KR102140826B1 - 고효율 형광체플레이트 및 상기 형광체플레이트의 제조방법 - Google Patents

고효율 형광체플레이트 및 상기 형광체플레이트의 제조방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 형광체플레이트[Phosphor-Glass Plate(PiG)]에 대한 것으로, 보다 구체적으로는 형광체의 재흡수로 인한 에너지 손실 방지 및 발광효율이 향상된 형광체플레이트 및 상기 형광체플레이트를 포함하는 LED 응용제품에 관한 것이다.

Description

고효율 형광체플레이트 및 상기 형광체플레이트의 제조방법{Multi layered or multi segmented phosphor-in-glass and method for producing the same}
본 발명은 형광체플레이트[Phosphor-Glass Plate(PiG)]에 대한 것으로, 보다 구체적으로는 형광체의 재흡수로 인한 에너지 손실 방지 및 발광효율이 향상된 형광체플레이트, 상기 형광체플레이트의 제조방법 및 상기 형광체플레이트를 포함하는 LED 응용제품에 관한 것이다.
형광체플레이트, 특히 PiG(Phosphor-in-Glass, PiG)는 저융점 글래스프릿(glass frit)과 형광체를 혼합하여 제조된 플레이트(plate)형식의 색변환 부재로서 LED에 사용되는 형광체(phosphor)의 각광받는 패키징(packaging)공법이다.
기존 백색 LED 제품은 색변환 부재로서 YAG:Ce3+ yellow(-황색) 형광체를 에폭시 등의 유기 바인더와 혼합하여 청색 LED chip위에 장착한 형태로서 장시간 사용 및 고출력 사용시 온도 상승과 수분 및 산소 투과에 의한 형광체의 열화 현상이나 유기바인더의 변색 등으로 인해 광 변환 효율이 감소하고 색좌표 이동 등이 발생하는 등 이로 인한 LED 제품의 효율 및 수명 단축이 발생하는 문제점을 안고 있었다.
LED 제품의 수명 증대 및 효율 향상을 위해 최근 다양한 접근이 매우 활발히 시도되고 있다. 최근 유기바인더 대신 실리콘 사용이 진행되고 있으나 흡습 및 산소투과 등의 근본적인 문제점이 해결되지 않는 문제를 가지고 있고, 형광체 열화특성을 향상시키기 위해 기존 YAG:Ce3+ 형광체를 열적안정성이 매우 높은 oxynitride계열로 대체하고자 하는 연구개발이 활발히 진행 중이나 형광체 제조가 까다롭고 단가가 매우 높아 현실적인 적용에 한계가 있다.
이러한 문제점을 해결하기 위해 유기 바인더 또는 실리콘제재 등 유기성분 기반 용재를 사용하지 않으며 광원과의 직접 접촉을 차단하는 것이 가장 중요하다.이를 위해 열적 내구성이 높은 무기소재 기반 형광체 담지재를 사용하며 LED와 접촉할 필요 없는 remote-type의 구조가 근본 해결책으로 대두 되고 있으며, PiG가 이를 만족하는 새로운 패키징(packaging)방법으로 연구되고 있다.
이러한 기술의 일예로 국내특허 공개번호 제10-2013-0059674호는 리플렉터 컵; 상기 리플렉터 컵의 바닥부에 실장된 청색 발광 다이오드; 및 상기 리플렉터 컵 상에 상기 청색 발광 다이오드와 이격된 프리트 글라스 플레이트를 포함하되, 상기 프리트 글라스 프레이트는 황화물 형광체와 다른 형광체를 포함하는 것을 특징으로 하는 발광소자를 개시하고 있다.
이와 같이 PiG를 기반으로 한 백색 LED는 자동차 헤드램프, LCD-TV용 백라이트, 일반조명 등으로 실용화되고 있으며 그 수요가 급격하게 확대될 전망이다. 이러한 PiG를 포함한 백색 LED는 수은을 사용하지 않아 친환경적인 고체 소자이기 때문에 장수명이라는 장점을 갖지만, 상술된 특허와 같이 유리 매질에 불균일하게 혼합된 이종 형광체의 발광-여기파장의 중첩으로 인해 발광효율이 감소되는 문제점이 여전히 해결해야 할 과제로 남아 있다.
하지만 백색 LED 조명은 현재는 백열전등을 대체하고 있으며, 미래에는 형광등을 대체할 수 있을 것으로 예측되기 때문에 PiG를 포함한 백색 LED 조명이 기존의 조명 방식을 모두 대체한다고 하면 사회적, 경제적 영향은 대단히 클 것이다.
본 발명자들은 다수의 연구 결과 PiG에 포함되는 형광체들의 발광-여기 파장의 중첩을 막기 위해 동종형광체로 된 플레이트를 여러 개 재배치시 발생하는 플레이트 간극을 차단하면 발광효율이 증가되는 데 착안하여 본 발명을 완성하였다.
