KR102072102B1 - 납축전지와 리튬전지를 포함하는 자동차용 듀얼 배터리 시스템 - Google Patents

납축전지와 리튬전지를 포함하는 자동차용 듀얼 배터리 시스템 Download PDF

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Abstract

본 발명은 납축전지와 리튬전지를 포함하는 자동차용 듀얼 배터리 시스템에 관한 것으로, 자동차에 장착되고, 납축전지를 포함하는 납축전지 모듈; 리튬전지를 포함하는 리튬전지 모듈; 및 상기 납축전지 모듈과 리튬전지 모듈을 제어하는 제어부를 포함하는 자동차용 듀얼 배터리 시스템을 제공한다. 본 발명에 따르면, 마이크로-하이브리드 전기자동차(Micro-hybrid Electric Vehicle) 등의 에너지 공급원으로서 고효율 및 저가의 납축전지를 기반으로 하되, 출력 특성 및 에너지 저장능 등이 높은 리튬전지가 듀얼화되어, 적어도 장수명 특성 및 출력 특성 등이 향상된다.

Description

납축전지와 리튬전지를 포함하는 자동차용 듀얼 배터리 시스템{DUAL BATTERY SYSTEM FOR VEHICLE COMRRISING LEAD-ACID BATTERY AND LITHIUM BATTERY}
본 발명은 납축전지와 리튬전지를 포함하는 자동차용 듀얼 배터리 시스템에 관한 것으로, 보다 상세하게는 마이크로-하이브리드 전기자동차(Micro-hybrid Electric Vehicle) 등의 에너지 공급원으로서 고효율 및 저가의 납축전지를 기반으로 하되, 출력 특성 및 에너지 저장능 등이 높은 리튬전지를 연결하여 듀얼화함으로써, 적어도 장수명 특성 및 출력 특성 등이 향상된 자동차용 듀얼 배터리 시스템에 관한 것이다.
일반적으로, 자동차는 시동 시에 배터리(battery)로부터 전원을 공급받고 있다. 즉, 자동차의 시동 시, 자동차 내에 탑재된 배터리는 스타터 모터를 회전시켜 엔진을 구동시킨다. 또한, 엔진이 구동되면, 엔진과 팬 밸트로 연결된 교류발전기가 발전하여 배터리를 충전시킨다. 이러한 과정에서 배터리는 충전과 방전을 계속적으로 반복한다.
자동차용 배터리는 대부분의 경우 효율이 높고 가격면에서 유리한 납축전지를 사용하고 있다. 그러나 납축전지는 수명이 짧아 오랜시간 충/방전을 지속하는 경우, 용량 및 전압 등이 떨어지고 완전 방전 시에는 배터리로서의 주요 기능(시동 등)을 발휘할 수 없다. 이에, 자동차에 보조 배터리를 설치하는 기술이 시도되었다.
예를 들어, 미국 등록특허 US5,002,840호, 일본 특개평6-299937호 및 일본 특개2007-104827호에는 보조 배터리를 설치하여 메인 배터리의 방전 시에 보조 배터리를 이용하여 시동이 가능한 기술이 제시되어 있다. 또한, 한국 등록특허 제10-1315645호에는 메인 배터리와 보조 배터리를 구비한 듀얼 배터리를 이용하여 자동차의 주행 및 주차상태에 따라 자동차의 부하에 전원을 공급할 수 있는 듀얼 배터리의 제어시스템 및 방법이 제시되어 있다.
그러나 종래 기술에 따른 듀얼 배터리 시스템은 메인 배터리(납축전지)의 방전 시에 보조 배터리에 의해 시동이 가능하게는 할 수 있으나, 이는 수명 특성이 떨어져 자동차에는 적용이 어렵다. 일반적으로, 마이크로-하이브리드 전기자동차(Micro Hybrid Electric Vehicle) 등의 자동차는 주행 중에도 배터리로부터 에너지를 공급받고 있다. 이러한 자동차에 종래의 듀얼 배터리 시스템을 적용하는 경우, 보조 배터리는 출력 특성 및 에너지 저장능(용량) 등이 낮아 자동차의 주행 중에 에너지 공급원으로 사용되기 어렵다. 이에 따라, 주행 중에는 수명이 짧은 납축전지(메인 배터리)가 사용되어 종래의 듀얼 배터리 시스템은 장수명 특성 및 고출력 특성 등을 갖기 어렵다.
