KR102317795B1 - 질소 제거 장치 및 질소 제거 방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명의 한 실시예에 따른 질소 제거 장치는, 제1 암모니아 함유 하수가 유입되고, 아나목스 박테리아가 포함된 그래뉼과 암모니아 산화 박테리아(AOB)가 담지된 유동 담체를 포함하는 제1 처리조, 제1 처리조에서 유동 담체 및 그래뉼이 도입되고, 선택적으로 아질산 산화 박테리아(NOB)의 활성을 억제하는 억제 물질을 포함하는 선택 억제조, 그리고 제2 암모니아 함유 하수가 유입되고, 선택 억제조에서 도입되는 유동 담체 및 그래뉼을 포함하는 제2 처리조를 포함한다.

Description

질소 제거 장치 및 질소 제거 방법{APPARATUS FOR ELIMINATING NITROGEN AND METHOD FOR ELIMINATING NITROGEN}
질소 화합물을 포함하는 하수 내에서 질소를 제거시키는 질소 제거 장치 및 질소 제거 방법이 제공된다.
도시가 확대되고 인구가 증가하면서 충분한 하수 처리 및 회수에 대한 요구가 커지고 있고, 선진국에서 수질에 대한 엄격한 규제가 생겨나면서 하수 처리 고도화 및 성능 개선에 대한 많은 연구가 수행되고 있다. 현재 하수 처리 시스템의 보급에 의하여 공공 수역에 배출되는 하수의 수질은 해마다 개선되고 있으나 아직도 질소나 인 등 영양염류의 농도는 상승하고 있어 적조 및 부영양화가 발생하고 있으며 이는 사회적으로 큰 문제가 되고 있다.
하수에는 탄소 화합물, 질소 화합물, 인 화합물 등 다양한 오염물질이 포함되어 있으며, 종래의 생물학적 질소 제거 공정(활성 슬러지 공정)은 하수에 산소를 주입하여 탄소, 질소, 인을 산화된 형태로 전환하여 제거하고 있고, 암모니아 등의 질소 화합물의 경우, 생물학적 질소 제거 공정은 암모니아성 질소를 질산성 질소로 산화시키는 질산화 공정 및 질산성 질소나 아질산성 질소를 환원시켜 질소 가스를 생성하는 탈질화 공정을 포함한다.
구체적으로, 암모니아(NH3)성 질소는 아질산(NO2 -)성 질소, 질산(NO3 -)성 질소로 산화된 후 종속영양 탈질 박테리아에 의해 산화질소(NO), 일산화이질소(N2O), 질소(N2) 가스 형태로 환원되어 하수에서 제거된다. 암모니아성 질소의 아질산성 질소로의 산화 과정에서는 Nitrosomonas (e.g. N. europaea, N. Oligocarbogenes), Nitrosococcus, Nitrosopira, Nitrosolobus 등의 암모니아 산화 박테리아(AOB, Ammonia Oxidation Bacteria)가 관여되고, 아질산성 질소의 질산성 질소로의 산화 과정에는 Nitrobacter(e.g. N. agilis, N. winogradski), Nitrosopira, Nitrococcus 등의 아질산 산화 박테리아(NOB, Nitrite Oxidation Bacteria)가 참여한다.
이러한 2단계에 걸친 질산화 반응과 각각의 반응에 관여하는 다양한 박테리아는 기질 등 서식 환경의 충격적 변화가 발생되면 생태학적 활동성이 약화되거나 활성화 된다. 이러한 기질 및 운전 조건의 충격적 변화 상황을 조성하고 원래의 상태로 복원하는 과정에서 생태적 기능의 회복 속도의 차이를 이용함으로써 부분 질산화를 유도할 수 있다. 예를 들어, 오랜 시간 동안의 기질 제한 상황에 노출된 후 풍부한 기질 조건이 형성되면 1단계 질산화 반응보다 2단계 질산화 반응의 회복 속도가 느리므로 아질산성 질소의 축적이 나타난다. 또한, 유기물을 질산화 박테리아에게 충격적으로 주입함으로써 1 단계 질산화 반응과 2 단계 질산화 반응에 영향을 주고 그 회복 속도의 차이를 이용하여 부분질산화를 유도할 수도 있다. 그러나 이러한 기질 제한 상황에의 반복적 노출은 기질 제한 상황을 위한 별도의 수조가 필요하며, 기질 제한이 이루어지는 동안 하수처리가 제약되는 문제가 있다. 또한 유기물 충격부하 주입 방법은 미생물이 존재하는 수조에 외부로부터 충격적으로 유기물을 도입하기 위한 대용량 기계 및 제어 장치가 필요할 뿐만 아니라 장기간 지속적으로 부분 질산화를 유지하기 어렵다.
암모니아성 질소의 질산화 공정은 하기 제1 단계와 제2 단계 반응으로 구분될 수 있다. 제1 단계 질산화는 하기 화학식 1과 같이 암모니아성 질소를 아질산성 질소로 산화하는 과정이고, 제2 단계 질산화는 하기 화학식 2와 같이 아질산성 질소를 질산성 질소로 산화하는 과정이다.
[화학식 1]
15CO2 + 13NH4 + → 10NO2 - + 3C5H7O2N + 23H+ + 4H2O
[화학식 2]
5CO2 + NH4 + + 10NO2 - + 2H2O → 10NO3 - + C5H7O2N + H+
탈질화 공정은 종속영양 탈질 박테리아에 의한 생물학적 탈질 반응이고, 이화적 질산염 환원 반응(dissimilatory nitrate reduction)이며, 하기 화학식 3으로 나타낼 수 있다.
[화학식 3]
NO3 - → NO2 - → NO → N2O → N2
이화적 질산염 환원은 최종 전자 수용체로 산소 대신 질산성 질소 또는 아질산성 질소를 사용하는 것으로서 무산소성 호흡, 탈질 반응이라 한다. 탈질 반응을 수행하는 대부분의 미생물은 질산성 질소, 아질산성 질소 및 용존 산소를 동시에 전자 수용체로 이용할 수 있다. 호기성 호흡에서는 1 mole의　포도당 산화시 무산소성 호흡에 비해 약 116 kcal의 에너지를 더 생산할 수 있으므로 용존 산소가 존재하는 호기성 조건에서는 무산소성 호흡은 제한적으로 일어난다. 하수 처리에 주로 이용되는 탈질 박테리아는 Pseudomonas sp ., Bacillus sp ., Spirillum sp ., Agrobacterium sp ., Acinetobacter sp ., Propionobacterium sp ., Rhizobium sp ., Thibacillus sp ., Alcaligenes sp . 등이 있다.
탈질 반응의 화학 양론은 탄소원과 질소 형태에 따라 매우 다양하며, 탄소원으로 하수가 사용되었을 경우, 하기 화학식 4와 같은 화학 반응이 진행될 수 있다.
[화학식 4]
10NO3 ― + C10H19O3H → 5N2 + 10CO2 + 3H2O + NH3 + 10OH-
이화적 질산염 환원 반응에 의한 탈질 반응의 경우, 약 1 mg의 질산성 질소 환원시 약 2.86 mg/L 의 BOD가 소비되므로, 탄소원이 부족한 경우에는 외부에서 탄소원이 인위적으로 공급되어야 한다.
이러한 종래의 생물학적 질소 제거 공정은 질소 화합물 등의 영양염류를 제거하기 위해 혐기, 무산소, 호기 상태를 순차적으로 유도하여 영양염류를 제거한다. 혐기조, 제2 처리조에서는 분자 상태의 산소가 공급되지 않도록 함으로써 호기성 종속영양 박테리아의 활동이 최소화되는 반면, 호기 조건에서는 질산화, 인 과잉 섭취 및 호기성 유기물 분해 반응 유도를 위해 용존 산소가 공급된다.
전술한 생물학적 질소 제거 공정의 질소 제거 속도가 매우 낮을 수 있고, 산소 공급 비용이 과도하게 소요될 수 있으며, 탈질 반응에 필요한 유기물이 부족할 경우 메탄올 등의 외부 탄소원이 인위적으로 주입되어야 해서 비용이 증가될 수 있다.
한편, 아산화질소(N2O)는 이산화탄소에 비해 온실가스 유발 계수가 약 210배나 높아 배출량을 줄이는 것이 매우 중요한데, 전술한 생물학적 질소 제거 공정에서 아산화질소(N2O) 가스가 배출될 수 있고, 특히 유기물 농도가 높고 산소 농도가 낮은 조건에서의 질산화 반응 또는 유기물 농도가 낮은 조건에서의 탈질 반응에서 아산화질소 배출량이 급격히 증가될 수 있다.
생물학적 질소 제거 공정의 문제점을 해결하기 위해, 질산화 미생물에 의해 암모니아를 아질산성 질소까지 부분적으로 질산화함으로써 소비되는 산소 공급 비용을 줄이고자 하는 연구가 활발히 이루어지고 있다.
부분 질산화 기술은 질산화 반응을 아질산성 질소까지 진행시키는 것으로, AOB의 활동성은 유지되어야 하고, NOB의 활동은 억제되어야 한다.
