KR102236311B1 - 삼중수소 함유 원수의 정화 방법 및 정화 장치 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 삼중수소(Tritium, T)를 함유하는 원수로부터 삼중수소를 분리시켜 정화하는 방법 및 이를 위한 장치에 관한 것이다. 본 발명의 삼중수소 함유 원수의 정화 방법은 삼중수소 함유 물분자(tritiated water molecule)를 포함하는 삼중수소 함유 원수의 정화 방법으로서, 방사선 존재 하에서, 상기 삼중수소 함유 물분자와 수소 기체 분자 사이의 동위원소 교환 반응에 의해 삼중수소 함유 수소 분자를 생성시키는 단계를 포함한다. 본 발명의 삼중수소 함유 원수의 정화 방법을 이용하면, 우수한 효율로 삼중수소 함유 원수로부터 삼중수소를 기체 형태로 분리시킬 수 있다.
Description
본 발명은 삼중수소를 함유하는 원수로부터 삼중수소를 분리시켜 정화하는 방법 및 이를 위한 장치에 관한 것이다.
지상에 존재하는 삼중수소(Tritium, T)의 대부분은 산화물인 삼중수소수(T2O), 삼중수소화 수(HTO), 삼중수소화 기체(HT), 삼중수소(T2) 등으로 존재하며, 물에 혼재하고 있고, 기상, 액상, 고상으로 증기, 강수, 지하수, 하천수 등에 널리 확산 분포하고 있다. 천연의 삼중수소는 우주선과 대기의 반응에 의해 생성되지만, 그 생성 확률이 낮기 때문에 그 양은 매우 미량으로 존재한다.
한편, 1950년대의 핵실험이나 원자로 및 핵연료 재처리에 의해 발생한 삼중수소는 환경 중에 대량으로 방출되어 존재하고 있다(fallout tritium). 또한, 원자로 관련 시설 내에서는, 반응기(reactor)의 운전, 정비, 핵연료 재처리시에 발생하기 때문에 외계에 비하여 높은 수준의 삼중수소가 축적되어 존재한다. 예컨대, 원자력 발전 사고를 일으킨 후쿠시마 제1 원자력 발전 부지 내의 전용항 해수에서 2013년 6월 21일에 검출된 삼중수소의 최고 농도 값은 1,100 Bq/L이며, 방류하지 못하고 저장탱크에 보관되어 있는 원수의 삼중수소의 평균 농도는 2,000 Bq/g인 것으로 알려져 있다.
후쿠시마 제1 원자력 발전 부지 사고와 같은 원전 중대사고가 발생하면 사고 당시뿐만 아니라 사고 후 복구 과정에서도 많은 양의 방사성 오염수가 발생한다. 이러한 중대사고로부터 발생한 방사성 오염수에는 다양한 핵종이 함유되어 있는데 대부분의 방사성 핵종은 일반적인 오염수 정화 장치를 이용하여 분리되어 정화할 수 있다. 그러나 오염수에 물 분자 형태로 함유되어 있는 삼중수소는 현재의 최신 기술로도 오염수로부터 분리하기가 매우 어려운 실정이다.
현재 삼중수소를 함유하는 원수로부터 삼중수소를 분리하기 위한 증류 등 몇 가지 기술이 개발되어 있으나, 수천 Bq/g 정도의 저농도 삼중수소 함유 원수에 적용하기 어려운 실정이다. 현재 개발된 방법 중 삼중수소 함유 원수에 적용 가능성이 높은 방법은 백금 표면에서 수소 원자 간의 교환 특성을 이용한 액상 촉매 교환법이 있으나, 이 역시 낮은 효율로 인해서 실제 오염수 정화에는 적용하고 있지 못하고 있다.
이와 같이 삼중수소 함유 원수로부터 삼중수소를 분리하기 위한 처리 기술의 부재 또는 개발 정도의 미흡으로 인하여 현재 후쿠시마 제1 원자력 발전 부지 내에 평균 2,000 Bq/g 농도의 삼중 수소 함유 원수가 약 백만톤 가량 보관되어 있으나, 이로부터 삼중수소를 분리하기 위한 정화 방법이 개발될 때까지 계속 보관될 수 밖에 없는 실정이다.
본 발명은 우수한 효율로 삼중수소 함유 원수로부터 삼중수소를 기체 형태로 분리시켜 정화하기 위한 정화 방법 및 이를 위한 장치를 제공하고자 한다.
위와 같은 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 삼중수소 함유 물분자(tritiated water molecule)를 포함하는 삼중수소 함유 원수의 정화 방법으로서, 방사선 존재 하에서, 상기 삼중수소 함유 물분자와 수소 기체 분자 사이의 동위원소 교환 반응에 의해 삼중수소 함유 수소 분자를 생성시키는 단계를 포함하는 삼중수소 함유 원수의 정화 방법을 제공한다.
또한, 본 발명은 내부에 삼중수소 함유 원수를 수용하는 반응조; 방사선 조사부; 수소 기체 공급부;를 포함하는 삼중수소 함유 원수의 정화 장치를 제공한다.
본 발명의 삼중수소 함유 원수의 정화 방법을 이용하면, 우수한 효율로 삼중수소 함유 원수로부터 삼중수소를 기체 형태로 분리시킬 수 있다.
또한, 본 발명의 삼중수소 함유 원수의 정화 장치를 이용하면, 삼중수소 함유 원수를 대량으로 정화할 수 있고 정화 비용을 낮출 수 있다.
