KR101875960B1 - Composites for High radiant heat and thermal management and a fabrication process thereof - Google Patents

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Abstract

본 발명은 고방열 열제어 복합재 및 그 제조방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 멜라민 고분자로 코팅된 상전이 물질을 함유한 마이크로 캡슐과 열전달 특성이 우수한 판상 입자를 가진 방열필러 및 매트릭스 고분자를 컴파운딩함으로써, 방열뿐만 아니라 온도 변화에 따른 상변화로 인해 적정온도를 유지하여 부품의 안정성 및 신뢰성을 향상시킬 수 있으며, 열이 발생하는 부품 소재의 하우징 및 계면 플레이트 소재와 배터리 시스템의 열제어 소재 등의 다양한 부품에 활용될 수 있는 고방열 열제어 복합재 및 그 제조방법에 관한 것이다.The present invention relates to a high heat dissipation thermal control composite and a method of manufacturing the same, and more particularly to a heat dissipation heat control composite comprising a microcapsule containing a phase transition material coated with a melamine polymer, a heat dissipation filler having a plate- , It is possible to improve the stability and reliability of components by maintaining the proper temperature due to the phase change due to the temperature change as well as the heat radiation. It is also possible to provide a variety of heat control materials such as the housing of the component material in which heat is generated, The present invention relates to a high heat-dissipating heat-controllable composite which can be applied to parts and a method of manufacturing the same.

Description

고방열 열제어 복합재 및 그 제조방법 {Composites for High radiant heat and thermal management and a fabrication process thereof}TECHNICAL FIELD [0001] The present invention relates to a high heat-radiating heat-control composite material and a manufacturing method thereof,

본 발명은 멜라민 고분자로 코팅된 상전이 물질을 함유한 마이크로 캡슐과 방열필러 및 매트릭스 고분자를 함유한 고방열 열제어 복합재 및 그 제조방법에 관한 것이다.
The present invention relates to a high heat dissipation thermal control composite containing microcapsules containing a phase transition material coated with a melamine polymer, a heat dissipation filler and a matrix polymer, and a method for producing the same.

전기자동차는 배터리 시스템의 신뢰성과 안정성이 전기자동차의 상품성을 결정짓는 가장 중요한 요소로 작용함에 따라 다양한 외부 온도의 변화에 따른 배터리 성능 저하 방지를 위해 배터리 시스템의 적정 온도 범위인 35 ~ 40℃를 유지해야 하며, 이를 위해서는 일반적인 기후 조건에서 우수한 방열 성능을 지니면서 낮은 온도 환경에서도 적정 온도를 유지할 수 있는 파우치 셀 모듈용 열 제어 소재가 필요하다.As the reliability and stability of the battery system is the most important factor determining the commerciality of the electric vehicle, the electric vehicle maintains the proper temperature range of the battery system at 35 to 40 ° C in order to prevent deterioration of battery performance due to various external temperature changes To this end, a thermal control material for a pouch cell module is required that has excellent heat dissipation performance under normal climatic conditions and can maintain an appropriate temperature even in a low temperature environment.

일반적으로 리튬이온 배터리의 에너지와 출력은 통상적으로 온도가 -10℃ 이하로 떨어질 때 급격하게 저하된다. 일례로 18650 배터리의 경우 -40℃의 환경과 20℃의 환경을 비교할 때 에너지 밀도의 5%, 출력 밀도의 1.25% 밖에 전달하지 못한다고 보고되어 있다. [Ref,G.Nagasubramanian,J.Appl.Electrochem. 31(2001)99] 또한 리튬이온 배터리는 낮은 온도의 환경에서 방전은 정상적으로 가능하지만 충전이 잘 되지 않는 것으로 보고되고 있다. [Ref,C.K.Huang, J.S. Sakamoto, J. Wolfenstine,S.Surampudi,J.Electrochem.Soc.147 (2000) 2893;S.S.Zhang, K Xu, T.R.Jow, Electrochim. Acta 48(2002) 241]In general, the energy and power of a lithium ion battery typically drops dramatically when the temperature falls below -10 ° C. For example, an 18650 battery is reported to deliver only 5% of the energy density and 1.25% of the output density when compared to the environment at -40 ° C and 20 ° C. [Ref, G. Nagasubramanian, J. Appl. Electrochem. 31 (2001) 99] Lithium-ion batteries have also been reported to discharge well in low-temperature environments, but not to charge well. [Ref, C.K. Huang, J.S. Sakamoto, J. Wolfenstine, S.Surampudi, J. Electrochem. Soc. 147 (2000) 2893; S.S. Zhang, K. Xu, T. R. Jow, Electrochim. Acta 48 (2002) 241]

저온 환경에서의 성능저하는 전해질의 저하된 온도 전도도와 그라파이트 표면에 형성되는 고체 전해질 막, 리튬이온에서 그라파이트로의 낮은 확산성, 전해질과 전극부 계면에서 전하전달의 저항 증가 등이 원인이 되고 있어 이를 해결하기 위해서는 배터리 셀을 적정 온도 35 ~ 45℃로 유지하기 위한 별도의 히팅이 필요하다.[Ref,S.S.Zhang,K Xu, T.R. Jow, J of Power Sources 115(2003) 137]The deterioration in performance at low temperature is caused by the decreased temperature conductivity of the electrolyte and the increase in the resistance of the solid electrolyte film formed on the graphite surface, the low diffusibility of the lithium ion to graphite, and the charge transfer at the interface between the electrolyte and the electrode To solve this problem, separate heating is required to maintain the battery cell at an appropriate temperature of 35 to 45 ° C. [Ref, SSZhang, K Xu, TR Jow, J of Power Sources 115 (2003) 137]

기존의 전기자동차용 배터리는 고속 충전, 고출력, 반복 충전 횟수 등으로 인해 발생하는 열로 국부적인 온도 차이나 고열 발생으로 배터리의 효율 및 안정성을 저해하는 Thermal runaway 현상이 발생하게 되며 이는 배터리 내부에서 발생되는 열보다 외부로의 열확산 능력이 부족하여 초래된다. 또한 파우치 타입의 배터리 셀은 충·방전 리튬 이온의 전극물질로의 인터칼레이션(intercalation)과 디-인터칼레이션(deintercalation)에 의해 배터리의 부피가 변화하게 된다.Existing electric automobile batteries are heat generated due to high-speed charging, high output, and repetitive charging times. As a result, a local runaway temperature phenomenon occurs and thermal runaway phenomenon that hinders the efficiency and stability of the battery occurs. Which is caused by a lack of heat dissipation capability to the outside. Also, the battery cell of the pouch type changes the volume of the battery due to the intercalation and deintercalation of the charge and discharge lithium ions into the electrode material.

