KR102323401B1 - 자기 터널 접합 소자, 이를 이용한 자기 메모리 장치 및 그 제조 방법 - Google Patents

자기 터널 접합 소자, 이를 이용한 자기 메모리 장치 및 그 제조 방법 Download PDF

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Abstract

자기 터널 접합 소자, 이를 이용한 자기 메모리 장치 및 그 제조 방법을 개시한다.
본 발명의 실시예에 따른 자기 터널 접합 소자의 제조 방법은, 기판 상에 적어도 하나의 금속 산화물층 및 금속층을 포함하는 초기 다층 구조를 형성하는 적층 단계; 상기 초기 다층구조를 열처리하는 열처리 단계; 및 상기 열처리에 의해 상기 적어도 하나의 금속 산화물층 및 상기 금속층이 적어도 하나의 금속 강자성체층 및 산화물층으로 변환된 최종 다층 구조의 자기 터널 접합 소자를 형성하는 소자 형성 단계를 포함할 수 있다.

Description

자기 터널 접합 소자, 이를 이용한 자기 메모리 장치 및 그 제조 방법{Magnetic Tunnel Junction Device, Magnetic Memory Using the Same and Method for Manufacturing the Same}
본 발명은 자기 터널 접합 소자, 이를 이용한 자기 메모리 장치 및 그 제조 방법에 관한 것이다.
이 부분에 기술된 내용은 단순히 본 발명의 실시예에 대한 배경 정보를 제공할 뿐 종래기술을 구성하는 것은 아니다.
자기 메모리 장치(예: MRAM(Magnetic Random Access Memory))는 차세대 비휘발성 메모리 중 가장 유망한 메모리로 주목받고 있으며 메모리뿐만이 아니라 로직에서도 중요한 역할을 할 것으로 기대하고 있는 중요한 미래소자이다. 자기 메모리 장치의 구성 소자인 자기 터널 접합(Magnetic Tunnel Junction) 소자는 메모리 특성을 결정하는 핵심 소자이며, 이것을 어떤 물질을 어떻게 증착하여 원하는 상(phase)을 만들 것인지 하는 것은 중요한 주제이다.
자기 터널 접합 소자는 금속 강자성층(예: CoFeB)/터널배리어 산화물층(예: MgO)/금속 강자성층(예: CoFeB)으로 이루어져 있으며 각 층의 두께도 1 내지 2 nm 정도의 초박막이다(도 1a). 강자성층을 산화시키지 않으며 터널배리어인 MgO 층을 <001> 조직을 갖도록 만드는 기술이 가장 중요하며 이는 결맞는(coherent) 터널링이 이루어지도록 만들어 출력을 크게 하기 위함이다. 즉, 강자성 금속의 스핀분극을 유지하며 터널링하여 상대 금속의 스핀분극과 상호작용하도록 하는 것이다.
하지만, 그러한 특성을 갖도록 자기 터널 접합을 만드는 것은 결코 쉬운 일이 아니다. 기존의 자기터널접합을 만드는 방법은 다음과 같다.
먼저 하부 전극으로 금속 강자성층을 증착한다. 그 하부 전극 위에 MgO를 RF 스퍼터링 방법(도 1b의 (a)), 또는 금속 Mg를 증착 후에 산화시키는 방법(도 1b의 (b))을 써서 터널배리어 산화물층을 형성한다. 마지막으로 금속 강자성층을 터널배리어 층 위에 증착함으로써 자기터널접합 소자를 완성한다.
이러한 층의 구조와 만드는 방법으로 인하여 금속 강자성층과 산화물층의 계면 구조를 금속과 산화물이 원자수준에서 분리된 채로 제어하기 어렵다는 문제점이 발생한다. 금속층은 산화물이 증착될 때 산화되기 쉬워 강자성 성질을 잃어버리게 되어 스핀분극이 사라지게 되고, 반대로 산화물층은 산소를 금속강자성층에 빼앗기게 되어 환원됨으로써 터널층으로 작동하지 못하게 된다. 이 때 환원된 부분은 산화물 결함으로 결맞는 터널링이 깨지게 되는 원인을 제공한다. 산화물층에 산소양이 많으면 금속 강자성층이 산화되며 적은 경우는 터널층의 역할을 하지 못하고 결함으로 작용해 결맞는 터널링이 깨지게 된다. 따라서 산화물층에 산소양을 조절하는 것이 매우 중요하다.
이러한 부작용을 최소화하기 위하여 금속강자성층과 산화물층을 증착하는 스퍼터링 챔버를 따로따로 마련하거나 또는 초고진공의 스퍼터링 장비가 사용되고 있다.
한편, 금속강자성층은 수직자기이방성을 가지고 있어야 하는데 두께가 약 1.5 nm 이상에서는 수평자기이방성을 가지게 되어 금속강자성층의 두께를 그 이하로 유지하는 것이 중요하다. 하지만, 여타의 메모리와 같이 스케일링이 진행하게 되면 정보가 저장되는 강자성층이 열적으로 활성화되어 그 정보를 잃어버릴 가능성이 커진다. 이는 강자성체의 스위칭이 태생적으로 열적으로 도움을 받아 스위칭되기 때문이며 온도가 올라가면 쓰여진 정보가 의도치 않게 스위칭되어 오작동할 확률이 높아져 메모리 소자로서의 장점을 잃게 된다.
본 발명은 적어도 하나의 강자성체층과 산화물층을 포함하는 자기 터널 접합 소자에 관한 것으로, 금속 산화물 및 산화물을 적층하고, 적층된 초기 소자를 열처리하여 성능이 향상된 자기 터널 접합 소자, 이를 이용한 자기 메모리 장치 및 그 제조 방법을 제공하는 데 주된 목적이 있다.
본 발명의 일 측면에 의하면, 상기 목적을 달성하기 위한 자기 터널 접합 소자의 제조 방법은, 기판 상에 적어도 하나의 금속 산화물층 및 금속층을 포함하는 초기 다층 구조를 형성하는 적층 단계; 상기 초기 다층구조를 열처리하는 열처리 단계; 및 상기 열처리에 의해 상기 적어도 하나의 금속 산화물층 및 상기 금속층이 적어도 하나의 강자성체층 및 산화물층으로 변환된 최종 다층 구조의 자기 터널 접합 소자를 형성하는 소자 형성 단계를 포함할 수 있다.
또한, 본 발명의 다른 측면에 의하면, 상기 목적을 달성하기 위한 자기 터널 접합 소자는, 제1 금속 산화물층을 열처리하여 형성된 제1 강자성체층; 제2 금속 산화물층을 열처리하여 형성된 제2 강자성체층; 및 상기 제1 강자성체층 및 상기 제2 강자성체층 사이에 위치하며, 금속층을 열처리하여 형성된 산화물층을 포함할 수 있다.
또한, 본 발명의 다른 측면에 의하면, 상기 목적을 달성하기 위한 자기 메모리 장치는, 적어도 하나의 비트라인; 적어도 하나의 워드라인; 및 상기 적어도 하나의 비트라인 및 상기 적어도 하나의 워드라인을 연결하며, 제1 금속 산화물층을 열처리하여 형성된 제1 강자성체층; 제2 금속 산화물층을 열처리하여 형성된 제2 강자성체층; 및 상기 제1 강자성체층 및 상기 제2 강자성체층 사이에 위치하며, 금속층을 열처리하여 형성된 산화물층을 포함하는 자기 터널 접합 소자를 포함할 수 있다.
이상에서 설명한 바와 같이, 본 발명은 자기 터널 접합 소자의 제조 공정을 간단하게 변경할 수 있는 효과가 있다.
또한, 본 발명은 자기 터널 접합 소자의 데이터 유지성(data retention)을 향상시킬 수 있는 효과가 있다.
또한, 본 발명은 자기 터널 접합 소자 내 수직자기이방성을 갖는 강자성층의 두께를 증가시킬 수 있어 공정 마진을 넓게 확보할 수 있는 효과가 있다.
또한, 본 발명은 자기 터널 접합 소자 내 강자성층의 수직자기이방성을 증가시킬 수 있는 효과가 있다.
또한, 본 발명은 자기 터널 접합 소자의 층과 층 사이의 계면 품질을 향상시킬 수 있으며, 계면에서의 상호 원자 섞임 현상(Intermixing)을 최소화할 수 있는 효과가 있다.
도 1a 및 도 1b는 종래의 자기 터널 접합 소자 및 그 제조 방법을 설명하기 위한 도면이다.
도 2는 본 발명의 실시예에 따른 자기 터널 접합 소자 및 그 제조 방법을 설명하기 위한 도면이다.
도 3은 본 발명의 실시예에 따른 자기 터널 접합 소자의 구조를 나타낸 도면이다.
도 4는 본 발명의 실시예에 따른 자기 터널 접합의 제조 방법을 설명하기 위한 순서도이다.
