KR101894856B1 - Wrinkle Structure for Membrane Electrode Assembly of Fuel Cell and Manufacturing Method Therefor - Google Patents
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Abstract
본 발명은 주름구조를 갖는 연료전지의 전극막접합체 및 그 제조방법에 관한 것으로서, 보다 상세하게는, 연료전지의 MEA에서 수축 및 팽창으로 인하여 발생하는 핀홀 및 크랙의 발생을 방지하고, 더 나아가 상기 핀홀 및 크랙이 확대되어 일어나는 계면 탈리를 방지하기 위하여 전해질막의 강화 레이어에 주름구조를 도입하여 계면간의 접합력을 증가시키는 기술에 관한 것이며, 따라서, 연료전지의 MEA의 기계적 물성을 강화하여 내구성을 강화하는 기술에 관한 것이다.The present invention relates to an electrode membrane assembly of a fuel cell having a pleated structure and a method of manufacturing the same, and more particularly, to an electrode assembly of a fuel cell having a pleated structure and more particularly, The present invention relates to a technique for increasing a bonding force between interfaces by introducing a corrugated structure into a reinforcing layer of an electrolyte membrane in order to prevent interface detachment caused by enlargement of pinholes and cracks. Accordingly, the present invention relates to a technique for enhancing mechanical properties of a MEA of a fuel cell to enhance durability Technology.
Description
본 발명은 주름구조를 갖는 연료전지의 전극막접합체 및 그 제조방법에 관한 것으로서, 보다 상세하게는, 연료전지의 MEA에서 수축 및 팽창으로 인하여 발생하는 핀홀 및 크랙의 발생을 방지하고, 더 나아가 상기 핀홀 및 크랙이 확대되어 일어나는 계면 탈리를 방지하기 위하여 전해질막의 강화 레이어에 주름구조를 도입하여 계면간의 접합력을 증가시키는 기술에 관한 것이며, 따라서, 연료전지의 MEA의 기계적 물성을 강화하여 내구성을 강화하는 기술에 관한 것이다.The present invention relates to an electrode membrane assembly of a fuel cell having a pleated structure and a method of manufacturing the same, and more particularly, to an electrode assembly of a fuel cell having a pleated structure and more particularly, The present invention relates to a technique for increasing a bonding force between interfaces by introducing a corrugated structure into a reinforcing layer of an electrolyte membrane in order to prevent interface detachment caused by enlargement of pinholes and cracks. Accordingly, the present invention relates to a technique for enhancing mechanical properties of a MEA of a fuel cell to enhance durability Technology.
일반적으로 연료전지에 사용되는 전극막접합체(MEA, Membrane Electrode Assembly)는 전해질막과 전극의 접합체로 구성되며, 통상적으로 사용되는 MEA는 전해질막의 강화 레이어 유무에 따라 3-5 레이어(layer)로 구성되어 있다. Generally, a membrane electrode assembly (MEA) used in a fuel cell is composed of an electrolyte membrane and a membrane electrode assembly, and a commonly used MEA is composed of 3-5 layers depending on the presence or absence of a reinforcement layer of the electrolyte membrane .
도 1은 종래의 3-레이어 MEA와 5-레이어 MEA의 단면을 개략적으로 도시하고 있다. 1 schematically shows a cross-section of a conventional three-layer MEA and a five-layer MEA.
근래에 들어 전해질막의 물리적, 화학적 내구성 개선을 위해 MEA에 e-PTFE(Expanded Polyentrafluoroethylene) 강화 레이어을 도입하는 추세이고, 이에 따라 [캐소드, 전해질막 이오노머, 전해질막 강화 레이어, 전해질막 이오노머, 애노드]의 5 layer를 가정하였을 때 MEA 내부에 총 4개의 계면이 존재한다. In recent years, there has been a tendency to introduce an e-PTFE (Expanded Polyethylene Terephthalate) reinforced layer into the MEA in order to improve the physical and chemical durability of the electrolyte membrane. Thus, the electrolyte membrane layer, electrolyte membrane ionomer, electrolyte membrane ionomer, layer, there are a total of four interfaces inside the MEA.
전극은 촉매, 이오노머, 라디칼 스케빈저 등으로 구성되며 이 중 이오노머의 비중은 10~50%이다. 전해질막은 강화 레이어의 유무에 따라 이오노머만으로 이루어진 1-레이어(3-레이어 MEA의 경우), 이오노머, 강화 레이어으로 이루어진 3-레이어(5-레이어 MEA의 경우)로 나뉜다.The electrode is composed of a catalyst, an ionomer, a radical scavenger and the like, and the specific gravity of the ionomer is 10 to 50%. The electrolyte membrane is divided into a three-layer (in the case of a five-layer MEA) consisting of a one-layer (in the case of a three-layer MEA), an ionomer and an enhancement layer.
전극과 전해질막의 계면은 전극 내의 이오노머/전해질막의 이오노머의 결합으로 접합되고, 전해질막 내의 계면은 이오노머층이 e-PTFE 강화 레이어에 함침되어 접합된다. e-PTFE는 기공도가 높은 물질로 표면조도가 높아 접촉면적을 증가시킨다. 따라서 이오노머와 접합하는 과정에서 강한 접합력을 갖게 된다.The interface between the electrode and the electrolyte membrane is bonded with the bond of the ionomer of the ionomer / electrolyte membrane in the electrode, and the interface in the electrolyte membrane is impregnated with the ionomer layer impregnated into the e-PTFE enhanced layer. e-PTFE has high porosity and high surface roughness to increase the contact area. Therefore, it has a strong bonding force in the process of bonding with the ionomer.
