KR102062928B1 - 탄소나노튜브 유기반도체, 이를 포함한 박막트랜지스터, 이를 이용한 화학센서 및 어플리케이션 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 탄소나노튜브 유기반도체, 이를 포함한 박막트랜지스터, 이를 이용한 화학센서 및 어플리케이션에 관한 것으로, 보다 상세하게는 유기박막트랜지스터를 구성하는 유기반도체로서, 공액고분자 및 단일벽 탄소나노튜브를 포함하는 유기반도체로, 상기 단일벽 탄소나노튜브는 반도체성질을 가지며 공액고분자로 랩핑된 것을 특징으로 하는 탄소나노튜브 유기반도체, 이를 포함한 박막트랜지스터, 이를 이용한 화학센서 및 어플리케이션을 제공한다.
Description
본 발명은 탄소나노튜브 유기반도체, 이를 포함한 박막트랜지스터, 이를 이용한 화학센서 및 어플리케이션에 관한 것으로써, 보다 상세하게는 전자소자의 성능을 향상시킨 탄소나노튜브 유기반도체, 이를 포함한 박막트랜지스터와 이를 이용하여 가스 등의 센서 역할을 할 수 있는 화학센서에 관한 것이다.
인간의 날숨에서는 다양한 휘발성 유기화합물 (VOC; Volatile organic compound)을 포함하고 있다. 폐암에 감염된 사람의 날숨에서는 나오는 다양한 VOCs 가스의 농도는 10-100ppb 정도로 건강한 사람의 날숨에서 나오는 VOCs의 농도인 1-20 ppb에 비해서 상대적으로 높다. 따라서 이러한 원리를 이용해서 인간의 날숨의 분석을 통해서 폐암을 진단하는 기술은 외과적 수술이나 복잡한 검사가 필요하지 않아서 최근 활발히 연구되고 있다. 하지만 이러한 분석을 위해서는 고감도 센서가 부착된 Gas chromatography/mass spectrometry, ion flow tube mass spectrometry, laser absorption spectrometry, infrared spectroscopy, polymer-coated surface acousticwave sensors, coated quartz crystal microbalance sensors등 분석속도가 느리고 고가의 복잡한 분석장치가 필요하다. 따라서 이러한 복잡하고 느리며, 고가의 분석 장비를 필요한 방법을 대처하기 위해서 다양한 화학센서가 최근 연구되고 있다.
한편 CNT나 유기반도체를 트랜지스터나 다이오드의 활성층으로 활용하여 화학물질에 노출시 전기적 특성 변화를 감지하여 화학 센서를 구현하는 기술은 최근 활발히 연구되고 있다. 특히 CNT나 유기반도체는 용액공정을 통해서 반도체층의 제조가 가능하여 센서의 제조가격측면에서도 많은 장점을 지니고 있다. 다만 CNT의 경우 합성시 금속성과 반도체성이 혼재한 상태로 합성되어서 이를 대규모로 분리하는데 많은 어려움이 존재하여서 상업적인 응용에 한계로 작용하였다.
종래에 기술에서는 주로 CNT나 유기반도체등 한가지 반도체 소재를 소자의 활성층으로 이용해서 센서를 제작하여 한 가지 반도체 재료가 검출 가능한 화학물의 종류에 한계를 지니게 되어서 다양한 화학물을 한가지 소자로써 동시에 검출하는 것은 불가능 하였다. 또한 CNT가 다양한 화학물질에 모두 민감하게 반응을 하여 화학물질에 따른 선택적 감지의 어려움 또한 존재하였다. 본 기술을 두 가지 이상의 반도체 소재를 용액상에서 혼합하고 이를 인쇄공정을 통해서 트랜지스터의 활성층으로 활용하고 이를 통해서 센서용 소자에 구현하여 다수의 화학물을 동시에 검출 가능하고, 특정화학물질의 선택적 검출이 가능하며, 검출의 감도 또한 향상시킨 센서의 구현이 가능하게 하며 이를 통해서 폐암환자의 날숨을 통해서 폐암의 정확한 진단이 가능한 폐암진단용 날숨기체 화학센서의 제공이 요구되었다.
본 발명의 목적으로는 화학센서를 포함한 유연한 센서 회로를 제공하고 이를 통해서 인간의 날숨에 포함된 유기화합물의 농도를 감지하는 센서를 제공하는 데 있다.
본 발명의 다른 목적은 폐암을 진단하는 센서 기술을 제공하고 이렇게 감지된 신호를 스마트폰의 어플리케이션에서 모니터링하는 시스템을 제공하는데 있다.
상기 목적을 달성하기 위해 본 발명은 유기박막트랜지스터를 구성하는 유기반도체층으로서, 공액고분자 및 단일벽 탄소나노튜브를 포함하는 유기반도체층으로, 상기 단일벽 탄소나노튜브는 반도체성질을 가지며 공액고분자로 랩핑된 것을 특징으로 하는 탄소나노튜브 유기반도체를 제공한다.
또한 본 발명의 상기 공액고분자는 폴리플루오렌 고분자인 것을 특징으로 하는 탄소나노튜브 유기반도체를 제공한다.
또한 본 발명의 상기 탄소나노튜브 유기반도체는 상기 단일벽 탄소나노튜브가 0.0001 ~ 0.015 mg/㎖가 포함된 것을 특징으로 하는 탄소나노튜브 유기반도체를 제공한다.
또한 본 발명의 상기 유기반도체층은 다른 유기반도체가 추가적으로 혼합되는 데, N형 반도체 또는 P형 반도체가 혼합되는 것을 특징으로 하는 탄소나노튜브 유기반도체를 제공한다.
또한 본 발명은 상기 공액고분자로 랩핑된 탄소나노튜브 및 다른 유기반도체의 혼합된 부피에서 상기 공액고분자로 랩핑된 탄소나노튜브는 10부피% 이상인 것을 특징으로 하는 탄소나노튜브 유기반도체를 제공한다.