본 명세서에 첨부되는 다음의 도면들은 본 발명의 바람직한 실시예를 예시하는 것이며, 전술한 발명의 내용과 함께 본 발명의 기술사상을 더욱 이해시키는 역할을 하는 것이므로, 본 발명은 그러한 도면에 기재된 사항에만 한정되어 해석되어서는 아니 된다.
도 1은 본 발명의 삼중수소 함유 원수의 정화 장치의 일 예를 모식화한 것이다.
도 2는 본 발명의 삼중수소 함유 원수의 정화 방법에 있어서 수소 동위원소 교환 반응조의 온도 조절에 따른 삼중수소 방사능의 감소율 변화를 측정한 결과 그래프이다.
도 3은 본 발명의 삼중수소 함유 원수의 정화 방법에 있어서 백금 분말의 함량 조절에 따른 삼중수소 방사능의 감소율 변화를 측정한 결과 그래프이다.
도 1은 본 발명의 삼중수소 함유 원수의 정화 장치의 일 예를 모식화한 것이다.
도 2는 본 발명의 삼중수소 함유 원수의 정화 방법에 있어서 수소 동위원소 교환 반응조의 온도 조절에 따른 삼중수소 방사능의 감소율 변화를 측정한 결과 그래프이다.
도 3은 본 발명의 삼중수소 함유 원수의 정화 방법에 있어서 백금 분말의 함량 조절에 따른 삼중수소 방사능의 감소율 변화를 측정한 결과 그래프이다.
이하, 본 발명의 삼중수소 함유 원수의 정화 방법에 대하여 구체적으로 설명한다.
본 발명의 삼중수소 함유 원수의 정화 방법은 삼중수소 함유 물분자를 포함하는 삼중수소 함유 원수의 정화 방법으로서, 방사선 존재 하에서, 상기 삼중수소 함유 물분자와 수소 기체 분자 사이의 동위원소 교환 반응에 의해 삼중수소 함유 수소 분자를 생성시키는 단계를 포함한다.
상기 삼중수소 함유 원수는 삼중수소 함유 물분자를 포함하는 것으로서, 예컨대 원자로 내, 핵연료 처리시설 내 등 원자력 발전소 시설에 존재하는 것뿐만 아니라 지하수, 하천, 해수 등 일상 생활의 수권과 같이 삼중수소의 분리가 필요한 원료 수(raw water)를 의미할 수 있다.
상기 삼중수소 함유 물분자는 물분자 내의 수소 원자(H) 중 적어도 하나가 삼중수소(T)로 치환된 분자를 나타내며, 예를 들어 삼중수소수 분자(T2O), 삼중수소화 물분자(HTO) 및 삼중수소화 중수분자(DTO) 중 적어도 하나를 포함하는 것을 나타낼 수 있다.
상기 삼중수소 함유 수소 분자는 수소 분자 내의 수소 원자 중 적어도 하나가 삼중수소(T)로 치환된 분자를 나타내며, 예를 들어 삼중수소 분자(T2), 삼중수소화 수소 분자(HT) 및 삼중수소화 중수소 분자(DT) 중 적어도 하나를 포함하는 것을 나타낼 수 있다.
상기 동위원소 교환 반응의 기전은 하기 식 1 내지 3 중 적어도 하나로 표시될 수 있으며, 하기 식 1 내지 식 3과 같은 동위원소 교환 반응은 각각 독립적으로 수행될 수 있으며, 또는 연쇄적으로 수행될 수 있으며, 본 발명의 삼중수소 함유 원수의 정화 기전이 이에 제한되는 것은 아니다.
[식 1]
T2O(l) + H2(g) -> HTO(l) + HT(g)
[식 2]
T2O(l) + H2(g) -> H2O(l) + T2(g)
[식 3]
HTO(l) + H2(g) -> H2O(l) + HT(g)
본 발명의 삼중수소 함유 원수의 정화 방법은 상기 삼중수소 함유 원수에 수소 기체를 주입하는 단계를 포함할 수 있다. 상기 삼중수소 함유 물분자를 포함하는 삼중수소 함유 원수에 수소 기체(H2)를 주입하면 상기 삼중수소 함유 물분자와 상기 수소 기체 분자가 접촉하게 되는데, 이때 방사선 존재 하에서, 상기 식 1 내지 식 3과 같이 삼중수소 함유 물분자 내 삼중수소와 수소 기체 분자 내 수소 사이에 동위원소 교환 반응이 수행될 수 있다.
상기 수소 기체의 주입은 정화 대상인 삼중수소 함유 원수 내 삼중수소 함유 물분자의 농도에 따라 주입속도를 조절하여 수행될 수 있으나, 예를 들어 삼중수소 함유 원수 1 kg을 기준으로 100 mL/kg·분 내지 500 mL/kg·분, 구체적으로 200 mL/kg·분 내지 400 mL/kg·분, 더욱 구체적으로 280 mL/kg·분 내지 380 mL/kg·분, 예컨대 360 mL/kg·분의 주입속도로 주입되는 것이 반응 효율의 측면에서 바람직할 수 있다.
상기 삼중수소 함유 물분자와 상기 수소 기체 분자 사이의 동위원소 교환 반응은 방사선 존재 하에서 수행된다. 본 발명의 삼중수소 함유 원수의 정화 방법에 있어서, 상기 방사선은 고에너지 방사선 및 저에너지 방사선 중 적어도 하나를 포함하는 것이며, 상기 고에너지 방사선은 예를 들어 알파선, 베타선, 중성자선, 감마선, 전자선, 엑스선으로 이루어진 군으로부터 선택되는 적어도 하나를 들 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 또한, 상기 저에너지 방사선은 예를 들어 자외선, 가시광선으로 이루어진 군으로부터 선택되는 적어도 하나를 들 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 상기 방사선은 삼중수소 함유 물분자를 라디칼종으로 분해할 수 있는 에너지를 갖는 것이라면 그 종류에 특별히 제한되는 것은 아니다.