따라서, 본 발명의 목적은 기존의 유리 매질 내에 형광체들이 불균일하게 섞여서 나타내어진 발광-여기 파장의 중첩을 통한 발광효율의 감소를 막기 위해 동종 형광체가 분산된 일정영역으로 형성된 층 또는 구획이 하나의 매질에 2개 이상 존재하는 구조의 형광체플레이트, 그 제조방법 및 이를 포함하는 LED응용제품을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 형광체 플레이트 간극에 의한 공기층이 형성되지 않으면서도 발광-여기 파장의 중첩을 제거해 LED chip에서 야기된 청색 빛이 형광체 플레이트를 통과할 때 간극으로 빠져나가는 빛의 손실을 막아 보다 높은 LED의 색순도를 유지시키며 전체적인 빛의 발광 효율을 증대 시킬 수 있는 형광체 플레이트, 그 제조방법 및 이를 포함하는 LED 응용제품을 제공하는 것이다.
본 발명의 목적은 이상에서 언급한 목적으로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 목적들은 아래의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
상술된 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 글래스 또는 투명세라믹 중 하나 이상으로 이루어지는 하나의 매질 내에 동종 형광체만이 분산되어 형성된 일정영역이 2개 이상 포함된 형광체플레이트를 제공한다.
바람직한 실시예에 있어서, 상기 2개 이상의 일정영역은 서로 다른 평면상에 형성되고 그 경계표면이 서로 면접하여 다층구조를 형성한다.
바람직한 실시예에 있어서, 상기 2개 이상의 일정영역은 동일 평면상에 형성되고 그 경계측면이 서로 면접하여 다구획구조를 형성한다.
바람직한 실시예에 있어서, 상기 2개 이상의 일정영역에 분산된 형광체는 서로 다른 이종형광체이다.
또한, 본 발명은 무기소재분말과 형광체가 혼합된 반응혼합물을 2개 이상 준비하는 반응혼합물준비단계; 준비된 몰드에 상기 2개 이상의 반응혼합물이 서로 구분되게 각각 일정영역을 이루도록 삽입 처리하여 2개 이상의 구획부가 형성되는 구획형성단계; 및 상기 몰드 내에 형성된 2개 이상의 구획부를 가압한 후 열처리하여 형광체플레이트를 성형하는 플레이트성형단계;를 포함하는데, 상기 2개 이상의 구획부가 서로 다른 평면상에 형성되는 경우 상기 구획형성단계는, 상기 몰드에 상기 2개 이상의 반응혼합물 중 어느 하나를 삽입하고 삽입된 상태에서 일정압력을 가하여 그 표면이 평면인 층을 이루도록 다지는 하부층형성단계; 및 다른 하나의 반응혼합물을 상기 하부층 표면 위에 삽입한 후 일정압력을 가하여 그 표면이 평면인 상부층을 이루도록 다지는 상부층형성단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 형광체플레이트 제조방법을 제공한다.
바람직한 실시예에 있어서, 상기 성형된 형광체플레이트 표면을 폴리싱 처리하는 폴리싱단계를 더 포함한다.
바람직한 실시예에 있어서, 상기 2개 이상의 반응혼합물에 포함된 무기소재분말은 글래스프릿 또는 투명세라믹 중 하나 이상으로서 동일한 무기소재분말이고, 형광체는 서로 다른 형광체이다.
바람직한 실시예에 있어서, 상기 플레이트성형단계는 0.5톤 내지 1.5톤으로 가압한 다음 500℃ 내지 700℃에서 열처리한다.
또한, 본 발명은 상술된 어느 하나의 형광체플레이트 또는 상술된 어느 하나의 제조방법으로 제조된 형광체플레이트를 포함하는 발광소자를 제공한다.
또한, 본 발명은 300nm ~ 470 nm의 여기광원; 및 상술된 어느 하나의 형광체플레이트 또는 어느 하나의 제조방법으로 제조된 형광체플레이트를 포함하는 백색발광소자를 제공한다.
바람직한 실시예에 있어서, 상기 백색발광소자에서 형성된 3000K 백색광의 색좌표가 값이 (0.41 , 0.38)이거나 이에 근접한다.
바람직한 실시예에 있어서, 상기 백색발광소자는 발광다이오드, 레이저다이오드, 면발광 레이저다이오드, 무기 일렉트로루미네선스 소자, 또는 유기 일렉트로루미네센스 소자를 포함한다.
본 발명은 다음과 같은 우수한 효과를 갖는다.
먼저, 본 발명에 의하면 하나의 매질에 동종 형광체가 분산된 일정영역으로 형성된 층 또는 구획이 2개 이상 존재하는 구조를 통해 기존의 유리 매질 내에 형광체들이 불균일하게 섞여서 나타내어진 발광-여기 파장의 중첩을 통한 발광효율의 감소를 방지할 수 있다.
또한, 본 발명에 의하면 형광체 플레이트 간극에 의한 공기층이 형성되지 않으면서도 발광-여기 파장의 중첩을 제거해 LED chip에서 야기된 청색 빛이 형광체 플레이트를 통과할 때 간극으로 빠져나가는 빛의 손실을 막아 보다 높은 LED의 색순도를 유지시키며 전체적인 빛의 발광 효율을 증대 시킬 수 있다.
