KR102178726B1 - 이차전지용 파우치 외장 부재 및 이를 포함하는 파우치형 이차전지 - Google Patents

이차전지용 파우치 외장 부재 및 이를 포함하는 파우치형 이차전지 Download PDF

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Abstract

상부 파우치와 하부 파우치를 포함하는 이차전지용 파우치 외장 부재에 있어서, 상기 상부 및 하부 파우치는 각각 외부 절연층, 금속층, 내부 절연층이 순차적으로 라미네이트되어 형성된 복합 필름이고, 상기 금속층의 적어도 일면에 에어로젤 입자 및 상기 에어로젤 입자를 연결 및 고정시키는 고분자 바인더를 포함하는 열발생 차단층이 구비되어 있는 이차전지용 파우치 외장 부재 및 이를 포함하는 파우치형 이차전지가 제시된다.

Description

이차전지용 파우치 외장 부재 및 이를 포함하는 파우치형 이차전지{A pouch case for a secondary battery and a pouch type secondary battery}
본 발명은 이차전지용 파우치 외장 부재 및 이를 포함하는 파우치형 이차전지에 관한 것으로서, 상세하게는 파우치 외부로의 열 발생이 차단되어 급속 충 방전 특성이 개선된 이차전지용 파우치 외장 부재 및 이를 포함하는 파우치형 이차전지에 대한 것이다.
최근, 노트북, 비디오 카메라, 휴대용 전화기 등과 같은 휴대용 전자 제품의 수요가 급격하게 증대되고, 전기 자동차, 에너지 저장용 축전지, 로봇, 위성 등의 개발이 본격화됨에 따라, 반복적인 충방전이 가능한 고성능 이차전지에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다.
현재 상용화된 이차전지로는 니켈 카드뮴 전지, 니켈 수소 전지, 니켈 아연 전지, 리튬 이차전지 등이 있는데, 이 중에서 리튬 이차전지는 니켈 계열의 이차전지에 비해 메모리 효과가 거의 일어나지 않아 충 방전이 자유롭고, 자가 방전율이 매우 낮으며 에너지 밀도가 높은 장점으로 각광을 받고 있다. 일반적으로 이러한 이차전지는 외장이나 적용 형태에 따라 캔형 이차전지와 파우치형 이차전지로 구분될 수 있다.
도 1은 종래의 파우치형 이차전지의 구성을 도시한 분해 사시도이며, 도 2는 도 1의 파우치형 이차전지의 결합도이다. 도 1에 도시된 바와 같이 파우치형 이차전지는, 양극 탭(31) 및 음극 탭(41)이 구비된 전극 조립체(20)와 상기 전극 조립체(20)를 수용하는 파우치 외장 부재(10)로 이루어지는 것이 일반적이다.
도 1 및 도 2를 참조하면, 파우치 외장 부재(10)는, 상부 파우치(11)와 하부 파우치(12)로 구성될 수 있으며, 이러한 상부 파우치(11)와 하부 파우치(12)로 형성된 내부 공간에 전극 조립체(20) 및 전해액이 수용된다. 그리고, 상부 파우치(11)와 하부 파우치(12)는, 내부 공간을 밀폐시키기 위해 외주면에 실링부(S)가 형성되고, 이러한 실링부가 서로 접착(실링)된다.
이러한 파우치 외장 부재(10)는, 전극 조립체(20)와 전해액 등 내부 구성요소를 보호하고, 전극 조립체(20)와 전해액에 의한 전기 화학적 성질에 대한 보완 및 방열성 등을 제고하기 위하여 알루미늄 박막이 포함된 형태로 구성된다. 그리고, 이러한 알루미늄 박막은 전극 조립체(20) 및 전해액과 같은 이차전지 내부의 구성요소나 이차전지 외부의 다른 구성요소와의 전기적 절연성을 확보하기 위해, 절연물질로 형성된 절연층 사이에 개재된다.
한편, 이러한 재충전하여 사용하는 이차전지는 안정성이 높고 두께가 얇아 휴대하기에 편리한 특성이 요구됨과 아울러 충전 시간을 줄일 수 있는 조건이 제품의 품질을 판단하는 관건이 되고 있다.
하지만, 리튬 이차 전지의 급속 충전시 경우 발열 현상이 생기고, 이러한 발열은 고객이 제품을 사용시에 불편함을 느끼게 하는 문제가 있다.
이와 같은 문제점 때문에 리튬 이온 2차 전지로서 급속 충전이 가능한 제품에 대한 수요는 매우 크지만 이에 만족스럽게 부응하고 있지는 못한 실정이다.
본 발명의 해결하고자 하는 과제는, 파우치 외부로의 열 발생이 차단되어 급속 충방전 특성이 개선된 이차전지용 파우치 외장 부재 및 이를 포함하는 파우치형 이차전지를 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적 및 장점들은 하기 설명에 의해서 이해될 수 있을 것이다. 또한, 본 발명의 목적 및 장점들은 특허청구범위에서 기재되는 수단 또는 방법, 및 이의 조합에 의해 실현될 수 있음을 쉽게 알 수 있을 것이다.
