KR102027042B1 - Array of graphene qunantum dots embedded in hexagonal boron nitride and manufacturing method for the same, electronic device comprising for the same - Google Patents
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Abstract
본 발명은 그래핀 양자점의 디자인에 관한 것으로, 보다 상세하게는 다양한 전자 소자에 이용 가능한 그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막 및 그 제조방법에 관한 것으로서, 본 발명의 일 측에 따르는 그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막은, 육방정계 질화붕소 박막에 있어서, 복수 개의 인접한 질소 원자 및 붕소 원자의 자리(site)가 탄소 원자로 치환되어 형성된 그래핀 양자점(GQD, graphene quantum dot)을 하나 이상 포함한다. The present invention relates to the design of graphene quantum dots, and more particularly, to a thin film formed inside a hexagonal boron nitride and a method for manufacturing the graphene quantum dots usable in various electronic devices, according to one aspect of the present invention The thin film formed of the pin quantum dot inside the hexagonal boron nitride is a graphene quantum dot (GQD) formed by replacing a site of a plurality of adjacent nitrogen atoms and boron atoms with carbon atoms in a hexagonal boron nitride thin film. Contains one or more.
Description
본 발명은 그래핀 양자점의 디자인에 관한 것으로, 보다 상세하게는 다양한 전자 소자에 이용 가능한 그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막 및 그 제조방법에 관한 것이다.The present invention relates to the design of graphene quantum dots, and more particularly, to a thin film formed inside a hexagonal boron nitride and a method for manufacturing the graphene quantum dots usable in various electronic devices.
그래핀 양자점은 양자구속효과(quantum confinement effect)로 인해 밴드갭(bandgap)을 제어하고 광전자 소자의 양자 효율을 높일 수 있다는 점에서 주목을 받고 있는 나노 소재이다. 그래핀 양자점은 일반적으로 벌크 그래파이트(bulk graphite)로부터 수열 절단 및 화학적 박리 방법으로 제조된다. 이러한 방법은 간단하고 대량생산이 가능하다는 장점을 지니지만, 양자점의 특정 크기 및 형태 조절하는데 어려움이 있다. 이러한 한계를 극복하기 위해 전자빔 리소그래피(e-beam lithography)를 사용하여 특정 크기 그래핀 양자점을 제작하는 방법이 보고 되었다. 이 방법은 양자점 크기를 매우 정밀하게 제어 할 수 있지만, 특수 장비를 필요로 하고, 시간이 많이 걸릴 뿐만 아니라 기술의 한계로 인해 20 nm 이하 크기의 양자점을 제작하는데 어려움이 있다. 따라서, 그래핀 양자점의 크기와 배열을 제어할 수 있는 효과적인 방법에 대해 여전히 산업계의 수요가 존재하고 있었다. 더욱이, 일반적인 방법으로 제조된 그래핀 양자점은 국한된 에너지 상태(localized energy state)의 가장자리를 보유하기 때문에 전하 수송 특성 조절하기 쉽지 않으므로 국한 상태(localized state)를 포함하지 않는 잘 정렬된 경계를 갖는 양자점을 얻는 것이 매우 중요하다. Graphene quantum dots are nanomaterials that are attracting attention because they can control the bandgap and increase the quantum efficiency of optoelectronic devices due to the quantum confinement effect. Graphene quantum dots are generally prepared from bulk graphite by hydrothermal cleavage and chemical exfoliation methods. This method has the advantage of being simple and mass-producible, but has difficulty controlling the specific size and shape of the quantum dots. In order to overcome this limitation, a method of fabricating a specific size graphene quantum dot using e-beam lithography has been reported. This method can control quantum dot size very precisely, but it requires special equipment, it is time-consuming, and it is difficult to produce quantum dots of 20 nm or less due to the limitation of technology. Therefore, there is still an industry demand for an effective way to control the size and arrangement of graphene quantum dots. Moreover, graphene quantum dots produced by the conventional method are not easy to control charge transport characteristics because they retain the edges of localized energy states, so they have a well-aligned boundary that does not include localized states. It is very important to get.
이러한 점에서 2차원 절연체인 육방정계 질화붕소는 그래핀과의 유사한 격자 상수(~2 %)로 인해 그래핀 양자점과 경계를 형성하기에 적합한 물질이고, 다른 작용기의 화학 결합으로부터 그래핀 양자점의 경계를 보호할 수 있다. 실제로, 그래핀과 육방정계 질화붕소로 형성된 평면 내 2차원 복합체는 잘 알려져 있고, 패턴 재성장(patterned regrowth), 헤테로 에피텍셜 성장(hetero-epitaxial growth), 치환 반응 방법으로 제조되어 왔다. 최근, 육방정계 질화붕소 트렌치(trench)를 이용한 성장 방법을 통해 질화붕소 내부에 그래핀 나노리본(graphene nanoribbon)이 구현되었다. 그러나, 0차원 물질인 그래핀 양자점의 경우, 경계 효과가 없는 안정된 전자 및 자기 특성을 평가하는 몇 가지 이론적 연구가 수행된 바 있지만, 실험적으로 복합체를 형성하는 방법에 대해서는 전혀 개시된 바가 없었다.In this respect, hexagonal boron nitride, a two-dimensional insulator, is a suitable material for forming boundaries with graphene quantum dots due to its lattice constant (~ 2%) with graphene, and the boundary of graphene quantum dots from chemical bonds of other functional groups. Can protect. In fact, in-plane two-dimensional complexes formed of graphene and hexagonal boron nitride are well known and have been prepared by patterned regrowth, hetero-epitaxial growth, and substitution reaction methods. Recently, graphene nanoribbons have been implemented in boron nitride through a growth method using hexagonal boron nitride trenches. However, in the case of graphene quantum dots, which are 0-dimensional materials, some theoretical studies have been conducted to evaluate stable electronic and magnetic properties without boundary effects, but no method of forming a composite experimentally has been disclosed.
또한, 이와 같이 패턴 디자인이 형성된 박막에서 그래핀 양자점과 육방정계 질화붕소 간의 물성 차이를 이용하여 전자 소자로 이용하는 기술은 개시된 바가 없었다.In addition, a technique using an electronic device using a difference in physical properties between graphene quantum dots and hexagonal boron nitride in a thin film having a pattern design has not been disclosed.
본 발명의 목적은, 그래핀 양자점과 육방정계 질화붕소가 보유한 구조 상의 유사점 및 전기 전도성, 밴드갭 에너지 등의 물성에 있어서의 차이점을 활용하기 위한 디자인된 박막을 제조하는 기술과 그로부터 제조된 박막을 이용하여 제조한 신개념의 전자 소자를 제공하기 위한 것이다.SUMMARY OF THE INVENTION An object of the present invention is to provide a thin film manufactured therefrom and a technique for manufacturing a thin film designed to take advantage of the similarities in the structures possessed by graphene quantum dots and hexagonal boron nitride, and differences in physical properties such as electrical conductivity and band gap energy. It is to provide a new concept of electronic device manufactured using.
본 발명의 일 측에 따르는 그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막은, 육방정계 질화붕소 박막에 있어서, 복수 개의 인접한 질소 원자 및 붕소 원자의 자리(site)가 탄소 원자로 치환되어 형성된 그래핀 양자점(GQD, graphene quantum dot)을 하나 이상 포함한다. Graphene quantum dot according to one side of the present invention is a thin film formed inside the hexagonal boron nitride, the hexagonal boron nitride thin film, a plurality of adjacent nitrogen atoms and boron atoms (site) is formed by the substitution of carbon atoms Include one or more quantum dots (GQDs).
