KR20130116992A - Composites for high radiant heat and thermal management and a fabrication process thereof - Google Patents
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Abstract
Description
본 발명은 멜라민 고분자로 코팅된 상전이 물질을 함유한 마이크로 캡슐과 방열필러 및 매트릭스 고분자를 함유한 고방열 열제어 복합재 및 그 제조방법에 관한 것이다.
The present invention relates to a microcapsule containing a phase change material coated with a melamine polymer, a heat dissipation filler, and a high heat dissipation composite containing a matrix polymer and a method of manufacturing the same.
전기자동차는 배터리 시스템의 신뢰성과 안정성이 전기자동차의 상품성을 결정짓는 가장 중요한 요소로 작용함에 따라 다양한 외부 온도의 변화에 따른 배터리 성능 저하 방지를 위해 배터리 시스템의 적정 온도 범위인 35 ~ 40℃를 유지해야 하며, 이를 위해서는 일반적인 기후 조건에서 우수한 방열 성능을 지니면서 낮은 온도 환경에서도 적정 온도를 유지할 수 있는 파우치 셀 모듈용 열 제어 소재가 필요하다.As the reliability and stability of the battery system is the most important factor in determining the commerciality of the electric vehicle, the electric vehicle maintains an appropriate temperature range of 35 to 40 ° C in order to prevent deterioration of battery performance due to various external temperature changes. This requires a thermal control material for the pouch cell module that has good heat dissipation under normal climatic conditions and can maintain the proper temperature even in low temperature environments.
일반적으로 리튬이온 배터리의 에너지와 출력은 통상적으로 온도가 -10℃ 이하로 떨어질 때 급격하게 저하된다. 일례로 18650 배터리의 경우 -40℃의 환경과 20℃의 환경을 비교할 때 에너지 밀도의 5%, 출력 밀도의 1.25% 밖에 전달하지 못한다고 보고되어 있다. [Ref,G.Nagasubramanian,J.Appl.Electrochem. 31(2001)99] 또한 리튬이온 배터리는 낮은 온도의 환경에서 방전은 정상적으로 가능하지만 충전이 잘 되지 않는 것으로 보고되고 있다. [Ref,C.K.Huang, J.S. Sakamoto, J. Wolfenstine,S.Surampudi,J.Electrochem.Soc.147 (2000) 2893;S.S.Zhang, K Xu, T.R.Jow, Electrochim. Acta 48(2002) 241]In general, the energy and output of lithium ion batteries typically drop sharply when the temperature drops below -10 ° C. For example, an 18650 battery is reported to deliver only 5% of its energy density and 1.25% of its power density when compared to -40 ° C and 20 ° C. Ref, G. Nagasubramanian, J. Appl. Electrochem. 31 (2001) 99] Li-ion batteries are reported to be able to discharge normally in a low temperature environment but are not charged well. Ref, C. K. Huang, J. S. Sakamoto, J. Wolfenstine, S. Surampudi, J. Electrochem. Soc. 147 (2000) 2893; S. Shang, K Xu, T. R. Joow, Electrochim. Acta 48 (2002) 241]
저온 환경에서의 성능저하는 전해질의 저하된 온도 전도도와 그라파이트 표면에 형성되는 고체 전해질 막, 리튬이온에서 그라파이트로의 낮은 확산성, 전해질과 전극부 계면에서 전하전달의 저항 증가 등이 원인이 되고 있어 이를 해결하기 위해서는 배터리 셀을 적정 온도 35 ~ 45℃로 유지하기 위한 별도의 히팅이 필요하다.[Ref,S.S.Zhang,K Xu, T.R. Jow, J of Power Sources 115(2003) 137]Degradation in low temperature environment is caused by reduced temperature conductivity of electrolyte, solid electrolyte membrane formed on graphite surface, low diffusivity from lithium ion to graphite, and increased resistance of charge transfer at interface between electrolyte and electrode. To solve this problem, a separate heating is required to maintain the battery cells at an appropriate temperature of 35 to 45 ° C. [Ref, SSZhang, K Xu, TR Jow, J of Power Sources 115 (2003) 137]
기존의 전기자동차용 배터리는 고속 충전, 고출력, 반복 충전 횟수 등으로 인해 발생하는 열로 국부적인 온도 차이나 고열 발생으로 배터리의 효율 및 안정성을 저해하는 Thermal runaway 현상이 발생하게 되며 이는 배터리 내부에서 발생되는 열보다 외부로의 열확산 능력이 부족하여 초래된다. 또한 파우치 타입의 배터리 셀은 충·방전 리튬 이온의 전극물질로의 인터칼레이션(intercalation)과 디-인터칼레이션(deintercalation)에 의해 배터리의 부피가 변화하게 된다.Existing electric vehicle batteries are heat generated by fast charging, high output, and repeated charging times, and thermal runaway phenomenon occurs that affects the efficiency and stability of the battery due to local temperature difference or high heat generation. It is caused by the lack of heat diffusion capability to the outside. In addition, in the pouch type battery cell, the volume of the battery is changed by intercalation and de-intercalation of the charge and discharge lithium ions to the electrode material.