상기 과제를 해결하기 위하여 본 발명의 일 측면에 따르면, 하기 구현예들의 이차전지용 파우치 외장 부재가 제공된다.
제1 구현예는, 상부 파우치와 하부 파우치를 포함하는 이차전지용 파우치 외장 부재에 있어서,
상기 상부 및 하부 파우치는 각각 외부 절연층, 금속층, 내부 절연층이 순차적으로 라미네이트되어 형성된 복합 필름이고,
상기 금속층의 적어도 일면에 에어로젤 입자 및 상기 에어로젤 입자를 연결 및 고정시키는 고분자 바인더를 포함하는 열발생 차단층이 구비되어 있는 이차전지용 파우치 외장 부재에 관한 것이다.
제2 구현예는, 제1 구현예에 있어서,
상기 에어로젤 입자가 실리카 에어로젤 입자, 알루미나 에어로젤 입자, 탄소 에어로젤 입자, 타이타니아 에어로젤 입자, 및 지르코니아 에어로젤 입자로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상인 이차전지용 파우치 외장 부재에 관한 것이다.
제3 구현예는, 제1 구현예 또는 제2 구현예에 있어서,
상기 고분자 바인더가 에폭시 수지, 에폭시 비닐 에스테르 폴리머, 폴리에스테르, 폴리이미드, 폴리스티렌, 폴리부타디엔, 폴리아크릴레이트, 폴리우레판, 폴리올레핀, 폴리카보네이트, 폴리에테르, 폴리아미드, 폴리(알킬아크릴레이트), 폴리실란, 폴리술폰, 페놀-포름알데히드 폴리머, 아민-포름알데히드 폴리머, 및 폴리(아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌)으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상인 이차전지용 파우치 외장 부재에 관한 것이다.
제4 구현예는, 제1 구현예 내지 제3 구현예 중 어느 한 구현예에 있어서,
상기 에어로젤 입자의 함량이 고분자 바인더 100 중량부 기준으로 200 내지 1,000 중량부인 이차전지용 파우치 외장 부재에 관한 것이다.
제5 구현예는, 제1 구현예 내지 제4 구현예 중 어느 한 구현예에 있어서,
상기 에어로젤 입자의 열전도율이 0.001 내지 0.2 W/(m-K)인 이차전지용 파우치 외장 부재에 관한 것이다.
제6 구현예는, 제1 구현예 내지 제5 구현예 중 어느 한 구현예에 있어서,
상기 에어로젤 입자가 0.01 내지 5 ㎛의 평균입경과, 3 내지 200 m2/g의 비표면적을 갖는 이차전지용 파우치 외장 부재에 관한 것이다.
제7 구현예는, 제1 구현예 내지 제6 구현예 중 어느 한 구현예에 있어서,
상기 에어로젤 입자가 0.3 내지 0.7의 러프니스(Roughness)를 갖는 이차전지용 파우치 외장 부재에 관한 것이다.
제8 구현예는, 제1 구현예 내지 제7 구현예 중 어느 한 구현예에 있어서,
상기 외부 절연층이 폴리에스테르 수지 또는 폴리아미드 수지를 포함하는 이차전지용 파우치 외장 부재에 관한 것이다.
제9 구현예는, 제1 구현예 내지 제8 구현예 중 어느 한 구현예에 있어서,
상기 금속층이 구리(Cu), 알루미늄(Al), 니켈(Ni), 철(Fe), 크롬(Cr), 및 망간(Mn)으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 금속을 포함하는 이차전지용 파우치 외장 부재에 관한 것이다.
제10 구현예는, 제1 구현예 내지 제9 구현예 중 어느 한 구현예에 있어서,
상기 내부 절연층이 변성 폴리프로필렌, 또는 폴리프로필렌과 부틸렌과 에틸렌 삼원 공중합체를 포함하는 이차전지용 파우치 외장 부재에 관한 것이다.
본 발명의 다른 측면에 따르면, 하기 구현예의 파우치형 이차전지가 제공된다.
제11 구현예는, 양극, 음극 및 상기 양극과 음극 사이에 개재된 분리막을 포함하는 전극 조립체; 및 상기 전극 조립체를 수납하고 상부 및 하부 파우치를 포함하는 파우치 외장 부재;를 포함하며, 상기 전극 조립체는 양극 및 음극에서 각각 연장되며 상기 상부 및 하부 파우치의 사이를 통해 외부로 인출되는 양극 단자 및 음극 단자를 포함하고, 상기 파우치 외장 부재는 제1 구현예 내지 제10 구현예 중 어느 한 구현예에 따른 전지용 파우치 외장 부재인 것인, 파우치형 이차전지에 관한 것이다.
본 발명의 다른 측면에 따르면, 하기 구현예의 배터리 팩이 제공된다.