연료전지의 운전시, 상기 MEA는 발열과 냉각에 의하여 0℃에서 100℃이상의 온도에 노출된다. 반대로, 연료전지 미 운전 시, 상기 MEA는 주변 환경에 의해 영하의 온도에 노출되기도 한다. 따라서 상기 MEA는 영하 40℃ 내지 영상 150℃의 넓은 범위의 온도에 노출될 수 있다는 전제 하에 구성되어야 한다.During operation of the fuel cell, the MEA is exposed to a temperature of 0 ° C to 100 ° C or more by heat generation and cooling. Conversely, when the fuel cell is not operated, the MEA may be exposed to a sub-zero temperature due to the surrounding environment. Therefore, the MEA should be constructed on the assumption that it can be exposed to a wide range of temperatures from
그러나, 상기와 같은 넓은 온도범위에 노출되어 사용되는 MEA는 사용상 열화가 발생될 가능성이 있었다. 상기 MEA의 열화는 주로 상기와 같은 넓은 범위의 온도변화 또는 습도변화에 따른 수축팽창으로 인해 생성되는 작은 핀홀(pin hole)에 기저한다. 상기 핀홀들이 시간이 갈수록 크랙으로 확대되어 계면이 탈리되게 되는데, 이 때 주된 탈리 계면은 전극과 전해질막의 이오노머 계면, 전해질막 내 이오노머와 강화 레이어 계면이다. However, the MEA used in such a wide temperature range may be deteriorated in use. The deterioration of the MEA is based on a small pinhole generated mainly due to a wide range of temperature change or shrinkage expansion due to humidity change. As the time passes, the pinholes expand into cracks, leaving the interface. At this time, the main separation interface is the ionomer interface between the electrode and the electrolyte membrane, the ionomer in the electrolyte membrane and the strengthening layer interface.
도 2는 종래 기술의 MEA의 내구 평가 후의 사후 분석 사진을 나타내고 있다. 도 2에는 내구평가 후 강화 레이어의 표면이 드러난 MEA와, CA전극, 이오노머가 집중적으로 유실된 단면을 각각 나타내고 있다. 도 2를 통하여 연료전지 운전시 MEA 중 소드(cathode) 전극부터 탈리가 일어난 것을 확인할 수 있다.Fig. 2 shows a post-analysis photograph of the MEA after the endurance evaluation of the prior art. FIG. 2 shows a cross section in which the surface of the reinforcing layer is exposed after the durability evaluation and the MEA in which the CA electrode and the ionomer are intensively lost. 2, it can be seen that desorption occurred from the cathode electrode of the MEA during the operation of the fuel cell.
따라서, 상기와 같이 종래 기술의 MEA에서 수축 및 팽창으로 인하여 발생하는 핀홀 및 크랙의 발생을 방지하고, 더 나아가 상기 핀홀 및 크랙이 확대되어 일어나는 계면 탈리를 방지하는 기술의 개발이 요구되고 있다.Accordingly, there is a need to develop a technique for preventing pinholes and cracks from occurring due to shrinkage and expansion in the conventional MEA, and further preventing interface detachment caused by enlargement of the pinholes and cracks.
본 발명은 상기와 같은 문제를 해결하기 위하여 창안된 것으로서,The present invention has been made to solve the above problems,
연료전지의 MEA의 전극과 전해질막의 경계면을 강건하게 하여 MEA의 내구성을 개선하는 것을 목적으로 하고 있으며, 보다 상세한 목적으로는, 연료전지의 MEA의 수축 및 팽창으로 인하여 발생하는 핀홀 및 크랙의 발생을 방지하고, 더 나아가 상기 핀홀 및 크랙이 확대되어 일어나는 계면 탈리를 방지하기 위하여 전해질막의 강화 레이어에 주름구조를 도입하여 계면간의 접합력을 증가시킴으로써, 연료전지의 MEA의 기계적 물성을 강화하여 내구성을 강화하는 것을 목적으로 한다.It is an object of the present invention to improve the durability of the MEA by strengthening the interface between the electrode of the MEA of the fuel cell and the electrolyte membrane. For the more detailed purpose, the generation of pinholes and cracks caused by the contraction and expansion of the MEA of the fuel cell In addition, by increasing the bonding force between the interfaces by introducing a corrugated structure into the reinforcing layer of the electrolyte membrane in order to prevent interfacial detachment caused by enlargement of the pinhole and cracks, the mechanical properties of the MEA of the fuel cell are enhanced to enhance the durability .
상기와 같은 목적을 달성하기 위한 본 발명은, According to an aspect of the present invention,
전극 레이어와 전해질막 레이어를 포함하는 전극막접합체에 있어서, 상기 전극 레이어와 상기 전해질막 레이어 사이의 계면 상에 주름구조가 형성되어 서로 접합된 것을 특징으로 한다.An electrode membrane assembly comprising an electrode layer and an electrolyte membrane layer, wherein a wrinkle structure is formed on the interface between the electrode layer and the electrolyte membrane layer and are bonded to each other.
또한, 상기 전해질막 레이어는 이오노머와 강화 레이어를 더 포함하고, 상기 이오노머와 강화 레이어의 계면에 주름구조가 더 형성되는 것을 특징으로 한다.The electrolyte membrane layer may further include an ionomer and a reinforcing layer, and a wrinkle structure may be further formed at an interface between the ionomer and the reinforcing layer.