또한, 납축전지의 수명을 연장시키고자 하는 기술이 제안되고 있다. 예를 들어, 일본 특개2001-102027호에는 유리섬유 재질의 격리판을 사용하여 납축전지의 수명을 연장시키고자 하는 기술이 제시되어 있다. 그러나 이 경우 내부저항 등이 증가되는 문제점이 있으며, 어떠한 경우라도 충/방전 시 화학반응을 동반하는 납축전지는 수명 연장에 한계가 있다.
미국 등록특허 US5,002,840 일본 특개평6-299937호 일본 특개2007-104827호 한국 등록특허공보 제10-1128654호 일본 특개2001-102027호
이에, 본 발명은 마이크로-하이브리드 전기자동차(Micro-hybrid Electric Vehicle) 등의 에너지 공급원으로서 적어도 장수명 특성 및 출력 특성 등이 향상된 자동차용 듀얼 배터리 시스템을 제공하는 데에 그 목적이 있다.
상기 목적을 달성하기 위하여 본 발명은,
자동차에 장착되고,
납축전지를 포함하는 납축전지 모듈;
리튬전지를 포함하는 리튬전지 모듈; 및
상기 납축전지 모듈과 리튬전지 모듈을 제어하는 제어부를 포함하는 자동차용 듀얼 배터리 시스템을 제공한다.
예시적인 실시형태에 따라서, 상기 납축전지 모듈과 리튬전지 모듈은 각각 12V 이상의 전압을 가질 수 있다.
또한, 상기 리튬전지는,
음극;
양극;
상기 음극과 양극의 사이에 개재된 세퍼레이터; 및
전해액을 포함하고,
상기 전해액은,
리튬염으로부터 선택된 전해질과,
이온(ion)의 이동도를 증가시키는 이온 이동도 개선제를 포함할 수 있다.
본 발명에 따르면, 마이크로-하이브리드 전기자동차(Micro-hybrid Electric Vehicle) 등의 에너지 공급원으로서 고효율 및 저가의 납축전지를 기반으로 하되, 출력 특성 및 에너지 저장능 등이 높은 리튬전지가 듀얼화되어 장수명 특성 및 출력 특성 등이 향상된 효과를 갖는다.
도 1은 본 발명의 실시형태에 따른 자동차용 듀얼 배터리 시스템을 보인 구성도이다.
본 발명에서 사용되는 용어 "및/또는"은 전후에 나열한 구성요소들 중에서 적어도 하나 이상을 포함하는 의미로 사용된다. 본 발명에서 사용되는 용어 "하나 이상"은 하나 또는 둘 이상의 복수를 의미한다.
도 1은 본 발명의 실시형태에 따른 자동차용 듀얼 배터리 시스템을 보인 것이다. 본 발명은 자동차에 장착되어 에너지 공급원으로서 유용한 자동차용 듀얼 배터리 시스템을 제공한다. 구체적으로, 본 발명은 자동차의 구동을 위한 에너지(전원) 공급원으로서, 고효율 및 저가의 납축전지(12)를 기반으로 하되, 출력 특성 및 에너지 저장능 등이 높은 리튬전지(22)를 연결하여 듀얼화 한 자동차용 듀얼 배터리 시스템을 제공한다.
본 발명에서 자동차는, 예를 들어 중/소형을 포함하는 일반 전기자동차(EV ; Electric Vehicle), 하이브리드 전기자동차(HEV ; Hybrid Electric Vehicle), 플러그-인 하이브리드 전기자동차(PHEV ; Plug-in Hybrid Electric Vehicle) 및 마이크로-하이브리드 전기자동차(MHEV ; Micro-Hybrid Electric Vehicle) 등을 포함한다.
도 1을 참고하면, 본 발명에 따른 자동차용 듀얼 배터리 시스템은 적어도 하나 이상의 납축전지(12)를 포함하는 납축전지 모듈(10); 적어도 하나 이상의 리튬전지(22)를 포함하는 리튬전지 모듈(20); 및 상기 납축전지 모듈(10)과 리튬전지 모듈(20)을 제어하는 제어부(30)를 포함한다.
상기 납축전지 모듈(10)과 리튬전지 모듈(20)은 서로 병렬로 연결될 수 있다. 도 1에서 도면부호 R은 본 발명에 따른 자동차용 듀얼 배터리 시스템으로부터 공급되는 전원으로 구동되는 자동차의 부하(R)를 나타낸다. 또한, 자동차는 종류에 따라 발전기(G)를 더 포함할 수 있다. 자동차의 부하(R)는 납축전지 모듈(10) 및/또는 리튬전지 모듈(20)로부터 공급되는 전원을 에너지원으로 하여 구동된다. 이때, 납축전지 모듈(10)과 리튬전지 모듈(20) 중에서 어느 하나가 자동차의 부하(R)에 전원을 공급(방전)하는 경우, 나머지 하나는 충전(에너지 저장)된다. 예를 들어, 주행의 경우에는 납축전지 모듈(10)이 부하(R)에 전원을 공급하고 리튬전지 모듈(20)은 충전될 수 있다.
