KR102109844B1 - 자가발전형 유연 열전모듈, 이를 이용하는 물품, 및 상기 자가발전형 유연 열전모듈의 제작방법 - Google Patents

자가발전형 유연 열전모듈, 이를 이용하는 물품, 및 상기 자가발전형 유연 열전모듈의 제작방법 Download PDF

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Abstract

자가발전형 유연 열전모듈, 이를 이용하는 물품, 및 상기 자가발전형 유연 열전모듈의 제작방법이 개시된다. 상기 열전모듈은 다양한 디자인의 웨어러블(wearable) 소자의 전력원으로서 작동하지 않는 열전소자의 독립적 교체가 가능하고 전력 제어가 용이한 자가발전형(self generation type) 유연 열전모듈을 제공할 수 있다.

Description

자가발전형 유연 열전모듈, 이를 이용하는 물품, 및 상기 자가발전형 유연 열전모듈의 제작방법{Self-generation type flexible thermoelectric module, article using the same, and method for manufacturing the self-generation type flexible thermoelectric module}
자가발전형 유연 열전모듈, 이를 이용하는 물품, 및 상기 자가발전형 유연 열전모듈의 제작방법에 관한 것이다.
열전소자는 그 양단에 온도 차이를 줄 때 각각 다른 전하수를 갖고 전하가 이동하면서 소자 스스로 전력을 생산할 수 있는 제벡효과를 갖는다.
이러한 열전소자를 모듈로 만드는 경우에 하기 식 1로 표시되는 열전효율 관계식을 가질 수 있다:
[식 1]
Figure 112018030507749-pat00001
식 1에서, ZT는 열전재료의 특성을 나타내고, △T는 T h - T c 의 온도차이를 나타낸다. T h 는 소자가 열원에 접촉시 고온 부분을 의미하고, T c 는 소자가 열원에 접촉시 저온 부분을 의미한다.
전력(P)은 P = IV (I: 전류, V: 전압)의 관계식이 성립한다. 전력(P)은 또한 옴의 법칙에 따라 P = I 2 R (R: 저항)으로 나타낼 수 있다. 열전소자의 크기가 커질수록 열전소자의 양도 많아지므로 제벡계수가 증가한다.
그러나 일반적인 열전모듈은 구조상 열원이 열전소자에 직접 접촉되지 않고 유연하지 않기에 다양한 디자인의 웨어러블용 소자에 적용이 여렵고 용량이 저하되며 전력도 최대화할 수 없다.
따라서 다양한 디자인의 웨어러블(wearable) 소자의 전력원으로서 전력 제어가 가능한 자가발전형(self generation type) 열전모듈 및 상기 열전모듈의 제작방법에 대한 요구가 있다.
일 측면은 다양한 디자인의 웨어러블(wearable) 소자의 전력원으로서 작동하지 않는 열전소자의 독립적 교체가 가능하고 전력 제어가 용이한 자가발전형(self generation type) 유연 열전모듈을 제공하는 것이다.
다른 측면은 상기 자가발전형 유연 열전모듈을 전력원으로 이용하는 물품을 제공하는 것이다.
또다른 측면은 상기 자가발전형 유연 열전모듈의 제작방법을 제공하는 것이다.
일 측면에 따르면,
비닐기 함유 광경화성 수지를 포함하는 몸체; 및
상기 몸체 내부에 교대로 삽입된 블록형 p형 열전소자 및 블록형 n형 열전소자를 포함하는 자가발전형 유연 열전모듈이 제공된다.
다른 측면에 따르면,
전술한 자가발전형 유연 열전모듈을 전력원으로 이용하는 물품이 제공된다.
다른 측면에 따르면,
3D 프린터용 비닐기 함유 광경화성 수지의 몸체를 합성하는 단계;
p형 열전소자 분말 또는 n형 열전소자 분말을 몰드에 충진시킨 후 소결하여 p형 열전소자 또는 n형 열전소자를 준비하는 단계;
상기 p형 열전소자 및 n형 열전소자를 각각 소정의 크기로 커팅하여 블록형 p형 열전소자 및 블록형 n형 열전소자를 제조하는 단계; 및
상기 블록형 p형 열전소자와 블록형 n형 열전소자를 상기 몸체에 교대로 삽입하고 금속 페이스트 및 금속선을 이용하여 자가발전형 유연 열전모듈을 제작하는 단계;를 포함하는 자가발전형 유연 열전모듈의 제작방법이 제공된다.
일 측면에 따른 자가발전형 유연 열전모듈은, 비닐기 함유 광경화성 수지를 포함하는 몸체, 및 상기 몸체 내부에 교대로 삽입된 블록형 p형 열전소자 및 블록형 n형 열전소자를 포함하여 신체에 밀접한 다양한 디자인을 갖는 소자의 전력원으로 사용할 수 있다. 또한 작동하지 않는 열전소자의 독립적 교체가 가능하고 전력 제어가 용이하며 친환경적인 열전모듈을 제공할 수 있다.
도 1은 일 구현예에 따른 자가발전형 유연 열전모듈(10)을 나타낸 모식도이다.
도 2는 도 1의 자가발전형 유연 열전모듈(10)을 측면 방향에서 바라볼 때의 모식도이다.
도 3은 예시적인 일 구현예에 따른 자가발전형 유연 열전모듈(20)을 나타낸 모식도이다.
도 4는 일 구현예에 따른 자가발전형 유연 열전모듈(M)을 전력원으로 이용한 손목밴드의 개략도이다.
도 5a는 일 구현예에 따른 자가발전형 유연 열전모듈(M')을 분리형 디자인의 형태로 이용한 손목시계의 개략도이다.