또한 본 발명의 상기 N형 유기반도체는 아센계 물질, 완전 불화된 아센계 물질, 부분 불화된 아센계 물질, 부분 불화된 올리고티오펜(oligothiophene)계 물질, 플러렌(fullerene)계 물질, 치환기를 갖는 플러렌계 물질, 완전 불화된 프탈로시아닌(phthalocyanine)계 물질, 부분 불화된 프탈로시아닌계 물질, 페릴렌 테트라카르복실릭 디이미드(perylene tetracarboxylic diimide)계 물질, 페릴렌 테트라카르복실 디안하이드라이드(perylene tetracarboxylic dianhydride)계 물질, 나프탈렌 테트라카르복실릭 디이미드(naphthalene tetracarboxylic diimide)계 물질 또는 나프탈렌 테트라카르복실릭 디안하이드라이드(naphthalene tetracarboxylic dianhydride)계 물질 또는 이들의 유도체 중에서 선택되며, 상기 P형 유기반도체는 아센(acene), 폴리-티에닐렌비닐렌(poly-thienylenevinylene), 폴리-3-헥실티오펜(poly-3-hexylthiophen), 알파-헥사티에닐렌(α-hexathienylene), 나프탈렌(naphthalene), 알파-6-티오펜(α-6-thiophene), 알파-4-티오펜 (α-4-thiophene), 루브렌(rubrene), 폴리티오펜(polythiophene), 폴리파라페닐렌비닐렌 (polyparaphenylenevinylene), 폴리파라페닐렌(polyparaphenylene), 폴리플로렌(polyfluorene), 폴리티오펜비닐렌(polythiophenevinylene), 폴리티오펜-헤테로고리방향족 공중합체(polythiophene-heterocyclicaromatic copolymer), 트리아릴아민(triarylamine)을 포함하는 물질 또는 이들의 유도체 중에서 선택되는 것을 특징으로 하는 탄소나노튜브 유기반도체를 제공한다.
또한 본 발명은 유기박막트랜지스터를 구성하는 층으로서, 용매에 공액고분자 및 단일벽 탄소나노튜브를 혼합하는 혼합단계; 혼합된 용액을 초음파 처리하는 초음파처리단계; 원심분리기로 분리하여 부유용액을 취하는 분리단계; 및 상기 부유용액을 유기반도체층을 형성하는 탄소나노튜브 유기반도체 형성단계를 포함하되, 상기 분리단계에서 부유용액은 반도체성질을 가진 단일벽 탄소나노튜브가 공액고분자로 랩핑된 것을 특징으로 하는 탄소나노튜브 유기반도체 제조방법을 제공한다.
또한 본 발명의 상기 혼합단계는 용매 1㎖ 당 공액고분자 4~6mg 및 단일벽 탄소나노튜브 1.5~3.0mg이 포함되며, 공액고분자 및 단일벽 탄소나노튜브의 혼합비율은 3:2~3:1인 것을 특징으로 하는 탄소나노튜브 유기반도체 제조방법을 제공한다.
또한 본 발명의 상기 공액고분자는 폴리플루오렌, 폴리티오펜 , 디켑토파이로릴 파이릴(1,4-diketopyrrolo[3,4-c]pyrrole (DPP)), 나프탈렌 다이이미드, 나프탈렌-비스디카르복시이미드(naphthalene-bis(dicarboximide) (NDI)), 아이소인디고(isoindigo), 아이소티오펜 인디고(isothiophene indigo) 중 어느 하나인 것을 특징으로 하는 탄소나노튜브 유기반도체 제조방법을 제공한다.
또한 본 발명의 상기 용매는 톨루엔, 클로로포름, 클로로벤젠, 다이클로로벤젠, 트리클로로벤젠 및 자일렌 중에서 어느 하나인 것을 특징으로 하는 탄소나노튜브 유기반도체 제조방법을 제공한다.
또한 본 발명은 기판; 상기 기판 상에 위치한 서로 이격되어 위치하는 소스/드레인 전극; 상기 소스/드레인 전극을 포함하는 기판 전면에 걸쳐 위치한 반도체성질을 가진 단일벽 탄소나노튜브가 공액고분자로 랩핑된 물질이 포함된 탄소나노튜브 유기반도체층; 상기 유기반도체층 상의 전면에 위치하는 게이트 절연막; 및 상기 절연막 상에 위치한 게이트 전극; 을 포함하는 것을 특징으로 하는 박막트랜지스터를 제공한다.
또한 본 발명은 상기 탄소나노튜브 유기반도체에서 공액고분자는 폴리플루오렌, 폴리티오펜 , 디켑토파이로릴 파이릴(1,4-diketopyrrolo[3,4-c]pyrrole (DPP)), 나프탈렌 다이이미드, 나프탈렌-비스디카르복시이미드(naphthalene-bis(dicarboximide) (NDI)), 아이소인디고(isoindigo), 아이소티오펜 인디고(isothiophene indigo) 중 어느 하나인 것을 특징으로 하는 박막트랜지스터를 제공한다.
또한 본 발명의 상기 탄소나노튜브 유기반도체는 상기 단일벽 탄소나노튜브가 0.0001 ~ 0.015 mg/㎖ 포함된 것을 특징으로 하는 박막트랜지스터를 제공한다.
또한 본 발명의 상기 유기반도체층은 다른 유기반도체가 추가적으로 혼합되는 데, N형 반도체 또는 P형 반도체가 혼합되는 것을 특징으로 하는 박막트랜지스터를 제공한다.
또한 본 발명은 상기 공액고분자로 랩핑된 탄소나노튜브 및 다른 유기반도체의 혼합된 부피에서 상기 공액고분자로 랩핑된 탄소나노튜브는 10부피% 이상인 것을 특징으로 하는 박막트랜지스터를 제공한다.
또한 본 발명은 상기 박막트랜지스터를 활성층으로 활용하여 화학물질에 노출시 전기적 특성 변화를 감지할 수 있어 날숨을 통한 폐암진단으로 활용할 수 있는 화학 센서를 제공한다.