이는 배터리 내 전극의 팽창으로 두 전극물질 사이의 분리층(separator)이 손상되어 내부 저항 발생과 함께 전압의 증가와 심각한 배터리 성능, 최종 용량의 감소 등을 초래하게 되므로 배터리의 부피팽창에 대응하기 위한 방열 계면 소재가 필요하다. 또한 기존 시스템은 셀의 부피 증가로 인해 모듈에 형성된 공기 냉각 유로가 줄어들어 냉각 효과가 감소되고 주변 배터리의 온도상승에 의해 인접해진 셀의 발열 현상이 가속화됨으로써 배터리 성능의 급격한 저하를 초래한다.This causes damage to the separator between the two electrode materials due to the expansion of the electrode in the battery, resulting in an increase in voltage as well as internal resistance, serious battery performance, and a decrease in final capacity. Heat dissipation interface material is required. Also, in the conventional system, the air cooling flow path formed in the module is reduced due to the increase in the volume of the cell, the cooling effect is reduced, and the heat of the neighboring cells is accelerated by the temperature rise of the peripheral battery,

이때 팽창이 심할 경우 폴리머 파우치가 손상되어 내부의 전해액 누수 및 가스 분출 등의 위험이 발생할 수 있으며, 파우치 타입 셀 모듈은 여러 셀을 적층 시켜놓은 것으로 팽창이나 가스 분출 혹은 폭발이 발생할 경우 인접 셀에도 직접적인 손상을 가하게 된다. 따라서 기존 방열 시스템에서 배터리 셀 간 유로공간의 확보는 효과적인 방열을 위해 필수적이며, 통상적으로 3mm 이상의 공간이 확보되어야만 하기 때문에 기존 방열 시스템의 디자인을 그대로 유지하면서 단위부피당 에너지 밀도를 향상시키는 것은 한계가 있다. In this case, if the expansion is severe, the polymer pouch may be damaged, and electrolyte leakage and gas leakage may occur. In addition, the pouch type cell module may be formed by stacking a plurality of cells. When the expansion, It will cause damage. Therefore, securing the channel space between the battery cells in the existing heat dissipation system is essential for effective heat dissipation. Generally, a space of 3 mm or more must be ensured, so there is a limit to improve the energy density per unit volume while maintaining the design of the existing heat dissipation system .

이러한 공냉식 방열 시스템 대비 컴팩트한 배터리 시스템 설계를 위해 배터리 셀 간에 열전도가 우수한 복합소재를 삽입하여 냉각유로를 조절함으로써 배터리 셀 내부의 부피 변화에 대응하면서 배터리의 적정온도를 유지할 수 있는 열 제어 복합소재에 대한 연구가 진행되고 있다.In order to design a compact battery system compared to air cooling type heat dissipation system, it is possible to control the cooling channel by inserting composite material having excellent thermal conductivity between battery cells, and thereby to maintain the proper temperature of battery while coping with the volume change inside the battery cell. Research is underway.

종래 이러한 열 제어 복합소재에 대해 미국공개특허 제2012-0022187호에는 자동차 부품의 배터리 커버용으로 사용가능한 재료로써, 상전이를 일으키는 잠열축적물질을 고분자물질로 감싼 마이크로 캡슐물질을 탄소섬유, 탄소나노튜브, 그라파이트, 보론나이트라이드 등의 필러가 포함한 폴리아미드에 사출시켜 제조된 폴리아미드 몰딩에 관해 제안되어 있으나, 마이크로 캡슐화된 상전이 물질을 둘러싸고 있는 외벽이 열경화성 물질이 아닌 다른 고분자 물질로 이루어져 있어 마이크로 캡슐이 깨질 수 있는 단점이 있다.Conventional thermally controllable composite material is disclosed in U.S. Patent Publication No. 2012-0022187, which is a material that can be used for a battery cover of an automobile part, in which a microcapsule material wrapping a latent heat accumulating material causing phase transition with a polymer material is called a carbon fiber, , Graphite, boron nitride, etc. However, since the outer wall surrounding the microencapsulated phase transition material is made of a polymer material other than a thermosetting material, the microcapsules There is a drawback that it can break.

또한 일본공개특허 제2010-251463호에는 탄소섬유를 열가소성 수지 등으로 구성된 바인더로 시트화한 기재에 외피가 멜라민 등으로 형성된 상전이 물질 마이크로 캡슐을 함침 및 가열건조 과정 등을 통해 전지부착용 시트를 제조하는 방법에 관해 제안되어 있으나, 함침 및 가열건조의 제조과정은 사출 및 압출 공정에 비해 다양한 형태의 복합재를 형성하는데 어려운 단점이 있다.Japanese Patent Application Laid-Open No. 2010-251463 discloses a process for producing a battery attachment sheet by impregnating a microcapsule of a phase transition material having a shell formed of melamine or the like on a substrate obtained by sheet-forming a carbon fiber with a binder composed of a thermoplastic resin or the like, However, the process of impregnation and heat drying has a disadvantage in that it is difficult to form various types of composites as compared with the injection and extrusion processes.

최근 배터리 케이스 및 하우징 부품으로 이용되는 소재로 PC-ABS, PA계, PP 등의 플리스틱 기질에 난연 필러인 미네랄 필러가 20 ~ 30 wt% 충전된 소재 등이 있으나, 이들은 난연성, 내화학성, 절연성, 내구성 등의 기능을 보유하고 있지만 열전도 특성은 0.2~0.3W/mK 이하로 방열의 특성은 전혀 없다.Recently, materials used as battery case and housing parts include plastic materials such as PC-ABS, PA-type, and PP, and materials filled with 20 to 30 wt% of mineral filler as a flame retardant filler. However, , And durability, but the heat conduction characteristics are 0.2 to 0.3 W / mK or less, so there is no heat dissipation characteristic at all.