도 5b는 일 구현예에 따른 자가발전형 유연 열전모듈(M")을 일체형 디자인의 형태로 이용한 손목시계의 개략도이다.
도 6은 복수의 블록형 개구부를 갖는 프레임(20')에 블록형 p형 열전소자와 블록형 n형 열전소자가 금속 전극으로 직렬 연결된 모습을 위에서 바라볼 때의 개략도이다.
도 7은 복수의 블록형 개구부를 갖는 프레임(20")에 블록형 p형 열전소자와 블록형 n형 열전소자가 금속 전극으로 직렬 연결된 모습을 아래에서 바라볼 때의 개략도이다.
도 8은 합성예 1에 따른 광경화성 수지 합성의 반응스킴을 나타낸 것이다.
도 9는 실시예 1에 따른 자가발전형 유연 열전모듈의 제작방법을 나타낸 것이다.
도 10은 실시예 1에 따른 자가발전형 유연 열전모듈에 대한 제벡계수 및 전력의 측정방법을 나타낸 모식도이다.
도 11은 실시예 1에 따른 자가발전형 유연 열전모듈에 대하여 기판 위의 온도(냉각부측)와 기판 아래의 온도(발열부측)의 차이에 따른 전압 및 전력을 나타낸 그래프이다.
도 12는 실시예 1에 따른 자가발전형 유연 열전모듈에 대하여 온도(냉각부측)와 기판 아래의 온도(발열부측)의 차이에서 전류에 따른 전압의 변화 및 전력을 나타낸 그래프이다.
도 13은 실시예 1에 따른 자가발전형 유연 열전모듈에 대하여 블록형 p형 열전소자의 조각과 블록형 n형 열전소자의 조각 개수에 따른 제벡계수 및 생산된 전력을 나타낸 그래프이다.
도 14a는 합성예 1, 3, 5에 따른 광경화성 수지에 대한 응력(stress) 및 연신율을 나타낸 그래프이다.
도 14b는 비교 합성예 1, 3, 5에 따른 광경화성 수지에 대한 응력(stress) 및 연신율을 나타낸 그래프이다.
도 15는 합성예 1, 3에 따른 광경화성 수지 및 비교 합성예 4에 따른 광경화성 수지에 대한 응력(stress) 및 연신율을 나타낸 그래프이다.
이하에 첨부된 도면을 참조하면서, 예시적인 일 구현예에 따른 자가발전형 유연 열전모듈, 이를 이용하는 물품, 및 상기 자가발전형 유연 열전모듈의 제작방법에 대하여 상세하게 설명한다. 이하는 예시로서 제시되는 것으로, 이에 의해 본 발명이 제한되지는 않으며 본 발명은 후술할 특허청구범위의 범주에 의해 정의될 뿐이다. 또한, 본 명세서 및 도면에 있어서, 실질적으로 동일한 기능구성을 갖는 구성요소에 대해서는 동일한 부호를 붙여 중복설명을 생략한다.
일반적인 열전모듈 제품은 열전모듈의 위와 아래를 판으로 덮어 놓은 형태이다. 이러한 형태의 열전모듈 제품은 발전기로 사용하는 경우, 열원이 소자에 직접적인 접촉을 할 수 없으므로 에너지 효율이 떨어지게 된다. 또한 열전모듈 내부의 열전소자에 문제가 발생하였을 때 상기 열전소자를 덮고 있는 모든 판과 전극을 뜯어내야 하는 번거로움이 발생한다. 또한 이러한 열전모듈을 웨어러블 용도로 사용하는 경우 단단한 고체이기에 신체의 체온을 골고루 받기 어려운 구조이므로 자가발전형 열전모듈의 제작에 어려움이 있다.
본 발명의 발명자들은 이러한 문제를 해결하기 위하여 하기와 같은 구조의 자가발전형 유연 열전모듈을 제안하고자 한다.
도 1은 일 구현예에 따른 자가발전형 유연 열전모듈(10)을 나타낸 모식도이다.
일 구현예에 따른 자가발전형 유연 열전모듈(10)은 비닐기 함유 광경화성 수지를 포함하는 몸체(1), 및 상기 몸체(1) 내부에 교대로 삽입된 블록형 p형 열전소자(2) 및 블록형 n형 열전소자(3)를 포함할 수 있다.
상기 자가발전형 유연 열전모듈(10)은 비닐기 함유 광경화성 수지를 포함하는 몸체(1)를 포함하여 충분한 응력(stress) 및 연신율과 같은 기계적 물성을 확보할 수 있다. 또한 상기 자가발전형 유연 열전모듈(10)은 상기 몸체(1) 내부에 교대로 삽입된 블록형 p형 열전소자(2) 및 블록형 n형 열전소자(3)를 포함하여 작동하지 않는 열전소자의 독립적 교체가 가능하고 전력 제어가 용이하다. 나아가 상기 자가발전형 유연 열전모듈(10)은 친환경적일 수 있다.
도 2는 도 1의 자가발전형 유연 열전모듈(10)을 측면 방향에서 바라볼 때의 모식도이다. 도 2에서 보이는 바와 같이, 자가발전형 유연 열전모듈(10)은 블록형 p형 열전소자(2')와 블록형 n형 열전소자(3')의 사이에 V자 홈이 위치한 몸체(1')를 포함할 수 있다. 이러한 몸체는 유연성을 보다 증진시킬 수 있다.
상기 몸체의 형상은 상기 몸체가 접촉하는 신체 형상에 대응하는 형상을 가질 수 있다.