제12 구현예는, 파우치형 이차전지를 둘 이상 포함하며 상기 파우치형 이차전지는 제11 구현예에 따른 것인 배터리 팩에 관한 것이다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 파우치형 이차전지에서 내장된 집전체에서 발생하는 줄(Joule) 열을 제어하여 이차전지 외부로 열 발생을 차단함으로써, 이차전지를 제품에 사용하는 고객에게 발열에 따른 불편함이 없도록 할 수 있다.
또한, 이차전지 내에서 발생하는 열을 외부로 전달되는 것을 차단한 결과, 이차전지 내부의 온도가 증가하게 되고, 이는 전해질의 이온 전도도를 증가시킴으로써 급속 충 방전 특성을 더 개선시킬 수 있다.
첨부된 도면은 발명의 상세한 실시예를 예시하는 것이며, 상세한 설명과 함께 본 발명의 원리를 설명하는 것으로, 발명의 범위가 이에 국한되는 것은 아니다. 한편, 본 명세서에 수록된 도면에서의 요소의 형상, 크기, 축척 또는 비율 등은 보다 명확한 설명을 강조하기 위해서 과장될 수 있다.
도 1은 종래의 파우치형 이차전지의 구성을 도시한 분해 사시도이다.
도 2는 도 1의 파우치형 이차전지의 결합도이다.
도 3은 도 2의 A 부분을 확대한 확대도이며, 종래 파우치형 이차전지의 실링부의 단면을 도시한 것이다.
도 4는 본 발명의 일 실시양태에 따른 파우치형 이차전지의 구성을 도시한 분해 사시도이다.
도 5는 도 4의 파우치형 이차전지의 결합도이다.
도 6 내지 8은 도 5의 B 부분을 확대한 확대도이다.
도 9는 25℃도로 유지된 챔버와 45℃로 유지된 챔버 내에서 진행한 리튬 이차 전지의 급속충전 사이클 특성을 나타낸 그래프이다.
이하 첨부된 도면을 참조하여 본원 발명을 상세하게 설명한다. 본 명세서 및 특허청구범위에 사용된 용어 또는 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니 되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다. 따라서, 본 명세서에 기재된 실시예와 도면에 도시된 구성은 본 발명의 가장 상세한 일 실시예에 불과할 뿐이고 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.
본 발명의 일 측면에 따르면, 상부 파우치와 하부 파우치를 포함하는 이차전지용 파우치 외장 부재에 있어서, 상기 상부 및 하부 파우치는 각각 외부 절연층, 금속층, 내부 절연층이 순차적으로 라미네이트되어 형성된 복합 필름이고, 상기 금속층의 적어도 일면에 에어로젤 입자 및 상기 에어로젤 입자를 연결 및 고정시키는 고분자 바인더를 포함하는 열발생 차단층이 구비되어 있는 이차전지용 파우치 외장 부재가 제공된다.
도 3은 종래의 파우치 외장 부재를 도시하는 도 2의 A의 확대도이다.
도 3을 참조하면 상부 파우치(11)와 하부 파우치(12)는 각각 외부 절연층(11a, 12a), 금속층(11b, 12b) 및 내부 절연층(11c, 12c)으로 구성된다. 그리고, 상부 파우치(11)와 하부 파우치(12)의 내부 공간을 밀폐하기 위해, 상부 파우치(11)의 실링부와 하부 파우치(12)의 실링부는 서로 열융착 등에 의해 접착된다.
한편, 도 4는 본 발명의 구체적인 일 실시예에 따른 파우치 외장 부재의 분해 사시도를 도시한 것이다. 도 5를 참조하면, 본 발명에 따른 파우치 외장 부재는 상부 파우치(111)와 하부 파우치(112)를 포함한다. 이러한 상부 파우치(111)와 하부 파우치(112)는 오목하게 함몰된 형태의 내부 공간이 형성되어, 상기 내부 공간에 전극 조립체(120) 및 전해액(미도시)이 수납된다.
그리고, 파우치 외장 부재(110)는, 상부 파우치와 하부 파우치의 실링부가 서로 접착됨으로써 밀봉 상태를 유지할 수 있다. 즉, 상부 파우치(111)와 하부 파우치(112)는 각각 테두리인 외주면에 실링부를 구비하고, 테두리 내측으로 형성된 수납 공간에 전극 조립체(120) 및 전해액을 수납한 후, 이러한 실링부가 서로 접착(실링)된다. 이때 상부 파우치(111)와 하부 파우치(112)의 실링부 접착은, 열융착 등의 방식으로 이루어질 수 있다.
도 5는 도 4의 파우치 이차전지 (110)의 결합도이고, 도 6 내지 8은 도 5의 B 부분을 확대한 확대도로서, 본 발명에 따른 다양한 실시예의 파우치 외장 부재의 구성 단면을 확대한 것이다.
도 6 내지 8을 참조하면, 상부 파우치(111)와 하부 파우치(112)는, 각각 외부 절연층(111a, 112a), 금속층(111b, 112b) 및 내부 절연층(111c, 112c)의 순서로 적층되어 있고, 이때, 상기 금속층(111b, 112b)의 적어도 일면 상에 열발생 차단층(111d, 111e, 112d, 112e)이 구비되어 있다.