또한, 상기 전극 레이어와 전해질막 레이어의 계면의 주름구조와 상기 이오노머 레이어와 강화 레이어 사이의 계면의 주름구조는 서로 다른 형상으로 이루어지는 것을 특징으로 한다.The wrinkle structure at the interface between the electrode layer and the electrolyte membrane layer and the wrinkle structure at the interface between the ionomer layer and the reinforcement layer are different from each other.
또한, 상기 전극 레이어의 외표면 상에 주름구조가 더 형성되는 것을 특징으로 한다.Further, a wrinkle structure is further formed on the outer surface of the electrode layer.
여기에서, 상기 주름구조는 레이어의 표면 상에 일자형상의 요철(凹凸)부가 일정간격으로 반복 배치되어 형성되는 구조인 것을 특징으로 한다.Here, the corrugated structure is characterized in that a flat irregular portion is repeatedly formed on the surface of the layer at regular intervals.
한편, 주름구조를 갖는 연료전지의 전극막접합체를 제조하는 방법에 있어서, 전극 레이어 또는 전해질막 레이어 중 하나 이상의 칼렌더링 공정 중, 압출된 페이스트 원형에 주름구조가 몰딩되어 있는 롤 칼렌더를 사용하여 칼렌더링 공정을 수행함으로써, 주름구조가 형성된 레이어를 형성하는 것을 특징으로 한다.On the other hand, in a method of manufacturing an electrode membrane bonded body of a fuel cell having a wrinkle structure, in a knife rendering process of at least one of an electrode layer and an electrolyte membrane layer, a roll calender, in which a wrinkle structure is molded, And performing a rendering process to form a layer on which the wrinkle structure is formed.
다른 실시예의 주름구조를 갖는 연료전지의 전극막접합체를 제조하는 방법에서는, 전극 레이어 또는 전해질막 레이어 중 하나 이상의 이축연신 공정 중, 특정 방향으로 더 강하게 연신을 수행함으로써, 주름구조가 형성된 레이어를 형성하는 것을 특징으로 한다.In the method for producing the electrode membrane bonded body of the fuel cell having the wrinkle structure of another embodiment, in the biaxial stretching process of at least one of the electrode layer and the electrolyte membrane layer, stretching is performed more strongly in a specific direction, .
또 다른 실시예의 주름구조를 갖는 연료전지의 전극막접합체를 제조하는 방법에서는, 전극 레이어 또는 전해질막 레이어 중 하나 이상의 후가공처리 공정 중, 주름구조가 형성된 몰드 판으로 레이어를 가압하여 열처리함으로써, 주름구조가 형성된 레이어를 형성하는 것을 특징으로 한다.In a method of manufacturing an electrode membrane bonded body of a fuel cell having a wrinkle structure according to still another embodiment, in the post-processing step of at least one of the electrode layer and the electrolyte membrane layer, the layer is pressed and heat- Is formed.
상기와 같은 구성을 통하여 본 발명의 주름구조를 갖는 연료전지의 전극막접합체 및 그 제조방법은 이하의 특징적인 장점을 제공한다.The electrode membrane junction body of the fuel cell having the pleated structure of the present invention and the method of manufacturing the same provide the following characteristic advantages.
1) 전극 레이어와 전해질막 레이어의 계면, 더 나아가, 전해질막 레이어 내의 이오노머 레이어와 강화 레이어의 계면상에 주름구조를 형성함으로써, 상기 전글 레이어와 전해질막 레이어, 및 상기 이오노머와 강화 레이어 간의 접촉면적을 넓혀 접합력을 증대시킬 수 있는 장점을 제공하며, 종래의 평평한 구조로 이루어진 전해질막에서 온도 및 습도 변화에 의하여 수평 방향으로 발생하던 수축 및 팽창이, 상기 강화 레이어의 주름구조를 통하여 여러 방향으로 일어나게 되어 결과적으로 온도 및 습도 변화에 더 강건한 구조를 달성할 수 있으며, 따라서, 주름구조가 적용된 강화 레이어는 적은 치수변화율 및 인장신율과 높은 인장강도의 특성을 나타내며, 결과적으로 각 계면상의 탈리를 방지하는 효과가 있다.1) By forming a corrugation structure on the interface between the electrode layer and the electrolyte membrane layer, and further on the interface between the ionomer layer and the reinforcement layer in the electrolyte membrane layer, the contact area between the ionization layer and the ionomer and the reinforcement layer The shrinkage and expansion occurring in the horizontal direction due to the change in temperature and humidity in the electrolyte membrane having the conventional flat structure occur in various directions through the corrugated structure of the reinforcing layer As a result, it is possible to achieve a structure that is more resistant to changes in temperature and humidity, and therefore, the reinforcing layer having the wrinkle structure exhibits a low dimensional change rate, a tensile elongation and a high tensile strength characteristic. As a result, It is effective.
2) 전극 레이어의 외표면 상에 주름구조를 더 형성함으로써, 강화 레이어 뿐만 아니라, 전극 레이어에 형성된 상기 주름구조에 의하여 상기 전극과 이오노머의 계면접합력이 향상되는 동시에, 전극 표면의 활성면적이 증대되어 MEA 출력이 향상되는 효과가 있다.2) By further forming a corrugated structure on the outer surface of the electrode layer, not only the reinforcing layer but also the corrugated structure formed on the electrode layer improves the interface bonding strength between the electrode and the ionomer and increases the active area of the electrode surface MEA output is improved.
