KR102336961B1 - 공기극 구조와 이를 포함하는 금속-공기 전지 및 이들의 제조방법 - Google Patents

공기극 구조와 이를 포함하는 금속-공기 전지 및 이들의 제조방법 Download PDF

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Abstract

공기극 구조와 이를 포함하는 금속-공기 전지 및 이들의 제조방법에 관해 개시되어 있다. 개시된 금속-공기 전지용 공기극 구조는 탄소계 물질 및 바인더를 포함하는 전극층, 상기 전극층의 제1면에 구비된 것으로 제1 금속 폼(metal foam)을 포함하는 제1 집전체층 및 상기 전극층의 제2면에 구비된 것으로 제2 금속 폼(metal foam)을 포함하는 제2 집전체층을 구비할 수 있다. 상기 공기극 구조는 상기 전극층이 상기 제1 및 제2 집전체층 사이에 샌드위치된 구조를 가질 수 있다. 상기 탄소계 물질은 케첸 블랙(Ketjen black)을 포함할 수 있다. 상기 바인더는 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE)을 포함할 수 있다. 상기 제1 및 제2 금속 폼(metal foam)은 니켈 폼(Ni foam)을 포함할 수 있다.

Description

공기극 구조와 이를 포함하는 금속-공기 전지 및 이들의 제조방법{Air electrode structure, metal-air battery including the same and manufacturing methods thereof}
본 발명은 전극 부재와 이를 포함하는 이차 전지 및 이들의 제조방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는, 공기극 구조와 이를 포함하는 금속-공기 전지 및 이들의 제조방법에 관한 것이다.
본격적인 전기자동차 보급에 필요한 약 500 km 이상의 주행거리(1회 충전시 주행거리)를 실현하기 위해서는, 약 700 Wh/kg 이상의 에너지 밀도를 갖는 이차 전지가 개발될 필요가 있다. 이와 관련해서, 높은 에너지 밀도를 갖는 전지 시스템으로 금속-공기 전지(metal-air battery)에 대한 관심이 높아지고 있다.
금속-공기 전지는 이온의 흡장 및 방출이 가능한 음극과 공기 중의 산소를 활물질로서 사용하는 양극(공기극)을 포함한다. 공기극(양극)에서는 외부로부터 유입되는 산소의 환원 및 산화 반응이 일어나고, 음극에서는 금속의 산화 및 환원 반응이 일어나며, 이때 발생하는 화학적 에너지를 전기적 에너지로 변환시켜 추출한다. 예를 들어, 금속-공기 전지는 방전시에는 산소를 흡수하고 충전시에는 산소를 방출한다. 이와 같이, 금속-공기 전지는 공기 중에 존재하는 산소를 이용하기 때문에, 전지의 에너지 밀도를 크게 향상시킬 수 있다. 예를 들어, 금속-공기 전지는 기존의 리튬 이온 전지보다 수배 이상 높은 에너지 밀도를 가질 수 있다.
금속-공기 전지의 음극에는 리튬, 아연, 알루미늄, 마그네슘, 철, 칼슘, 나트륨 등의 활성 금속이 사용될 수 있다. 이 중에서 리튬은 타 금속 대비 가장 높은 에너지 밀도(이론 밀도: 11,140 Wh/kg)를 가지며, 이는 가솔린과 비슷한 수준이다. 이런 이유로, 금속-공기 전지의 음극 부분에서는 소재 개선의 여지가 현재로서는 크지 않은 상황이다.
금속-공기 전지의 공기극(양극)의 소재 및 구성은 전지의 용량(capacity) 및 효율 등을 좌우하는 요소가 될 수 있다. 따라서, 용량 및 효율 향상에 유리한 구성을 갖는 공기극 구조의 개발이 요구되고 있다. 또한, 공기극의 기계적 특성 향상, 경량화, 저비용화, 공정의 용이성 확보 등 다양한 요건들이 요구된다.
본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 금속-공기 전지의 성능 및 충방전 특성을 향상시킬 수 있는 공기극 구조(air electrode structure) 및 이를 포함하는 금속-공기 전지를 제공하는데 있다.
또한, 본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 금속-공기 전지의 양극 로딩량(loading level)을 안정적으로 증대시킬 수 있고, 용량 및 효율을 향상시킬 수 있는 공기극 구조 및 이를 포함하는 금속-공기 전지를 제공하는데 있다.
또한, 본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 상기한 공기극 구조 및 금속-공기 전지의 제조방법을 제공하는데 있다.
본 발명이 해결하고자 하는 과제는 이상에서 언급한 과제에 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 과제들은 아래의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
상기한 과제를 달성하기 위한 본 발명의 실시예들에 따르면, 금속-공기 전지용 공기극 구조로서, 탄소계 물질 및 바인더를 포함하는 전극층; 상기 전극층의 제1면에 구비된 것으로, 제1 금속 폼(metal foam)을 포함하는 제1 집전체층; 및 상기 전극층의 제2면에 구비된 것으로, 제2 금속 폼(metal foam)을 포함하는 제2 집전체층;을 구비하고, 상기 전극층이 상기 제1 및 제2 집전체층 사이에 샌드위치된 구조를 갖는 금속-공기 전지용 공기극 구조(air electrode structure)가 제공된다.
상기 탄소계 물질은 카본 블랙(carbon black)을 포함할 수 있다.
상기 카본 블랙은 케첸 블랙(Ketjen black)을 포함할 수 있다.
상기 바인더는 폴리테트라플루오로에틸렌(polytetrafluoroethylene)(PTFE)을 포함할 수 있다.
상기 전극층은 그 단독으로 프리-스탠딩(free-standing) 필름 특성을 가질 수 있다.
상기 전극층은 약 100∼500 ㎛ 정도의 두께를 가질 수 있다.