구체적으로, 도 6에서는 상기 금속층(111b, 112b)의 일면, 즉 외부 절연층(111a, 112a)과 대면하는 금속층(111b, 112b)의 일면 상에 열발생 차단층(111d, 112d)이 형성되고, 도 7에서는 내부 절연층(111c, 112c)과 대면하는 금속층(111b, 112b)의 일면 상에 열발생 차단층(111e, 112e)이 형성되며, 도 8에서는 외부 절연층(111a, 112a)과 내부 절연층(111c, 112c) 각각에 대면하는 금속층(111b, 112b)의 양면에 열발생 차단층(111d, 111e, 112d, 112e)이 형성되어 있다.
또한, 상기 열발생 차단층(111d, 111e, 112d, 112e)은 각각 에어로젤 입자(120) 및 상기 에어로젤 입자를 연결 및 고정시키는 고분자 바인더(130)를 포함한다.
상기 에어로젤(aerogel)은 고체 상태의 물질로 젤에서 액체 대신 기체로 체워져 있는 형태의 나노기공 물질로서, 초저밀도와 같은 현저한 물성을 나타내며, 보통 상업용의 단열재보다도 현저히 낮은 열전도도(~0.013W/m K)를 가져 단열 효과가 우수하다.
에어로젤의 우수한 단열 성능은 열전달이 일어나는 세가지 방법인 대류, 전도, 복사가 일어나는 것을 차단하기 때문이다.
상기 에어로젤 입자가 실리카 에어로젤 입자, 알루미나 에어로젤 입자, 탄소 에어로젤 입자, 타이타니아 에어로젤 입자, 및 지르코니아 에어로젤 입자로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상일 수 있다. 상기 실리카 에어로젤은 실리카가 열도가 잘 되지 않는 물질이기 때문에 전도를 효과적으로 차단하게 된다. 또한, 탄소 에어로젤은 탄소가 열전달이 일어나는 적외선 복사를 흡수해 버리기 때문에 단열 효과를 발휘할 수 있다. 따라서, 탄소를 첨가한 실리카 에어로젤은 더 개선된 단열 성능을 나타낼 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 에어로젤 입자의 열전도율은 0.001 내지 0.2 W/(m-K), 상세하게는 0.01 내지 0.05 W/(m-K)일 수 있다. 상기 에어로젤 입자가 이러한 낮은 범위의 열전도율을 갖게 되는 경우, 파우치 외장 부재에 수납된 전극조립체에서 발생한 열이 파우치 외장 부재의 복합 필름을 통과하여 외부로 전달될 때, 복합 필름 안에 구비된, 에어로젤 입자를 포함하는 열발생 차단층이 이러한 외부로의 열 전달을 효과적으로 차단할 수 있게 된다.
더불어, 이러한 외부로의 열 전달이 차단된 결과, 이차전지의 파우치 내부의 온도가 상승하게 되고, 그에 따라 전해질에서 리튬 이온의 이온 전도도가 커지게 되어 이차전지의 급속 충 방전 특성이 크게 향상될 수 있게 된다.
일반적으로 열적 특성에 따른 이온의 전도도는 비례적인 관계를 지니게 된다. 도 9는 25℃도로 유지된 챔버와 45℃로 유지된 챔버 내에서 진행한 리튬 이차 전지의 급속충전 사이클 특성을 나타낸 그래프이다.
도 9를 참조하면, 이차전지에 있어서 일반적으로 상온에서의 급속 충전 사이클 특성과 대비하여 고온에서의 급속 충전 사이클 특성이 우수함을 알 수 있다. 이는 전자와 대비하여 상대적으로 느린 이온의 이동도가 고온에서 증가하여 이차전지의 입출력 특성이 향상됨을 알 수 있다. 이차전지의 경우 저항 특성이 발열로 나타나기 때문에 충/방전시 발열이 일어나게 되는데 고온으로 인한 물질의 구조적인 변형만 일어나지 않는 선에서 발열의 정도가 적절히 조정된다면 충/방전시 일어나는 열을 이용하여 보다 효과적인 급속 충방전 특성을 달성할 수 있게 된다.
또한, 하기는 아레니우스 식을 참조하면, 온도가 증가함에 따라 활성화 에너지 E (Activation E)가 작아짐을 알 수 있으며, 활성화 에너지가 작아질수록 리튬 이차전지 내의 각 저항을 극복하고 리튬 이온이 이동하기가 용이해진다.
본 발명에서는 파우치형 이차전지의 파우치 외장 부재에 열발생 차단층을 구비하여 전지 내부에 발생한 열을 그대로 파우치 내에 가두는 결과를 가져오고, 이로써 전지 내부의 온도가 상승하면 전지 내에서 리튬 이온의 이동도가 증가하게 된다는 것을 하기 아레이우스 식으로부터 알 수 있게 된다.