도 5는 본 발명의 다른 실시예에 따른 자기 터널 접합 소자 및 그 제조 방법을 설명하기 위한 도면이다.
도 6은 본 발명의 다른 실시예에 따른 자기 터널 접합의 제조 방법을 설명하기 위한 순서도이다.
도 7은 본 발명의 실시예에 따른 자기 터널 접합 소자의 계면 특성을 설명하기 위한 도면이다.
도 8a 및 도 8b는 종래의 자기 터널 접합 소자의 구조 및 본 발명의 실시예에 따른 자기 터널 접합 소자의 구조를 나타낸 도면이다.
도 9a 및 도 9b는 본 발명의 실시예에 따른 자기 터널 접합 소자의 열처리 온도 기반의 실험결과를 나타낸 도면이다.
도 10a 내지 도 10c는 본 발명의 실시예에 따른 자기 터널 접합 소자의 열처리 시간 기반의 실험결과를 나타낸 도면이다.
도 11a 및 도 11b는 본 발명의 실시예에 따른 자기 터널 접합 소자의 산소 유량 기반의 실험결과를 나타낸 도면이다.
도 12는 본 발명의 실시예에 따른 자기 터널 접합 소자의 성능 향상을 위한 산화 및 환원 동작을 설명하기 위한 도면이다.
도 13은 본 발명의 실시예에 따른 열처리에 따른 자기 특성 변화의 실험 결과를 나타낸 도면이다.
도 14는 본 발명의 실시예에 따른 환원 과정에서의 자기 특성의 의존성에 대한 실험결과를 나타낸 도면이다.
이하, 본 발명의 바람직한 실시예를 첨부된 도면들을 참조하여 상세히 설명한다. 본 발명을 설명함에 있어, 관련된 공지 구성 또는 기능에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 요지를 흐릴 수 있다고 판단되는 경우에는 그 상세한 설명은 생략한다. 또한, 이하에서 본 발명의 바람직한 실시예를 설명할 것이나, 본 발명의 기술적 사상은 이에 한정하거나 제한되지 않고 당업자에 의해 변형되어 다양하게 실시될 수 있음은 물론이다. 이하에서는 도면들을 참조하여 본 발명에서 제안하는 자기 터널 접합 소자, 이를 이용한 자기 메모리 장치 및 그 제조 방법에 대해 자세하게 설명하기로 한다.
본 발명의 자기 터널 접합 소자는 자기 메모리 장치에 적용될 수 있으며, 자기 메모리 장치는 적어도 하나의 비트라인과 적어도 하나의 워드라인을 포함할 수 있다. 여기서, 자기 메모리 장치의 자기 터널 접합 소자는 적어도 하나의 비트라인 및 적어도 하나의 워드라인을 연결할 수 있다.
도 2는 본 발명의 실시예에 따른 자기 터널 접합 소자 및 그 제조 방법을 설명하기 위한 도면이다.
본 실시예에 따른 자기 터널 접합(MTJ: Magnetic Tunnel Junction) 소자의 제조 방법은 적층 단계(S210), 열처리 단계(S220) 및 소자 형성 단계(S230)를 포함한다.
적층 단계(S210)는 기판 상에 적어도 하나의 금속 산화물층 및 금속층을 포함하는 초기 다층 구조(20)를 형성한다.
초기 다층 구조(20)는 제1 금속 산화물층(210), 제2 금속 산화물층(230) 및 금속층(220)을 포함한다. 적층 단계(S210)는 제1 금속 산화물층(210), 금속층(220) 및 제2 금속 산화물층(230)의 순으로 적층하여 초기 다층 구조(20)를 형성한다.
제1 금속 산화물층(210), 제2 금속 산화물층(230)는 NiOx, FeOx, FeNiOx, CoNiOx, CoOx(예: CoO, Co2O3, Co3O4), CoFeBOx, CoFeOx 등 중 적어도 하나의 물질 또는 그 조합의 물질로 형성되며, 금속층(220)은 Mg, Al, Ti, Zr, Hf, V, Nb, Ta, Cr 등 중 적어도 하나의 물질 또는 그 조합의 물질로 형성되는 것이 바람직하나 반드시 이에 한정되는 것은 아니다.
열처리 단계(S220)는 초기 다층구조(20)를 열처리하는 동작을 수행한다.
열처리 단계(S220)는 어닐링(Annealing) 방식으로 열처리를 수행하는 것이 바람직하나 반드시 이에 한정되는 것은 아니다.
열처리 단계(S220)는 어닐링 방식으로 열처리를 수행하는 경우, 300 ℃ 내지 500 ℃의 온도 조건 및 1 hr 내지 5 hr의 시간 조건에서 어닐링을 처리할 수 있다.
소자 형성 단계(S230)는 열처리 이후 초기 다층 구조(20)를 최종 다층 구조(21)로 변환하고, 최종 다층 구조(21)의 자기 터널 접합 소자를 형성한다. 구체적으로, 소자 형성 단계(S230)는 열처리에 의해 적어도 하나의 금속 산화물층 및 금속층이 적어도 하나의 강자성체층 및 산화물층으로 변환된 최종 다층 구조(21)의 자기 터널 접합 소자를 형성한다. 여기서, 최종 다층 구조(21)는 제1 강자성체층(212), 산화물층(222) 및 제2 강자성체층(232)을 포함한다.
즉, 소자 형성 단계(S230)는 열처리에 의해 제1 금속 산화물층(210) 및 제2 금속 산화물층(230)이 각각 제1 강자성체층(212) 및 제2 강자성체층(232)으로 변환되고, 금속층(220)은 산화물층(222)으로 변환된다.
소자 형성 단계(S230)에서, 제1 금속 산화물층(210) 및 제2 금속 산화물층(230)은 열처리에 의해 환원 반응이 일어난다. 제1 금속 산화물층(210) 및 제2 금속 산화물층(230)은 환원 반응에 의해 강자성체층(FM: Ferromagnetic Material)으로 변환되는 금속 산화물로 형성될 수 있다. 예를 들어, 제1 금속 산화물층(210), 제2 금속 산화물층(230)은 NiOx, FeOx, FeNiOx, CoNiOx, CoOx(예: CoO, Co2O3, Co3O4), CoFeBOx, CoFeOx 등 중 적어도 하나의 물질 또는 그 조합의 물질로 형성될 수 있으며, 제1 강자성체층(212) 및 제2 강자성체층(232)은 Ni, Fe, FeNi, CoNi, Co, CoFeB, CoFe 등 중 적어도 하나의 물질 또는 그 조합의 물질로 환원될 수 있다.
소자 형성 단계(S230)에서, 금속층(220)은 열처리에 의해 산화 반응이 일어난다. 금속층(220)은 제1 금속 산화물층(210) 및 제2 금속 산화물층(230)의 환원 반응에 의해 빠져나가는 산소를 전달 받아 산화물층(222)으로 변환된다. 여기서, 금속층(220)은 Mg, Al, Ti, Zr, Hf, V, Nb, Ta, Cr 등 중 적어도 하나의 물질 또는 그 조합의 물질로 형성될 수 있으며, 산화물층(222)는 MgOx, AlOx, TiOx, ZrOx, HfOx, VOx, NbOx, TaOx, CrOx 등 중 적어도 하나의 물질 또는 그 조합의 물질로 형성될 수 있다.
최종 다층 구조(21)의 자기 터널 접합 소자에서, 제1 강자성체층(212) 및 제2 강자성체층(232)은 0.5 nm 내지 3 nm의 두께로 형성되며, 산화물층(222)은 0.5 nm 내지 2 nm의 두께로 형성되는 것이 바람직하다.
도 3은 본 발명의 실시예에 따른 자기 터널 접합 소자의 구조를 나타낸 도면이다.
본 실시예에 따른 자기 터널 접합 소자는 수직 자화 유도층(310, 312) 및 보호층(320)과 씨앗층(322)을 추가로 포함할 수 있다.
도 3의 (a)는 열처리 이전의 초기 다층 구조(20)에 수직 자화 유도층(310, 312) 및 보호층(320)과 씨앗층(322)이 추가 형성된 것을 나타낸 단면도이고, 도 3의 (b)는 열처리 이후의 최종 다층 구조(21)에 수직 자화 유도층(310, 312) 및 보호층(320)과 씨앗층(322)이 추가 형성된 것을 나타낸 단면도이다.
수직 자화 유도층(310, 312)은 수직으로 자화가 일어날 수 있도록 유도하는 역할을 수행하며, Pt, Pd 물질로 형성되는 것이 바람직하나 반드시 이에 한정되는 것은 아니다.
보호층(320)과 씨앗층(322)은 각각 다층 구조를 보호하고 필요한 조직(texture)으로 성장하기 위한 역할을 수행하며, Ru 물질로 형성되는 것이 바람직하나 반드시 이에 한정되는 것은 아니다.
도 4는 본 발명의 실시예에 따른 자기 터널 접합의 제조 방법을 설명하기 위한 순서도이다.