상기 전극층은 다수의 입자를 포함하는 구성을 가질 수 있고, 상기 다수의 입자의 평균 입경은 약 30∼70 nm 정도일 수 있다.
상기 제1 및 제2 금속 폼(metal foam) 중 적어도 하나는 니켈 폼(Ni foam)을 포함할 수 있다.
상기 탄소계 물질은 케첸 블랙(Ketjen black)을 포함할 수 있고, 상기 바인더는 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE)을 포함할 수 있고, 상기 제1 및 제2 금속 폼(metal foam)은 니켈 폼(Ni foam)을 포함할 수 있다.
상기 제1 및 제2 집전체층은 상기 전극층보다 큰 폭을 가질 수 있고, 상기 전극층의 측방향 외측으로 확장된 구조를 가질 수 있다.
본 발명의 다른 실시예들에 따르면, 전술한 공기극 구조를 갖는 양극부; 상기 양극부와 이격하여 배치되고, 금속을 포함하는 음극부; 및 상기 양극부와 음극부 사이에 구비된 전해질;을 포함하고, 상기 음극부로부터 제공된 금속 이온과 상기 양극부를 통해 제공된 산소의 전기화학 반응을 이용하는 금속-공기 전지(metal-air battery)가 제공된다.
상기 음극부의 상기 금속은 리튬(lithium)을 포함할 수 있고, 상기 금속-공기 전지는 리튬-공기 전지인 금속-공기 전지일 수 있다.
상기 금속-공기 전지는 상기 양극부와 음극부 사이에 구비된 분리막을 더 포함할 수 있다.
본 발명의 다른 실시예들에 따르면, 전술한 금속-공기 전지를 포함하는 전기자동차가 제공된다.
본 발명의 다른 실시예들에 따르면, 금속-공기 전지용 공기극 구조의 형성방법으로서, 탄소계 물질 및 바인더를 포함하는 전극층을 마련하는 단계; 상기 전극층을 제1 금속 폼(metal foam)을 포함하는 제1 집전체층 상에 배치하는 단계; 및 상기 제1 집전체층 상에 배치된 상기 전극층 상에 제2 금속 폼(metal foam)을 포함하는 제2 집전체층을 배치하는 단계;를 포함하고, 상기 전극층이 상기 제1 및 제2 집전체층 사이에 샌드위치된 구조를 갖는 금속-공기 전지용 공기극 구조의 형성방법이 제공된다.
상기 전극층을 마련하는 단계에서 상기 전극층은 프리-스탠딩(free-standing) 필름으로 형성될 수 있다.
상기 전극층을 마련하는 단계는 상기 탄소계 물질, 상기 바인더 및 용매를 포함하는 혼합 용액을 마련하는 단계; 상기 혼합 용액에 대한 밀링(milling) 및/또는 혼합(mixture) 공정 및 건조 공정을 차례로 수행하여 상기 혼합 용액으로부터 슬러리를 제조하는 단계; 및 상기 슬러리를 필름 형태로 가공하는 단계;를 포함할 수 있다.
상기 탄소계 물질은 카본 블랙(carbon black)을 포함할 수 있다.
상기 카본 블랙은 케첸 블랙(Ketjen black)을 포함할 수 있다.
상기 바인더는 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE)을 포함할 수 있다.
상기 제1 및 제2 금속 폼(metal foam) 중 적어도 하나는 니켈 폼(Ni foam)을 포함할 수 있다.
상기 제1 집전체층 상에 상기 전극층 및 상기 제2 집전체층이 순차로 적층된 적층 구조체를 프레스 장치(press machine)를 이용해서 압착하는 단계; 및 상기 적층 구조체를 건조하는 단계;를 더 포함할 수 있다.
본 발명의 다른 실시예들에 따르면, 공기극 구조를 갖는 양극부, 금속을 포함하는 음극부 및 이들 사이에 구비된 전해질을 포함하는 금속-공기 전지의 제조방법에 있어서, 전술한 방법을 이용해서 상기 공기극 구조를 형성하는 단계;를 포함하는 금속-공기 전지의 제조방법이 제공된다.
본 발명의 실시예들에 따르면, 금속-공기 전지의 성능 및 충방전 특성을 향상시킬 수 있는 공기극 구조 및 이를 포함하는 금속-공기 전지를 구현할 수 있다. 또한, 본 발명의 실시예들에 따르면, 금속-공기 전지의 양극 로딩량을 안정적으로 증대시킬 수 있고, 용량 및 효율을 향상시킬 수 있는 공기극 구조 및 이를 포함하는 금속-공기 전지를 구현할 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 금속-공기 전지용 공기극 구조(air electrode structure)를 보여주는 단면도이다.
도 2는 본 발명의 다른 실시예에 따른 금속-공기 전지용 공기극 구조를 설명하기 위한 사시도이다.
도 3a 내지 도 3d는 본 발명의 일 실시예에 따른 금속-공기 전지용 공기극 구조의 제조방법을 설명하기 위한 사시도이다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따라 금속-공기 전지용 공기극 구조를 제조하는 과정을 보여주는 사진 이미지이다.
도 5는 본 발명의 일 실시예에 따른 공기극 구조를 적용한 금속-공기 전지를 보여주는 단면도이다.
도 6은 제1 비교예에 따른 공기극 구조를 적용한 금속-공기 전지의 충방전 특성을 평가한 결과를 보여주는 그래프이다.
도 7은 제2 비교예에 따른 공기극 구조를 적용한 금속-공기 전지의 충방전 특성을 평가한 결과를 보여주는 그래프이다.
도 8은 본 발명의 실시예에 따른 공기극 구조를 적용한 금속-공기 전지의 충방전 특성을 평가한 결과를 보여주는 그래프이다.
이하, 첨부된 도면들을 참조하여 본 발명의 실시예들을 상세히 설명하기로 한다.