상기 납축전지 모듈(10)은 1개, 또는 2개 이상 복수의 납축전지(12)를 포함한다. 복수의 납축전지(12)는 서로 직렬 및/또는 병렬로 연결될 수 있다. 납축전지(12)의 개수는 자동차의 종류 및/또는 납축전지(12)의 전기적 특성(구동 전압 등) 등에 따라 달라질 수 있다. 납축전지 모듈(10)은, 예를 들어 12V의 전압을 필요로 하는 승용차에 장착되는 경우, 0.8V의 구동전압을 가지는 납축전지(12)를 14개 이상 포함할 수 있다. 구체적인 예를 들어, 납축전지 모듈(10)은 서로 직렬로 연결된 14 ~ 20개의 납축전지(12) 단셀을 포함할 수 있다.
또한, 상기 리튬전지 모듈(20)은 1개, 또는 2개 이상 복수의 리튬전지(22)를 포함한다. 복수의 리튬전지(22)는 서로 직렬 및/또는 병렬로 연결될 수 있다. 리튬전지(22)의 개수는 자동차의 종류 및/또는 리튬전지(22)의 전기적 특성(구동 전압 등) 등에 따라 달라질 수 있다. 리튬전지 모듈(20)은, 예를 들어 12V의 전압을 필요로 하는 승용차에 장착되는 경우, 3.8V의 구동전압을 가지는 리튬전지(22)를 4개 이상 포함할 수 있다. 구체적인 예를 들어, 리튬전지 모듈(20)은 서로 직렬로 연결된 4 ~ 6개의 리튬전지(22) 단셀을 포함할 수 있다.
상기 제어부(30)는 각 모듈(10)(20)의 전기적 상태(충전량 등); 및 자동차의 주행, 정지 및 시동 등의 자동차 동작 상태에 따라 납축전지 모듈(10)과 리튬전지 모듈(20) 중에서 선택된 하나 이상에서 부하(R)로 전원이 공급될 수 있도록 제어한다. 제어부(30)는, 예를 들어 납축전지(12)의 충전 상태가 양호하고 주행 중인 경우에는 고효율의 납축전지 모듈(10)에서 부하(R)에 전원이 공급되도록 하고, 리튬전지 모듈(20)은 충전되도록 제어한다. 제어부(30)는, 다른 예를 들어 납축전지(12)의 충전 상태가 양호하더라도 정지나 시동의 경우에는 수명 특성이 높은 리튬전지 모듈(20)에서 전원이 공급되도록 하고, 납축전지(12)는 충전되도록 제어한다.
또한, 본 발명에 따른 자동차용 듀얼 배터리 시스템은 상기 각 구성요소 간의 온/오프(On/Off)를 위한 스위치(40)를 포함할 수 있다. 스위치(40)는, 예를 들어 납축전지 모듈(10)과 부하(R)의 사이, 및 리튬전지 모듈(20)과 부하(R)의 사이에 설치될 수 있다. 아울러, 자동차가 발전기(G)를 포함하는 경우, 스위치(40)는, 납축전지 모듈(10)과 발전기(G)의 사이, 및 리튬전지 모듈(20)과 발전기(G)의 사이 등에 설치될 수 있다. 스위치(40)의 온/오프(On/Off)는 제어부(30)에서 제어된다. 즉, 제어부(30)는 각 모듈(10)(20)의 전기적 상태(충전량 등) 및 자동차의 동작 상태(주행, 정지, 시동 등)에 따라 각 구성요소 간의 스위치(40)의 온/오프(On/Off)시켜 제어할 수 있다.
본 발명에 따르면, 고효율 및 저가의 납축전지(12)를 기반으로 하되, 출력 특성 및 에너지 저장능 등이 높은 리튬전지(22)의 연결을 통해 듀얼화되어, 적어도 장수명 특성 및 출력 특성 등이 향상된다. 예를 들어, 주행(가속) 중에는 고효율의 납축전지(12)에서 에너지가 공급되어 고출력으로 주행되고, 정지(정차)나 시동 시에는 수명 특성이 높은 리튬전지(22)에서 에너지가 공급가 공급되어 장수명 특성을 갖는다. 또한, 주행(가속) 중에 납축전지(12)에서 에너지 공급이 어려워도 출력 특성 및 에너지 저장능이 높은 리튬전지(22)에서 에너지가 공급되어 주행이 가능하다.