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 그래핀 양자점의 크기는 2 nm 내지 30 nm 인 것일 수 있다.According to one embodiment of the present invention, the size of the graphene quantum dot may be 2 nm to 30 nm.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 육방정계 질화붕소 박막은, 단원자 층 박막인 것일 수 있다.According to an embodiment of the present invention, the hexagonal boron nitride thin film may be a monoatomic layer thin film.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 그래핀 양자점은, 상기 육방정계 질화붕소 박막이 금속 촉매 나노 입자와 접촉한 영역에서 탄소 전구체가 공급되어 형성되는 것일 수 있다.According to the exemplary embodiment of the present invention, the graphene quantum dot may be formed by supplying a carbon precursor in a region where the hexagonal boron nitride thin film is in contact with the metal catalyst nanoparticles.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 금속 촉매 나노 입자의 크기 대비 상기 그래핀 양자점의 크기는 90 % 내지 120 % 인 것일 수 있다.According to one embodiment of the present invention, the size of the graphene quantum dots compared to the size of the metal catalyst nanoparticles may be 90% to 120%.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 금속 촉매는 백금(Pt), 루테늄(Ru), 로듐 (Rh), 구리(Cu) 및 니켈(Ni)로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상을 포함하는 것일 수 있다.According to one embodiment of the present invention, the metal catalyst may include one or more selected from the group consisting of platinum (Pt), ruthenium (Ru), rhodium (Rh), copper (Cu) and nickel (Ni). have.
본 발명의 다른 일 측에 따르는 그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막을 포함하는 전자 소자는, 본 발명의 일 실시예에 따르는 채널(channel)을 형성하는 그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막; 전도성 전극 층을 형성하는 그래핀을 포함하는 박막; 및 터널링 장벽을 형성하는 육방정계 질화붕소 박막;을 포함한다.An electronic device including a thin film of a graphene quantum dot formed in a hexagonal boron nitride according to another aspect of the present invention, the graphene quantum dot forming a channel according to an embodiment of the present invention hexagonal boron nitride A thin film formed therein; A thin film including graphene to form a conductive electrode layer; And a hexagonal boron nitride thin film forming a tunneling barrier.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 전자 소자는, 트랜지스터, 메모리소자, 광전자장치 및 반도체 장치로 이루어진 군에서 선택되는 하나인 것일 수 있다.According to an embodiment of the present invention, the electronic device may be one selected from the group consisting of a transistor, a memory device, an optoelectronic device, and a semiconductor device.
본 발명의 또 다른 일 측에 따르는 그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막의 제조방법은, 백금(Pt), 루테늄(Ru), 로듐 (Rh), 구리(Cu) 및 니켈(Ni)로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상을 포함하는 금속 촉매 나노 입자가 표면에 하나 이상 형성된 베이스 기판을 준비하는 단계; 육방정계 질화붕소 박막을 상기 베이스 기판 상에 전사하는 단계; 및 상기 육방정계 질화붕소 박막 상에 탄소 전구체를 공급하여 그래핀 양자점을 형성하는 단계;를 포함한다.Graphene quantum dots according to another aspect of the present invention is a method for producing a thin film formed inside the hexagonal boron nitride, platinum (Pt), ruthenium (Ru), rhodium (Rh), copper (Cu) and nickel (Ni) Preparing a base substrate having one or more metal catalyst nanoparticles including at least one selected from the group consisting of a surface; Transferring a hexagonal boron nitride thin film to the base substrate; And supplying a carbon precursor on the hexagonal boron nitride thin film to form graphene quantum dots.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 베이스 기판을 준비하는 단계는, 상기 베이스 기판 상에 상기 그래핀 양자점이 형성될 위치에, 상기 형성될 그래핀 양자점의 크기에 상응하는 금속 촉매 나노 입자를 하나 이상 형성하는 것일 수 있다.According to an embodiment of the present disclosure, the preparing of the base substrate may include one metal catalyst nanoparticle corresponding to the size of the graphene quantum dots to be formed at a position where the graphene quantum dots are to be formed on the base substrate. It may be to form over.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 금속 촉매 나노 입자의 크기는, 2 nm 내지 30 nm 인 것일 수 있다.According to one embodiment of the present invention, the metal catalyst nanoparticles may have a size of 2 nm to 30 nm.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 그래핀 양자점을 형성하는 단계에서 형성되는 상기 그래핀 양자점의 크기는, 상기 금속 촉매 나노 입자 크기의 90 % 내지 120 % 인 것일 수 있다.According to one embodiment of the present invention, the size of the graphene quantum dots formed in the step of forming the graphene quantum dots, may be 90% to 120% of the size of the metal catalyst nanoparticles.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 그래핀 양자점을 형성하는 단계에서 상기 탄소 전구체의 공급은 비활성 기체와 함께 공급되는 것일 수 있다.According to one embodiment of the present invention, the supply of the carbon precursor in the step of forming the graphene quantum dot may be supplied with an inert gas.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 탄소 전구체는, 메탄(CH4), 에틸렌 (C2H4) 및 아세틸린 (C2H2)으로 이루어지는 군에서 선택되는 하나 이상인 것일 수 있다.According to one embodiment of the present invention, the carbon precursor may be one or more selected from the group consisting of methane (CH 4 ), ethylene (C 2 H 4 ) and acetylene (C 2 H 2 ).
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 그래핀 양자점을 형성하는 단계에서, 탄소 전구체는 1 sccm 내지 100 sccm의 유량으로 0.5 분 내지 60 분 간 공급되는 것일 수 있다.According to one embodiment of the present invention, in the forming of the graphene quantum dots, the carbon precursor may be supplied for 0.5 minutes to 60 minutes at a flow rate of 1 sccm to 100 sccm.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 그래핀 양자점을 형성하는 단계는 밀폐된 반응로에서 800 ℃ 내지 1100 ℃ 의 온도에서 20 분 내지 60 분 동안 열처리를 수행하는 것을 포함하는 것일 수 있다.According to one embodiment of the present invention, the step of forming the graphene quantum dot may include performing heat treatment for 20 to 60 minutes at a temperature of 800 ℃ to 1100 ℃ in a closed reactor.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 그래핀 양자점을 형성하는 단계; 후에, 상기 베이스 기판 상에 형성된 금속 촉매 나노 입자를 산 처리 방법을 이용하여 제거하는 단계;를 더 포함하는 것일 수 있다.According to an embodiment of the present invention, forming the graphene quantum dot; Thereafter, the metal catalyst nanoparticles formed on the base substrate may be removed using an acid treatment method.
본 발명의 일 측에 따르면, 육방정계 질화붕소 내부에 크기, 형태 및 배열 등이 설계에 따라 디자인된 그래핀 양자점이 하나 이상 형성된 박막이 제공될 수 있다. 본 발명에서는 동일한 평면 상에 형성된 육방정계 질화붕소 영역과 그래핀 양자점 영역 간의 상이한 물성을 이용하여 트랜지스터, 메모리 소자, 광전자 장치, 반도체 장치 등의 전자 소자에 활용할 수 있는 효과가 있다.According to one aspect of the present invention, a thin film formed with one or more graphene quantum dots designed according to the design of the size, shape and arrangement, etc. in the hexagonal boron nitride can be provided. In the present invention, by using different physical properties between the hexagonal boron nitride region and the graphene quantum dot region formed on the same plane, there is an effect that can be utilized in electronic devices such as transistors, memory devices, optoelectronic devices, semiconductor devices.
도 1은, 본 발명의 일 실시예에 따르는 그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막의 구조를 나타내는 개략도이다.
도 2는, 본 발명의 일 실시예에 따르는 그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막의 제조 과정을 나타내는 공정도이다.
도 3은, 본 발명의 일 실시예의 제조과정에서, 백금 금속 촉매 나노 입자가 형성된 베이스 기판 상에 그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막이 제조된 상태에 대한 SEM 및 AFM 사진이다.
도 4는, 본 발명의 일 실시예에 따르는 백금 금속 촉매 나노 입자가 제거된 후, 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 그래핀 양자점의 라만 스펙트럼 분석 그래프이다.