이하에서 설명할 본 발명의 실시예들은 당해 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 본 발명을 더욱 명학하게 설명하기 위하여 제공되는 것이고, 본 발명의 범위가 하기 실시예에 의해 한정되는 것은 아니며, 하기 실시예는 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있다.
본 명세서에서 사용된 용어는 특정 실시예를 설명하기 위하여 사용되며, 본 발명을 제한하기 위한 것이 아니다. 본 명세서에서 사용되는 단수 형태의 용어는 문맥상 다른 경우를 분명히 지적하는 것이 아니라면, 복수의 형태를 포함할 수 있다. 또한, 본 명세서에서 사용되는 "포함한다(comprise)" 및/또는 "포함하는(comprising)"이라는 용어는 언급한 형상, 단계, 숫자, 동작, 부재, 요소 및/또는 이들 그룹의 존재를 특정하는 것이며, 하나 이상의 다른 형상, 단계, 숫자, 동작, 부재, 요소 및/또는 이들 그룹의 존재 또는 부가를 배제하는 것이 아니다. 또한, 본 명세서에서 사용된 "연결"이라는 용어는 어떤 부재들이 직접적으로 연결된 것을 의미할 뿐만 아니라, 부재들 사이에 다른 부재가 더 개재되어 간접적으로 연결된 것까지 포함하는 개념이다.
아울러, 본원 명세서에서 어떤 부재가 다른 부재 "상에" 위치하고 있다고 할 때, 이는 어떤 부재가 다른 부재에 접해 있는 경우뿐 아니라 두 부재 사이에 또 다른 부재가 존재하는 경우도 포함한다. 본 명세서에서 사용된 용어 "및/또는"은 해당 열거된 항목 중 어느 하나 및 하나 이상의 모든 조합을 포함한다. 또한, 본원 명세서에서 사용되는 "약", "실질적으로" 등의 정도의 용어는 고유한 제조 및 물질 허용 오차를 감안하여, 그 수치나 정도의 범주 또는 이에 근접한 의미로 사용되고, 본원의 이해를 돕기 위해 제공된 정확하거나 절대적인 수치가 언급된 개시 내용을 침해자가 부당하게 이용하는 것을 방지하기 위해 사용된다.
이하 첨부된 도면들을 참조하여 본 발명의 실시예들에 대해 상세히 설명한다. 첨부된 도면에 도시된 영역이나 파트들의 사이즈나 두께는 명세서의 명확성 및 설명의 편의성을 위해 다소 과장되어 있을 수 있다. 상세한 설명 전체에 걸쳐 동일한 참조번호는 동일한 구성요소를 나타낸다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 금속-공기 전지용 공기극 구조(air electrode structure)(100)를 보여주는 단면도이다.
도 1을 참조하면, 본 실시예에 따른 금속-공기 전지용 공기극 구조(100)는 탄소계 물질(carbon-based material) 및 바인더(binder)를 포함하는 전극층(10)을 구비할 수 있다. 또한, 상기 금속-공기 전지용 공기극 구조(100)는 전극층(10)의 제1면(예컨대, 하면)에 구비된 제1 집전체층(20a) 및 전극층(10)의 제2면(예컨대, 상면)에 구비된 제2 집전체층(20b)을 구비할 수 있다. 여기서, 제1 집전체층(20a)은 제1 금속 폼(metal foam)을 포함할 수 있고, 제2 집전체층(20b)은 제2 금속 폼(metal foam)을 포함할 수 있다. 전극층(10)은 제1 및 제2 집전체층(20a, 20b) 사이에 배치될 수 있다. 따라서, 상기 금속-공기 전지용 공기극 구조(100)는 전극층(10)이 제1 및 제2 집전체층(20a, 20b) 사이에 샌드위치된 구조를 갖는다고 할 수 있다. 이때, 전극층(10)은 담체 물질층 또는 양극 촉매 물질층이라 할 수 있다. 제1 및 제2 집전체층(20a, 20b)은 전기적으로 집전체의 역할을 하면서 동시에 기체(gas)를 투과시키는 역할을 할 수 있다.
전극층(10)에 포함된 상기 탄소계 물질은 카본 블랙(carbon black)일 수 있고, 상기 카본 블랙은, 예컨대, 케첸 블랙(Ketjen black)을 포함할 수 있다. 상기 케첸 블랙은, 예를 들어, Ketjen black 600JD 일 수 있다. 그러나 케첸 블랙의 종류는 달라질 수 있고, 케첸 블랙이 아닌 다른 카본 블랙 물질을 사용할 수도 있다. 전극층(10)에 포함된 상기 바인더는 고분자 물질, 예컨대, 불소계 고분자 물질을 포함할 수 있다. 구체적인 예로, 상기 바인더는 폴리테트라플루오로에틸렌(polytetrafluoroethylene)(PTFE)을 포함할 수 있다. 또한, 상기 바인더는 소수성을 가질 수 있고, 전극층(10)의 표면에 소수성을 부여하는 역할을 할 수 있다. 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE)은 이러한 소수성 특성을 가질 수 있다. 그러나 상기 바인더의 구체적인 물질은 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE)으로 한정되지 않고, 경우에 따라, 달라질 수 있다.