본 발명의 이러한 기술적 효과는 이상에서 언급한 범위만으로 제한되지 않으며, 명시적으로 언급되지 않았더라도 후술되는 발명의 실시를 위한 구체적 내용의 기재로부터 통상의 지식을 가진 자가 인식할 수 있는 발명의 효과 역시 당연히 포함된다.
도 1a는 유리 매질 내에 불균일하게 형광체를 포함하는 공지된 형광체플레이트의 실물사진이고, 도 1b는 공지된 형광체플레이트내에서 형광체의 분산현황을 나타낸 모식도이다.
도 2a 및 도 2b는 각각 동종형광체로 이루어진 절단된 형광체플레이트조각을 2개 또는 4개 재배치하여 제조된 공지된 형광체플레이트의 모식도이고, 도 2c는 절단된 형광체플레이트를 재배치하여 공지된 형광체플레이트를 제조하는 공정의 모식도이며, 도 2d는 도 2b 도시된 형광체플레이트를 포함하는 백색발광소자의 모식도이다.
도 3a는 본 발명의 일 실시예에 의한 다층구조 형광체플레이트의 모식도이고, 도 3b는 본 발명의 다른 실시예에 의한 다구획구조 형광체플레이트의 모식도이며, 도 3c는 도 3a의 다층구조 형광체플레이트 및 도 3b의 다구획구조 형광체플레이트의 제조공정을 간략하게 도시한 단면도이다.
도 4는 450nm LED칩과 도 2a 및 도 2b 도시된 형광체플레이트를 각각 포함하는 백색발광소자와 450nm LED칩과 도 3a 및 도 3b 도시된 형광체플레이트를 포함하는 백색발광소자의 모식도이다.
도 5a 내지 도 5c는 각각 도 1a에 도시된 형광체플레이트를 포함하는 발광소자, 도 2b에 도시된 형광체플레이트를 포함하는 발광소자, 및 도 2a, 도 2b, 도 3a, 도 3b에 도시된 형광체플레이트를 포함하는 발광소자의 발광-여기 스펙트럼과 광학적 특성 조사 그래프 및 450nm LED칩을 포함하는 LED소자의 EL 데이터를 비교하여 분석한 결과그래프이다.
도 6은 도 2a, 도 2b, 도 3a, 도 3b에 도시된 형광체플레이트를 포함하는 발광소자의 색좌표 비교그래프이다.
도 7a 및 도 7b는 도 3a에 도시된 다층구조 형광체플레이트에서 상하 구분을 구분함을 알려주는 SEM-mapping 이미지 및 분석그래프이다.
본 발명에서 사용되는 용어는 본 발명에서의 기능을 고려하면서 가능한 현재 널리 사용되는 일반적인 용어들을 선택하였으나, 이는 당 분야에 종사하는 기술자의 의도 또는 판례, 새로운 기술의 출현 등에 따라 달라질 수 있다. 또한, 특정한 경우는 출원인이 임의로 선정한 용어도 있으며, 이 경우 해당되는 발명의 설명 부분에서 상세히 그 의미를 기재할 것이다. 따라서 본 발명에서 사용되는 용어는 단순한 용어의 명칭이 아닌, 그 용어가 갖는 통상의 의미와 본 발명의 명세서 전반에 걸쳐 기재된 내용을 토대로 해석되어야 한다. 특히, 정도의 용어 "약", "실질적으로" 등이 사용되는 경우 언급된 의미에 고유한 제조 및 물질 허용오차가 제시될 때 그 수치에서 또는 그 수치에 근접한 의미로 사용되는 것으로 해석될 수 있다.
이하, 첨부한 도면 및 바람직한 실시예들을 참조하여 본 발명의 기술적 구성을 상세하게 설명한다.
그러나, 본 발명은 여기서 설명되는 실시예에 한정되지 않고 다른 형태로 구체화 될 수도 있다. 명세서 전체에 걸쳐 본 발명을 설명하기 위해 사용되는 동일한 참조번호는 동일한 구성요소를 나타낸다.
본 발명은 그 기술적 특징이 하나의 매질에 동종 형광체가 분산된 일정영역으로 형성된 층 또는 구획이 2개 이상 존재하는 구조의 형광체플레이트, 그 제조방법 및 이를 포함하는 다양한 LED 응용제품에 있으므로 이점을 고려하여 본 발명을 설명한다.
즉, PiG와 같은 형광체플레이트에서 기존의 유리 매질 내에 이종 형광체들이 불균일하게 섞여서 나타내나는 발광-여기 파장의 중첩을 막기 위해 동종형광체로만 된 플레이트를 여러 개 제작하고 이들을 재배치하여 형광체플레이트를 제조하게 되면 플레이트 간극으로 인해 발광효율이 감소하는데, 본 발명은 하나의 매질에 동종 형광체가 분산된 일정영역으로 형성된 층 또는 구획이 2개 이상 존재하는 구조를 통해 형광체들의 발광-여기 파장의 중첩을 방지할 뿐만 아니라 형광체 플레이트 간극에 의한 공기층이 형성되지 않게 되므로, LED chip에서 야기된 빛이 형광체 플레이트를 통과할 때 간극으로 빠져나가는 빛의 손실을 막아 보다 높은 발광효율을 가질 수 있기 때문이다.