도 5는, 본 발명의 일 실시예에 따르는 그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막을 제조하기 위해 베이스 기판 상에 형성된 금속 나노 촉매 입자의 크기를 나타내는 그래프와 그 각각의 경우에 생성된 그래핀 양자점의 크기를 나타내는 SEM 사진과 분포도이다. ,
도 6은, 본 발명의 일 실시예에 따르는 그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막의 붕소, 질소 및 탄소에 대한 XPS 분석 그래프이다.
도 7은, 본 발명의 일 실시예에 따르는 그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막의 UV-vis 분석 그래프이다.
도 8은, 본 발명의 일 실시예에 따르는 그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막의 전자 터널링 특성을 분석한 그래프이다.1 is a schematic diagram showing the structure of a thin film of graphene quantum dots formed in a hexagonal boron nitride according to an embodiment of the present invention.
2 is a process chart showing a manufacturing process of a thin film formed inside the hexagonal boron nitride graphene quantum dot according to an embodiment of the present invention.
FIG. 3 is a SEM and AFM photograph of a state in which a graphene quantum dot is formed inside a hexagonal boron nitride on a base substrate on which platinum metal catalyst nanoparticles are formed in a manufacturing process of an embodiment of the present invention.
4 is a Raman spectrum analysis graph of graphene quantum dots formed inside hexagonal boron nitride after the platinum metal catalyst nanoparticles according to an embodiment of the present invention are removed.
FIG. 5 is a graph showing the size of metal nanocatalyst particles formed on a base substrate to produce a thin film formed inside a hexagonal boron nitride according to an embodiment of the present invention, and in each case thereof. SEM photograph and distribution chart showing the size of graphene quantum dots. ,
6 is an XPS analysis graph of boron, nitrogen, and carbon of a thin film formed inside a hexagonal boron nitride graphene quantum dot according to an embodiment of the present invention.
7 is a graph showing UV-vis analysis of a thin film of graphene quantum dots formed in hexagonal boron nitride according to an embodiment of the present invention.
FIG. 8 is a graph illustrating electron tunneling characteristics of a thin film of a graphene quantum dot formed in hexagonal boron nitride according to an embodiment of the present invention.
이하에서, 첨부된 도면을 참조하여 실시예들을 상세하게 설명한다. 각 도면에 제시된 동일한 참조 부호는 동일한 부재를 나타낸다.Hereinafter, exemplary embodiments will be described in detail with reference to the accompanying drawings. Like reference numerals in the drawings denote like elements.
아래 설명하는 실시예들에는 다양한 변경이 가해질 수 있다. 아래 설명하는 실시예들은 실시 형태에 대해 한정하려는 것이 아니며, 이들에 대한 모든 변경, 균등물 내지 대체물을 포함하는 것으로 이해되어야 한다.Various modifications may be made to the embodiments described below. The examples described below are not intended to be limited to the embodiments and should be understood to include all modifications, equivalents, and substitutes for them.
실시예에서 사용한 용어는 단지 특정한 실시예를 설명하기 위해 사용된 것으로, 실시예를 한정하려는 의도가 아니다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다. 본 명세서에서, "포함하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서 상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성 요소, 부품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성 요소, 부품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.The terminology used herein is for the purpose of describing particular example embodiments only and is not intended to be limiting of examples. Singular expressions include plural expressions unless the context clearly indicates otherwise. In this specification, terms such as "comprise" or "have" are intended to indicate that there is a feature, number, step, action, component, part, or combination thereof described on the specification, and one or more other features. It is to be understood that the present invention does not exclude the possibility of the presence or the addition of numbers, steps, operations, components, components, or a combination thereof.
다르게 정의되지 않는 한, 기술적이거나 과학적인 용어를 포함해서 여기서 사용되는 모든 용어들은 실시예가 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 일반적으로 이해되는 것과 동일한 의미를 가지고 있다. 일반적으로 사용되는 사전에 정의되어 있는 것과 같은 용어들은 관련 기술의 문맥 상 가지는 의미와 일치하는 의미를 가지는 것으로 해석되어야 하며, 본 출원에서 명백하게 정의하지 않는 한, 이상적이거나 과도하게 형식적인 의미로 해석되지 않는다.Unless defined otherwise, all terms used herein, including technical or scientific terms, have the same meaning as commonly understood by one of ordinary skill in the art. Terms such as those defined in the commonly used dictionaries should be construed as having meanings consistent with the meanings in the context of the related art and shall not be construed in ideal or excessively formal meanings unless expressly defined in this application. Do not.
또한, 첨부 도면을 참조하여 설명함에 있어, 도면 부호에 관계없이 동일한 구성 요소는 동일한 참조 부호를 부여하고 이에 대한 중복되는 설명은 생략하기로 한다. 실시예를 설명함에 있어서 관련된 공지 기술에 대한 구체적인 설명이 실시예의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단되는 경우 그 상세한 설명을 생략한다.In addition, in the description with reference to the accompanying drawings, the same components regardless of reference numerals will be given the same reference numerals and redundant description thereof will be omitted. In the following description of the embodiment, when it is determined that the detailed description of the related known technology may unnecessarily obscure the gist of the embodiment, the detailed description thereof will be omitted.
본 발명의 일 측면에 따르면 그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막을 제공한다. According to an aspect of the present invention, graphene quantum dots provide a thin film formed inside hexagonal boron nitride.
도 1은, 본 발명의 일 실시예에 따르는 그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막의 구조를 나타내는 개략도이다. 아래에서는 도 1을 참고하여 본 발명의 그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막에 대해 상세히 설명한다. 1 is a schematic diagram showing the structure of a thin film of graphene quantum dots formed in a hexagonal boron nitride according to an embodiment of the present invention. Hereinafter, the graphene quantum dot of the present invention will be described in detail with reference to FIG. 1 for the thin film formed inside the hexagonal boron nitride.
본 발명의 일 측에 따르는 그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막(100)은, 육방정계 질화붕소 박막(110)에 있어서, 복수 개의 인접한 질소 원자 및 붕소 원자의 자리(site)가 탄소 원자로 치환되어 형성된 그래핀 양자점(GQD, graphene quantum dot)(120)을 하나 이상 포함한다. In the
양자점이란 화학적인 합성 공정을 이용하여 형성 가능한 수 나노미터 내지 수십 또는 수백 나노미터 크기의 반도체 결정을 말한다. 이러한 양자점은 물질 종류의 변화 없이도 입자의 크기 별로 다른 길이의 빛의 파장을 발생하여 다양한 색을 발할 수 있는 특징이 있어 차세대 발광 소자의 등으로서 주목 받고 있다.Quantum dots refer to semiconductor crystals of several nanometers to tens or hundreds of nanometers in size that can be formed using chemical synthesis processes. These quantum dots are attracting attention as the next-generation light emitting devices because they have a feature that can generate a variety of colors by generating a wavelength of light of different lengths by particle size without changing the material type.
본 발명에서는 물리적인 결합 구조가 유사한 육방정계 질화붕소와 그래핀 양자점을 이용하여 동일한 결합 구조 하에서 각각의 영역이 공존하는 박막을 제공하는 것이다. 보다 상세하게 본 발명의 일 실시예에 따르면, 육방정계 질화붕소 박막의 하나 이상의 영역(Dot)이 그래핀으로 치환되어 그래핀 양자점을 형성한 박막을 제공한다. In the present invention, a hexagonal boron nitride and graphene quantum dots having similar physical bonding structures are used to provide a thin film in which respective regions coexist under the same bonding structure. In more detail, according to an embodiment of the present invention, at least one region (Dot) of the hexagonal boron nitride thin film is replaced with graphene to provide a thin film forming a graphene quantum dot.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 그래핀 양자점의 크기는 2 nm 내지 30 nm 인 것일 수 있다.According to one embodiment of the present invention, the size of the graphene quantum dot may be 2 nm to 30 nm.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 육방정계 질화붕소 박막은, 단원자 층 박막인 것일 수 있다.According to an embodiment of the present invention, the hexagonal boron nitride thin film may be a monoatomic layer thin film.