본 발명의 삼중수소 함유 원수의 정화 방법에 따르면, 상기 삼중수소 함유 원수 내에 방사선원이 포함된 경우 별도의 추가적인 방사선 조사 단계 없이 상기 삼중수소 함유 원수에 수소 기체를 주입하여 동위원소 교환 반응을 수행할 수도 있다.
또한, 본 발명의 삼중수소 함유 원수의 정화 방법은 원수 내에 방사선원이 존재하지 않거나 원수 내의 방사선원에 의해 조사된 방사선의 조사량이 충분하지 않을 경우, 상기 삼중수소 함유 물분자와 상기 수소 기체 분자를 접촉시킨 후 및 동시 중 적어도 하나의 단계에 상기 삼중수소 함유 원수에 방사선을 조사하는 단계를 더 포함할 수도 있다. 상기 방사선을 조사하는 단계를 더 포함함으로써 상기 삼중수소 함유 원수 내 방사선을 존재하도록, 또는 존재하는 방사선의 양을 증폭시킬 수 있다. 반응 효율의 측면에서 삼중수소 함유 물분자와 수소 기체 분자를 접촉시킬 때, 예를 들어 삼중수소 함유 원수에 수소 기체를 주입과 동시에 방사선을 조사하는 단계를 포함하는 것이 바람직할 수 있다.
상기 삼중수소 함유 원수 내 방사선이 존재하며 상기 방사선을 조사하는 단계를 더 포함하는 경우, 상기 삼중수소 함유 원수 내 존재하는 방사선과 추가로 조사되는 방사선은 동일할 수도 있고, 상이할 수도 있으며, 이에 제한되는 것은 아니다.
일 실시예에서, 상기 동위원소 교환 반응은 자외선의 존재 하에서 수행될 수 있으며, 구체적으로 200 내지 400 nm의 범위, 바람직하게는 240 내지 390 nm, 더욱 바람직하게는 245 내지 270nm의 범위, 예컨대 254 nm의 파장의 자외선의 존재 하에서 수행될 수 있다. 상기 자외선의 파장이 상기한 범위일 때 삼중수소 함유 물분자의 분해 (H2O → H·+ HO·) 및 이에 따른 수소 동위원소 교환 반응성이 우수하게 개선되어 정화 효율을 개선하는 효과를 나타낼 수 있으나, 본 발명의 자외선의 파장의 범위가 상기한 범위에 한정되는 것은 아니다.
일 실시예에서, 상기 삼중수소 함유 원수 내에 산화티타늄(TiO2)과 같은 콜로이드 입자가 존재하는 경우, 상기 동위원소 교환 반응은 380 nm의 자외선의 존재 하에서도 수행될 수 있다.
구체적으로, 본 발명의 삼중수소 함유 원수의 정화 방법은 삼중수소 함유 원수에 자외선을 조사하는 단계를 더 포함할 수 있다. 더욱 구체적으로 삼중수소 함유 원수에 200 내지 400 nm, 바람직하게는 240 내지 390 nm, 더욱 바람직하게는 245 내지 270nm의 파장의 자외선을 조사하는 단계를 더 포함할 수 있다.
또한, 상기 조사되는 자외선의 조도는 조사 장치, 조사 램프와의 거리 등에 따라 변동될 수 있으나, 예를 들어 1 x 104 내지 5 x 107 럭스(Lux), 바람직하게는 2 x 105 내지 2 x 2 x 107 럭스의 조도를 갖는 것일 수 있다. 상기 자외선의 조도가 상기 범위인 경우 반응속도 및 반응효율의 측면에서 바람직할 수 있다. 예컨대, 상기 자외선의 조도가 너무 낮으면 동위원소 교환 반응의 반응 속도가 저하될 수 있고, 자외선의 조도가 너무 높으면 필요 이상의 에너지 소모되는 문제가 발생할 수 있으나, 본 발명의 자외선의 조도가 이에 제한되는 것은 아니다.
또한, 상기 동위원소 교환 반응은 예를 들어 20 ℃ 내지 85 ℃ 온도에서 수행될 수 있으며, 구체적으로 40℃ 내지 85℃, 더욱 구체적으로는 60℃ 내지 85℃의 온도에서 수행될 수 있다. 일 실시예에서 본 발명의 발명자들은 실온(약 25℃)에서 반응을 수행하는 경우 대비 65℃의 온도에서 반응을 수행하는 경우 반응 효율이 효과적으로 개선되는 것을 확인하였다.
따라서, 본 발명의 삼중수소 함유 원수의 정화 방법은 원수의 온도가 상기 동위원소 교환 반응이 일어나기에 부적절하거나, 동위원소 교환 반응의 효율이 충분하지 않을 경우 동위원소 교환 반응 시작 전, 후 및/또는 반응 동안 원수의 온도를 조절하는 단계를 더 포함할 수 있다.
일 실시예에서, 본 발명의 삼중수소 함유 원수의 정화 방법은 삼중수소 함유 원수의 온도를 조절하는 단계를 더 포함할 수 있으며, 구체적으로 상기 동위원소 교환 반응 전 및/또는 반응 중에 삼중수소 함유 원수의 온도가 40℃ 내지 85℃, 더욱 구체적으로 60 내지 85℃를 유지하도록 조절하는 단계를 포함할 수 있다.