전극층(10)에서 상기 탄소계 물질과 상기 바인더가 균일하게(대체로 균일하게) 혼합되어 있을 수 있다. 이러한 전극층(10)은 그 단독으로 프리-스탠딩(free-standing) 필름 특성을 가질 수 있다. 다시 말해, 전극층(10)은 그 자체로 프리-스탠딩(free-standing) 필름일 수 있다. 전극층(10)은 상기 탄소계 물질과 상기 바인더만으로 구성된 프리-스탠딩(free-standing) 필름이거나, 상기 탄소계 물질 및 상기 바인더를 주요 구성물질로 포함하는 프리-스탠딩(free-standing) 필름일 수 있다. 전극층(10)을 프리-스탠딩(free-standing) 필름으로 제조한 후, 이를 제1 및 제2 집전체층(20a, 20b) 사이에 구비시킬 수 있다. 전극층(10)을 프리-스탠딩(free-standing) 필름으로 제조하는 경우, 전극층(10)의 두께 조절이 용이하고, 전극층(10)의 제조시, 필요에 따라, 다양한 첨가제의 혼합이 용이하다는 이점이 있다. 따라서, 전극층(10)의 특성 제어가 용이할 수 있다.
전극층(10)의 두께는, 예컨대, 약 100∼500 ㎛ 정도 또는 약 200∼300 ㎛ 정도의 범위에서 정해질 수 있다. 전극층(10)의 두께 제어가 용이하기 때문에, 필요에 따라, 적절한 두께로 전극층(10)을 형성할 수 있다. 그러나 여기서 제시한 전극층(10)의 두께 범위는 예시적인 것이고, 경우에 따라, 달라질 수 있다. 전극층(10)은 다수의 입자(입자상)를 포함하는 구성을 가질 수 있고, 상기 다수의 입자의 평균 입경은, 예컨대, 약 30∼70 nm 또는 약 40∼60 nm 정도일 수 있다. 여기서, 상기 다수의 입자는 상기한 탄소계 물질을 포함하거나, 탄소계 물질 및 바인더를 포함할 수 있다.
앞서 언급한 바와 같이, 제1 집전체층(20a)은 제1 금속 폼(metal foam)을 포함할 수 있고, 제2 집전체층(20b)은 제2 금속 폼(metal foam)을 포함할 수 있다. 이때, 상기 제1 및 제2 금속 폼(metal foam) 중 적어도 하나는, 예컨대, 니켈 폼(Ni foam)을 포함할 수 있다. 상기 제1 및 제2 금속 폼(metal foam)은 모두 니켈 폼(Ni foam)일 수 있다. 제1 및 제2 집전체층(20a, 20b)이 모두 니켈 폼(Ni foam)일 수 있다. 그러나, 경우에 따라, 제1 및 제2 금속 폼(metal foam) 중 적어도 하나는 니켈(Ni)이 아닌 다른 금속을 포함할 수 있고, 제1 및 제2 금속 폼(metal foam)이 서로 다른 금속을 포함할 수도 있다.
이상에서 설명한 바와 같이, 금속-공기 전지용 공기극 구조(100)를 전극층(10)이 제1 및 제2 집전체층(20a, 20b) 사이에 샌드위치된 구조로 구성하고, 전극층(10)과 제1 및 제2 집전체층(20a, 20b)을 앞서 설명한 바와 같이 구성할 경우, 금속-공기 전지의 성능 및 충방전 특성을 향상시킬 수 있고, 양극 로딩량(loading level)을 안정적으로 증대시킬 수 있으며, 용량 및 효율이 향상되는 효과를 얻을 수 있다. 아울러, 양극(공기극)의 비용량을 증대시킬 수 있고, 전지의 충방전 동작시 화학적 안정성을 향상시킬 수 있다. 특히, 집전체층(20a, 20b)이 전극층(10)의 양면에 형성되어 있으므로, 공기극(100)의 로딩량을 안정적으로 증대시킬 수 있고, 금속-공기 전지의 용량 및 효율을 향상시킬 수 있다.
도 2는 본 발명의 다른 실시예에 따른 금속-공기 전지용 공기극 구조(100A)를 설명하기 위한 사시도이다.
도 2를 참조하면, 본 실시예에 따른 금속-공기 전지용 공기극 구조(100A)는 전극층(11)이 제1 및 제2 집전체층(21a, 21b) 사이에 샌드위치된 구조를 가질 수 있다. 도 2에서는, 편의상, 제2 집전체층(21b)이 전극층(11)에서 이격된 행태로 도시하였지만, 이는 설명 및 이해의 편의를 위한 것이고, 실제로 제2 집전체층(21b)은 전극층(11)에 부착될 수 있다.
본 실시예에서 제1 및 제2 집전체층(21a, 21b)은 전극층(11)보다 큰 폭을 가질 수 있고, 전극층(11)의 측방향 외측으로 확장된 구조를 가질 수 있다. 따라서, 공기극 구조(100A)에서 제1 및 제2 집전체층(21a, 21b)은 전극층(11)을 완전히(혹은, 거의 완전히) 둘러싸도록 구비될 수 있다. 또한, 제1 집전체층(21a)의 가장자리 영역은 전극층(11)의 외측에서 제2 집전체층(21b)의 가장자리 영역과 콘택되거나 접착될 수 있다. 이러한 공기극 구조(100A)에서 제1 및 제2 집전체층(21a, 21b)에 의한 집전 특성이 더욱 향상될 수 있다.
전극층(11)과 제1 및 제2 집전체층(21a, 21b) 각각의 물질 구성 등은 도 1을 참조하여 설명한 바와 동일할 수 있으므로, 이에 대한 반복 설명은 생략한다.
도 3a 내지 도 3d는 본 발명의 일 실시예에 따른 금속-공기 전지용 공기극 구조의 제조방법을 설명하기 위한 사시도이다.
도 3a를 참조하면, 탄소계 물질 및 바인더를 포함하는 전극층(12)을 마련할 수 있다. 전극층(12)은 프리-스탠딩(free-standing) 필름으로 형성될 수 있다. 전극층(12)을 형성하는 방법을 구체적으로 설명하면 다음과 같다.
전극층(12)을 형성하는 단계는 상기 탄소계 물질과 상기 바인더 및 용매를 포함하는 혼합 용액을 마련하는 단계, 상기 혼합 용액에 대한 밀링(milling) 공정 및 건조 공정을 차례로 수행하여 상기 혼합 용액으로부터 슬러리를 제조하는 단계 및 상기 슬러리를 필름 형태로 가공하는 단계를 포함할 수 있다.