이는 배터리 내 전극의 팽창으로 두 전극물질 사이의 분리층(separator)이 손상되어 내부 저항 발생과 함께 전압의 증가와 심각한 배터리 성능, 최종 용량의 감소 등을 초래하게 되므로 배터리의 부피팽창에 대응하기 위한 방열 계면 소재가 필요하다. 또한 기존 시스템은 셀의 부피 증가로 인해 모듈에 형성된 공기 냉각 유로가 줄어들어 냉각 효과가 감소되고 주변 배터리의 온도상승에 의해 인접해진 셀의 발열 현상이 가속화됨으로써 배터리 성능의 급격한 저하를 초래한다.This is because the expansion of the electrodes in the battery damages the separator between the two electrode materials, resulting in an increase in voltage, serious battery performance, and a decrease in final capacity as well as internal resistance. Thermal interface material is required. In addition, the existing system reduces the air cooling flow path formed in the module due to the increased volume of the cell, reducing the cooling effect and accelerating the heat generation of the adjacent cells due to the temperature rise of the surrounding battery, leading to a drastic decrease in battery performance.
이때 팽창이 심할 경우 폴리머 파우치가 손상되어 내부의 전해액 누수 및 가스 분출 등의 위험이 발생할 수 있으며, 파우치 타입 셀 모듈은 여러 셀을 적층 시켜놓은 것으로 팽창이나 가스 분출 혹은 폭발이 발생할 경우 인접 셀에도 직접적인 손상을 가하게 된다. 따라서 기존 방열 시스템에서 배터리 셀 간 유로공간의 확보는 효과적인 방열을 위해 필수적이며, 통상적으로 3mm 이상의 공간이 확보되어야만 하기 때문에 기존 방열 시스템의 디자인을 그대로 유지하면서 단위부피당 에너지 밀도를 향상시키는 것은 한계가 있다. In this case, if the expansion is severe, the polymer pouch may be damaged and there may be a risk such as leakage of electrolyte and gas ejection. In the case of a pouch type cell module, a plurality of cells are stacked. It will cause damage. Therefore, in the existing heat dissipation system, securing the flow path space between battery cells is essential for effective heat dissipation, and since a space of 3 mm or more must be secured in general, there is a limit to improving the energy density per unit volume while maintaining the design of the existing heat dissipation system. .
이러한 공냉식 방열 시스템 대비 컴팩트한 배터리 시스템 설계를 위해 배터리 셀 간에 열전도가 우수한 복합소재를 삽입하여 냉각유로를 조절함으로써 배터리 셀 내부의 부피 변화에 대응하면서 배터리의 적정온도를 유지할 수 있는 열 제어 복합소재에 대한 연구가 진행되고 있다.In order to design a compact battery system compared to an air-cooled heat dissipation system, a composite material having excellent thermal conductivity is inserted between battery cells to adjust a cooling flow path to a thermally controlled composite material that can maintain a proper temperature of a battery while responding to a volume change inside the battery cell. Research is ongoing.
종래 이러한 열 제어 복합소재에 대해 미국공개특허 제2012-0022187호에는 자동차 부품의 배터리 커버용으로 사용가능한 재료로써, 상전이를 일으키는 잠열축적물질을 고분자물질로 감싼 마이크로 캡슐물질을 탄소섬유, 탄소나노튜브, 그라파이트, 보론나이트라이드 등의 필러가 포함한 폴리아미드에 사출시켜 제조된 폴리아미드 몰딩에 관해 제안되어 있으나, 마이크로 캡슐화된 상전이 물질을 둘러싸고 있는 외벽이 열경화성 물질이 아닌 다른 고분자 물질로 이루어져 있어 마이크로 캡슐이 깨질 수 있는 단점이 있다.Conventional US Patent Publication No. 2012-0022187 for such a thermal control composite material is a material that can be used for the battery cover of automobile parts, carbon fibers, carbon nanotubes, microcapsule material wrapped with a latent heat accumulation material causing a phase transition with a polymer material A polyamide molding prepared by injection into a polyamide containing fillers such as graphite, boron nitride, and the like has been proposed. However, since the outer wall surrounding the microencapsulated phase change material is made of a polymer material other than a thermosetting material, the microcapsules There is a disadvantage that can be broken.
또한 일본공개특허 제2010-251463호에는 탄소섬유를 열가소성 수지 등으로 구성된 바인더로 시트화한 기재에 외피가 멜라민 등으로 형성된 상전이 물질 마이크로 캡슐을 함침 및 가열건조 과정 등을 통해 전지부착용 시트를 제조하는 방법에 관해 제안되어 있으나, 함침 및 가열건조의 제조과정은 사출 및 압출 공정에 비해 다양한 형태의 복합재를 형성하는데 어려운 단점이 있다.In addition, Japanese Patent Application Laid-Open No. 2010-251463 discloses a method for manufacturing a battery attachment sheet by impregnating and heating and drying a microcapsule of a phase-transfer substance formed of melamine or the like on a base material sheeted with a carbon fiber binder. Although proposed for the method, the manufacturing process of impregnation and heat drying has a disadvantage in that it is difficult to form various types of composites compared to the injection and extrusion process.
최근 배터리 케이스 및 하우징 부품으로 이용되는 소재로 PC-ABS, PA계, PP 등의 플리스틱 기질에 난연 필러인 미네랄 필러가 20 ~ 30 wt% 충전된 소재 등이 있으나, 이들은 난연성, 내화학성, 절연성, 내구성 등의 기능을 보유하고 있지만 열전도 특성은 0.2~0.3W/mK 이하로 방열의 특성은 전혀 없다.Recently, the materials used for battery case and housing parts include 20-30 wt% of mineral fillers, which are flame retardant fillers, in plastic substrates such as PC-ABS, PA, PP, etc., but these are flame retardant, chemical resistant, and insulating. It has functions such as durability and durability, but its thermal conductivity is less than 0.2 ~ 0.3W / mK, and it has no heat dissipation characteristics.