종래 삼중수소 함유 원수를 정화하기 위해 백금계 촉매의 표면에서의 동위원소 교환 반응을 수행하는 기술이 개발된 바 있으나, 백금계 촉매를 사용하는 경우, 삼중수소 함유 원수 내 산소(O2) 완전 제거 등 특별한 반응 조건이 요구되어 효율성의 측면에서 부적합하며, 상기 백금계 촉매는 수소와 산소 기체가 공존하면 수소 동위원소 교환반응 보다는 물분자로 재결합시키는 작용을 하며, 수용액 중 H 라디칼과 OH 라디칼이 공존하면 물분자로 결합시키는 작용 또한 하기 때문에 오염수 처리에 대하여 적용되지 못한 문제가 있었다. 본 발명의 삼중수소 함유 원수의 정화 방법에 따르면, 상기 동위원소 교환 반응에 의해 삼중수소 함유 수소 분자를 생성시키는 단계는 상기 동위원소 교환 반응을 위한 백금계 촉매가 실질적으로 존재하지 않는 조건 하에서도 수행될 수 있다. 아울러 산소(O2) 제거 단계를 실질적으로 수행하지 않는 조건 하에서도 수행될 수 있다.
상기 동위원소 교환 반응을 위한 백금계 촉매는 백금(Pt), 로듐(Rd) 및 팔라듐(Pd) 중 하나 이상을 함유하는 촉매로서 상기 동위원소 교환 반응에 사용되는 것으로 알려지거나 사용될 수 있는 물질이라면 그 종류를 특별히 한정하지 않는다. 또한, 탄소, 알루미나, 실리카 등에 백금이 담지된 촉매 또한 이에 포함될 수 있다.
이때, 상기 백금계 촉매가 '실질적으로 존재하지 않는다'는 것은 상기 동위원소 교환 반응이 수행되는 상기 삼중수소 함유 원수 내 백금계 촉매의 함량이 1 ppm 이하, 예를 들어 0.1 ppm 이하, 0.01 ppm 이하, 또는 0 ppm(즉, 전혀 포함되지 않음)인 경우를 나타낼 수 있다.
한편, 본 발명의 삼중수소 함유 원수의 정화 방법에 있어서, 상기 백금계 촉매는 분말상으로서 수용액에 분산됨으로써 수용액이 콜로이드 상태를 나타낼 수 있고, 이에 따라 백금계 촉매를 함유하는 수용액이 방사선 에너지를 효과적으로 흡수하여 물의 방사 분해 반응을 촉진시키는 특성을 나타낼 수도 있다.
이에 따라, 본 발명의 삼중수소 함유 원수는 일정 농도 이하의 백금계 촉매를 포함하는 경우 방사선 에너지의 효과적인 흡수를 가능하게 하여 삼중수소 함유 원수의 정화능을 개선할 수 있으나, 백금계 촉매에 의한 물분자로의 재결합 등을 고려하여 상기 백금계 촉매의 함량을 1 ppm 이하로 제한하는 것이 바람직할 수 있다.
또한, 상기 동위원소 교환 반응은 추가적으로 과산화수소 및 철 이온 중 적어도 하나가 존재하는 조건 하에서 촉진될 수도 있다. 상기 과산화수소 및 철 이온이 존재하는 경우 물의 방사선에 의한 분해를 가속시키는 역할을 할 수 있다. 여기서, 상기 철 이온은 이에 제한되는 것은 아니나, 예를 들어 철(III) 이온일 수 있다. 상기 삼중수소 함유 원수 내 과산화수소가 존재하면 방사선에 의해서 과산화수소로부터 유래하는 라디칼종에 의해 (H2O2 → 2HO·) 상기 동위원소 교환 반응의 효율이 개선되는 효과가 나타날 수 있다.
상기 동위원소 교환 반응이 과산화수소 및 철 이온 중 적어도 하나가 존재하는 조건 하에서 수행되는 경우, 상기 동위원소 교환 반응은 20 내지 30℃, 예컨대 25℃에서도 효과적으로 수행될 수 있다. 이에 따라, 삼중수소 함유 원수의 온도 조절 없이 상온에서도 삼중수소 함유 원수를 정화할 수 있어 공정의 시간 및 비용을 저감하는 효과를 나타낼 수 있으나, 본 발명이 이에 제한되는 것은 아니다.
상기 과산화수소 및/또는 철 이온은 상기 삼중수소 함유 원수 내 존재하고 있는 것일 수 있고, 삼중수소 함유 원수에 과산화수소 및/또는 철 이온을 별도로 추가하여 존재하는 것일 수 있다. 이에 제한되는 것은 아니나, 본 발명의 삼중수소 함유 원수의 정화 방법은 상기 삼중수소 함유 원수 내 수소 기체를 주입하기 전, 후 및 동시 중 적어도 하나의 단계에 과산화수소 및/또는 철 이온을 추가하는 단계를 더 포함할 수 있다. 이에 제한되는 것은 아니나, 반응 효율의 측면에서 수소 기체를 주입하기 전에 과산화수소 및/또는 철 이온을 투입하는 단계를 포함하는 것이 바람직할 수 있다.
또한, 상기 방사선을 조사하는 단계를 더 포함하는 경우, 삼중수소 함유 원수 내 라디칼종의 생성량 증대 및 반응 효율의 측면에서 상기 과산화수소 및/또는 철 이온은 방사선 조사 전, 예컨대 방사선 조사 직전에 추가되는 것이 바람직할 수 있다.
또한, 상기 과산화수소 및 철 이온의 투입 순서는 특별히 제한되지 않는다.