상기 탄소계 물질은 카본 블랙(carbon black)을 포함할 수 있고, 상기 카본 블랙은 케첸 블랙(Ketjen black)을 포함할 수 있다. 상기 케첸 블랙은, 예를 들어, Ketjen black 600JD 일 수 있다. 상기 케첸 블랙은 우수한 도전성을 가질 수 있고, 메조포어(mesopore)를 갖는 메조포러스(mesoporous) 물질일 수 있다. 이러한 케첸 블랙은, 예컨대, 약 50 nm 정도의 입자 사이즈(평균 입경)를 갖는 입자상일 수 있다. 한편, 상기 바인더는, 예컨대, 불소계 고분자 물질을 포함할 수 있고, 또한, 소수성 특성을 가질 수 있다. 구체적인 예로, 상기 바인더로는 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE)을 사용할 수 있다. 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE)은, 예컨대, 약 300 nm 정도의 사이즈를 갖는 판상 입자 형태를 가질 수 있다.
예를 들어, 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE)이 분산된 용액에 IPA(isopropyl alcohol)와 케첸 블랙(Ketjen black)을 첨가하여 상기 혼합 용액을 제조할 수 있고, 행성 볼밀(planetary ball mill) 또는 균질기(homogenizer)를 이용해서 상기 혼합 용액에 대한 밀링(milling) 및/또는 혼합(mixture) 공정을 수행한 다음, 이를 별도의 용기에 옮겨 건조 공정을 통해 IPA의 적어도 일부를 제거함으로서, 상기 슬러리를 얻을 수 있다. 그리고, 상기 슬러리를 프레싱 롤러(pressing roller)를 이용해서 적절한 두께의 필름 형태로 가공함으로써, 프리-스탠딩(free-standing) 필름 형태의 전극층(12)을 형성할 수 있다. 그러나 여기서 개시한 전극층(12)의 형성방법은 예시적인 것이고, 이는 다양하게 변화될 수 있다.
이와 같이 전극층(12)을 프리-스탠딩(free-standing) 필름으로 제조하는 경우, 전극층(12)의 두께 조절이 용이하고, 전극층(12)의 제조시, 다양한 첨가제의 혼합이 용이하므로 전극층(12)의 특성 제어가 용이할 수 있다. 전극층(12)의 두께는, 예컨대, 약 100∼500 ㎛ 정도 또는 약 200∼300 ㎛ 정도의 범위에서 정해질 수 있다. 전극층(12)은 다수의 입자(입자상)를 포함하는 구성을 가질 수 있는데, 이때, 상기 다수의 입자의 평균 입경은, 예컨대, 약 30∼70 nm 또는 약 40∼60 nm 정도일 수 있다.
도 3b를 참조하면, 전극층(12)을 제1 집전체층(22a) 상에 배치할 수 있다. 제1 집전체층(22a)은 제1 금속 폼(metal foam)을 포함할 수 있다. 상기 제1 금속 폼(metal foam)은, 예컨대, 니켈 폼(Ni foam)일 수 있다. 이 경우, NiOx를 제거하지 않은 니켈 폼(Ni foam) 또는 NiOx를 제거한 니켈 폼(Ni foam) 으로 구성된 제1 집전체층(22a) 상에 적절한 사이즈로 컷팅된 전극층(12)을 배치할 수 있다.
도 3c를 참조하면, 제1 집전체층(22a) 상에 배치된 전극층(12) 상에 제2 집전체층(22b)을 배치할 수 있다. 제2 집전체층(22b)은 제2 금속 폼(metal foam)을 포함할 수 있다. 상기 제2 금속 폼(metal foam)은, 예컨대, 니켈 폼(Ni foam)일 수 있다.
전극층(12) 상에 제2 집전체층(22b)을 배치한 다음, 도 3d에 도시된 바와 같이, 적층체에 대한 프레싱(pressing) 공정을 수행할 수 있다. 즉, 제1 집전체층(22a) 상에 전극층(12) 및 제2 집전체층(22b)이 순차로 적층된 적층 구조체를 소정의 프레스 장치(press machine)를 이용해서 압착할 수 있다. 상기 프레싱 공정을 수행하는 동안, 필요한 경우, 소정의 가열 공정을 추가적으로 더 수행할 수도 있다. 상기 프레싱 공정 후, 상기 적층 구조체에 대한 소정의 건조 공정을 수행할 수 있다. 상기 건조 공정은, 예컨대, 상온 내지 상온 보다 높은 온도(예컨대, 약 70℃ ~ 100℃)에서 수 시간 이내로 진행할 수 있지만, 이는 예시적인 것에 불과하고, 건조 공정의 조건은 다양하게 변화될 수 있다.
도 3a 내지 도 3d를 참조하여 설명한 방법 및 이로부터 변형된 다양한 방법을 통해서 도 1 및 도 2를 참조하여 설명한 금속-공기 전지용 공기극 구조(100, 100A)를 제조할 수 있다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따라 금속-공기 전지용 공기극 구조를 제조하는 과정을 보여주는 사진 이미지이다.
도 4를 참조하면, 도 3a 내지 도 3d에서 설명한 바와 유사한 방법을 이용해서, 전극층(15)이 제1 및 제2 집전체층(25a, 25b) 사이에 샌드위치된 구조를 갖는 공기극 구조를 제조할 수 있다.
도 5는 본 발명의 일 실시예에 따른 공기극 구조를 적용한 금속-공기 전지를 보여주는 단면도이다.