여기서, NOB는 낮은 용존 산소(DO), 높은 pH, 높은 수온, free ammonia(FA), free nitrous acid(FNA), 짧은 SRT, 초음파 등에 의해 AOB에 비해 상대적 활동도가 낮아지는 것으로 알려져 있다. 특히, 고농도의 암모니아와 높은 pH 조건에서 형성된 FA, 또는 고농도의 아질산 이온 존재 하에서 형성된 FNA는 NOB의 활동을 약화시켜 부분 질산화를 달성할 수 있다. 그러나 반복적이고 만성적인 고농도의 FA, FNA 조건에서 종속영양 박테리아, 인 제거 박테리아 등의 활성도 또한 감소될 수 있다. 또한, NOB는 고농도의 FA, FNA 조건에서도 장기간 운전이 이루어지면 저해 강도가 완화되어 부분 질산화의 안정성이 낮아질 수 있다.
부분 질산화는 현재 고농도의 암모니아가 존재하는 하수처리장 반류수, 매립장 침출수, 가축 분뇨 폐수 등에 제한적으로 적용되고 있다.
이에 비하여, 상대적으로 저농도의 암모니아를 포함하는 생활 하수의 경우, 부분 질산화에 의한 아질산의 축적이 매우 어려운 것으로 알려져 있다. 저농도 암모니아 조건에서 부분 질산화를 위해 낮은 DO, 유기물의 충격 주입, 간헐 폭기, 호기성 그래뉼, 짧은 SRT 운전, 아질산 산화박테리아 선택적 억제 약품 주입, 초음파 접촉 등의 방법이 시도되고 있으나 실규모 플랜트에서 장기간에 걸쳐 안정적인 부분 질산화가 성공한 경우는 알려져 있지 않다. 특히, 동절기 수온이 낮거나 강우에 의해 불명수의 유입이 빈번한 합류식 차집관거 지역에서는 부분질산화를 안정적으로 유지하는 것은 더욱 더 어렵다.
아나목스(ANAMMOX, Anaerobic Ammonium Oxidation) 공법은 1995년 네덜란드의 Delft 공과대학에서 발견한 신규의 질소대사 과정으로, 산소와 유기물이 없는 혐기성 조건에서, 아나목스 박테리아에 의해 아질산(nitrite)을 산화제로 암모늄이온을 환원제로 이용하여 질소가스를 생성하는 반응을 의미한다. 아나목스 박테리아는 아질산 염을 전자 공여체로 혐기성 조건에서 암모늄을 질소 가스로 전환시키는 독특한 질소 제거 매커니즘을 지니고 있어, 전술한 부분 질산화(Partial Nitritation)와 연계되어 많은 연구가 이루어지고 있다(하기 화학식 5 참조).
[화학식 5]
NH4 + + 1.32NO2 - + 0.066HCO3 - + 0.13H+ → 1.02N2 + 0.256NO3 - + 0.066CH2O0.5N0.15 + 2.03H2O
아나목스 박테리아는 최근까지 10여 종이 발견되었으며, Candidatus Kuenenia(K. stuttgartiensis), Brocadia(B. anammoxidans , B. fulgida , and B. sinica), Anammoxoglobus (A. propionicus), Jettenia(J. asiatica) 및 Scalindua(S. brodae , S. sorokinii , S. wagneri , and S. profunda) 등이 있다.
이러한 아나목스 공법은 공기 주입으로 인해 소모되는 에너지를 크게 감소시킬 수 있고, 슬러지 발생량을 크게 감소시킬 수 있으며, CO2, N2O, NO 등의 온실 가스 배출량을 최소화시킬 수 있다. 또한, 아나목스 공법은 부분 질산화를 통해 아산화질소량을 크게 감소시킬 수 있다.
현재 하수 처리장에 적용되고 있는 대부분의 아나목스 공정은 부분 질산화의 어려움으로 인해, 고농도의 암모니아가 존재하는 조건에서 선별적으로 이용되고 있다. 생활 하수와 같이 비교적 암모니아 농도가 낮은 경우, 안정적으로 부분 질산화 상태를 유지하는 것이 매우 어려울 수 있고, 이러한 부분 질산화의 한계로 인해 주처리 공정에는 완전한 질산화와 탈질 반응(활성 슬러지 공정)이 적용되고 있다.
또한, 아나목스 박테리아의 종류가 한정되어 있고, 낮은 온도에서 그 활동성이 급격히 위축되므로, 하수 처리에 필요한 아나목스 박테리아의 바이오 매스량을 충분히 확보하는 것이 용이하지 않을 수 있다. 또한, 아나목스 박테리아는 매우 낮은 성장 속도를 가져 하수 처리 시스템의 운전 안정화에 많은 시간이 소요될 수 있다.
한편, 최근 그래뉼을 이용한 생물학적 하수처리 기술이 활발히 연구되고 있다. 그래뉼은 미생물이 고밀도로 응축되어 하수 처리 속도를 단축시킬 수 있고 침강 속도가 높아 침전지의 체류시간을 줄일 수 있는 장점이 있다. 특히, 암모니아성 질소의 농도가 높고 C/N비(탄소/질소비)가 낮은 하수처리장 반류수, 매립장 침출수, 가축분뇨 등은 그래뉼 형성이 비교적 용이하다. 그래뉼은 다양한 미생물이 공존하고 있어 유입수질 및 부하량 변화에 대한 대응력이 높다. 또한 그래뉼 표면에는 암모니아 산화박테리아가 서식하고 내부에는 아나목스 박테리아가 위치함으로써 질소 제거에 매우 유용하게 이용될 수 있다.
유동 담체는 표면에 생물막이 형성되고 미생물이 고농도로 부착되고 성장하여 하수 또는폐수 처리 시간을 단축할 수 있는 장점이 있다. 성장속도가 느린 질산화 박테리아를 고농도로 배양하기 위해서는 긴 SRT(Sludge Retention Time)로 운전해야 한다. 유동 담체에 미생물이 부착되면 생물막이 형성되고 유동 담체가 외부로 유실되지 않는 한 하수처리에 유용한 미생물을 높은 농도로 확보할 수 있기 때문에 암모니아성 질소의 질산화, 성장 속도가 느린 아나목스 박테리아 배양에 유용하게 이용할 수 있다.
(선행문헌 1) 미국 등록특허 8,864,993 (선행문헌 2) 한국등록특허 제10-1,830,896호 (선행문헌 3) 한국등록특허 제10-1,875,024호
본 발명의 한 실시예에 따른 질소 제거 장치 및 질소 제거 방법은 저농도의 암모니아를 포함하는 하수 처리 공정에서 부분 질산화를 안정적으로 유지시키기 위한 것이다.
본 발명의 한 실시예에 따른 질소 제거 장치 및 질소 제거 방법은 하수 처리 공정에서 아질산 산화 박테리아의 활성을 효과적으로 억제시키기 위한 것이다.
본 발명의 한 실시예에 따른 질소 제거 장치 및 질소 제거 방법은 하수 내 질소 제거 효율을 향상시키기 위한 것이다.
본 발명의 한 실시예에 따른 질소 제거 장치 및 질소 제거 방법은 하수 처리 비용을 감소시키기 위한 것이다.
본 발명의 한 실시예에 따른 질소 제거 장치 및 질소 제거 방법은 하수 내 질소 제거에 소모되는 에너지량을 감소시키기 위한 것이다.
본 발명의 한 실시예에 따른 질소 제거 장치 및 질소 제거 방법은 온실 가스 배출량을 감소시키기 위한 것이다.
상기 과제 이외에도 구체적으로 언급되지 않은 다른 과제를 달성하는 데 본 발명에 따른 실시예가 사용될 수 있다.
본 발명의 한 실시예에 따른 질소 제거 장치는, 제1 암모니아 함유 하수가 유입되고, 아나목스 박테리아가 포함된 그래뉼과 암모니아 산화 박테리아(AOB)가 담지된 유동 담체를 포함하는 제1 처리조, 제1 처리조에서 유동 담체 및 그래뉼이 도입되고, 선택적으로 아질산 산화 박테리아(NOB)의 활성을 억제하는 억제 물질을 포함하는 선택 억제조, 그리고 제2 암모니아 함유 하수가 유입되고, 선택 억제조에서 도입되는 유동 담체 및 그래뉼을 포함하는 제2 처리조를 포함한다.
이때, 제2 처리조 내의 유동 담체 및 그래뉼이 제1 처리조로 도입되고, 제2 처리조에서 선택적으로 아질산 산화 박테리아의 활성이 억제된다.
제1 처리조에서, 암모니아 산화 박테리아에 의해 제1 암모니아 함유 하수에 포함된 암모니아가 아질산으로 부분 질산화되고, 아나목스 박테리아에 의해 상기 아질산이 질소로 변환되어 제거되며, 제2 처리조에서, 암모니아 산화 박테리아에 의해 제2 암모니아 함유 하수에 포함된 암모니아가 아질산으로 부분 질산화되고, 아나목스 박테리아에 의해 아질산이 질소로 변환되어 제거될 수 있다.
제1 처리조에서 도입된 그래뉼이 세척되는 그래뉼 회수조를 더 포함할 수 있다.
그래뉼 회수조에서 세척된 그래뉼이 제1 처리조로 재도입될 수 있다.
