KR102092408B1 - 이산화탄소 회수를 위한 흡수 조성물 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 이산화탄소 회수를 위한 흡수 조성물에 관한 것으로, 더욱 상세하게는, 상기 흡수 조성물은 트리아세틴 및 이산화탄소와의 결합에너지가 3~8 kcal/mol인 첨가제를 94:1~75:20의 중량비로 포함하여, 이산화탄소의 흡수속도 및 흡수율을 증진시키는데 탁월한 효과를 나타낸다.

Description

이산화탄소 회수를 위한 흡수 조성물 {The solvent composition for CO₂ recovery in pre-combustion CO₂ capture process}
본 발명은 이산화탄소 회수를 위한 흡수 조성물에 관한 것으로, 더욱 상세하게는, 상기 흡수 조성물은 트리아세틴 및 이산화탄소와의 결합에너지가 3~8 kcal/mol인 첨가제를 94:1~75:20의 중량비로 포함하여, 이산화탄소의 흡수속도 및 흡수율을 증진시키는데 탁월한 효과를 나타낸다.
석탄가스화 공정에서 발생하는 합성가스 및 혼합가스 중에 포함된 이산화탄소(CO2) 등의 산성가스를 제거 또는 분리하기 위하여 흡수법이 주로 사용되고 있으며, 이러한 흡수법에는 일반적으로 흡수제를 사용한다.
이산화탄소의 흡수능을 향상시키기 위해서는 다량의 흡수제를 사용하거나 길이가 높고 직경이 큰 흡수탑을 이용해야 하므로, 효율적이지 못한 문제점을 가진다. 또한, 흡수제의 열화 및 흡수제 재생에 필요한 별도의 에너지원을 공급해야 하므로 경제적인 문제뿐만 아니라 장치의 부식성 문제를 가진다. 따라서 이미 설치되어 있는 흡수장치를 변경하지 않으면서도, 흡수효율을 향상시킬 수 있는 새로운 흡수제의 개발 및 기존 흡수제의 개선이 필요한 실정이다.
본 발명의 목적은 석탄가스화 발전에서의 산성가스 중 이산화탄소의 흡수속도 및 흡수율이 향상된 이산화탄소 회수를 위한 흡수 조성물을 제공하는 것이다.
상기 목적을 달성하기 위한 양상은 트리아세틴 및 이산화탄소와의 결합에너지가 3~8 kcal/mol인 첨가제를 94:1~75:20의 중량비로 포함하는 것을 특징으로 하는 이산화탄소 회수를 위한 흡수 조성물을 제공하는 것이다.
본 발명의 바람직한 특징에 따르면, 상기 첨가제는 인산염, 불소 함유 방향족 탄화수소 화합물, 술폭시화물 및 염기성 물질 중에서 선택된 1종 이상인 것이 바람직하다.
본 발명의 더 바람직한 특징에 따르면, 상기 인산염은 트리페닐포스페이트, 트리부틸포스페이트, 트리에틸포스페이트, 트리메틸포스페이트, 트리프로필포스페이트, 트리옥틸포스페이트, 디페닐 크레실포스페이트,디페닐 메틸포스페이트, 트리스-(2-에틸헥실)포스페이트, 이소데실 디페닐포스페이트, 이소옥틸 디페닐포스페이트, 비스페닐 디페닐포스페이트, 트리크실릴 포스페이트 및 트리이소프로필페닐포스페이트로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상인 것이 바람직하다.
본 발명의 더욱 바람직한 특징에 따르면, 상기 불소 함유 방향족 탄화수소 화합물은 플루오로벤젠, 디플루오로벤젠, 트리플루오로벤젠, 테트라플루오로벤젠, 펜타플루오로벤젠 및 헥사플루오로벤젠으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상인 것이 바람직하다.
본 발명의 더욱 더 바람직한 특징에 따르면, 상기 술폭시화물은 디메틸술폭시드인 것이 바람직하다.