또한 기존 배터리 시스템의 방열성능 향상을 위해 고열전도도의 필러를 함유한 고분자 복합재 수지가 많이 개발되고 있으나 대부분의 경우 판상이나 fiber 타입의 필러를 사용하여 사출 성형을 통해 평판형태로 제작할 경우 이러한 형상의 필러는 사출방향의 전단력에 의해 사출방향으로부터 일축 방향이 되어 열전도성의 이방성 문제를 초래하게 된다. In order to improve the heat dissipation performance of the existing battery system, a polymer composite resin containing a high thermal conductivity filler has been developed. However, in most cases, when a plate or fiber type filler is used to produce a flat plate through injection molding, Becomes uniaxial from the injection direction due to the shearing force in the injection direction, resulting in a heat conductive anisotropy problem.

기존의 배터리 방열 시스템 개발은 내부에 축척되는 열을 외부로 방출하는 관점에서만 접근하고 있어 저온의 환경에서 배터리 전체의 성능 저하가 우려되어 열전도성 및 방열성의 향상보다 시스템 내 적정온도를 유지할 수 있는 온도제어 소재가 요구되고 있으나, 현재 기구나 소재에 배터리 적정온도 유지를 위한 전기차 배터리 시스템은 전무한 실정이다. 배터리 적정온도 유지를 위한 유망한 소재로 온도 상승시 열을 흡수하고 하강시 열을 방출하여 내부 온도를 적정하게 유하게 하는 상전이 소재가 사용되고 있으나, 상기 소재의 낮은 열 전도도로 인해 열전달 유체와 상전이 물질간의 효과적인 열교환 속도에 도달하기 어려운 단점이 있다.
The development of the existing battery heat dissipation system is approaching only from the viewpoint of releasing the accumulated heat to the outside, so that the performance of the whole battery is deteriorated in a low temperature environment, so that the temperature which can maintain the proper temperature in the system Control material is required, but there is no electric vehicle battery system for maintaining the proper temperature of the battery at the current apparatus or material. As a promising material for maintaining the proper temperature of the battery, a phase transition material which absorbs heat when the temperature rises and releases heat when the temperature is lowered to properly maintain the internal temperature is used. However, due to the low thermal conductivity of the material, the heat transfer fluid and the phase transition material It is difficult to achieve an effective heat exchange rate.

본 발명의 목적은 상전이 물질을 함유하며 표면층이 멜라민 고분자로 코팅된 마이크로 캡슐과 방열필러 및 매트릭스 고분자가 컴파운딩된 것을 특징으로 하는 고방열 열제어 복합재를 제공하는 것이다.An object of the present invention is to provide a high heat dissipation thermal control composite characterized by compounding a microcapsule containing a phase transition material and a surface layer coated with a melamine polymer, a heat dissipation filler and a matrix polymer.

본 발명의 또 다른 목적은 열전도 이방성과 열 제어 특성을 만족하는 고방열 열제어 복합재를 제공하는 것이다.
It is a further object of the present invention to provide a high heat dissipation thermal control composite that satisfies thermal conductivity anisotropy and thermal control characteristics.

본 발명은 상전이 물질을 함유하며 표면층이 멜라민 고분자로 코팅된 마이크로 캡슐과 방열필러 및 매트릭스 고분자가 컴파운딩된 것을 특징으로 하는 고방열 열제어 복합재를 제공한다.The present invention provides a high heat-dissipating thermal control composite characterized by compounding a microcapsule containing a phase transition material and a surface layer coated with a melamine polymer, a heat-radiating filler and a matrix polymer.

또한 본 발명은 고방열 열제어 복합재를 제조하는 방법으로써,The present invention also relates to a method for producing a high heat dissipation thermal control composite,

마이크로 캡슐을 매트릭스 고분자에 충전하여 상전이 물질 마스터 배치를 제조하는 단계;Filling the microcapsules with a matrix polymer to prepare a phase change material master batch;

방열필러를 매트릭스 고분자에 충전하여 방열필러 마스터 배치를 제조하는 단계;Filling the matrix polymer with a heat-radiating filler to produce a heat-radiating filler master batch;

상기 상전이 물질 마스터 배치와 상기 방열필러 마스터 배치를 매트릭스 고분자와 컴파운딩하여 압출공정을 통해 상전이 물질-방열필러-매트릭스 고분자 마스터 배치를 제조하는 단계; 및Preparing a phase transition material-heat-radiating filler-matrix polymer master batch through an extrusion process by compounding the phase transfer material master batch and the heat dissipation filler master batch with a matrix polymer; And

상기 상전이 물질-방열필러-매트릭스 고분자 마스터 배치를 사출공정을 통해 고방열 열제어 복합재로 제조하는 단계; Preparing a phase transition material-heat-radiating filler-matrix polymer master batch as a high heat-dissipating thermal control composite material through an injection process;

를 포함하는 고방열 열제어 복합재의 제조방법을 제공한다.
The present invention also provides a method of manufacturing a high heat dissipation thermal control composite material.

본 발명에 따르면, 상전이 물질을 함유하며 표면층이 멜라민 고분자로 코팅된 마이크로 캡슐과 방열필러 및 매트릭스 고분자를 컴파운딩 함으로써, 열전달 특성이 우수한 판상 입자와 온도 변화에 따른 상변화로 인해 방열뿐만 아니라 적정온도를 유지하여 부품의 안정성 및 신뢰성을 향상시킬 수 있는 고방열 열제어 복합재를 제조할 수 있다.According to the present invention, by compounding a microcapsule containing a phase transition material and a surface layer coated with a melamine polymer, a heat-radiating filler and a matrix polymer, it is possible to obtain a heat- To thereby improve the stability and reliability of the component.

또한 이를 이용하여 플라스틱 복합재로써 열이 발생하는 부품 소재의 하우징 및 계면 플레이트 소재와 배터리 시스템의 열제어 소재 등의 다양한 부품에 적용될 수 있다.
Also, it can be applied to various parts such as a housing of a component material in which heat is generated as a plastic composite material, an interface plate material, and a thermal control material of a battery system.