또한 기존 배터리 시스템의 방열성능 향상을 위해 고열전도도의 필러를 함유한 고분자 복합재 수지가 많이 개발되고 있으나 대부분의 경우 판상이나 fiber 타입의 필러를 사용하여 사출 성형을 통해 평판형태로 제작할 경우 이러한 형상의 필러는 사출방향의 전단력에 의해 사출방향으로부터 일축 방향이 되어 열전도성의 이방성 문제를 초래하게 된다. In addition, many polymer composite resins containing high thermal conductivity fillers have been developed to improve the heat dissipation performance of existing battery systems. However, in most cases, when a plate or fiber type filler is manufactured in the form of a flat plate by injection molding, such a filler is used. Is uniaxial from the injection direction due to the shearing force in the injection direction, which causes thermal conductivity anisotropy.
기존의 배터리 방열 시스템 개발은 내부에 축척되는 열을 외부로 방출하는 관점에서만 접근하고 있어 저온의 환경에서 배터리 전체의 성능 저하가 우려되어 열전도성 및 방열성의 향상보다 시스템 내 적정온도를 유지할 수 있는 온도제어 소재가 요구되고 있으나, 현재 기구나 소재에 배터리 적정온도 유지를 위한 전기차 배터리 시스템은 전무한 실정이다. 배터리 적정온도 유지를 위한 유망한 소재로 온도 상승시 열을 흡수하고 하강시 열을 방출하여 내부 온도를 적정하게 유하게 하는 상전이 소재가 사용되고 있으나, 상기 소재의 낮은 열 전도도로 인해 열전달 유체와 상전이 물질간의 효과적인 열교환 속도에 도달하기 어려운 단점이 있다.
The development of the existing battery heat dissipation system is approaching only from the point of dissipating the heat accumulated inside, so that the performance of the whole battery may be deteriorated in the low temperature environment. Control materials are required, but at present, there is no electric vehicle battery system for maintaining a proper temperature of the battery in the apparatus or materials. As a promising material for maintaining the proper temperature of the battery, a phase change material is used that absorbs heat when the temperature rises and releases heat when the temperature decreases, so that the internal temperature is appropriately maintained, but due to the low thermal conductivity of the material, the heat transfer fluid and the phase change material The disadvantage is that it is difficult to reach an effective heat exchange rate.
본 발명의 목적은 상전이 물질을 함유하며 표면층이 멜라민 고분자로 코팅된 마이크로 캡슐과 방열필러 및 매트릭스 고분자가 컴파운딩된 것을 특징으로 하는 고방열 열제어 복합재를 제공하는 것이다.SUMMARY OF THE INVENTION An object of the present invention is to provide a high heat dissipation composite comprising a phase change material and a surface layer coated with a melamine polymer, a heat dissipation filler and a matrix polymer compounded.
본 발명의 또 다른 목적은 열전도 이방성과 열 제어 특성을 만족하는 고방열 열제어 복합재를 제공하는 것이다.
It is another object of the present invention to provide a high heat dissipation thermal control composite that satisfies heat conduction anisotropy and heat control characteristics.
본 발명은 상전이 물질을 함유하며 표면층이 멜라민 고분자로 코팅된 마이크로 캡슐과 방열필러 및 매트릭스 고분자가 컴파운딩된 것을 특징으로 하는 고방열 열제어 복합재를 제공한다.The present invention provides a high heat dissipation controlled composite comprising a phase change material and a surface layer coated with a melamine polymer, a heat dissipation filler, and a matrix polymer.
또한 본 발명은 고방열 열제어 복합재를 제조하는 방법으로써,In addition, the present invention is a method of manufacturing a high heat dissipation thermal control composite,
마이크로 캡슐을 매트릭스 고분자에 충전하여 상전이 물질 마스터 배치를 제조하는 단계;Filling the microcapsules into a matrix polymer to produce a phase change material master batch;
방열필러를 매트릭스 고분자에 충전하여 방열필러 마스터 배치를 제조하는 단계;Preparing a heat dissipation filler master batch by filling the heat dissipation filler into a matrix polymer;
상기 상전이 물질 마스터 배치와 상기 방열필러 마스터 배치를 매트릭스 고분자와 컴파운딩하여 압출공정을 통해 상전이 물질-방열필러-매트릭스 고분자 마스터 배치를 제조하는 단계; 및Compounding the phase change material master batch and the heat dissipation filler master batch with a matrix polymer to produce a phase change material heat dissipating filler-matrix polymer master batch through an extrusion process; And
상기 상전이 물질-방열필러-매트릭스 고분자 마스터 배치를 사출공정을 통해 고방열 열제어 복합재로 제조하는 단계; Manufacturing the phase change material-thermal filler-matrix polymer masterbatch into a high heat radiation thermal control composite through an injection process;
를 포함하는 고방열 열제어 복합재의 제조방법을 제공한다.
It provides a method of manufacturing a high heat dissipation thermal control composite comprising a.