제2 암모니아 함유 하수의 암모니아 농도가 제1 암모니아 함유 하수의 암모니아 농도보다 클 수 있다.
탈질 박테리아와 제1 처리조에서 도입된 그래뉼을 포함하고, 탈질 박테리아에 의해 제1 처리조에서 생성되어 도입된 질산이 환원되어 제거되는 제3 처리조를 더 포함할 수 있다.
제3 처리조에서, 제1 처리조에서 도입된 그래뉼에 포함되어 있는 아나목스 박테리아에 의해 제1 처리조에서 미처리되어 도입된 아질산이 질소로 변환되어 제거될 수 있다.
억제 물질은 하이드록실아민, 히드라진, 또는 소정의 농도 이상의 농도를 갖는 암모니아성 질소 중 하나 이상을 포함할 수 있다.
암모니아성 질소는 500 mg N/L 이상의 농도를 가질 수 있다.
제2 처리조 내의 아질산성 질소의 농도는 100 mg N/L 이하일 수 있다.
유동 담체는 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리에스테르, 폴레우레탄, 폴리비닐클로라이드, 나일론, 또는 폴리스티렌 중 하나 이상을 포함할 수 있다.
유동 담체 및 그래뉼을 이동시키는 이송 장치를 더 포함할 수 있고, 이송 장치는 제진기 또는 스크류 펌프일 수 있다.
본 발명의 한 실시예에 따른 질소 제거 방법은, 아나목스 박테리아가 포함된 그래뉼과 암모니아 산화 박테리아가 담지된 유동 담체를 포함하는 제1 처리조에서, 외부에서 유입된 제1 암모니아 함유 하수에 포함된 암모니아를 부분 질산화시켜 아질산을 생성하고, 아질산을 질소로 변환하여 제거시키는 제1 처리 단계, 제1 처리조 내의 유동 담체 및 그래뉼을 분리시켜 선택 억제조로 공급하여 선택적으로 아질산 산화 박테리아의 활성을 억제시키는 선택적 억제 단계, 외부에서 제2 암모니아 함유 하수가 유입되는 제2 처리조에 선택 억제조 내의 유동 담체 및 그래뉼을 공급하여 제2 암모니아 함유 하수에 포함된 암모니아를 부분 질산화시켜 아질산을 생성하고, 아질산을 질소로 변환하여 제거시키는 제2 처리 단계, 그리고 제2 처리조 내의 유동 담체 및 그래뉼을 제1 처리조로 공급하는 단계를 포함한다.
여기서, 제2 처리 단계에서, 선택적으로 아질산 산화 박테리아의 활성을 억제시킬 수 있다.
제1 처리 단계에서, 암모니아 산화 박테리아에 의해 암모니아가 아질산으로 부분 질산화되고, 아나목스 박테리아에 의해 아질산이 질소로 변환되며, 제2 처리 단계에서, 암모니아 산화 박테리아에 의해 암모니아가 아질산으로 부분 질산화되고, 아나목스 박테리아에 의해 아질산이 질소로 변환될 수 있다.
제1 처리조 내의 그래뉼을 그래뉼 회수조로 공급하여 세척시키는 그래뉼 세척 단계, 그리고 세척된 그래뉼을 제1 처리조로 재도입하는 단계를 더 포함할 수 있다.
그래뉼 세척 단계 이전에, 제1 처리조 내의 그래뉼을 탈질 박테리아를 포함하는 제3 처리조에 공급하여 제1 처리조에서 생성되어 제3 처리조로 도입된 질산을 환원시켜 제거하고, 제1 처리조에서 미처리되어 제3 처리조로 도입된 아질산을 질소로 변환시켜 제거하는 제3 처리 단계를 더 포함할 수 있다.
제3 처리 단계에서, 탈질 박테리아에 의해 질산이 환원되고, 그래뉼에 포함되어 있는 아나목스 박테리아에 의해 아질산이 질소로 변환될 수 있다.
선택적 억제 단계에서, 유동 담체 및 그래뉼이 선택 억제조에 체류하는 시간이 30분 이하일 수 있다.
제2 처리조 내의 아질산성 질소의 농도는 100 mg N/L 이하일 수 있다.
제2 암모니아 함유 하수의 암모니아 농도가 제1 암모니아 함유 하수의 암모니아 농도보다 클 수 있다.
제2 암모니아 함유 하수가 제2 처리 단계를 거친 후 제1 처리조로 공급될 수 있다.
선택 억제조에 억제 물질을 추가로 공급하는 단계를 더 포함할 수 있다.
본 발명의 한 실시예에 따른 질소 제거 장치 및 질소 제거 방법은 저농도의 암모니아를 포함하는 하수 처리 공정에서 부분 질산화를 안정적으로 유지시킬 수 있고, 아질산 산화 박테리아의 활성을 효과적으로 억제시킬 수 있으며, 하수 내 질소 제거 효율을 향상시킬 수 있고, 하수 처리 비용을 감소시킬 수 있으며, 하수 내 질소 제거에 소모되는 에너지량을 감소시킬 수 있고, 온실 가스 배출량을 감소시킬 수 있다.
도 1은 암모니아 함유 하수에서의 질소 제거 과정을 개념적으로 나타내는 도면이다.
도 2는 도 1의 질소 제거 장치의 일예를 나타내는 도면이다.
도 3은 도 1의 질소 제거 장치의 일예를 나타내는 도면이다.
첨부한 도면을 참고로 하여 본 발명의 실시예에 대해 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 상세히 설명한다. 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 실시예에 한정되지 않는다. 도면에서 본 발명을 명확하게 설명하기 위해서 설명과 관계없는 부분은 생략하였으며, 명세서 전체를 통하여 동일 또는 유사한 구성요소에 대해서는 동일한 도면부호가 사용되었다. 또한 널리 알려져 있는 공지기술의 경우 그 구체적인 설명은 생략한다.
명세서 전체에서, 어떤 부분이 어떤 구성요소를 "포함"한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다.
도 1은 암모니아 함유 하수에서의 질소 제거 시스템을 개념적으로 나타내는 도면이다.
도 1을 참조하면, 암모니아 성분을 함유한 하수에서의 질소 제거 시스템은, 부분 질산화, 그리고 연속적인 적어도 두 단계의 선택 억제를 포함한다.
부분 질산화 단계에서는, 암모니아를 아질산(NO2 -)으로 부분 질산화시키는데 관여하는 암모니아 산화 박테리아(AOB)와, 아질산을 이용하여 질소를 합성하여 제거하는 아나목스(Anammox) 박테리아가 관여할 수 있고, AOB는 유동 담체에 담지될 수 있고, 아나목스 박테리아는 그래뉼 형태로 존재할 수 있다.
이때, 아질산 산화 박테리아(NOB)가 활성(생성 또는 증식)화되어 암모니아의 부분 질산화가 안정적으로 유지되지 않고 질산(NO3 -) 형태로 완전한 질산화가 이루어지게 되면, 아나목스 박테리아에 의해 아질산이 질소 가스로 변환될 수 없어 질소 제거 효율이 크게 낮아질 수 있다.
실시예들에 따른 질소 제거 시스템은, 전술한 부분 질산화를 안정적으로 유지하기 위하여, 적어도 두 단계 이상 연속적으로 NOB를 선택적 억제하는 과정을 포함한다.
NOB는 생태학적인 충격이 가해지는 경우 활성이 저하될 수 있는데, 예를 들면, 직접적으로 활성을 억제하는 물질에 접촉되어 활성이 낮아질 수 있고, 또 다른 예를 들면, 낮은 용존 산소(DO), 높은 pH, 높은 수온, free ammonia(FA), free nitrous acid(FNA), 짧은 SRT, 초음파 등에 의해 활성이 낮아질 수도 있다. 특히, 고농도의 암모니아와 높은 pH 조건에서 형성된 FA, 또는 고농도의 아질산 이온 존재 하에서 형성된 FNA는 NOB의 활동을 현저하게 약화시킬 수 있다.
실시예들에 따른 질소 제거 과정은 연속적인 생태학적 충격을 가하여 NOB를 억제하고, 부분 질산화를 안정적으로 유지함으로써, 질소 제거 효율을 크게 향상시킬 수 있다. 연속적인 생태학적 충격은, 예를 들어, 고농도 암모니아와 같은 억제 물질에 유동 담체 및 그래뉼을 노출시킨 후, 연속적으로 적절한 농도의 아질산(NO2 -)성 질소에 노출시킴으로써 이루어질 수 있다.
유동 담체 및 그래뉼은 부분 질산화 단계와 두 단계 이상의 선택 억제 단계를 순환할 수 있고, 하수는 부분 질산화 단계와 두 단계 이상의 선택 억제 단계를 거쳐 외부로 방류될 수 있다.
이러한 질소 제거 시스템에 대하여, 이하 도 2 및 도 3을 들어 보다 상세하게 설명한다.
명세서에서, 암모니아성 질소와 암모니아는 동일한 의미로 사용될 수 있고, 아질산성 질소와 아질산이 동일한 의미로 사용될 수 있으며, 질산성 질소와 질산이 동일한 의미로 사용될 수 있다.
도 2는 실시예에 따른 질소 제거 장치의 일예를 나타내는 도면으로, 도 1에 도시된 질소 제거 과정을 구현하는 일예일 수 있다.