본 발명에서, 상기 납축전지(12)는 특별히 제한되지 않으며, 이는 통상적인 것으로부터 선택될 수 있다. 납축전지(12)는 음극판, 양극판, 전해액 및 이들을 수용하는 전조를 포함할 수 있다. 납축전지 모듈(10)는 이러한 복수의 납축전지(12)의 직결 연결을 통해, 예를 들어 12V 이상의 전압을 가질 수 있다. 납축전지 모듈(10)는, 구체적인 예를 들어 12 ~ 20V의 전압을 가질 수 있다.
또한, 본 발명에서, 상기 리튬전지(22)는 리튬이온(Li+)의 삽입 및 탈리에 의해 에너지를 저장 및 방출할 수 있는 전기 화학 소자이면 특별히 제한되지 않는다. 리튬전지(12)는, 예를 들어 리튬이온 이차전지(Lithium Ion Secondary Battery)로부터 선택될 수 있다. 다른 예를 들어, 리튬전지(12)는 전기이중층 커패시터(EDLC ; Electric Double Layer Capacitor)와 리튬이온 이차전지를 하이브리드화 한 리튬이온 커패시터(LiC ; Lithium Ion Capacitor)로부터 선택될 수 있다.
상기 리튬전지 모듈(20)는 위와 같은 복수의 리튬전지(22)의 직결 연결을 통해, 예를 들어 12V 이상의 전압을 가질 수 있다. 리튬전지 모듈(20)는, 구체적인 예를 들어 12 ~ 20V의 전압을 가질 수 있다. 상기 리튬전지(22)는 음극; 양극; 상기 음극과 양극의 사이에 설치된 세퍼레이터; 및 상기 음극과 양극이 함침되고 이온(ion)을 전도시키는 전해액을 포함할 수 있다. 이러한 리튬전지(22)의 구성요소들의 실시형태를 설명하면 다음과 같다.
[1] 음극
음극은 통상과 같이 구성될 수 있다. 음극은 음극 집전체와, 상기 음극 집전체에 형성된 음극 활물질층을 포함할 수 있다. 상기 음극 활물질층은 음극 집전체의 한면에 형성되거나, 음극 집전체의 양면 모두에 형성될 수 있다.
상기 음극 집전체는 특별히 제한되지 않으며, 이는 예를 들어 구리(Cu), 알루미늄(Al), 니켈(Ni), 리튬(Li) 및/또는 이들의 합금 등으로부터 선택된 금속박을 사용할 수 있다. 음극 집전체는 다수의 펀칭홀(punching hole)을 포함하는 다공성의 펀칭 금속박으로부터 선택될 수 있다. 상기 펀칭홀은, 예를 들어 0.05mm ~ 0.5mm의 평균 직경을 가질 수 있다. 아울러, 상기 음극 집전체는, 예를 들어 10㎛ ~ 50㎛의 두께를 가질 수 있으며, 구체적인 예를 들어 20㎛ ~ 30㎛의 두께를 가질 수 있다. 하나의 예시에서, 음극 집전체는 0.1mm의 펀칭홀을 가지는 다공성의 구리(Cu)박을 사용할 수 있다.
상기 음극 활물질층은 특별히 제한되지 않으며, 이는 통상과 같이 구성될 수 있다. 상기 음극 활물질층은 리튬이온의 삽입 및 탈리가 가능한 음극 활물질을 포함하되, 상기 음극 활물질은 탄소재료를 포함할 수 있다. 상기 탄소재료는, 예를 들어 흑연(인조 흑연 및/또는 천연 흑연), 흑연화 탄소섬유, 흑연화 메조카본마이크로비드, 석유 코크스, 하드 카본, 소프트 카본, 탄소나노튜브 및/또는 그래핀 등으로 선택될 수 있다. 하나의 구현예에 따라서, 음극 활물질층은 음극 활물질로서 흑연 및/또는 폴리아센(폴리아센세미콘덕터) 등의 탄소재료를 포함할 수 있다.
상기 음극 활물질층은, 구체적으로 음극 활물질(탄소재료), 바인더 및 도전재를 포함하는 음극 활물질 조성물(페이스트 또는 슬러리)이 음극 집전체의 표면에 코팅되어 형성될 수 있다. 상기 바인더 및 도전재는 특별히 제한되지 않으며, 이는 통상적으로 사용되는 것을 사용할 수 있다.
상기 바인더는, 예를 들어 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE ; Poly Tetrafluoro Ethylene), 스티렌-부타디엔 고무(SBR ; Styrene-utadiene Rubber), 폴리비닐리덴플루오라이드(PVDF : Poly Vinylidene Fluoride), 셀룰로우스(cellulose)계, 및/또는 이들의 공중합체 등으로부터 선택될 수 있다. 또한, 상기 도전재는, 예를 들어 케첸블랙, 덴카블랙, 카본블랙, 아세틸렌블랙, 금속 및/또는 금속산화물 등의 분말로부터 선택될 수 있다.