또한 본 발명은 상기 화학센서를 이용하여 스마트폰의 어플리케이션에 활용하는 것으로, 상기 화학센서를 능동구동 센서부로 연결하고 상기 센서부의 신호를 무선으로 전송하는 블루투스칩을 포함하며, 전송된 신호를 스마트폰에서 감지할 수 있는 날숨을 통한 폐암진단으로 활용할 수 있는 어플리케이션을 제공한다.
본 발명에 따른 탄소나노튜브 유기반도체, 이를 포함한 박막트랜지스터, 이를 이용한 화학센서는 유연한 센서 회로를 제공하고 이를 통해서 인간의 날숨에 포함된 유기화합물의 농도를 감지하는 센서를 제공하는 효과가 있다.
본 발명에 따른 탄소나노튜브 유기반도체, 이를 포함한 박막트랜지스터, 이를 이용한 화학센서 및 어플리케이션은 폐암을 진단하는 센서 기술을 제공하고 이렇게 감지된 신호를 스마트폰의 어플리케이션에서 모니터링하는 시스템을 제공하는효과가 있다.
본 발명에 따른 탄소나노튜브 유기반도체, 이를 포함한 박막트랜지스터, 이를 이용한 화학센서는 소재자체의 연성으로 인해서 향후 구부지거나, 늘어나는 소자를 제작한다면 사람들이 어디서나 가지고 다닐 수 있는 접거나 구부리거나 말수 있는 화학 센서의 구현이 가능하다. 또한 인체 또는 의류에 부착이 가능한 웨어러블 센서로 적용이 가능한다.
또한, 본 발명에 따른 탄소나노튜브 유기반도체, 이를 포함한 박막트랜지스터, 이를 이용한 화학센서는 인쇄공정이 가능하여 기존의 센서 제조 단가를 낮추어서 보다 가격경쟁력이 향상을 가능하게 한다. 또한 이러한 높은 가격경쟁력으로 인해서 인간의 날숨에 포함된 다양한 유기화합물을 감지하여 폐암등의 질병을 간단히 감지하는 유연 센서 감지기를 제공한다.
도 1은 본 발명의 일실시예에 따른 박막트랜지스터를 제조 공정도를 나타낸 것이다.
도 2는 본 발명의 일실시예에 따른 탄소나노튜브 유기반도체 제조공정도를 나타낸 것이다.
도 3은 공액고분자로 랩핑된 탄소나노튜브의 개략적인 형상을 나타낸 것이다.
도 4는 부유용액에 분산된 탄소나노튜브의 Uv-vis spectra를 나타낸 것이다.
도 5는 탄소나노튜브 반도체층을 형성한 박막의 hight이미지를 나타낸 것이다.
도 6은 본 발명의 실시예1에서 제조된 박막트랜지스터의 전이곡선을 나타낸 것이다.
도 2는 본 발명의 일실시예에 따른 탄소나노튜브 유기반도체 제조공정도를 나타낸 것이다.
도 3은 공액고분자로 랩핑된 탄소나노튜브의 개략적인 형상을 나타낸 것이다.
도 4는 부유용액에 분산된 탄소나노튜브의 Uv-vis spectra를 나타낸 것이다.
도 5는 탄소나노튜브 반도체층을 형성한 박막의 hight이미지를 나타낸 것이다.
도 6은 본 발명의 실시예1에서 제조된 박막트랜지스터의 전이곡선을 나타낸 것이다.
이하 본 발명에 첨부된 도면을 참조하여 본 발명을 상세히 설명하기로 한다. 우선, 도면들 중, 동일한 구성요소 또는 부품들은 가능한 한 동일한 참조부호를 나타내고 있음에 유의하여야 한다. 본 발명을 설명함에 있어, 관련된 공지기능 혹은 구성에 대한 구체적인 설명은 본 발명의 요지를 모호하지 않게 하기 위하여 생략한다.
본 명세서에서 사용되는 정도의 용어 “약”, “실질적으로” 등은 언급된 의미에 고유한 제조 및 물질 허용오차가 제시될 때 그 수치에서 또는 그 수치에 근접한 의미로 사용되고, 본 발명의 이해를 돕기 위해 정확하거나 절대적인 수치가 언급된 개시 내용을 비양심적인 침해자가 부당하게 이용하는 것을 방지하기 위해 사용된다.
본 발명의 트랜지스터는 탄소나노튜브 유기반도체 복합체의 트랜지스터가 이용될 수 있는 데, 본 발명에서 상기 트랜지스터는 TGBC(Top Gate Bottom Contact)구조로 설명하고 있지만, 이에 한정되는 것은 아니며 BGTC(Bottom Gate Top Contact)구조 등에서도 적용될 수 있다.
도 1는 본 발명의 일실시예에 따른 탄소나노튜브 유기반도체 복합체를 이용한 화학센서의 제조 공정도를 나타낸 것이다.
본 발명의 탄소나노튜브 유기반도체의 복합체를 이루는 트랜지스터를 제조하고 이를 화학센서로 제조할 수 있는 데, 상기 탑게이트 형태의 유기박막트랜지스터는 기판을 제공하고, 상기 기판 상에 서로 이격되게 소스/드레인 전극을 형성시킨 후, 상기 소스/드레인 전극을 덮도록 형성된 유기반도체층을 형성하고, 상기 유기반도체층 위에 게이트 절연막을 형성하고, 그리고 상기 게이트 절연막 상의 일부 영역에 게이트 전극을 형성하는 단계로 구성된다.
도 1을 참조하면, 기판을 제공하고, 상기 기판 상에 서로 이격되어 있는 소스/드레인 전극을 형성한다.
상기 기판은 n-형이나 p-형으로 도핑된 실리콘 웨이퍼, 유리기판, 폴리에테르술폰(polyethersulphone), 폴리아크릴레이트(polyacrylate), 폴리에테르 이미드 (polyetherimide), 폴리이미드(polyimide), 폴리에틸렌 테레프탈레이드 (polyethyeleneterepthalate), 폴리에틸렌 나프탈렌 (polyethylene naphthalate) 로 이루어진 그룹으로부터 선택되는 플라스틱 필름과 인듐틴옥사이드 (indium tin oxide) 가 코팅된 유리기판 및 플라스틱 필름을 포함하나, 이에 한정되지 않는다.