최근에 육방정계 질화붕소 박막을 단원자 층 박막이면서 대면적으로 합성하는 기술들에 대해 관심이 집중되고, 일부 연구 결과로서 그 방법들에 대해 공개된 바 있다. 본 발명에서, 상기 육방정계 질화붕소 박막을 단원자 층으로 형성하는 방법에 대해서는 특별히 한정하지 않는다.Recently, attention has been focused on techniques for synthesizing a hexagonal boron nitride thin film as a monoatomic layer thin film and large-area, and some methods have been disclosed as a result of research. In the present invention, the method for forming the hexagonal boron nitride thin film into a monoatomic layer is not particularly limited.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 그래핀 양자점은, 상기 육방정계 질화붕소 박막이 금속 촉매 나노 입자와 접촉한 영역에서 탄소 전구체가 공급되어 형성되는 것일 수 있다.According to the exemplary embodiment of the present invention, the graphene quantum dot may be formed by supplying a carbon precursor in a region where the hexagonal boron nitride thin film is in contact with the metal catalyst nanoparticles.
본 발명의 그래핀 양자점의 그래핀은 육방정계 질화붕소가 치환된 것이다. 보다 구체적으로 그래핀 양자점은 육방정계 질화붕소가 금속 촉매 나노 입자와 접촉한 상태에서 탄소 전구체가 공급되면서 질소 및 붕소 원자의 자리가 탄소 원자로 치환된 것일 수 있다. Graphene of the graphene quantum dot of the present invention is a hexagonal boron nitride is substituted. More specifically, the graphene quantum dot may be a place where the nitrogen and boron atoms are replaced with carbon atoms while the carbon precursor is supplied while the hexagonal boron nitride is in contact with the metal catalyst nanoparticles.
이 때 상기 탄소 전구체는, 메탄(CH4), 에틸렌 (C2H4) 및 아세틸린 (C2H2)으로 이루어지는 군에서 선택되는 하나 이상인 것일 수 있다.In this case, the carbon precursor may be one or more selected from the group consisting of methane (CH 4 ), ethylene (C 2 H 4 ) and acetyline (C 2 H 2 ).
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 금속 촉매 나노 입자의 크기 대비 상기 그래핀 양자점의 크기는 90 % 내지 120 % 인 것일 수 있다.According to one embodiment of the present invention, the size of the graphene quantum dots compared to the size of the metal catalyst nanoparticles may be 90% to 120%.
본 발명에서는 그래핀 양자점의 크기를 원하는 정도로 형성할 수 있다. 이 때 형성되는 그래핀 양자점의 크기는 육방정계 질화붕소가 접촉하게 되는 금속 촉매 나노 입자의 크기를 통해 제어 가능하다. 즉, 육방정계 질화붕소 박막과 접촉하는 금속 촉매 나노 입자를 크게 형성할 경우, 그와 접촉하여 생성되는 그래핀 양자점의 크기도 크게 형성될 수 있다. 반면, 육방정계 질화붕소 박막과 접촉하는 금속 촉매 나노 입자를 작게 형성할 경우, 그와 접촉하여 생성되는 그래핀 양자점의 크기도 작게 형성될 수 있다. In the present invention, the size of the graphene quantum dots can be formed to a desired degree. The size of the graphene quantum dots formed at this time can be controlled through the size of the metal catalyst nanoparticles in contact with the hexagonal boron nitride. That is, when the metal-catalyzed nanoparticles contacting the hexagonal boron nitride thin film are largely formed, the size of the graphene quantum dots generated in contact with the hexagonal boron nitride thin film may also be large. On the other hand, when the metal-catalyzed nanoparticles are formed in small contact with the hexagonal boron nitride thin film, the size of the graphene quantum dots generated in contact therewith may also be small.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 금속 촉매는 백금(Pt), 루테늄(Ru), 로듐 (Rh), 구리(Cu) 및 니켈(Ni)로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상을 포함하는 것일 수 있다.According to one embodiment of the present invention, the metal catalyst may include one or more selected from the group consisting of platinum (Pt), ruthenium (Ru), rhodium (Rh), copper (Cu) and nickel (Ni). have.
상기 금속 촉매는 육방정계 질화붕소의 질화붕소(BN)와 접촉하여, 육방정계질화붕소 박막의 인접한 질화붕소를 제거하고 동일한 위치에 그래핀을 형성함으로써 육방정계 질화붕소 박막의 금속 촉매와 접촉하는 일부 영역을 치환 가능한 상태로 만드는 것일 수 있다.The metal catalyst is in contact with the boron nitride (BN) of the hexagonal boron nitride, part of contact with the metal catalyst of the hexagonal boron nitride thin film by removing adjacent boron nitride of the hexagonal boron nitride thin film and forming graphene in the same position It may be to make the region replaceable.
상기 금속 촉매 중 백금은, 저압 화학 기상 증착법을 이용하여 단원자층의 육방정계 질화붕소를 형성할 수 있는 최적의 촉매일 수 있다. Platinum among the metal catalysts may be an optimal catalyst capable of forming hexagonal boron nitride of a monoatomic layer using a low pressure chemical vapor deposition method.
본 발명의 다른 일 측면에서는 그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막을 포함하는 전자 소자를 제공한다. In another aspect of the present invention, an graphene quantum dot provides an electronic device including a thin film formed inside a hexagonal boron nitride.
전자 소자에서 상기 그래핀 양자점과 육방정계 질화붕소는 밴드 갭 에너지, 전기 전도성 등을 포함하는 서로 다른 물성을 나타내기 때문에 상기 그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막은 다양한 목적을 가진 소재로서 전자 소자 내에서 이용될 수 있다.In the electronic device, since the graphene quantum dots and hexagonal boron nitride exhibit different properties including band gap energy and electrical conductivity, the thin film formed inside the hexagonal boron nitride is a material having various purposes. It can be used in electronic devices.
본 발명의 다른 일 측에 따르는 그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막을 포함하는 전자 소자는, 본 발명의 일 실시예에 따르는 채널(channel)을 형성하는 그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막; 전도성 전극 층을 형성하는 그래핀을 포함하는 박막; 및터널링 장벽을 형성하는 육방정계 질화붕소 박막;을 포함하는 것일 수 있다.An electronic device including a thin film of a graphene quantum dot formed in a hexagonal boron nitride according to another aspect of the present invention, the graphene quantum dot forming a channel according to an embodiment of the present invention hexagonal boron nitride A thin film formed therein; A thin film including graphene to form a conductive electrode layer; And a hexagonal boron nitride thin film forming a tunneling barrier.
일 예로서, 상대적으로 전기 전도성이 더 강한 그래핀을 전극 소재로 이용하면서, 절연 특성을 지닌 육방정계 질화붕소는 터널링 장벽으로 구현된 전자 소자를 제조할 수 있다.For example, while using graphene, which is relatively more electrically conductive, as an electrode material, an hexagonal boron nitride having insulation characteristics may manufacture an electronic device implemented as a tunneling barrier.
일 예로서, 상기 육방정계 질화붕소 박막은 그래핀으로 형성된 두 층 사이에 전자-홀 교환 층으로서 포함될 수 있다.As an example, the hexagonal boron nitride thin film may be included as an electron-hole exchange layer between two layers formed of graphene.