자기 터널 접합 소자를 제조하기 위한 제조 장치는 제1 금속 산화물층(210)을 증착한다(S410). 이후, 자기 터널 접합 소자를 제조하기 위한 제조 장치는 제1 금속 산화물층(210)의 상측에 금속층(220)을 증착한다(S420). 이후, 자기 터널 접합 소자를 제조하기 위한 제조 장치는 금속층(220)의 상측에 제2 금속 산화물층(230)을 증착한다(S430). 여기서, 제1 금속 산화물층(210), 제2 금속 산화물층(230)는 NiOx, FeOx, FeNiOx, CoNiOx, CoOx(예: CoO, Co2O3, Co3O4), CoFeBOx, CoFeOx 등 중 적어도 하나의 물질 또는 그 조합의 물질로 형성되며, 금속층(220)은 Mg, Al, Ti, Zr, Hf, V, Nb, Ta, Cr 등 중 적어도 하나의 물질 또는 이들 물질의 조합으로 형성되는 것이 바람직하나 반드시 이에 한정되는 것은 아니다.
단계 S410 및 단계 S430 각각에서는 금속 산화물층(210, 230)을 증착하는 것으로 기재하고 있으나 반드시 이에 한정되는 것은 아니며, 두 단계 중 하나의 단계에서만 금속 산화물층을 적층할 수도 있다.
자기 터널 접합 소자를 제조하기 위한 제조 장치는 제1 금속 산화물층(210), 금속층(220) 및 제2 금속 산화물층(230) 순으로 적층된 초기 다층구조(20)를 열처리하는 열처리 단계를 수행한다(S440). 열처리 단계(S440)는 어닐링(Annealing) 방식으로 열처리를 수행하는 것이 바람직하나 반드시 이에 한정되는 것은 아니다. 열처리 단계(S440)는 어닐링 방식으로 열처리를 수행하는 경우, 300 ℃ 내지 500 ℃의 온도 조건 및 1 hr 내지 5 hr의 시간 조건에서 어닐링을 처리할 수 있다.
자기 터널 접합 소자를 제조하기 위한 제조 장치는 열처리 이후 초기 다층 구조(20)를 최종 다층 구조(21)로 변환하고, 최종 다층 구조(21)의 자기 터널 접합 소자를 형성하는 소자 형성 단계를 수행한다(S450).
구체적으로, 소자 형성 단계(S450)는 열처리에 의해 적어도 하나의 금속 산화물층 및 금속층이 적어도 하나의 강자성체층 및 산화물층으로 변환된 최종 다층 구조(21)의 자기 터널 접합 소자를 형성한다. 여기서, 최종 다층 구조(21)는 제1 강자성체층(212), 산화물층(222) 및 제2 강자성체층(232)을 포함한다.
소자 형성 단계(S450)는 열처리에 의해 제1 금속 산화물층(210) 및 제2 금속 산화물층(230)이 제1 강자성체층(212) 및 제2 강자성체층(232)으로 변환되고, 금속층(220)은 산화물층(222)으로 변환된다. 여기서, 제1 강자성체층(212) 및 제2 강자성체층(232)은 Ni, Fe, FeNi, CoNi, Co, CoFeB, CoFe 등 중 적어도 하나의 물질 또는 그 조합의 물질로 형성될 수 있고, 산화물층(222)는 MgOx, AlOx, TiOx, ZrOx, HfOx, VOx, NbOx, TaOx, CrOx 등 중 적어도 하나 또는 이들의 조합으로 만들어진 물질로 형성될 수 있다.
도 4에서는 각 단계를 순차적으로 실행하는 것으로 기재하고 있으나, 반드시 이에 한정되는 것은 아니다. 다시 말해, 도 4에 기재된 단계를 변경하여 실행하거나 하나 이상의 단계를 병렬적으로 실행하는 것으로 적용 가능할 것이므로, 도 4는 시계열적인 순서로 한정되는 것은 아니다.
도 5는 본 발명의 다른 실시예에 따른 자기 터널 접합 소자 및 그 제조 방법을 설명하기 위한 도면이다.
본 발명의 다른 실시예에 따른 자기 터널 접합 소자는 도 2의 자기 터널 접합 소자와 적층 단계(S210) 및 소자 형성 단계(S230)에서 차이점이 존재한다. 도 5에서는 이러한 차이점에 대한 내용을 위주로 설명을 기재하며, 도 2에 기재된 자기 터널 접합 소자의 제조 방법과 중복되는 내용은 생략하도록 한다.
도 5의 (a)는 열처리 이전의 초기 다층 구조(22)를 나타내고, 도 5의 (b)는 열처리 이후의 최종 다층 구조(23)를 나타낸다.
초기 다층 구조(22)는 제1 금속 산화물층(210), 제2 금속 산화물층(230), 제1 금속층(220a), 금속 중간층(221) 및 제2 금속층(220b)을 포함한다.
본 발명의 다른 실시예에 따른 적층 단계는 제1 금속 산화물층(210), 제1 금속층(220a), 금속 중간층(221), 제2 금속층(220b) 및 제2 금속 산화물층(230)의 순으로 적층하여 초기 다층 구조(22)를 형성한다.
제1 금속 산화물층(210), 제2 금속 산화물층(230)는 NiOx, FeOx, FeNiOx, CoNiOx, CoOx(예: CoO, Co2O3, Co3O4), CoFeBOx, CoFeOx 등 중 적어도 하나의 물질 또는 그 조합의 물질로 형성되며, 제1 금속층(220a) 및 제2 금속층(220b)은 Mg, Al, Ti, Zr, Hf, V, Nb, Ta, Cr 등 중 적어도 하나의 물질 또는 그 조합의 물질로 형성될 수 있다. 또한, 금속 중간층(221)은 Mg, Al, Ti, Zr, Hf, V, Nb, Ta, Cr 등 중 적어도 하나의 물질 또는 그 조합의 물질로 형성될 수 있다.
본 발명의 다른 실시예에 따른 소자 형성 단계는 열처리 이후 초기 다층 구조(22)를 최종 다층 구조(23)로 변환하고, 최종 다층 구조(23)의 자기 터널 접합 소자를 형성한다. 구체적으로, 소자 형성 단계는 열처리에 의해 적어도 하나의 금속 산화물층 및 금속층이 적어도 하나의 강자성체층 및 산화물층으로 변환된 최종 다층 구조(23)의 자기 터널 접합 소자를 형성한다. 여기서, 최종 다층 구조(23)는 제1 강자성체층(212), 제1 산화물층(222a), 산화물 중간층(223), 제2 산화물층(222b) 및 제2 강자성체층(232)을 포함한다.
즉, 소자 형성 단계에서 열처리에 의해 제1 금속 산화물층(210) 및 제2 금속 산화물층(230)이 제1 강자성체층(212) 및 제2 강자성체층(232)으로 환원되고, 제1 금속층(220a), 금속 중간층(221) 및 제2 금속층(220b) 각각은 제1 산화물층(222a), 산화물 중간층(223) 및 제2 산화물층(222b)으로 산화된다.
소자 형성 단계에서, 제1 산화물층(222a), 산화물 중간층(223) 및 제2 산화물층(222b)은 열처리에 의해 산화 반응이 일어난다. 제1 금속층(220a), 금속 중간층(221) 및 제2 금속층(220b)은 제1 금속 산화물층(210) 및 제2 금속 산화물층(230)의 환원 반응에 의해 빠져나가는 산소를 전달 받아 제1 산화물층(222a), 산화물 중간층(223) 및 제2 산화물층(222b)으로 산화된다. 여기서, 제1 산화물층(222a) 및 제2 산화물층(222b)은 MgOx, AlOx, TiOx, ZrOx, HfOx, VOx, NbOx, TaOx, CrOx 등 중 적어도 하나의 물질 또는 그 조합의 물질로 형성되고, 산화물 중간층(223)은 MgOx, AlOx, TiOx, ZrOx, HfOx, VOx, NbOx, TaOx, CrOx 등 중 적어도 하나의 물질 또는 그 조합의 물질로 형성될 수 있다.
최종 다층 구조(23)의 자기 터널 접합 소자에서, 제1 강자성체층(212) 및 제2 강자성체층(232)은 0.5 nm 내지 3 nm의 두께로 형성되며, 제1 산화물층(222a), 산화물 중간층(223) 및 제2 산화물층(222b)을 포함하는 산화물층은 0.5 nm 내지 2 nm의 두께로 형성되는 것이 바람직하다.
도 6은 본 발명의 다른 실시예에 따른 자기 터널 접합의 제조 방법을 설명하기 위한 순서도이다.
본 발명의 다른 실시예에 따른 자기 터널 접합 소자를 제조하기 위한 제조 장치는 제1 금속 산화물층(210)을 증착한다(S610). 이후, 자기 터널 접합 소자를 제조하기 위한 제조 장치는 제1 금속 산화물층(210)의 상측에 제1 금속층(220a)을 증착하고(S620), 제1 금속층(220a)의 상측에 금속 중간층(221)을 증착하며(S622), 금속 중간층(221)의 상측에 제2 금속층(220b)을 증착한다(S624).