상기 소스/드레인 전극은 Au, Al, Ag, Mg, Ca, Yb, Cs-ITO 또는 이들의 합금 중에서 선택되는 단일층으로 형성될 수 있으며, 기판과의 접착성을 향상시키기 위하여 Ti, Cr 또는 Ni과 같은 접착 금속층을 더욱 포함하여 다중층으로 형성될 수 있다. 또한 그라핀(graphene), 카본나노튜브(CNT), PEDOT:PSS 전도성 고분자 실버나노와이어(silver nanowire) 등을 이용하여 기존의 금속보다 탄성에 더욱 유연한 소자를 제조할 수 있으며 위 물질들을 잉크로 사용하여 잉크젯 프린팅 또는 스프레이 등의 인쇄공정을 이용하여 소스/드레인 전극을 제조할 수 있다. 이러한 인쇄공정을 통해서 소스/드레인 전극을 형성하며 진공공정을 배제할 수 있어서 제조비용의 절감효과를 기대할 수 있다.
상기 소스/드레인 전극을 포함하는 기판 전면에 걸쳐 탄소나노튜브 유기반도체를 형성할 수 있다.
상기 탄소나노튜브 유기반도체는 탄소나노튜브에 공액고분자가 랩핑되어 형성될 수 있다.
상기 탄소나노튜브 유기반도체는 공액고분자에 단일벽 탄소나노튜브가 0.0001 ~ 0.015 mg/㎖가 포함될 수 있다.
도 2는 본 발명의 일실시예에 따른 탄소나노튜브 유기반도체층 제조공정도를 나타낸 것이다.
상기 유기반도체층을 제조하는 방법은 용매에 공액고분자 및 단일벽 탄소나노튜브를 혼합하는 혼합단계; 혼합된 용액을 초음파로 처리하는 초음파처리단계; 원심분리기로 분리하여 부유용액을 취하는 분리단계; 및 상기 부유용액을 유기반도체층으로 형성하는 탄소나노튜브 유기반도체층 형성단계로 이루어질 수 있다.
먼저 혼합단계는 용매에 공액고분자 및 단일벽 탄소나노튜브를 혼합할 수 있다. 상기 혼합단계는 용매 1㎖ 당 공액고분자 약4~6mg 및 단일벽 탄소나노튜브 1.5~3.0mg을 포함시켜 혼합하는 데, 상기 공액고분자 및 단일벽 탄소나노튜브의 혼합비율은 3:2~3:1인 것이 바람직하다.
상기 범위로 혼합할 경우 용매에 단일벽 탄소나노튜브 및 공액고분자가 잘 분산되어 혼합될 수 있다.
상기 용매의 종류로는 톨루엔, 클로로포름, 클로로벤젠, 다이클로로벤젠, 트리클로로벤젠, 자일렌 등을 이용할 수 있다.
공액고분자는 폴리플루오렌(poly[9,9-dioctylfluorenyl-2,7-diyl], PFO)인 것이 바람직하다. 상기 폴리플루오렌은 탄소나노튜브를 분산력을 가지도록 하여 탄소나노튜브와 폴리플루오렌의 복합체를 잘 이루도록 하여 탄소나노튜브를 공액고분자인 폴리플루오렌이 랩핑할 수 있도록 할 수 있다.
또한, 상기 공액고분자로는 폴리플루오렌 외에 폴리티오펜 , 디켑토파이로릴 파이릴(1,4-diketopyrrolo[3,4-c]pyrrole (DPP)), 나프탈렌 다이이미드, 나프탈렌-비스디카르복시이미드(naphthalene-bis(dicarboximide) (NDI)), 아이소인디고(isoindigo), 아이소티오펜 인디고(isothiophene indigo) 중에서 어느 하나를 이용할 수 있다.
공액고분자인 폴리플루오렌(PFO)을 이용하여 단일벽 탄소나노튜브를 랩핑할 경우 랩핑된 탄소나노튜브는 용매에 녹아서 잉크젯 프린팅 등으로 유기반도체층을 형성할 수 있는 장점이 있을 뿐만 아니라 공액고분자 및 탄소나노튜브의 결합에 의해 화학센서로 활용시 민감한 가스의 반응까지 감지할 수 있는 장점이 있다.
혼합된 용액은 초음파로 처리를 하는 데, 초음파 처리는 15 내지 50Hz로 처리할 수 있으며, 초음파 처리 시간으로는 30 ~ 60분정도 처리할 수 있다.
혼합된 용액을 초음파처리하게 되면 반도체성의 단일벽 탄소나노튜브에 공액고분자가 랩핑된 구조로 이루어진다.
단일벽 탄소나노튜브는 두 가지 성질을 나타내는 데, 반도체성 및 금속성의 성질을 갖는다. 본 발명은 반도체성의 SWNT만을 선택적으로 골라내어 이를 활용할 수 있다. 초음파로 처리된 물질은 단일벽 탄소나노튜브에 공액고분자가 랩핑된 구조로 이루어지는 데, 이때 단일벽 탄소나노튜브 중 반도체성 성질을 갖는 탄소나노튜브만이 공액고분자와 랩핑된 구조를 띄게 된다.
한편, 상기 유기반도체층은 공액고분자가 랩핑된 탄소나노튜브 단독으로 구성되거나 다른 유기반도체 재료가 추가로 혼합되어 구성될 수도 있다.