일 예로서, 상기 전자 소자는 제1 전극(일 예로서, 그래핀 소재) 층 - 제 1 터널링 장벽(일 예로서, 질화붕소 소재) 층 - 그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막 층 - 제 2 터널링 장벽(일 예로서, 질화붕소 소재) 층 - 제2 전극(일 예로서, 그래핀 소재) 층으로 형성된 샌드위치 구조체를 포함하는 것일 수 있다. 이 때, 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 복수 개의 그래핀 양자점을 형성할 경우 멀티 채널을 확보할 수 있다. As an example, the electronic device may include a first electrode (eg, graphene material) layer, a first tunneling barrier (eg, boron nitride material) layer, and a thin film layer of graphene quantum dots formed inside hexagonal boron nitride. -A second tunneling barrier (eg boron nitride material) layer-a sandwich structure formed of a second electrode (eg graphene material) layer. At this time, when forming a plurality of graphene quantum dots formed inside the hexagonal boron nitride can secure a multi-channel.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 전자 소자는, 트랜지스터, 메모리소자, 광전자장치 및 반도체 장치로 이루어진 군에서 선택되는 하나인 것일 수 있다.According to an embodiment of the present invention, the electronic device may be one selected from the group consisting of a transistor, a memory device, an optoelectronic device, and a semiconductor device.
본 발명의 또 다른 일 측면에서는 따르는 그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막의 제조방법을 제공한다.In yet another aspect of the present invention, a graphene quantum dot is provided to provide a method of manufacturing a thin film formed inside a hexagonal boron nitride.
도 2는, 본 발명의 일 실시예에 따르는 그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막의 제조 과정을 나타내는 공정도이다. 아래에서는 도 2를 참고하여 본 발명의 그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막의 제조방법 각 단계에 대해 상세히 설명한다.2 is a process chart showing a manufacturing process of a thin film formed inside the hexagonal boron nitride graphene quantum dot according to an embodiment of the present invention. Hereinafter, the graphene quantum dots of the present invention will be described in detail with respect to each step of the method for manufacturing a thin film formed inside hexagonal boron nitride.
본 발명의 또 다른 일 측에 따르는 그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막의 제조방법은, 백금(Pt), 루테늄(Ru), 로듐 (Rh), 구리(Cu) 및 니켈(Ni)로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상을 포함하는 금속 촉매 나노 입자가 표면에 하나 이상 형성된 베이스 기판을 준비하는 단계; 육방정계 질화붕소 박막을 상기 베이스 기판 상에 전사하는 단계; 및 상기 육방정계 질화붕소 박막 상에 탄소 전구체를 공급하여 그래핀 양자점을 형성하는 단계;를 포함한다.Graphene quantum dots according to another aspect of the present invention is a method for producing a thin film formed inside the hexagonal boron nitride, platinum (Pt), ruthenium (Ru), rhodium (Rh), copper (Cu) and nickel (Ni) Preparing a base substrate having one or more metal catalyst nanoparticles including at least one selected from the group consisting of a surface; Transferring a hexagonal boron nitride thin film to the base substrate; And supplying a carbon precursor on the hexagonal boron nitride thin film to form graphene quantum dots.
이 때, 상기 베이스 기판은 SiO2 소재를 포함하는 것일 수 있다.In this case, the base substrate may include a SiO 2 material.
이 때, 상기 그래핀 양자점을 형성하는 단계에서는 육방정계 질화붕소가 그래핀으로 치환된다. 보다 상세하게는 복수 개의 질화붕소 입자의 질소 및 붕소의 자리의 원자가 탄소 원자로 치환됨으로써 그래핀 양자점이 형성된다. At this time, in the step of forming the graphene quantum dot hexagonal boron nitride is substituted with graphene. More specifically, the graphene quantum dots are formed by replacing atoms of nitrogen and boron in the plurality of boron nitride particles with carbon atoms.
상기 치환되는 과정의 일 예를, 화학식과 열역학적 계산식을 통해 확인해 보면 아래와 같다. 아래의 식은 그래핀으로부터 육방정계 질화붕소를 합성하는 알려진 방법의 반응식 중 하나에 대한 역반응 반응식이다.An example of the substitution process is as follows, if confirmed through the chemical formula and thermodynamic formula. The following equation is the inverse reaction scheme for one of the known schemes for the synthesis of hexagonal boron nitride from graphene.
[화학식 1][Formula 1]
BN(육방정계 질화붕소) + 3CH4 → 3C(그래핀) + 2BH3 + 2NH3(ΔHR = 810.63 kJ/mol)Hexagonal boron nitride (BN) + 3CH 4 → 3C (graphene) + 2BH 3 + 2NH 3 (ΔHR = 810.63 kJ / mol)
상기 화학식 1에서는 메탄은 그래핀의 탄소 전구체 물질로 사용되었고, 보레인과 암모니아가 부산물로 생성되었다. 육방정계 질화붕소가 그래핀으로 치환되는 과정은 흡열반응이다.In
따라서 육방정계 질화붕소에서 그래핀으로 치환을 시도하기 위해서는 활성화 에너지를 극복하기 위한 상당한 수준의 에너지를 필요로 한다. Thus, attempting to substitute graphene for hexagonal boron nitride requires a considerable amount of energy to overcome activation energy.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 베이스 기판을 준비하는 단계는, 상기 베이스 기판 상에 상기 그래핀 양자점이 형성될 위치에, 상기 형성될 그래핀 양자점의 크기에 상응하는 금속 촉매 나노 입자를 하나 이상 형성하는 것일 수 있다.According to an embodiment of the present disclosure, the preparing of the base substrate may include one metal catalyst nanoparticle corresponding to the size of the graphene quantum dots to be formed at a position where the graphene quantum dots are to be formed on the base substrate. It may be to form over.
본 발명에서 베이스 기판의 표면 상에 금속 촉매 나노 입자를 하나 이상 형성하는 방법에 대해서는 특별히 한정하지 아니한다. 다만, 일 예로서 최근에 Chem. Mater. 2015, 27, 7003 에서 발표된 바 있는 SiO2 베이스 기판 상에 백금 금속 촉매 나노 입자를 형성하는 방법을 참고하여 그와 유사한 공정을 이용하여 베이스 기판 상에 금속 촉매 나노 입자를 형성할 수도 있다. In the present invention, a method of forming at least one metal catalyst nanoparticle on the surface of the base substrate is not particularly limited. However, as an example, recently Chem. Mater. SiO 2 announced in 2015, 27, 7003 Metal catalyst nanoparticles may be formed on the base substrate using a similar process with reference to the method of forming the platinum metal catalyst nanoparticles on the base substrate.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 금속 촉매 나노 입자의 크기는, 2 nm 내지 30 nm 인 것일 수 있다.According to one embodiment of the present invention, the metal catalyst nanoparticles may have a size of 2 nm to 30 nm.
상기 금속 촉매 나노 입자는 결국 그래핀 양자점의 크기와 관련이 있는 요소이다. 상기 금속 촉매 나노 입자가 2 nm 미만으로 형성될 경우 열처리 과정에서 금속 나노 입자가 증기화되는 문제가 생길 수 있고, 30 nm 초과로 형성될 경우 치환 반응으로 형성된 그래핀 양자점의 양자구속 효과를 확인하는데 어려움이 있다.The metal catalyst nanoparticles are in turn related to the size of graphene quantum dots. When the metal catalyst nanoparticles are formed below 2 nm, there may be a problem that the metal nanoparticles are vaporized during the heat treatment process, and when the metal catalyst nanoparticles are formed above 30 nm, the quantum binding effect of the graphene quantum dots formed by the substitution reaction is confirmed. There is difficulty.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 그래핀 양자점을 형성하는 단계에서 형성되는 상기 그래핀 양자점의 크기는, 상기 금속 촉매 나노 입자 크기의 90 % 내지 120 % 인 것일 수 있다.According to one embodiment of the present invention, the size of the graphene quantum dots formed in the step of forming the graphene quantum dots, may be 90% to 120% of the size of the metal catalyst nanoparticles.