도 3은 예시적인 일 구현예에 따른 자가발전형 유연 열전모듈(20)을 나타낸 모식도이다. 도 3에서 보이는 바와 같이, 상기 자가발전형 유연 열전모듈(20)은 유연한 몸체(11), 및 상기 유연한 몸체(11) 내부에 교대로 삽입된 블록형 p형 열전소자(12) 및 블록형 n형 열전소자(13)를 포함하고, 상기 블록형 p형 열전소자(12) 및 블록형 n형 열전소자(13) 사이에 금속 전극(14)으로 연결되어 있다.
상기 몸체(11)는 유연하기에 신체의 곡률부에도 열전소자를 직접 접촉하게 할 수 있어 보다 큰 전력을 생산할 수 있다.
상기 비닐기 함유 광경화성 수지는 실록산계 모노머, 디이소디이소시아네이트계 모노머, 및 아크릴레이트계 모노머 중 1종 이상의 모노머를 주쇄에 포함할 수 있다.
예를 들어, 상기 비닐기 함유 광경화성 수지는 실록산계 모노머, 디이소시아네이트계 모노머, 및 아크릴레이트계 모노머로 연결된 주쇄를 가질 수 있다.
상기 실록산계 모노머는 말단에 히드록시기를 함유하는 폴리디메틸 실록산 모노머를 포함할 수 있다. 상기 디이소시아네이트계 모노머는 이소포론 디이소시아네이트 모노머를 포함할 수 있다.
상기 아크릴레이트계 모노머는 2-히드록시에틸 메타크릴레이트 모노머, 3,3,5-트리메틸 시클로헥실 아크릴레이트 모노머, 또는 이들의 조합으로부터 선택된 것을 포함할 수 있다. 예를 들어, 상기 아크릴레이트계 수지는 2-히드록시에틸 메타크릴레이트 모노머 및 3,3,5-트리메틸 시클로헥실 아크릴레이트 모노머를 포함할 수 있다. 상기 아크릴레이트계 모노머는 2-히드록시에틸 메타크릴레이트 모노머 외에 3,3,5-트리메틸 시클로헥실 아크릴레이트 모노머를 포함하여 웨어러블 용도로 사용하기에 적합한 기계적 물성, 즉 적절한 강성과 연성 조합의 특성을 가질 수 있다. 그러나 상기 비닐기 함유 광경화성 수지는 이에 제한되지 않고, 필요에 따라 적합한 기계적 특성을 갖는 사슬형 모노머 또는/및 고리형 모노머를 주쇄에 추가로 연결하여 사용할 수 있다.
상기 블록형 p형 열전소자 및 블록형 n형 열전소자는 서로 금속 전극으로 직렬 연결될 수 있다. 상기 금속 전극은 예를 들어, 구리, 은, 금, 백금, 리튬, 티타늄, 알루미늄, 또는 니켈 등을 포함할 수 있다. 상기 금속 전극은 금속 페이스트를 기재 상에 도포하거나 또는 패터닝하여 형성될 수 있다. 상기 패터닝 방법으로는, 예를 들어 리프트 오프 반도체 공정, 증착 방법, 또는 포토리소그래피법 등을 사용할 수 있다. 필요에 따라, 상기 금속 전극은 탄소재와 복합화된 복합 전극을 포함할 수 있다.
도 6은 복수의 블록형 개구부를 갖는 프레임(20')에 블록형 p형 열전소자와 블록형 n형 열전소자가 금속 전극(24)으로 직렬 연결된 모습을 위에서 바라볼 때의 개략도이다. 도 7은 복수의 블록형 개구부를 갖는 프레임(20")에 블록형 p형 열전소자와 블록형 n형 열전소자가 금속 전극(24')으로 직렬 연결된 모습을 아래에서 바라볼 때의 개략도이다.
도 6 및 도 7에서 보이는 바와 같이, 상기 블록형 p형 열전소자 및 블록형 n형 열전소자는 블록형 개구부를 갖는 프레임(20'), 즉 몸체에 일체화될 수 있다. 이로 인해, 일 구현예에 따른 자가발전형 유연 열전모듈은 구조적으로 매우 안정하며, 상기 자가발전형 유연 열전모듈의 제벡계수 및 전력이 증가될 수 있다.
상기 블록형 p형 열전소자 또는 블록형 n형 열전소자는 서로 독립적으로 교체가 가능하다.
상기 블록형 p형 열전소자 또는 블록형 n형 열전소자는 독립적으로 전이금속, 희토류 원소, 13족 원소, 14족 원소, 15족 원소, 및 16족 원소로부터 선택된 1종 이상의 원소로 구성된 나노입자, 나노와이어, 나노벨트, 나노리본 및 이들의 조합 중에서 선택된 1종 이상일 수 있다.
상기 전이금속으로는 Ti, Zr, Hf, V, Nb, Ta, Cr, Mo, W, Mn, Fe, Co, Ni, Cu,Zn, Ag, 및 Re 원소로부터 선택된 1종 이상을 사용할 수 있고, 상기 희토류 원소로는 Y, Ce, 및 La 원소로부터 선택된 1종 이상을 사용할 수 있으며, 상기 13족 원소로는 B, Al, Ga, 및 In 원소로부터 선택된 1종 이상을 사용할 수 있으며, 상기 14족 원소로는 C, Si, Ge, Sn, 및 Pb 원소로부터 선택된 1종 이상을 사용할 수 있으며, 상기 15족 원소로는 P, As, Sb, 및 Bi 원소로부터 선택된 1종 이상을 사용할 수 있고, 상기 16족 원소로는 S, Se, 및 Te 원소로부터 선택된 1종 이상을 사용할 수 있다.