상기 음극 활물질층은, 예를 들어 전체 중량 기준(고분형)으로 음극 활물질 60 ~ 95중량%, 바인더 2 ~ 25중량% 및 도전재 0.5 ~ 15중량%를 포함할 수 있다. 부가적으로, 음극 활물질층은 필요에 따라 점도 조절제 0.1 ~ 5중량%를 더 포함할 수 있다.
[2] 양극
양극은 통상과 같이 구성될 수 있다. 양극은, 예를 들어 리튬 포일을 사용할 수 있다. 또한, 양극은, 다른 예를 들어 양극 집전체와, 상기 양극 집전체에 형성된 양극 활물질층을 포함할 수 있다. 상기 양극 활물질층은 양극 집전체의 한면에 형성되거나, 양극 집전체의 양면 모두에 형성될 수 있다. 이러한 양극을 구성하는 양극 집전체는 상기 음극에서 설명한 바와 같은 다공성 금속박을 사용할 수 있다. 하나의 예시에서, 양극 집전체는 다공성 알루미늄(Al)박을 사용할 수 있다.
상기 양극 활물질층은 통상과 같이 양극 활물질, 바인더 및 도전재를 포함하는 양극 활물질 조성물(페이스트 또는 슬러리)이 양극 집전체 상에 코팅, 압연되어 형성될 수 있다. 상기 양극 활물질층은, 예를 들어 전체 중량 기준(고형분)으로 양극 활물질 60 ~ 95중량%, 바인더 2 ~ 25중량% 및 도전재 0.5 ~ 15중량%를 포함할 수 있다. 부가적으로, 양극 활물질층은 필요에 따라 점도 조절제 0.1 ~ 5중량%를 더 포함할 수 있다.
상기 양극 활물질은 리튬이온 커패시터(LiC)의 양극에 사용되는 통상적인 것으로부터 선택될 수 있다. 양극 활물질은, 예를 들어 탄소재료 및/또는 리튬 화합물 등으로부터 선택될 수 있다. 구체적으로, 양극 활물질은 탄소재료로서, 음극에서 설명한 바와 같은 탄소재료로부터 선택될 수 있으며, 이는 구체적인 예를 들어 흑연 및/또는 폴리아센(폴리아센세미콘덕터) 등의 탄소재료를 포함할 수 있다.
또한, 상기 양극 활물질은 리튬 화합물로서, 예를 들어 LiCoO2, LiNiO2, LiMnO2, LiMn2O4, Li(LiaCobMnc)O4[0<a<1, 0<b<1, 0<c<1, a+b+c=1), Li(NiaCobMnc)O4[0<a<2, 0<b<2, 0<c<2, a+b+c=2), LiMn2-zCozO4(0<z<2), LiCoPO4 및 LiFePO4 등으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종, 또는 2종 이상의 혼합물을 사용할 수 있다.
아울러, 상기 양극 활물질층을 구성하는 상기 바인더 및 도전재는 음극에서 설명한 바와 같다.
[3] 세퍼레이터
세퍼레이터는 이온 투과도를 가지는 절연성의 부재로부터 선택된다. 세퍼레이터는 당업계에서 통상적으로 사용되는 것을 사용할 수 있다. 세퍼레이터는, 예를 들어 폴리에틸렌(PE)계, 폴리프로필렌(PP)계 및 셀룰로오스계 등으로부터 선택된 다공성 필름이나 부직포(또는 직물), 및/또는 크라프트지 등으로부터 선택될 수 있다.
[4] 전해액
전해액은 적어도 유기 전해질 용액을 포함하되, 이온 이동도 개선제를 더 포함한다. 구체적으로, 전해액은 전해질(전해염)과 유기 용매를 포함하되, 본 발명에 따라서 전해액 내의 이온(ion) 이동도를 증가시키는 이온 이동도 개선제를 더 포함한다. 상기 전해질과 유기 용매는 특별히 제한되지 않으며, 이들은 당업계에서 통상적으로 사용되는 것을 사용할 수 있다.
상기 전해질은 통상과 같이 리튬염으로부터 선택된다. 전해질은, 예를 들어 LiPF6, LiClO4, LiCF3SO3, LiAsF6, LiN(CF3SO2)2 및/또는 이들의 유도체 등으로부터 선택된 리튬염이 사용될 수 있다. 전해질은, 전해액 내에 예를 들어 0.1 ~ 4.0mol/L, 바람직하게는 0.5 ~ 3.0mol/L으로 포함(용해)될 수 있다.