도 1은 종래 섬유상 필러를 함유한 복합재에 대한 열전도도 측정결과를 나타낸 그래프이다.
도 2는 실시예에 의해 제조된 고방열 열제어 복합재의 랜덤 배향화된 구조를 나타낸 것이다.
도 3은 실시예에 의해 제조된 고방열 열제어 복합재의 미세구조를 개략적으로 나타낸 것이다.BRIEF DESCRIPTION OF THE DRAWINGS FIG. 1 is a graph showing a result of measurement of thermal conductivity of a composite material containing a conventional fibrous filler.
Figure 2 shows a randomly oriented structure of a high heat dissipation thermal control composite made according to an embodiment.
3 schematically illustrates the microstructure of the high heat dissipation thermal control composite prepared according to the embodiment.

이하에서는 본 발명을 하나의 구현 예로써 더욱 자세하게 설명한다.Hereinafter, the present invention will be described in more detail as an embodiment.

본 발명은 상전이 물질을 함유하며 표면층이 멜라민 고분자로 코팅된 마이크로 캡슐과 방열필러 및 매트릭스 고분자와 컴파운딩된 것을 특징으로 하는 고방열 열제어 복합재를 특징으로 한다.The present invention is characterized by a high heat dissipation thermal control composite characterized by compounding a microcapsule containing a phase transition material and a surface layer coated with a melamine polymer, a heat dissipation filler and a matrix polymer.

상기 상전이 물질(Phase change material, PCM)은 온도 상승시 열을 흡수하고 하강시 열을 방출하여 내부 온도를 적정하게 유지하는 것으로, 상기 상전이 물질은 탄소수가 13 ~ 28개인 파라핀(CnH2n +2), 지방산(CH3(CH2)2 nCOOH) 또는 이들의 혼합물에서 선택되는 어느 하나 이상인 것을 사용하는 것이 바람직하다. The phase change material (PCM) absorbs heat at the time of temperature rise and releases heat at the time of falling to properly maintain the internal temperature. The phase change material is a paraffin having a carbon number of 13 to 28 (C n H 2n + 2 ), a fatty acid (CH 3 (CH 2 ) 2 n COOH), or a mixture thereof.

상기 상전이 물질은 캡슐화하여 사용할때 압출과 사출공정상 캡슐이 깨어지지 않게 하기 위해 캡슐의 shell은 멜라민 고분자와 같은 하드한 고분자를 사용하는 것이 바람직하다. 이때 멜라민 고분자의 두께가 너무 두꺼우면 내부의 상전이 소재에 열 전달이 효과적으로 이루어 지지 않아 상전이 현상이 일어나지 않으며, 너무 얇으면 사출 공정 중 입자의 형상이 변형되거나 쉽게 깨어질 수 있기 때문에 일반적으로 멜라민 고분자의 두께층은 0.1 ~ 5 ㎛인 것이 바람직하다.It is preferable that a hard polymer such as a melamine polymer is used as a shell of the capsule in order to prevent the capsule from breaking during the extrusion and injection process when the phase change material is encapsulated. In this case, if the thickness of the melamine polymer is too thick, heat transfer to the phase transition material is not effectively performed and phase transition does not occur. If the melamine polymer is too thin, the shape of the particles may be deformed or break easily during the injection process. The thickness of the layer is preferably 0.1 to 5 占 퐉.

또한 멜라민 고분자로 코팅시킨 상기 상전이 물질을 함유한 마이크로 캡슐은 크기가 20 ~ 100 μm 인 것이 바람직하다. 상기 마이크로 캡슐이 20 μm 보다 작으면 충전되는 판상의 방열입자에 대한 이방성 조절 측면에서 아무런 효과를 얻지 못하게 되며, 100 μm 보다 크면 제조되는 복합재의 기계적 물성 저하를 야기할 수 있다.The microcapsules containing the phase transition material coated with the melamine polymer preferably have a size of 20 to 100 mu m. If the microcapsules are smaller than 20 μm, no effect is obtained in terms of controlling the anisotropy of the plate-shaped heat radiation particles to be filled. If the microcapsules are larger than 100 μm, the mechanical properties of the composite material to be produced may be deteriorated.

배터리 시스템의 열제어를 위해서는 환경 변화시 상전이 물질의 저장된 열을 효과적으로 배터리에 전달하기 위해서 사출 시편의 매트릭스 소재에 대해 열전도도가 우수한 고방열 필러를 사용하는데, 상기 방열필러는 피치계 탄소섬유, 탄소나노튜브, 보론나이트라이드, 그라파이트, 그라파이트 옥사이드, 알루미늄 나이트라이드, 실리콘 카바이드 중 선택되는 어느 하나 이상인 것을 사용하는 것이 바람직하다. 이때 상기 탄소나노튜브는 단일벽 탄소나노튜브(SWNT), 이중벽 탄소나노튜브(DWNT) 또는 다중벽 탄소나노튜브(MWNT) 중에서 선택되는 어느 하나 이상인 것을 사용할 수 있다.For heat control of the battery system, a highly heat-radiating filler having excellent thermal conductivity is used for the matrix material of the injection specimen in order to effectively transfer the stored heat of the phase transition material to the battery during environmental change. The heat- It is preferable to use at least one selected from the group consisting of nano-tubes, boron nitride, graphite, graphite oxide, aluminum nitride and silicon carbide. The carbon nanotubes may be selected from the group consisting of single wall carbon nanotubes (SWNTs), double wall carbon nanotubes (DWNTs), and multiwall carbon nanotubes (MWNTs).

본 발명의 바람직한 구현예에 따르면, 상기 마이크로 캡슐에 삽입되는 방열필러는 판상입자의 크기가 20 ~ 50㎛ 인 것이 바람직하며, 이는 마이크로 캡슐 구형입자에 의한 랜덤배향화 효과를 얻기 위한 평균 입도(직경)이다.According to a preferred embodiment of the present invention, the heat-radiating filler to be inserted into the microcapsules preferably has a size of 20 to 50 μm in the size of the plate-shaped particles, and the average particle size )to be.

