KR101788297B1 - 혼성 자기조립 단분자층을 포함하는 분자 정류기 및 이의 제조방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 혼성 자기조립된 단분자층을 포함하는 분자 정류기 및 이의 제조방법에 관한 것으로, 보다 구체적으로는 기판상에 혼성 자기조립된 정류 분자 및 비정류 분자의 단분자층을 포함하는 분자 정류기 및 이의 제조방법에 관한 것이다. 본 발명에 따른 기판상에 혼성 자기조립된 정류 분자 및 비정류 분자의 단분자층을 포함하는 분자 정류기는 상기 정류 분자와 비정류 분자간의 길이비를 조절함으로써 정류 기울기를 미세하게 조절할 수 있는 효과가 있다.
Description
본 발명은 혼성 자기조립 단분자층을 포함하는 분자 정류기 및 이의 제조방법에 관한 것으로, 보다 구체적으로는 기판상에 혼성 자기조립된 정류 분자 및 비정류 분자의 단분자층을 포함하는 분자 정류기 및 이의 제조방법에 관한 것이다.
단분자 또는 대면적 분자의 접합을 이용한 다양한 분자 전자 소자가 유기/유기금속 분자에 걸친 전하 수송의 기본적인 이해 및 정류기, 트랜지스터, 메모리, 네거티브 차등 저항, 광스위치 등에 적용가능한 전기적 활성 분자의 개발을 위해 연구되어 왔다. 이 중, 가장 많이 연구되고 있는 응용 소자 중 하나는 정류기이고, 이에 사용가능한 정류 분자를 개발하는 것은 분자 전자 공학의 광범위한 연구 주제 중 하나로 손꼽히고 있다. 정류기의 정류 성능을 논할 때, 정류의 방향(+ 또는 -)과 정류비(+ 전압과 - 전압에서의 전류밀도의 비율)를 모두 고려해야 한다. 새로운 또는 특정 정류비나 정류 방향을 가지는 분자를 개발하는 것은 매우 큰 노력과 시간 및 연구비가 필요하다. 예로써, 높은 재현성을 보임과 동시에 큰 정류비를 보이는 정류 분자는 많지 않다. 또한, 이러한 과거의 시스템은 일반적으로 균일한 정류 분자 성분에 의존하고, 분자 성분의 고순도가 장치의 원하는 성능을 실현하기 위해 요구되었다. 그러나, 장치의 전자 기능을 결정하는 빽빽히 밀집된 분자 혼합물로 구성된 이종 분자 시스템을 통한 전하 수송 현상에 대해서는 보고된 바가 없다.
따라서, 이러한 이종 분자 시스템을 이용하여 우수한 정류 성능을 나타내는 분자 정류기에 대한 연구의 필요성이 절실히 요구되고 있다.
본 발명자들은 분자 정류기에 대해 탐색하던 중, 기판상에 혼성 자기조립된 정류 분자 및 비정류 분자의 단분자층을 포함하는 분자 정류기가 간단하고, 경제적으로 제조될 수 있으며, 상기 정류 분자와 비정류 분자간의 길이비를 조절함으로써 정류 기울기를 미세하게 조절할 수 있음을 확인하고, 본 발명을 완성하였다.
따라서, 본 발명은 기판상에 혼성 자기조립된 정류 분자 및 비정류 분자의 단분자층을 포함하는 분자 정류기 및 이의 제조방법을 제공하고자 한다.
따라서, 본 발명은 상기 분자 정류기를 포함하는, 직류전원장치를 제공하고자 한다.
상기와 같은 목적을 달성하기 위해서,
본 발명은
기판상에 혼성 자기조립된 정류 분자 및 비정류 분자의 단분자층을 포함하며,
상기 정류 분자는 연결기-절연 잔기-전도성 잔기로 구성되고,
상기 비정류 분자는 연결기-절연 잔기로 구성되는 것인,
분자 정류기를 제공한다.
또한, 본 발명은
(1) 정류 분자 및 비정류 분자의 혼합용액을 제조하는 단계; 및
(2) 상기 혼합용액을 비활성 분위기 하에 기판에 가하여 혼성 자기조립된 단분자층을 제조하는 단계;를 포함하며,
상기 정류 분자는 연결기-절연 잔기-전도성 잔기로 구성되고,
상기 비정류 분자는 연결기-절연 잔기로 구성되는 것인,
분자 정류기의 제조방법을 제공한다.