그래핀 양자점은 대체적으로 육방정계 질화붕소가 접촉하게 되는 금속 촉매 나노 입자의 크기와 비례하는 경향을 지니지만, 공정 조건의 설계에 따라서 조금 더 작거나 크게 형성될 수 있다. Graphene quantum dots generally have a tendency to be proportional to the size of metal-catalyzed nanoparticles to which hexagonal boron nitride is contacted, but may be slightly smaller or larger depending on the design of process conditions.
상기 그래핀 양자점의 크기는 바람직하게는 95 % 내지 110 % 인 것일 수 있다. 상기 그래핀 양자점의 크기는 더욱 바람직하게는 97 % 내지 105 % 인 것일 수 있다. The size of the graphene quantum dots may be preferably from 95% to 110%. The size of the graphene quantum dot may be more preferably 97% to 105%.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 그래핀 양자점을 형성하는 단계에서 상기 탄소 전구체의 공급은 비활성 기체와 함께 공급되는 것일 수 있다.According to one embodiment of the present invention, the supply of the carbon precursor in the step of forming the graphene quantum dot may be supplied with an inert gas.
상기 그래핀 양자점을 형성하는 단계에서, 탄소 전구체의 공급과 함께 비활성 기체를 함께 공급할 수 있다. 일 예로서, 상기 비활성 기체는 아르곤 및 질소 일 수 있다. 상기 비활성 기체의 주입 유량은 10 sccm 내지 100 sccm 인 것일 수 있다.In the forming of the graphene quantum dots, the inert gas may be supplied together with the supply of the carbon precursor. As one example, the inert gas may be argon and nitrogen. The injection flow rate of the inert gas may be from 10 sccm to 100 sccm.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 탄소 전구체는, 메탄(CH4), 에틸렌 (C2H4) 및 아세틸린 (C2H2)으로 이루어지는 군에서 선택되는 하나 이상일 수 있다.According to one embodiment of the present invention, the carbon precursor may be at least one selected from the group consisting of methane (CH 4 ), ethylene (C 2 H 4 ) and acetylene (C 2 H 2 ).
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 그래핀 양자점을 형성하는 단계에서, 탄소 전구체는 1 sccm 내지 100 sccm의 유량으로 0.5 분 내지 60 분 간 공급되는 것일 수 있다.According to one embodiment of the present invention, in the forming of the graphene quantum dots, the carbon precursor may be supplied for 0.5 minutes to 60 minutes at a flow rate of 1 sccm to 100 sccm.
상기 그래핀 양자점을 형성하는 단계에서, 공급되는 탄소 전구체는 1 sccm 내지 100 sccm의 분사 유량으로 공급되는 것일 수 있다. 상기 탄소 전구체의 분사 유량이 1 sccm 미만일 경우 육방정계 질화붕소 박막의 금속 촉매 나노 입자와 접촉하는 영역에서 질화붕소가 그래핀으로 효과적으로 치환되지 않는 문제가 생길 수 있고, 100 sccm 초과일 경우 육방정계 질화붕소 결합의 일부에 손상이 가는 문제가 생길 수 있다. 상기 탄소 전구체의 분사 유량은 바람직하게는 5 sccm 내지 20 sccm 인 것일 수 있다. In the forming of the graphene quantum dots, the carbon precursor to be supplied may be supplied at an injection flow rate of 1 sccm to 100 sccm. When the injection flow rate of the carbon precursor is less than 1 sccm, boron nitride may not be effectively substituted with graphene in a region in contact with the metal catalyst nanoparticles of the hexagonal boron nitride thin film, and if it is more than 100 sccm, hexagonal nitride Damage to some of the boron bonds can occur. The injection flow rate of the carbon precursor may be preferably 5 sccm to 20 sccm.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 그래핀 양자점을 형성하는 단계는 밀폐된 반응로에서 800 ℃ 내지 1100 ℃ 의 온도에서 20 분 내지 60 분 동안 열처리를 수행하는 것을 포함하는 것일 수 있다.According to one embodiment of the present invention, the step of forming the graphene quantum dot may include performing heat treatment for 20 to 60 minutes at a temperature of 800 ℃ to 1100 ℃ in a closed reactor.
상기 반응로의 조건에서 800 ℃ 미만에서 열처리가 수행될 경우 육방정계 질화붕소가 그래핀으로 치환되지 않는 문제가 생길 수 있고, 1100 ℃ 를 초과한 온도에서 열처리가 수행될 경우 그래핀 양자점과 육방정계 질화붕소가 손상되는 문제가 생길 수 있다.If the heat treatment is carried out at less than 800 ℃ in the conditions of the reactor may cause a problem that the hexagonal boron nitride is not substituted with graphene, when the heat treatment is performed at a temperature exceeding 1100 ℃ graphene quantum dots and hexagonal system Boron nitride may be damaged.
상기 열처리하는 단계는 바람직하게는 900 ℃ 내지 1000 ℃ 에서 수행되는 것일 수 있다. The heat treatment may be performed at 900 ° C to 1000 ° C.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 그래핀 양자점을 형성하는 단계; 후에, 상기 베이스 기판 상에 형성된 금속 촉매 나노 입자를 산 처리 방법을 이용하여 제거하는 단계;를 더 포함하는 것일 수 있다.According to an embodiment of the present invention, forming the graphene quantum dot; Thereafter, the metal catalyst nanoparticles formed on the base substrate may be removed using an acid treatment method.
최종적으로 그래핀 양자점이 형성된 후에, 베이스 기판 상에서 금속 촉매 나노 입자를 제거함으로써 베이스 기판 상에 구비된 그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막을 확보할 수 있다.After the graphene quantum dots are finally formed, by removing the metal catalyst nanoparticles on the base substrate, it is possible to secure a thin film formed inside the hexagonal boron nitride on the graphene quantum dots provided on the base substrate.
이를 통해 기판에서 별도로 그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막을 분리할 필요 없이, 베이스 기판과 그 위에 형성된 그래핀 양자점이 형성된 육방정계 질화붕소 박막을 통째로 전자 소자에 포함되는 기판 등으로 이용 가능한 효과가 있다.Through this, the graphene quantum dots do not need to separate the thin film formed inside the hexagonal boron nitride separately from the substrate, and the base substrate and the hexagonal boron nitride thin film on which the graphene quantum dots formed thereon are used as a substrate included in the electronic device as a whole. There is a possible effect.
실시예Example
본 발명의 실시예로서, SiO2 베이스 기판 상에 백금 금속 촉매 나노 입자를 분산 형성하고, 저압 화학적 기상 증착법에 의해 합성한 육방정계 질화붕소 단원자 박막을 그 위에 전사하였다. As an embodiment of the invention, SiO 2 Platinum metal catalyst nanoparticles were dispersed and formed on the base substrate, and the hexagonal boron nitride monoatomic thin film synthesized by low pressure chemical vapor deposition was transferred thereon.
그 다음 밀폐된 공간에서 메탄 가스와 아르곤 가스를 주입하여 육방정계 질화붕소 단원자 박막의 일부 영역을 그래핀으로 치환하여 그래핀 양자점을 형성하고 950 ℃ 온도에서 10분간 열처리를 수행하였다.Then, methane gas and argon gas were injected in a closed space to replace a portion of the hexagonal boron nitride monoatomic thin film with graphene to form graphene quantum dots, and heat treatment was performed at 950 ° C. for 10 minutes.
상기 실험 과정에서, 메탄 가스의 주입 유량은 5 sccm 제어하였고, 아르곤 가스의 주입 유량은 50 sccm 으로 제어하였다. In the experiment process, the injection flow rate of methane gas was controlled to 5 sccm, the injection flow rate of argon gas was controlled to 50 sccm.
도 3은, 본 발명의 일 실시예의 제조과정에서, 백금 금속 촉매 나노 입자가 형성된 베이스 기판 상에 그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막이 제조된 상태에 대한 SEM 및 AFM 사진이다.FIG. 3 is a SEM and AFM photograph of a state in which a graphene quantum dot is formed inside a hexagonal boron nitride on a base substrate on which platinum metal catalyst nanoparticles are formed in a manufacturing process of an embodiment of the present invention.