도 1은 종래의 3-레이어 MEA와 5-레이어 MEA의 단면을 개략적으로 도시하고 있다.
도 2는 종래 기술의 MEA의 내구 평가 후의 사후 분석 사진을 나타내고 있다. 도 2에는 내구평가 후 강화 레이어의 표면이 드러난 MEA와, CA전극, 이오노머가 집중적으로 유실된 단면을 각각 나타내고 있다.
도 3은 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 주름구조를 갖는 연료전지의 전극막접합체의 전해질막을 나타내는 평면도이다.
도 4는 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 주름구조가 적용된 5-레이어 MEA의 단면을 나타내는 단면도이다.
도 5는 본 발명의 다른 실시예에 따른 주름구조가 적용된 5-레이어 MEA의 단면을 나타내는 단면도이다.
도 6은 가로 방향으로 주름구조가 삽입된 전해질막의 물성평가 결과. 두 개의 샘플을 평가한 결과를 나타내는 그래프이다.
도 7은 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 주름구조를 갖는 연료전지의 전극막접합체를 구성하는 e-PTFE의 제조 방법을 나타내는 블록도이다. 1 schematically shows a cross-section of a conventional three-layer MEA and a five-layer MEA.
Fig. 2 shows a post-analysis photograph of the MEA after the endurance evaluation of the prior art. FIG. 2 shows a cross section in which the surface of the reinforcing layer is exposed after the durability evaluation and the MEA in which the CA electrode and the ionomer are intensively lost.
3 is a plan view showing an electrolyte membrane of an electrode membrane assembly of a fuel cell having a pleated structure according to a preferred embodiment of the present invention.
4 is a cross-sectional view of a 5-layer MEA to which a pleated structure according to a preferred embodiment of the present invention is applied.
5 is a cross-sectional view of a 5-layer MEA to which a corrugated structure according to another embodiment of the present invention is applied.
Fig. 6 is a result of physical property evaluation of an electrolyte membrane having a wrinkle structure inserted in a transverse direction. A graph showing the results of evaluating two samples.
FIG. 7 is a block diagram showing a method of manufacturing an e-PTFE constituting an electrode membrane assembly of a fuel cell having a pleated structure according to a preferred embodiment of the present invention.
이하, 본 발명의 기술적 구성을 구체적으로 기술하기에 앞서, 본 명세서 및 특허 청구범위의 전반에 걸쳐 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 또는 사전적인 의미로 한정되어 해석되는 것으로 이해해서는 안되며, 해당 용어나 단어는 '발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙'에 입각하여 기술된 것이며, 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야 한다. 따라서, 본 명세서에 기재된 실시예와 도면에 도시된 기술 구성은 본 발명의 가장 바람직한 하나의 실시예에 불과하고, 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다. 또한, 본 명세서에서 사용된 용어는 특정 실시예를 이해하기 쉽게 설명하기 위한 목적으로 사용되는 것으로, 본 발명을 제한하기 위한 것이 아니다. 본 명세서 상에 단수 형태로 기재된 구성요소는 별도로 특정하는 것이 아니라면 복수의 형태를 포함하는 것으로 이해되어야 한다.Hereinafter, preferred embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings. Hereinafter, preferred embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings. The word is described based on the principle that the inventor can properly define the concept of a term in order to explain his or her invention in the best way. The word is interpreted as a meaning and concept consistent with the technical idea of the present invention. . Therefore, the embodiments described in this specification and the technical structures shown in the drawings are only the most preferred embodiments of the present invention and do not represent all the technical ideas of the present invention. Therefore, It should be understood that various equivalents and modifications are possible. In addition, the terms used herein are used for the purpose of easy understanding of specific embodiments, and are not intended to limit the present invention. It is to be understood that the elements described in the singular form in this specification include plural forms unless otherwise specified.
본 발명은 주름구조를 갖는 연료전지의 전극막접합체 및 그 제조방법에 관한 것으로서, 연료전지의 MEA의 전극과 전해질막의 경계면을 강건하게 하여 MEA의 내구성을 개선하는 것을 목적으로 하고 있으며, 보다 상세하게는, 연료전지의 MEA에서 수축 및 팽창으로 인하여 발생하는 핀홀 및 크랙의 발생을 방지하고, 더 나아가 상기 핀홀 및 크랙이 확대되어 일어나는 계면 탈리를 방지하기 위하여 전해질막의 강화 레이어에 주름구조를 도입하여 계면간의 접합력을 증가시키도록 구성되고, 따라서, 연료전지의 MEA의 기계적 물성을 강화하여 내구성을 강화하도록 구성된다.The present invention relates to an electrode membrane junction body of a fuel cell having a pleated structure and a method of manufacturing the same, and aims at improving the durability of the MEA by strengthening the interface between the electrode of the MEA of the fuel cell and the electrolyte membrane, A corrugated structure is introduced into the reinforcing layer of the electrolyte membrane in order to prevent pinholes and cracks from occurring due to shrinkage and expansion in the MEA of the fuel cell and further to prevent interfacial separation caused by enlargement of the pinholes and cracks, So that the mechanical properties of the MEA of the fuel cell are enhanced to enhance the durability.
이하, 도면을 참조로 하여 본 발명의 바람직한 실시예를 상세히 설명하도록 한다.Hereinafter, preferred embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the drawings.