또한, 본 발명은 상기 분자 정류기를 포함하는, 직류전원장치를 제공한다.
이하, 본 발명에 대해 상세히 설명한다.
본 발명은 기판상에 혼성 자기조립된 정류 분자 및 비정류 분자의 단분자층을 포함하며, 상기 정류 분자는 연결기-절연 잔기-전도성 잔기로 구성되고, 상기 비정류 분자는 연결기-절연 잔기로 구성되는 것인, 분자 정류기를 제공한다.
본 발명에 따른 분자 정류기는 정류 분자 및 비정류 분자가 기판상에 혼성 자기조립되어 단분자층을 형성하며, 상기 정류 분자와 비정류 분자간의 길이비를 조절함으로써 정류 기울기(gradient of rectification)를 미세하게 조절할 수 있는 것을 특징으로 한다.
상기 분자 정류기는 상부 전극과 하부 전극 사이에 단분자층(SAM)이 배치되는 구조일 수 있으며, 분자 정류기의 전기적 특성을 측정하고자 하는 경우, 상부 전극 및 하부 전극에 전원이 인가될 수 있다.
상기 기판은 전극의 역할을 수행하는 물질로서, 전기가 통하는 물질이라면 어느 것이든 사용할 수 있으며 금속 또는 반도체 물질일 수 있다. 금속으로는 금(Au), 은(Ag), 팔라듐(Pd), 백금(Pt), 크롬(Cr), 구리(Cu), 티타늄(Ti), 니켈(Ni) 등일 수 있으며, 반도체로는 실리콘(Si), 게르마늄(Ge), 갈륨비소(GaAs) 등일 수 있다.
상기 정류(rectification)는 전류를 한 방향으로만 흐르게 하는 성질로서, 정류기에서 전류가 흐르는 방향을 순방향, 전류가 흐르지 않는 방향을 역방향이라고 한다. 상기 정류 분자는 정류 특성을 나타내는 분자를 말하며, 연결기-절연 잔기-전도성 잔기로 구성될 수 있다. 정류 분자가 2개의 전극 사이에 연결되는 경우, 분자 정류기를 형성할 수 있다. 또한, 상기 비정류 분자는 정류 특성을 나타내지 않는 분자를 말하며, 연결기-절연 잔기로 구성될 수 있다.
상기 연결기는 정류 분자 또는 비정류 분자를 각각 기판에 화학적으로 연결시키는 잔기로서, 구체적으로는, 티올(-SH), 디설퍼(-S-S-). 아민(-NH2) 기 등을 사용할 수 있다.
상기 절연 잔기는 절연 상태의 잔기로서, 상대적으로 큰 최고 점유 분자 궤도((HOMO)-최저 비점유 분자 궤도(LUMO) 갭을 가질 수 있다. 바람직하게, HOMO-LUMO 갭은 약 6eV 내지 10eV 범위 내일 수 있다. 이러한 큰 HOMO-LUMO 갭 분자로는 -(CH2)n-를 포함하는 포화된 사슬형 또는 고리형 탄화수소 화합물; 및 설탕, 아미노산, 핵산 등과 같은 단량체 유닛;을 포함하지만, 이에 제한되는 것은 아니다.
상기 전도성 잔기는 전자를 제공할 수 있는 잔기로서, 공액 부분을 포함하며 상대적으로 작은 HOMO-LUMO 갭을 가질 수 있다. 바람직하게, HOMO-LUMO 갭은 약 2eV 내지 6eV 범위 내일 수 있다. 이러한 작은 HOMO-LUMO 갭 분자로는 벤젠, 나프탈렌, 안트라센과 같은 공액 호모-고리형 방향족 화합물; 유기금속착화물; 티오펜, 피롤, 피리딘, 바이피리딘과 같은 헤테로-고리형 방향족 화합물; 폴리에틸렌, 폴리아세틸렌과 같은 공액 사슬형 탄화수소; 풀러렌 등을 포함하지만 이에 제한되는 것은 아니다.
구체적으로는, 상기 정류 분자는 일 실시예에 따른 화학식 HS-(CH2)n-BIPY (BIPY=4'-메틸-2,2'-바이피리딜, n은 1 내지 30 중 어느 하나의 정수)의 화합물일 수 있고, 상기 비정류 분자는 화학식 HS-(CH2)n-1-CH3 (n은 1 내지 30 중 어느 하나의 정수)의 화합물일 수 있다.