상기 유기 용매는, 예를 들어 프로필렌카보네이트(PC), 에틸렌카보네이트(EC), 디에틸카보네이트(DEC), 디메틸카보네이트(DMC), 디프로필카보네이트(DPC), 디메틸설폭사이드, 아세토니트릴, 디메톡시에탄, 디에톡시에탄, 테트라하이드로퓨란, N-메틸-2-피롤리돈(NMP), 에틸메틸카보네이트(EMC) 및/또는 플루오로에틸렌 카보네이트(FEC) 등으로부터 선택될 수 있다.
상기 이온 이동도 개선제는 이온(ion)의 이동도를 증가시킬 수 있는 것으로부터 선택된다. 이온 이동도 개선제는, 구체적으로 전해액 내에 이온의 이동량 및 이동속도 등의 이동도를 증가시키기 위해 첨가된다. 이온 이동도 개선제는 전해액 내의 이온 중에서 적어도 리튬이온(Li+)의 이동도(이동량 및 이동속도)를 증가(촉진)시킬 수 있으면 좋다. 본 발명에 따르면, 이러한 이온 이동도 개선제(이온 전도 개선제)에 의해 적어도 리튬이온(Li+)의 이동도가 증가되어 리튬이온 커패시터(LiC)의 출력 특성 등이 향상될 수 있다. 즉, 이온 이동도 개선제에 의해, 적어도 리튬이온(Li+)의 삽입 및 탈리 반응이 원활하게 이루어져 출력 특성 등이 향상될 수 있다.
상기 이온 이동도 개선제는 이온의 이동도를 증가시킬 수 있는 것이면 특별히 제한되지 않는다. 본 발명의 바람직한 실시형태에 따라서, 상기 이온 이동도 개선제는 하기 화학식 1로 표시되는 화합물을 포함하는 것이 좋다. 하기 화학식 1로 표시되는 화합물은, 예를 들어 1.2 x 10-3 ㎠/v.s 이상, 바람직하게는 1.5 x 10-3 ㎠/v.s 이상의 이온 이동도를 가질 수 있다. 하기 화학식 1의 화합물은 적어도 리튬이온(Li+)의 이동도(이동량 및 이동속도)를 증가시켜 출력 특성 및 내부저항 등의 개선에 효과적이며, 이는 또한 열적 안정성이 우수하고 내압 상승을 방지할 수 있어 본 발명에 바람직하다.
[화학식 1]
Figure 112017119913051-pat00001
상기 화학식 1에서, Ra는 하기 화학식 2로 표시되고, Rb는 수소 또는 알킬기이다. Rb는, 구체적으로 수소(H) 또는 탄소수 C1 ~ C20의 알킬기이다.
[화학식 2]
Figure 112017119913051-pat00002
상기 화학식 2에서, Ar은 아릴렌이고, R은 수소(H), 알킬기 또는 아릴기이다. R은, 구체적으로 수소(H), 탄소수 C1 ~ C20의 알킬기 또는 C6 ~ C20의 아릴기로부터 선택된다. R은, 바람직하게는 수소(H), 메틸기, 에틸기 또는 부틸기 등으로부터 선택된다.
위와 같은 이온 이동도 개선제는 전해액 내에, 예를 들어 0.2중량% 내지 10중량%로 포함될 수 있다. 이때, 이온 이동도 개선제의 함량이 0.2중량% 미만인 경우, 이의 첨가에 따른 출력 특성 등의 개선 정도가 미미할 수 있다. 그리고 이온 이동도 개선제의 함량이 10중량%를 초과하는 경우 용량 특성이 저하될 수 있다. 이러한 점을 고려할 때, 이온 이동도 개선제는 전해액 내에 0.5중량% 내지 8중량%, 또는 2중량% ~ 5중량%로 포함되는 것이 좋다.
이상에서 설명한 리튬전지(22)는 적어도 고출력 특성을 갖는다. 즉, 전해액에 포함된 이온 이동도 개선제에 의해, 적어도 리튬이온(Li+)의 이동도가 증가되어 고출력 특성을 갖는다. 또한, 리튬전지(22)는 내부저항이 감소되고, 내압 상승이 방지되어 우수한 전기적 특성과 장기 신뢰성 등을 갖는다. 이러한 리튬전지(22)는 본 발명의 듀얼 배터리 시스템의 리튬전지 모듈(20)에 적용되어 자동차의 에너지 공급원으로 유용하게 적용될 수 있다.