예를 들어, 상기 블록형 p형 열전소자 또는 블록형 n형 열전소자는 독립적으로 텔루륨 나노입자, 텔루륨 나노와이어, 텔루륨 나노벨트, 텔루륨 나노리본, 비스무스 나노입자, 비스무스 나노와이어, 비스무스 나노벨트, 비스무스 나노리본, 셀레늄 나노입자, 셀레늄 나노와이어, 셀레늄 나노벨트, 셀레늄 나노리본, 안티모니 나노입자, 안티모니 나노와이어, 안티모니 나노벨트, 안티모니 나노리본, 및 이들의 조합 중에서 선택된 1종 이상일 수 있다. 예를 들어, 상기 블록형 p형 열전소자 또는 블록형 n형 열전소자는 독립적으로 텔루륨 나노입자, 비스무스 나노입자, 또는 Bi2Te3 나노입자 또는 Sb2Te3 나노입자 중에서 선택된 1종 이상일 수 있다. 상기 나노입자의 형태는 제한되지 않으나 분말 형태일 수 있다. 상기 블록형 p형 열전소자 또는 블록형 n형 열전소자는 충분한 전기 전도도의 확보가 가능하다.
상기 열전모듈은 상기 몸체가 접촉하는 신체의 온도와 외부환경의 온도의 차이를 이용하여 전력을 생산하는 자가발전형 유연 열전모듈일 수 있다. 이는 일반적인 웨어러블용 소자의 용량 문제를 해결할 수 있다.
상기 블록형 p형 열전소자와 블록형 n형 열전소자의 개수를 조절하여 전력 제어가 가능하다. 이는 상기 블록형 p형 열전소자 또는 블록형 n형 열전소자 각각 하나의 열전소자 당 일정한 제백계수를 갖기 때문이다. 따라서 상기 블록형 p형 열전소자와 블록형 n형 열전소자의 개수를 조절하여 원하는 수준의 전력 또는 최대 수준의 전력을 얻을 수 있다.
상기 열전모듈은 손목시계, 손목밴드, 벨트, 의복, 또는 패션용품의 전력원으로 이용될 수 있다.
도 4는 일 구현예에 따른 자가발전형 유연 열전모듈(M)을 전력원으로 이용한 손목밴드의 개략도이다. 도 5a는 일 구현예에 따른 자가발전형 유연 열전모듈(M')을 분리형 디자인의 형태로 이용한 손목시계의 개략도이다. 도 5b는 일 구현예에 따른 자가발전형 유연 열전모듈(M")을 일체형 디자인의 형태로 이용한 손목시계의 개략도이다.
도 4에서 보이는 바와 같이, 손목밴드는 손목에 접촉하는 중앙부에 자가발전형 유연 열전모듈(M)을 배치하여 전력원으로 사용될 수 있게 한다. 도 5a에서 보이는 바와 같이, 손목시계는 손목시계와 분리가 가능한 밴드에 자가발전형 유연 열전모듈(M')을 배치하여 전력원으로 사용될 수 있게 한다. 도 5b에서 보이는 바와 같이, 손목시계는 손목시계 밴드와 일체형이며 전력원으로 사용될 수 있게 한다. 그러나 상기 열전모듈은 상기 예들에 한정되지 않고 다양한 디자인의 웨어러블용의 전력원으로 사용될 수 있다.
상기 열전모듈은 최대 18 MPa의 응력(stress)을 가질 수 있다. 상기 열전모듈은 최대 120%의 연신율을 가질 수 있다.
다른 일 구현예에 따른 물품은 전술한 자가발전형 유연 열전모듈을 전력원으로 이용할 수 있다. 상기 물품은 예를 들어, 손목시계, 손목밴드, 벨트, 의복, 또는 패션용품 등을 포함할 수 있다. 상기 자가발전형 유연 열전모듈에 대해서는 전술한 바와 같으므로 이하 설명을 생략한다.
또다른 일 구현예에 따른 자가발전형 유연 열전모듈의 제작방법은 3D 프린터용 비닐기 함유 광경화성 수지의 몸체를 합성하는 단계; p형 열전소자 분말 또는 n형 열전소자 분말을 몰드에 충진시킨 후 소결하여 p형 열전소자 또는 n형 열전소자를 준비하는 단계; 상기 p형 열전소자 및 n형 열전소자를 각각 소정의 크기로 커팅하여 블록형 p형 열전소자 및 블록형 n형 열전소자를 제조하는 단계; 및 상기 블록형 p형 열전소자와 블록형 n형 열전소자를 상기 몸체에 교대로 삽입하고 금속 페이스트 및 금속선을 이용하여 자가발전형 유연 열전모듈을 제작하는 단계;를 포함할 수 있다.
먼저, 상기 3D 프린터용 비닐기 함유 광경화성 수지의 몸체를 합성한다. 상기 3D 프린터용 비닐기 함유 광경화성 수지의 몸체를 합성하는 단계는, 실록산계 모노머, 디이소시아네이트계 모노머, 아크릴레이트계 모노머, 광촉매, 및 광개시제를 첨가하여 비닐기 함유 광경화성 수지 형성용 조성물을 준비하는 공정; 및 상기 비닐기 함유 광경화성 수지 형성용 조성물을 내부에 개구부를 포함하는 몰드에 투입하고 광중합 반응을 수행하는 공정;을 포함할 수 있다.
상기 실록산계 모노머, 디이소시아네이트계 모노머에 대해서는 전술한 바와 같으므로 이하 설명을 생략한다. 상기 광촉매는 디부틸틴 디라우레이트 등을 포함할 수 있으나, 이에 제한되지 않고 당해 기술분야에서 사용 가능한 광촉매의 사용이 가능하다. 상기 광개시제는 포스파인계 광개시제 등을 포함할 수 있고, 예를 들어 페닐비스(2, 4, 6-트리메틸벤조일)포스파인 옥사이드를 포함할 수 있다. 그러나 이에 제한되지 않고 당해 기술분야에서 사용 가능한 광개시제의 사용이 가능하다. 상기 광중합 반응은 예를 들어 빛을 약 50/60 Hz 주파수로 5분간 투과할 수 있다.