본 발명에 따르면, 상전이 물질을 함유하며 표면층이 멜라민 고분자로 코팅된 마이크로 캡슐과 방열필러 및 매트릭스 고분자를 컴파운딩 함으로써, 열전달 특성이 우수한 판상 입자와 온도 변화에 따른 상변화로 인해 방열뿐만 아니라 적정온도를 유지하여 부품의 안정성 및 신뢰성을 향상시킬 수 있는 고방열 열제어 복합재를 제조할 수 있다.According to the present invention, by compounding a microcapsule, a heat-dissipating filler and a matrix polymer containing a phase change material and the surface layer coated with a melamine polymer, plate particles having excellent heat transfer characteristics and proper temperature as well as heat dissipation due to phase change due to temperature change It is possible to manufacture a high heat dissipation thermal control composite that can improve the stability and reliability of the parts by maintaining the.
또한 이를 이용하여 플라스틱 복합재로써 열이 발생하는 부품 소재의 하우징 및 계면 플레이트 소재와 배터리 시스템의 열제어 소재 등의 다양한 부품에 적용될 수 있다.
In addition, it can be applied to a variety of components, such as housing and interface plate material and heat control material of the battery system that generates heat as a plastic composite material.
도 1은 종래 섬유상 필러를 함유한 복합재에 대한 열전도도 측정결과를 나타낸 그래프이다.
도 2는 실시예에 의해 제조된 고방열 열제어 복합재의 랜덤 배향화된 구조를 나타낸 것이다.
도 3은 실시예에 의해 제조된 고방열 열제어 복합재의 미세구조를 개략적으로 나타낸 것이다.1 is a graph showing the results of thermal conductivity measurement for a composite material containing a conventional fibrous filler.
Figure 2 shows a randomly oriented structure of the high heat dissipation thermal control composite prepared by the embodiment.
Figure 3 schematically shows the microstructure of the high heat dissipation thermal control composite produced by the embodiment.
이하에서는 본 발명을 하나의 구현 예로써 더욱 자세하게 설명한다.Hereinafter, the present invention will be described in more detail as one embodiment.
본 발명은 상전이 물질을 함유하며 표면층이 멜라민 고분자로 코팅된 마이크로 캡슐과 방열필러 및 매트릭스 고분자와 컴파운딩된 것을 특징으로 하는 고방열 열제어 복합재를 특징으로 한다.The present invention is characterized by a high heat dissipation controlled composite comprising a phase change material and a surface layer compounded with a melamine polymer, a microcapsule, a heat dissipation filler, and a matrix polymer.
상기 상전이 물질(Phase change material, PCM)은 온도 상승시 열을 흡수하고 하강시 열을 방출하여 내부 온도를 적정하게 유지하는 것으로, 상기 상전이 물질은 탄소수가 13 ~ 28개인 파라핀(CnH2n +2), 지방산(CH3(CH2)2 nCOOH) 또는 이들의 혼합물에서 선택되는 어느 하나 이상인 것을 사용하는 것이 바람직하다. The phase change material (PCM) is to absorb heat when the temperature rises and to release the heat when falling to maintain an appropriate internal temperature, the phase transition material is 13 to 28 carbon atoms (C n H 2n + 2 ), fatty acids (CH 3 (CH 2 ) 2 n COOH) or a mixture thereof is preferably used.
상기 상전이 물질은 캡슐화하여 사용할때 압출과 사출공정상 캡슐이 깨어지지 않게 하기 위해 캡슐의 shell은 멜라민 고분자와 같은 하드한 고분자를 사용하는 것이 바람직하다. 이때 멜라민 고분자의 두께가 너무 두꺼우면 내부의 상전이 소재에 열 전달이 효과적으로 이루어 지지 않아 상전이 현상이 일어나지 않으며, 너무 얇으면 사출 공정 중 입자의 형상이 변형되거나 쉽게 깨어질 수 있기 때문에 일반적으로 멜라민 고분자의 두께층은 0.1 ~ 5 ㎛인 것이 바람직하다.When the phase change material is encapsulated, it is preferable to use a hard polymer such as melamine polymer as the shell of the capsule so that the capsule is not broken during the extrusion and injection process. In this case, if the thickness of the melamine polymer is too thick, the phase transfer phenomenon does not occur because the heat transfer is not effectively conducted to the phase change material inside, and if too thin, the shape of the particles during the injection process may be easily deformed or easily broken. It is preferable that the thickness layer is 0.1-5 micrometers.
또한 멜라민 고분자로 코팅시킨 상기 상전이 물질을 함유한 마이크로 캡슐은 크기가 20 ~ 100 μm 인 것이 바람직하다. 상기 마이크로 캡슐이 20 μm 보다 작으면 충전되는 판상의 방열입자에 대한 이방성 조절 측면에서 아무런 효과를 얻지 못하게 되며, 100 μm 보다 크면 제조되는 복합재의 기계적 물성 저하를 야기할 수 있다.In addition, the microcapsule containing the phase change material coated with a melamine polymer is preferably 20 ~ 100 μm in size. If the microcapsules are smaller than 20 μm, no effect is obtained in terms of anisotropy control for the plate-shaped heat-dissipating particles. If the microcapsules are larger than 100 μm, the microcapsules may cause a decrease in mechanical properties of the composite.