이하, 본 발명의 실시예 및 비교예를 예시한다. 하기의 실시예는 전술한 바와 같은 리튬전지(22)에 관한 것이며, 이는 리튬전지(22)의 기술적 작용효과를 위해 제공된다. 또한, 하기의 실시예는 본 발명의 이해를 돕도록 하기 위해 예시적으로 제공되는 것일 뿐, 이에 의해 본 발명의 기술적 범위가 한정되는 것은 아니다.
[실시예 1 내지 7]
(1) 양극 제조
다공성 알루미늄(Al) 금속박(약 20㎛ 두께)에 슬러리화된 양극 활물질을 도포하여 양극을 제조하였다. 이때, 양극 활물질은 LiNiO2를 사용하였으며, 여기에 도전재로서 케첸블랙과 덴카블랙의 흑연재와, 바인더로서 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE ; Poly Tetrafluoro Ethylene) 분말과, 용제로서 이소프로필알콜(Isopropyl Alcohole)을 첨가한 슬러리를 사용하였다. 이러한 슬러리를 다공성 알루미늄(Al) 금속박에 코팅한 후, 180℃의 질소분위기에서 약 12시간 동안 건조시켜 양극 시트를 완성하였다.
(2) 음극 제조
30㎛ 두께의 동박(Cu)에 0.1mm의 펀칭홀이 형성된 다공성의 구리 펀칭 메탈(다공성 Cu박)을 금속 집전체로 사용하고, 여기에 음극 활물질 조성물을 도포하였다. 이때, 음극 활물질 조성물은 음극 활물질로서 폴리아센세미콘덕터(PAS ; PolyAceneSemiconductor) 분말에 도전재로서 케첸블랙과 덴카블랙의 흑연재와, 바인더로서 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE ; Poly Tetrafluoro Ethylene) 분말과, 용제로서 이소프로필알콜(Isopropyl Alcohole)을 첨가한 슬러리를 사용하였다. 이러한 슬러리를 구리 펀칭 메탈에 코팅한 후, 180℃의 질소분위기에서 약 12시간 동안 건조시켜, 구리 펀칭 메탈의 양면에 음극 활물질층이 형성된 음극 시트를 제조하였다.
(3) 전해액 제조
반응기에 디메틸포름아미드(DMF)를 넣고, 여기에 카르바졸(carbazol)과 N-브로모숙신아미드(NBS)를 넣은 다음, 0℃에서 2시간 동안 교반하였다. 이후, 클로로메탄을 넣은 다음, 상온에서 16시간 동안 교반하였다. 다음으로, CuSO4과 K2CO3을 넣고 210℃에서 반응시킨 후, 여기에 1M HCl 용액과 3M NaCl 용액을 넣어 유기 용액을 추출한 다음, MgSO4로 물을 제거하여 1-브로모-4-(N-카르바조릴-디-메틸)벤젠[1-bromo-4-(N-carbazolyl-di-methyl)benzene]을 얻었다.
상기 얻어진 1-브로모-4-(N-카르바조릴-디-메틸)벤젠을 테트라하이드로 퓨란(THF) 용액에 녹인 후, 여기에 n-부틸리튬(n-BuLi)이 용해된 헥산 용액과 트리클로로메틸실란을 천천히 넣고 상온에서 12시간 동안 반응시켰다. 다음으로, 에탄올을 넣고, 염화리튬(LiCl)으로 물 층을 제거한 다음, 필터링하였다. 이후, 에틸렌아세테이트와 헥산의 혼합물을 사용한 컬럼(column)으로 분리하여 이온 이동도 개선제로서의 최종 생성물을 얻었다. 최종 생성물(이온 이동도 개선제)은 중심원자 Si에 3개의 헤테로고리 방향족화합물과 1개의 메틸기가 결합된 규소-유기 합성물로서, 이는 상기 화학식 1(및 화학식 2)에서 Rb와 R은 메틸기이고, Ar은 페닐렌기인 구조(1H-NMR 분석)를 갖는다.
다음으로 프로필렌카보네이트(PC) 용매에 육불화 리튬염(LiPF6)을 1.0M로 용해한 유기 전해액을 준비하고, 여기에 상기 얻어진 이온 이동도 개선제(규소-유기 합성물)을 첨가하여 전해액을 완성하였다. 이때, 하기 [표 1]에 보인 바와 같이, 각 실시예에 따라 이온 이동도 개선제의 첨가량을 달리하였다. 하기 [표 1]에서, 이온 이동도 개선제의 함량은 전해액 전체 중량을 기준으로 한 것이다.