상기 정류 분자 및 비정류 분자의 길이비는 1:0.1 내지 1:10일 수 있으며, 바람직하게는 1:0.5 내지 1:2일 수 있다. 정류비는 기판상에 혼성 자기조립되는 정류 분자의 몰 분율뿐 만 아니라, 정류 분자와 비정류 분자의 길이비에 따라 다르게 나타날 수 있다. 일 실시예에 따르면. 혼성 자기조립된 정류 분자 및 비정류 분자의 길이가 유사할 경우(길이비 = 1:1~1:0.8), 정류 값은 비정류 분자의 약 90%가 단분자층의 표면을 차지할 때까지 높은 정류비(r>10)를 나타내었다. 반면에, 정류 분자의 길이에 비해 비정류 분자의 길이가 짧은 경우(길이비 = 1:0.6~1:0.4), 정류 값은 비정류 분자의 약 50% 이하가 단분자층의 표면을 차지할 때 소멸하는 특성을 보였다. 즉, 정류 분자와 비정류 분자의 길이 차이가 적을 경우, 표면에 존재하는 정류 분자의 수가 적더라도 정류 성능의 변화에는 큰 영향을 주지 않으나, 길이 차이가 클 경우, 비정류 분자의 존재에 의해 정류 기능이 거의 소멸하는 특성을 나타내었다. 또한, 따라서, 상기 정류 분자와 비정류 분자간의 길이비를 조절함으로써 정류 기울기(gradient of rectification)를 조절할 수 있다.
상기 정류 분자 및 비정류 분자의 기판 표면 내 몰비는 1:0.01 내지 1:100일 수 있으며, 정류 분자 및 비정류 분자의 용액 내 몰비를 조절함으로써 제한없이 조절할 수 있다.
또한, 본 발명은
(1) 정류 분자 및 비정류 분자의 혼합용액을 제조하는 단계; 및
(2) 상기 혼합용액을 비활성 분위기 하에 기판에 가하여 혼성 자기조립된 단분자층을 제조하는 단계;를 포함하고,
상기 정류 분자는 연결기-절연 잔기-전도성 잔기로 구성되며,
상기 비정류 분자는 연결기-절연 잔기로 구성되는 것인,
분자 정류기의 제조방법을 제공한다.
상기 (1) 단계는 정류 분자 및 비정류 분자를 용매에 용해하여 혼합용액을 제조하는 단계이다.
상기 정류 분자는 정류 특성을 나타내는 분자를 말하며, 연결기-절연 잔기-전도성 잔기로 구성될 수 있다. 정류 분자가 2개의 전극 사이에 연결되는 경우, 분자 정류기를 형성할 수 있다. 또한, 상기 비정류 분자는 정류 특성을 나타내지 않는 분자를 말하며, 연결기-절연 잔기로 구성될 수 있다.
상기 정류 분자 및 비정류 분자의 길이비는 1:0.1 내지 1:10일 수 있으며, 바람직하게는 1:0.5 내지 1:2일 수 있다. 정류비는 기판상에 혼성 자기조립되는 정류 분자의 몰 분율뿐 만 아니라, 정류 분자와 비정류 분자의 길이비에 따라 다르게 나타날 수 있다.
상기 정류 분자 및 비정류 분자의 몰 농도비는 1:0.01 내지 1:100일 수 있으나 이에 제한되는 것은 아니다. 용액 내 존재하는 정류 분자의 몰 농도가 높을수록 기판 표면에 자기조립되는 정류 분자의 몰 농도가 높아 정류비를 증가시킬 수 있다.
이때, 사용가능한 용매로는 반응에 영향을 미치지 않으면서 상기 정류 분자 및 비정류 분자를 모두 녹일 수 있는 용매는 모두 가능하고, 바람직하게는 디클로로메탄, 클로로포름, 알코올, 톨루엔, 올레산, 올레 아민, 디메틸포름아미드 등을 사용할 수 있고, 바람직하게는 톨루엔 용매를 사용할 수 있다.
상기 (2) 단계는 정류 분자 및 비정류 분자의 혼합용액을 비활성 분위기 하에 기판에 가하여 혼성 자기조립된 단분자층(SAM)을 제조하는 단계이다.