이후, 자기 터널 접합 소자를 제조하기 위한 제조 장치는 제2 금속층(220b)의 상측에 제2 금속 산화물층(230)을 증착한다(S630). 여기서, 제1 금속 산화물층(210), 제2 금속 산화물층(230)는 NiOx, FeOx, FeNiOx, CoNiOx, CoOx(예: CoO, Co2O3, Co3O4), CoFeBOx, CoFeOx 등 중 적어도 하나의 물질 또는 그 조합의 물질로 형성되며, 금속층(220b)은 Mg, Al, Ti, Zr, Hf, V, Nb, Ta, Cr 등 중 적어도 하나의 물질 또는 그 조합의 물질로 형성될 수 있다. 또한, 금속 중간층(221)은 Ti, Zr, Hf, V, Nb, Ta, Cr 등 중 적어도 하나의 물질 또는 그 조합의 물질로 형성될 수 있다.
자기 터널 접합 소자를 제조하기 위한 제조 장치는 제1 금속 산화물층(210), 제1 금속층(220a), 금속 중간층(221), 제2 금속층(220b) 및 제2 금속 산화물층(230) 순으로 적층된 초기 다층구조(22)를 열처리하는 열처리 단계를 수행한다(S640). 열처리 단계(S640)는 어닐링(Annealing) 방식으로 열처리를 수행하는 것이 바람직하나 반드시 이에 한정되는 것은 아니다. 열처리 단계(S640)는 어닐링 방식으로 열처리를 수행하는 경우, 300 ℃ 내지 500 ℃의 온도 조건 및 1 hr 내지 5 hr의 시간 조건에서 어닐링을 처리할 수 있다.
자기 터널 접합 소자를 제조하기 위한 제조 장치는 열처리 이후 초기 다층 구조(22)를 최종 다층 구조(23)로 변환하고, 최종 다층 구조(23)의 자기 터널 접합 소자를 형성하는 소자 형성 단계를 수행한다(S650).
구체적으로, 소자 형성 단계(S650)는 열처리에 의해 적어도 하나의 금속 산화물층 및 금속층이 적어도 하나의 강자성체층 및 산화물층으로 변환된 최종 다층 구조(23)의 자기 터널 접합 소자를 형성한다. 여기서, 최종 다층 구조(23)는 제1 강자성체층(212), 제1 산화물층(222a), 산화물 중간층(223), 제2 산화물층(222b) 및 제2 강자성체층(232)을 포함한다.
소자 형성 단계(S650)는 열처리에 의해 제1 금속 산화물층(210) 및 제2 금속 산화물층(230)이 제1 강자성체층(212) 및 제2 강자성체층(232)으로 환원되고, 제1 금속층(220a), 금속 중간층(221) 및 제2 금속층(220b) 각각은 제1 산화물층(222a), 산화물 중간층(223) 및 제2 산화물층(222b)으로 산화된다.
여기서, 제1 강자성체층(212) 및 제2 강자성체층(232)은 Ni, Fe, FeNi, CoNi, Co, CoFeB, CoFe 등 중 적어도 하나의 물질 또는 그 조합의 물질로 형성될 수 있고, 제1 산화물층(222a) 및 제2 산화물층(222b)은 MgOx, AlOx, TiOx, ZrOx, HfOx, VOx, NbOx, TaOx, CrOx 등 중 적어도 하나의 물질 또는 그 조합의 물질로 형성되며, 산화물 중간층(223)은 MgOx, AlOx, TiOx, ZrOx, HfOx, VOx, NbOx, TaOx, CrOx 등 중 적어도 하나의 물질 또는 그 조합의 물질로 형성될 수 있다.
도 6에서는 각 단계를 순차적으로 실행하는 것으로 기재하고 있으나, 반드시 이에 한정되는 것은 아니다. 다시 말해, 도 6에 기재된 단계를 변경하여 실행하거나 하나 이상의 단계를 병렬적으로 실행하는 것으로 적용 가능할 것이므로, 도 6은 시계열적인 순서로 한정되는 것은 아니다.
도 7은 본 발명의 실시예에 따른 자기 터널 접합 소자의 계면 특성을 설명하기 위한 도면이다.
도 7의 (a)는 종래의 자기 터널 접합 소자의 구조를 나타내고, 도 7의 (b)는 본 실시예에 따른 자기 터널 접합 소자의 구조를 나타낸다.
종래의 자기 터널 접합 소자는 스퍼터링 방식 또는 산화 방식(자연 산화, 플라즈마 산화 등)을 이용하여 제조됨에 따라 종래 산화물층(122)의 상하 측에 위치하는 종래 계면(710, 712)에 종래 제1 강자성체층(112) 및 종래 제2 강자성체층(132)의 물질이 포함되어 있게 된다. 이러한 종래 계면(710, 712)에 의해, 종래의 자기 터널 접합 소자는 원자의 상호 섞임 현상(Intermixing)이 일정 기준 이상 발생하게 되고, 이러한 현상을 통해 결맞는 터널링 성능이 저하될 수 있다.
이에 비해, 본 발명의 자기 터널 접합 소자는 초기 다층 구조의 적층 이후 열처리만을 통해 제조됨에 따라 산화물층(222)의 상하 측에 위치하는 계면(720, 722)에 제1 강자성체층(212) 및 제2 강자성체층(232)의 물질이 포함되는 것을 최소화할 수 있다. 이러한 계면(720, 722)에 의해, 본 발명의 자기 터널 접합 소자는 상호 섞임 현상(Intermixing)이 일정 기준 미만으로 발생하게 되고, 이러한 현상을 통해 결맞는 터널링 성능이 향상될 수 있다.
도 8a 및 도 8b는 종래의 자기 터널 접합 소자의 구조 및 본 발명의 실시예에 따른 자기 터널 접합 소자의 구조를 나타낸 도면이다.
도 8a의 (a)는 종래의 자기 터널 접합 소자의 구조를 나타낸다.
종래의 자기 터널 접합 소자의 구조는 기판(SiO2) 상에 씨앗층(Ru), 제1 수직 자화 유도층(Pd), 제1 강자성체층(Co), 산화물층(MgO), 제2 강자성체층(Co), 제2 수직 자화 유도층(Pd) 및 보호층(Ru)이 형성된 구조를 의미한다. 여기서, 제1 강자성체층(Co), 산화물층(MgO) 및 제2 강자성체층(Co)은 스퍼터링 방식 또는 산화 방식(자연 산화, 플라즈마 산화 등)을 이용하여 제조될 수 있다.
도 8a의 (b)는 열처리 이전의 면방향의 자화 측정 결과(상단 그래프) 및 수직 방향의 자화 측정 결과(하단 그래프)를 나타낸다. 도 8a의 (c)는 열처리 이후의 면방향의 자화 측정 결과(상단 그래프) 및 수직 방향의 자화 측정 결과(하단 그래프)를 나타낸다.
도 8b는 본 발명의 실시예에 따른 자기 터널 접합 소자의 초기 다층 구조를 나타낸다.
본 발명의 실시예에 따른 자기 터널 접합 소자의 초기 다층 구조는 기판(SiO2) 상에 씨앗층(Ru), 제1 수직 자화 유도층(Pd), 제1 금속 산화물층(CoO), 금속층(Mg), 제2 금속 산화물층(CoO), 제2 수직 자화 유도층(Pd) 및 보호층(Ru)이 형성된 구조를 의미한다.
여기서, 제1 금속 산화물층(CoO), 금속층(Mg) 및 제2 금속 산화물층(CoO)은 단순 적층된 구조이며, 열처리에 의해 산화 및 환원 반응이 일어나 제1 강자성체층(Co), 산화물층(MgO) 및 제2 강자성체층(Co)으로 변환된다.
도 9a 및 도 9b는 본 발명의 실시예에 따른 자기 터널 접합 소자의 열처리 온도 기반의 실험결과를 나타낸 도면이다.
도 9a 및 도 9b는 300 ℃, 400 ℃ 및 500 ℃에서 각각으로 열처리(annealing) 온도 조건을 변화시켜 수직 방향의 자화를 측정한 실험 결과를 나타낸다. 여기서, 열처리 시 수직 자기장의 세기는 1.5 kOe, 열처리 시간은 2 hr 인 것이 바람직하다.
본 발명의 실시예에 따른 자기 터널 접합 소자를 제조하기 위한 온도 조건은 300 ℃ 내지 500 ℃의 온도 조건인 것이 바람직하나 반드시 이에 한정되는 것은 아니다.
도 10a 내지 도 10c는 본 발명의 실시예에 따른 자기 터널 접합 소자의 열처리 시간 기반의 실험결과를 나타낸 도면이다.