상기 동위원소 교환 반응이 상기 과산화수소의 존재 하에서 수행되는 경우, 상기 삼중수소 함유 원수 내 상기 과산화수소는 상기 삼중수소 함유 원수 총 중량을 기준으로 1 내지 10 중량%, 구체적으로 1 내지 6 중량%, 1 내지 5 중량%, 1 내지 4 중량%, 더욱 구체적으로 2 내지 3 중량%, 예컨대 2.5 중량%의 함량으로 포함될 수 있다. 상기 과산화수소의 함량이 상기한 범위인 경우 반응의 효율성 및 안정성 측면에서 바람직할 수 있다.
한편, 수용액이 알칼리 조건일 경우에는 주입된 과산화수소가 산소 기체로 쉽게 분해될 수 있으므로, 삼중수소 함유 원수의 pH가 9 이상인 경우에는 과산화수소를 투입하지 않는 것이 바람직할 수 있다.
또한, 본 발명은 상기 동위원소 교환 반응에 의해 생성되는 삼중수소 함유 수소 분자를 포함하는 기체를 삼중수소 함유 원수로부터 포집하는 단계를 더 포함할 수 있다. 포집되는 삼중수소 함유 수소 분자를 포함하는 기체는 삼중수소 분자, 삼중수소화 수소 분자 및 삼중수소화 중수소 분자 중 적어도 하나를 포함할 수 있고, 끓는점 차를 이용하는 등의 공지된 수단을 통해 혼합 기체를 분리할 수 있다.
또한, 포집되는 삼중수소 함유 수소 분자를 포함하는 기체로부터 미반응의 수소 분자를 분리하는 단계를 더 포함할 수 있다. 상기 포집 및 분리되는 미반응의 수소 분자는 본 발명의 삼중수소 함유 원수의 정화 방법에 있어서 재사용되어 반응의 효율 및 경제성을 증대시킬 수 있다.
또한, 본 발명의 삼중수소 함유 원수의 정화 방법은 공정 중에 삼중수소 함유 원수를 추가 공급하는 단계를 더 포함하여 연속적인 반응 및 대용량 정화가 가능하도록 할 수 있다.
이하, 본 발명의 삼중수소 함유 원수의 정화 장치에 대하여 구체적으로 설명한다.
본 발명의 삼중수소 함유 원수의 정화 장치는 내부에 삼중수소 함유 원수를 수용하는 반응조; 방사선 조사부; 및 수소 기체 공급부;를 포함한다.
상기 반응조에 삼중수소 함유 원수를 내부에 수용하게 되며, 여기서 삼중수소 함유 원수 내 삼중수소 함유 물분자와 수소 기체 분자 사이의 동위원소 교환 반응이 수행될 수 있다.
상기 반응조는 삼중수소 함유 원수를 수용하고 감마선과 같은 투과성이 높은 방사선원을 포함할 수 있기 때문에 방사선 조사에 의해 함유하게 되는 방사선이 반응조 외부로 방출되지 않도록 이를 차폐시킬 수 있는 형태로 구비될 수 있으며, 또한 삼중수소 함유 원수로부터 발생하는 방사능은 주로 베타선으로서 투과력이 약하기 때문에 개방형으로도 구비될 수 있으며, 구체적인 삼중수소 함유 원수 및 조사하는 방사선의 종류에 따라 선택할 수 있으며, 특별히 제한되는 것은 아니다. 아울러, 반응조 용기에는 수소기체가 통과하므로 수소 취성에 민감한 티타늄이나 지르코늄 계열의 소재는 가급적 용기 재료로 사용하지 않는 것이 바람직할 수 있다. 또한, 반응조의 소재는 스텐레스강, 탄소강, 석영, 세라믹, 유기고분자, 납 및 텅스텐 등과 같은 소재로 구성될 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
또한, 상기 반응조는 삼중수소 함유 원수의 정화가 수행될 때 반응조에 삼중수소 함유 원수를 추가 공급하여 연속 공정 및 대용량 정화가 가능하도록 삼중수소 함유 원수를 공급하기 위한 수단을 구비할 수 있다.
상기 방사선 조사부는 상기 반응조 내에 수용되는 삼중수소 함유 원수에 방사선을 조사하기 위한 장치를 포함하는 것으로서, 상기 반응조 내에 또는 외부에 구비될 수 있으며, 반응조의 차폐성을 고려하여 반응조 내부에 구비되는 것이 바람직할 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 일 예로, 도 1에 반응조 내에 방사선 조사부가 구비된 장치의 모식도를 도시화하였다.
상기 방사선 조사부는 삼중수소 함유 물분자를 라디칼종으로 분해할 수 있는 에너지를 공급할 수 있으면, 그 종류에 특별히 제한되는 것은 아니다. 구체적으로, 상기 방사선은 상술한 바와 같이 저에너지 방사선 및 고에너지 방사선 및 중 적어도 하나를 나타낼 수 있으며, 상기 저에너지 방사선 및 고에너지 방사선은 상기한 바와 같이 예로 들 수 있다.
더욱 구체적으로, 상기 방사선 조사부는 자외선 조사 장치를 포함할 수 있으며, 예컨대 200 내지 400 nm 파장의 자외선의 조사가 가능한 자외선 조사 장치를 포함할 수 있다. 상기 방사선 조사부가 자외선 조사 장치를 포함하는 경우, 자외선의 투과성으로 인해 정화 장치를 보다 단순하게 설계하여 비용 절감뿐만 아니라 삼중수소 함유 원수의 정화 효율을 개선할 수 있다.