상기 반응은 수분에 매우 민감한 반응이므로 비활성 분위기에서 수행할 수 있다. 상기 비활성 분위기는 헬륨, 아르곤, 또는 질소 가스를 포함할 수 있으며, 헬륨 가스를 포함하는 것이 바람직하다.
또한, 본 발명은 상기 분자 정류기를 포함하는, 직류전원장치를 제공한다.
상기 직류전원장치는 직류 전기를 공급하는 장치로서, 상기 분자 정류기를 이용하여 교류를 직류로 변환할 수 있으며 안정적인 전기공급이 필요한 컴퓨터, 충전기, LED 조명 등 다양한 전자기기에 사용될 수 있다.
본 발명에 따른 기판상에 혼성 자기조립된 정류 분자 및 비정류 분자의 단분자층을 포함하는 분자 정류기는 상기 정류 분자와 비정류 분자간의 길이비를 조절함으로써 정류 기울기를 미세하게 조절할 수 있는 효과가 있다.
도 1은 실시예 1에 따른 (a) 정류 분자인 HS(CH2)11BIPY (BIPY=4'-메틸-2,2'-바이피리딜(4'-methyl-2,2'-bipyridyl)) 및 비정류 분자인 HS(CH2)n-1CH3 (n=8, 10, 16, 또는 18)의 구조, (b) 상기 정류 분자 및 비정류 분자의 단일-성분 및 혼성 자기조립 단분자층(SAM) 및 (c) 전류 밀도 및 정류 비율을 측정하기 위한 금속-분자--금속 산화물-금속(AgTS/SAM//Ga2O3/EGaIn)의 수직 접합(junction) 구조를 나타내는 도이다. 이하, 상기 정류 분자인 S(CH2)11BIPY는 HSC11BIPY로 표시되며, 비정류 분자인 HS(CH2)n-1CH3는 HSCn으로 표시된다.
도 2는 실시예 1에 따른 (a) 정류 분자(HSC11BIPY) 및 비정류 분자(HSC16)로 구성된 혼성 자기조립 단분자층(SAM)에 대한 X-선 광전자 분광법(XPS)의 N1S 고해상도 스펙트럼 및 (b) 정류 분자(HSC11BIPY)의 표면 내 몰 분율(
) 및 용액 내 몰 분율(
) 사이의 상관관계를 나타내는 도이다. 여기서 (a)의 삽도는 정류 분자(HSC11BIPY)의 용액 내 몰 분율(
)에 대해 도시된 피크의 적분 면적을 나타낸다.
도 3은 실시예 1에 따른 (a) 정류 분자(HSC11BIPY)의 표면 내 몰 분율(
)과 비정류 분자(HSCn)의 길이(n)의 함수에 따른 log-정류비의 평균 값(log ｜r｜mean), (b) 정류 분자(HSC11BIPY) 및 비정류 분자(HSC16)로 구성된 단일-성분 및 혼성 자기조립 단분자층(SAM)에 대한 σlog ｜r｜, 및 (c) log-정류비의 이상점(outlier)을 나타내는 도이다. 여기서, b)에서 HSCn (n=18, 16, 10 및 8) 대한 HSC11BIPY의 비율은 10:0, 9:1, 7:3, 5:5, 3:7, 1:9 및 0;10이다.
도 4는 실시예 1에 따른 정류 분자(HSC11BIPY) 및 비정류 분자(HSC8)로 혼성 자기조립된 단분자층(SAM)에 대한 정류 분자(HSC11BIPY)의 용액 내 몰 분율(
) 값 1.0 내지 0.9에 따른 log-정류비의 평균 값(log ｜r｜mean) 및 % EAS 값의 그래프를 나타내는 도이다.
도 5는 실시예 1에 따른 정류 분자(HSC11BIPY) 및 비정류 분자(HSCn)로 구성된 단일-성분 및 혼성 자기조립 단분자층(SAM)에 대한 (a) 정적 물 접촉각(static water contact angle) 값, (b) % EAS 값, 및 (c) 정류 분자(청색) 및 비정류 분자(회색)간의 길이 조절에 따른 구조적 결함의 조정 기능에 대한 개략도를 나타내는 도이다.