배터리 시스템의 열제어를 위해서는 환경 변화시 상전이 물질의 저장된 열을 효과적으로 배터리에 전달하기 위해서 사출 시편의 매트릭스 소재에 대해 열전도도가 우수한 고방열 필러를 사용하는데, 상기 방열필러는 피치계 탄소섬유, 탄소나노튜브, 보론나이트라이드, 그라파이트, 그라파이트 옥사이드, 알루미늄 나이트라이드, 실리콘 카바이드 중 선택되는 어느 하나 이상인 것을 사용하는 것이 바람직하다. 이때 상기 탄소나노튜브는 단일벽 탄소나노튜브(SWNT), 이중벽 탄소나노튜브(DWNT) 또는 다중벽 탄소나노튜브(MWNT) 중에서 선택되는 어느 하나 이상인 것을 사용할 수 있다.For thermal control of the battery system, in order to effectively transfer the stored heat of the phase change material to the battery when the environment changes, a high heat dissipation filler having excellent thermal conductivity with respect to the matrix material of the injection specimen is used. It is preferable to use at least one selected from nanotubes, boron nitride, graphite, graphite oxide, aluminum nitride, and silicon carbide. The carbon nanotubes may be selected from the group consisting of single wall carbon nanotubes (SWNTs), double wall carbon nanotubes (DWNTs), and multiwall carbon nanotubes (MWNTs).
본 발명의 바람직한 구현예에 따르면, 상기 마이크로 캡슐에 삽입되는 방열필러는 판상입자의 크기가 20 ~ 50㎛ 인 것이 바람직하며, 이는 마이크로 캡슐 구형입자에 의한 랜덤배향화 효과를 얻기 위한 평균 입도(직경)이다.According to a preferred embodiment of the present invention, the heat dissipation filler inserted into the microcapsule preferably has a plate particle size of 20 to 50 μm, which is an average particle size (diameter) for obtaining a random orientation effect by the microcapsule spherical particles. )to be.
또한 매트릭스 고분자는 열가소성 수지가 일반적으로 사용될 수 있는데, 상기 매트릭스 고분자로 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리스틸렌, 폴리알킬렌테레프탈레이트, 폴리아미드수지, 폴리아세탈 수지, 폴리카보네이트, 폴리술폰 또는 폴리이미드 중에서 선택되는 어느 하나인 것을 사용하는 것이 바람직하다. 또한 계면 플레이트 소재로 사용될 경우 배터리 셀과의 부착력과 그립성 증대 및 계면 에어 갭 최소화를 통한 계면 소재로의 열전달 효율 향상 효과를 얻기 위해서 가장 바람직하기로는 열가소성 엘라스토머 소재를 사용하는 것이 좋다.In addition, the matrix polymer may be generally a thermoplastic resin, which is selected from polyethylene, polypropylene, polystyrene, polyalkylene terephthalate, polyamide resin, polyacetal resin, polycarbonate, polysulfone, or polyimide. It is preferable to use one. In addition, when used as an interfacial plate material, a thermoplastic elastomer material is most preferably used in order to obtain an effect of improving adhesion and grip with the battery cell and improving heat transfer efficiency to the interfacial material by minimizing the interfacial air gap.
본 발명의 바람직한 구현예에 따르면, 상기 고방열 열제어 복합재는 충전되는 방열필러의 양은 첨가되는 상전이 물질의 양과 비례하여 전체 시편의 부피 공간내에서 효과적으로 열전도와 상전이 효과가 일어날 수 있도록 조절할 수 있는데 마이크로 캡슐과 방열필러 및 매트릭스 고분자의 혼합비가 (10 ~ 30): (10 ~ 30): (50 ~ 70)의 중량부인 것이 바람직하다.According to a preferred embodiment of the present invention, the heat dissipation filler in the high heat dissipation composite can be controlled so that the thermal conductivity and phase transition effect can be effectively performed in the volume space of the entire specimen in proportion to the amount of phase change material added to the micro It is preferable that the mixing ratio of a capsule, a heat dissipation filler, and a matrix polymer is a weight part of (10-30): (10-30): (50-70).
한편 본 발명은 마이크로 캡슐을 매트릭스 고분자에 충전하여 상전이 물질 마스터 배치를 제조하는 단계;Meanwhile, the present invention provides a method for preparing a phase change material master batch by filling a microcapsule with a matrix polymer;
방열필러를 매트릭스 고분자에 충전하여 방열필러 마스터 배치를 제조하는 단계;Preparing a heat dissipation filler master batch by filling the heat dissipation filler into a matrix polymer;
상기 상전이 물질 마스터 배치와 상기 방열필러 마스터 배치를 매트릭스 고분자와 컴파운딩하여 압출공정을 통해 상전이 물질-방열필러-매트릭스 고분자 마스터 배치를 제조하는 단계; 및Compounding the phase change material master batch and the heat dissipation filler master batch with a matrix polymer to produce a phase change material heat dissipating filler-matrix polymer master batch through an extrusion process; And
상기 상전이 물질-방열필러-매트릭스 고분자 마스터 배치를 사출공정을 통해 고방열 열제어 복합재로 제조하는 단계; Manufacturing the phase change material-thermal filler-matrix polymer masterbatch into a high heat radiation thermal control composite through an injection process;
를 포함하는 방법으로 고방열 열제어 복합재를 제조한다. To produce a high heat dissipation thermal control composite in a method comprising a.