또한 매트릭스 고분자는 열가소성 수지가 일반적으로 사용될 수 있는데, 상기 매트릭스 고분자로 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리스틸렌, 폴리알킬렌테레프탈레이트, 폴리아미드수지, 폴리아세탈 수지, 폴리카보네이트, 폴리술폰 또는 폴리이미드 중에서 선택되는 어느 하나인 것을 사용하는 것이 바람직하다. 또한 계면 플레이트 소재로 사용될 경우 배터리 셀과의 부착력과 그립성 증대 및 계면 에어 갭 최소화를 통한 계면 소재로의 열전달 효율 향상 효과를 얻기 위해서 가장 바람직하기로는 열가소성 엘라스토머 소재를 사용하는 것이 좋다.The matrix polymer may be a thermoplastic resin. The matrix polymer may be selected from the group consisting of polyethylene, polypropylene, polystyrene, polyalkylene terephthalate, polyamide resin, polyacetal resin, polycarbonate, polysulfone or polyimide. It is preferable to use one. In addition, when used as an interface plate material, it is preferable to use a thermoplastic elastomer material in order to obtain an effect of improving the heat transfer efficiency to the interfacial material by increasing adhesion force with the battery cell, increasing the grip property and minimizing the interfacial air gap.

본 발명의 바람직한 구현예에 따르면, 상기 고방열 열제어 복합재는 충전되는 방열필러의 양은 첨가되는 상전이 물질의 양과 비례하여 전체 시편의 부피 공간내에서 효과적으로 열전도와 상전이 효과가 일어날 수 있도록 조절할 수 있는데 마이크로 캡슐과 방열필러 및 매트릭스 고분자의 혼합비가 (10 ~ 30): (10 ~ 30): (50 ~ 70)의 중량부인 것이 바람직하다.According to a preferred embodiment of the present invention, the amount of the heat-radiating filler to be filled in the high heat-dissipating thermal control composite can be controlled so that thermal conduction and phase transition effect can be effectively performed in the volume space of the entire specimen in proportion to the amount of the phase- It is preferable that the mixing ratio of the capsule, the heat-radiating filler and the matrix polymer is in the range of (10 to 30): (10 to 30): (50 to 70) parts by weight.

한편 본 발명은 마이크로 캡슐을 매트릭스 고분자에 충전하여 상전이 물질 마스터 배치를 제조하는 단계;The present invention also provides a method for preparing a phase change material master batch, comprising: preparing a phase transition material master batch by filling a matrix polymer with microcapsules;

방열필러를 매트릭스 고분자에 충전하여 방열필러 마스터 배치를 제조하는 단계;Filling the matrix polymer with a heat-radiating filler to produce a heat-radiating filler master batch;

상기 상전이 물질 마스터 배치와 상기 방열필러 마스터 배치를 매트릭스 고분자와 컴파운딩하여 압출공정을 통해 상전이 물질-방열필러-매트릭스 고분자 마스터 배치를 제조하는 단계; 및Preparing a phase transition material-heat-radiating filler-matrix polymer master batch through an extrusion process by compounding the phase transfer material master batch and the heat dissipation filler master batch with a matrix polymer; And

상기 상전이 물질-방열필러-매트릭스 고분자 마스터 배치를 사출공정을 통해 고방열 열제어 복합재로 제조하는 단계; Preparing a phase transition material-heat-radiating filler-matrix polymer master batch as a high heat-dissipating thermal control composite material through an injection process;

를 포함하는 방법으로 고방열 열제어 복합재를 제조한다. To produce a high heat-radiating thermal control composite.

상기 상전이 물질 마스터 배치를 제조하는 단계에서 마스터 배치란 원료 고분자 수지에 첨가제를 고농도로 농축하여 분산시켜 놓은 Pellet 모양의 원료로, 첨가제의 용량을 정확하게 할 수 있고, 분산을 좋게 하며, 작업 중의 흩날림도 방지할 수 있는 장점이 있다. 이때 각각의 마스터 배치에 함유된 매트릭스 고분자는 압출공정에서 니트상의 펠렛을 이용하여 dilution을 통해 함량 조절이 가능하며, 전체 필러의 함량비를 기준으로 맞추게 되므로 각각의 마스터 배치의 제조 시 매트릭스 고분자의 혼합비는 공정상황에 맞게 조절될 수 있다. In the step of preparing the master batch of the phase change material master batch, the master batch is a pellet-like raw material in which the additive is concentrated and dispersed at a high concentration in the raw polymer resin, the amount of the additive can be precisely adjusted, dispersion is improved, There is an advantage that it can be prevented. At this time, the matrix polymer contained in each master batch can be adjusted by dilution using knitted pellets in the extrusion process, and it is adjusted based on the content ratio of the whole fillers. Therefore, the mixing ratio of the matrix polymer Can be adjusted to suit the process conditions.

상기 상전이 물질-방열필러-매트릭스 고분자 마스터 배치를 제조하는 단계 에서 상기 방열필러는 방열필러 마스터 배치의 함량 대비 30 ~ 50 wt%인 것이 바람직한데, 방열필러의 함량이 30 wt% 보다 낮으면 효과적인 열제어 특성과 방열 특성을 발현할 수 없게 되고, 50 wt% 보다 높으면 제조되는 복합재의 기계적 물성 저하를 야기하게 된다. 이 밖에도 충전되는 방열필러와 상전이 캡슐의 함량비를 조절하여 열전도성과 온도유지를 원하는 특성에 따라 부여할 수 있다. In the step of preparing the phase transition material-heat-radiating filler-matrix polymer masterbatch, the heat-radiating filler is preferably 30 to 50 wt% of the amount of the heat-radiating filler masterbatch. When the content of the heat-radiating filler is less than 30 wt% Control properties and heat dissipation properties can not be exhibited. If it is higher than 50 wt%, the mechanical properties of the composite material to be produced deteriorate. In addition, the content ratio of the heat-radiating filler and phase-transition capsule to be filled can be adjusted to impart thermal conductivity and temperature retention according to desired characteristics.