따라서, 본 발명의 형광체플레이트는 하나의 매질 내에 동종 형광체만이 분산되어 형성된 일정영역이 2개 이상 포함된 것을 특징으로 한다.
여기서, 본 발명의 형광체플레이트에 포함된 매질은 투명하면서도 형광체가 분산될 수 있는 재질이기만 하면 제한되지 않으나, 일구현예로서 글래스 또는 투명세라믹 중 하나 이상으로 이루어질 수 있다.
본 발명의 형광체플레이트에 포함된 2개 이상의 일정영역은 서로 다른 평면상에 형성되거나 동일평면상에 형성될 수 있는데, 2개 이상의 일정영역이 서로 다른 평면상에 형성되는 경우에는 그 경계표면이 서로 면접하여 다층구조를 형성할 수 있고, 동일 평면상에 형성되는 경우에는 그 경계측면이 서로 면접하여 다구획구조를 형성할 수 있다. 이 때 형광체플레이트에 포함되는 일정영역의 개수는 발광효율에 영향을 주지 않는 한 제한되지 않지만 광학적인 측면을 고려하여 6개 이하일 수 있을 것이다. 즉, 형광체의 발광-여기 스펙트럼 중첩에 따른 형광체 플레이트 광학적 특성이 손상되지 않도록 해야하기 때문이다.
이와 같이 형광체플레이트에 2개 이상의 일정영역이 다층구조 또는 다구획구조로 형성되면 하나의 일정영역에 분산되어 포함된 형광체는 동종 형광체이지만, 층 또는 구획이 다른 일정영역에 분산된 형광체는 적어도 1개 이상은 다른 층 또는 구획에 포함된 형광체와는 상이한 이종형광체를 포함할 수 있는데, 모두 서로 상이하거나 일부만 상이한 이종형광체를 포함할 수도 있을 것이다.
다음으로, 본 발명의 형광체플레이트 제조방법은 반응혼합물준비단계, 구획형성단계, 및 플레이트성형단계를 포함한다. 필요한 경우 폴리싱단계를 더 포함할 수 있다.
첫째, 반응혼합물준비단계는 무기소재분말과 형광체가 혼합된 반응혼합물을 2개 이상 준비하는 단계로서, 하나의 매질에 형성하고자 하는 일정영역의 개수에 따라 준비한다. 여기서, 2개 이상의 반응혼합물에 포함된 무기소재분말은 서로 동일하거나 상이할 수 있지만, 각각 포함되는 형광체는 적어도 2종 이상의 서로 다른 형광체이다. 다시 말해 반응혼합물이 4개인 경우, 2개의 반응혼합물에 포함된 형광체가 A형광체이면 다른 2개의 반응혼합물에 포함된 형광체는 B형광체이거나, 4개의 반응혼합물이 모두 서로 다르게 A형광체, B형광체, C형광체 및 D형광체를 포함하도록 반응혼합물을 준비할 수 있다. 반응혼합물에 포함된 무기소재분말은 글래스프릿 또는 투명세라믹 중 하나 이상일 수 있다.
둘째, 구획형성단계는 준비된 몰드에 2개 이상의 반응혼합물이 서로 구분되게 각각 일정영역을 이루도록 삽입 처리하여 2개 이상의 구획부가 형성하는 단계로서, 2개 이상의 구획부가 서로 다른 평면상에 형성되는지 동일 평면상에 형성되는지에 따라 서로 다른 과정을 거쳐 수행될 수 있다.
2개 이상의 구획부가 서로 다른 평면상에 형성되는 경우 구획형성단계는, 몰드에 2개 이상의 반응혼합물 중 어느 하나를 삽입하고 삽입된 상태에서 일정압력을 가하여 그 표면이 평면인 층을 이루도록 다지는 하부층형성단계; 및 다른 하나의 반응혼합물을 하부층 표면 위에 삽입한 후 일정압력을 가하여 그 표면이 평면인 상부층을 이루도록 다지는 상부층형성단계;를 포함할 수 있고, 반응혼합물이 2개 이상인 경우에는 상부층형성단계를 반복적으로 수행하여 다층구조를 형성할 수 있다.
2개 이상의 구획부가 동일 평면상에 형성되는 경우 구획형성단계는, 준비된 몰드 내에 2개 이상의 구획공간이 형성되도록 분리막을 설치하는 단계; 분리막에 의해 형성된 2개 이상의 구획공간에 각각 서로 다른 반응혼합물을 동일한 양만큼 삽입하고 일정압력을 가하여 그 표면이 평면을 이루도록 다져서 각 구획공간에 형성된 구획층의 표면이 모두 동일평면상에 위치하는 구획층형성단계; 및 구획층이 유지된 상태로 분리막을 제거하는 분리막제거단계;를 포함하여 이루어진다. 여기서, 분리막은 반응혼합물이 구획공간 내에 잘 구분되어지기만 한다면 어떠한 재질이라도 무방하나, 본 발명의 실시예 에서는 분리막으로 고분자 재질의 필름을 사용하였다.