상기 아크릴레이트계 모노머는 2-히드록시에틸 메타크릴레이트 모노머, 3,3,5-트리메틸 시클로헥실 아크릴레이트 모노머, 또는 이들의 조합으로부터 선택된 것을 포함할 수 있다.
상기 3,3,5-트리메틸 시클로헥실 아크릴레이트 모노머의 함량은 비닐기 함유 광경화성 수지 형성용 조성물을 기준으로 하여 0.01 내지 50 중량%일 수 있다. 3,3,5-트리메틸 시클로헥실 아크릴레이트 모노머의 함량이 상기 범위 내라면, 상기 3,3,5-트리메틸 시클로헥실 아크릴레이트 모노머 자체의 특성이 드러나지 않으면서 3D 프린터용 비닐기 함유 광경화성 수지의 몸체의 기계적 물성, 즉 응력 및 연신율을 충분히 보완할 수 있다.
다음으로, p형 열전소자 분말 또는 n형 열전소자 분말을 몰드에 충진시킨 후 소결하여 p형 열전소자 또는 n형 열전소자를 준비한다. 상기 몰드의 재료로는 한정되지 않으나 예를 들어 그래파이트 몰드일 수 있다.
소결방법으로는 방전 플라즈마 소성법(Spark Plasma Sintering method) 등을 이용할 수 있다. 상기 방전 플라즈마 소성법은, 예를 들어, n형 열전소자로서 비스무스 텔루라이드의 경우에, 450℃의 온도에서 48MPa의 압력으로 진공에서 4분, P-type의 Antimony tellurdie의 경우 500℃의 온도에서 48MPa의 압력으로 진공에서 6분 동안 수행될 수 있으나, 반드시 이러한 조건으로 한정되지 않으며 상기 열전소자의 성능계수를 향상시킬 수 있는 범위 내에서 적절히 변경될 수 있다.
다음으로, 상기 p형 열전소자 및 n형 열전소자를 각각 소정의 크기로 커팅하여 블록형 p형 열전소자 및 블록형 n형 열전소자를 제조한다. 이 때, 상기 p형 열전소자 및 n형 열전소자의 크기는 적용하고자 하는 몸체의 전력을 고려하여 적절한 크기로 변경이 가능하다.
다음으로, 상기 블록형 p형 열전소자와 블록형 n형 열전소자를 상기 몸체에 교대로 삽입하고 금속 페이스트 및 금속선을 이용하여 자가발전형 유연 열전모듈을 제작한다. 상기 자가발전형 유연 열전모듈을 제작하는 단계에서 상기 블록형 p형 열전소자와 블록형 n형 열전소자를 금속선으로 직렬 연결하는 단계;를 더 포함할 수 있다. 상기 금속 페이스트 및 금속선은 전술한 금속 전극의 종류 및 형성방법과 동일하다.
이하 본 발명의 실시예 및 비교예를 기재한다. 그러나 하기 실시예는 본 발명의 일 실시예일뿐 본 발명이 하기 실시예에 한정되는 것은 아니다.
[실시예]
합성예 1: 광경화성 수지의 합성
이소포론 디이소시아네이트(Isophorone diisocyanate: IPDI, extra pure,대정화금 제조)를 삼목 둥근바닥 플라스크에 넣고 40 ℃에서 20 분간 질소 퍼지를 실시하였다.
이후, 40 ℃에서 상기 플라스크 내에 말단에 히드록시기를 함유하는 폴리디메틸 실록산(PDMS, Shanghai Gileader Advanced material Technology사 제조) 200g과 디부틸틴 디라우레이트(Junsei Chemical사 제조) 0.02 중량% 촉매를 투여한 후 2시간 동안 교반하여 IPDI와 PDMS가 연결된 주쇄를 갖는 수지(도 8의 (1))를 수득하였다.
이후, 40 ℃에서 상기 IPDI와 PDMS가 연결된 주쇄를 갖는 수지에 2-히드록시에틸 메타크릴레이트(2-HEMA, 97%, Sigma-Aldrich사 제조) 13g과 디부틸틴 디라우레이트(Junsei Chemical사 제조) 0.02 중량% 촉매를 투여한 후 2시간 동안 교반하여 IPDI, PDMS, 및 2-HEMA가 연결된 주쇄를 갖는 수지(도 8의 (2))를 수득하였다.
상기 IPDI, PDMS, 및 2-HEMA가 연결된 주쇄를 갖는 수지에 3,3,5-트리메틸 시클로헥실 아크릴레이트(SR420, Sartomer Americas사 제조) 10 중량% 및 광개시제로서 페닐비스(2, 4, 6-트리메틸벤조일)포스파인 옥사이드(Irgacure819, BASF사 제조)를 투입한 후 0 ℃에서 1시간 동안 교반하여 광경화성 수지 형성용 조성물을 제조하였다.
상기 광경화성 수지 형성용 조성물에 빛을 약 50/60 Hz 주파수로 5분간 투과하는 광중합 반응을 수행하여 SR420, IPDI, PDMS, 및 2-HEMA가 연결된 주쇄를 갖는 광경화성 수지(도 8의 (3))를 합성하였다. 상기 광경화성 수지의 합성에 대한 반응스킴은 도 8에 도시되어 있다.