도 3에 나타난 사진을 통해 백금 촉매와 접촉한 영역에서 육방정계 질화붕소가 그래핀으로 효과적으로 치환된 것을 확인할 수 있다.3 shows that the hexagonal boron nitride is effectively substituted with graphene in the region in contact with the platinum catalyst.
산 처리를 통해 상기 베이스 기판 상에서 금속 촉매 나노 입자를 제거함으로써 베이스 기판 상에 구비된 그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막을 확보하였다.By removing the metal catalyst nanoparticles on the base substrate through an acid treatment, a graphene quantum dot provided on the base substrate was secured to form a thin film formed inside hexagonal boron nitride.
그 후, 형성된 그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막에 대해, 효과적으로 그래핀 양자점이 형성되었는지를 확인하기 위해 다양한 방법으로 생성물을 분석하였다.Thereafter, the formed graphene quantum dots were analyzed for the thin film formed inside the hexagonal boron nitride, and the product was analyzed in various ways to confirm whether the graphene quantum dots were effectively formed.
도 4는, 본 발명의 일 실시예에 따르는 백금 금속 촉매 나노 입자가 제거된 라만 스펙트럼 분석 그래프이다.4 is a Raman spectrum analysis graph from which platinum metal catalyst nanoparticles according to an embodiment of the present invention are removed.
도 4의 실험 결과를 통해 백금 촉매와 접촉한 영역에서 육방정계 질화붕소가 그래핀으로 효과적으로 치환된 것을 확인할 수 있다.The experimental result of FIG. 4 shows that hexagonal boron nitride is effectively substituted with graphene in the region in contact with the platinum catalyst.
도 5는, 본 발명의 일 실시예에 따르는 그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막을 제조하기 위해 베이스 기판 상에 형성된 금속 나노 촉매 입자의 크기를 나타내는 그래프와 그 각각의 경우에 생성된 그래핀 양자점의 크기를 나타내는 SEM 사진과 분포도이다. FIG. 5 is a graph showing the size of metal nanocatalyst particles formed on a base substrate to produce a thin film formed inside a hexagonal boron nitride according to an embodiment of the present invention, and in each case thereof. SEM photograph and distribution chart showing the size of graphene quantum dots.
도 5를 통해 금속 촉매 나노 입자의 크기에 대략적으로 상응하는 크기의 그래핀 양자점이 형성된 것을 확인할 수 있다.5, it can be seen that graphene quantum dots of a size approximately corresponding to the sizes of the metal catalyst nanoparticles are formed.
도 6은, 본 발명의 일 실시예에 따르는 그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막의 붕소(도 6(a)), 질소(도 6(b)) 및 탄소(도 6(c))에 대한 XPS 분석 그래프이다.6 is a graphene quantum dot according to an embodiment of the present invention boron (Fig. 6 (a)), nitrogen (Fig. 6 (b)) and carbon (Fig. 6 (c)) of the thin film formed inside the hexagonal boron nitride XPS analysis graph for).
도 7은, 본 발명의 일 실시예에 따르는 그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막의 UV-vis 분석 그래프이다.7 is a graph showing UV-vis analysis of a thin film of graphene quantum dots formed in hexagonal boron nitride according to an embodiment of the present invention.
도 7은 수정 기판 상에 그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막을 배치한 후 UV를 조사하여 분석한 것으로서, 도 7을 보면, 200 nm 파장 대에서 날카로운 피크가 발생하는 것으로 육방정계 질화붕소의 존재를 확인할 수 있으며, 263 nm, 330 nm 파장 대에서 피크가 발생하는 것으로 그래핀 양자점의 존재를 확인할 수 있다.FIG. 7 is a graphene quantum dot disposed on a quartz substrate and a thin film formed inside hexagonal boron nitride is analyzed by irradiation with UV. Referring to FIG. 7, a sharp peak occurs in a 200 nm wavelength band. The presence of boron can be confirmed, and the presence of peaks in the wavelength band of 263 nm and 330 nm can confirm the presence of graphene quantum dots.
도 8은, 본 발명의 일 실시예에 따르는 그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막의 전자 터널링 특성을 분석한 그래프이다.FIG. 8 is a graph illustrating electron tunneling characteristics of a thin film of a graphene quantum dot formed in hexagonal boron nitride according to an embodiment of the present invention.
도 8(a)는, 제1 전극(그래핀 소재) 층 - 제 1 터널링 장벽(질화붕소 소재) 층 - 그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막 층 - 제 2 터널링 장벽(질화붕소 소재) 층 - 제2 전극(그래핀 소재) 층으로 형성된 샌드위치 구조체에서 전자 및 정공이 이동하는 경로를 개략적으로 나타내는 그래프이다. FIG. 8 (a) shows a first electrode (graphene material) layer-a first tunneling barrier (boron nitride material) layer-a thin film layer of graphene quantum dots formed inside hexagonal boron nitride-a second tunneling barrier (boron nitride material ) Layer-A graph schematically showing the path of electrons and holes in a sandwich structure formed of a second electrode (graphene material) layer.
도 8(b)는 도 8(a) 구조의 에너지 밴드 다이어그램(energy band diagram)이며, 도 8(c) 및 도 8(d)는 7 nm 크기 및 13 nm 크기의 그래핀 양자점이 형성된 경우의 실시예에서 측정된 각각의 밴드 갭 에너지를 확인할 수 있는 그래프이다. FIG. 8 (b) is an energy band diagram of the structure of FIG. 8 (a), and FIGS. 8 (c) and 8 (d) show graphene quantum dots of 7 nm and 13 nm in size. It is a graph that can determine each band gap energy measured in the embodiment.
도 8을 통해 본 발명의 그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막을 전자 소자에 적용할 경우, 그래핀 양자점을 이용해 복수 개의 채널을 형성할 수 있고, 터널링 특성을 구현할 수 있음을 확인할 수 있다.8 shows that when the graphene quantum dot of the present invention is applied to the thin film formed inside the hexagonal boron nitride to the electronic device, it is possible to form a plurality of channels using the graphene quantum dots, and to implement the tunneling characteristics have.
이상과 같이 실시예들이 비록 한정된 실시예와 도면에 의해 설명되었으나, 해당 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기의 기재로부터 다양한 수정 및 변형이 가능하다. 예를 들어, 설명된 기술들이 설명된 방법과 다른 순서로 수행되거나, 및/또는 설명된 구성요소들이 설명된 방법과 다른 형태로 결합 또는 조합되거나, 다른 구성요소 또는 균등물에 의하여 대치되거나 치환되더라도 적절한 결과가 달성될 수 있다.Although the embodiments have been described by the limited embodiments and the drawings as described above, various modifications and variations are possible to those skilled in the art from the above description. For example, the techniques described may be performed in a different order than the described method, and / or the components described may be combined or combined in a different form than the described method, or replaced or substituted by other components or equivalents. Appropriate results can be achieved.
그러므로, 다른 구현들, 다른 실시예들 및 특허청구범위와 균등한 것들도 후술하는 특허청구범위의 범위에 속한다.Therefore, other implementations, other embodiments, and equivalents to the claims are within the scope of the claims that follow.
Claims (17)
복수 개의 인접한 질소 원자 및 붕소 원자의 자리(site)가 탄소 원자로 치환되어 형성된 그래핀 양자점(GQD, graphene quantum dot)을 하나 이상 포함하고,
상기 그래핀 양자점의 크기는 2 nm 내지 30 nm 인 것인,
그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막.
In the hexagonal boron nitride thin film,
One or more graphene quantum dots (GQDs) formed by replacing a plurality of adjacent nitrogen and boron atoms with carbon atoms,
The size of the graphene quantum dot is 2 nm to 30 nm,
Graphene quantum dots are thin films formed inside hexagonal boron nitride.