도 10a 및 도 10b는 1 hr 내지 5 hr 각각으로 열처리(annealing) 시간 조건을 변화시켜 수직 방향의 자화를 측정한 실험 결과를 나타낸다. 여기서, 열처리 시 수직 자기장의 세기는 1.5 kOe, 열처리 온도는 400 ℃ 인 것이 바람직하다.
도 10c을 참고하면, 본 발명의 실시예에 따른 자기 터널 접합 소자를 제조하기 위한 열처리 시간 조건은 1 hr 내지 5 hr 의 시간 조건인 것이 바람직하며, 최적의 시간 조건은 4 내지 5 hr 일 수 있으나 반드시 이에 한정되는 것은 아니다.
도 11a 및 도 11b는 본 발명의 실시예에 따른 자기 터널 접합 소자의 산소 유량 기반의 실험결과를 나타낸 도면이다.
도 11a 및 도 11b는 자기 터널 접합 소자를 제조하는 과정에서 산소 유량을 5 sccm, 10 sccm, 20 sccm, 30 sccm, 40 sccm 및 50 sccm 각각으로 변화시켜 수직 방향의 자화를 측정한 실험 결과를 나타낸다.
도 11a에서 열처리 온도는 375 ℃, 수직 자기장의 세기는 1.5 kOe, 열처리 시간은 5 hr 이고, 도 11b에서 열처리 온도는 400 ℃, 수직 자기장의 세기는 1.5 kOe, 열처리 시간은 1 hr 인 것이 바람직하다.
도 11a 및 도 11b의 실험 결과를 참고하면, 자기 터널 접합 소자를 제조하는 과정에서 산소 유량은 5 sccm 내지 20 sccm에서 최적의 자기 터널 접합 소자를 제조할 수 있다.
도 12 내지 도 14는 본 발명의 실시예에 따른 자기 터널 접합 소자의 강자성체층(제1 강자성체층(212) 및 제2 강자성체층(232))의 환원 반응과 강자성체층의 두께에 따른 수직자기이방성(Perpendicular Magnetic Anisotropy, PMA)에 대해 설명하도록 한다.
도 12는 본 발명의 실시예에 따른 자기 터널 접합 소자의 성능 향상을 위한 산화 및 환원 원리를 설명하기 위한 도면이고, 도 13은 본 발명의 실시예에 따른 열처리의 경우 환원된 강자성체 두께 변화를 달리했을 경우 자기 특성 변화의 실험 결과를 나타낸 도면이며, 도 14는 본 발명의 실시예에 따른 환원 과정에서의 열처리 온도에 따른, 그리고 환원된 강자성체의 두께 변화 자기 특성의 의존성에 대한 실험결과를 나타낸 도면이다.
도 12 내지 도 14에서는 초기 다층 구조를 CoO/Pd/Ta 인 것으로 가정하여 설명하고 있으나 이는 강자성체층의 환원 반응을 설명하기 위한 예시이며, 초기 다층 구조와 구성 물질은 CoO/Pd/Mg, Pd/CoO/Mg 등으로 변형될 수 있다.
진공 열 어닐링을 이용하여 CoO를 Co로 환원시키는 것은 Co/Pd 다층박막(multilayer)에서 수직자기이방성(Perpendicular Magnetic Anisotropy, PMA)의 향상과 함께 발생하며 계면에서의 전하 전달 효과(charge transfer effect)에 기인할 수 있다.
기존의 통상적인 방법으로 적층 후 어닐한 Co/Pd 다층박막의 임계두께는 각각 0.88 ~ 1.50 nm 정도지만,본 발명의 실시예에 따라 산화-환원된 Co/Pd 다층박막은 수직자기이방성의 크게 향상되었으며 이에 따라 수직자기이방성을 위한 임계 두께(tcritical =2.90 nm)를 훨씬 더 두껍게 만들 수 있다.
환원 과정에서 CoO의 산소 원자는 Pd를 통해 확산되고 Ta 원자와 결합하여 Ta2O5를 형성한다.
확산 중에 생성된 잔류 산소로 인하여 Co와 Pd 계면에 Co-O-Pd 혼성화가 이루어지면서 전하 전달 효과가 발생하여 수직자기이방성을 향상시킨다. 이 과정에서 열처리에 의한 계면에서의 Pd의 산소 확산 속도는 자기적 특성을 조작하는 데 중요한 역할을 한다.
MRAM에 쓰여진 정보를 오래 유지하거나 열에 손상되지 않게 하기 위하여 수직자기이방성을 증가시키거나 또는 메모리 셀 내 자기 볼륨 (magnetic volume) V를 증가시켜야 한다. 무어(Moore)의 법칙 같은 스케일링 법칙에 위배되지 않으면서 자기 볼륨을 증가시키는 유일한 방법은 강자성체층의 임계 두께를 증가시키는 것이다. 하지만 이 경우 벌크 자기 에너지가 계면 에너지보다 우세하기 때문에 수직자화를 이루기가 어렵다. 즉, 수직자화 과정에서 생성되는 반자기 에너지 또는 반자장(The demagnetizing energy or demagnetizing field)가 커지기 때문이다. 반자기 에너지는 물질 자화(magnetization)의 제곱에 비례하고 수직자기이방성은 물질의 고유 특성인 스핀-궤도 결합(Spin-orbit Coupling)의 결과이기 때문에 물질 자체를 바꾸지 않는 한 임계 두께(tcritical)를 증가시키는 것은 어렵다. 물질을 바꾸지 않고, 수직자기이방성을 크게 할 수 있는 방법을 개발한다면 임계 두께(tcritical)를 두껍게 만들 수 있어 데이터의 유지(retention) 및 열 안정성을 확보할 수 있을 것이다.
높은 수직자기이방성을 갖을 수 있는 Co/Pd 다층박막은 MRAM의 핵심 단위 소자인 자기 터널 접합(MTJ) 내 강자성체층의 전극으로 사용될 수 있다. Co/Pd 다층박막의 수직자기이방성은 결정학적 방향 및 조직(texture)의 정도, 계면 평활도 또는 계면에서의 상호 섞임, 적층 결함의 존재, Co 층의 탄성 변형과 같은 수많은 매개 변수에 따라 달라진다. 무엇보다도 수직자기이방성을 유지하려면 Co 층의 두께(tCo)가 임계 두께(tcritical)보다 작아야만 한다.
기존 증착 기술을 이용한다면, Co/Pd 다층박막에서 Co의 임계 두께(tcritical)는 대략 1 nm 내외로 구현할 수 있다. 하지만 이는 너무 얇아 두께 마진을 넓게 가져가지 못하게 되어 양산 수율을 현격히 감소시킬 수 있다. 따라서, 자기 볼륨을 증가시키기 위하여 초박형 Co 층의 두께(tCo)를 정밀하게 제어하고 임계 두께(tcritical)를 두껍게 함과 동시에 수직자기이방성을 향상시킬 수 있는 특정 증착 기술이 필요하다.
본 발명에서는 CoO를 열 기반의 환원 반응을 이용하여 금속 강자성체층을 형성시키는 과정에서 Co/Pd 다층박막의 수직자기이방성을 크게 향상시키고 이로 말미암아 비정상적으로 두꺼운 Co의 임계 두께(tcritical)를 얻는 방법을 제시한다.
도 13에서 보듯이 CoO에서 환원된 Co는 실질적으로 향상된 수직자기이방성을 나타내었으며 임계 두께(tcritical)는 비정상적으로 2.9nm만큼 두꺼워졌다. 이러한 원인은 다층박막의 계면에서 Co-O-Pd 혼성화를 통한 전하 전달 효과에 의해 변형된 전자 구조 때문이며, 이는 열처리 이전의 CoO와 Pd 간의 최소 상호 섞임과 열처리 이후 Co의 환원에 기인하여 가능하다.
계면에 위치한 Co 층의 산소 불순물이 Co의 축퇴된 d 궤도를 들어 올려 서로 다른 전자 상태를 유발하여 전자 구조의 이방성을 향상시켰으며 이는 수직자기이방성의 증가로 나타났다. 즉, 적절한 불순물(여기서는 산소)로 고유 특성인 이방성에너지가 조절될 수 있음을 의미한다.
본 발명에서 청구하는 방법을 이용한다면 강자성체층의 열 안정성과 수직자기이방성을 모두를 향상시킬 수 있고, 이에 따라 임계 두께(tcritical)가 두꺼워질 수 있다. 이 방법은 강자성체층을 스케일 다운해야 하는 응용 분야에서 특히 강점을 나타낼 수 있다.
<본 발명에 따른 환원 메커니즘 및 그에 따른 수직자기이방성의 효과>
본 발명의 제안 구조를 검증하기 위하여 준비된 구조는 금속 Co/Pd (M-[Co/Pd]), 어닐링 된 금속 Co/Pd (A-[Co/Pd]), 산화물 CoO/Pd (O-[Co/Pd]), 열적으로 환원된 Co/Pd (R-[Co/Pd])들이며 모두 금속 Ta/Pd 사이에 형성된 다층박막이다. 즉, Ta/Pd/Co(4 종류 중 하나)/Pd/Ta 으로 구성된 다층박막을 의미한다.