추가로 혼한되는 유기반도체 물질로는 N형유기반도체 또는 P형유기반도체가 있는 데, 상기 N형 유기반도체는 아센계 물질, 완전 불화된 아센계 물질, 부분 불화된 아센계 물질, 부분 불화된 올리고티오펜(oligothiophene)계 물질, 플러렌(fullerene)계 물질, 치환기를 갖는 플러렌계 물질, 완전 불화된 프탈로시아닌(phthalocyanine)계 물질, 부분 불화된 프탈로시아닌계 물질, 페릴렌 테트라카르복실릭 디이미드(perylene tetracarboxylic diimide)계 물질, 페릴렌 테트라카르복실 디안하이드라이드(perylene tetracarboxylic dianhydride)계 물질, 나프탈렌 테트라카르복실릭 디이미드(naphthalene tetracarboxylic diimide)계 물질 또는 나프탈렌 테트라카르복실릭 디안하이드라이드(naphthalene tetracarboxylic dianhydride)계 물질 또는 이들의 유도체 중에서 선택될 수 있다.
또한 상기 P형 유기반도체는 아센(acene), 폴리-티에닐렌비닐렌(poly-thienylenevinylene), 폴리-3-헥실티오펜(poly-3-hexylthiophen), 알파-헥사티에닐렌(α-hexathienylene), 나프탈렌(naphthalene), 알파-6-티오펜(α-6-thiophene), 알파-4-티오펜 (α-4-thiophene), 루브렌(rubrene), 폴리티오펜(polythiophene), 폴리파라페닐렌비닐렌 (polyparaphenylenevinylene), 폴리파라페닐렌(polyparaphenylene), 폴리플로렌(polyfluorene), 폴리티오펜비닐렌(polythiophenevinylene), 폴리티오펜-헤테로고리방향족 공중합체(polythiophene-heterocyclicaromatic copolymer), 트리아릴아민(triarylamine)을 포함하는 물질 또는 이들의 유도체 중에서 선택될 수 있다.
공액고분자가 랩핑된 탄소나노튜브와 다른 유기반도체 재료가 혼합되는 경우 공액고분자가 랩핑된 탄소나노튜브는 10 부피%이상 포함되는 것이 바람직하다.
상기 공액고분자가 랩핑된 탄소나노튜브가 전체 반도체층의 부피 중에서 10 부피%이상 존재함으로써 이후 화학센서로의 이용시 적은 농도의 가스도 감지할 수 있는 효과가 있다.
도 3은 공액고분자로 랩핑된 탄소나노튜브의 개략적인 형상을 나타낸 것이다.
공액고분자가 단일벽 탄소나노튜브를 감싸게 되는 데, 도 3의 (a)와 같이 공액고분자가 나란하게 형성되거나, 도 3의 (b)와 같이 꼬여서 형성될 수도 있다.
공액고분자가 랩핑된 탄소나노튜브는 다른 탄소나노튜브에 비해 비중이 낮아져서 이를 분리해 낼 수 있는 데, 이는 분리단계를 통해 분리해 낼 수 있다.
분리단계는 원심분리기를 통해 랩핑된 탄소나노튜브 위로 부유하게 되는 데, 부유하게 된 부유용액을 걸러내어 랩핑된 탄소나노튜브를 분리할 수 있다.
부유용액에 분산되어 있는 단일벽 탄소나노튜브는 반도체성의 탄소나노튜브가 랩핑된 것임을 확인할 수 있는 데, 도 4는 부유용액에 분산된 탄소나노튜브의 Uv-vis spectra를 나타낸 것이다.
부유용액에 분산되어 있는 단일벽 탄소나노튜브를 살펴보면 반도체성의 단일벽 탄소나노튜브임을 확인할 수 있는 데, 도 4는 공액고분자인 PFO를 이용하여 부유용액에 분산된 탄소나노튜브의 Uv-vis spectra를 나타낸 것이다.
Uv-vis spectra에서 반도체성의 단일벽 탄소나노튜브는 1000~1400 nm 범위에서 발견되고, 금속성의 단일벽 탄소나노튜브는 500~600 nm 범위에서 발견된다.
Uv-vis spectra에서 500~600nm 범위의 peak는 보이지 않고 1000~1400 nm범위의 peak가 발견되기 때문에 부유용액 반도체성의 단일벽 탄소나노튜브가 포함되어 있는 것을 확인할 수 있다.
즉, 폴리플루오렌과 탄소나노튜브가 혼합된 톨루엔 용액의 흡수 스펙트럼을 보면 (7,5), (7,6) (8,6), (8,7), (9,7)의 카이랄성을 지닌 반도체 탄소나노튜브만이 선택적으로 분리된 것을 알 수 있다. 이를 통해서 폴리플루오렌(PFO)이 카이랄성의 반도체 CNT 표면에만 파이인력으로 결합하여 반도체 랩핑된 탄소나노튜브 복합체를 톨루엔 등의 용매상에서 제조할 수 있다.
원심분리는 8,000 ~ 10,000g로 실시하는 것이 바람직하며, 상기 원심분리를 통해 부유하게 되는 부유용액을 취하여 이를 소스/드레인 전극과 반도체층 사이의 층간층으로 활용할 수 있다. 즉 상기 부유용액을 이용하여 유기반도체층을 형성할 수 있다.
도 5는 탄소나노튜브 반도체층을 형성한 박막의 hight이미지를 나타낸 것이다. 도 5를 살펴보면, 유기반도체층으로 구성된 박막에 단일벽 탄소나노튜브가 분산되어 있는 것을 확인할 수 있다.
이와 같이 소스/드레인 전극 상에 전면에 걸쳐서 탄소나노튜브 유기반도체를 형성하게 되면 트랩이 줄어들게 되어 전하이동도가 좋게 되며, 결국 전자소자의 성능이 향상되는 효과가 있다.
상기 유기반도체층의 상부에는 전면에 걸쳐서 게이트 절연막을 형성할 수 있다.