본 발명의 더욱 더 바람직한 특징에 따르면, 상기 염기성 물질은 수산화암모늄, 테트라부틸암모늄 하이드록시드, 트리에탄올아민, 디에탄올아민, 트리옥틸아민, n-옥틸 아민, 트리메틸설포늄 하이드록시드, 트리페닐설포늄 하이드록시드 및 테트라하이드로푸란 중에서 선택된 1종 이상인 것이 바람직하다.
본 발명에 따른 이산화탄소 회수를 위한 흡수 조성물은 석탄가스화 발전에서의 산성가스 중 이산화탄소의 흡수속도 및 흡수율을 향상시키는데 탁월한 효과를 나타낸다.
이하에는, 본 발명의 바람직한 실시예와 각 성분의 물성을 상세하게 설명하되, 이는 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 발명을 용이하게 실시할 수 있을 정도로 상세하게 설명하기 위한 것이지, 이로 인해 본 발명의 기술적인 사상 및 범주가 한정되는 것을 의미하지는 않는다.
본 발명에 따른 이산화탄소 회수를 위한 흡수 조성물은 트리아세틴 및 이산화탄소와의 결합에너지가 3~8 kcal/mol인 첨가제를 94:1~75:20의 중량비로 포함하는 것을 특징으로 한다.
전술한 트리아세틴(Triacetin)은 상온에서도 유효한 이산화탄소 포집이 가능하며, 흡수 조성물의 분자 내 산소원자의 부분전하를 낮추고 점도를 증가시켜 이산화탄소 용해도를 증가시키는 역할을 한다.
전술한 첨가제는 응집에너지를 낮추어 이산화탄소를 수용할 수 있는 공동(cavity)을 흡수 조성물 분자 및 분자 구조 사이에 제공하고, 이산화탄소와의 반응활성도를 높여 이산화탄소의 흡수율을 향상시키는 역할을 한다.
더욱 상세하게는, 전술한 첨가제는 이산화탄소와의 결합에너지가 3~8Kcal/mol인 것이 바람직한데, 이는 이산화탄소의 흡수율을 향상시키며, 특히 증발탑을 사용하지 않고 압력강하에 의한 탈기가 가능함에 따라 이산화탄소를 회수하기 위하여 소요되는 에너지 사용을 감소시키는데 탁월한 효과를 나타낸다. 구체적으로, 전술한 첨가제는 인산염, 불소 함유 방향족 탄화수소 화합물, 술폭시화물 및 염기성 물질 중에서 선택된 1종 이상인 것이 바람직하다.
전술한 인산염은 이산화탄소 흡수 조성물의 밀도를 증가시킴으로써 이산화탄소의 용해도를 증가시킬 수 있으며, 구체적으로, 트리페닐포스페이트, 트리부틸포스페이트, 트리에틸포스페이트, 트리메틸포스페이트, 트리프로필포스페이트, 트리옥틸포스페이트, 디페닐 크레실포스페이트,디페닐 메틸포스페이트, 트리스-(2-에틸헥실)포스페이트, 이소데실 디페닐포스페이트, 이소옥틸 디페닐포스페이트, 비스페닐 디페닐포스페이트, 트리크실릴 포스페이트 및 트리이소프로필페닐포스페이트로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상인 것이 바람직하다. 더욱 바람직하게는 트리프로필포스페이트이다.
전술한 불소 함유 방향족 탄화수소 화합물은 공명구조에 의해 흡수제 분자 사이에 이산화탄소를 수용할 수 있는 공동(cavity)을 증가시킴으로써 이산화탄소의 흡수율을 증가시킬 수 있으며, 구체적으로, 플루오로벤젠, 디플루오로벤젠, 트리플루오로벤젠, 테트라플루오로벤젠, 펜타플루오로벤젠 및 헥사플루오로벤젠으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상인 것이 바람직하다. 더욱 바람직하게는 헥사플루오로벤젠이다.