<아레니우스 식>
Figure 112016074279516-pat00001
(상기 식에서, A: 잦음률(frequency factor), Ea: 활성화 에너지, k: 볼츠만 상수, T:켈빈 온도)
상기 에어로젤 입자는 0.01 내지 5 ㎛, 상세하게는 0.1 내지 2 ㎛의 평균입경과, 3 내지 200 m2/g, 상세하게는 30 내지 50 m2/g의 비표면적을 가질 수 있다.
상기 에어로젤 입자가 이러한 평균 입경과 비표면적 범위를 만족하는 경우, 적절한 기공구조 확보를 통해 낮은 열전도율을 만족할 수 있으며, 구조적으로 단단한 결합층을 형성할 수 있어 유리하다.
또한, 상기 에어로젤 입자는 5 내지 20%, 상세하게는 10 내지 15%의 기공율을 가질 수 있다. 상기 에어로젤 입자가 이러한 밀도와 기공율 범위를 만족하는 경우, 적정한 기공이 형성되고 우수한 성형성 및 결착성을 가져 셀의 방열 특성과 파우치 변형에 대한 내성을 동시에 지닐 수 있어 유리하다. 통상적으로, 파우치 내부에 전극조립체를 내장하기 위해 오목하게 홈을 성형하는 경우, 열을 가해 파우치 포밍을 한다. 이 때 파우치 자체가 너무 취성(brittle)이면 성형시에 크랙이 발생하게 되나, 파우치의 성형성이 우수하면 열에 대해 변형이 잘 되어 파우치 포밍시 불량이 현저하게 감소하게 되는 장점이 있다.
도 6 내지 8을 참조하면, 상기 고분자 바인더(130)는 에어로젤 입자(120)들 사이를 연결하고 고정하여 에어로젤 입자들이 서로 인접하면서 그 사이의 공간이 형성되어 있는 열발생 차단층(111d, 111e, 112d, 112e)을 형성함으로써, 열발생 차단층 내에 균일하게 배치된 에어로젤 입자와 그 사이의 공간에 의해 외부로의 열전달 차단 효과를 최대한 발휘할 수 있게 할 수 있다. 또한, 상기 고분자 바인더는 열발생 차단층이 파우치 외장 부재의 복합 필름에서 서로 인접하는 다른 층과의 결착력도 증가시켜 파우치 외장 부재에 요구되는 기밀성도 제공할 수 있게 한다.
상기 고분자 바인더는 에폭시 수지, 에폭시 비닐 에스테르 폴리머, 폴리에스테르, 폴리이미드, 폴리스티렌, 폴리부타디엔, 폴리아크릴레이트, 폴리우레판, 폴리올레핀, 폴리카보네이트, 폴리에테르, 폴리아미드, 폴리(알킬아크릴레이트), 폴리실란, 폴리술폰, 페놀-포름알데히드 폴리머, 아민-포름알데히드 폴리머, 및 폴리(아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌)으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 고분자 수지를 사용할 수 있다.
상기 에어로젤 입자의 함량은 고분자 바인더 100 중량부 기준으로 200 내지 1,000 중량부, 상세하게는 500 내지 700 중량부 일 수 있다. 상기 에어로젤 입자의 함량이 이러한 범위를 만족하는 경우, 적정한 기공이 형성되고 우수한 성형성 및 결착성을 가져 셀의 방열 특성과 파우치 변형에 대한 내성을 동시에 지닐 수 있어 유리하다.
또한, 에어로젤은 흡습성으로 인해 건조한 느낌이 나며, 강력한 제습제로 작용하게 되어, 파우치 외장재 외부에서 내부로 수분이 유입되는 경우 이를 흡습하는 효과도 발휘할 수 있다.
상기 열발생 차단층의 두께는 5 내지 50 ㎛, 상세하게는 10 내지 25 ㎛일 수 있고, 이러한 두께 범위를 만족하는 경우, 외부로의 열전달 방지를 효과적으로 할 수 있다.
상기 열발생 차단층은 드라이 라미네이션, 압출 라미네이션 등의 방법으로 외부 절연층, 금속층, 또는 내부 절연층과 접착될 수 있다.
상기 외부 절연층은 금속층을 보호하고 외부에서의 압력 또는 힘에 대하여 보호하는 목적으로 사용되므로, 포장재의 내후성, 내화학성, 성형성을 등을 감안하여 폴리에스테르계 수지층 및/또는 연신 폴리아미드계 수지층로 구성될 수 있다. 이때, 상기 수지층은 2축 방향으로 연신된 필름으로 형성될 수 있다.
상기 외부 절연층의 두께는 5 내지 50㎛, 상세하게는 15 내지 30㎛ 일 수 있고, 두께가 너무 얇으면 그 층 자체에 핀홀이 발생할 가능성 및 외력에 대한 보호 효과가 감소된다.