도 2를 참조하면, 암모니아 등 질소 화합물을 포함하는 하수에서 질소를 제거하는 질소 제거 장치(100)는, 제1 처리조(110), 선택 억제조(140) 및 제2 처리조(150)를 포함한다.
제1 처리조(110)는 상대적으로 저농도의 암모니아를 함유하는 제1 암모니아 함유 하수가 유입되어 질소가 제거되는 주처리(main stream) 공정이 수행되는 수조이다.
제1 처리조(110)에는 아나목스(Anammox) 박테리아가 포함된 그래뉼(granule)과 암모니아 산화 박테리아(AOB)가 담지된 유동 담체가 위치한다. 암모니아 산화 박테리아는 암모니아를 아질산(NO2 -)으로 부분 질산화시키는데 관여하는 박테리아이고, 아나목스 박테리아는 아질산을 이용하여 질소를 합성하는 박테리아이다.
유동 담체(120)는 폴리에틸렌(polyethylene), 폴리프로필렌(polypropylene), 폴리에스테르(polyester), 폴레우레탄(polyurethane), 폴리비닐클로라이드(polyvinyl chloride), 나일론(nylon), 또는 폴리스티렌(polystyrene) 중 하나 이상을 포함할 수 있으나 이에 제한되지 않는다.
유동 담체(120)에는 암모니아 산화 박테리아(AOB)가 담지되어 있고, 질소 제거 장치(100)가 운전되는 동안, 유동 담체(120)에서 아질산 산화 박테리아(NOB)가 생성되거나 증식할 수도 있다.
제1 처리조(110)에서, 암모니아 산화 박테리아에 의해 제1 암모니아 함유 하수에 포함된 암모니아(NH3)가 아질산(NO2 -)으로 부분 질산화(partial nitrification)되고, 아나목스 박테리아에 의해 아질산이 질소(N2) 가스로 변환되어 제거될 수 있다.
다만, 제1 처리조(110)에서 아질산 산화 박테리아(NOB)가 활성(생성 또는 증식)화되어 암모니아의 부분 질산화가 안정적으로 유지되지 않고 질산(NO3 -) 형태로 완전한 질산화가 이루어지게 되면, 아나목스 박테리아에 의해 아질산이 질소 가스로 변환될 수 없어 질소 제거 효율이 크게 낮아질 수 있다.선택 억제조(140)는 NOB의 활성을 선택적으로 억제하는 억제 물질을 포함한다.
제1 처리조(110)에서 오랜 시간 저농도 암모니아에 노출된 그래뉼(130)과 유동 담체(120)는 NOB의 활성을 억제할 수 없어 시간 경과와 함께 NOB의 활성이 회복될 수 있는데, 후술할 선택 억제조(140) 및 제2 처리조(150)에서 유동 담체(120)와 그래뉼(130)에 부착 성장될 수 있는 NOB의 생성 또는 증식이 억제될 수 있다.
이때, 유동 담체(120)와 그래뉼(130)은 이송 장치(미도시)를 통해 제1 처리조(110)에서 물 등의 액체와 분리되어 선택 억제조(140)로 도입될 수 있고, 이송 장치는, 예를 들어, 에어리프트펌프(airlift pump), 제진기 또는 스크류 펌프일 수 있다.
억제 물질은 하이드록실아민(hydroxylamine), 히드라진(hydrazine), 또는 소정의 농도 이상의 농도를 갖는 암모니아(암모니아성 질소)일 수 있다. 바람직하게는, 억제 물질은, 가격이 상대적으로 매우 저렴하고, 하수 처리장 등의 장소에서 용이하게 얻을 수 있으며, 화학물질관리법 등의 법적 제한을 받지 않는 암모니아일 수 있고, 억제 물질로서의 암모니아의 농도(암모니아성 질소의 농도)는 약 500 mg N/L 이상일 수 있으며, 이러한 범위에서 효과적으로 NOB의 생성 또는 증식이 억제될 수 있다.
유동 담체(120)와 그래뉼(130)이 선택 억제조(140)에 체류하는 시간은 약 30분 이하일 수 있다. 이렇게 짧은 체류 시간에도 불구하고, 아래에서 설명하겠지만 연속으로 배치된 제2 처리조(150)와 결합되어 NOB 억제 효과, 그리고 AOB 및 아나목스 박테리아의 활성 효과가 충분히 구현될 수 있다. 또한 유동 담체(120)와 그래뉼(130)이 선택 억제조(140)에 체류하는 시간이 약 10분 이하라고 하더라도 NOB 억제 효과가 달성될 수 있다. 따라서, 실시예에 따른 질소 제거 장치(100)는, 선택 억제조(140)를 통해 급속으로 NOB를 억제시킬 수 있다.
선택 억제조(140)는 폭기 장치(미도시) 또는 교반기(미도시)를 추가로 포함할 수 있고, 이러한 구성으로 인해 유동 담체(120) 및 그래뉼(130)과 억제 물질의 접촉이 증가할 수 있고, 이로 인해 NOB 억제 효과가 더욱 향상될 수 있다.
이렇게 1차적으로 NOB 활성이 억제된 그래뉼(130)과 유동 담체(120)는 이송 장치(미도시)에 의해 제2 처리조(150)로 이동된다.
제2 처리조(150)에는 제1 암모니아 함유 하수에 비해 고농도의 암모니아 농도를 갖는 제2 암모니아 함유 하수가 유입된다. 여기서, 제2 암모니아 함유 하수는 반류수(rejected water)일 수 있고, 제2 처리조(150)는 사이드 스트림(side stream) 공정이 수행되는 수조일 수 있다.
다만, 도시되지는 않았으나, 제1 암모니아 함유 하수보다 고농도의 암모니아 농도를 갖는 제2 암모니아 함유 하수가 선택 억제조(140)로 유입된 후 제2 처리조(150)로 이동할 수도 있다. 이 경우, 선택 억제조(140)로 유입되는 하수에 포함되어 있는 고농도 암모니아가 억제 물질로서 기능할 수 있고, 하이드록실아민이나 히드라진 등의 억제 물질이 생략될 수 있다. 예를 들어, 선택 억제조(140)로 유입되는 하수에 포함되어 있는 암모니아성 질소(NH4 +-N)의 농도는 약 500 mg N/L일 수 있다.
제2 처리조(150)에서, 암모니아 산화 박테리아에 의해 제2 암모니아 함유 하수에 포함된 암모니아(NH3)가 아질산(NO2 -)으로 부분 질산화되고, 아나목스 박테리아에 의해 아질산이 질소(N2) 가스로 변환되어 제거될 수 있다. 그래뉼(130)과 유동 담체(120)가 NOB 활성이 억제된 상태로 제2 처리조(150)에 공급되기 때문에, 제2 처리조(150)에서 부분 질산화 - 아나목스 반응이 활발하게 일어나 질소 제거 성능이 향상될 수 있고, 제2 처리조(150)에서의 아질산(NO2 -)의 농도는 아나목스 반응에 의해 약 100 mg N/L 이하로 유지될 수 있고, 이로 인해 NOB 활성이 선택적으로(2차적으로) 억제될 수 있다.
제2 처리조(150)에서의 낮은 아질산(NO2 -)의 농도는, 선택 억제조(140)에서 도입된 유동 담체(120) 및 그래뉼(130)에서의 NOB의 활성을 다시 한 번 선택적으로 억제시킬 수 있다. 연속적으로 배치된 선택 억제조(140)와 제2 처리조(150)의 시너지 효과를 통해 NOB 활성 억제 효과가 극대화될 수 있다. 또한 선택 억제조(140)에서, AOB 및 아나목스 박테리아의 활성이 증대되었기 때문에, 제2 처리조(150)에서 AOB 및 아나목스 박테리아에 의한 질소 제거 효율이 더욱 증대될 수 있다.
보다 상세하게 설명하면, 유동 담체(120) 및 그래뉼(130)이 고농도의 암모니아 등을 억제 물질로 포함하는 선택 억제조(140)에만 체류하거나, 제2 처리조(150)에만 체류하는 경우에는, NOB 활성 억제 효과가 미미할 수 있다. 그러나, 유동 담체(120) 및 그래뉼(130)에서의 NOB의 활성이 선택 억제조(140) 및 제2 처리조(150)를 통과하는 경우 NOB 활성 억제 효과가 크게 증가할 수 있고, 질소 제거 장치(100) 전체적으로 NOB 활성이 억제되어 부분 질산화가 안정적으로 유지될 수 있다.
이렇게 두 단계로 NOB의 활성이 억제되고 AOB 및 아나목스 박테리아의 활성도가 향상된 상태의 그래뉼(130)과 유동 담체(120)는 다시 제1 처리조(110)에 공급된다. 이때, 그래뉼(130)과 유동 담체(120)는 전술한 이송 장치(미도시)에 의해 이동할 수 있다.