전술한 술폭시화물은 이산화탄소 흡수 조성물의 표면장력을 증가시킴으로써 이산화탄소의 용해도를 증가시킬 수 있으며, 바람직하게는 디알킬술폭시드이다. 전술한 디알킬술폭시드의 알킬기는 탄소수 1∼6인 것이 바람직하며, 보다 바람직하게는 탄소수 1∼3이다.
전술한 염기성 물질은 이산화탄소와의 반응성을 증가시키는 역할을 하며, 구체적으로, 수산화암모늄, 테트라부틸암모늄 하이드록시드, 트리에탄올아민, 디에탄올아민, 트리옥틸아민, n-옥틸 아민, 트리메틸설포늄 하이드록시드, 트리페닐설포늄 하이드록시드 및 테트라하이드로푸란 중에서 선택된 1종 이상인 것이 바람직하다. 더욱 바람직하게는 테트라하이드로푸란이다.
본 발명에 따른 이산화탄소 회수를 위한 흡수 조성물은 전술한 성분 이외에도 필요에 따라, 본 발명의 효과를 저해하지 않는 범위 내에서 물, 분산제 및 소포제 등의 성분을 더 포함할 수 있다.
이하에서는, 본 발명에 따른 이산화탄소 회수를 위한 흡수 조성물을 실시예를 들어 설명하기로 한다.
<실시예 1~24 및 비교예 1~5>
트리아세틴 및 첨가제를 혼합한 후, 전체 흡수 조성물이 1L가 되도록 정제수를 투입하고 혼합하여 흡수 조성물을 제조하였다. 전술한 트리아세틴 및 첨가제의 투입함량은 하기 표 1에 나타내었다.
구분
(중량부)		 트리아세틴 트리프로필 포스페이트 헥사플루오로 벤젠 디메틸 술폭사이드 테트라하이드로푸란
실시예1 94 1 - - -
실시예2 92 3 - - -
실시예3 90 5 - - -
실시예4 85 10 - - -
실시예5 80 15 - - -
실시예6 75 20 - - -
실시예7 94 - 1 - -
실시예8 92 - 3 - -
실시예9 90 - 5 - -
실시예10 85 - 10 - -
실시예11 80 - 15 - -
실시예12 75 - 20 - -
실시예13 94 - - 1 -
실시예14 92 - - 3 -
실시예15 90 - - 5 -
실시예16 85 - - 10 -
실시예17 80 - - 15 -
실시예18 75 - - 20 -
실시예19 94 - - - 1
실시예20 92 - - - 3
실시예21 90 - - - 5
실시예22 85 - - - 10
실시예23 80 - - - 15
실시예24 75 - - - 20
비교예1 100 - - - -
비교예2 97 - - - -
비교예3 95 - - - -
비교예4 93 - - - -
비교예5 90 - - - -
<시험예>
전술한 실시예 1~24 및 비교예 1~5를 통해 제조된 흡수 조성물의 이산화탄소에 대한 용해도를 측정하기 위하여, 0.1 Nm3/hr모사가스(CO2+N2)가 처리 가능한 lab-scale의 흡수탑을 제작하였으며, 모사가스 주입부와 배출부 및 흡수제 주입부와 배출부에 각각 T-type 열전대를 설치하여 온도를 측정하고, 흡수탑 온도가 안정화되는 정상상태에서 MFC를 이용하여 혼합가스의 비율을 원하는 농도로 조절하여 주입한 후, 흡수 조성물의 주입량은 액체유량계와 적산유량계를 이용하여 일정시간 측정하여 L/min으로 환산하였다. 이산화탄소의 분석은 GC-PFPD를 이용하였으며, 그 결과를 하기 표 2에 나타내었다.
(단, 압력 조절은 주입 가스의 압력과 back pressure regulator(TESCOM: EMERSON Process Management)를 이용하였으며, 가압 상태에서 저온 흡수제를 주입하기 위하여 chiller 및 가압 펌프를 이용하였다.)