도 3은 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 주름구조를 갖는 연료전지의 전극막접합체의 전해질막을 나타내는 평면도이며, 도 4는 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 주름구조가 적용된 5-레이어 MEA의 단면을 나타내는 단면도이다. FIG. 3 is a plan view showing an electrolyte membrane of an electrode membrane assembly of a fuel cell having a pleated structure according to a preferred embodiment of the present invention, and FIG. 4 is a cross-sectional view of a 5-layer MEA according to a preferred embodiment of the present invention, Fig.
이하, 설명의 편의상 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 가로 방향의 주름구조가 적용된 5-레이어 전해질막을 기준으로 이하의 설명을 진행하도록 하되, 발명의 기술사상을 벗어나지 않는 범위 내에서 3-레이어 전해질막에도 적용될 수 있음은 당업자에게 쉽게 이해될 것이다.For convenience of description, the following description will be made with reference to a five-layer electrolyte membrane to which a horizontal wrinkle structure according to a preferred embodiment of the present invention is applied. However, within the scope of the invention, It will be readily understood by those skilled in the art.
도시된 바와 같이, 본 발명의 주름구조를 갖는 연료전지의 전극막접합체는 MEA를 구성하는 전해질막 레이어(20)와 전극 레이어(10)의 계면, 그리고, 전해질막 레이어(20) 내의 이오노머 레이어(21)와 강화 레이어(22) 상에 주름구조가 적용된다.As shown in the figure, the electrode membrane assembly of the fuel cell having the pleated structure according to the present invention has an interface between the
여기에서 '주름구조'는 표면 상에 일자형상의 요철(凹凸)부가 일정간격으로 반복 배치됨으로써 일정하게 형성된 주름진 형상을 말하는 것으로서, 통상적으로 이해될 수 있는 범위 내의 유사한 의미를 갖는 다른 명칭, 예를 들어, 굴곡구조, 물결구조 등의 개념으로서 이해될 수 있다.Here, the 'corrugated structure' refers to a corrugated shape formed by repeatedly arranging irregularities of irregularities on the surface at regular intervals, and it is also possible to use another name having a similar meaning within a range that can be generally understood, For example, it can be understood as a concept of a bending structure, a wave structure, and the like.
또한, 본 발명의 주름구조는 상기 전해질막 레이어(20)가 다층구조로 이루어지기 때문에, 각각의 층 중 최소한 하나 이상의 층에 적용되며, 서로 마주보는 계면에는 동일한 형상의 주름구조가 적용되어 서로 접합시 완전 밀착되도록 하는 것이 바람직하다.The wrinkle structure of the present invention is applied to at least one layer of each layer because the
도시된 바와 같이 상기 주름구조는 가로방향으로 형성되거나, 또는 세로방향으로 형성될 수 있다. 여기에서 가로 또는 세로의 기준은 상기 전해질막의 임의의 길이방향을 기준으로 이해될 수 있으며, 특정 방향에 한정되지 않으며, 주름구조의 방향은 필요에 따라 얼마든지 변경될 수 있다. 예를 들어, 상기 주름구조의 방향은 사선방향으로 형성될 수 있다.As shown in the drawing, the corrugated structure may be formed in a transverse direction or in a longitudinal direction. Here, the horizontal or vertical reference can be understood based on an arbitrary lengthwise direction of the electrolyte membrane, and is not limited to a specific direction, and the direction of the wrinkle structure can be changed as much as necessary. For example, the direction of the wrinkle structure may be formed in an oblique direction.
본 발명의 바람직한 실시예의 MEA의 각 레이어를 구성하는 소재는 종래의 어떠한 MEA의 레이어 구성과도 동일하게 이루어질 수 있다. The material constituting each layer of the MEA of the preferred embodiment of the present invention may be the same as any conventional layer structure of the MEA.
도시된 바와 같이, 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 MEA는 캐소드(11), 이오노머 레이어(21), 강화 레이어(22), 이오노머 레이어(21), 애노드(12)를 포함하여 이루어지는 5-레이어 MEA를 포함하여 이루어진다. 따라서, 상기 MEA의 내부에는 각 레이어 사이에 존재하는 총 4개의 계면이 구성된다.As shown, the MEA according to a preferred embodiment of the present invention comprises a 5-layer MEA (cathode) 11 comprising a
상기 캐소드 및 애노드 전극(11, 12)은 촉매, 이오노머, 라디칼 스케빈저 등으로 구성될 수 있으며, 이 중 바람직한 실시예에서의 이오노머의 비중은 10~50%이다. 5-레이어 MEA에서 상기 전해질막은 2개의 이오노머 레이어(21)와 강화 레이어(22)를 포함하여 이루어진다.The cathode and the
도시된 바와 같이, 본 발명의 바람직한 실시예에서, 전해질막은 주름구조를 포함하여 이루어진다. 다시말해서, 상기 전해질막을 구성하고 있는 전해질막의 2개의 이오노머 레이어(21) 레이어와 강화 레이어(22)는 모두 주름구조를 포함하여 이루어진다. 따라서, 상기 전해질막 내의 계면, 즉, 이오노머 레이어(21)와 강화 레이어(22) 사이의 계면과, 상기 전극 레이어(10)내의 계면, 즉, 상기 전해질막과 전극 레이어(10) 사이의 계면은 모두 도시된 바와 같이 주름구조로서 접합된다.As shown, in a preferred embodiment of the present invention, the electrolyte membrane comprises a pleated structure. In other words, both of the
본 발명의 바람직한 실시예에서, 상기 전극 레이어(10)과 전해질막 사이의 계면의 주름구조와 상기 전해질막 내의 계면, 즉, 이오노머 레이어(21)와 강화 레이어(22) 사이의 계면의 주름구조는 그 형상이 서로 다르게 형성될 수 있다. 그러나, 이에 한정하는 것은 아니다.The wrinkle structure at the interface between the
도 4에서 도시된 주름구조는 둥근 굴곡을 갖는 주름구조를 도시하고 있으나, 필요에 따라, 다른 몰드 혹은 연신방법을 통하여 사각형으로 형성된 블록 형상의 주름구조로 이루어질 수 있다. 상기 주름구조의 형상 및 구성은 본 발명에서 특별히 한정하지는 않는다.Although the wrinkle structure shown in Fig. 4 shows a wrinkle structure having a round bend, if necessary, the wrinkle structure may have a block-like wrinkle structure formed of a quadrangle through another mold or a stretching method. The shape and configuration of the wrinkle structure are not particularly limited in the present invention.