셋째, 플레이트성형단계는 몰드 내에 형성된 2개 이상의 구획부를 가압한 후 열처리하여 형광체플레이트를 성형하는 단계로서, 0.5톤 내지 1.5톤으로 가압한 다음 500℃ 내지 700℃에서 열처리하여 수행될 수 있다. 이 때 가압시간은 10분 이내 이고, 열처리시간은 10분 내지 30분 이내 일 수 있다. 정해진 압력, 온도 및 시간조건은 실험적으로 정해진 최적 값이다.
넷째, 폴리싱단계는 성형된 형광체플레이트 표면을 폴리싱 처리하는 단계로서, 성형후 얻어진 형광체플레이트 표면이 경면(거울면)이면 필요 없지만 경면이 아닌 경우 빛의 투과가 잘 되도록 표면을 공지된 폴리싱수단을 이용하여 경면이 되도록 처리한다. 또한 완성된 형광체플레이트의 두께를 조절할 수도 있는데, 연마를 통해 최종적으로 얻어진 형광체플레이트는 그 두께가 1mm이하일 수 있다.
다음으로, 본 발명의 발광소자는 여기광원과 상술된 형광체플레이트를 포함한다. 특히, 백색발광소자인 경우 형광체플레이트와 상기 형광체플레이트의 다층 또는 다구획 영역에 포함된 동종형광체영역의 개수에 따라 300nm ~ 470 nm의 여기광원이 포함될 수 있다. 즉, 여기광원으로 후술하는 실시예와 같이 청색 LED칩(420nm에서 470nm)을 사용하는 경우에는 녹색형광체로 형성된 일정영역과 적색형광체로 형성된 일정영역을 포함하는 형광체플레이트가 포함되어 백색발광소자를 형성할 수 있지만, 형광체플레이트가 청색형광체로 형성된 일정영역, 녹색형광체로 형성된 일정영역 및 적색형광체로 형성된 일정영역을 포함하는 구조를 갖는 경우에는 여기광원이 Near UV LED가 사용될 수 있기 때문이다. 이와 같이 본 발명의 형광체플레이트를 포함하여 제조된 백색발광소자에서 형성된 3000K 백색광의 색좌표가 값은 (0.41 , 0.38)이거나 이에 근접하는 우수한 특성을 갖는다. 여기서 근접은 최적값에서 오차가 10%이내를 의미한다.
본 발명의 형광체플레이트는 발광다이오드, 레이저다이오드, 면발광 레이저다이오드, 무기 일렉트로루미네선스 소자, 또는 유기 일렉트로루미네센스 소자를 포함하는 다양한 LED응용제품에 적용될 수 있다.
실시예 1
하기와 같은 방법으로 도 3a에 도시된 구조의 형광체플레이트1을 제조하였다.
1. 반응혼합물준비단계
SiO2-B2O3-RO(R=Ba, Zn, Mg) 성분으로 이루어진 Glass frit 95.85중량%과 나머지 중량의 상용형광체 CaAlSiN3:Eu2+ (CASN)를 혼합하여 반응혼합물1을 준비하고, SiO2-B2O3-RO(R=Ba, Zn, Mg) 성분으로 이루어진 Glass frit 95.85중량%과 나머지 중량의 상용형광체 Lu3Al5O12:Ce3+ (LuAG)를 혼합하여 반응혼합물2를 준비하였다.
2.구획형성단계
준비된 몰드에 도 3c (a)의 첫 번째 그림과 같이 반응혼합물1을 삽입한 후 0.5톤 내지 1.5톤의 압력으로 가압하여 그 표면이 평면인 층을 이루도록 다져서 1 mm의 두께로 하부층을 형성하였다. 그 후 하부층 표면 위로 반응혼합물2를 삽입한 후 0.5톤 내지 1.5톤의 압력으로 가압하여 그 표면이 평면인 층을 이루도록 다져서 1mm의 두께로 상부층을 형성하였다.
3. 플레이트성형단계
도 3c (a)의 두 번째 그림과 같이 펀치 등과 같은 도구를 이용하여 상부층 표면 전체를 1톤으로 가압한 다음 600도 분위기에서 열처리하여 도 3c (a)의 세 번째 그림과 같은 다층구조의 단면을 갖는 형광체플레이트1을 형성하였다. 그 후, 형광체플레이트1의 양 표면을 샌드페이퍼로 폴리싱하여 1mm 두께를 갖도록 경면 가공하여 도 3a에 도시된 구조의 형광체플레이트1을 얻었다.
실시예 2
하기와 같은 방법으로 도 3b에 도시된 구조의 형광체플레이트2를 제조하였다.
1. 반응혼합물준비단계
실시예1과 동일한 방법으로 반응혼합물1 및 반응혼합물2를 준비하였다.