도 2는 실시예 1에 따른 (a) 정류 분자(HSC11BIPY) 및 비정류 분자(HSC16)로 구성된 혼성 자기조립 단분자층(SAM)에 대한 X-선 광전자 분광법(XPS)의 N1S 고해상도 스펙트럼 및 (b) 정류 분자(HSC11BIPY)의 표면 내 몰 분율(
도 3은 실시예 1에 따른 (a) 정류 분자(HSC11BIPY)의 표면 내 몰 분율(
도 4는 실시예 1에 따른 정류 분자(HSC11BIPY) 및 비정류 분자(HSC8)로 혼성 자기조립된 단분자층(SAM)에 대한 정류 분자(HSC11BIPY)의 용액 내 몰 분율(
도 5는 실시예 1에 따른 정류 분자(HSC11BIPY) 및 비정류 분자(HSCn)로 구성된 단일-성분 및 혼성 자기조립 단분자층(SAM)에 대한 (a) 정적 물 접촉각(static water contact angle) 값, (b) % EAS 값, 및 (c) 정류 분자(청색) 및 비정류 분자(회색)간의 길이 조절에 따른 구조적 결함의 조정 기능에 대한 개략도를 나타내는 도이다.
이하, 본 발명의 이해를 돕기 위하여 바람직한 실시예를 제시한다. 그러나 하기의 실시예는 본 발명을 보다 쉽게 이해하기 위하여 제공되는 것일 뿐, 실시예에 의해 본 발명의 내용이 한정되는 것은 아니다.
실시예
1. 기판상에 혼성 자기조립된 정류 분자 및
비정류
분자의
단분자층의
제조
기판상에 정류 분자 및 비정류 분자의 혼성 자기조립 단분자층을 제조하기 위하여. 정류 분자로는 HS(CH2)11BIPY (BIPY=4'-메틸-2,2'-바이피리딜(4'-methyl-2,2'-bipyridyl))을 사용하였고, 비정류 분자로는 HS(CH2)n-1CH3 (n=8, 10, 16, 또는 18)을 사용하였다.
먼저, 상기 정류 분자 HS(CH2)11BIPY 및 비정류 분자 HS(CH2)n-1CH3 (n=8, 10, 16, 또는 18)를 질소 버블링에 의해 탈기시키면서 톨루엔으로 용해시켰다. 그 후, 상기 혼합 용액에 은(AgTS) 기판을 질소 분위기 하에 3시간 동안 실온에서 침지한 후, 순수 톨루엔으로 세척하고 공기 중에 건조함으로써 은(AgTS) 기판상에 정류 분자 및 비정류 분자의 혼성 자기조립 단분자층(SAM)을 제조하였다. 또한, 혼성 자기조립 단분자층 내 정류 분자 및 비정류 분자의 조성비는 혼합 용액 내 정류 분자 및 비정류 분자의 몰 농도비([HS(CH2)11BIPY]/([HS(CH2)11BIPY]+[HS(CH2)n-1CH3])를 0.0 내지 1.0으로 변경하여 조절하였다.
실시예 1에 따른 (a) 정류 분자인 HS(CH2)11BIPY (BIPY=4'-메틸-2,2'-바이피리딜(4'-methyl-2,2'-bipyridyl)) 및 비정류 분자인 HS(CH2)n-1CH3 (n=8, 10, 16, 또는 18)의 구조, (b) 상기 정류 분자 및 비정류 분자의 단일-성분 및 혼성 자기조립 단분자층(SAM), 및 (c) 전류 밀도 및 정류비를 측정하기 위한 금속-분자--금속 산화물-금속(AgTS/SAM//Ga2O3/EGaIn)의 수직 접합(junction) 구조를 도 1에 나타내었다.
이하, 상기 정류 분자인 HS(CH2)11BIPY는 HSC11BIPY로 표시되며, 비정류 분자인 HS(CH2)n-1CH3는 HSCn으로 표시된다.
실험예
1. 정류 분자 및
비정류
분자로 혼성 자기조립된
단분자층의
형태 관찰
정류 분자 및 비정류 분자로 혼성 자기조립된 단분자층(SAM)의 형태를 X-선 광전자 분광법(XPS)을 이용하여 관찰하였다.
실시예 1에 따른 (a) 정류 분자(HSC11BIPY) 및 비정류 분자(HSC16)로 구성된 혼성 자기조립 단분자층(SAM)에 대한 X-선 광전자 분광법(XPS)의 N1S 고해상도 스펙트럼, 및 (b) 정류 분자(HSC11BIPY)의 표면 내 몰 분율(
) 및 용액 내 몰 분율(
) 사이의 상관 관계를 도 2에 나타내었다. 여기서 (a)의 삽도는 정류 분자(HSC11BIPY)의 용액 내 몰 분율(
)에 대한 피크의 적분 면적을 나타낸다.
