼중수소 계측용 형광액 저장용기(221)와 방사성탄소 계측용 형광액 저장용기(222)에 각각 해당 용액을 상수위까지 채운다.
삼중수소를 포집할 순수한 물이 담긴 저장용기(201)와 연결된 튜브에 위치한 격리용 솔레노이드밸브(204)와 포집병#1(217) 상단의 주입용 솔레노이드밸브(206) 및 포집병#3(219) 상단의 주입용 솔레노이드밸브(207)을 열고, 정량펌프(215)를 작동시켜 물을 포집병#1(217),포집병#3(219)에 상수위까지 채운다. 또한, 방사성탄소를 포집할 NaOH용액과 같은 포집액 저장용기(202)와 연결된 튜브에 위치한 격리용 솔레노이드밸브(205)와 포집병#1(218) 상단의 주입용 솔레노이드밸브(208) 및 포집병#3(220) 상단의 주입용 솔레노이드밸브(209)를 열고, 정량펌프(216)를 작동시켜 NaOH용액과 같은 포집액을 포집병#2(218),포집병#4(220)에 상수위까지 채운다. 이때, 포집병에 위치한 수위센서에 의해 각 용액이 포집병의 상수위에 도달하면 자동으로 정량펌프 및 솔레노이드밸브는 닫힌다. 다수의 바이얼의 거치가 가능한 바이얼랙(503)은 2트레인(Train)으로 구성하여 첫 번째 바이얼랙은 사용하지 않은 뚜껑이 닫혀있는 신품의 바이얼이 배치되도록 하고 두 번째 바이얼랙은 빈 상태로 준비시킨다.
상기 시료채취 및 포집단계(S2)에서는 원자력발전소 또는 RI 생산 및 사용시설의 배기구로부터 방출되는 기체의 샘플 채취용 솔레노이드밸브(300)와 배기구 회수용 솔레노이드밸브(315)를 열고 샘플 채취용 흡입펌프(302)를 작동시켜 방출기체를 먼지필터(301)를 통과시켜 본 발명의 방사성탄소 전자동 온라인 감시장치로 인입시킨다. 이때, 인입되는 기체시료는 습도계(303), 압력계(304) 및 온도계(305)에 의하여 시료의 특성이 연속적으로 계측되어 기록되며, 버블러#1(306)을 통해 포집병#1(217)의 물에 버블링되어 기체 속에 함유되어 있는 삼중수소가 1차적으로 용해되면서 HTO 형태로 포집된다. 포집병#1(217)을 통과한 기체는 버블러#2(307)를 통해 포집병#2(218)의 NaOH용액과 같은 포집액에 버블링되며 기체에 포함되어 있는 무기형 방사성탄소가 용해되면서 포집된다. 무기형(14CO2)의 방사성탄소와 NaOH는 하기 반응식 1과 같이 반응하며 포집된다.
14CO2 +2NaOH → Na2 14CO2 + H2O
유기형(14CnHm) 방사성탄소는 위 반응식에 의해 NaOH용액과 같은 포집액에 포집되지 않기 때문에 Pt/Al로 구성된 촉매반응로(308)에서 400℃이상의 고온처리를 하여 무기형(14CO2)형으로 전환시켜야 NaOH용액과 같은 포집액에 포집이 가능하다. 포집병#2(218)에서 나온 기체는 촉매반응로(308)에서 무기형의 이산화탄소(14CO2)로 변환된 후 버블러#3(309)로 이동되며 포집병#3(219)에서는 촉매반응로(308)의 출구측에 발생되는 응축수 또는 포집병#1(217)에서 완전히 제거되지 않은 삼중수소를 추가적으로 용해시켜 제거한 후 버블러#4(310)를 통해 포집병#4(220)의 NaOH용액과 같은 포집액에 버블링되어 용해되면서 포집된다. 포집병#4(220)에서 나오는 기체는 습도계(311), 압력계(312) 및 온도계(313)로 배출기체의 특성을 연속적으로 계측한 후 정화 계통(HVAC)(314)를 거쳐 원자력발전소 배기구를 통해 환경으로 방출된다. 이러한 과정을 통한 포집이 일정기간 진행되면 포집병#1(217)과 포집병#3(219)에는 삼중수소 시료액이 각각 담겨져 있게 되고, 포집병#2(218)에는 무기형 방사성탄소 시료액이 담겨져 있게 되며, 포집병#4(220)에는 촉매반응로(308)에 의해 무기형태가 된 유기형 방사성탄소 시료액이 담겨져 있게 된다.