선택 억제조(140) 및 제2 처리조(150)에서의 두 단계 NOB 활성 억제가 이루어지지 않는 경우, 유동 담체(120) 및 그래뉼(130)이 제1 처리조(110)에 장시간 체류하게 되거나 유입되는 하수가 NOB 성장에 적합한 조건을 갖고 있다면, 유동 담체(120)의 내외부 또는 그래뉼(130)의 외곽에 NOB가 성장(활성)하게 되고, 이를 적시에 억제하지 못하는 경우 부분 질산화 - 아나목스 반응이 지속될 수 없으며, 부분 질산화를 회복시키기 위해서는 매우 긴 시간과 노력이 소요될 수 있다.
반면, 실시예에 따른 질소 제거 장치(100)의 경우, 전술한 두 단계 NOB 활성 억제로 인해, 제1 처리조(110)에서 부분 질산화가 매우 안정적으로 유지될 수 있고, 아나목스 박테리아에 의한 아나목스 반응 효율이 크게 향상될 수 있으며, 질소 제거 효율이 현저하게 향상될 수 있다.
유동 담체(120) 및 그래뉼(130)은 제1 처리조(110), 선택 억제조(140), 그리고 제2 처리조(150)를 연속적으로 순환할 수 있고, 이러한 순환은 별도의 제어 장치(미도시)를 통해 제어될 수 있다.
유동 담체(120)의 원활한 유동을 위해, 유동 담체(120)는 제1 처리조(110) 전체 체적(부피)을 기준으로 약 50% 이하의 체적을 가질 수 있고, 제2 처리조(150) 전체의 체적을 기준으로 약 50% 이하의 체적을 가질 수 있다.
실시예들에 따른 질소 제거 장치(100)는 제1 처리조(110) 및 제2 처리조(150) 각각에서, 부피가 상대적으로 작은 그래뉼(130)이 부피가 상대적으로 큰 유동 담체(120) 사이 사이에 위치함에 따라, 질소 제거 시간이 단축될 수 있고, 충격 부하 유입 등이 발생하더라도 안정적으로 하수를 처리할 수 있다.
질소 제거 장치(100)의 그래뉼 회수조(170)에서는 제1 처리조(110)에 위치하는 그래뉼(130) 중 일부가 도입될 수 있고, 세척되어 부유 미생물이 분리 제거(유출)될 수 있다.
그래뉼(130)이 그래뉼 회수조(170)에 체류하는 시간은 약 10분 이하일 수 있고, 이러한 범위 내에서 그래뉼(130)로부터 부유 미생물이 제거되면서, 아나목스 박테리아의 활성이 유지될 수 있다.
그래뉼 회수조(170)에서 세척된 그래뉼은, 에어리프트 펌프(airlift pump) 등에 의해 제1 처리조(110)로 재도입될 수 있다. 이로 인해, 아나목스 박테리아의 질소 제거 성능이 더욱 우수해질 수 있다.
질소 제거 장치(100)에서, 유동 담체(120)의 이동 경로를 살펴보면, 유동 담체(120)는 제1 처리조(110)에서 제1 경로(112)를 따라 선택 억제조(140)로 이동되고, 선택 억제조(140)에서 1차적으로 NOB 활성이 억제된 이후 제2 경로(142)를 따라 제2 처리조(150)로 이동되며, 제2 처리조(150)에서 2차적으로 NOB 활성이 억제된 이후, 제3 경로(152)를 따라 제1 처리조(110)로 이동된다. 유동 담체(120)는 제1 처리조(110), 선택 억제조(140) 및 제2 처리조(150)를 연속적으로 순환할 수 있다.
질소 제거 장치(100)에서, 그래뉼(130)의 이동 경로를 살펴보면, 그래뉼(130)은 제1 경로(112), 제2 경로(142) 및 제3 경로(152)를 따라 제1 처리조(110), 선택 억제조(140) 및 제2 처리조(150)를 연속적으로 순환할 수 있다. 또한 추가적으로, 그래뉼(130)은 제2 처리조(150)에서 NOB 활성이 억제된 후, 제4 경로(154)를 따라 제1 처리조(110)로 도입되었다가, NOB 활성 억제력이 약해지면 제5 경로(114)를 따라 그래뉼 회수조(170)로 이동되어 세척된 후, 제7 경로(174)를 따라 제1 처리조(110)로 공급되는 순환 경로를 따라 연속적으로 순환될 수 있다.
질소 제거 장치(100)에서, 하수의 처리 경로를 살펴보면, 저농도의 암모니아를 포함하는 하수는 제1 처리조(110)로 공급되고, 질소 제거 처리가 수행된 후, 제1 하수 이동 경로(116)을 통해 그래뉼 회수조(170)에 도입된 후, 배출 경로(176)를 통해 외부로 배출될 수 있다. 한편, 고농도의 암모니아를 포함하는 반류수는 반류수 이송 경로(156)를 따라 제1 처리조(110)로 공급되고, 질소 제거 처리가 수행된 뒤, 그래뉼 회수조(170)를 거쳐 배출 경로(176)를 통해 외부로 배출될 수 있다.
도 3은 실시예에 따른 질소 제거 장치의 일예를 나타내는 도면이다.
도 3의 질소 제거 장치에서 도 2의 질소 제거 장치와 중복되는 부분에 대한 설명은 생략될 수 있다.
도 3을 참조하면, 질소 제거 장치(100)는, 탈질 박테리아와 제1 처리조(110)에서 도입된 그래뉼(130)을 포함하고, 탈질 박테리아에 의해 제1 처리조(110)에서 생성되어 도입된 질산(NO3 -)이 환원되어 제거되는 제3 처리조(160)를 더 포함할 수 있다. 여기서, 제1 처리조(110)에서 생성된 질산은, 암모니아가 AOB에 의해 아질산으로 부분 산화된 후, 아나목스 박테리아에 의해 질소로 변환되지 않고 활성화된 NOB에 의해 완전 산화된 질산을 의미할 수 있다.
또한, 제3 처리조(160)에서, 제1 처리조(110)에서 도입된 그래뉼(130)에 포함되어 있는 아나목스 박테리아에 의해 제1 처리조(110)에서 미처리되어 도입된 아질산이 질소(N2)로 변환되어 제거될 수 있다. 여기서, 제1 처리조(110)에서 미처리된 아질산은, 암모니아가 AOB에 의해 아질산으로 부분 산화되었으나 아나목스 박테리아에 의해 질소로 변환되지 않은 아질산을 의미할 수 있다.
제3 처리조(160)는 제1 처리조(110)와 그래뉼 회수조(170) 사이에 배치될 수 있다. 제1 처리조(110)에서 질소 제거 처리된 하수는 제1 하수 이동 경로(116)를 통해 제3 처리조(160)에 도입된 후, 질소 제거 처리 공정이 수행된 후 제2 하수 이동 경로(166)를 통해 그래뉼 회수조(170)로 이동한 다음, 배출 경로(176)를 통해 외부로 배출된다. 또한 그래뉼(130)은 제5 경로(114)를 따라 제3 처리조(160)로 이동된 후, 제6 경로(164)를 따라 그래뉼 회수조(170)로 이동하여 세척된 후, 제7 경로(174)를 따라 제1 처리조(110)로 공급되는 순환 경로를 따라 연속적으로 순환될 수 있다.
이하에서는, 실시예에 따른 하수에서의 질소 제거 방법에 대하여 설명한다.
질소 제거 방법은, 제1 처리조(110)에서 질소를 제거하는 제1 처리 단계, 선택 억제조(140)에서 NOB의 활성을 선택적으로 억제하는 선택적 억제 단계, 제2 처리조(150)에서 부분 질산화 및 아나목스 반응을 통해 질소를 제거하면서 동시에 NOB 활성을 2차적으로 억제하는 제2 처리 단계, 그리고 제2 처리조(150) 내의 유동 담체(120) 및 그래뉼(130)을 제1 처리조(110)로 공급하는 단계를 포함한다.
제1 처리 단계는, 아나목스 박테리아가 포함된 그래뉼(130)과 암모니아 산화 박테리아(AOB)가 담지된 유동 담체(120)를 포함하는 제1 처리조(110)에서, 외부에서 유입된 상대적 저농도의 제1 암모니아 함유 하수에 포함된 암모니아(NH3)를 부분 질산화시켜 아질산(NO2 -)을 생성하고, 아질산을 질소(N2)로 변환하여 제거시키는 단계이다. 여기서, 암모니아 산화 박테리아에 의해 암모니아(NH3)가 아질산(NO2 -)으로 부분 질산화되고, 아나목스 박테리아에 의해 아질산이 질소(N2)로 변환될 수 있다.
선택적 억제 단계는, 제1 처리조(110) 내의 유동 담체(120) 및 그래뉼(130)을 하수 및 부유 물질과 분리시켜 선택 억제조(140)로 공급하여 억제 물질과 접촉시킴으로써 선택적으로 아질산 산화 박테리아(NOB)의 활성을 억제시키는 단계이다. 예를 들어, 외부에서 고농도의 암모니아가 유입되어 NOB의 활성이 급속으로 억제될 수 있다. 전술한 바와 같이, 제1 암모니아 함유 하수보다 농도가 큰, 예를 들어, 약 500 mg N/L 이상의 암모니아성 질소를 함유한 하수가 선택 억제조(140)로 유입되는 경우, 하수에 포함된 암모니아가 억제 물질로 기능하여 NOB 활성이 억제될 수 있고, 이 경우 비용이 상대적으로 비싼 하이드록실아민 등의 물질 사용이 생략될 수 있다.