도 5를 참조하면, 본 발명의 실시예에 따른 금속-공기 전지는 양극부(cathode portion)(100) 및 양극부(100)와 이격된 음극부(anode portion)(200)를 포함할 수 있고, 양극부(100)와 음극부(200) 사이에 구비된 전해질층(electrolyte layer)(150)을 더 포함할 수 있다. 또한, 상기 금속-공기 전지는 양극부(100)와 음극부(200) 사이에 분리막(separator)(170)을 더 포함할 수 있다. 이 경우, 분리막(170)을 통과하여 전해질층(150)의 전해질이 이동할 수 있다. 또한, 이 경우, 상기 금속-공기 전지는 양극/전해질/분리막/전해질/음극 구조를 갖는다고 할 수 있다.
양극부(100)는 공기 중의 산소(O2)를 활물질로 사용하는 것으로, 본 발명의 실시예들에 따른 공기극 구조, 즉, 도 1 및 도 2를 참조하여 설명한 공기극 구조(100, 100A)를 가질 수 있다. 다시 말해, 양극부(100)는 탄소계 물질 및 바인더를 포함하는 전극층(10)이 제1 및 제2 집전체층(20a, 20b) 사이에 샌드위치된 구조를 가질 수 있다. 도시하지는 않았지만, 양극부(100)는 별도의 기체확산층(gas diffusion layer)을 더 포함할 수도 있다.
음극부(200)는 금속 이온을 흡장 및 방출할 수 있는 물질을 포함할 수 있다. 이러한 물질은, 예를 들어, 리튬(Li), 나트륨(Na), 아연(Zn), 칼륨(K), 칼슘(Ca), 마그네슘(Mg), 철(Fe), 알루미늄(Al) 또는 이들 중 두 개 이상으로 이루어진 합금을 포함할 수 있다. 예컨대, 음극부(200)는 리튬(Li)을 포함할 수 있다. 이 경우, 음극부(200)는 리튬, 리튬 기반의 합금, 리튬 삽입 화합물(lithium intercalating compound) 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. 음극부(200)가 리튬을 포함하는 경우, 본 실시예에 따른 금속-공기 전지는 "리튬-공기 전지"라고 할 수 있다.
도시하지는 않았지만, 음극부(200)에 접촉된 음극집전체(anode current collector)가 더 구비될 수 있다. 상기 음극집전체와 전해질층(150) 사이에 음극부(200)가 배치될 수 있다. 상기 음극집전체는, 예컨대, 스테인레스 스틸(stainless steel)(SUS)을 포함하거나, 그 밖에 다른 도전체를 포함할 수 있다. 상기 음극집전체는 음극부(200)에 포함된 것으로 여길 수도 있다.
전해질층(150)은 수계 전해질(aqueous electrolyte) 및/또는 비수계 전해질(non-aqueous electrolyte)을 포함할 수 있다. 또한, 전해질층(150)은 액체 전해질 및/또는 고체 전해질을 포함할 수 있다. 전해질층(150)의 전해질은 투수성의 분리막(즉, 170)이나 매트릭스층 내에 구비될 수 있다. 일례로, 전해질층(150)은 유리 섬유 분리막(glass fiber separator) 및 이에 함유된 소정의 전해질을 포함할 수 있다. 그 밖에도 전해질층(150)의 구성은 다양하게 변화될 수 있다. 일반적인 금속-공기 전지에 사용되는 전해질은 어느 것이든 전해질층(150)에 적용될 수 있다.
음극부(200)로부터 금속 이온이 제공될 수 있고, 양극부(100)를 통해서 공기 중의 산소가 제공될 수 있으며, 상기 금속 이온과 산소가 전기화학적 반응을 일으키면서 전지 특성이 발현될 수 있다. 예컨대, 방전시에는, 음극부(200)의 금속이 전자(e-)를 내놓으면서(산화) 금속 이온이 되어 전해질층(150)을 통해서 양극부(100)로 이동하여 산소와 결합함으로써 금속산화물을 형성할 수 있다. 한편, 충전시에는, 상기 금속산화물이 분해되어 산소는 양극부(100)를 통해 방출될 수 있고, 금속 이온은 음극부(200)로 이동하여 환원될 수 있다.
도 5를 참조하여 설명한 금속-공기 전지를 제조함에 있어서, 도 3a 내지 도 3d를 참조하여 설명한 공기극 구조(양극부)의 형성방법을 적용할 수 있다. 따라서, 본 발명의 실시예에 따른 금속-공기 전지의 제조방법은 공기극 구조를 갖는 양극부, 금속을 포함하는 음극부 및 이들 사이에 구비된 전해질(또는 전해질 및 분리막)을 포함하는 금속-공기 전지의 제조방법에 있어서, 도 3a 내지 도 3d를 참조하여 설명한 상기 공기극 구조를 형성하는 단계를 포함할 수 있다. 이는 본 명세서를 기초로 당업자가 용이하게 알 수 있는 것이므로, 이에 대한 자세한 설명은 배제한다.
도 6은 제1 비교예에 따른 공기극 구조를 적용한 금속-공기 전지의 충방전 특성을 평가한 결과를 보여주는 그래프이다.
상기 제1 비교예에 따른 공기극 구조는 니켈 폼(Ni foam) 집전체 상에 프리-스탠딩 전극(즉, 도 3a의 12)을 올려놓고 프레싱(pressing)하여 제조한 것이다. 이 경우, 공기극 구조는 샌드위치 형태를 갖지 않으며, 실시예에 따른 공기극 구조(100, 100A)에서 한쪽 집전체층(ex, 20b, 21b)이 배제된 것과 유사한 형태를 갖는다.
도 7은 제2 비교예에 따른 공기극 구조를 적용한 금속-공기 전지의 충방전 특성을 평가한 결과를 보여주는 그래프이다.