상기 혼합단계(S3)는 4개의 포집병에 포집된 삼중수소 및 무기형/유기형 방사성탄소를 액체섬광계측기(LSC)에서 방사성 농도를 계측할 수 있도록 형광액과 혼합하는 단계로, 무기형 방사성탄소가 포집되어 있는 포집병#2(218)와 연결된 튜브에 위치한 격리용 솔레노이드밸브(401)를 열고 자동제어 로봇팔(500)을 이용하여 바이얼랙(503)에 위치한 특정 바이얼을 붙잡아 오토 그래버(Auto Grabber)(501)로 이동시키고 좌ㅇ우 이동을 통해 오토 그래버(501)의 양단을 조여서 바이얼을 고정시킨다. 로봇팔(500)에 별도로 설치된 회전기구를 이용하여 바이얼의 뚜껑을 열고 로봇팔이 뚜껑을 그대로 잡고 있는 상태로 대기한다.
이후 오토 그래버(501)를 시료액이 주입되는 위치인 주입노즐 하단의 정확한 위치로 종방향으로 이동시켜고, 오토그래버(501)가 정위치에 위치하면 계측용 바이얼에 무기형 방사성탄소가 포집된 포집액을 주입하기 위해 솔레노이드밸브(401)을 열고 미리 설정된 양이 주입될 때까지 정량펌프(407) 작동시켜 바이얼에 주입한다. 이때, 주입량은 정량펌프의 가동시간으로 조절한다. 포집액의 주입이 완료되면 오토 그래버(501)를 방사성탄소 계측을 위한 형광액 주입노즐 하단까지 횡방향으로 이동시켜 대기한다. 형광액 주입용 솔레노이드밸브(405)를 열고 형광액 주입용 정량펌프(411)을 작동시켜 미리 설정된 양의 형광액을 바이얼에 주입하고 주입이 완료되면 오토 그래버(501)를 종방향으로 이동시켜 로봇팔(500)의 다음 공정을 대기한다.
로봇팔(500)은 이전 과정에서부터 파지하고 있던 뚜껑을 포집액 및 형광액 주입이 완료된 바이얼에 회전장치를 이용하여 닫은 후 뚜껑이 닫힌 바이얼을 다시 Holding한 상태에서 상ㅇ하, 좌ㅇ우로 흔들어 혼합한 후 바이얼랙의 원래 위치로 이동시켜 일정시간동안 안정화시킨다. 이때, 최초 바이얼랙에서 바이얼을 인출한 위치와 함께 작동된 정량펌프 및 밸브번호를 인식하고 이를 추후 액체섬광계측기(LSC)의 계측값과 연동하여 각 시료에 대한 ID를 부여한다. 유기형 방사성탄소가 무기형 방사성탄소로 변환되어 포집된 포집병#4(220)과 촉매반응로(308) 전과 후의 삼중수소가 포집된 포집병#1 및 포집병#3에 포집된 포집액의 혼합공정도 이와 동일한 방법으로 수행한다.
상기 분석단계(S4)는 바이얼 내에 주입된 포집액과 형광액의 혼합액 중의 방사성탄소 농도를 액체섬광계측기(LSC)로 계측하는 단계로 투입구 구동장치(502)를 이용하여 액체섬광계측기(LSC)(600)의 바이얼 투입구를 열면 로봇팔(500)이 바이얼랙에서 혼합액의 안정화가 완료된 바이얼을 인출하여 이동시켜 액체섬광계측기(LSC)의 바이얼 투입구에 넣은 후 투입구 구동장치(502)가 바이얼 투입구를 닫으면 액체섬광계측기(LSC)(600)가 작동하여 방사성탄소의 농도를 계측한다. 계측이 완료되면 투입구 구동장치(502)가 바이얼 투입구를 열고 로봇팔(500)이 방사성탄소의 농도 계측이 완료된 혼합액이 주입된 바이얼을 인출하여 보관용 바이얼랙(504)으로 이동시킨다.
상기 세척단계(S5)는 온라인 분석장치의 특성상 포집병의 잦은 교체가 불가능하기 때문에 차회 계측값의 오차를 줄여 정확도를 높이기 위해 포집병 내의 포집용액을 폐기하고 포집병과 배관의 내부를 알콜로 세척함으로서 다음 포집을 준비하는 단계로 메탄올과 같은 세척액 저장용기(200)와 연결된 튜브에 위치한 격리용 솔레노이드밸브(203)와 포집병#1(217), 포집병#2(218), 포집병#3(219) 및 포집병#4(220)의 상단에 위치한 주입용 솔레노이드밸브(210,211,212,213)을 열고, 정량펌프(214)를 작동시켜 메탄올을 각 포집병#1(217), 포집병#2(218), 포집병#3(219) 및 포집병#4(220)의 상수위까지 채운 후 압축공기와 연결된 배관의 솔레노이드밸브(316)와 배기구 회수용 솔레노이드밸브(315)를 열고 각 포집병에 압축공기를 인입시켜 버블링하여 포집병의 내부를 일정시간동안 세척한다.