상기 폴리에스테르계 수지의 예로는 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 폴리부틸렌테레프탈레이트(PBT), 폴리에틸렌나프탈레이트(PEN), 폴리부틸렌나프탈레이트(PBN), 공중합폴리에스테르, 또는 폴리카보네이트(PC) 필름 등이 있고, 상기 폴리아마이드 수지로서 나일론(nylon) 6, 나일론 6.6, 나일론 6과 나일론 6.6과의 공중합체, 나일론 6.10 및 폴리메타키실릴렌 아미파미드(MXD 6)등으로 구성되는 군으로부터 하나 이상 선택된 성분으로 단일 또는 복합층 구성할 수 있다. 또한, 내열성, 내후성, 내화학성이 개선된 폴리올레핀계 수지가 있다면, 그것을 적용하여 층을 구성할 수 있다. 상기 외부 절연층은 드라이 라미네이션, 압출 라미네이션 등의 방법으로 금속층과 접착될 수 있다.
상기 내부 절연층은 무연신 폴리프로필렌(casted polypropylene: CPP)과 같은 변성 폴리프로필렌, 폴리프로필렌과 부틸렌과 에틸렌 삼원 공중합체 등의 열융착성 고분자 수지를 포함할 수 있다. 상기 열융착성 고분자 수지는 상부 및 하부 파우치의 접착을 위한 실란트로서의 기능을 수행한다.
상기 내부 절연층은 상기 금속층의 타측면에 적절한 두께로 코팅 또는 라미네이팅되며, 20 내지 40㎛, 상세하게는 30 내지 40㎛의 두께로 형성될 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 있어서, 상기 금속층은 금속 박막인 것으로서, 구리(Cu), 알루미늄(Al), 니켈(Ni), 철(Fe), 크롬(Cr), 망간(Mn) 및 이 중 둘 이상을 포함하는 합금으로 이루어진 군에서 선택된 금속을 포함할 수 있다. 그러나, 특별히 이에 한정되는 것은 아니다. 본 발명에 있어서, 상세하게는 상기 금속층은 알루미늄을 포함한다.
또한, 본 발명의 다른 측면에 따르면, 상기와 같은 방법에 따라 제조된 파우치형 이차전지, 및 이를 2 이상 포함하는 전지팩이 제공된다.
본 발명의 파우치형 이차전지는 셀의 장변, 단변의 어느 방향으로도 양극리드 또는 음극리드를 구현할 수 있으며, 양극리드와 음극리드를 한쪽 방향으로 구현하는 것(단방향 돌출)뿐만 아니라 각각 다른 방향으로도 구현(쌍방향 돌출)할 수 있다.
일 구체예에서, 본 발명의 파우치형 이차전지는 리튬이차전지일 수 있다. 상기 리튬이차전지는 다른 종류의 이차전지와 대비하여 고에너지 밀도를 제공하는바, 고용량 및 고출력이 요구되는 기기에 특히 적합하게 이용될 수 있다. 예를 들어, 본 발명의 파우치형 리튬이차전지는 중대형 디바이스의 전원인 전지모듈 또는 전지팩의 단위전지로 사용될 수 있다.
즉, 본 발명의 파우치형 리튬이차전지를 포함하는 전지모듈 또는 전지팩은, 핸드폰, 노트북 등의 소형 디바이스는 물론, 파워 툴(power tool); 전기차(Electric Vehicle, EV), 하이브리드 전기차(Hybrid Electric Vehicle, HEV) 및 플러그인 하이브리드 전기차(Plug-in Hybrid Electric Vehicle, PHEV)를 포함하는 전기차; 이-바이크(E-bike), 이-스쿠터(E-scooter)를 포함하는 전기 이륜차; 전기 골프 카트(Electric golf cart); 전기 트럭; 전기 상용차 또는 전력 저장용 시스템 등의 중대형 디바이스 중 어느 하나의 전원으로 이용될 수 있다.
이하, 본 발명을 구체적으로 설명하기 위해 실시예를 들어 상세하게 설명하기로 한다. 그러나, 본 발명에 따른 실시예는 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 아래에서 상술하는 실시예에 한정되는 것으로 해석되어서는 안 된다. 본 발명의 실시예는 당업계에서 평균적인 지식을 가진 자에게 본 발명을 보다 완전하게 설명하기 위해서 제공되는 것이다.
실시예
실시예 1
(파우치 외장 부재의 제조)
에폭시 수지 100 중량부에 실리카 에어로젤 (평균 입경: 500 nm, 열전도율: 0.03 W/(m-K), 비표면적: 30 m2/g, 러프니스: 0.5, 기공율: 10%) 500 중량부를 사용하여, 테이프 캐스팅(tape casting) 방법으로 20 ㎛ 두께의 열발생 차단층을 알루미늄 박막 (두께 40 ㎛)의 일면에 코팅하였다.
이어서 상기 열발생 차단층의 상면에 외부 절연층인 나일론 6 필름층 (40㎛)을 테이프 캐스팅 방법으로 접착시키고, 금속층의 타면에 내부 절연층인 무연신 폴리프로필렌(casted polypropylene: CPP)층 (40㎛)을 테이프 캐스팅 방법으로 접착하여 파우치 외장 부재를 제작하였다(도 6 참조).