또한 상기 상전이 물질-방열필러-매트릭스 고분자 마스터 배치의 용융혼합 온도는 충전되는 방열필러와 상전이 물질을 함유한 마이크로 캡슐의 함량비와 상전이 물질의 선정 및 함량비에 따라 요구되는 온도에 맞게 선정하는 것이 바람직하다. 예를 들어 상전이 물질로써 라우르산(lauric acid)를 사용하는 경우 -40 ~ 45 ℃의 온도 범위에서 제조할 수 있으며, 노나데칸(nonadecane)을 사용하는 경우 -32 ~ 34℃의 온도 범위에서 제조될 수 있다. The melt-mixing temperature of the phase transition material-heat-radiating filler-matrix polymer master batch is selected according to the required temperature according to the content ratio of the heat-radiating filler to be filled and the microcapsule containing the phase transition material, desirable. For example, when lauric acid is used as the phase change material, it can be produced at a temperature range of -40 to 45 ° C. When nonadecane is used, production at a temperature range of -32 to 34 ° C. .

상기와 같은 방법에 의해 제조된 고방열 열제어 복합재는 일반적으로 사출공정 시 판상의 입자가 전단력에 의해 사출방향으로 배향되어 열전도 이방성을 보이는데, 첨가되는 구상의 마이크로 캡슐에 의한 판상입자의 입체 방해효과가 일어나 입자의 랜덤 배향화 효과를 얻게 되어 최종 제조되는 시편의 열적 이방성 문제를 해결할 수 있다. [도 2참고]The heat-dissipating thermal control composite produced by the above-described method generally exhibits heat conduction anisotropy due to the fact that the particles in the form of plates are oriented in the direction of injection by the shear force during the injection process, and the effect of the spherical microcapsule- The random orientation effect of the particles can be obtained and the problem of thermal anisotropy of the finally produced specimen can be solved. [Refer to FIG. 2]

또한 이를 이용하여 플라스틱 복합재로써 열이 발생하는 부품 소재의 하우징 및 계면 플레이트 소재로 활용될 경우 우수한 방열 특성뿐만 아니라 적정 온도유지 기능을 발휘할 수 있으며, 배터리 시스템의 열제어 소재로 활용될 경우 배터리 자체의 안정성, 성능 및 신뢰성 향상에 기여할 수 있다.
In addition, when used as a housing material and an interfacial plate material of a component material that generates heat as a plastic composite material, it can exhibit an appropriate temperature holding function as well as an excellent heat radiation characteristic. When utilized as a thermal control material of a battery system, Stability, performance, and reliability.

이하 본 발명을 실시예에 의거하여 더욱 상세히 설명하겠는 바, 본 발명이 다음 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.
Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to Examples, but the present invention is not limited by the following Examples.

[실시예] 상전이 물질-방열필러-매트릭스 고분자 복합재의 제조[Example] Production of phase transition material-heat-radiating filler-matrix polymer composite

멜라민 수지로 코팅된 20-50 ㎛ 사이즈의 라우르산(lauric acid)의 상전이 캡슐(SEM 참조)을 열가소성 엘라스토머(SEBS, Styrene-ethylene/butylene-styrene) 수지에 충전하여 20 wt%의 PCM 마스터 배치로 만들고, 다시 20-50 ㎛ 정도의 보론나이트라이드(BoronNitride, BN) 판상입자를 동일 매트릭스 수지에 동일 함량으로 충전하여 BN 마스터 배치로 제조하였다. A phase change capsule (SEM) of lauric acid 20 to 50 탆 in size coated with melamine resin was filled in a thermoplastic elastomer (SEBS, Styrene-ethylene / butylene-styrene) resin to prepare a 20 wt% PCM master batch And boron nitride (BN) plate-like particles of about 20-50 mu m were charged to the same matrix resin in the same amount to prepare a BN master batch.

상기 제조된 PCM 마스터배치와 BN 마스터 배치를 SEBS 수지와 혼합하여 압출공정을 통해 총 필러의 함량이 40 wt%가 되도록 PCM-BN-SEBS 마스터 배치로 제조한 후 상기 PCM-BN-SEBS 마스터 배치를 이용하여 사출공정을 통해 평판 혹은 원하는 형상으로 상전이 물질-방열필러-매트릭스 고분자 형태의 고방열 열제어 복합재를 제조하였다.
The PCM-BN-SEBS masterbatch prepared above and the BN masterbatch were mixed with the SEBS resin and extruded to prepare a PCM-BN-SEBS master batch so that the total filler content was 40 wt% A heat - dissipative thermally controlled composite material of phase transition material - heat - dissipative filler - matrix polymer in a flat or desired shape was produced through an injection process.

[비교예 1] 매트릭스 고분자 복합재의 제조[Comparative Example 1] Production of matrix polymer composite material

상기 실시예와 동일한 방법으로 실시하되, 열가소성 엘라스토머 수지만을 100 wt%로 충전하여 압출 및 사출공정을 통해 평판 혹은 원하는 형상으로 매트릭스 고분자 복합재를 제조하였다.
The matrix polymer composite material was prepared in the same manner as in the above example except that the thermoplastic elastomer resin was filled in 100 wt% and extruded and extruded in a flat plate or a desired shape.

[비교예 2] 상전이 물질-매트릭스 고분자 복합재의 제조[Comparative Example 2] Production of phase transition material-matrix polymer composite material

상기 실시예와 동일한 방법으로 실시하되, 멜라민 수지로 코팅된 20-50 ㎛ 사이즈의 라우르산(lauric acid)의 상전이 캡슐(SEM 참조)을 열가소성 엘라스토머(SEBS, Styrene-ethylene/butylene-styrene)수지에 충전하여 20 wt%의 PCM 마스터 배치를 제조한 다음, 상기 PCM 마스터 배치에 80 wt%의 열가소성 엘라스토머 수지를 충전하여 압출공정을 통해 PCM-SEBS 마스터 배치를 제조한 후 사출공정을 통해 평판 혹은 원하는 형상으로 상전이 물질-매트릭스 고분자 복합재를 제조하였다.A phase change capsule (SEM) of lauric acid having a size of 20-50 mu m coated with melamine resin was applied to a thermoplastic elastomer (SEBS, styrene-ethylene / butylene-styrene) resin To prepare a PCM masterbatch of 20 wt%, and then the PCM masterbatch was filled with 80 wt% of a thermoplastic elastomer resin to prepare a PCM-SEBS masterbatch through an extrusion process, Phase transition material - matrix polymer composite.