상기 게이트 절연막은 유기절연막 또는 무기절연막의 단일막 또는 다층막으로 포함되거나 유-무기 하이브리드 막으로 포함된다. 상기 유기절연막으로는 폴리메타아크릴레이트(PMMA, polymethylmethacrylate), 폴리스타이렌(PS, polystyrene), 페놀계 고분자, 아크릴계 고분자, 폴리이미드와 같은 이미드계 고분자, 아릴에테르계 고분자, 아마이드계 고분자, 불소계 고분자, p-자이리렌계 고분자, 비닐알콜계 고분자, 파릴렌(parylene) 중에서 선택되는 어느 하나 또는 다수개를 사용한다. 상기 무기절연막으로는 실리콘 산화막, 실리콘 질화막, Al2O3, Ta2O5, BST, PZT 중에서 선택되는 어느 하나 또는 다수개를 사용한다.
상기 게이트 절연막상 일부영역에는 게이트 전극을 형성할 수 있다. 상기 게이트 전극은 알루미늄(Al), 알루미늄 합금(Al-alloy), 몰리브덴(Mo), 몰리브덴 합금(Mo-alloy), 실버나노와이어(silver nanowire), 갈륨인듐유태틱(gallium indium eutectic), PEDOT;PSS 중에서 선택되는 어느 하나로 형성할 수 있다. 상기 게이트 전극은 위 물질들을 잉크로 사용하여 잉크젯 프린팅 또는 스프레이 등의 인쇄공정을 이용하여 게이트 전극을 제조할 수 있다. 이러한 인쇄공정을 통해서 게이트 전극을 형성하며 진공공정을 배제할 수 있어서 제조비용의 절감효과를 기대할 수 있다.
이로써 본 발명의 박막트랜지스터를 완성될 수 있다.
또한 본 발명은 상기 박막트랜지스터를 이용하여 화학센서를 제공할 수 있다.
상기 화학센서가 작동하는 원리는 트랜지스터의 전류량 차이에 의해서 작동을 하게 되는 본 발명에 따른 트랜지스터를 이용하여 측정하면 특정 게이트 및 소스 전압에서 일정한 전류가 채널에 흐르게 된다. 이 때 감지 가능한 가스 또는 화학물질을 트랜지스터를 통과하게 하면 전류량의 증가 또는 감소가 일어나게 된다.
이를 통해서 가스가 있는지 없는지를 감지하게 되거나 또는 가스의 농도에 따라서 전류량의 증가 정도가 다르게 되어서 농도의 검출이 가능하게 된다.
본 발명에서는 이러한 가스의 감지를 폐암진단용으로 활용할 수 있다. 즉 인간의 날숨에서 나오는 휘발성 유기화합물의 농도를 측정함으로써 폐암 유무를 확인할 수 있다.
박막트랜지스터를 활성층으로 활용하여 화학물질에 노출시 전기적 특성 변화를 감지할 수 있어 날숨을 통한 폐암진단으로 활용할 수 있는 화학 센서를 제공한다.
폐암에 걸린 환자의 날숨에는 휘발성 유기화합물은 정상인에 비해서 많은 농도로 배출된다. 폐암환자의 경우 날숨에서의 암모니아의 배출은 20~100ppb(parts per billion)이 배출되지만, 정상인의 경우에는 0~10 ppb가 배출된다. 이에 따라 화학센서를 이용하여 이를 감지하여 폐암을 진단할 수 있다.
이외에 이소프로판올, 아세톤, 에탄올 등의 농도를 감지하여 폐암환자를 진단 할 수 있다.
폐암환자의 경우 이소프로판올의 경우 230 ~ 1000ppb, 아세톤의 경우 150 ~ 900ppb, 에탄올의 경우 60 ~ 2100 ppb가 배출는 데, 화학센서를 통해 이를 감지하여 폐암여부를 간단하게 진단할 수 있다.
한편, 본 발명은 또한 상기 화학센서를 제조 후 이를 이용한 폐암진단 확인은 스마트폰의 어플리케이션을 활용할 수 있다.
상기 화학센서로 능동구동 센서부를 구성하고 센서부에서 감지된 신호가 전류의 증가로 인해서 감지되면 이는 커패시턴스(Capacitance)를 통해 전압신호로 변경된다. 감지된 가스의 농도에 따라서 출력되는 전압신호의 세기가 변하게 되며 이를 통해서 감지하고자 하는 화학물의 정확한 농도를 알 수 있게된다. 이러한 능동구동 센서부의 신호를 아나로그-디지털 변환기(analog-digital converter)를 통해서 디지털신호로 변환한후 출력신호를 최종적으로 무선으로 전송하는 블루투스칩에 전송할 수 있다. 상기 블루투스칩에서는 이러한 신호를 무선으로 근접한 페어링된 스마트폰에 전송하여 미리 설치된 스마트폰의 어플리케이션을 통해서 감지된 특정 화학물의 정확한 농도를 표시할 수 있게 된다.
본 발명에 따른 이러한 시스템을 통해서 센서부에 인간의 날숨을 흘려주면 날숨안에 존재하는 암모니아 또는 다양한 휘발성 유기화합물(VOCs) 농도를 감지하여 정상인의 날숨에서 존재하는 농도보다 높은 농도의 암모니아가 감지될 때 이를 폐암의 발병을 진단 할 수 있게 되어, 본 발명을 휴대용의 간이 폐암진단시스템으로 활용할 수 있다. 특히 블루투스 칩을 제외한 센서부와 전자회로부를 유연한 플렉서블 기판위에 다양한 인쇄공정을 통해서 제조함으로써 센서의 제조가격을 매우 낮출 수 있게 함으로써 가격경쟁력을 지닌 저가의 일회용 유연센서 시스템 구현이 가능하다.
이하 본 발명의 일실시예에 대하여 상세히 설명한다.
실시예
탄소나노튜브 유기반도체 제조
용매로 톨루엔을 준비하고, 단일벽 탄소나노튜브 및 공액고분자로 폴리플루오렌 (PFO)를 이용하였다.
톨루엔 1㎖ 당 PFO 4mg, 단일벽 탄소나노튜브 2mg을 혼합하였다. (혼합단계) 혼합된 용액을 초음파 처리하는 데 먼저 ultrasonication bath에서 20Hz로 30분간 실시한 후 Tip sonicator로 15분간 초음파 처리한다.(초음파처리단계)
초음파 처리된 물질을 원심분리기를 이용하여 원심분리하는 데, 원심분리는 9,000 g로 하여 5분간 실시하고 부유된 부유용액을 취하여 탄소나노튜브 유기반도체의 제조에 활용한다.