상기 수소 기체 공급부는 동위원소 교환 반응을 위한 수소 기체 분자(H2)를 제공하기 위한 것으로서, 반응조 내에 수용되는 삼중수소 함유 원수 내 삼중수소 함유 물분자와 수소 기체 분자가 접촉 가능하도록 하는 형태이면 그 형태에 있어 특별히 제한되지 않는다. 상기 수소 기체 공급부는 예를 들어 전기분해 수소 발생장치, 열분해 수소 발생장치, 수소기체가 저장된 용기 등을 포함할 수 있다.
또한, 본 발명의 삼중수소 함유 원수의 정화 장치는 반응조로부터 발생하는 기체를 포집하기 위한 기체 포집부를 더 포함할 수 있으며, 이때 상기 반응조로부터 발생하는 기체는 삼중수소 함유 수소 분자를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 삼중수소 함유 수소 분자는 상기한 바와 같이 삼중수소 함유 물분자와 수소 분자 기체 사이의 동위원소 교환 반응에 의해 생성되는 것이며, 예를 들어 삼중수소 분자, 삼중수소화 수소 분자 및 삼중수소화 중수소 분자 중 적어도 하나를 포함하는 것이 바람직하다. 또한, 상기 기체 포집부는 포집되는 기체 혼합물을 분리하기 위한 수증기 제거부와 수소 동위원소 기체 분리부를 기체 포집부 내 및/또는 외에 더 포함할 수 있다.
또한, 본 발명의 삼중수소 함유 원수의 정화 장치는 과산화수소 공급부를 더 포함할 수 있으며, 상기 과산화수소 공급부는 상기 반응조 내 및/또는 외에 구비될 수 있으며, 이에 제한되는 것은 아니다.
또한, 본 발명의 삼중수소 함유 원수의 정화 장치는 철 이온 공급부를 더 포함할 수 있으며, 상기 철 이온 공급부는 상기 반응조 내 및/또는 외에 구비될 수 있으며, 이에 제한되는 것은 아니다.
또한, 본 발명의 삼중수소 함유 원수의 정화 장치는 상기 삼중수소 함유 원수 및/또는 반응조 내부의 온도를 측정할 수 있는 온도 측정부를 더 포함할 수 있으며, 상기 삼중수소 함유 원수의 정화 장치는 원수 및/또는 반응조 내부의 온도를 조절, 예컨대 승온 및/또는 감온하기 위한 온도 조절부를 더 포함할 수 있다. 상기 온도 조절부는 상기 원수 및/또는 반응조 내부의 온도의 측정 결과에 따라서 동위원소 교환 반응 동안 원수의 온도를 실시간으로 조절, 예컨대 20℃ 내지 85℃, 구체적으로 40 내지 85℃를 유지하도록 조절이 가능한 것일 수 있다.
본 발명의 삼중수소 함유 원수의 정화 장치는 상기한 구성 요소 외에 본 발명의 목적을 저해하지 않는 범위 내에서 동위원소 교환 장치에 사용되는 통상적으로 장치를 더 포함할 수 있다.
이하, 본 발명의 이해를 돕기 위하여 실시예 등을 들어 상세하게 설명하기로 한다. 그러나, 본 발명에 따른 실시예들은 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 하기 실시예들에 한정되는 것으로 해석되어서는 안 된다. 본 발명의 실시예들은 본 발명이 속한 분야에서 평균적인 지식을 가진 자에게 본 발명을 보다 완전하게 설명하기 위해 제공되는 것이다.
실험예 1. 온도 조건 및 자외선 조사 조건에 따른 삼중수소 함유 원수의 정화능 확인
삼중수소 함유 원수가 포함된 수용액을 제조한 후, 제조된 수용액에 수소 기체(순도: 99.999 용적%)를 주입시켜 수소 동위원소 교환반응을 유도하여 삼중수소 함유 원수 내 삼중수소 방사능을 감소시키는 실험을 수행하였다.
구체적으로, HTO를 함유하는 수용액 1 L에 360 mL/분의 공급 속도로 수소 기체를 주입하였다. 실험은 25℃ 또는 70℃ 조건에서 수행하였으며, 또한 수소 기체의 주입과 동시에 UVC 램프(Sanyo UV, GPH436T5L, 파장: 254 nm, 24W) 2개를 이용하여 UV를 조사한 군과 UV 조사 없이 수소 기체만을 주입한 군으로 수행하였다. 수소 기체 주입과 자외선 조사는 각각 6시간 동안 수행하였다.
온도 및 UV 조사 유무에 따른 삼중수소 함유 원수로부터 측정한 방사능 변화 결과는 하기 표 1과 같다.
| 실험군 1 | 실험군 2 | 실험군 3 | ||
| 실험 조건 | 온도 | 25℃ | 70℃ | 70℃ |
| 수소 기체 주입 여부 | O | O | O | |
| UV 조사 여부 | X | X | O | |
| 실험 결과 | 실험 전 방사능(Bq/g), A | 452 | 449 | 408 |
| 실험 후 방사능(Bq/g), B | 451 | 445 | 368 | |
| 감소된 방사능(Bq/g), A-B | 1 | 4 | 40 | |
| 감소율 (=(A-B)/A) | 0.2% | 0.9% | 9.8% | |
상기 표 1의 결과를 통해 확인한 바와 같이, 25℃의 상온 조건 및 70℃에서 UV가 존재하지 않는 경우 초기 방사능 대비 1% 미만의 방사능 변화가 관찰되었으며, 이로부터 삼중수소 함유 원수의 정화가 수행되지 않은 것을 확인하였다. 또한, 70℃의 고온 조건에서는 초기 UV 조사가 없었을 때는 초기 방사능 대비 1% 미만의 방사능 변화가 관찰된 반면, UV 조사 조건에서는 초기 방사능 대비 9.8%의 월등한 방사능 감소가 관찰되었다.