[비교예 3] 방열필러-매트릭스 고분자 복합재의 제조[Comparative Example 3] Production of heat-radiating filler-matrix polymer composite

상기 실시예와 동일한 방법으로 실시하되, 열가소성 엘라스토머(SEBS, Styrene-ethylene/butylene-styrene)수지에 20 wt%의 방열 필러(BN)를 충전하여 BN 마스터 배치를 제조한 다음, 상기 BN 마스터 배치에 80 wt%의 열가소성 엘라스토머 수지를 충전하여 압출공정을 통해 BN-SEBS 마스터 배치를 제조한 후 사출공정을 통해 평판 혹은 원하는 형상으로 방열필러-매트릭스 고분자 복합재를 제조하였다.
A BN master batch was prepared by filling a thermoplastic elastomer (SEBS, styrene-ethylene / butylene-styrene) resin with 20 wt% heat dissipation filler (BN) The BN-SEBS masterbatch was prepared by extruding 80 wt% of the thermoplastic elastomer resin, followed by injection molding to prepare a heat-radiating filler-matrix polymer composite in a flat or desired shape.

기반수지Base resin (함량)  (content) 방열필러Heat-radiating filler (함량)  (content) 상전이소재Phase transformation material (함량)  (content) 실시예   Example SEBS (60wt%)   SEBS (60 wt%) BN (20wt%)   BN (20 wt%) PCM (20wt%)   PCM (20 wt%) 비교예1   Comparative Example 1 SEBS (100wt%)   SEBS (100 wt%) NONE   NONE NONE   NONE 비교예2 (PCM only)   Comparative Example 2 (PCM only) SEBS (80wt%)   SEBS (80 wt%) NONE   NONE PCM (20wt%)   PCM (20 wt%) 비교예3 (BN only)   Comparative Example 3 (BN only) SEBS (80wt%)   SEBS (80 wt%) BN (20wt%)  BN (20 wt%) NONE  NONE

[실험예][Experimental Example]

도 3에 나타낸 바와 같이, 실시예에 의해 제조된 고방열 열제어 복합재는 열원에서 발생한 열이 온도구배에 의해 매트릭스내에 네트워크화된 필러상의 열전달 경로에 따라 이동하여 반대쪽 면으로 이동하면서 방열효과를 나타낸다. 또한 중간에 삽입된 상전이 물질을 함유한 마이크로 캡슐에 열이 도달하여 입자의 상전이 현상을 일으켜 저장된 열에너지는 외부 환경의 온도가 낮아지게 될 때 고화되면서 열을 방출하게 되고, 이는 다시 매트릭스상의 열전달 경로를 따라 외부로 방출된다. As shown in FIG. 3, the heat-dissipating thermal control composite produced according to the embodiment exhibits a heat radiating effect while the heat generated in the heat source moves along the heat transfer path on the filler networked in the matrix by the temperature gradient and moves to the opposite surface. In addition, when the temperature reaches the microcapsule containing the phase transition material inserted in the middle, the phase transition of the particles occurs, and the stored heat energy becomes solidified when the temperature of the external environment is lowered, and the heat is released. And then discharged to the outside.

상기 실시예 및 비교예 1, 2, 3에 의해 제조된 복합재에 대한 두께방향 열전도도의 측정 결과를 표 2에 나타내었다. 상기 표 2에서 확인한 바와 같이, 실시예에 의해 제조된 복합재가 비교예 1, 2, 3보다 열전도도가 크게 향상되었음을 알 수 있다. Table 2 shows the results of measurement of the thermal conductivity in the thickness direction of the composite material prepared by the above-described Examples and Comparative Examples 1, 2, and 3. As shown in Table 2, it can be seen that the thermal conductivity of the composite material prepared according to Examples was significantly improved as compared with Comparative Examples 1, 2 and 3.

실시예Example 비교예 1Comparative Example 1 비교예 2Comparative Example 2 비교예 3Comparative Example 3 열전도도(W/mK)Thermal conductivity (W / mK) 2.142.14 0.150.15 0.180.18 1.351.35

또한 열전도도의 이방성(사출방향/두께방향 = Kin/Kt)이 2 이하로 측정되어 기존의 3 ~ 4인 이방성에 비해 크게 향상되었으며 열전도도는 충전되는 방열필러의 종류와 함량에 따라 다르게 나올 수 있다. 예컨대 25 ~ 470 W/mK로 높은 열전도도를 가지는 그라파이트를 30 wt%의 함량으로 구상의 마이크로 캡슐 입자와 함께 충전할 경우, 그라파이트 판상 입자가 충전될 수 있는 부피공간을 줄어들게 되어 판상입자간 densification 현상이 일어날 수 있으며, 이에 따라 필러간 계면저항을 감소시킬 수 있어 단일 그라파이트를 50 wt% 충전시 두께방향으로 열전도도가 2 ~ 5 W/mK를 가지는 충전 복합재에 비해 더 낮은 충전율로 비슷한 열전도도를 얻을 수 있다.In addition, the anisotropy of the thermal conductivity (injection direction / thickness direction = Kin / Kt) was measured to be 2 or less, which is significantly improved compared to the anisotropy of 3 to 4, and the thermal conductivity may be different depending on the type and content of the heat- have. For example, when the graphite having a high thermal conductivity of 25 to 470 W / mK is filled with spherical microcapsule particles in an amount of 30 wt%, the volumetric space in which the graphite plate particles can be charged is reduced, And thus the interfacial resistance between the fillers can be reduced. Therefore, when a single graphite is filled with 50 wt%, a similar thermal conductivity can be obtained at a lower filling rate than a charging composite having a thermal conductivity of 2 to 5 W / mK in the thickness direction Can be obtained.

따라서 효과적인 방열과 더불어 상전이 물질 소재에서 저장되거나 방출되는 열을 효율적으로 이용할 수 있어 열 제어 복합재로 그 활용도가 높은 것을 알 수 있다.
Therefore, it can be seen that the heat-control composite material is highly utilized because it can efficiently utilize the heat stored or discharged from the phase transition material together with the effective heat radiation.