박막트랜지스터
제조
박막트랜지스터를 제조하는 데 있어, 상기 기판 상에 서로 이격되게 소스/드레인 전극을 형성시킨 후, 상기 소스/드레인 전극을 덮도록 탄소나노튜브 유기반도체를 형성하고, 상기 탄소나노튜브 유기반도체 상에 유기반도체층을 형성하고, 상기 유기반도체층 위에 게이트 절연막을 형성하고, 그리고 상기 게이트 절연막 상의 일부 영역에 게이트 전극을 형성하는 박막트랜지스터를 제조하였다.
이때, 기판으로는 유리기판을 이용하였으며, 기판 상에 인쇄 공정을 통해서 소스/드레인 전극을 형성하였다. 소스/드레인 전극 상에 상기 "탄소나노튜브 유기반도체 제조"에서 제조된 탄소나노튜브 유기반도체를 이용하여 제조하였다.
게이트 절연막으로는 PMMA, 게이트 전극은 알루미늄(Al)으로 형성하여 박막트랜지스터를 완성하였다.
도 6은 본 발명의 실시예1에서 제조된 박막트랜지스터의 전이곡선을 나타낸 것이다.
도 6을 참조하면, 폴리플루오렌 공액고분자가 랩핑된 반도체성 탄소나노튜브를 스핀코팅공정으로 (500 rpm, 1분) 박막으로 도포하여 제조한 트랜지스터의 전이곡선이다. 제조된 트랜지스터는 양친성 전하특성을 보여주며 이때 측정된 전자의 이동도는 1.5 ㎠/Vs 이고 정공의 이동도는 2.0 ㎠/Vs 이다. 또한 전류의 점멸비는 106 이상이다. 기존에 전도성과 반도체성이 혼합되어 있는 CNT에 비해서 충분한 전멸비를 보여주기 때문에 이를 적용하여 성능이 우수한 화학센서의 제조가 가능하다.
화학센서 및 어플리케이션
상기에서 제조된 박막트랜지스터를 이용하여 인간의 날숨이 통과하게 하여 전류량 차이에 감지한다. 날숨을 트랜지스터를 통과하게 하면 전류량의 증가 또는 감소가 일어나게 되는 데, 이를 감지하여 농도를 검출한다.
즉, 박막트랜지스터를 활성층으로 활용하여 날숨을 통한 폐암진단으로 활용할 수 있는 화학 센서를 활용한다.
또한, 본 발명은 상기 화학센서를 이용한 폐암진단 확인은 스마트폰의 어플리케이션을 활용할 수 있다. 상기 화학센서를 능동구동 센서부로 연결하고 상기 센서부의 신호를 무선으로 전송하는 블루투스칩을 포함할 수 있다. 또한 스마트폰의 어플리케이션은 폐암진단을 할 수 있는 프로그램으로 상기 블루투스칩으로부터 전송된 신호를 감지하여 폐암진단으로 활용할 수 있다.
이상에서 설명한 본 발명은 전술한 실시예 및 첨부된 도면에 의해 한정되는 것은 아니고, 본 발명의 기술적 사상을 벗어나지 않는 범위 내에서 여러 가지 치환, 변형 및 변경이 가능함은 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 있어서 명백할 것이다.
Claims (17)
- 유기박막트랜지스터를 구성하는 탄소나노튜브 유기반도체로서,
공액고분자 및 단일벽 탄소나노튜브를 포함하고,
상기 단일벽 탄소나노튜브는 반도체성질을 가지며 공액고분자로 랩핑되고, 상기 공액고분자는 폴리플루오렌, 디켑토파이로릴 파이릴(1,4-diketopyrrolo[3,4-c]pyrrole (DPP)), 나프탈렌 다이이미드, 나프탈렌-비스디카르복시이미드(naphthalene-bis(dicarboximide) (NDI)), 아이소인디고(isoindigo), 아이소티오펜 인디고(isothiophene indigo) 중 어느 하나이고,
상기 공액고분자는 반도체성질을 갖는 단일벽 탄소나노튜브만을 선택적으로 랩핑하며,
상기 공액고분자가 랩핑된 단일벽 탄소나노튜브는 유기반도체 내에서 분산되어 있는 것을 특징으로 하는 탄소나노튜브 유기반도체.
- 삭제
- 제1항에 있어서,
상기 탄소나노튜브 유기반도체는 상기 단일벽 탄소나노튜브가 0.0001 ~ 0.015 mg/㎖가 포함된 것을 특징으로 하는 탄소나노튜브 유기반도체.
- 제1항에 있어서,
상기 유기반도체는 다른 유기반도체가 추가적으로 혼합되는 데, N형 반도체 또는 P형 반도체가 혼합되는 것을 특징으로 하는 탄소나노튜브 유기반도체.
- 제4항에 있어서,
상기 공액고분자로 랩핑된 탄소나노튜브 및 다른 유기반도체의 혼합된 부피에서 상기 공액고분자로 랩핑된 탄소나노튜브는 10부피% 이상인 것을 특징으로 하는 탄소나노튜브 유기반도체.