(4) 리튬이온 이차전지 셀 제조
상기 (1) 및 (2)과정을 통해 제조된 양극 및 음극 시트를 일정한 크기로 재단한 다음, 양극과 음극의 사이에 세퍼레이터(PE 부직포)를 개재하였다. 다음으로, 상기 (3)과정에서 얻어진 전해액의 함침을 통해 통상과 같은 방법으로 리튬이온 이차전지 셀을 조립하여 제조하였다.
[비교예 1]
상기 실시예 1과 비교하여, 이온 이동도 개선제(규소-유기 합성물)를 첨가하지 않은 것을 제외하고는 동일하게 실시하였다. 즉, 본 비교예에 따른 전지 셀 시편은 전해액에 이온 이동도 개선제(규소-유기 합성물)를 첨가하지 않고, 프로필렌카보네이트(PC)에 육불화 리튬염(LiPF6) 1.0M을 용해한 유기 전해액을 사용하였다.
상기 각 실시예 및 비교예에 따른 전지 셀 시편에 대하여, 첫 번째 사이클 방전용량(1st discharge capacity), 100번째 사이클 방전용량(100th discharge capacity) 및 용량유지율(capacity retention rate)을 평가하고 그 결과를 하기 [표 1]에 나타내었다. 이때, 용량유지율은 아래와 같이 평가하였다.
* 용량유지율(%) = (100번째 사이클 방전용량)/(첫 번째 사이클 방전용량) x 100
< 리튬이온 이차전지 셀의 전기적 특성 평가 결과 >

비 고		 이온 이동도
개선제의 함량		 1st 방전용량
[mAh/g]		 100th 방전용량
[mAh/g]		 용량유지율
(@ 100cycle)
[%]
실시예 1
 0.1 중량% 1,219 882 72.35
실시예 2
 0.25 중량% 1,570 1,187 75.61
실시예 3
 2.5 중량% 1,674 1,407 84.05
실시예 4
 5.0 중량% 1,691 1,424 84.21
실시예 5
 7.5 중량% 1,511 1,198 79.29
실시예 6
 10.0 중량% 1,403 1,067 76.05
실시예 7
 12.5 중량% 1,243 884 71.93
비교예 1
 - 1,175 843 71.74
상기 [표 1]에 보인 바와 같이, 본 발명의 실시예들에 따라 전해액에 이온 이동도 개선제(규소-유기 합성물)가 첨가된 경우, 첨가되지 않은 셀 시편(비교예 1)에 비해 우수한 전기적 특성을 보였다. 특히, 방전용량이 개선되어 고출력 특성을 가지면서 100 사이클 후의 용량유지율이 우수함을 알 수 있었다.
또한, 실시예 1 ~ 7을 대비하여 보면, 이온 이동도 개선제의 함량에 따라 전기적 특성이 달라짐을 알 수 있었다. 상기 실시예 1 ~ 7에서는, 이온 이동도 개선제의 함량이 2.5 ~ 5.0중량%(실시예 3 ~ 4)에서 최적 특성을 보였다.
10 : 납축전지 모듈 12 : 납축전지
20 : 리튬전지 모듈 22 : 리튬전지
30 : 제어부 40 : 스위치
G : 발전기 R : 부하

Claims (4)

  1. 자동차에 장착되고,
    납축전지를 포함하는 납축전지 모듈;
    리튬전지를 포함하는 리튬전지 모듈; 및
    상기 납축전지 모듈과 리튬전지 모듈을 제어하는 제어부를 포함하고,
    상기 납축전지 모듈과 리튬전지 모듈은 각각 12V 이상의 전압을 가지며,
    상기 리튬전지는,
    음극;
    양극;
    상기 음극과 양극의 사이에 개재된 세퍼레이터; 및
    전해액을 포함하며,
    상기 전해액은,
    리튬염으로부터 선택된 전해질과,
    이온(ion)의 이동도를 증가시키는 이온 이동도 개선제를 포함하고,
    상기 이온 이동도 개선제는 하기 화학식 1로 표시되는 화합물을 포함하되,
    하기 화학식 1로 표시되는 화합물은 전해액 전체 중량 기준으로 2.5중량% ~ 5.0중량%로 포함된 것을 특징으로 하는 납축전지와 리튬전지를 포함하는 자동차용 듀얼 배터리 시스템.
    [화학식 1]
    Figure 112019111250240-pat00006

    (상기 화학식 1에서, Ra는 하기 화학식 2로 표시되고, Rb는 수소 또는 알킬기이다.)
    [화학식 2]
    Figure 112019111250240-pat00007

    (상기 화학식 2에서, Ar은 아릴렌이고, R은 수소(H), 알킬기 또는 아릴기이다.)
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 삭제
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