I. 상전이 구상 캡슐에 의한 판상입자의 랜덤배향화
II. 랜덤 배향된 복합재의 구조
1. 고방열 판상입자
2. 상전이 캡슐
2-1. 상전이 물질
2-2. Shell 소재
3. 고분자 매트릭스
4. 방열을 위한 열전달 경로
5. 상전이 소재로의 열전달 현상
6. 상전이 소재로부터의 열 방출 경로I. Random Orientation of Plate-like Particles by Phase Transition Spherical Capsule
II. Structure of Randomly Oriented Composites
1. High heat-dissipating platelet particles
2. Phase transition capsules
2-1. Phase transition material
2-2. Shell material
3. Polymer Matrix
4. Heat transfer path for heat dissipation
5. Heat transfer to phase transition material
6. Heat release path from phase transition material

Claims (11)

상전이 물질을 함유하며 표면층이 멜라민 고분자로 코팅된 마이크로 캡슐;
방열필러; 및
매트릭스 고분자;를 포함하고,
상기 상전이 물질은 탄소수가 13 ~ 28개인 지방산(CH3(CH2)2nCOOH)이고,
상기 마이크로 캡슐은 크기가 20 ~ 100 ㎛ 이며,
상기 마이크로 캡슐, 방열필러 및 매트릭스 고분자는 10~30:10~30:50~70의 중량비로 컴파운딩된 고방열 열제어 복합재.A microcapsule containing a phase transition material and a surface layer coated with a melamine polymer;
Heat dissipation filler; And
A matrix polymer,
The phase change material is a carbon number of 13-28 individual fatty acid (CH 3 (CH 2) 2n COOH),
The microcapsules have a size of 20 to 100 탆,
Wherein the microcapsule, the heat-radiating filler and the matrix polymer are compounded at a weight ratio of 10 to 30:10 to 30:50 to 70. 삭제delete 제 1 항에 있어서, 상기 멜라민 고분자의 코팅층 두께는 0.1 ~ 5 ㎛ 인 것을 특징으로 하는 고방열 열제어 복합재.The high heat dissipation thermal control composite material according to claim 1, wherein the thickness of the coating layer of the melamine polymer is 0.1 to 5 占 퐉. 삭제delete 제 1 항에 있어서, 상기 방열필러는 피치계 탄소섬유, 탄소나노튜브, 보론나이트라이드, 그라파이트, 그라파이트 옥사이드, 알루미늄 나이트라이드, 실리콘 카바이드 중 선택되는 어느 하나 이상인 것을 특징으로 하는 고방열 열제어 복합재.The high heat dissipation thermal control composite material according to claim 1, wherein the heat dissipation filler is at least one selected from pitch-based carbon fibers, carbon nanotubes, boron nitride, graphite, graphite oxide, aluminum nitride and silicon carbide. 제 5 항에 있어서, 상기 탄소나노튜브는 단일벽 탄소나노튜브(SWNT), 이중벽 탄소나노튜브(DWNT) 또는 다중벽 탄소나노튜브(MWNT) 중에서 선택되는 어느 하나 이상인 것을 특징으로 하는 고방열 열제어 복합재.6. The method of claim 5, wherein the carbon nanotubes are any one or more selected from single wall carbon nanotubes (SWNTs), double wall carbon nanotubes (DWNTs), and multiwall carbon nanotubes (MWNTs) Composite. 제 1 항에 있어서, 상기 방열필러는 판상의 구조이고, 20 ~ 50㎛의 입자 크기를 갖는 것을 특징으로 하는 고방열 열제어 복합재.The high heat dissipation thermal control composite material according to claim 1, wherein the heat dissipation pillars have a plate-like structure and have a particle size of 20 to 50 μm. 제 1 항에 있어서, 상기 매트릭스 고분자는 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리스틸렌, 폴리알킬렌테레프탈레이트, 폴리아미드수지, 폴리아세탈 수지, 폴리카보네이트, 폴리술폰 또는 폴리이미드 중에서 선택되는 어느 하나인 것을 특징으로 하는 고방열 열제어 복합재.The method according to claim 1, wherein the matrix polymer is any one selected from the group consisting of polyethylene, polypropylene, polystyrene, polyalkylene terephthalate, polyamide resin, polyacetal resin, polycarbonate, polysulfone or polyimide. Thermal thermal control composite. 삭제delete 마이크로 캡슐을 매트릭스 고분자에 충전하여 상전이 물질 마스터 배치를 제조하는 단계;
방열필러를 매트릭스 고분자에 충전하여 방열필러 마스터 배치를 제조하는 단계;
상기 상전이 물질 마스터 배치와 상기 방열필러 마스터 배치를 매트릭스 고분자와 컴파운딩하여 압출공정을 통해 상전이 물질-방열필러-매트릭스 고분자 마스터 배치를 제조하는 단계; 및
상기 상전이 물질-방열필러-매트릭스 고분자 마스터 배치를 사출공정을 통해 고방열 열제어 복합재로 제조하는 단계;를 포함하고,
상기 상전이 물질 마스터 배치에서 상전이 물질은 탄소수가 13 ~ 28개인 지방산(CH3(CH2)2nCOOH)이고,
상기 마이크로 캡슐은 크기가 20 ~ 100 ㎛이며,
상기 방열필러는 방열필러 마스터 배치 총 중량%에 대하여, 30~50중량% 충전되는 고방열 열제어 복합재의 제조방법.Filling the microcapsules with a matrix polymer to prepare a phase change material master batch;
Filling the matrix polymer with a heat-radiating filler to produce a heat-radiating filler master batch;
Preparing a phase transition material-heat-radiating filler-matrix polymer master batch through an extrusion process by compounding the phase transfer material master batch and the heat dissipation filler master batch with a matrix polymer; And
Preparing a phase transition material-heat-radiating filler-matrix polymer masterbatch as a high heat-dissipating heat-control composite material through an injection process,
In the phase change material master batch, the phase change material is a fatty acid (CH 3 (CH 2 ) 2n COOH) having a carbon number of 13 to 28,
The microcapsules have a size of 20 to 100 탆,
Wherein the heat-radiating filler is filled in an amount of 30 to 50 wt% with respect to the total weight% of the heat-dissipating filler master batch. 삭제delete
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