(파우치형 이차전지의 제조)
양극의 제조
양극활물질로 LiCoO2 92중량%, 도전재로 카본 블랙 4 중량%, 바인더로 PVDF 4 중량%를 용제인 N-메틸-2 피롤리돈(NMP)에 첨가하여 양극 혼합물 슬러리를 제조하였다. 상기 양극 혼합물 슬러리를 양극판인 두께 20㎛의 알루미늄(Al) 박막에 도포, 건조하여 양극을 제조한 후, 롤 프레스(roll press)를 실시하였다.
음극의 제조
음극활물질로 탄소 분말 96 중량%, 도전재로 카본 블랙 3 중량%, 바인더로 폴리비닐리덴플로라이드(PVdF) 1 중량%를 용제인 N-메틸-2 피롤리돈(NMP)에 첨가하여 음극 혼합물 슬러리를 제조하였다. 상기 음극 혼합물 슬러리를 음극판인 두께 10㎛의 구리(Cu) 박막에 도포, 건조하여 음극을 제조한 후, 롤 프레스(roll press)를 실시하였다.
위와 같은 방법으로 제조된 양극 및 음극 사이에 폴리에틸렌 분리막을 개재하여 스택킹(stacking) 방식으로 조립함으로써 전극조립체를 제조하였다.
상기 양극판 및 음극판으로부터 각각 양극탭(Al), 음극탭(Al)을 도출한 후, 상기 양극탭과 음극탭이 실링부와 겹치는 부분을 모두 포함할 수 있도록, 상기 양극탭과 음극탭 각각을 동일 재질 및 동일 두께의 접착성 탭필름으로 감쌌다.
상기 제조된 파우치 외장 부재를 절곡하여 상부 파우치 및 하부 파우치를 형성한 후, 하부 파우치에 프레스(press) 가공을 통해 전극조립체 수납부를 형성하였다.
제조된 전극조립체를 상기 수납부에 수용한 다음, 전해액(에틸렌카보네이트(EC)/프로필렌카보네이트(PC)/디에틸카보네이트(DEC) = 30/20/50 중량%, 리튬헥사플로로포스페이트 (LiPF6) 1 몰)을 주입하였다.
상기 상부 파우치와 하부 파우치를 접촉시킨 후, 실링부를 열융착하여 밀봉을 형성하여 이차전지를 제조하였다.
실시예 2
(파우치 외장 부재의 제조)
실리카 에어로젤 (평균 입경: 500 nm, 열전도율: 0.03 W/(m-K), 비표면적: 30 m2/g, 러프니스: 0.7, 기공율: 10%) 500 중량부를 사용한 점을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 파우치 외장 부재를 제작하였다.
(파우치형 이차전지의 제조)
상기 제조한 파우치 외장 부재를 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 파우치형 이차전지를 제조하였다.
실시예 3
(파우치 외장 부재의 제조)
금속층으로 알루미늄 박막 (40㎛)의 양면에 상기 실시예 1에서 제조한 열발생 차단층을 각각 테이프 캐스팅 방법으로 접착시키고, 이어서 상기 열발생 차단층의 상면에 외부 절연층인 나일론 6 필름층 (40㎛)을 테이프 캐스팅 방법으로 접착시키고, 또 다른 열발생 차단층의 상면에 내부 절연층인 무연신 폴리프로필렌(casted polypropylene: CPP)층 (40㎛)을 테이프 캐스팅 방법으로 접착하여 파우치 외장 부재를 제작하였다(도 8 참조).
(파우치형 이차전지의 제조)
상기 제조한 파우치 외장 부재를 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 파우치형 이차전지를 제조하였다.
비교예 1
(파우치 외장 부재의 제조)
금속층으로 알루미늄 박막 (40㎛)의 일면에 외부 절연층인 나일론 6 필름층 (40㎛)을 테이프 캐스팅 방법으로 접착시키고, 또한 알루미늄 박막 (40㎛)의 타면 내부 절연층인 무연신 폴리프로필렌(casted polypropylene: CPP)층 (40㎛)을 테이프 캐스팅 방법으로 접착하여 파우치 외장 부재를 제작하였다(도 3 참조).
(파우치형 이차전지의 제조)
상기 제조한 파우치 외장 부재를 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 파우치형 이차전지를 제조하였다.
<열발생 차단 효과 평가>
실시예 1 내지 3, 및 비교예 1에서 제조된 파우치형 이차전지의 열발생 차단 효과를 하기의 방식으로 평가하여 그 결과를 표 2에 나타내었다.
실시예 1 내지 3, 및 비교예 1에서 제조된 파우치형 이차전지를 6C 로 고율 충전할 때, 열 영상 사진기를 이용하여 이차전지의 최대 표면 온도를 측정하였다.
6C 충전시 최대 표면 온도 (℃)
실시예 1 43
실시예 2 41
실시예 3 39
비교예 1 52
상기 표 1을 참조하면, 실시예 1 내지 3의 경우에는 고율 충전시에, 비교예 1에 비하여 이차전지의 표면 온도가 현저히 낮은 것을 알 수 있고, 이는 본 발명에 따라서 파우치형 외장 부재에 열발생 차단층을 구비한 결과, 전지 내부의 온도가 외부로 전달되는 것이 확실히 차단되는 결과임을 알 수 있다.