도 12의 (a), (b), (c)는, 상온(섭씨 20도)에서 Co 또는 CoO의 두께를 1 nm로 준비한 다층박막을300 ℃에서 2 hr 열처리한 결과를 자기 이력 곡선을 통해 비교하고 있다. 열처리 전 M-[Co/Pd]는 상온에서 수평자기이방성을 보였으며 열처리 후(A-[Co/Pd]라 표시함) 수직자기이방성이 유도되었다. CoO/Pd으로 시작한 다층박막은 열처리 전 자기적 성질이 나타나지 않았으나 열처리를 한 경우(R-[Co/Pd]라 표시함)에 높은 수직자기이방성이 유도되었음을 자기 이력 곡선을 통해 알 수 있다. 면방향 곡선(In-plane loops)은 빨간색으로 표시되고, 수직 방향 곡선(out-of-plane loops)는 파란색으로 표시되었다. 도 12의 (d)는 환원 반응에 포함된 메커니즘을 나타낸 것이며, 도 12의 (e)는 Co, Pd, Ta의 산화에 대한 생성열을 나타낸 반응 다이어그램을 나타낸다. 여기서 Ta2O5는 PdO 또는 CoO에 비하여 매우 안정한 산화물을 이루고 있음을 알 수 있다.
도 12의 (a)는 Co 층의 두께(tCo)가 1 nm에서 M-[Co/Pd], A-[Co/Pd] 및 R-[Co/Pd]에 대한 자기 이력 곡선을 비교한다. O-[Co/Pd]는 상자성(Paramagnetic) 특성으로 자기 곡선은 나타나지 않는다.
M-[Co/Pd]는 1 nm 두께의 Co가 강한 반자장을 극복할 수 없기 때문에 수평자기이방성(in-plane magnetic anisotropy, IMA)을 나타낸다. M-[Co/Pd]의 수평자기이방성(IMA)는 도 12의 (b)와 같이 진공에서 300 °C의 온도로 열 어닐링을 수행한 후 A-[Co/Pd]의 수직자기이방성 물질로 변화됨을 알 수 있다.
도 12의 (b) 및 (c)를 참고하면, 열처리에 있어서 상자성 O-[Co/Pd]는 금속성의 강자성체로 환원된다. 특히, A-[Co/Pd]에 비하여 큰 수직자기이방성과 보자력(coercivity)을 갖는 R-[Co/Pd]로 환원된다.
R-[Co/Pd]에 대한 이방성 자기장(Hk)은 23 kOe로 나타나며, 이는 A-[Co/Pd]에 대한 이방성 자기장(Hk)인 9 kOe에 비해 2배 이상 큼을 알 수 있다.
Co 층의 두께(tCo)가 1 nm에서 R-[Co/Pd]에 대해 자기이력곡선 면적법을 이용한 유효 일축 자기이방성 에너지(Ku eff)는 1.27×107 erg/cm3로 계산되며, 이는 6.84×106 erg/cm3인 A-[Co/Pd]에 대한 유효 일축 자기이방성 에너지(Ku eff)의 두 배보다 크다. 이는 측정된 이방성 자기장(Hk)의 크기와 서로 일치한다.
다층박막에 대한 진공 열 어닐링에 의한 환원 과정에 포함되는 메커니즘은, 도 12의 (d)에 도시되어 있다. 제안된 메커니즘에서, Ta에 대한 산소 친화도의 가파른 경사 때문에 산소 원자는 CoO로부터 Ta로 확산되고, 환원된 금속 Co 층이 남겨지게 된다. 산화에 대한 생성열이 음의 값으로 작으면 작을수록 산소 친화도가 크다고 볼 수 있다.
제안된 메커니즘은 열 어닐링 동안 열역학 반응에 의해 설명된다. 그림 12의 (e)는 Co, Pd 및 Ta를 각각 CoO, PdO 및 Ta2O5와 같은 산화물로 변환하는 반응 엔탈피(enthalpy)를 나타낸다. 엔탈피에 따르면 Ta2O5는 증착된 모든 층 중에서 이룰 수 있는 가장 안정적인 산화물이다.
CoO를 금속 Co로 환원하는 과정에서, 산소는 Pd 층을 통해 Ta 층으로 이동하여 Ta와 반응한다. Pd 박막의 산소 확산도 (DO)를 약 2.9×10-4exp[-122 kJ/mol/RT] cm2/s로 가정하면 2 hr 동안, 100, 200 및 300 °C의 온도에서 계산된 산소 확산도 (DO) 각각은 2.4×10-21, 1.0×10-17 and 2.2×10-15 cm2/sec 이며, 해당 확산 길이(
Figure 112020113638569-pat00001
) 각각은 0.04, 2.6 및 39nm이다.
따라서, 3nm 두께의 Pd 층은 CoO의 산소가 300 °C에서 2 hr 동안 Ta 층에 도달하는 확산 장벽이 될 수 없다.
산소의 방향성 이동은 X 선 광전자 분광법(XPS)에 의해 입증되었으며, 제안된 메커니즘과 일치함을 보여준다.
R-[Co/Pd]의 XPS 스펙트럼은 어닐링 이후 CoO가 금속 Co로 환원됨과 동시에 Ta이 산화, 즉, Ta2O5의 형성을 나타낸다. 또한, R-[Co/Pd]의 경우 Co 2p 피크의 근처(shoulder) 피크의 존재는 환원된 Co에서 잔류 산화물이 있음을 나타낸다. 환원의 결과로 생긴 명확하게 정의된 계면과 잔류 산소의 존재는 강력한 스핀-궤도 결합(spin-orbit coupling, SOC)을 통해 다층박막의 수직자기이방성을 크게 향상시킬 수 있다.
<열 처리 온도에 따른 어닐링의 효과>
도 13은 Co 층의 두께(tCo)를 변화시켰을 경우에 따른 O-[Co/Pd], M-[Co/Pd], A-[Co/Pd] 및 R-[Co/Pd]의 자기 특성 변화를 나타낸다.
도 13은 열처리 온도(Ta) 300 °C에서 열 어닐링 전후의 면방향(Hx) 및 수직 방향(Hz)으로 측정한 자기이력곡선(m-H 곡선) 또는 자기 특성 그래프를 나타낸다. 도 13의 (a), (c), (e)는 면방향(Hx)으로 측정한 그래프를 나타내고, 도 13의 (b), (d), (f)는 수직 방향(Hz)으로 측정한 그래프를 나타낸다. O-[Co/Pd], M-[Co/Pd], A-[Co/Pd] 및 R-[Co/Pd]는 각각 녹색, 빨간색, 검정색 및 파란색으로 표시된다.
300 °C에서 열 어닐링이 자기 특성에 미치는 영향을 조사하기 위해, 다양한 Co 층의 두께(tCo)(즉, 1, 2, 3 nm)를 갖는 [Co/Pd]를 어닐링 이전 및 이후에 대한 면 방향 및 수직 방향을 검사하였다.
도 13의 자기이력곡선(m-H 곡선)에서 확인할 수 있듯이, M-[Co/Pd] (빨간색 곡선)는 1 nm에서 3 nm까지 Co 층의 두께(tCo)와 함께 110에서 305 μemu로 선형적으로 증가한다. 또한, A-[Co/Pd] (mA = 117 μemu)는 M-[Co/Pd] (mM = 110 μemu)에 비해 약간 증가하는 것으로 나타난다.
A-[Co/Pd]는 Co 층의 두께(tCo)가 1 nm 인 경우를 제외하고 나머지 A-[Co/Pd]의 두께에서 열 어닐링 후에는 수직자기이방성을 잃고 수평자기이방성(IMA)으로 돌아가는 것을 확인할 수 있다.
반면에 조사하는 모든 Co 층의 두께(tCo)에 대해 증착된 상태의 O-[Co/Pd]는 자기 모멘트를 나타내지 않으므로 Co의 산화물리 상자성체(paramagnet)로 형성되었음을 확인할 수 있다. R-[Co/Pd]의 자기 특성은 열 어닐링에 의하여 얻어지며, 열 어닐링은 산화물 상자성체로부터 금속 강자성체로 변이를 가능하게 한다.
Co 층의 두께(tCo)가 1 nm에서 R-[Co/Pd]에 대한 환원율(R(%)=mR/mA×100으로 정의됨)은 최대 96 %이고 다른 모든 Co 층의 두께(tCo)에 대해서는 일관된 것으로 확인된다.
Co 층의 두께(tCo)가 1 nm의 경우 수직자기이방성은 A-[Co/Pd]에서 보다 R-[Co/Pd]에서 더 강한 것을 확인할 수 있다. R-[Co/Pd]의 유효 일축 수직자기이방성 에너지(Ku eff)는 1.27×107 erg/cm3로 계산되는 반면, M-[Co/Pd]는 어닐링 후 6.84×106 erg/cm3를 나타내며 수평자기이방성(IMA)를 나타낸다(즉, A-[Co/Pd]). 두 가지 유형의 다층박막 모두 직각도(squareness, mr/ms)가 1이다.