2.구획형성단계
준비된 몰드 내부의 공간을 4부분으로 구획할 수 있는 구조로 형성된 고분자필름재질의 분리막을 삽입하였다. 그 후 구획된 4부분에 도 3c (b)의 첫 번째 그림과 같은 단면을 갖도록 반응혼합물1과 반응혼합물2가 순차적으로 위치하도록 동일한 양을 동일 높이가 되도록 삽입하였다. 반응혼합물1 및 반응혼합물2가 분리막에 의해 구분된 상태로 몰드에 삽입되면 0.5톤 내지 1.5톤의 압력으로 가압하여 그 표면이 평면인 층을 이루도록 다져서 1.5mm 두께로 층을 형성하였다. 그 후 분리막을 제거하는데, 몰드 상부측으로 분리막을 잡아당기면 용이하게 제거할 수 있다.
3. 플레이트성형단계
도 3c (b)의 두 번째 그림과 같이 펀치 등과 같은 도구를 이용하여 구획되었지만 동일 평면인 표면 전체를 1톤으로 가압한 다음 600도 분위기에서 열처리하여 도 3c (b)의 세 번째 그림과 같은 다구획구조의 단면을 갖는 형광체플레이트2를 형성하였다. 그 후, 형광체플레이트2의 양 표면을 샌드페이퍼로 폴리싱하여 1mm 두께를 갖도록 경면 가공하여 도 3b에 도시된 구조의 형광체플레이트2를 얻었다.
실시예 3
실시예1에서 얻어진 형광체플레이트1과 450nm의 LED칩을 포함하도록 도 4의 1사분면에 도시된 바와 같은 발광소자1(One-step double layer PiG)을 준비하였다.
실시예 4
실시예2에서 얻어진 형광체플레이트2와 450nm의 LED칩을 포함하도록 도 4의 4사분면에 도시된 바와 같은 발광소자2(One-step compartmental 4-quadrant PiG)를 준비하였다.
비교예 1
SiO2-B2O3-RO(R=Ba, Zn, Mg) 성분으로 이루어진 Glass frit 95.85중량%과 상용형광체인 Lu3Al5O12:Ce3+ (LuAG) 2.75중량% 및 CaAlSiN3:Eu2+ (CASN) 형광체 1.4중량%를 혼합한 후, 1톤으로 가압한 다음 600도 분위기에서 열처리 하고, 표면을 폴리싱하여 1mm두께의 비교예형광체플레이트1을 얻었다.
비교예 2
SiO2-B2O3-RO(R=Ba, Zn, Mg) 성분으로 이루어진 Glass frit 95.85중량%와 나머지 중량의 상용형광체인 Lu3Al5O12:Ce3+ (LuAG)를 혼합한 후, 1톤으로 가압한 다음 600도 분위기에서 열처리 하고, 표면을 폴리싱하여 비교예형광체플레이트2-1을 얻었다. 그리고, SiO2-B2O3-RO(R=Ba, Zn, Mg) 성분으로 이루어진 Glass frit 95.85중량%와 나머지 중량의 CaAlSiN3:Eu2+ (CASN) 형광체를 혼합한 후, 1톤으로 가압한 다음 600도 분위기에서 열처리 하고, 표면을 폴리싱하여 1mm두께의 비교예형광체플레이트2-2를 얻었다.
비교예 3
비교예2에서 얻어진 비교예형광체플레이트2-1 및 비교예형광체플레이트2-2를 도 2c에 도시된 바와 같이 절단하여 2조각을 재배치하여 형성된 도 2a에 도시된 구조의 비교예형광체플레이트3을 얻었다.
비교예 4
비교예2에서 얻어진 비교예형광체플레이트2-1 및 비교예형광체플레이트2-2를 도 2c에 도시된 바와 같이 절단하여 4조각을 재배치하여 형성된 도 2b에 도시된 구조의 비교예형광체플레이트4를 얻었다.
비교예 5
도 4의 2사분면에 도시된 바와 같은 구조를 갖도록 비교예2에서 얻어진 비교예형광체플레이트2-1상에 비교예플레이트2-2가 겹쳐진 상태로 준비된 형광체플레이트와 450nm의 LED칩을 포함하도록 비교예발광소자1(double layer PiG)을 준비하였다.
비교예 6
비교예4에서 얻어진 비교예형광체플레이트4와 450nm의 LED칩을 포함하도록 도 4의 3사분면에 도시된 바와 같은 비교예발광소자2[Diced 4-piece PiG; 4 pieces(4-PiG)]를 준비하였다.
비교예 7
비교예1에서 얻어진 비교예형광체플레이트1과 450nm의 LED칩을 포함하는 비교예발광소자3(Reference PiG emission)을 준비하였다.
비교예 8
비교예2에서 얻어진 비교예형광체플레이트2-1과 LED칩을 포함하는 비교예발광소자4(Green LuAG:Ce3+excitation)를 준비하였다.
비교예 9
비교예2에서 얻어진 비교예형광체플레이트2-2와 LED칩을 포함하는 비교예발광소자5(Red CASN: Eu2+excitation)를 준비하였다.