제2 처리 단계는, 외부에서 상대적 고농도의 제2 암모니아 함유 하수가 유입되는 제2 처리조(150)에 선택 억제조(140) 내의 유동 담체(120) 및 그래뉼(130)을 공급하여 제2 암모니아 함유 하수에 포함된 암모니아를 부분 질산화시켜 아질산(NO2 -)을 생성하고, 아질산을 질소(N2)로 변환하여 제거시키는 단계이다. 암모니아 산화 박테리아에 의해 암모니아가 아질산으로 부분 질산화되고, 아나목스 박테리아에 의해 아질산이 질소(N2)로 변환될 수 있다.
이때, 제2 처리 단계에서, 선택적으로 아질산 산화 박테리아(NOB)의 활성을 억제시킬 수 있다. 전술한 바와 같이, 제2 처리조(150)에서의 아질산(NO2 -)성 질소의 농도는 아나목스 반응에 의해 약 100 mg N/L 이하로 적절하게 유지될 수 있고, 이로 인해 NOB 활성이 선택적으로 다시 한 번 억제될 수 있다.
연속적으로 선택적 억제 단계(1차적 생태학적 충격)와 제2 처리 단계의 아나목스 반응에 의한 질소 제거(2차적 생태학적 충격)가 수행되면서, NOB 활성의 선택적 억제 효과가 극대화될 수 있다. 또한 선택적 억제 단계에서, 풍부한 암모니아성 질소에 의해 AOB 및 아나목스 박테리아의 활성이 증대되었기 때문에, 제2 처리 단계에서 AOB 및 아나목스 박테리아에 의한 질소 제거 효율이 더욱 증대될 수 있다.
질소 제거 방법은, 제1 처리조(110) 내의 그래뉼(130) 중 일부를 그래뉼 회수조(170)로 공급하여 세척(부유물 제거)시키는 그래뉼 세척 단계, 그리고 세척된 그래뉼(130)을 제1 처리조(110)로 재도입하여 재사용하는 단계를 더 포함할 수 있다.
질소 제거 방법은, 그래뉼 세척 단계 이전에, 제1 처리조(110) 내의 그래뉼(130) 중 일부를 탈질 박테리아를 포함하는 제3 처리조(160)에 공급하여 제1 처리조(110)에서 생성되어 도입된 질산염(NO3 --N)을 환원시켜 제거하고, 제1 처리조(110)에서 미처리되어 도입된 아질산염(NO2 --N)을 질소(N2)로 변환시켜 제거하는 제3 처리 단계를 더 포함할 수 있다. 이때, 탈질 박테리아에 의해 질산염이 환원되고, 그래뉼에 포함되어 있는 아나목스 박테리아에 의해 아질산염이 질소(N2)로 변환될 수 있다.
제3 처리 단계에서 사용된 그래뉼(130)은 그래뉼 회수조(170)로 이동하여 세척된 후 제1 처리조(110)로 이동될 수 있다.
질소 제거 방법은, 선택 억제조(140)에 억제 물질을 추가로 공급하는 단계를 더 포함할 수 있다. 시간의 경과에 따라 선택 억제조(140)의 NOB 억제 성능이 저하되었다고 판단되거나, 미리 정해진 일정 시간이 경과되는 경우, 선택 억제조(140)에 억제 물질을 추가 투입하여 NOB 억제 성능을 향상 또는 유지시킬 수 있다.
이하에서는, 억제 물질의 농도에 따른 유동 담체에서의 NOB 억제 효과, 그리고 억제 물질에 대한 노출 시간에 따른 유동 담체에서의 NOB 억제 효과에 대한 실험예들을 제시한다. 실험예들로부터 실시예들에 따른 질소 제거 장치(100)의 부분 질산화 유지 안정성 및 NOB 억제 효과가 설명될 수 있다.
하기 실험예 1 및 실험예 2에 따른 실험을 위해, 실제 하수 처리장에서 저농도 암모니아 하수(전술한 제1 암모니아 함유 하수와 동일 또는 유사 범위의 암모니아 농도를 갖는 하수)가 유입되는 조건에서, 완전한 질산화가 일어나도록 유동 담체를 20% 충진한 반응조를 6개월간 운전하면서 아질산성 질소의 축적이 일어나지 않고, 완전 질산화가 일어나고 있는 유동 담체를 증류수로 3회 이상 세척한후, AOB, NOB 미생물로 이용하였다.
실험예 1 - 억제 물질 농도에 따른 NOB 억제 효과에 대한 실험
준비된 유동 담체를 억제 물질(하이드록실아민, 히드라진, 암모니아(암모니아성 질소))에 노출(선택 억제조에 대응)시킨 후 암모니아(암모니아성 질소, NH4 +-N) 단독 기질(substrate)에 노출시킨 경우(Case 1), 억제 물질에 노출시킨 후 아질산성 질소(NO2 --N) 단독 기질에 노출시킨 경우(Case 2), 그리고 억제 물질에 노출시킨 후 암모니아성 질소 및 아질산성 질소(NH4 +-N + NO2 --N) 기질에 노출시킨 경우(Case 3)에 대하여, 억제 물질의 농도에 따른 NOB 억제 효과를 나타내는 실험 결과를 하기 표 1에 나타내었다.
기질 Nitrification HA10 HA20 HA40 HZ10 HZ20 HZ40 AM250 AM500 AM1000 Con
NH4 +-N
(Case 1)		 △㎎ NH3-N/hr 5.3 5.2 5.2 4.1 4.0 3.9 5.4 5.1 4.4 5.2
△㎎ NO3-N/hr 5.0 4.4 4.2 5.2 3.8 2.8 5.8 6.2 6.3 6.8
NO2/NOx × 100
(%)		 10.3 16.6 23.8 0.0 10.8 40.4 0.0 0.0 0.8 0.0
NO2 ―N
(Case 2)		 △㎎ NO3-N/hr 6.2 4.8 2.9 6.5 3.7 2.5 7.2 6.0 3.6 7.3
NO2/NOx Х 100
(%)		 24.6 33.9 49.5 16.5 42.9 62.6 5.0 14.0 38.4 1.2
NH4 +-N
+
NO2 --N
(Case 3)		 △㎎ NH3-N/hr 2.6 2.1 2.0 1.6 1.7 1.9 2.8 3.2 2.6 2.7
△㎎ NO3-N/hr 2.3 1.5 1.2 3.0 1.5 0.5 7.5 7.0 5.9 8.0
NO2/NOx × 100
(%)		 66.5 72.1 75.6 46.0 70.7 85.5 4.2 17.1 25.6 0.0
표 1에서, Case 1의 암모니아성 질소는 약 30.0 mg N/L이고, Case 2의 아질산성 질소는 약 33.0 mg N/L이며, Case 3의 암모니아성 질소는 약 15.0 mg N/L이고 아질산성 질소는 약 15.0 mg N/L이다. 또한, '△㎎ NH3-N/hr'는 약 1시간 동안의 질산화 반응으로 제거된 암모니아성 질소 농도이고 AOB의 활동성을 나타내는 것이다. '△㎎ NO3-N/hr'는 약 1시간 동안 생산된 질산성 질소 농도이며 NOB의 활성 나타낸다. 또한, 'NO2/NOx Х 100(%)'는 아질산성 질소가 아질산성 질소와 질산성 질소 중에서 차지하는 그 비율이며 그 수치가 높을수록 AOB의 활성도가 NOB의 활성도보다 높고 NOB가 효과적으로 억제되었음을 의미한다.
표 1에서, HA10은 하이드록실아민(hydroxylamine) 약 10 mg/L에 약 10분 노출, HA20은 하이드록실아민 약 20 mg/L에 약 10분 노출, HA40은 하이드록실아민 약 40 mg/L에 약 10분 노출된 것을 의미하고, HZ10은 히드라진(hydrazine) 약 10 mg/L에 약 10분 노출, HZ20은 히드라진 약 20 mg/L에 약 10분 노출, HZ40은 히드라진 약 40 mg/L에 약 10분 노출된 것을 의미하며, AM250은 암모니아성 질소(NH4 +-N) 약 250 mg/L에 약 10분 노출, AM500은 암모니아성 질소 약 500 mg/L에 약 10분 노출, AM1000은 암모니아성 질소 약 1000 mg/L에 약 10분 노출된 것을 의미한다. 또한 Con은 아무런 조치를 취하지 않은 경우(대조군)를 의미한다.