본 발명의 MEA의 제조공정상, 상기 강화 레이어(22) 상에 이오노머를 도포하여 상기 이오노머 레이어(21)를 형성하므로, 제조시 상기 강화 레이어(22) 표면에 형성된 주름구조의 굴곡에 따라 이오노머도 입체적으로 도포되어 형성된다. 상기 전극 레이어(10)은 전합 방법에 따라 평평하게 혹은 이오노머와 마찬가지로 굴곡지게 전합될 수 있다. Since the
상기 강화 레이어(22)의 주름구조는 상기 이오노머 레이어(21)와 강화 레이어(22) 간의 접촉면적을 넓혀 접합력을 증대시킬 수 있는 장점을 제공하며, 종래의 평평한 구조로 이루어진 전해질막에서 온도 및 습도 변화에 의하여 수평 방향으로 발생하던 수축 및 팽창이, 상기 강화 레이어(22)의 주름구조를 통하여 여러 방향으로 일어나게 되어 결과적으로 온도 및 습도 변화에 더 강건한 구조로 작용한다. 이러한 사항들은 도 4를 참조로 하여 쉽게 이해될 수 있다.The corrugated structure of the reinforcing
따라서, 주름구조가 적용된 강화 레이어(22)의 특성은 전체적인 치수변화율 및 인장신율은 작게, 인장강도는 높게 나타난다. 따라서 계면의 탈리를 방지하는 효과를 불러온다. Therefore, the properties of the reinforcing
도 5는 본 발명의 다른 실시예에 따른 주름구조가 적용된 5-레이어 MEA의 단면을 나타내는 단면도로서, 상기 도 4의 구성과 유사하나, 상기 전극 레이어(10)의 외표면 상에 주름구조가 더 형성된다. 5 is a cross-sectional view of a 5-layer MEA having a corrugated structure according to another embodiment of the present invention, similar to that of FIG. 4, except that the corrugated structure is formed on the outer surface of the
따라서, 도 5의 실시예와 같이, 상기 강화 레이어(22) 뿐만 아니라, 상기 전극 레이어(10)까지 주름구조가 적용된 MEA가 제조된다면, 상기 주름구조에 의하여 상기 전극 레이어(10)와 이오노머 레이어(21)의 계면접합력이 향상되는 동시에, 전극 표면의 활성면적이 증대되어 MEA 출력이 향상되는 효과까지 동반된다.5, if the MEA having the corrugated structure is manufactured not only in the reinforcing
도 6은 가로 방향으로 주름구조가 삽입된 전해질막의 물성평가 결과. 두 개의 샘플을 평가한 결과를 나타내는 그래프이다.Fig. 6 is a result of physical property evaluation of an electrolyte membrane having a wrinkle structure inserted in a transverse direction. A graph showing the results of evaluating two samples.
도 6a는 치수변화율을 나타내는 그래프이다(여기에서 MD는 Machine Direction을, TD는 Transverse Direction을 나타낸다).6A is a graph showing the rate of dimensional change (where MD represents Machine Direction and TD represents Transverse Direction).
치수변화율은 MEA를 80℃ 증류수에 담가 샘플의 길이 증가량을 측정하는 평가이며, 전해질막의 함습정도를 살펴볼 수 있는 척도로서 수행된다. 연료전지의 MEA는 연료전지 운전시 다양한 환경에 노출되므로 상기 치수변화율의 수치가 낮아야 한다. 상기 치수변화율은 상기 강화 레이어(22)의 인장 특성에 특히 의존하는 수치이다. 도 6a에 도시된 바와 같이, 종래 구조의 MEA와 비교하여 본 발명의 주름구조를 갖는 연료전지의 전극막접합체 및 그 제조방법의 테스트 결과가 더 낮은 치수변화율을 달성하고 있다.The rate of dimensional change is an evaluation to measure the increase in the length of the sample by immersing the MEA in distilled water at 80 ° C, and is performed as a measure for observing the degree of humidification of the electrolyte membrane. Since the MEA of the fuel cell is exposed to various environments during operation of the fuel cell, the numerical value of the dimensional change rate should be low. The rate of dimensional change is a value that is particularly dependent on the tensile properties of the reinforcing layer (22). As shown in FIG. 6A, the test results of the electrode membrane assembly and the manufacturing method of the fuel cell having the wrinkle structure of the present invention as compared with the MEA of the conventional structure achieve a lower dimensional change rate.
도 6b는 인장강도를 나타내고, 도 6c는 인장신율을 나타내는 그래프이다. Fig. 6B shows the tensile strength, and Fig. 6C shows the tensile elongation.