도 2(a) 및 2(b)에 나타난 바와 같이, 정류 분자(HSC11BIPY)의 용액 내 몰 분율(
)이 증가함에 따라 XPS의 신호 강도(피크 면적)가 증가하는 것을 알 수 있다. 이것은 용액 내 정류 분자의 몰 농도가 증가할수록 기판 표면에 흡착하는 정류 분자의 몰 농도가 증가하는 것을 나타낸다. 또한, 정류 분자(HSC11BIPY)의 표면 내 몰 분율(
)과 용액 내 몰 분율(
) 사이의 상관 관계는 대략 선형 관계인 것으로 나타났다.
상기 결과로부터, 용액 내 존재하는 정류 분자의 몰 농도가 높을수록 표면에 자기조립되는 정류 분자의 몰 농도가 높음을 알 수 있다.
실험예
2. 정류 분자 및
비정류
분자로 혼성 자기조립된
단분자층의
정류비 분석
정류 분자 및 비정류 분자로 혼성 자기조립된 단분자층의 정류비를 금속-분자--금속 산화물-금속(AgTS/SAM//Ga2O3/EGaIn)의 수직 접합(junction) 구조를 이용하여 측정하였다.
실시예 1에 따른 (a) 정류 분자(HSC11BIPY)의 표면 내 몰 분율(
)과 비정류 분자(HSCn)의 길이(n)의 함수에 따른 log-정류비의 평균 값(log ｜r｜mean), (b) 정류 분자(HSC11BIPY) 및 비정류 분자(HSC16)로 구성된 단일-성분 및 혼성 자기조립 단분자층(SAM)에 대한 σlog ｜r｜, 및 (c) log-정류비의 이상점(outlier)을 도 3에 나타내었다. 여기서, b)에서 HSCn (n=18, 16, 10 및 8) 대한 HSC11BIPY의 비율은 10:0, 9:1, 7:3, 5:5, 3:7:1:9 및 0;10이다.
도 3(a)에 나타난 바와 같이, 전체적으로 용액 내 존재하는 정류 분자(HSC11BIPY)의 몰 분율(
)이 감소할수록, 정류비(r) 값은 감소하는 경향을 나타내었다. 이 결과는 AgTS/SAM//Ga2O3/EGaIn 접합에서의 정류가 비대칭적으로 위치한 정류 분자의 n-알킬 골격 내의 BIPY에서 발생하는 것을 나타낸다. 또한, 놀랍게도, 정류 기울기(gradient)는 혼성 자기조립되는 비정류 분자(HSCn)의 길이(n)에 따라 다르게 나타났다. 긴 알킬 체인을 갖는 비정류 분자(HSC16 또는 HSC18)로 혼성 자기조립된 SAM에 대한 정류는 비정류 분자의 약 90%가 표면을 차지할 때까지 높은 정류비(r>10) 값을 나타내었다. 반면에, 짧은 알킬 체인을 갖는 비정류 분자(HSC10 또는 HSC8)로 혼성 자기조립된 SAM의 경우, 각각 비정류 분자의 약 50% 또는 10%가 표면을 차지할 때, 정류가 소멸하였다. 또한, 비정류 분자(HSCn)의 길이(n)가 짧아질수록, 정류비(r) 값이 10(log ｜r｜= 1) 미만인 지점이 정류 분자(HSC11BIPY)의 표면 내 몰 분율(
)이 1.0인 지점 근처로 이동하였다.
또한, 도 3(b)에 나타난 바와 같이, 전체적으로 혼성 자기조립된 단분자층(SAM)의 log-정류비의 표준 편차(σlog ｜ r ｜)는 단일-성분 자기조립된 단분자층(SAM)의 표준 편차보다 더 큰 값을 나타내었다. 짧은 길이의 비정류 분자(HSCn)를 이용하여 제작된 자기조립 단분자층(SAM)의 경우, 매우 작은 표준 편차(σlog ｜ r ｜) 값을 나타내었다 (예를 들어, HSC10에 대해 
= 0.5; HSC8에 대해, 
= 0.7 및 0.9). 이러한 단분자층들의 경우, 테일링(tailing) 및 피크 쪼개짐(peak splitting) 특성을 나타내었다. 또한, 이러한 현상들의 경향성을 이상점(outlier) 값에 대한 하기 식 (I)을 통해 확인하였다.