상기 상전이 물질 마스터 배치를 제조하는 단계에서 마스터 배치란 원료 고분자 수지에 첨가제를 고농도로 농축하여 분산시켜 놓은 Pellet 모양의 원료로, 첨가제의 용량을 정확하게 할 수 있고, 분산을 좋게 하며, 작업 중의 흩날림도 방지할 수 있는 장점이 있다. 이때 각각의 마스터 배치에 함유된 매트릭스 고분자는 압출공정에서 니트상의 펠렛을 이용하여 dilution을 통해 함량 조절이 가능하며, 전체 필러의 함량비를 기준으로 맞추게 되므로 각각의 마스터 배치의 제조 시 매트릭스 고분자의 혼합비는 공정상황에 맞게 조절될 수 있다. The master batch in the step of manufacturing the phase change material master batch is a pellet-shaped raw material in which the additive is concentrated and dispersed in a high concentration in the raw material polymer resin, and the capacity of the additive can be accurately corrected, the dispersion is good, and the scattering during operation There is an advantage that can be prevented. At this time, the matrix polymer contained in each master batch can be adjusted by dilution using pellets of a knitted form in the extrusion process, and the mixing ratio of the matrix polymer in the preparation of each master batch is adjusted based on the content ratio of the entire filler. Can be adjusted to the process situation.
상기 상전이 물질-방열필러-매트릭스 고분자 마스터 배치를 제조하는 단계 에서 상기 상전이 물질 마스터 배치와 방열필러 마스터 배치의 함량은 매트릭스 고분자 대비 30 ~ 50 wt%인 것이 바람직한데, 상전이 물질 마스터 배치와 방열필러 마스터 배치의 함량이 30 wt% 보다 낮으면 효과적인 열제어 특성과 방열 특성을 발현할 수 없게 되고, 50 wt% 보다 높으면 제조되는 복합재의 기계적 물성 저하를 야기하게 된다. 이 밖에도 충전되는 방열필러와 상전이 캡슐의 함량비를 조절하여 열전도성과 온도유지를 원하는 특성에 따라 부여할 수 있다. In the step of preparing the phase change material-thermal filler-matrix polymer masterbatch, the content of the phase change material masterbatch and the heat dissipation filler masterbatch is preferably 30 to 50 wt% compared to the matrix polymer. If the content of the batch is lower than 30 wt%, effective heat control and heat dissipation properties cannot be expressed. If the content of the batch is higher than 50 wt%, the mechanical properties of the manufactured composite material may be reduced. In addition, by controlling the content ratio of the heat-dissipating filler and the phase change capsule to be filled can be given according to the desired properties to maintain the thermal conductivity and temperature.
또한 상기 상전이 물질-방열필러-매트릭스 고분자 마스터 배치의 용융혼합 온도는 충전되는 방열필러와 상전이 물질을 함유한 마이크로 캡슐의 함량비와 상전이 물질의 선정 및 함량비에 따라 요구되는 온도에 맞게 선정하는 것이 바람직하다. 예를 들어 상전이 물질로써 라우르산(lauric acid)를 사용하는 경우 -40 ~ 45 ℃의 온도 범위에서 제조할 수 있으며, 노나데칸(nonadecane)을 사용하는 경우 -32 ~ 34℃의 온도 범위에서 제조될 수 있다. In addition, the melt-mixing temperature of the phase-transfer material-heat-dissipating filler-matrix polymer masterbatch is selected according to the content ratio of the heat-dissipating filler and the microcapsule containing the phase-transfer material and the temperature required according to the selection and the content ratio of the phase change material. desirable. For example, when lauric acid is used as the phase change material, it may be prepared in a temperature range of -40 to 45 ° C. In the case of using nonadecane, it is prepared in a temperature range of -32 to 34 ° C. Can be.
상기와 같은 방법에 의해 제조된 고방열 열제어 복합재는 일반적으로 사출공정 시 판상의 입자가 전단력에 의해 사출방향으로 배향되어 열전도 이방성을 보이는데, 첨가되는 구상의 마이크로 캡슐에 의한 판상입자의 입체 방해효과가 일어나 입자의 랜덤 배향화 효과를 얻게 되어 최종 제조되는 시편의 열적 이방성 문제를 해결할 수 있다. [도 2참고]The high heat dissipation composite prepared by the above method generally exhibits thermal conduction anisotropy because the plate-shaped particles are oriented in the injection direction by the shear force during the injection process, and the steric hindrance effect of the plate-shaped particles by the spherical microcapsule added. This results in random orientation of the particles, thereby solving the thermal anisotropy problem of the final specimen. [See Fig. 2]
또한 이를 이용하여 플라스틱 복합재로써 열이 발생하는 부품 소재의 하우징 및 계면 플레이트 소재로 활용될 경우 우수한 방열 특성뿐만 아니라 적정 온도유지 기능을 발휘할 수 있으며, 배터리 시스템의 열제어 소재로 활용될 경우 배터리 자체의 안정성, 성능 및 신뢰성 향상에 기여할 수 있다.
In addition, when it is used as a housing and interface plate material of heat-generating parts as a plastic composite material, it can exhibit not only excellent heat dissipation characteristics but also proper temperature maintenance function, and when used as a thermal control material of a battery system, It can contribute to improved stability, performance and reliability.
이하 본 발명을 실시예에 의거하여 더욱 상세히 설명하겠는 바, 본 발명이 다음 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.
Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to Examples, but the present invention is not limited by the following Examples.