비교예 10
비교예3에서 얻어진 비교예형광체플레이트3과 450nm의 LED칩을 포함하는 비교예발광소자6[2 pieces(2-PiG)]를 준비하였다.
실험예 1
비교예1에서 얻어진 비교예형광체플레이트1을 관찰하고 그 평면사진을 도 1a에 도시하였으며, 매질 내에 분산된 형광체의 분산현황을 도 1b에 모식도로 표시하였다.
도 1b에 도시된 바와 같이 비교예형광체플레이트1에 포함된 두 종류의 형광체는 동종 형광체만 분산된 일정영역이 형성되지 않고 서로 섞여 있는 것을 알 수 있다.
실험예 2
비교예7 내지 비교예9에서 얻어진 비교예발광소자3(Reference PiG emission) 내지 비교예발광소자5(Red CASN: Eu2+excitation)를 대상으로 발광-여기 스펙트럼과 광학적 특성을 조사하였다. 측정된 재배열을 통한 발광-여기 스펙트럼과 EL특성을 비교하여 분석하고 그 결과를 도 5a에 나타내었다.
도 5a로부터, 비교예발광소자3은 백색광을 나타내지만, 비교예발광소자4는 녹색광을 나타내고, 비교예발광소자5는 적색광을 나타내는 것을 알 수 있다.
실험예 3
비교예6에서 얻어진 비교예발광소자2[4 pieces(4-PiG)], 비교예7에서 얻어진 비교예발광소자3(Reference PiG emission) 및 비교예10에서 얻어진 비교예발광소자6[2 pieces(2-PiG)]을 대상으로 발광-여기 스펙트럼과 광학적 특성을 조사하였다. 측정된 재배열을 통한 발광-여기 스펙트럼과 EL특성을 비교하여 분석하고 그 결과를 도 5b에 나타내었다.
도 5b로부터 비교예발광소자2 및 비교예발광소자6은 비교예발광소자3과 거의 근접한 발광강도를 갖는 백색광을 나타내는 것을 알 수 있다.
실험예 4
실시예3 및 실시예4에서 얻어진 발광소자1(One-step double layer PiG) 및 발광소자2(One-step compartmental 4-quadrant PiG)와, 비교예5 및 비교예6에서 얻어진 비교예발광소자1(double layer PiG) 및 비교예발광소자2(Diced 4-piece PiG)를 대상으로 발광-여기 스펙트럼과 광학적 특성을 조사하였다. 측정된 재배열을 통한 발광-여기 스펙트럼과 EL특성을 비교하여 분석하고 그 결과를 도 5c에 나타내었다.
도 5c로부터, 발광소자1(One-step double layer PiG) 및 비교예발광소자1(double layer PiG)의 백색광발광강도를 비교해 보면, 같은 다층구조를 갖더라도 재배열된 구조를 갖는 비교예발광소자1과 대비하여 공기층이 없는 본 발명의 발광소자1의 발광강도가 현저하게 우수한 것을 알 수 있다.
또한, 발광소자2(One-step compartmental 4-quadrant PiG) 및 비교예발광소자2(Diced 4-piece PiG)의 백색광발광강도를 비교해보아도, 같은 다구획구조를 갖더라도 재배열된 구조를 갖는 비교예발광소자2와 대비하면 공기층이 없는 발광소자2의 발광강도가 현저하게 우수한 것을 알 수 있다.
실험예 5
실시예3 및 실시예4에서 얻어진 발광소자1(One-step double layer PiG) 및 발광소자2(One-step compartmental 4-quadrant PiG)와, 비교예5 및 비교예6에서 얻어진 비교예발광소자1(double layer PiG) 및 비교예발광소자2(Diced 4-piece PiG)를 대상으로 색좌표를 비교하여 도 6에 나타내었다.
도 6으로부터 형광체플레이트(PiG)와 450nm 블루칩이 결합하여 만들어진 3000K 백색광의 색좌표를 수치적으로 나타내었을 때, 재배열되어 공기층이 형성된 비교예발광소자1 및 2보다 실시예3 및 실시예4에서 얻어진 발광소자1 및 2의 색좌표 값이 기존의 목표로 했던 값 (0.41 , 0.38)과 유사함을 알 수 있다.
실험예 6
실시예 1에서 얻어진 형광체플레이트1의 구조를 확인하기 위해 SEM으로 관찰하고, 그 결과를 도 7a 및 7b에 나타내었다.
도 7a의 SEM이미지로부터 형광체플레이트1의 배열이 상하 구분을 분명히 할 수 있는 형태로 구성되었음을 알 수 있으며, 도 7b로부터 도 7a의 각 구역의 SEM-mapping을 통해 명확히 구분되어 유리매질 내에 동종형광체들만이 산재되어 일정영역을 형성하고 있는 것을 확인할 수 있다.