합성예 2: 광경화성 수지의 합성
3,3,5-트리메틸 시클로헥실 아크릴레이트(SR420, Sartomer Americas사 제조) 10 중량% 대신 3,3,5-트리메틸 시클로헥실 아크릴레이트(SR420, Sartomer Americas사 제조) 20 중량%을 사용한 것을 제외하고는, 합성예 1과 동일한 방법으로 SR420, IPDI, PDMS, 및 2-HEMA가 연결된 주쇄를 갖는 광경화성 수지(도 8의 (3))를 합성하였다.
합성예 3: 광경화성 수지의 합성
3,3,5-트리메틸 시클로헥실 아크릴레이트(SR420, Sartomer Americas사 제조) 10 중량% 대신 3,3,5-트리메틸 시클로헥실 아크릴레이트(SR420, Sartomer Americas사 제조) 30 중량%을 사용한 것을 제외하고는, 합성예 1과 동일한 방법으로 SR420, IPDI, PDMS, 및 2-HEMA가 연결된 주쇄를 갖는 광경화성 수지(도 8의 (3))를 합성하였다.
합성예 4: 광경화성 수지의 합성
3,3,5-트리메틸 시클로헥실 아크릴레이트(SR420, Sartomer Americas사 제조) 10 중량% 대신 3,3,5-트리메틸 시클로헥실 아크릴레이트(SR420, Sartomer Americas사 제조) 40 중량%을 사용한 것을 제외하고는, 합성예 1과 동일한 방법으로 SR420, IPDI, PDMS, 및 2-HEMA가 연결된 주쇄를 갖는 광경화성 수지(도 8의 (3))를 합성하였다.
합성예 5: 광경화성 수지의 합성
3,3,5-트리메틸 시클로헥실 아크릴레이트(SR420, Sartomer Americas사 제조) 10 중량% 대신 3,3,5-트리메틸 시클로헥실 아크릴레이트(SR420, Sartomer Americas사 제조) 50 중량%을 사용한 것을 제외하고는, 합성예 1과 동일한 방법으로 SR420, IPDI, PDMS, 및 2-HEMA가 연결된 주쇄를 갖는 광경화성 수지(도 8의 (3))를 합성하였다.
비교 합성예 1: 광경화성 수지의 합성
상기 광경화성 수지 형성용 조성물에서 3,3,5-트리메틸 시클로헥실 아크릴레이트(SR420, Sartomer Americas사 제조) 10 중량% 대신 2-페녹시에틸 메타크릴레이트(SR340, Sartomer Americas사 제조) 10 중량%를 투입하여 SR340, IPDI, PDMS, 및 2-HEMA가 연결된 주쇄를 갖는 광경화성 수지를 합성한 것을 제외하고는, 합성예 1과 동일한 방법으로 광경화성 수지를 합성하였다.
비교 합성예 2: 광경화성 수지의 합성
상기 광경화성 수지 형성용 조성물에서 3,3,5-트리메틸 시클로헥실 아크릴레이트(SR420, Sartomer Americas사 제조) 10 중량% 대신 2-페녹시에틸 메타크릴레이트(SR340, Sartomer Americas사 제조) 30 중량%를 투입하여 SR340, IPDI, PDMS, 및 2-HEMA가 연결된 주쇄를 갖는 광경화성 수지를 합성한 것을 제외하고는, 합성예 1과 동일한 방법으로 광경화성 수지를 합성하였다.
비교 합성예 3: 광경화성 수지의 합성
상기 광경화성 수지 형성용 조성물에서 3,3,5-트리메틸 시클로헥실 아크릴레이트(SR420, Sartomer Americas사 제조) 10 중량% 대신 2-페녹시에틸 메타크릴레이트(SR340, Sartomer Americas사 제조) 50 중량%를 투입하여 SR340, IPDI, PDMS, 및 2-HEMA가 연결된 주쇄를 갖는 광경화성 수지를 합성한 것을 제외하고는, 합성예 1과 동일한 방법으로 광경화성 수지를 합성하였다.
비교 합성예 4: 광경화성 수지의 합성
상기 광경화성 수지 형성용 조성물에서 3,3,5-트리메틸 시클로헥실 아크릴레이트(SR420, Sartomer Americas사 제조) 10 중량% 대신 3,3,5-트리메틸 시클로헥실 아크릴레이트(SR420, Sartomer Americas사 제조) 60 중량%를 투입하여 SR420, IPDI, PDMS, 및 2-HEMA가 연결된 주쇄를 갖는 광경화성 수지를 합성한 것을 제외하고는, 합성예 1과 동일한 방법으로 광경화성 수지를 합성하였다.
실시예 1: 자가발전형 유연 열전모듈의 제작
직경 2cm의 동전형 그래파이트 몰드를 준비하였다. 상기 몰드 내에 p형 열전소자로서 Sb2Te3 분말(antimony(III) telluride, 325　mesh size, Sigma Aldrich사 제조) 6.5g, 및 n형 열전소자로서 Bi2Se3 분말(bismuth(III) telluride, 325　mesh size, Sigma Aldrich사 제조) 7.2g을 각각 충진시킨 후, 상기 48 MPa의 압력 하에 450 ℃ 내지 500 ℃의 온도 범위 내에서 15 ℃/min 승온속도로 약 4~6분 동안 방전 플라즈마 소결(spark plasma sintering, SPS)을 하여 직경 2cm, 높이 0.3cm의 동전형 p형 Sb2Te3 열전소자 및 동전형 n형 Bi2Se3 열전소자를 수득하였다.
상기 동전형 p형 Sb2Te3 열전소자 및 동전형 n형 Bi2Se3 열전소자를 각각 가로 0.25cm, 세로 0.15cm 크기로 커팅하여 30개의 블록형 p형 Sb2Te3 열전소자 조각 및 30개의 블록형 n형 Sb2Te3 열전소자 조각을 수득하였다.