- 제4항에 있어서,
상기 N형 유기반도체는 아센계 물질, 완전 불화된 아센계 물질, 부분 불화된 아센계 물질, 부분 불화된 올리고티오펜(oligothiophene)계 물질, 플러렌(fullerene)계 물질, 치환기를 갖는 플러렌계 물질, 완전 불화된 프탈로시아닌(phthalocyanine)계 물질, 부분 불화된 프탈로시아닌계 물질, 페릴렌 테트라카르복실릭 디이미드(perylene tetracarboxylic diimide)계 물질, 페릴렌 테트라카르복실 디안하이드라이드(perylene tetracarboxylic dianhydride)계 물질, 나프탈렌 테트라카르복실릭 디이미드(naphthalene tetracarboxylic diimide)계 물질 또는 나프탈렌 테트라카르복실릭 디안하이드라이드(naphthalene tetracarboxylic dianhydride)계 물질 또는 이들의 유도체 중에서 선택되며,
상기 P형 유기반도체는 아센(acene), 폴리-티에닐렌비닐렌(poly-thienylenevinylene), 폴리-3-헥실티오펜(poly-3-hexylthiophen), 알파-헥사티에닐렌(α-hexathienylene), 나프탈렌(naphthalene), 알파-6-티오펜(α-6-thiophene), 알파-4-티오펜 (α-4-thiophene), 루브렌(rubrene), 폴리티오펜(polythiophene), 폴리파라페닐렌비닐렌 (polyparaphenylenevinylene), 폴리파라페닐렌(polyparaphenylene), 폴리플로렌(polyfluorene), 폴리티오펜비닐렌(polythiophenevinylene), 폴리티오펜-헤테로고리방향족 공중합체(polythiophene-heterocyclicaromatic copolymer), 트리아릴아민(triarylamine)을 포함하는 물질 또는 이들의 유도체 중에서 선택되는 것을 특징으로 하는 탄소나노튜브 유기반도체.
- 유기박막트랜지스터를 구성하는 탄소나노튜브 유기반도체 제조방법으로서,
용매에 공액고분자 및 단일벽 탄소나노튜브를 혼합하는 혼합단계;
혼합된 용액을 초음파 처리하는 초음파처리단계;
원심분리기로 분리하여 부유용액을 취하는 분리단계; 및
상기 부유용액을 유기반도체를 형성하는 탄소나노튜브 유기반도체 형성단계를 포함하되,
상기 분리단계에서 부유용액은 반도체성질을 가진 단일벽 탄소나노튜브가 공액고분자로 랩핑되고,
상기 공액고분자는 폴리플루오렌, 디켑토파이로릴 파이릴(1,4-diketopyrrolo[3,4-c]pyrrole (DPP)), 나프탈렌 다이이미드, 나프탈렌-비스디카르복시이미드(naphthalene-bis(dicarboximide) (NDI)), 아이소인디고(isoindigo), 아이소티오펜 인디고(isothiophene indigo) 중 어느 하나이고,
상기 공액고분자는 반도체성질을 갖는 단일벽 탄소나노튜브만을 선택적으로 랩핑하며,
상기 공액고분자가 랩핑된 단일벽 탄소나노튜브는 유기반도체 내에서 분산되어 있는 것을 특징으로 하는 탄소나노튜브 유기반도체 제조방법.
- 제7항에 있어서,
상기 혼합단계는 용매 1㎖ 당 공액고분자 4~6mg 및 단일벽 탄소나노튜브 1.5~3.0mg이 포함되며, 공액고분자 및 단일벽 탄소나노튜브의 혼합비율은 3:2~3:1인 것을 특징으로 하는 탄소나노튜브 유기반도체 제조방법.
- 삭제
- 제7항에 있어서,
상기 용매는 톨루엔, 클로로포름, 클로로벤젠, 다이클로로벤젠, 트리클로로벤젠 및 자일렌 중에서 어느 하나인 것을 특징으로 하는 탄소나노튜브 유기반도체 제조방법.
- 기판;
상기 기판 상에 위치한 서로 이격되어 위치하는 소스/드레인 전극;
상기 소스/드레인 전극을 포함하는 기판 전면에 걸쳐 위치한 반도체성질을 가진 단일벽 탄소나노튜브가 공액고분자로 랩핑된 물질이 포함된 탄소나노튜브 유기반도체;
상기 유기반도체 상의 전면에 위치하는 게이트 절연막; 및
상기 절연막 상에 위치한 게이트 전극;
을 포함하고,
상기 공액고분자는 폴리플루오렌, 디켑토파이로릴 파이릴(1,4-diketopyrrolo[3,4-c]pyrrole (DPP)), 나프탈렌 다이이미드, 나프탈렌-비스디카르복시이미드(naphthalene-bis(dicarboximide) (NDI)), 아이소인디고(isoindigo), 아이소티오펜 인디고(isothiophene indigo) 중 어느 하나이고,
상기 공액고분자는 반도체성질을 갖는 단일벽 탄소나노튜브만을 선택적으로 랩핑하며,
상기 공액고분자가 랩핑된 단일벽 탄소나노튜브는 유기반도체 내에서 분산되어 있는 것을 특징으로 하는 박막트랜지스터.
- 삭제
- 제11항에 있어서,
상기 탄소나노튜브 유기반도체는 상기 단일벽 탄소나노튜브가 0.0001 ~ 0.015 mg/㎖ 포함된 것을 특징으로 하는 박막트랜지스터.
- 제13항에 있어서,
상기 유기반도체는 다른 유기반도체가 추가적으로 혼합되는 데, N형 반도체 또는 P형 반도체가 혼합되는 것을 특징으로 하는 박막트랜지스터.
- 제13항에 있어서,
상기 공액고분자로 랩핑된 탄소나노튜브 및 다른 유기반도체의 혼합된 부피에서 상기 공액고분자로 랩핑된 탄소나노튜브는 10부피% 이상인 것을 특징으로 하는 박막트랜지스터.
- 제11항, 제13항 내지 제15항 중 어느 한 항에 따른 박막트랜지스터를 활성층으로 활용하여 화학물질에 노출시 전기적 특성 변화를 감지할 수 있어 날숨을 통한 폐암진단으로 활용할 수 있는 화학 센서.
- 제16항의 화학센서를 이용하여 어플리케이션이 탑재된 스마트폰에 있어서,
상기 화학센서를 능동구동 센서부로 연결하고 상기 센서부의 신호를 무선으로 전송하는 블루투스칩을 포함하며, 전송된 신호를 스마트폰에서 감지할 수 있는 날숨을 통한 폐암진단으로 활용할 수 있는 어플리케이션이 탑재된 스마트폰.
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