표 1을 참조하면, 유동 담체에 아무런 조치를 하지 않은 대조군에서는 모든 경우(Case 1, Case 2, Case 3)에서 어떠한 아질산성 질소의 축적도 나타나지 않았다. 반면 유동 담체를 다양한 농도의 각종 억제 물질에서 10분간 노출시킨 후, 암모니아성 질소를 단독 기질로 DO 8.0 ± 0.5 mg/L, pH 7.0 ± 0.2, 수온 20.0 ± 0.5℃인 조건에서 3시간 동안 질산화 반응을 진행한 경우, AOB의 활성은 모든 하이드록실아민(10.0 mg/L, 20.0 mg/L, 40.0 mg/L) 농도에서 큰 변화가 없었으나, 히드라진에서는 모든 농도(10.0 mg/L, 20.0 mg/L, 40.0 mg/L)에서 대조군보다 암모니아 산화 속도가 약 20.0% 이상 감소되었다. 반면, 암모니아성 질소가 억제 물질로 사용된 경우 250 mg N/L와 500 mg N/L 에서는 AOB의 활성에 큰 영향이 없었으나 1,000 mg N/L에서는 대조군보다 암모니아성 질소 산화속도가 약 15.4% 정도 느려졌다. 이상의 결과로서 히드라진과 1,000 mg N/L 이상의 암모니아성 질소는 AOB의 활성도를 일정 수준 억제시킬 수 있고, 하이드록실아민은 상대적으로 AOB 활성 저해 영향이 미약하다는 것을 알 수 있다.
한편, NOB의 활성 억제에 대한 하이드록실아민, 히드라진, 암모니아성 질소의 영향은 AOB에 대한 것과 비교할 때 상대적으로 크게 나타났다. 표 1의 'Case 1'에서 질산성 질소 생성 속도는 모든 억제 물질에서 대조군보다 낮았다. 대조 실험에 비해 하이드록실아민 농도 10.0 mg N/L, 20 mg N/L 및 40.0 mg N/L에서 각각 약 26.5%, 약 35.3%, 약 38.2%만큼 억제되었으며, 히드라진 농도 10.0 mg N/L, 20 mg N/L 및 40.0 mg N/L에서각각 약 23.5%, 약 44.1% 및 약 58.8%가 억제되었다. 그러나 암모니아성 질소 250.0 mg N/L, 500 mg N/L 및 1,000.0 mg N/L에서는 각각 약 14.7%, 약 8.8% 및 약 7.4%만큼 억제되었다. 이러한 AOB, NOB 박테리아 활동성에 대한 하이드록실아민, 히드라진, 암모니아성 질소의 영향과 그 정도의 차이로 인해 아질산성 질소 축적율은 큰 차이를 나타내었다. 즉, 암모니아성 질소 농도 1,000.0 mg N/L이하에서 아질산성 질소는 전혀 축적되지 않았으며, 하이드록실아민은 40.0 mg N/L에서 최대인 약 23.8%, 히드라진은 40.0 mg N/L에서 최대인 약 40.4%가 축적되었다. 이상의 실험 결과로부터 질산화 박테리아를 암모니아성 질소에 짧은 시간 노출시킨 후 즉시, 저농도 암모니아성 질소에 노출시키는 것은 NOB 활성 억제 효과가 미약함을 알 수 있다.
이에 비하여, 유동 담체를 아질산성 질소(NO2 --N) 단독 기질을 포함하는 수조(아질산성 질소 농도 약 33.0 mg N/L)에 노출시킨 경우(제2 처리조에 대응될 수 있음)(Case 2), 대조군을 제외한 모든 경우에서 아질산성 질소의 축적이 나타났다(5.0% ~ 62.6%). 또한 억제 물질의 농도가 커질수록 아질산성 질소가 많이 축적되는 것으로 나타났다.
특히, 암모니아 억제 물질 1,000 mg N/L에 1차 노출시키고 저농도 아질산성질소(약 33.0 mg N/L)에 노출시킨 실험에서는 약 38.4%의 아질산성 질소가 축적되었다. 이는 표 1에서 암모니아 단독 기질에 노출시킨 경우에서 약 0.8%의 아질산성 질소 축적이 나타났던 것에 비해 약 48.0배 높은 아질산성 질소 축적률을 보임으로써 매우 획기적으로 NOB 활성이 억제되었음을 알 수 있다.
한편, 유동 담체를 더 낮은 농도를 갖는 아질산성 질소(약 15.0 mg N/L) 및 암모니아성 질소(약 15.0 mg N/L) 기질에 노출(제2 처리조에 대응될 수 있음)(Case 3)시킨 실험(표 1에서 NH4 +-N + NO2 --N)에서도, 대조군을 제외하고 모든 경우에 아질산성 질소 축적률이 매우 높게(4.2% ~ 85.5%) 나타났다.
이로부터, 유동 담체 및 그래뉼을 억제 물질에 매우 짧은 시간(10분) 동안 1차적으로 노출(선택 억제조에 대응될 수 있음)시킨 후, 낮은 농도의 아질산성 질소(아질산)에 2차적으로 노출(제2 처리조에 대응될 수 있음)시키는 경우, 부분 질산화가 매우 안정적으로 유지될 수 있고, NOB 활성 억제 효과가 매우 우수하게 나타난다는 것을 알 수 있다. 또한, 유동 담체를 약 10분이라는 짧은 시간 동안 억제 물질에 접촉시켰음에도 현저한 부분 질산화 유지 및 NOB 활성 억제 효과가 나타났으므로, 질소 제거 장치(100)에서 선택 억제조(140)는 급속 억제조로 기능할 수 있다는 것을 유추할 수 있다.
또한, 유동 담체가 억제 물질에 급속 접촉되어 1차 생태학적 충격이 가해진 이후, 회복 기간 없이 순차적으로 낮은 농도의 아질산성 질소가 존재하는 수조에 접촉되어 2차 생태학적 충격이 가해져야(억제 물질 - 저동도 아질산성 질소 조건의 두 단계 접촉) NOB 억제 효과가 현저하게 나타남을 파악할 수 있다.
실험예 2 - 억제 물질 접촉 시간에 따른 NOB 억제 효과에 대한 실험
준비된 유동 담체를 억제 물질(하이드록실아민, 히드라진, 암모니아(암모니아성 질소))에 노출(선택 억제조에 대응)시킨 후 암모니아(암모니아성 질소, NH4 +-N) 단독 기질(substrate)에 노출시킨 경우(Case 1), 그리고 억제 물질에 노출시킨 후 아질산성 질소(NO2 --N) 단독 기질에 노출시킨 경우(제2 처리조에 대응될 수 있음)(Case 2)에 대하여, 억제 물질에의 노출 시간이 NOB 억제에 미치는 영향에 대한 실험 결과를 하기 표 2에 나타내었다.
기질 Nitrification HA10 HA30 HA60 HZ10 HZ30 HZ60 AM10 AM30 AM60 Con
NH4 +-N
(Case 1)		 △㎎ NH3-N/hr 5.0 4.9 4.6 4.9 3.8 3.9 4.5 4.6 3.6 4.3
△㎎ NO3-N/hr 3.3 3.9 1.3 4.9 3.8 3.4 4.2 4.5 4.0 4.3
NO2/NOx × 100
(%)		 18.5 20.3 68.6 0.0 0.0 12.7 0.0 0.0 0.0 0.0
NO2 --N
(Case 2)		 △㎎ NO3-N/hr 4.4 3.5 3.1 6.1 6.7 4.3 2.5 1.6 1.4 7.8
NO2/NOx × 100
(%)		 38.4 46.1 54.9 15.0 12.6 36.3 51.6 54.7 56.7 0.8
표 2에서, HA10은 하이드록실아민 약 10 mg/L에 약 10분 노출, HA30은 하이드록실아민 약 10 mg/L에 약 30분 노출, HA60은 하이드록실아민 약 10 mg/L에 약 60분 노출된 것을 의미하고, HZ10은 히드라진(hydrazine) 약 10 mg/L에 약 10분 노출, HZ30은 히드라진 약 10 mg/L에 약 30분 노출, HZ60은 히드라진 약 10 mg/L에 약 60분 노출된 것을 의미하며, AM10은 암모니아성 질소(NH4 +-N) 약 1000 mg/L에 약 10분 노출, AM30은 암모니아성 질소 약 1000 mg/L에 약 30분 노출, AM60은 암모니아성 질소 약 1000 mg/L에 약 60분 노출된 것을 의미한다. Con은 아무런 조치를 취하지 않은 경우를 의미한다.
표 1을 참조하면, 유동 담체를 고농도(1000 mg/L) 암모니아성 질소 억제 물질에 노출시킨 후 암모니아(암모니아성 질소, NH4 +-N) 단독 기질을 포함하는 수조(암모니아성 질소 농도 약 30.0 mg N/L)에 노출시킨 경우, 대조군과 함께 아질산성 질소를 축적시키지 못했음을 볼 수 있다. 다만, 유동 담체가 하이드록실아민에 약 60분 노출된 경우(HA60)에는 예외적으로 아질산성 질소의 축적률이 높게 나타났다.
이에 비하여, 유동 담체를 억제 물질에 노출시킨 후 저농도 아질산성 질소(약 33.0 mg N/L)가 담긴 수조에 노출시킨 실험에서는 대조군을 제외하고 모두 높은 아질산성 질소 축적률을 나타냈다. 특히, 고농도 암모니아성질소(약 1,000mg N/L)에 10분간 노출시킨 후 저농도 아질산성 질소가 담긴 수조체 노출시킨 경우(AM10)에도 약 51.6%의 아질산성질소 축적이 나타났으며, 이는 표 1의 결과와 일치한다.
이로부터, 유동 담체 및 그래뉼이 고농도 암모니아성 질소를 포함하는 억제 물질에 노출되고(선택 억제조에 대응될 수 있음), 순차적으로 저농도 아질산성 질소가 포함된 수조에 노출되는 경우(제2 처리조에 대응될 수 있음), 부분 질산화가 안정적으로 유지될 수 있고, NOB 활성이 효과적으로 억제될 수 있음을 알 수 있다.