상기 합성예 5에 따른 광경화성 수지를 이용하여 3D 프린터로 출력한 복수의 블록형 개구부를 갖는 몰드 내에 상기 수득한 블록형 p형 Sb2Te3 열전소자 조각 및 블록형 n형 Bi2Se3 열전소자 조각을 삽입 배치하였다. 그리고 나서, 상기 수득한 블록형 p형 Sb2Te3 열전소자 조각과 블록형 n형 Bi2Se3 열전소자 조각을 실버 페이스트 및 구리선을 이용하여 직렬로 연결하여 높이 0.3cm의 자가발전형 유연 열전모듈을 제작하였다. 상기 자가발전형 유연 열전모듈 제작방법에 대해서는 도 9에 도시되어 있다.
평가예 1: 제벡계수 및 전력 평가
실시예 1에 의해 제작된 자가발전형 유연 열전모듈의 제벡계수(Seeback coefficient) 및 전력을 평가하였다. 그 결과를 도 11 내지 도 13에 각각 나타내었다.
제벡계수를 구하기 위하여, 두 개의 펠티어 디바이스 기판(32, 33) 사이에 실시예 1에 의해 제작된 열전모듈(34)을 배치하고, 전력공급 장치를 각각 이용하면 공급되는 전력에 따라 온도차이가 생성되어 기판(32)위의 온도(냉각부측)와 기판(33) 아래의 온도(발열부측)의 차이를 0℃ 내지 20℃의 범위로 만들어 각 온도차이에 따라 생성된 전압을 측정하여 구하였다. 제벡계수 및 전력의 측정방법은 도 10에서 보이는 바와 같은 방법을 이용하였다.
도 11을 참조하면, 실시예 1에 의해 제작된 열전모듈은 약 6100 ㎶/K의 제벡계수를 가짐을 확인할 수 있다. 도 13을 참조하면, 블록형 p형 또는 n형 열전소자의 조각 개수가 증가함에 따라 제벡계수가 증가함을 확인할 수 있다. 이로부터, 실시예 1에 의해 제작된 열전모듈은 블록형 p형 또는 n형 열전소자의 조각 개수를 조절하여 제벡계수 제어가 가능함을 알 수 있다.
도 12를 참조하면, 실시예 1에 의해 제작된 기판(32) 위의 온도(냉각부측)와 기판(32) 아래의 온도(발열부측)의 차이가 23℃일 때 실시예 1에 의해 제작된 열전모듈의 전력은 약 70 μW을 나타내고 있음을 확인할 수 있다. 이로부터, 실시예 1에 의해 제작된 열전모듈은 블록형 p형 열전소자 조각과 블록형 n형 열전소자 조각의 개수를 조절하여 전력 제어가 가능함을 알 수 있다.
평가예 2: 기계적 물성 평가
합성예 1 내지 5, 및 비교 합성예 1 내지 4에 따른 광경화성 수지에 대한 기계적 물성을 평가하였다. 그 결과를 도 14a, 도 14b, 및 도 15에 나타내었다.
상기 광경화성 수지에 대한 기계적 물성을 평가하기 위하여 합성예 1 내지 5, 및 비교 합성예 1 내지 4를 이용한 고분자 시편을 다음과 같은 방법으로 제작하였다.
구체적으로, 합성예 1 및 비교 합성예 1의 광경화성 수지 형성용 조성물을 각각 아령모양의 몰드에 투입하고 빛을 약 50/60 Hz 주파수로 5분간 투과하는 광중합 반응을 수행하여 고분자 시편을 제작하였다.
도 14a 및 도 14b를 참조하면, 합성예 5에 따른 광경화성 수지는 최대 120%의 연신율을 나타내고, 비교 합성예 3에 따른 광경화성 수지는 최대 80%의 연신율을 나타냄을 확인할 수 있다. 이로부터 합성예 5에 따른 광경화성 수지는 비교 합성예 4에 따른 광경화성 수지와 비교할 때 우수한 연신율을 가짐을 확인할 수 있다.
또한 합성예 5에 따른 광경화성 수지는 최대 18 MPa의 응력(stress)을 나타내고, 비교 합성예 1, 3에 따른 광경화성 수지는 최대 4 MPa의 응력을 나타냄을 확인할 수 있다. 이로부터 합성예 5에 따른 광경화성 수지는 비교 합성예 1, 3에 따른 광경화성 수지와 비교할 때 우수한 연신율을 가짐을 확인할 수 있다.
도 15를 참조하면, 합성예 5에 따른 광경화성 수지는 최대 120%의 연신율을 나타내는데 반하여, 비교 합성예 4에 따른 광경화성 수지는 최대 1%의 연신율을 나타냄을 확인할 수 있다. 이로부터 합성예 5에 따른 광경화성 수지가 최적의 우수한 연신율을 가짐을 확인할 수 있다.
1, 1', 11: 몸체, 2, 2', 12: 블록형 p형 열전소자,
3, 3', 13: 블록형 n형 열전소자, 14, 24, 24': 금속 전극,
10, 20, 34, M, M', M": 자가발전형 유연 열전모듈,　
20', 20": 복수의 블록형 개구부를 갖는 프레임, 32, 33: 기판

Claims (21)

  1. 비닐기 함유 광경화성 수지를 포함하는 몸체; 및
    상기 몸체 외부에서 내부를 관통하여 교대로 삽입된 블록형 p형 열전소자 및 블록형 n형 열전소자를 포함하고,
    상기 몸체의 형상은 상기 몸체가 접촉하는 신체 형상에 대응하는 형상인 자가발전형 유연 열전모듈.