일정 시간이 경과하여 포집병#1(217), 포집병#2(218), 포집병#3(219) 및 포집병#4(220)의 내부세척이 완료되면 세척액 주입용 정량펌프(214) 작동을 정지시킨 후, 격리용 솔레노이드밸브(203) 및 주입용 솔레노이드밸브(210,211,212,213), 압축공기용 솔레노이드밸브(316) 및 배기구 회수용 솔레노이드밸브도 닫는다. 이후 각 포집병과 주입노즐에 연결된 배관에 있는 솔레노이드밸브(400,401,402),403)을 열고 정량펌프(406,407,408,409)를 작동시켜 포집병 내부의 세척액을 배수시킨다. 이때, 배수된 세척액은 별도로 준비된 폐액저장용기(412)에 투입된다.
상기 보관단계(S5)는 계측이 완료된 바이얼을 보관용 바이얼랙(504)에 보관하는 단계로 보관용 바이얼랙(504)의 각 위치에 있는 바이얼의 이력을 정량펌프 및 밸브의 구동여부와 연동하여 통합제어프로그램에서 확인할 수 있도록 함으로서 행렬위치에 따라 계측날짜와 시간 및 샘플 시료의 종류를 알 수 있도록 한다.
한편, 도2 및 도3에 도시되어 있는 바와 같이, 본 발명의 방사성탄소 온라인 감시장치는, 방사성탄소를 포집하는 포집액 저장용기(202); 삼중수소(3H)를 포집하는 물(H2O) 저장용기(201); 포집병(217,218,219,220) 및 배관세척을 위해 사용되는 메탄올과 같은 세척액 저장용기(200); 삼중수소(H3) 분석에 사용되는 형광액 저장용기(221); 방사성탄소의 분석에 사용되는 형광액 저장용기(222); 상기 각 저장용기(200,201,202,221,222)에서 상기 포집병(217,218,219,220) 및 바이얼로 해당 용액을 이송시키는 정량펌프(214, 215,216); 원자력발전소 등의 배기구로부터 인입되는 기체상 방사성탄소를 포집하는 상기 포집병(217,218,219,220); 유기형 방사성탄소를 무기형 방사성탄소로 변환하는 촉매반응로(Furnace)(308); 상기 각 포집병(217,218,219,220) 및 정량펌프(406,407,408,409,410,411)와 연결되어 상기 바이얼에 해당 용액을 주입하는 주입노즐(505); 상기 바이얼의 뚜껑을 열고 닫는 기능과 함께 상기 바이얼을 붙잡아 원하는 위치에 위치시키는 기능을 수행하는 로봇팔(Robot Arm)(500); 계측 전 및 계측 후의 상기 바이얼의 보관에 사용되는 바이얼랙(Vial Rack)(503,504); 상기 로봇팔(500)이 상기 바이얼의 뚜껑을 여는 회전동작시에 상기 바이얼의 몸체를 붙잡는 오토 그래버(Auto Grabber)(501); 상기 바이얼 내에 주입된 포집액과 형광액의 혼합액 중의 방사성탄소의 농도를 계측하는 액체섬광계측기(LSC)(600); 상기 액체섬광계측기(LSC)(600)의 투입구를 개폐하는 투입구 구동장치(502); 배수(Drain)된 포집액 및 형광액을 보관하는 폐액저장용기(412); 설정된 운전절차에 따라 상기 여러 구성요소를 자동 제어하는 제어반 및 프로그램(미도시); 계측된 계측값을 온라인으로 송수신하는 통신장비(미도시);를 포함한다.
위와 같은 방사성탄소 온라인 감시장치 중 포집병(217,218,219,220)은 외부에서도 기체가 버블링되는 상황을 확인할 수 있도록 유리재질로 구성하고, 통상적으로 원자력발전소에서 2주 간격으로 포집하는 것을 기준으로 할 때 200~400 ㎖의 용량을 갖도록 구성하며, 포집병에는 상한과 하한의 수위센서를 함께 구성하여 상한 또는 하한에 도달할 경우 제어반에 신호를 주어 관련된 정량펌프 및 밸브의 구동을 제어할 수 있도록 구성하는 것이 바람직하다.