식 (I): 이상점(outlier)% = ((빈(bin)-이상점(outlier)의 카운트) / (총 빈(bin)-카운트) × 100), 여기서 빈(bin)-이상점(outlier)의 카운트는 log ｜r｜mean ± 2 × σlog ｜ r ｜ (빈(bin)-카운트의 95%를 커버하는 영역)으로 정의된다.
도 3(c)에 나타난 바와 같이, 전체적으로 혼성 자기조립 단분자층(SAM)들이 단일-성분 자기조립 분자층(SAM)에 비해 높은 이상점(outlier) %값을 나타내었다. 또한, 짧은 비정류 분자들에 해당하는 값이 긴 비정류 분자들에 해당하는 값보다 더 높게 관측되었다. 이러한 결과는 구조적으로 큰 차이를 가지는 정류 분자와 비정류 분자간의 약한 상호작용에 의해 발생하는 상 분리(phase separation) 현상에 기인하는 것으로 생각된다.
또한, 실시예 1에 따른 정류 분자(HSC11BIPY) 및 비정류 분자(HSC8)로 혼성 자기조립된 단분자층(SAM)에 대한 정류 분자(HSC11BIPY)의 용액 내 몰 분율(
= 1.0 내지 0.9)에 따른 log-정류비의 평균 값(log ｜r｜mean) 및 % EAS 값을 도 4에 나타내었다.
도 4에 나타난 바와 같이, 정류 기울기는 짧은 알킬 체인을 갖는 비정류 분자(HSC8)에 대해, 정류 분자(HSC11BIPY)의 용액 내 몰 분율(
)이 1.0 내지 0.9 경우에도 달성될 수 있음을 알 수 있다. 또한, 용액 내 몰 분율(
)이 0.99인 경우, log-정류비의 평균 값(log ｜r｜mean)이 일 오더(order) 정도 하락하고, 0.97인 경우는 정류가 사라지는 것을 알 수 있다.
상기 결과로부터, AgTS/SAM//Ga2O3/EGaIn 접합에서의 정류가 비대칭적으로 위치한 정류 분자의 n-알킬 골격 내의 BIPY에서 발생하며, 정류 분자와 비정류 분자간의 길이 차이를 조절함으로써 정류 기울기를 미세하게 제어할 수 있음을 알 수 있다.
실험예
3. 정류 분자 및
비정류
분자로 혼성 자기조립된
단분자층의
구조적 분석
정류 분자 및 비정류 분자로 혼성 자기조립된 단분자층의 구조적 분석을 정적 물 접촉각(static water contact angle) 측정 및 습식-전기화학 분석(wet-electrochemical analysis)을 이용하여 수행하였다.
실시예 1에 따른 정류 분자(HSC11BIPY) 및 비정류 분자(HSCn)로 구성된 단일-성분 및 혼성 자기조립 단분자층(SAM)에 대한 (a) 정적 물 접촉각(static water contact angle) 값, (b) % EAS 값, 및 (c) 정류 분자(청색) 및 비정류 분자(회색)간의 길이 조절에 따른 구조적 결함의 조정 기능에 대한 개략도를 도 5에 나타내었다.
도 5(a)에 나타난 바와 같이, 긴 알킬 체인을 갖는 비정류 분자(HSC16 또는 HSC18)로 혼성 자기조립된 SAM을 희석할 때, 정류 분자(HSC11BIPY)의 표면 내 몰 분율(
)이 1.0으로부터 0.7까지 감소함에 따라 정적 물 접촉각(θ) 값은 증가하였다. 즉, SAM 표면의 습윤성(wettability)은 감소하였다. 반면에, 짧은 알킬 체인을 갖는 비정류 분자(HSC10 또는 HSC8)로 혼성 자기조립된 SAM을 희석하는 경우, 몰 분율(
)이 1.0으로부터 0.7까지 변화함에 따라 정적 물 접촉각(θ) 값은 오히려 감소하였다.
도 5(b)에 나타난 바와 같이, 짧은 알킬 체인을 갖는 비정류 분자(HSC10 또는 HSC8)로 혼성 자기조립된 SAM의 경우, 정류 분자(HSC11BIPY)의 표면 내 몰 분율(
)이 1.0으로부터 0.7까지 감소함에 따라, % EAS 값이 급격히 증가하였다. 반면에, 긴 알킬 체인을 갖는 비정류 분자(HSC16 또는 HSC18)에 대한 % EAS 값은 거의 차이가 없었다. 일반적으로, % EAS 값은 SAM의 표면에 많은 핀홀이 존재할 때 높은 값을 나타내나, SAM의 표면에 분자가 빽빽히 차 있을 때 낮은 값을 나타내는 것으로 알려져 있다.