실험예 7
실시예3 및 실시예4에서 얻어진 발광소자1(One-step double layer PiG) 및 발광소자2(One-step compartmental 4-quadrant PiG)와, 비교예5 및 비교예6에서 얻어진 비교예발광소자1(double layer PiG) 및 비교예발광소자2(Diced 4-piece PiG)의 특성을 각각 비교평가한 후 그 결과를 하기 표 1 및 표 2에 나타내었다.
하기 표 1 및. 표 2로부터, 유사한 좌표 범위 영역 내에서 발광효율의 비교를 통해 발광소자2(One-step compartmental 4-quadrant PiG)가 가장 높은 발광효율을 갖는 결과를 알 수 있다.
Figure 112016056349525-pat00001
Figure 112016056349525-pat00002
상술된 실험결과들은 본 발명에 따른 형광체플레이트가 형광체플레이트 본래의 발광-여기 스펙트럼 중첩에 의한 효율 감소를 억제 하면서도 재배열을 통한 형광체플레이트 사이의 간극 제거를 통해 보다 우수한 광 특성을 갖는 것을 보여준다.
본 발명은 이상에서 살펴본 바와 같이 실시예를 들어 상세하게 설명하였지만 본 발명의 권리범위는 이에 한정되는 것은 아니고 다음의 청구범위에서 정의하고 있는 본 발명의 기본 개념을 이용한 당업자의 여러 변형 및 개량 형태 또한 본 발명의 권리범위에 속한다.

Claims (12)

  1. 글래스 또는 투명세라믹 중 하나 이상으로 이루어지는 하나의 매질 내에 동종 형광체만이 분산되어 형성된 일정영역이 동일 평면상에 4개 형성되고 그 경계측면이 서로 면접하여 4개로 구획된 다구획구조를 형성하는데, 상기 4개의 일정영역에 분산된 형광체는 서로 다른 이종형광체인 것을 특징으로 하는 형광체플레이트.
  2. 글래스 또는 투명세라믹 중 하나 이상으로 이루어지는 하나의 매질 내에 동종 형광체만이 분산되어 형성된 일정영역이 서로 다른 평면상에 형성되고 그 경계표면이 서로 면접하여 다층구조를 형성하는데, 상기 일정영역은 2개 이상으로 이루어지고, 상기 2개 이상의 일정영역에 분산된 형광체는 서로 다른 이종형광체인 것을 특징으로 하는 형광체플레이트.
  3. 삭제
  4. 삭제
  5. 무기소재분말과 형광체가 혼합된 반응혼합물을 2개 이상 준비하는 반응혼합물준비단계; 준비된 몰드에 상기 2개 이상의 반응혼합물이 서로 구분되게 각각 일정영역을 이루도록 삽입 처리하여 2개 이상의 구획부가 형성되는 구획형성단계; 상기 몰드 내에 형성된 2개 이상의 구획부를 가압한 후 열처리하여 형광체플레이트를 성형하는 플레이트성형단계; 및 상기 성형된 형광체플레이트 표면을 폴리싱 처리하는 폴리싱단계를 포함하는데,
    상기 2개 이상의 구획부가 서로 다른 평면상에 형성되는 경우 상기 구획형성단계는, 상기 몰드에 상기 2개 이상의 반응혼합물 중 어느 하나를 삽입하고 삽입된 상태에서 일정압력을 가하여 그 표면이 평면인 층을 이루도록 다지는 하부층형성단계; 및 다른 하나의 반응혼합물을 상기 하부층 표면 위에 삽입한 후 일정압력을 가하여 그 표면이 평면인 상부층을 이루도록 다지는 상부층형성단계;를 포함하며,
    상기 2개 이상의 반응혼합물에 포함된 무기소재분말은 글래스프릿 또는 투명세라믹 중 하나 이상으로서 동일한 무기소재분말이고, 형광체는 서로 다른 형광체인 것을 특징으로 하는 형광체플레이트 제조방법.
  6. 삭제
  7. 삭제
  8. 제 5 항에 있어서,
    상기 플레이트성형단계는 0.5톤 내지 1.5톤으로 가압한 다음 500℃ 내지 700℃에서 열처리하는 것을 특징으로 하는 형광체플레이트 제조방법.
  9. 제 1 항 또는 제 2 항의 형광체플레이트 또는 제 5 항 또는 제 8 항의 제조방법으로 제조된 형광체플레이트를 포함하는 발광소자.
  10. 300nm ~ 470 nm의 여기광원 ; 및
    제 1 항 또는 제 2 항의 형광체플레이트 또는 제 5 항 또는 제 8 항의 제조방법으로 제조된 형광체플레이트를 포함하는 백색발광소자로서,
    상기 백색발광소자에서 형성된 3000K 백색광의 색좌표가 값이 (0.41 , 0.38)이거나 이에 근접하는 것을 특징으로 하는 백색발광소자.
  11. 삭제
  12. 제 10 항에 있어서,
    상기 백색발광소자는 발광다이오드, 레이저다이오드, 면발광 레이저다이오드, 무기 일렉트로루미네선스 소자, 또는 유기 일렉트로루미네센스 소자를 포함하는 것을 특징으로 하는 백색발광소자.
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