  2. 삭제
  3. 제1항에 있어서,
    상기 비닐기 함유 광경화성 수지는 실록산계 모노머, 디이소디이소시아네이트계 모노머, 및 아크릴레이트계 모노머 중 1종 이상의 모노머를 주쇄에 포함하는 자가발전형 유연 열전모듈.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 비닐기 함유 광경화성 수지는 실록산계 모노머, 디이소시아네이트계 모노머, 및 아크릴레이트계 모노머로 연결된 주쇄를 갖는 자가발전형 유연 열전모듈.
  5. 제4항에 있어서,
    상기 실록산계 모노머는 말단에 히드록시기를 함유하는 폴리디메틸 실록산 모노머를 포함하는 자가발전형 유연 열전모듈.
  6. 제4항에 있어서,
    상기 디이소시아네이트계 모노머는 이소포론 디이소시아네이트 모노머를 포함하는 자가발전형 유연 열전모듈.
  7. 제4항에 있어서,
    상기 아크릴레이트계 모노머는 2-히드록시에틸 메타크릴레이트 모노머, 3,3,5-트리메틸 시클로헥실 아크릴레이트 모노머, 또는 이들의 조합으로부터 선택된 것을 포함하는 자가발전형 유연 열전모듈.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 블록형 p형 열전소자 및 블록형 n형 열전소자가 서로 금속 전극으로 직렬 연결된 자가발전형 유연 열전모듈.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 블록형 p형 열전소자 또는 블록형 n형 열전소자는 서로 독립적으로 교체가 가능한 자가발전형 유연 열전모듈.
  10. 제1항에 있어서,
    상기 블록형 p형 열전소자 또는 블록형 n형 열전소자는 서로 독립적으로 전이금속, 희토류 원소, 13족 원소, 14족 원소, 15족 원소, 및 16족 원소로부터 선택된 1종 이상의 원소로 구성된 나노입자, 나노와이어, 나노벨트, 나노리본 및 이들의 조합 중에서 선택된 1종 이상인 자가발전형 유연 열전모듈.
  11. 제1항에 있어서,
    상기 열전모듈은 상기 몸체가 접촉하는 신체의 온도와 외부환경의 온도의 차이를 이용하여 전력을 생산하는 자가발전형 유연 열전모듈.
  12. 제1항에 있어서,
    상기 블록형 p형 열전소자와 블록형 n형 열전소자의 개수를 조절하여 전력 제어가 가능한 자가발전형 유연 열전모듈.
  13. 제1항에 있어서,
    상기 열전모듈은 손목시계, 손목밴드, 벨트, 의복, 또는 패션용품의 전력원으로 이용되는 자가발전형 유연 열전모듈.
  14. 제1항에 있어서,
    상기 열전모듈은 최대 18 MPa의 응력(stress)을 갖는 자가발전형 유연 열전모듈.
  15. 제1항에 있어서,
    상기 열전모듈은 최대 120%의 연신율을 갖는 자가발전형 유연 열전모듈.
  16. 제1항 및 제3항 내지 제15항 중 어느 한 항에 따른 자가발전형 유연 열전모듈을 전력원으로 이용하는 물품.
  17. 3D 프린터용 비닐기 함유 광경화성 수지의 몸체를 합성하는 단계;
    p형 열전소자 분말 또는 n형 열전소자 분말을 몰드에 충진시킨 후 소결하여 p형 열전소자 또는 n형 열전소자를 준비하는 단계;
    상기 p형 열전소자 및 n형 열전소자를 각각 소정의 크기로 커팅하여 블록형 p형 열전소자 및 블록형 n형 열전소자를 제조하는 단계; 및
    상기 블록형 p형 열전소자와 블록형 n형 열전소자를 상기 몸체에 교대로 삽입하고 금속 페이스트 및 금속선을 이용하여 제1항 및 제3항 내지 제15항 중 어느 한 항에 따른 자가발전형 유연 열전모듈을 제작하는 단계;를 포함하는 자가발전형 유연 열전모듈의 제작방법.
  18. 제17항에 있어서,
    상기 3D 프린터용 비닐기 함유 광경화성 수지의 몸체를 합성하는 단계는,
    실록산계 모노머, 디이소시아네이트계 모노머, 아크릴레이트계 모노머, 광촉매, 및 광개시제를 첨가하여 비닐기 함유 광경화성 수지 형성용 조성물을 준비하는 공정; 및
    상기 비닐기 함유 광경화성 수지 형성용 조성물을 내부에 개구부를 포함하는 몰드에 투입하고 광중합 반응을 수행하는 공정;을 포함하는 자가발전형 유연 열전모듈의 제작방법.
  19. 제18항에 있어서,
    상기 아크릴레이트계 모노머는 2-히드록시에틸 메타크릴레이트 모노머, 3,3,5-트리메틸 시클로헥실 아크릴레이트 모노머, 또는 이들의 조합으로부터 선택된 것을 포함하는 자가발전형 유연 열전모듈의 제작방법.
  20. 제19항에 있어서,
    상기 3,3,5-트리메틸 시클로헥실 아크릴레이트 모노머의 함량은 비닐기 함유 광경화성 수지 형성용 조성물을 기준으로 하여 0.01 내지 50 중량%인 자가발전형 유연 열전모듈의 제작방법.
  21. 제17항에 있어서,
    상기 자가발전형 유연 열전모듈을 제작하는 단계에서 상기 블록형 p형 열전소자와 블록형 n형 열전소자를 금속선으로 직렬 연결하는 단계;를 더 포함하는 자가발전형 유연 열전모듈의 제작방법.
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