[실시예] 상전이 물질-방열필러-매트릭스 고분자 복합재의 제조EXAMPLES Preparation of Phase-Transfer Material-Resistant-Filler-Matrix Polymer Composites
멜라민 수지로 코팅된 20-50 ㎛ 사이즈의 라루릴산의 상전이 캡슐(SEM 참조)을 열가소성 엘라스토머(SEBS, Styrene-ethylene/butylene-styrene) 수지에 충전하여 20 wt%의 PCM 마스터 배치로 만들고, 다시 20-50 ㎛ 정도의 보론나이트라이드(BoronNitride, BN) 판상입자를 동일 매트릭스 수지에 동일 함량으로 충전하여 BN 마스터 배치로 제조하였다. Filled with a thermoplastic elastomer (SEBS, Styrene-ethylene / butylene-styrene) resin, 20-50 μm sized larulylic acid phase-transfer capsule coated with melamine resin was made into a 20 wt% PCM master batch, followed by 20 Boron Nitride (BN) plate particles having a size of about -50 μm were filled in the same matrix resin in the same amount to prepare a BN master batch.
상기 제조된 PCM 마스터배치와 BN 마스터 배치를 SEBS 수지와 혼합하여 압출공정을 통해 총 필러의 함량이 40 wt%가 되도록 PCM-BN-SEBS 마스터 배치로 제조한 후 상기 PCM-BN-SEBS 마스터 배치를 이용하여 사출공정을 통해 평판 혹은 원하는 형상으로 상전이 물질-방열필러-매트릭스 고분자 형태의 고방열 열제어 복합재를 제조하였다.
The PCM masterbatch and BN masterbatch were mixed with SEBS resin to prepare a PCM-BN-SEBS masterbatch so that the total filler content was 40 wt% through an extrusion process, and then the PCM-BN-SEBS masterbatch was prepared. By using an injection process, a high heat dissipation thermal control composite of a phase-transfer material-heat-dissipating filler-matrix polymer form into a flat plate or a desired shape was prepared.
[비교예 1] 매트릭스 고분자 복합재의 제조Comparative Example 1 Preparation of Matrix Polymer Composite
상기 실시예와 동일한 방법으로 실시하되, 열가소성 엘라스토머 수지만을 100 wt%로 충전하여 압출 및 사출공정을 통해 평판 혹은 원하는 형상으로 매트릭스 고분자 복합재를 제조하였다.
In the same manner as in the above embodiment, only the thermoplastic elastomer resin was filled to 100 wt% to prepare a matrix polymer composite in a flat or desired shape through an extrusion and injection process.
[비교예 2] 상전이 물질-매트릭스 고분자 복합재의 제조Comparative Example 2 Preparation of Phase Transition Material-Matrix Polymer Composite
상기 실시예와 동일한 방법으로 실시하되, 멜라민 수지로 코팅된 20-50 ㎛ 사이즈의 라루릴산의 상전이 캡슐(SEM 참조)을 열가소성 엘라스토머(SEBS, Styrene-ethylene/butylene-styrene)수지에 충전하여 20 wt%의 PCM 마스터 배치를 제조한 다음, 상기 PCM 마스터 배치에 80 wt%의 열가소성 엘라스토머 수지를 충전하여 압출공정을 통해 PCM-SEBS 마스터 배치를 제조한 후 사출공정을 통해 평판 혹은 원하는 형상으로 상전이 물질-매트릭스 고분자 복합재를 제조하였다.
In the same manner as in the above embodiment, 20 wt. After preparing PCM master batch of%, 80 wt% of thermoplastic elastomer resin was filled into the PCM master batch to prepare PCM-SEBS master batch through extrusion process, and then phase change material- Matrix polymer composites were prepared.
[비교예 3] 방열필러-매트릭스 고분자 복합재의 제조Comparative Example 3 Preparation of Heat-Resistant Filler-Matrix Polymer Composite
상기 실시예와 동일한 방법으로 실시하되, 열가소성 엘라스토머(SEBS, Styrene-ethylene/butylene-styrene)수지에 20 wt%의 방열 필러(BN)를 충전하여 BN 마스터 배치를 제조한 다음, 상기 BN 마스터 배치에 80 wt%의 열가소성 엘라스토머 수지를 충전하여 압출공정을 통해 BN-SEBS 마스터 배치를 제조한 후 사출공정을 통해 평판 혹은 원하는 형상으로 방열필러-매트릭스 고분자 복합재를 제조하였다.
In the same manner as in the above embodiment, a thermoplastic elastomer (SEBS, Styrene-ethylene / butylene-styrene) resin filled with 20 wt% of a thermal filler (BN) to prepare a BN master batch, and then to the BN master batch After filling the 80 wt% thermoplastic elastomer resin to prepare a BN-SEBS master batch through an extrusion process, a heat-dissipating filler-matrix polymer composite was prepared in a flat plate or a desired shape through an injection process.