상기 인장강도와 인장신율은 UTM을 이용한 평가이며, 연료전지의 MEA는 연료전지 운전시 다양한 환경과 진동 등에 노출되므로 높은 인장강도와 낮은 인장신율을 갖는 것이 바람직하다. 도 6b에 도시된 바와 같이, 종래 구조의 MEA와 비교하여 본 발명의 주름구조를 갖는 연료전지의 전극막접합체 및 그 제조방법의 테스트 결과가 더 높은 인장강도와 더 낮은 인장신율을 달성하고 있다.The tensile strength and tensile elongation are evaluated using UTM. Since the MEA of the fuel cell is exposed to various environments and vibrations during operation of the fuel cell, it is desirable to have a high tensile strength and a low tensile elongation. As shown in FIG. 6B, the test results of the electrode membrane assembly and the manufacturing method of the fuel cell having the wrinkle structure of the present invention as compared with the MEA of the conventional structure achieve higher tensile strength and lower tensile elongation.
도 7은 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 주름구조를 갖는 연료전지의 전극막접합체를 구성하는 e-PTFE의 제조 방법을 나타내는 블록도이다. FIG. 7 is a block diagram showing a method of manufacturing an e-PTFE constituting an electrode membrane assembly of a fuel cell having a pleated structure according to a preferred embodiment of the present invention.
연료전지의 MEA의 강화 레이어로 사용되는 e-PTFE(테프론)는 분말 형태의 원료를 가공 및 연신하여 제조한다. 상기 e-PTFE의 주름구조는 바람직하게는, 두 가지 형태로 형성할 수 있는데, 첫 번째 방법은 분말 형태의 원료일 때 주름구조를 도입한 몰드를 적용하여 제조하거나, 두 번째 방법은 상기 e-PTFE에 이오노머를 도포할 때 특정 방향으로 연신강도를 조절하여 도포하는 것이다. 그러나, 상기한 방법은 바람직한 실시예에 불과하며, 본 발명의 e-PTFE의 주름구조의 제조 과정은 이에 한정하는 것은 아니다.The e-PTFE (Teflon) used as the reinforcing layer of the MEA of the fuel cell is produced by processing and stretching raw materials in powder form. The corrugated structure of the e-PTFE can be formed in two forms. The first method is a method in which a mold having a corrugated structure is applied to a powdery raw material, When the ionomer is applied to the PTFE, the stretching strength is adjusted in a specific direction. However, the above-described method is merely a preferred embodiment, and the manufacturing process of the pleated structure of the e-PTFE of the present invention is not limited thereto.
본 발명의 바람직한 실시예에 따른 e-PTFE의 제조 공정은 종래의 e-PTFE 제조 공정을 따르되, 칼렌더링 공정, 이축연신 공정 또는 후가공처리 공정 중 어느 하나 이상의 공정에서 주름구조를 적용하는 공정을 수행하여 제조될 수 있다.The manufacturing process of the e-PTFE according to the preferred embodiment of the present invention is performed according to the conventional e-PTFE manufacturing process, but the process of applying the wrinkle structure in at least one of the calendering process, the biaxial stretching process or the post- .
상기 언급된 공정 이외의 공정들, 즉, 원료 전처리 공정, 원료 혼합 공정, 혼합체 숙성 공정 및 페이스트 압출 공정은 종래 기술의 e-PTFE 제조공정과 동일하게 실시되는 것으로 이해되어야 하며, 이는 공지된 사항이며, 해당 기술 분야에 널리 사용되고 있는 자명한 사항이므로 더 이상의 상세한 설명은 생략하도록 한다.It should be understood that the processes other than the above-mentioned processes, that is, the raw material preprocessing process, the raw material mixing process, the mixture aging process and the paste extrusion process are performed in the same manner as the conventional e-PTFE production process, , Which are widely used in the technical field, so that detailed description will be omitted.
칼렌더링Knife rendering 공정 fair
상기 칼렌더링 공정은 페이스트 압출공정에 의하여 분말 형태에서 페이스트 원형을 압출한 후에 진행되는 공정으로서, 압출된 페이스트 원형에 칼렌더링을 수행하게 된다.The knurling process is a process that proceeds after extruding a paste circular form in a powder form by a paste extruding process, and carries out a knurling process on the extruded paste circular form.
상기 칼렌더링(Calendering)은 소정의 온도 및 습도 하에서 롤 칼렌더를 이용하여 플랫 시트에 압력을 가하는 물리적 공정으로서, 본 발명의 일 실시예의 주름구조를 갖는 연료전지의 전극막접합체 및 그 제조방법에서는 이 단계에서 주름구조를 적용하기 위하여 압출된 페이스트 원형에 종래 기술에서 플랫 시트를 가공하는 롤 칼렌더 대신, 주름구조가 몰딩되어 있는 롤 칼렌더를 사용하게 된다. 따라서, 주름구조가 몰딩된 롤 칼렌더를 따라 칼렌더링 공정이 수행되어 주름구조가 형성될 수 있다.Calendering is a physical process of applying pressure to a flat sheet using a roll calender under a predetermined temperature and humidity. In an electrode membrane assembly of a fuel cell having a pleated structure according to an embodiment of the present invention, A rolled calender with a corrugated structure is used instead of a roll calender for processing a flat sheet in the prior art in an extruded paste round to apply the corrugated structure in the step. Thus, a calender rendering process can be performed along the roll calender with the corrugated structure molded to form a corrugated structure.