상기 육방정계 질화붕소 박막은, 단원자 층 박막인 것인,
그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막.
The method of claim 1,
The hexagonal boron nitride thin film is a monoatomic layer thin film,
Graphene quantum dots are thin films formed inside hexagonal boron nitride.
상기 그래핀 양자점은, 상기 육방정계 질화붕소 박막이 금속 촉매 나노 입자와 접촉한 영역에서 탄소 전구체가 공급되어 형성되는 것인,
그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막.
The method of claim 1,
The graphene quantum dot is formed by supplying a carbon precursor in a region where the hexagonal boron nitride thin film is in contact with a metal catalyst nanoparticle,
Graphene quantum dots are thin films formed inside hexagonal boron nitride.
상기 금속 촉매 나노 입자의 크기 대비 상기 그래핀 양자점의 크기는 90 % 내지 120 % 인 것인,
그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막.
The method of claim 4, wherein
The size of the graphene quantum dot compared to the size of the metal catalyst nanoparticles is 90% to 120%,
Graphene quantum dots are thin films formed inside hexagonal boron nitride.
상기 금속 촉매는 백금(Pt), 루테늄(Ru), 로듐 (Rh), 구리(Cu) 및 니켈(Ni)로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상을 포함하는 것인,
그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막.
The method of claim 4, wherein
The metal catalyst comprises one or more selected from the group consisting of platinum (Pt), ruthenium (Ru), rhodium (Rh), copper (Cu) and nickel (Ni),
Graphene quantum dots are thin films formed inside hexagonal boron nitride.
전도성 전극 층을 형성하는 그래핀을 포함하는 박막; 및
터널링 장벽을 형성하는 육방정계 질화붕소 박막;을 포함하는,
그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막을 포함하는 전자 소자.
Graphene quantum dots forming a channel of any one of claims 1, 3 to 6 thin film formed inside the hexagonal boron nitride;
A thin film including graphene to form a conductive electrode layer; And
Comprising; hexagonal boron nitride thin film to form a tunneling barrier;
Graphene quantum dot electronic device comprising a thin film formed inside the hexagonal boron nitride.
상기 전자 소자는, 트랜지스터, 메모리소자, 광전자장치 및 반도체 장치로 이루어진 군에서 선택되는 하나인 것인,
그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막을 포함하는 전자 소자.
The method of claim 7, wherein
The electronic device is one selected from the group consisting of transistors, memory devices, optoelectronic devices, and semiconductor devices,
Graphene quantum dot electronic device comprising a thin film formed inside the hexagonal boron nitride.
육방정계 질화붕소 박막을 상기 베이스 기판 상에 전사하는 단계; 및
상기 육방정계 질화붕소 박막 상에 탄소 전구체를 공급하여 그래핀 양자점을 형성하는 단계;를 포함하고,
상기 그래핀 양자점을 형성하는 단계는 상기 육방정계 질화붕소 박막이 금속 촉매 나노 입자와 접촉한 영역에 그래핀 양자점이 형성되는 것이고,
상기 그래핀 양자점의 크기는 2 nm 내지 30 nm 인 것인,
그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막의 제조방법.
Preparing a base substrate on which at least one metal catalyst nanoparticle comprising at least one selected from the group consisting of platinum (Pt), ruthenium (Ru), rhodium (Rh), copper (Cu) and nickel (Ni) step;
Transferring a hexagonal boron nitride thin film to the base substrate; And
And supplying a carbon precursor on the hexagonal boron nitride thin film to form graphene quantum dots.
The forming of the graphene quantum dots is that the graphene quantum dots are formed in the region where the hexagonal boron nitride thin film is in contact with the metal catalyst nanoparticles,
The size of the graphene quantum dot is 2 nm to 30 nm,
Graphene quantum dot manufacturing method of a thin film formed inside the hexagonal boron nitride.
상기 베이스 기판을 준비하는 단계는,
상기 베이스 기판 상에 상기 그래핀 양자점이 형성될 위치에, 상기 형성될 그래핀 양자점의 크기에 상응하는 금속 촉매 나노 입자를 하나 이상 형성하는 것인,
그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막의 제조방법.
The method of claim 9,
Preparing the base substrate,
Wherein the graphene quantum dots to be formed on the base substrate, to form one or more metal catalyst nanoparticles corresponding to the size of the graphene quantum dots to be formed,
Graphene quantum dot manufacturing method of a thin film formed inside the hexagonal boron nitride.
상기 금속 촉매 나노 입자의 크기는, 2 nm 내지 30 nm 인 것인,
그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막의 제조방법.
The method of claim 10,
The metal catalyst nanoparticles have a size of 2 nm to 30 nm,
Graphene quantum dot manufacturing method of a thin film formed inside the hexagonal boron nitride.
상기 그래핀 양자점을 형성하는 단계에서 형성되는 상기 그래핀 양자점의 크기는, 상기 금속 촉매 나노 입자 크기의 90 % 내지 120 % 인 것인,
그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막의 제조방법.
The method of claim 9,
The size of the graphene quantum dots formed in the step of forming the graphene quantum dots, 90% to 120% of the size of the metal catalyst nanoparticles,
Graphene quantum dot manufacturing method of a thin film formed inside the hexagonal boron nitride.
상기 그래핀 양자점을 형성하는 단계에서 상기 탄소 전구체의 공급은 비활성 기체와 함께 공급되는 것인,
그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막의 제조방법.
The method of claim 9,
In the forming of the graphene quantum dots, the supply of the carbon precursor is supplied with an inert gas,
Graphene quantum dot manufacturing method of a thin film formed inside the hexagonal boron nitride.
상기 탄소 전구체는, 메탄(CH4), 에틸렌 (C2H4) 및 아세틸린 (C2H2)으로 이루어지는 군에서 선택되는 하나 이상인 것인,
그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막의 제조방법.
The method of claim 9,
The carbon precursor is one or more selected from the group consisting of methane (CH 4 ), ethylene (C 2 H 4 ) and acetyline (C 2 H 2 ),
Graphene quantum dot manufacturing method of a thin film formed inside the hexagonal boron nitride.
상기 그래핀 양자점을 형성하는 단계에서, 탄소 전구체는 1 sccm 내지 100 sccm의 유량으로 0.5 분 내지 60 분 간 공급되는 것인,
그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막의 제조방법.
The method of claim 9,
In the step of forming the graphene quantum dot, the carbon precursor is supplied for 0.5 minutes to 60 minutes at a flow rate of 1 sccm to 100 sccm,
Graphene quantum dot manufacturing method of a thin film formed inside the hexagonal boron nitride.
상기 그래핀 양자점을 형성하는 단계는, 밀폐된 반응로에서 800 ℃ 내지 1100 ℃ 의 온도에서 20 분 내지 60 분 동안 열처리를 수행하는 것을 포함하는 것인,
그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막의 제조방법.
The method of claim 9,
Forming the graphene quantum dots, including the heat treatment for 20 to 60 minutes at a temperature of 800 ℃ to 1100 ℃ in a closed reactor,
Graphene quantum dot manufacturing method of a thin film formed inside the hexagonal boron nitride.
상기 그래핀 양자점을 형성하는 단계; 후에,
상기 베이스 기판 상에 형성된 금속 촉매 나노 입자를 산 처리 방법을 이용하여 제거하는 단계;를 더 포함하는,
그래핀 양자점이 육방정계 질화붕소 내부에 형성된 박막의 제조방법.
The method of claim 9,
Forming the graphene quantum dots; after,
And removing the metal catalyst nanoparticles formed on the base substrate using an acid treatment method.
Graphene quantum dot manufacturing method of a thin film formed inside the hexagonal boron nitride.
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Patent Citations (3)
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