구분 CO2 용해도(cc.(g)/cc(l)atm)
-10℃ 0℃ 10℃
실시예1 14.6 12.7 10.7
실시예2 16.9 14.9 13.0
실시예3 15.8 13.5 12.2
실시예4 15.1 13.1 12.0
실시예5 14.8 12.9 11.7
실시예6 14.6 12.9 11.6
실시예7 14.8 12.7 10.8
실시예8 16.7 14.6 12.8
실시예9 16.1 13.8 12.2
실시예10 15.0 13.0 11.9
실시예11 14.6 12.7 11.2
실시예12 14.4 12.5 10.9
실시예13 14.4 12.6 10.6
실시예14 17.1 15.3 13.0
실시예15 16.7 14.7 12.8
실시예16 15.4 13.9 12.2
실시예17 14.8 13.2 12.1
실시예18 14.4 13.1 11.9
실시예19 14.5 12.6 10.7
실시예20 19.5 17.5 15.3
실시예21 18.1 16.2 14.0
실시예22 15.8 13.7 12.4
실시예23 15.3 13.7 12.4
실시예24 14.9 13.3 11.9
비교예1 12.4 10.4 8.5
비교예2 13.2 11.9 9.3
비교예3 14.1 12.4 10.5
비교예4 13.5 12.1 9.4
비교예5 12.0 11.1 8.8
전술한 표 2에서 보는 바와 같이, 실시예 1~24를 통해 제조된 흡수 조성물은 비교예 1~5에 비하여 동일 온도에서 이산화탄소에 대한 용해도가 향상된 것을 확인할 수 있다.
따라서, 본 발명에 따른 이산화탄소 회수를 위한 흡수 조성물은 석탄가스화 발전에서의 산성가스 중 이산화탄소의 흡수속도 및 흡수율을 향상시키는데 탁월한 효과를 나타낸다.

Claims (6)

  1. 이산화탄소 용해도를 증가시키는 트리아세틴 및 이산화탄소와의 결합에너지가 3~8 kcal/mol인 첨가제를 94:1~75:20의 중량비로 포함하는 것을 특징으로 하는 이산화탄소 회수를 위한 흡수 조성물.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 첨가제는 인산염, 불소 함유 방향족 탄화수소 화합물, 술폭시화물 및 염기성 물질 중에서 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 이산화탄소 회수를 위한 흡수 조성물.
  3. 제2항에 있어서,
    상기 인산염은 트리페닐포스페이트, 트리부틸포스페이트, 트리에틸포스페이트, 트리메틸포스페이트, 트리프로필포스페이트, 트리옥틸포스페이트, 디페닐 크레실포스페이트,디페닐 메틸포스페이트, 트리스-(2-에틸헥실)포스페이트, 이소데실 디페닐포스페이트, 이소옥틸 디페닐포스페이트, 비스페닐 디페닐포스페이트, 트리크실릴 포스페이트 및 트리이소프로필페닐포스페이트로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 이산화탄소 회수를 위한 흡수 조성물.
  4. 제2항에 있어서,
    상기 불소 함유 방향족 탄화수소 화합물은 플루오로벤젠, 디플루오로벤젠, 트리플루오로벤젠, 테트라플루오로벤젠, 펜타플루오로벤젠 및 헥사플루오로벤젠으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 이산화탄소 회수를 위한 흡수 조성물.
  5. 제2항에 있어서,
    상기 술폭시화물은 디메틸술폭시드인 것을 특징으로 하는 이산화탄소 회수를 위한 흡수 조성물.
  6. 제2항에 있어서,
    상기 염기성 물질은 수산화암모늄, 테트라부틸암모늄 하이드록시드, 트리에탄올아민, 디에탄올아민, 트리옥틸아민, n-옥틸 아민, 트리메틸설포늄 하이드록시드, 트리페닐설포늄 하이드록시드 및 테트라하이드로푸란 중에서 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 이산화탄소 회수를 위한 흡수 조성물.
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