상기 결과로부터, 정류 분자와 비정류 분자간의 반 데르 발스 힘(van der Waals force)은 비정류 분자의 상이한 길이에 따라 달라지는 것을 알 수 있다.
Claims (14)
- 기판상에 혼성 자기조립된 정류 분자 및 비정류 분자의 단분자층을 포함하며,
상기 정류 분자는 연결기-절연 잔기-전도성 잔기로 구성되고,
상기 비정류 분자는 연결기-절연 잔기로 구성되는 것인,
분자 정류기. - 제 1항에 있어서,
상기 기판은 금(Au), 은(Ag), 팔라듐(Pd), 백금(Pt), 크롬(Cr), 구리(Cu), 티타늄(Ti), 니켈(Ni), 실리콘(Si), 게르마늄(Ge), 및 갈륨비소(GaAs)로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는, 분자 정류기. - 제 1항에 있어서,
상기 연결기는 티올(-SH), 디설퍼(-S-S-) 또는 아민(-NH2) 기이고,
상기 절연 잔기는 포화된 사슬형 또는 고리형 탄화수소이고,
상기 전도성 잔기는 공액 호모-고리형 방향족, 유기금속착화물, 헤테로-고리형 방향족, 공액 사슬형 탄화수소 또는 풀러렌인 것을 특징으로 하는, 분자 정류기. - 제 1항에 있어서,
상기 정류 분자는 화학식 HS-(CH2)n-BIPY (BIPY=4'-메틸-2,2'-바이피리딜, n은 1 내지 30 중 어느 하나의 정수)의 화합물인 것을 특징으로 하는, 분자 정류기. - 제 1항에 있어서,
상기 비정류 분자는 화학식 HS-(CH2)n-1-CH3 (n은 1 내지 30 중 어느 하나의 정수)의 화합물인 것을 특징으로 하는, 분자 정류기. - 제 1항에 있어서,
상기 정류 분자 및 비정류 분자의 길이비는 1:0.1 내지 1:10인 것을 특징으로 하는, 분자 정류기. - 제 1항에 있어서,
상기 정류 분자 및 비정류 분자의 기판 표면 내 몰비는 1:0.01 내지 1:100인 것을 특징으로 하는, 분자 정류기. - 제 1항에 있어서,
상기 정류 분자와 비정류 분자간의 길이비를 조절함으로써 정류 기울기(gradient of rectification)를 조절하는 것을 특징으로 하는, 분자 정류기. - (1) 정류 분자 및 비정류 분자의 혼합용액을 제조하는 단계; 및
(2) 상기 혼합용액을 비활성 분위기 하에 기판에 가하여 혼성 자기조립된 단분자층을 제조하는 단계;를 포함하며,
상기 정류 분자는 연결기-절연 잔기-전도성 잔기로 구성되고,
상기 비정류 분자는 연결기-절연 잔기로 구성되는 것인,
분자 정류기의 제조방법. - 제 9항에 있어서,
상기 (1) 단계에서, 정류 분자 및 비정류 분자의 길이비는 1:0.1 내지 1:10인 것을 특징으로 하는, 분자 정류기의 제조방법. - 제 9항에 있어서,
상기 (1)단계에서, 정류 분자 및 비정류 분자의 몰 농도비는 1:0.01 내지 1:100인 것을 특징으로 하는, 분자 정류기의 제조방법. - 제 9항에 있어서,
상기 (1) 단계에서, 용매는 디클로로메탄, 클로로포름, 알코올, 톨루엔, 올레산, 올레 아민, 및 디메틸포름아미드로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는, 분자 정류기의 제조방법. - 제 9항에 있어서,
상기 (2) 단계에서, 비활성 분위기는 헬륨, 아르곤, 또는 질소를 포함하는 것을 특징으로 하는, 분자 정류기의 제조방법. - 제 1항의 분자 정류기를 포함하는, 직류전원장치.
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-
2016
- 2016-07-01 KR KR1020160083677A patent/KR101788297B1/ko active IP Right Grant
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