상기 제2 비교예에 따른 공기극 구조는 니켈 폼(Ni foam) 집전체의 표면에 전극용 슬러리를 도포(coating)한 후, 건조함으로써 제조한 것이다. 즉, 프리-스탠딩 전극(즉, 도 3a의 12)을 사용하지 않고, 슬러리 코팅 방법을 이용해서 니켈 폼(Ni foam) 집전체 상에 전극층을 형성한 경우이다.
도 8은 본 발명의 실시예에 따른 공기극 구조를 적용한 금속-공기 전지의 충방전 특성을 평가한 결과를 보여주는 그래프이다.
도 8의 평가에 적용된 상기 실시예에 따른 공기극 구조는, 도 1 내지 도 4를 참조하여 설명한 바와 같이, 전극층이 제1 및 제2 집전체층 사이에 샌드위치된 구조를 갖는다.
도 6 내지 도 8의 테스트에서 공기극의 두께는 약 0.5 mm 였고, 전류 밀도가 10 mA/g, 전압 윈도우(voltage window)가 2.0∼4.2V인 기준에서 풀 깊이(full depth) 테스트 분위기에 변화를 주어 충방전 특성 평가를 진행하였다. 이때, 금속-공기 전지(리튬-공기 전지) 시스템에 사용된 활물질 가스 분위기는 수분이 실질적으로 포함되지 않은 O2 분위기였다.
도 6 내지 도 8의 결과를 비교하여 설명하면 다음과 같다.
도 6의 제1 비교예의 경우, 첫번째 사이클에서 약 5584 mAh/g으로 많은 용량을 나타냈지만, full depth charge-discharge의 경우 1회 사이클에서 종료가 되었고, 충전 곡선(curve)도 불안한 양상을 보였다.
도 7의 제2 비교예의 경우, 첫번째 사이클의 용량은 약 2442 mAh/g으로 높은 용량을 나타냈지만, 충전에 있어서 불안정한 양상을 보였으며, 두 번의 사이클 후 테스트가 종료되었다.
도 8의 실시예의 경우, 충전 곡선에 있어서 안정적인 양상을 보이고, 사이클이 진행됨에 따라 용량 저하가 낮아지는 현상을 보였다. 테스트 범위 내에서 수회(적어도 5회) 이상의 사이클까지 안정적으로 작동하였다. 이로 볼 때, 상기 제1 및 제2 비교예에 따른 샘플에 비해 상기 실시예에 따른 샘플이 셀 저항 및 효율 등의 특성이 우수하여 향후 안정적인 충방전 효율 및 사이클을 얻을 수 있을 것으로 기대할 수 있다.
이상에서 설명한 바와 같이, 본 발명의 실시예들에 따르면, 금속-공기 전지의 성능 및 충방전 특성을 향상시킬 수 있는 공기극 구조 및 이를 포함하는 금속-공기 전지를 제조할 수 있다. 또한, 금속-공기 전지의 양극 로딩량을 안정적으로 증대시킬 수 있고, 용량 및 효율을 향상시킬 수 있는 공기극 구조 및 이를 포함하는 금속-공기 전지를 제조할 수 있다. 따라서, 실시예들에 따른 공기극 구조를 적용한 금속-공기 전지는 전기자동차 분야를 포함한 다양한 분야에 유리하게 적용될 수 있을 것으로 기대된다.
본 명세서에서는 본 발명의 바람직한 실시예에 대하여 개시하였으며, 비록 특정 용어들이 사용되었으나, 이는 단지 본 발명의 기술 내용을 쉽게 설명하고 발명의 이해를 돕기 위한 일반적인 의미에서 사용된 것이지, 본 발명의 범위를 한정하고자 하는 것은 아니다. 여기에 개시된 실시예 외에도 본 발명의 기술적 사상에 바탕을 둔 다른 변형예들이 실시 가능하다는 것은 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 자명한 것이다. 예들 들어, 해당 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면, 도 1 내지 도 5를 참조하여 설명한 실시예에 따른 공기극 구조와 이를 포함하는 금속-공기 전지 및 이들의 제조방법은 다양하게 변형될 수 있음을 알 수 있을 것이다. 때문에 발명의 범위는 설명된 실시예에 의하여 정하여 질 것이 아니고 특허 청구범위에 기재된 기술적 사상에 의해 정하여져야 한다.
* 도면의 주요 부분에 대한 부호설명 *
10, 11, 12 : 전극층
20a, 21a, 22a : 제1 집전체층
20b, 21b, 22b : 제2 집전체층
100, 100A : 공기극 구조(양극부)
150 : 전해질층
170 : 분리막
200 : 음극부

Claims (22)

  1. 금속-공기 전지용 공기극 구조로서,
    탄소계 물질 및 바인더를 포함하는 전극층;
    상기 전극층의 제1면에 구비된 것으로, 제1 금속 폼(metal foam)을 포함하는 제1 집전체층; 및
    상기 전극층의 제2면에 구비된 것으로, 제2 금속 폼(metal foam)을 포함하는 제2 집전체층;을 구비하고,
    상기 전극층이 상기 제1 및 제2 집전체층 사이에 샌드위치된 구조를 가지며,
    상기 전극층은 그 단독으로 프리-스탠딩(free-standing) 필름 특성을 가지고,
    상기 제1 및 제2 집전체층은 상기 전극층보다 큰 폭을 갖고, 상기 전극층의 측방향 외측으로 확장된 구조를 갖는,
    금속-공기 전지용 공기극 구조(air electrode structure).
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 탄소계 물질은 카본 블랙(carbon black)을 포함하는 금속-공기 전지용 공기극 구조.
  3. ◈청구항 3은(는) 설정등록료 납부시 포기되었습니다.◈
    제 2 항에 있어서,
    상기 카본 블랙(carbon black)은 케첸 블랙(Ketjen black)을 포함하는 금속-공기 전지용 공기극 구조.