이를 통해 UV 존재 하에서 삼중수소 함유 물분자와 수소 기체 분자의 접촉으로 인해 삼중수소 함유 물분자가 분해하여 수소 기체 분자의 수소 원자와 삼중수소 함유 물분자의 삼중수소 간의 교환반응이 유도되었음을 확인하였다.
실험예 2. 수소 동위원소 교환 반응조 내 온도 조절에 따른 삼중수소 함유 원수의 정화능 확인
삼중수소 함유 원수가 포함된 수용액을 제조한 후, 제조된 수용액에 수소 기체를 주입시켜 수소 동위원소 교환반응을 유도하여 삼중수소 함유 원수 내 삼중수소 방사능을 감소시키는 실험을 수행하였다.
구체적으로, 300-410 Bq/g 농도의 HTO를 함유하는 수용액 1 L에 360 mL/분의 공급 속도로 수소 기체 (순도: 99.999 용적% H2)를 주입하였다. 실험은 25℃, 50℃, 70℃ 조건에서 수행하였다. 수소 기체의 주입과 동시에 UVC 램프(Sanyo UV, GPH436T5L, 파장: 254 nm, 24W) 2개를 이용하여 실험을 수행하였다. 수소 기체 주입과 자외선 조사는 각각 6시간 동안 수행하였다.
온도 조절에 따른 삼중수소 함유 원수로부터 측정한 방사능 변화율 결과는 도 2에 도시하였다.
도 2의 결과를 통해 확인한 바와 같이, 반응조 온도와 수소교환 반응 시간 증가에 따라 삼중수소 방사능 감소율은 증가하였으며, 특히 온도에 따른 감소율의 증가 정도는 지수 함수적으로 증가하였다.
이를 통해 수소 동위원소 교환반응은 자외선 조사 조건에서는 상온에서도 진행하지만, 온도가 증가할수록 물분자의 분해반응이 용이하여 수소 동위원소 교환반응이 더욱 효과적으로 진행되는 것을 확인하였다.
실험예 3. 백금 분말의 농도에 따른 삼중수소 함유 원수의 방사능 변화 측정
삼중수소 함유 원수가 포함된 수용액을 제조한 후, 제조된 수용액에 수소 기체를 주입시켜 수소 동위원소 교환반응을 유도하여 삼중수소 함유 원수 내 삼중수소 방사능을 감소시키는 실험을 수행하였다.
구체적으로, 300-400 Bq/g 농도의 HTO를 함유하는 수용액 1 L에 360 mL/분의 공급 속도로 수소 기체 (순도: 99.999% H2)를 주입하였다. 실험은 25℃으 상온 조건에서 수행하였으며, HTO를 함유하는 수용액에 백금 분말(순도: 99.9%, 평균 입자직경: 0.14 mm)를 0, 1, 10, 70 ppm 농도가 되도록 각각 첨가하였다. 백금 분말은 실험 전에 원수에 투입하였다. 또한 수소 기체의 주입과 동시에 자외선 UVC 램프(Sanyo UV, GPH436T5L, 파장: 254 nm, 24W) 2개를 이용하여 실험을 수행하였다. 수소 기체 주입과 자외선 조사는 각각 6시간 동안 수행하였다.
상온 25℃에서 백금 분말 농도에 따른 삼중수소 함유 원수로부터 측정한 방사능 감소율 결과는 도 3과 같다.
도 3의 결과를 통해, 25℃의 상온 조건에서는 백금 분말이 1 ppm 농도로 첨가가 있었을 때는 삼중수소 방사능 감소율이 4% 이상 (6 시간 반응 시), 백금 분말의 첨가가 없었을 때의 감소율 (2.2%) 보다 약 2 배 가량 증가하였다. 그러나 백금 분말 농도가 10 ppm에서는 삼중수소 방사능 감소율이 1.6%로 백금 분말의 첨가가 없었을 때의 감소율 보다 낮았다. 이후 백금 분말 농도가 70 ppm에서는 삼중수소 방사능 감소율이 2.2%로 다소 증가하였다. 즉 백금 분말은 1 ppm 농도로 첨가한 경우 이외에는 삼중수소 방사능이 크게 증가하지 않음을 확인하였다.
백금 분말의 콜로이드 작용과 촉매 작용을 고려하여, 백금 분말 농도가 1 ppm에서는 분말적 특성이 우세하게 작용하여 자외선에 의한 H와 OH 라디칼 생성을 촉진시켜 방사능 감소율을 증가시키는 결과를 유도하였다고 평가되는 반면, 백금 농도 10 ppm 이상에서는 백금 금속의 촉매 특성이 우세하게 작용하여 UV 조사로 인하여 발생된 라디칼을 제거시켜 UV 조사에 기반한 수소 동위원소 교환반응을 방해하여 방사능 감소율을 감소시키는 것으로 유추되었다. 그리고 백금 분말 농도 70 ppm에서는 촉매로의 특성이 더욱 높아져서 백금 촉매에 기반한 수소동위원소 교환으로 전환되어 다시 삼중수소 방사능 감소율을 백금 금속의 첨가가 없는 수준으로 복귀하는 것으로 유추되었다.