상기 흡입펌프(302)는 배기구로부터 인입되는 압력이 매우 강하거나 매우 약할 경우에는 포집효율에 영향을 미칠 수 있으므로 압력 및 유량의 조절이 가능하도록 구성하는 것이 바람직하다.
상기 저장탱크와 연결된 정량펌프(214,215,216)는 포집병으로 각 용액을 주입하는 과정에서 포집병에 구비된 레벨스위치에 의해 제어가 가능하기 때문에 100~200 ㎖/min의 비교적 큰 유량의 정량펌프를 적용해도 되나, 각 포집병(217,218,219,220) 및 형광액 저장용기(221,221)에서 주입노즐(505)을 통해 바이얼로 포집액 및 형광액을 주입하는 용도로 사용되는 정량펌프(400,401,402,403,410,411)는 바이얼에 레벨스위치가 없어 작동시간으로 제어가 필요하고, 주입된 포집액의 양에 따라 방사성탄소의 계측값에 차이가 발생할 수 있으므로 정밀도가 높은 5∼15 ㎖/min 미만의 작은 유량의 정량펌프로 구성하는 것이 바람직하다. 또한, 모든 정량펌프는 펌프의 임펠러와 이송용액의 직접적인 접촉이 없이 튜브의 연동작용에 의해 튜브 내의 용액이 이송되면서 용액의 외부유출이 없는 튜브연동식 펌프(Peristaltic Pump)로 구성하는 것이 바람직하다.
상기 형광액 저장용기(221,222)에서 정량펌프(410,411)를 통해 계측용 바이얼로 주입되는 배관의 말단에는 압력이 없을 경우에 공기와의 접촉을 차단하여 형광액이 공기와의 접촉을 통해 고화되는 것을 방지할 수 있도록 체크밸브(미도시)를 구성하는 것이 바람직하다.
상기 촉매반응로(308)는 촉매반응이 원활하도록 300~600℃의 범위에서 온도조절이 가능하도록 구성하고, 촉매로는 Pt/Al 또는 Pt/CuO가 사용될 수 있다.
상기 로봇팔(500)은 시중에서 구매할 수 있는 상용 제품을 이용하여 본 발명의 취지에 맞도록 프로그램을 통해 변형하여 사용할 수 있으나, 방사성탄소 온라인 감시장치의 이동성을 고려할 때 작업반경이 500 mm를 넘지 않도록 구성하는 것이 바람직하며, 로봇팔의 끝단에는 바이얼의 뚜껑을 열고 닫을 수 있는 회전장치와 바이얼을 집을 수 있는 기구를 구비하는 것이 바람직하다.
상기 액체섬광계측기(LSC)(600)는 2 개 또는 3 개의 광전자증배관(Photo Multiplier Tube)으로 구성된 통상적인 액체섬광계측기(LSC)를 이용할 수 있으나, 배기체 중의 방사성탄소의 농도가 대부분 극미량 수준이므로 백그라운드가 낮아 극저준위까지 계측이 가능한 것으로 구성하는 것이 바람직하다.
위와 같이, 본 발명은 원자력발전소 등의 배기구로부터 인입된 기체시료 중의 방사성탄소를 NaOH용액과 같은 포집액에 포집한 후 정량펌프를 이용하여 일정량의 포집액과 형광액을 분석용 바이얼에 주입하고, 로봇팔을 이용하여 바이얼의 이동을 제어하며, 자동으로 액체섬광계측기(LSC)에 투입하여 계측하여 분석함으로서 방사성탄소의 계측 및 분석 전 과정을 자동화하는 방사성탄소 전자동 온라인 감시장치 및 방법을 제공한다.
이상에서 실시예를 토대로 본 발명을 설명하였으나, 본 발명은 이에 한정되지 아니하고 본 발명의 기술적 사상의 범위 내에서 다양한 변화와 변경이 가능하다. 따라서 위의 기재 내용에 의하여 본 발명의 범위가 한정되지 아니한다. 또한, 본 발명의 상세한 설명과 청구범위에 기재된 도면부호는 본 발명의 이해를 용이하게 하기 위해서 참고로 부기한 것으로, 본 발명은 도면상의 형태로 한정되지 아니한다.