또한, R-[Co/Pd]는 동일한 Co 층의 두께(tCo)에서 다른 종류의 [Co/Pd]보다 훨씬 높은 보자력(coercivity, Hc)(Hc=3 kOe)를 보여준다. 보자력(Hc)의 현저한 증가는 잔류 산소 불순물로 인한 내부 자기구조(magnetic structure)의 변화에 기인할 수 있으며, 결과적으로 자구 벽의 움직임에 영향을 미친다.
Co 층의 두께(tCo)가 2 nm 이상인 경우 A-[Co/Pd]가 수평자기이방성을 나타내는 반면 Co 층의 두께(tCo)가 2 nm에서도 R-[Co/Pd]는 여전히 유효 일축 수직자기이방성 에너지(Ku eff)가 6.94×106 erg/cm3로 높아 수직자기이방성을 가지고 있음을 알 수 있다(도 13의 (c), (d) 참고). 이 값은 보고된 값에 비해 더 높은 유효 일축 수직자기이방성 에너지(Ku eff)를 나타낸다는 점이 중요하다. 수직자기이방성을 위한 임계 두께(tcritical)는 2.6 nm 인 것으로 확인되며, Co 층의 두께(tCo)가 3 nm에서는 R-[Co/Pd]도 수평자기이방성을 나타낸다(도 13의 (e), (f) 참고). 즉, Co 층의 두께(tCo)가 3 nm 이상인 모든 다층박막에서는 수평자기이방성을 나타낸다.
<환원 과정에서 열 어닐링 온도(Ta) 효과>
도 14의 (a)는 R-[Co/Pd]의 tCo가 2.6 nm인 경우 열 어닐링 온도(Ta)에 따른 환원율R(%)=mR/mA×100으로 정의됨) 변화에 대하여 실험한 결과이다. 열 어닐링 온도가 100 °C 이하에서는 거의 환원되지 않으며, 300 °C에서 환원율은 최대 96%에 도달한다.
환원율의 감소는, 300 °C를 넘는 어닐링 이후에 관측된다. 이러한 감소는 CoPd 합금이 형성되어 환원율리 줄어든 것으로 판단할 수 있다. 또한, 400 °C가 넘는 어닐링에서는 수직자기이방성은 감소하며 이는 CoPd 합금의 형성에 의하여 유발된 계면 이방성에너지가 벌크 자기에너지에 비하여 현저히 감소하였기 때문이다.
<다층박막의 수직자기이방성에 대한 환원 효과>
유효 일축 자기이방성 에너지(Ku eff)는 다층박막 내 Co 층의 두께(tCo)를 변화시켜 평가할 수 있다. 다층박막 내 Co 층의 두께(tCo)를 달리하여 300 °C 열처리 온도(Ta)에서 어닐링한 결과를 아래 표1과 그림 14의(b)에 나타내었다. 유효 일축 자기이방성 에너지(Ku eff)는 구하는 식인
Figure 112020113638569-pat00002
수학식을 사용하여 tCo· Ku 대 tCo 의 그래프를 피팅하여 (Kv) 및 계면(Ks) 성분의 에너지로 분리할 수 있다. 그 그래프는 도 14의 (b)에 도시되어 있으며, 그 분석 값은 [표 1]에 나열되어 있다.
Figure 112020113638569-pat00003
(11. Carcia, P. F., Meinhaldt, A. D. & Suna, A. Perpendicular magnetic anisotropy in Pd/Co thin film layered structures. Appl. Phys. Lett. 47, 178 (1985).
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양수 tCo· Ku eff 값은 다층박막이 수직자기이방성을 가지고 있음을 나타내고, 음수 tCo· Ku eff 값은 수평자기이방성을 가지고 있음을 나타낸다.
표 1에서 M-[Co/Pd]의 경우, 부피(Kv) 및 계면(Ks) 에너지는 보고된 값과 크게 차이가 나지 않는 것을 알 수 있다.
A-[Co/Pd]의 계면(Ks) 에너지 값은 어닐한 후 M-[Co/Pd]에 대해 2 배 이상 증가하였다. 이러한 향상은 어닐링 중에 계면에 서로 섞여 있던 Co와 Pd가 분리되어 계면이 더 명확해지고 또한 불순물들이 줄어들기 때문이다. M-[Co/Pd]의 스퍼터 증착 동안 피할 수 없이 나타나는 Co와 Pd의 상호 섞임 때문이다. A-[Co/Pd]는 이러한 분리를 통해 Co/Pd 계면 품질이 향상되어 M-[Co/Pd]보다 계면(Ks) 에너지 값이 높아지게 된다.
결과적으로 수직자기이방성을 위한 임계 두께(tcritical)는 열 어닐링 후에 M-[Co/Pd]의 0.88 nm에서 A-[Co/Pd]의 1.50 nm로 증가하는 것으로 나타난다. R-[Co/Pd]의 경우 특히, 계면(Ks) 에너지는 M-[Co/Pd]의 값에 비해 거의 3 배 증가하였다. 높은 계면(Ks) 에너지는 R-[Co/Pd]에서 강한 수직자기이방성을 유발한다. 결과적으로 임계 두께(tcritical)은 R-[Co/Pd]에서 2.90 nm로 확인되며, 이는 M-[Co/Pd]보다 약 3 배 더 두껍게 형성될 수 있음을 의미한다.
<본 실험에 대한 결론>
본 발명은 열 어닐링 동안에, 물질 내에 존재하는 산소를 제거하고 계면에 존재하는 잔류 산소를 활용하여, 향상된 수직자기이방성 물질을 합성하는 방법을 제안한다. 본 발명의 제안 방법에 따르면, 열 어닐링 동안 추가적인 환원제(예: H2) 또는 플라즈마 처리없이 Ta 층으로 산소가 이동함에 따라, 상자성 산화물 CoO는 강자성 금속 Co로 환원된 것을 확인할 수 있다.
산소의 이동은 계면에서 Co-O-Pd의 혼성화를 통해 전하 전달 효과로 이어지며, 이는 결국 다층박막의 수직자기이방성에 큰 영향을 미친다. 그 결과 R-[Co/Pd]는 수직자기이방성 에너지(1.27x107 erg/cm3)가 크게 증가했음을 보여준다.
결과적으로 임계 두께(tcritical) 값에 영향을 미치는 수직자기이방성의 향상으로 R-[Co/Pd]의 경우 수직자기이방성을 갖는 임계 두께(tcritical)는 2.9 nm로 증가된다.
따라서, R-[Co/Pd]는 강한 수직자기이방성 기능이 필요한 실제 장치를 위한 유용한 재료 시스템일 수 있다. 본 발명은 열처리를 통해 수직자기이방성을 향상시키는 방법을 제안하며, 이러한 방법은 자기 판독 헤드, MRAM 및 스핀 트랜지스터와 같은 스핀트로닉 장치에 사용될 수 있다.
이하, 본 발명의 실험에 대한 재료 및 실험 방법에 대해 설명하도록 한다.
본 발명에서 자성 박막 구조를 성장시키는 단계는 다음과 같다. 모든 [Co/Pd] 다층박막은 3.0×10-9 Torr 미만의 기본 압력에서 초고진공 스퍼터링 시스템을 사용하여 열 산화된 Si/SiO2 기판 위에 증착되었다. Co 산화물 (O-[Co/Pd]) 또는 금속 Co가 증착된 (M-[Co/Pd]) 다층박막의 구조는 Ta 4/Pd 3/CoOx tCo (또는 Co tCo) /Pd 3/Ta 4(nm)이다. Co 산화물 (O-[Co/Pd]) 또는 금속 Co가 증착된 (M-[Co/Pd]) 다층박막의 Co 층의 두께(tCo)에 대한 수직자기이방성의 의존성을 조사하기 위해 1 nm 간격으로 1 nm에서 5 nm로 변화시켜 준비하였다. O-[Co/Pd]에서 Co의 산화물 상을 성장시키기 위해 Ar 이온에 의한 Co의 스퍼터링 동안 스퍼터링 챔버로 10 sccm의 고정 유량으로 산소 가스가 유입되었다. 모든 다층박막은 다양한 어닐링 온도 (Ta)에서 3.0x10-6 Torr 미만의 고진공에서 어닐링되었다.
본 발명에서 Co/Pd 시스템의 구조적 특성은 다음과 같다. 어닐링 후 화학적 변화를 조사하기 위해 X-선 광전자 분광법 (XPS, K-α, Thermo Scientific Inc.)으로 다층박막을 측정했다. 입사 엑스레이는 Al-Kα를 사용했다. 그 해상도는 Ag 3d5/2의 경우 0.5 eV 미만이었다. 샘플은 5x10-9 Torr의 진공 하에서 측정되었다. Co 층의 두께(tCo)가 5 nm 인 R-[Co/Pd]의 미세 구조 정보는 200 keV 전자빔을 사용하여 구면 수차 보정 투과 전자 현미경(Cs 보정 TEM, JEM-2100F)으로 분석되었다.