이축연신Biaxial stretching 공정 fair
이축연신 공정(Bi-Axial Stretching Process)은 상기 칼렌더링 공정 단계 이후의 e-PTFE 시트를 이축 방향으로 연신하여 연신조건에 따른 두께 또는 기공크기를 조절하는 공정으로서, 본 발명의 일 실시예에서는 e-PTFE 시트를 이축 연신할 때 특정 방향으로 더 강하게 연신을 수행하여 상기 e-PTFE 시트 전체적으로 주름구조가 형성되도록 할 수 있다.The biaxial stretching process is a process of stretching the e-PTFE sheet after the knife rendering process step in the biaxial direction to adjust the thickness or pore size according to the stretching condition. In one embodiment of the present invention, e When the PTFE sheet is biaxially stretched, a stronger stretching in a specific direction may be performed to form a wrinkle structure on the entirety of the e-PTFE sheet.
후가공처리Post-processing 공정 fair
후가공처리 공정은 이축연신 공정 단계 이후의 e-PTFE 시트에 표면 열처리 등의 후가공처리를 수행하는 공정으로서, 본 발명의 일 실시예에서는, 완성된 e-PTFE 시트를 열처리할 때 주름구조가 형성된 몰드 판으로 상기 e-PTFE 시트를 가압하여 상기 e-PTFE 시트 전체적으로 주름구조가 형성되도록 할 수 있다.The post-processing step is a step of performing post-processing such as surface heat treatment on the e-PTFE sheet after the biaxial stretching step. In one embodiment of the present invention, when the completed e-PTFE sheet is heat- The e-PTFE sheet may be pressed with a plate to form a wrinkle structure on the entirety of the e-PTFE sheet.
이상으로 본 발명의 주름구조를 갖는 연료전지의 전극막접합체 및 그 제조방법의 바람직한 실시예를 상세하게 설명하였으나, 이는 본 발명에 대한 이해를 돕기 위하여 특정한 예를 제시한 것에 지나지 않으며, 본 발명의 범위를 한정하고자 하는 것은 아니다. 여기에 개시된 실시예들 이외에도, 본 발명의 기술적 사상에 바탕을 둔 다른 변형예들이 실시 가능하다는 것은 본 고안이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 자명한 것이다.While the present invention has been particularly shown and described with reference to exemplary embodiments thereof, it is to be understood that the invention is not limited to the disclosed exemplary embodiments. It is not intended to limit the scope. It will be apparent to those skilled in the art that other modifications based on the technical idea of the present invention are possible in addition to the embodiments disclosed herein.
10: 전극 레이어
11: 캐소드
12: 애노드
20: 전해질막 레이어
21: 이오노머 레이어
22: 강화 레이어10: Electrode layer
11: Cathode
12: anode
20: electrolyte membrane layer
21: ionomer layer
22: Enhancement layer
Claims (8)
상기 전극 레이어와 상기 전해질막 레이어 사이의 계면 상에 주름구조가 형성되어 서로 접합되며,
상기 전해질막 레이어는,
이오노머와 강화 레이어를 더 포함하고,
상기 이오노머와 강화 레이어의 계면에 주름구조가 더 형성되는 것을 특징으로 하는 주름구조를 갖는 연료전지의 전극막접합체.
An electrode membrane assembly comprising an electrode layer and an electrolyte membrane layer,
Wherein a wrinkle structure is formed on an interface between the electrode layer and the electrolyte membrane layer and are bonded to each other,
The electrolyte membrane layer
Further comprising an ionomer and a strengthening layer,
And a corrugated structure is further formed at an interface between the ionomer and the reinforcing layer.
상기 전극 레이어와 전해질막 레이어의 계면의 주름구조와
상기 이오노머 레이어와 강화 레이어 사이의 계면의 주름구조는 서로 다른 형상으로 이루어지는 것을 특징으로 하는 주름구조를 갖는 연료전지의 전극막접합체.
The method according to claim 1,
A wrinkle structure at the interface between the electrode layer and the electrolyte membrane layer
Wherein the wrinkle structure at the interface between the ionomer layer and the reinforcing layer has a different shape.
상기 전극 레이어의 외표면 상에 주름구조가 더 형성되는 것을 특징으로 하는 주름구조를 갖는 연료전지의 전극막접합체.
The method according to claim 1,
And a corrugated structure is further formed on an outer surface of the electrode layer.
상기 주름구조는,
레이어의 표면 상에 일자형상의 요철(凹凸)부가 일정간격으로 반복 배치되어 형성되는 구조인 것을 특징으로 하는 주름구조를 갖는 연료전지의 전극막접합체.
The method according to claim 1,
The wrinkle structure
Wherein a flat irregular portion on the surface of the layer is repeatedly arranged at a predetermined interval.
전극 레이어 또는 전해질막 레이어 내부에 포함된 강화 레이어를 이축연신 공정하여 특정 방향으로 더 강하게 연신을 수행함으로써, 주름구조가 형성된 레이어를 형성하는 것을 특징으로 하는 주름구조를 갖는 연료전지의 전극막접합체를 제조하는 방법.A method of manufacturing an electrode membrane assembly of a fuel cell having a pleated structure according to any one of claims 1 to 5,
Wherein the electrode layer or the reinforcing layer contained in the electrolyte membrane layer is subjected to a biaxial stretching process to stretch the polymer layer more strongly in a specific direction to form a layer on which the wrinkle structure is formed, Lt; / RTI >
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