<수명 특성 평가>
실시예 1 내지 3, 및 비교예 1에서 제조된 파우치형 이차전지의 수명 특성을 평가하여 표 1에 나타내었다.
실시예 1 내지 3, 및 비교예 1에서 제조된 파우치형 이차전지를 3.0C로 CC-CV 충전하고, 1.0C로 방전하는 사이클을 500 사이클을 진행하여, 100 사이클 이후, 300 사이클 이후, 500 사이클 이후 각각 최초 방전 용량 대비 각 사이클 이후의 방전 용량의 백분율로 평가하였다.
100 사이클 이후
방전용량 유지율 (%)		 300 사이클 이후
방전용량 유지율 (%)		 500 사이클 이후
방전용량 유지율 (%)
실시예 1 98.0 93.5 90.2
실시예 2 98.6 94.9 92.5
실시예 3 99.2 96.2 93.4
비교예 1 97.5 92.1 85.7
상기 표 2를 참조하면, 열 발생 차단성이 현저히 개선된 실시에 1 내지 3의 수명 특성이 비교예 1과 비교하여 크게 개선되었음을 알 수 있다.

Claims (12)

  1. 상부 파우치와 하부 파우치를 포함하는 이차전지용 파우치 외장 부재에 있어서,
    상기 상부 및 하부 파우치는 각각 외부 절연층, 금속층, 내부 절연층이 순차적으로 라미네이트되어 형성된 복합 필름이고,
    상기 금속층의 적어도 일면에 에어로젤 입자 및 상기 에어로젤 입자를 연결 및 고정시키는 고분자 바인더를 포함하는 열발생 차단층이 구비되어 있고,
    상기 고분자 바인더는 상기 에어로젤 입자 사이를 연결하고 고정하여 상기 에어로젤 입자가 서로 인접하면서 그 사이의 공간이 형성되어 있는 이차전지용 파우치 외장 부재.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 에어로젤 입자가 실리카 에어로젤 입자, 알루미나 에어로젤 입자, 탄소 에어로젤 입자, 타이타니아 에어로젤 입자, 및 지르코니아 에어로젤 입자로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상인 이차전지용 파우치 외장 부재.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 고분자 바인더가 에폭시 수지, 에폭시 비닐 에스테르 폴리머, 폴리에스테르, 폴리이미드, 폴리스티렌, 폴리부타디엔, 폴리아크릴레이트, 폴리우레판, 폴리올레핀, 폴리카보네이트, 폴리에테르, 폴리아미드, 폴리(알킬아크릴레이트), 폴리실란, 폴리술폰, 페놀-포름알데히드 폴리머, 아민-포름알데히드 폴리머, 및 폴리(아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌)으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상인 이차전지용 파우치 외장 부재.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 에어로젤 입자의 함량이 고분자 바인더 100 중량부 기준으로 200 내지 1,000 중량부인 이차전지용 파우치 외장 부재.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 에어로젤 입자의 열전도율이 0.001 내지 0.2 W/(m-K)인 이차전지용 파우치 외장 부재.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 에어로젤 입자가 0.01 내지 5 ㎛의 평균입경과, 3 내지 200 m2/g의 비표면적을 갖는 이차전지용 파우치 외장 부재.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 에어로젤 입자가 0.3 내지 0.7의 러프니스(Roughness)를 갖는 이차전지용 파우치 외장 부재.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 외부 절연층이 폴리에스테르 수지 또는 폴리아미드 수지를 포함하는 이차전지용 파우치 외장 부재.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 금속층이 구리(Cu), 알루미늄(Al), 니켈(Ni), 철(Fe), 크롬(Cr), 및 망간(Mn)으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 금속을 포함하는 이차전지용 파우치 외장 부재.
  10. 제1항에 있어서,
    상기 내부 절연층이 변성 폴리프로필렌, 또는 폴리프로필렌과 부틸렌과 에틸렌 삼원 공중합체를 포함하는 이차전지용 파우치 외장 부재.
  11. 양극, 음극 및 상기 양극과 음극 사이에 개재된 분리막을 포함하는 전극 조립체; 및 상기 전극 조립체를 수납하고 상부 및 하부 파우치를 포함하는 파우치 외장 부재;를 포함하며,
    상기 전극 조립체는 양극 및 음극에서 각각 연장되며 상기 상부 및 하부 파우치의 사이를 통해 외부로 인출되는 양극 단자 및 음극 단자를 포함하고,
    상기 파우치 외장 부재는 제1항 내지 제10항 중 어느 한 항에 따른 전지용 파우치 외장 부재인 것인, 파우치형 이차전지.
  12. 파우치형 이차전지를 둘 이상 포함하며 상기 파우치형 이차전지는 제11항에 따른 것인 배터리 팩.
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