  4. 제 1 항에 있어서,
    상기 바인더는 폴리테트라플루오로에틸렌(polytetrafluoroethylene)(PTFE)을 포함하는 금속-공기 전지용 공기극 구조.
  5. 삭제
  6. ◈청구항 6은(는) 설정등록료 납부시 포기되었습니다.◈
    제 1 항에 있어서,
    상기 전극층은 100∼500 ㎛의 두께를 갖는 금속-공기 전지용 공기극 구조.
  7. ◈청구항 7은(는) 설정등록료 납부시 포기되었습니다.◈
    제 1 항에 있어서,
    상기 전극층은 다수의 입자를 포함하는 구성을 갖고, 상기 다수의 입자의 평균 입경은 30∼70 nm인 금속-공기 전지용 공기극 구조.
  8. 제 1 항에 있어서,
    상기 제1 및 제2 금속 폼(metal foam) 중 적어도 하나는 니켈 폼(Ni foam)을 포함하는 금속-공기 전지용 공기극 구조.
  9. 제 1 항에 있어서,
    상기 탄소계 물질은 케첸 블랙(Ketjen black)을 포함하고,
    상기 바인더는 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE)을 포함하고,
    상기 제1 및 제2 금속 폼(metal foam)은 니켈 폼(Ni foam)을 포함하는 금속-공기 전지용 공기극 구조.
  10. 삭제
  11. 청구항 1 내지 4 및 청구항 6 내지 9 중 어느 한 항에 기재된 공기극 구조를 갖는 양극부;
    상기 양극부와 이격하여 배치되고, 금속을 포함하는 음극부; 및
    상기 양극부와 음극부 사이에 구비된 전해질;을 포함하고,
    상기 음극부로부터 제공된 금속 이온과 상기 양극부를 통해 제공된 산소의 전기화학 반응을 이용하는 금속-공기 전지(metal-air battery).
  12. ◈청구항 12은(는) 설정등록료 납부시 포기되었습니다.◈
    제 11 항에 있어서,
    상기 음극부의 상기 금속은 리튬(lithium)을 포함하고,
    상기 금속-공기 전지는 리튬-공기 전지인 금속-공기 전지.
  13. ◈청구항 13은(는) 설정등록료 납부시 포기되었습니다.◈
    제 11 항에 있어서,
    상기 금속-공기 전지는 상기 양극부와 음극부 사이에 구비된 분리막을 더 포함하는 금속-공기 전지.
  14. 제 11 항에 따른 상기 금속-공기 전지를 포함하는 전기자동차.
  15. 금속-공기 전지용 공기극 구조의 형성방법으로서,
    탄소계 물질 및 바인더를 포함하는 전극층을 마련하는 단계;
    상기 전극층을 제1 금속 폼(metal foam)을 포함하는 제1 집전체층 상에 배치하는 단계; 및
    상기 제1 집전체층 상에 배치된 상기 전극층 상에 제2 금속 폼(metal foam)을 포함하는 제2 집전체층을 배치하는 단계;를 포함하고,
    상기 전극층이 상기 제1 및 제2 집전체층 사이에 샌드위치된 구조를 가지며,
    상기 전극층은 프리-스탠딩(free-standing) 필름으로 형성되고,
    상기 제1 및 제2 집전체층은 상기 전극층보다 큰 폭을 갖고, 상기 전극층의 측방향 외측으로 확장된 구조를 갖도록 하는,
    금속-공기 전지용 공기극 구조의 형성방법.
  16. 삭제
  17. 제 15 항에 있어서, 상기 전극층을 마련하는 단계는,
    상기 탄소계 물질, 상기 바인더 및 용매를 포함하는 혼합 용액을 마련하는 단계;
    상기 혼합 용액에 대한 밀링(milling) 및/또는 혼합(mixture) 공정 및 건조 공정을 차례로 수행하여 상기 혼합 용액으로부터 슬러리를 제조하는 단계; 및
    상기 슬러리를 필름 형태로 가공하는 단계;를 포함하는 금속-공기 전지용 공기극 구조의 형성방법.
  18. ◈청구항 18은(는) 설정등록료 납부시 포기되었습니다.◈
    제 15 항에 있어서,
    상기 탄소계 물질은 카본 블랙(carbon black)을 포함하고,
    선택적으로(optionally), 상기 카본 블랙(carbon black)은 케첸 블랙(Ketjen black)을 포함하는 금속-공기 전지용 공기극 구조의 형성방법.
  19. ◈청구항 19은(는) 설정등록료 납부시 포기되었습니다.◈
    제 15 항에 있어서,
    상기 바인더는 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE)을 포함하는 금속-공기 전지용 공기극 구조의 형성방법.
  20. ◈청구항 20은(는) 설정등록료 납부시 포기되었습니다.◈
    제 15 항에 있어서,
    상기 제1 및 제2 금속 폼(metal foam) 중 적어도 하나는 니켈 폼(Ni foam)을 포함하는 금속-공기 전지용 공기극 구조의 형성방법.
  21. 제 15 항에 있어서,
    상기 제1 집전체층 상에 상기 전극층 및 상기 제2 집전체층이 순차로 적층된 적층 구조체를 프레스 장치(press machine)를 이용해서 압착하는 단계; 및
    상기 적층 구조체를 건조하는 단계;를 포함하는 금속-공기 전지용 공기극 구조의 형성방법.
  22. ◈청구항 22은(는) 설정등록료 납부시 포기되었습니다.◈
    공기극 구조를 갖는 양극부, 금속을 포함하는 음극부 및 이들 사이에 구비된 전해질을 포함하는 금속-공기 전지의 제조방법에 있어서,
    청구항 15 및 청구항 17 내지 21 중 어느 한 항에 기재된 방법을 이용해서 상기 공기극 구조를 형성하는 단계;를 포함하는 금속-공기 전지의 제조방법.
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