이상에서 본 발명의 바람직한 실시예에 대하여 상세하게 설명하였지만 본 발명의 권리범위는 이에 한정되는 것은 아니고 다음의 청구범위에서 정의하고 있는 본 발명의 기본 개념을 이용한 당업자의 여러 변형 및 개량 형태 또한 본 발명의 권리범위에 속하는 것이다.
100: 질소 제거 장치 110: 제1 처리조
120: 유동 담체 130: 그래뉼
140: 선택 억제조 150: 제2 처리조
160: 제3 처리조 170: 그래뉼 회수조

Claims (22)

  1. 제1 암모니아 함유 하수가 유입되고, 아나목스(Anammox) 박테리아가 포함된 그래뉼(granule)과 암모니아 산화 박테리아(AOB)가 담지된 유동 담체를 포함하는 제1 처리조,
    상기 제1 처리조에서 상기 유동 담체 및 상기 그래뉼이 도입되고, 선택적으로 아질산 산화 박테리아(NOB)의 활성을 억제하는 억제 물질을 포함하고, 상기 유동 담체 및 상기 그래뉼이 체류하는 시간이 30분 이하인 선택 억제조, 그리고
    제2 암모니아 함유 하수가 유입되고, 상기 선택 억제조에서 도입되는 상기 유동 담체 및 상기 그래뉼을 포함하는 제2 처리조,
    를 포함하고,
    상기 제2 암모니아 함유 하수의 암모니아 농도가 상기 제1 암모니아 함유 하수의 암모니아 농도보다 크며,
    상기 제2 처리조 내의 상기 유동 담체 및 상기 그래뉼이 상기 제1 처리조로 도입되고,
    상기 제2 처리조에서 선택적으로 아질산 산화 박테리아의 활성이 억제되는
    질소 제거 장치.
  2. 제1항에서,
    상기 제1 처리조에서, 상기 암모니아 산화 박테리아에 의해 상기 제1 암모니아 함유 하수에 포함된 암모니아(NH3)가 아질산(NO2 -)으로 부분 질산화되고, 상기 아나목스 박테리아에 의해 상기 아질산이 질소(N2)로 변환되어 제거되며,
    상기 제2 처리조에서, 상기 암모니아 산화 박테리아에 의해 상기 제2 암모니아 함유 하수에 포함된 암모니아(NH3)가 아질산(NO2 -)으로 부분 질산화되고, 상기 아나목스 박테리아에 의해 상기 아질산이 질소(N2)로 변환되어 제거되는 질소 제거 장치.
  3. 제1항에서,
    상기 제1 처리조에서 도입된 상기 그래뉼이 세척되는 그래뉼 회수조를 더 포함하는 질소 제거 장치.
  4. 제3항에서,
    상기 그래뉼 회수조에서 세척된 상기 그래뉼이 상기 제1 처리조로 재도입되는 질소 제거 장치.
  5. 제1항에서,
    상기 제2 암모니아 함유 하수의 암모니아 농도가 상기 제1 암모니아 함유 하수의 암모니아 농도보다 큰 질소 제거 장치.
  6. 제1항에서,
    탈질 박테리아와 상기 제1 처리조에서 도입된 상기 그래뉼을 포함하고, 상기 탈질 박테리아에 의해 상기 제1 처리조에서 생성되어 도입된 질산(NO3 -)이 환원되어 제거되는 제3 처리조를 더 포함하는 질소 제거 장치.
  7. 제6항에서,
    상기 제3 처리조에서, 상기 제1 처리조에서 도입된 상기 그래뉼에 포함되어 있는 상기 아나목스 박테리아에 의해 상기 제1 처리조에서 미처리되어 도입된 아질산이 질소(N2)로 변환되어 제거되는 질소 제거 장치.
  8. 제1 항에서,
    상기 억제 물질은 하이드록실아민(hydroxylamine), 히드라진(hydrazine), 또는 소정의 농도 이상의 농도를 갖는 암모니아성 질소 중 하나 이상을 포함하는 질소 제거 장치.
  9. 제8항에서,
    상기 암모니아성 질소는 500 mg N/L 이상의 농도를 갖는 질소 제거 장치.
  10. 제9항에서,
    상기 제2 처리조 내의 아질산성 질소의 농도는 100 mg N/L 이하인 질소 제거 장치.
  11. 제1항에서,
    상기 유동 담체는 폴리에틸렌(polyethylene), 폴리프로필렌(polypropylene), 폴리에스테르(polyester), 폴레우레탄(polyurethane), 폴리비닐클로라이드(polyvinyl chloride), 나일론(nylon), 또는 폴리스티렌(polystyrene) 중 하나 이상을 포함하는 질소 제거 장치.
  12. 제1항에서,
    상기 유동 담체 및 상기 그래뉼을 이동시키는 이송 장치를 더 포함하고, 상기 이송 장치는 제진기 또는 스크류 펌프인 질소 제거 장치.
  13. 아나목스(Anammox) 박테리아가 포함된 그래뉼(granule)과 암모니아 산화 박테리아(AOB)가 담지된 유동 담체를 포함하는 제1 처리조에서, 외부에서 유입된 제1 암모니아 함유 하수에 포함된 암모니아(NH3)를 부분 질산화시켜 아질산(NO2 -)을 생성하고, 상기 아질산을 질소(N2)로 변환하여 제거시키는 제1 처리 단계,
    상기 제1 처리조 내의 상기 유동 담체 및 상기 그래뉼을 분리시켜 선택 억제조로 공급하여 선택적으로 아질산 산화 박테리아(NOB)의 활성을 억제시키고, 상기 유동 담체 및 상기 그래뉼이 상기 선택 억제조에 체류하는 시간이 30분 이하인 선택적 억제 단계,
    외부에서 제2 암모니아 함유 하수가 유입되는 제2 처리조에 상기 선택 억제조 내의 상기 유동 담체 및 상기 그래뉼을 공급하여 상기 제2 암모니아 함유 하수에 포함된 암모니아를 부분 질산화시켜 아질산(NO2 -)을 생성하고, 상기 아질산을 질소(N2)로 변환하여 제거시키는 제2 처리 단계, 그리고
    상기 제2 처리조 내의 상기 유동 담체 및 상기 그래뉼을 상기 제1 처리조로 공급하는 단계
    를 포함하고,
    상기 제2 암모니아 함유 하수의 암모니아 농도가 상기 제1 암모니아 함유 하수의 암모니아 농도보다 크며,
    상기 제2 처리 단계에서, 선택적으로 아질산 산화 박테리아(NOB)의 활성을 억제시키는 질소 제거 방법.
  14. 제13항에서,
    상기 제1 처리 단계에서, 상기 암모니아 산화 박테리아에 의해 상기 암모니아(NH3)가 상기 아질산(NO2 -)으로 부분 질산화되고, 상기 아나목스 박테리아에 의해 상기 아질산이 질소(N2)로 변환되며,
    상기 제2 처리 단계에서, 상기 암모니아 산화 박테리아에 의해 상기 암모니아(NH3)가 상기 아질산(NO2 -)으로 부분 질산화되고, 상기 아나목스 박테리아에 의해 상기 아질산이 질소(N2)로 변환되는 질소 제거 방법.
  15. 제13항에서,
    상기 제1 처리조 내의 상기 그래뉼을 그래뉼 회수조로 공급하여 세척시키는 그래뉼 세척 단계, 그리고 상기 세척된 그래뉼을 상기 제1 처리조로 재도입하는 단계를 더 포함하는 질소 제거 방법.
  16. 제15항에서,
    상기 그래뉼 세척 단계 이전에,
    상기 제1 처리조 내의 그래뉼을 탈질 박테리아를 포함하는 제3 처리조에 공급하여 상기 제1 처리조에서 생성되어 상기 제3 처리조로 도입된 질산(NO3 -)을 환원시켜 제거하고, 상기 제1 처리조에서 미처리되어 상기 제 3 처리조로 도입된 아질산을 질소(N2)로 변환시켜 제거하는 제3 처리 단계를 더 포함하는 질소 제거 방법.
  17. 제16항에서,
    상기 제3 처리 단계에서,
    상기 탈질 박테리아에 의해 상기 질산이 환원되고, 상기 그래뉼에 포함되어 있는 아나목스 박테리아에 의해 상기 아질산이 질소(N2)로 변환되는 질소 제거 방법.
  18. 삭제
  19. 제13항에서,
    상기 제2 처리조 내의 아질산성 질소의 농도는 100 mg N/L 이하인 질소 제거 방법.
  20. 삭제
  21. 제13항에서,
    상기 제2 암모니아 함유 하수가 상기 제2 처리 단계를 거친 후 상기 제1 처리조로 공급되는 질소 제거 방법.
  22. 제13항에서,
    상기 선택 억제조에 억제 물질을 추가로 공급하는 단계를 더 포함하는 질소 제거 방법.
KR1020190055688A 2019-05-13 2019-05-13 질소 제거 장치 및 질소 제거 방법 KR102317795B1 (ko)

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