위의 결과를 통해, 백금 금속 분말은 농도 1 ppm 이하에서는 자외선 기반 수소 동위원소 교환반응에 영향을 거의 주지 않으면서, 오히려 분말 특성이 작용하여 수소 동위원소 교환반응을 촉진시킬 수 있는 것으로 유추되었다.
Claims (23)
- 삼중수소 함유 물분자(tritiated water molecule)를 포함하는 삼중수소 함유 원수의 정화 방법으로서,
방사선 및 철 이온의 존재 하에서, 상기 삼중수소 함유 물분자와 수소 기체 분자 사이의 동위원소 교환 반응에 의해 삼중수소 함유 수소 분자를 생성시키는 단계를 포함하며,
상기 동위원소 교환 반응은 상기 삼중수소 함유 원수에 수소 기체를 주입하여 상기 삼중수소 함유 물분자와 상기 수소 기체 분자를 접촉시켜서 수행되는 것을 포함하고,
상기 방사선은 자외선, 가시광선, 알파선, 베타선, 중성자선, 감마선, 전자선 및 엑스선으로 이루어진 군으로부터 선택되는 적어도 하나를 포함하는 것이며,
상기 동위원소 교환 반응은 20 내지 85℃의 온도에서 수행되는 것인, 삼중수소 함유 원수의 정화 방법. - 청구항 1에 있어서,
상기 삼중수소 함유 물분자는 삼중수소수 분자(T2O), 삼중수소화 물분자(HTO) 및 삼중수소화 중수분자(DTO) 중 적어도 하나를 포함하는 것인 삼중수소 함유 원수의 정화 방법. - 삭제
- 청구항 1에 있어서,
상기 수소 기체 분자를 접촉시킨 후 또는 동시에 상기 삼중수소 함유 원수에 상기 방사선을 조사하는 단계를 더 포함하는 것인 삼중수소 함유 원수의 정화 방법. - 청구항 1에 있어서,
상기 삼중수소 함유 수소 분자의 생성 단계는 상기 동위원소 교환 반응을 위한 백금계 촉매가 실질적으로 존재하지 않는 조건 하에서 수행되는 것인 삼중수소 함유 원수의 정화 방법. - 청구항 5에 있어서,
상기 삼중수소 함유 원수 내 상기 백금계 촉매의 함량은 1 ppm 이하인 것인 삼중수소 함유 원수의 정화 방법. - 청구항 1에 있어서,
상기 동위원소 교환 반응은 추가적으로 과산화수소의 존재 하에서 수행되는 것인 삼중수소 함유 원수의 정화 방법. - 청구항 7에 있어서,
상기 과산화수소는 상기 삼중수소 함유 원수 총 중량을 기준으로 1 내지 10 중량%의 함량으로 존재하는 것인 삼중수소 함유 원수의 정화 방법. - 청구항 1에 있어서,
상기 삼중수소 함유 수소 분자를 포함하는 기체를 상기 삼중수소 함유 원수로부터 포집하는 단계를 더 포함하는 것인 삼중수소 함유 원수의 정화 방법. - 청구항 1에 있어서,
상기 삼중수소 함유 수소 분자는 삼중수소 분자(T2), 삼중수소화 수소 분자(HT) 및 삼중수소화 중수소 분자(DT) 중 적어도 하나를 포함하는 것인 삼중수소 함유 원수의 정화 방법. - 청구항 10에 있어서,
상기 삼중수소 함유 수소 분자를 포함하는 기체로부터 미반응의 수소 분자를 분리하는 단계를 더 포함하는 것인 삼중수소 함유 원수의 정화 방법. - 청구항 1에 있어서,
상기 동위원소 교환 반응은 200 내지 400 nm의 파장의 자외선의 존재 하에서 수행되는 것인 삼중수소 함유 원수의 정화 방법. - 삭제
- 내부에 삼중수소 함유 원수를 수용하는 반응조; 방사선 조사부; 수소 기체 공급부; 및 철 이온 공급부;를 포함하며,
상기 방사선 조사부는 상기 반응조 내에 수용되는 삼중수소 함유 원수에 방사선을 조사하기 위한 장치를 포함하는 것이며,
상기 방사선은 자외선, 가시광선, 알파선, 베타선, 중성자선, 감마선, 전자선 및 엑스선으로 이루어진 군으로부터 선택되는 적어도 하나를 포함하는 삼중수소 함유 원수의 정화 장치. - 청구항 14에 있어서,
상기 방사선 조사부는 상기 반응조 내에 또는 반응조 외부에 구비되는 것인 삼중수소 함유 원수의 정화 장치. - 삭제
- 삭제
- 삭제
- 청구항 14에 있어서,
장치의 작동 시 반응조로부터 발생하는 기체를 포집하기 위한 기체 포집부를 더 포함하는 것인 삼중수소 함유 원수의 정화 장치. - 청구항 19에 있어서,
상기 반응조로부터 발생하는 기체는 삼중수소 함유 수소 분자를 포함하는 것인 삼중수소 함유 원수의 정화 장치. - 청구항 20에 있어서,
상기 삼중수소 함유 수소 분자는 삼중수소 분자(T2), 삼중수소화 수소 분자(HT) 및 삼중수소화 중수소 분자(DT)중 적어도 하나를 포함하는 것인 삼중수소 함유 원수의 정화 장치. - 청구항 14에 있어서,
과산화수소 공급부를 더 포함하는 것인 삼중수소 함유 원수의 정화 장치. - 청구항 14에 있어서,
반응조의 내부 온도를 조절하기 위한 온도 조절부를 더 포함하는 것인 삼중수소 함유 원수의 정화 장치.
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-
2019
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