[실험예][Experimental Example]
도 3에 나타낸 바와 같이, 실시예에 의해 제조된 고방열 열제어 복합재는 열원에서 발생한 열이 온도구배에 의해 매트릭스내에 네트워크화된 필러상의 열전달 경로에 따라 이동하여 반대쪽 면으로 이동하면서 방열효과를 나타낸다. 또한 중간에 삽입된 상전이 물질을 함유한 마이크로 캡슐에 열이 도달하여 입자의 상전이 현상을 일으켜 저장된 열에너지는 외부 환경의 온도가 낮아지게 될 때 고화되면서 열을 방출하게 되고, 이는 다시 매트릭스상의 열전달 경로를 따라 외부로 방출된다. As shown in FIG. 3, the high heat dissipation composite manufactured according to the embodiment exhibits a heat dissipation effect while the heat generated from the heat source moves along the heat transfer path on the filler networked in the matrix by the temperature gradient and moves to the opposite side. In addition, heat reaches a microcapsule containing a phase-transfer material inserted in the middle, causing phase transition of the particles, and the stored thermal energy solidifies and releases heat when the temperature of the external environment decreases, which in turn causes a heat transfer path on the matrix. Accordingly it is released to the outside.
상기 실시예 및 비교예 1, 2, 3에 의해 제조된 복합재에 대한 두께방향 열전도도의 측정 결과를 표 2에 나타내었다. 상기 표 2에서 확인한 바와 같이, 실시예에 의해 제조된 복합재가 비교예 1, 2, 3보다 열전도도가 크게 향상되었음을 알 수 있다. Table 2 shows the measurement results of the thickness direction thermal conductivity of the composites prepared in Examples and Comparative Examples 1, 2, and 3. As confirmed in Table 2, it can be seen that the thermal conductivity of the composite prepared by the Example is significantly improved compared to Comparative Examples 1, 2, and 3.
또한 열전도도의 이방성(사출방향/두께방향 = Kin/Kt)이 2 이하로 측정되어 기존의 3 ~ 4인 이방성에 비해 크게 향상되었으며 열전도도는 충전되는 방열필러의 종류와 함량에 따라 다르게 나올 수 있다. 예컨대 25 ~ 470 W/mK로 높은 열전도도를 가지는 그라파이트를 30 wt%의 함량으로 구상의 마이크로 캡슐 입자와 함께 충전할 경우, 그라파이트 판상 입자가 충전될 수 있는 부피공간을 줄어들게 되어 판상입자간 densification 현상이 일어날 수 있으며, 이에 따라 필러간 계면저항을 감소시킬 수 있어 단일 그라파이트를 50 wt% 충전시 두께방향으로 열전도도가 2 ~ 5 W/mK를 가지는 충전 복합재에 비해 더 낮은 충전율로 비슷한 열전도도를 얻을 수 있다.In addition, the anisotropy of the thermal conductivity (injection direction / thickness direction = Kin / Kt) was measured to be 2 or less, which is significantly improved compared to the existing anisotropy of 3 to 4, and the thermal conductivity may be different depending on the type and content of the heat radiation filler charged. have. For example, when graphite having high thermal conductivity of 25 to 470 W / mK is filled with spherical microcapsule particles at a content of 30 wt%, the volume space for filling graphite platelets is reduced, thereby densification between plate particles. This can reduce the interfacial resistance between the fillers, so that when the 50 wt% of single graphite is charged, the thermal conductivity in the thickness direction is lower than that of the filling composite having 2 to 5 W / mK. You can get it.
따라서 효과적인 방열과 더불어 상전이 물질 소재에서 저장되거나 방출되는 열을 효율적으로 이용할 수 있어 열 제어 복합재로 그 활용도가 높은 것을 알 수 있다.
Therefore, in addition to effective heat dissipation, it is possible to efficiently use the heat stored or released from the phase change material material, and thus it can be seen that the utility of the thermal control composite is high.
I. 상전이 구상 캡슐에 의한 판상입자의 랜덤배향화
II. 랜덤 배향된 복합재의 구조
1. 고방열 판상입자
2. 상전이 캡슐
2-1. 상전이 물질
2-2. Shell 소재
3. 고분자 매트릭스
4. 방열을 위한 열전달 경로
5. 상전이 소재로의 열전달 현상
6. 상전이 소재로부터의 열 방출 경로I. Randomization of Plate Particles by Phase Transition Spherical Capsules
II. Structure of Randomly Oriented Composites
1. High heat radiation platelet
2. Phase change capsule
2-1. Phase change material
2-2. Shell material
3. Polymer Matrix
4. Heat transfer path for heat dissipation
5. Heat Transfer Phenomenon to Phase Transition Material
6. Heat release path from phase change material
Claims (11)
방열필러를 매트릭스 고분자에 충전하여 방열필러 마스터 배치를 제조하는 단계;
상기 상전이 물질 마스터 배치와 상기 방열필러 마스터 배치를 매트릭스 고분자와 컴파운딩하여 압출공정을 통해 상전이 물질-방열필러-매트릭스 고분자 마스터 배치를 제조하는 단계; 및
상기 상전이 물질-방열필러-매트릭스 고분자 마스터 배치를 사출공정을 통해 고방열 열제어 복합재로 제조하는 단계;
를 포함하는 고방열 열제어 복합재의 제조방법. Filling the microcapsules into a matrix polymer to produce a phase change material master batch;
Preparing a heat dissipation filler master batch by filling the heat dissipation filler into a matrix polymer;
Compounding the phase change material master batch and the heat dissipation filler master batch with a matrix polymer to produce a phase change material heat dissipating filler-matrix polymer master batch through an extrusion process; And
Manufacturing the phase change material-thermal filler-matrix polymer masterbatch into a high heat radiation thermal control composite through an injection process;
Method for producing a high heat dissipation thermal control composite comprising a.
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