200: 세척액 저장용기 201: 물 저장용기
202: 포집액 저장용기 203: 세척액 저장용기 솔레노이드밸브
204: 물 저장용기 솔레노이드밸브 205: 포집액 저장용기 솔레노이드밸브
217: 포집병#1 218: 포집병#2
219: 포집병#3 220: 포집병#4
221: 삼중수소 형광액 저장용기 222: 방사성탄소 형광액 저장용기
302: 흡입펌프 308: 촉매반응로(Furnace)
412: 폐액저장용기 500: 로봇팔(Robot Arm)
501: 오토 그래버(Auto Grabber) 502: 투입구 구동장치
503: 신품용 바이얼랙(Vial Rack) 504: 보관용 바이얼랙
505: 주입노즐 600: 액체섬광계측기(LSC)

Claims (13)

  1. 삭제
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 삭제
  5. 방사성탄소(14C)를 포집하는 포집액 저장용기(202); 삼중수소(3H)를 포집하는 물(H2O) 저장용기(201); 포집병(217,218,219,220)과 배관의 세척을 위해 사용되는 세척액 저장용기(200); 삼중수소(H3) 분석에 사용되는 형광액 저장용기(221); 방사성탄소의 분석에 사용되는 형광액 저장용기(222); 상기 각 저장용기(200,201,202,221,222)에서 상기 포집병(217,218,219,220) 및 바이얼로 해당 용액을 이송시키는 정량펌프(214, 215,216); 원자력발전소 등의 배기구로부터 기체상 방사성탄소를 포집하는 상기 포집병(217,218,219,220); 유기형 방사성탄소를 무기형 방사성탄소로 변환시키는 촉매반응로(308); 상기 각 포집병(217,218,219,220) 및 정량펌프(406,407,408,409,410,411)와 연결되어 상기 바이얼에 해당 용액을 주입하는 주입노즐(505); 상기 바이얼의 뚜껑을 열고 닫는 기능과 함께 상기 바이얼을 붙잡아 원하는 위치에 위치시키는 기능을 수행하는 로봇팔(Robot Arm)(500); 계측 전 및 계측 후의 상기 바이얼의 보관에 사용되는 바이얼랙(Vial Rack)(503,504); 상기 로봇팔(500)이 상기 바이얼의 뚜껑을 여는 회전동작시에 상기 바이얼의 몸체를 붙잡는 오토 그래버(Auto Grabber)(501); 상기 바이얼 내에 주입된 포집액과 형광액의 혼합액 중의 방사성탄소의 농도를 계측하는 액체섬광계측기(600); 상기 액체섬광계측기(600)의 투입구를 개폐하는 투입구 구동장치(502); 배수된 포집액 및 형광액을 보관하는 폐액저장용기(412); 설정된 운전절차에 따라 상기 여러 구성요소를 자동 제어하는 제어반 및 프로그램; 및 계측된 계측값을 온라인으로 송수신하는 통신장비;를 포함하는 것을 특징으로 하는 기체상 방사성탄소 전자동 온라인 감시장치
  6. 제5항에 있어서,
    상기 포집병(217,218,219,220)에 상한과 하한의 수위센서를 추가하는 것을 특징으로 하는 기체상 방사성탄소 전자동 온라인 감시장치
  7. 제5항에 있어서,
    상기 정량펌프(214, 215,216,406,407,408,409,410,411)를 튜브의 연동작용에 의해 튜브 내의 용액이 이송되면서 용액의 외부유출이 없는 튜브연동식 펌프(Peristaltic Pump)로 구성하는 것을 특징으로 하는 기체상 방사성탄소 전자동 온라인 감시장치
  8. 제5항 또는 제7항에 있어서,
    상기 정량펌프(406,407,408,409,410,411)를 정밀도가 높은 5∼15 ㎖/min 미만의 작은 유량의 정량펌프로 구성하는 것을 특징으로 하는 기체상 방사성탄소 전자동 온라인 감시장치
  9. 제5항에 있어서,
    상기 촉매반응로(308)를 300~600℃의 범위에서 온도조절이 가능하도록 구성하는 것을 특징으로 하는 기체상 방사성탄소 전자동 온라인 감시장치
  10. 제5항 또는 제9항에 있어서,
    상기 촉매반응로(308)에서 촉매로 Pt/Al을 사용하는 것을 특징으로 하는 기체상 방사성탄소 전자동 온라인 감시장치
  11. 제5항 또는 제9항에 있어서,
    상기 촉매반응로(308)에서 촉매로 Pt/CuO를 사용하는 것을 특징으로 하는 기체상 방사성탄소 전자동 온라인 감시장치
  12. 제5항에 있어서,
    상기 로봇팔(500)을 작업반경이 500 mm를 넘지 않도록 구성하는 것을 특징으로 하는 기체상 방사성탄소 전자동 온라인 감시장치
  13. 삭제
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