본 발명에서 다층박막의 자기 특성은 다음과 같다. 자기 측정은 15 kOe 자석이 장착된 Lakeshore 모델 7300 진동 샘플 자력계(Vibrating Sample Magnetometer, VSM)를 사용하여 실온에서 수행되었다. 모든 다층박막에 대한 자기이력곡선 (m-H) 곡선은 자화 상태를 관찰하기 위해 VSM을 사용하여 기록하였다. VSM의 자기 모멘트 분해능은 ~10-6 emu (전자기 단위)이고 자기장 분해능은 ~1 Oe이다.
본 발명에서 홀 측정은 다음과 같이 진행하였다. 홀 바 구조는 e-beam-lithography에 이어 Ar ion-beam 에칭으로 제작되었다. 모든 측정은 수직 방향에서 수평 방향(면 방향)의 자기장 샘플 회전 홀더가 있는 맞춤형 측정 시스템을 사용하여 실온에서 수행되었다. 홀 바에 전류를 공급하기 위해 직류 소스(Keithley 2400 소스 미터)를 사용하고 홀 크로스에 걸쳐 DC 전압을 측정하기 위해 나노 전압계(Keithley 2182)를 사용했다.
이상의 설명은 본 발명의 실시예의 기술 사상을 예시적으로 설명한 것에 불과한 것으로서, 본 발명의 실시예가 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 본 발명의 실시예의 본질적인 특성에서 벗어나지 않는 범위에서 다양한 수정 및 변형이 가능할 것이다. 따라서, 본 발명의 실시예들은 본 발명의 실시예의 기술 사상을 한정하기 위한 것이 아니라 설명하기 위한 것이고, 이러한 실시예에 의하여 본 발명의 실시예의 기술 사상의 범위가 한정되는 것은 아니다. 본 발명의 실시예의 보호 범위는 아래의 청구 범위에 의하여 해석되어야 하며, 그와 동등한 범위 내에 있는 모든 기술 사상은 본 발명의 실시예의 권리범위에 포함되는 것으로 해석되어야 할 것이다.
20: 초기 다층 구조 21: 최종 다층 구조
210: 제1 금속 산화물층 212: 제1 강자성체층
220: 금속층 222: 산화물층
230: 제2 금속 산화물층 232: 제2 강자성체층

Claims (13)

  1. 기판 상에 적어도 하나의 금속 산화물층 및 금속층을 포함하는 초기 다층 구조를 형성하는 적층 단계;
    상기 초기 다층구조를 열처리하는 열처리 단계; 및
    상기 열처리에 의해 상기 적어도 하나의 금속 산화물층 및 상기 금속층이 적어도 하나의 강자성체층 및 산화물층으로 변환된 최종 다층 구조의 자기 터널 접합 소자를 형성하는 소자 형성 단계
    를 포함하는 것을 특징으로 하는 자기 터널 접합 소자의 제조 방법.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 초기 다층 구조는,
    제1 금속 산화물층, 제2 금속 산화물층 및 금속층을 포함하며,
    상기 적층 단계는, 상기 제1 금속 산화물층, 상기 금속층 및 상기 제2 금속 산화물층의 순으로 적층하여 상기 초기 다층 구조를 형성하는 것을 특징으로 하는 자기 터널 접합 소자의 제조 방법.
  3. 제2항에 있어서,
    상기 적어도 하나의 금속 산화물층은,
    NiOx, FeOx, FeNiOx, CoNiOx, CoOx, CoFeBOx 및 CoFeOx 중 적어도 하나의 물질 또는 그 조합의 물질로 형성되며,
    상기 금속층은, Mg, Al, Ti, Zr, Hf, V, Nb, Ta 및 Cr 중 적어도 하나의 물질 또는 그 조합의 물질로 형성되는 것을 특징으로 하는 자기 터널 접합 소자의 제조 방법.
  4. 제2항에 있어서,
    상기 제1 금속 산화물층 및 상기 제2 금속 산화물층은,
    상기 열처리에 의해 환원 반응이 일어나며,
    상기 환원 반응에 의해 강자성체층(FM: Ferromagnetic Material)으로 변환되는 금속 산화물로 형성되는 것을 특징으로 하는 자기 터널 접합 소자의 제조 방법.
  5. 제4항에 있어서,
    상기 금속층은,
    상기 열처리에 의해 산화 반응이 일어나며,
    상기 제1 금속 산화물층 및 상기 제2 금속 산화물층의 상기 환원 반응에 의해 빠져나가는 산소를 전달 받아 상기 산화물층으로 변환되는 것을 특징으로 하는 자기 터널 접합 소자의 제조 방법.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 초기 다층 구조는,
    제1 금속 산화물층, 제2 금속 산화물층, 제1 금속층, 금속 중간층 및 제2 금속층을 포함하며,
    상기 적층 단계는, 상기 제1 금속 산화물층, 제1 금속층, 금속 중간층, 제2 금속층 및 상기 제2 금속 산화물층의 순으로 적층하여 상기 초기 다층 구조를 형성하되,
    상기 금속 중간층은 상기 제1 금속층 및 상기 제2 금속층의 물질보다 산소 친화도가 높은 물질인 MgOx, AlOx, TiOx, ZrOx, HfOx, VOx, NbOx, TaOx 및 CrOx 중 적어도 하나의 물질 또는 그 조합의 물질로 형성되는 것을 특징으로 하는 자기 터널 접합 소자의 제조 방법.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 열처리 단계는,
    어닐링(Annealing) 방식으로 상기 열처리를 수행하며,
    300 ℃ 내지 500 ℃의 온도 조건 및 1 hr 내지 5 hr의 시간 조건에서 상기 어닐링을 처리하는 것을 특징으로 하는 자기 터널 접합 소자의 제조 방법.
  8. 제1 금속 산화물층을 열처리하여 형성된 제1 강자성체층;
    제2 금속 산화물층을 열처리하여 형성된 제2 강자성체층; 및
    상기 제1 강자성체층 및 상기 제2 강자성체층 사이에 위치하며, 금속층을 열처리하여 형성된 산화물층
    을 포함하는 것을 특징으로 하는 자기 터널 접합 소자.
  9. 제8항에 있어서,
    상기 제1 강자성체층 및 상기 제2 강자성체층은,
    상기 열처리에 의해 상기 제1 금속 산화물층 및 상기 제2 금속 산화물층에서 환원 반응이 일어나 형성되고,
    상기 산화물층은, 상기 열처리에 의해 상기 금속층에서 산화 반응이 일어나 형성되되, 상기 산화물층은, 상기 제1 금속 산화물층 및 상기 제2 금속 산화물층에서 빠져나가는 산소를 전달 받아 형성되는 것을 특징으로 하는 자기 터널 접합 소자.
  10. 제8항에 있어서,
    상기 제1 금속 산화물층 및 상기 제2 금속 산화물층은,
    NiOx, FeOx, FeNiOx, CoNiOx, CoOx, CoFeBOx 및 CoFeOx 중 적어도 하나의 물질 또는 그 조합의 물질로 형성되며,
    상기 금속층은, Mg, Al, Ti, Zr, Hf, V, Nb, Ta 및 Cr 중 적어도 하나의 물질 또는 그 조합의 물질로 형성되는 것을 특징으로 하는 자기 터널 접합 소자.
  11. 제8항에 있어서,
    상기 제1 강자성체층 및 상기 제2 강자성체층은,
    0.5 nm 내지 3 nm의 두께로 형성되며,
    상기 산화물층은, 0.5 nm 내지 2 nm의 두께로 형성되는 것을 특징으로 하는 자기 터널 접합 소자.
  12. 제8항에 있어서,
    상기 산화물층은,
    제1 금속층, 금속 중간층 및 제2 금속층을 포함하는 상기 금속층을 열처리하여 형성되되,
    상기 금속 중간층은 상기 제1 금속층 및 상기 제2 금속층의 물질보다 산소 친화도가 높은 물질인 것을 특징으로 하는 자기 터널 접합 소자.
  13. 적어도 하나의 비트라인;
    적어도 하나의 워드라인; 및
    상기 적어도 하나의 비트라인 및 상기 적어도 하나의 워드라인을 연결하며, 제1 금속 산화물층을 열처리하여 형성된 제1 강자성체층; 제2 금속 산화물층을 열처리하여 형성된 제2 강자성체층; 및 상기 제1 강자성체층 및 상기 제2 강자성체층 사이에 위치하며, 금속층을 열처리하여 형성된 산화물층을 포함하는 자기 터널 접합 소자
    를 포함하는 것을 특징으로 하는 자기 메모리 장치.
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