KR101743693B1 - 다층 필름, 위상차 제어 필름 및 이의 제조방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 다층 필름, 위상차 제어 필름, 이의 제조방법, 및 이를 포함하는 편광판 및 표시 장치에 관한 것으로서, 상기 다층 필름은, 공중합 폴리에스테르 수지층과 아크릴계 수지층이 공압출을 통해 적층된 구조를 포함함으로써, 면내 위상차 및 두께 방향 위상차가 매우 낮고 무지개 얼룩이 관찰되지 않으며 층간박리가 발생하지 않는다.

Description

다층 필름, 위상차 제어 필름 및 이의 제조방법{MULTILAYER FILM, RETARDATION-CONTROLLED FILM AND PREPARATION METHOD THEREOF}
본 발명은 다층 필름, 위상차 제어 필름, 이의 제조방법, 및 이를 포함하는 편광판 및 표시 장치에 관한 것이다.
정보화 사회로 접어들면서 액정표시장치(LCD), 플라즈마 표시패널(PDP), 전기영동 표시장치(ELD) 등의 다양한 디스플레이들이 개발 중이거나 상품화되어 있다. 최근 실내용 디스플레이는 점점 대형화 및 박형화되는 추세이고, 휴대용 디스플레이는 소형화 및 경량화되는 추세이다. 이러한 디스플레이의 기능을 보다 향상시키기 위하여, 일찍부터 각종 광학 필름이 사용되고 있다. 상기 광학 필름에 사용되는 재료는 디스플레이의 종류에 따라 차이는 있지만, 고투광도, 광학적 등방성, 무결점 표면, 고내열성 등의 물성이 요구된다.
일반적으로 편광판(polarizing plate)에는 폴리비닐알코올(PVA) 재질의 편광자(polarizer)를 보호하기 위한 필름으로서 트리아세틸셀룰로오스(TAC) 필름이 사용되고 있다. TAC 필름은 위상차가 제어되어 광학적 등방성을 가지고, 고투광도와 무결점 표면을 갖는 장점이 있다. 그러나 TAC 필름은 열과 습도에 약하기 때문에, 고온 고습의 환경에서 장시간 사용할 경우 편광도가 저하되고, 수분 열화로 인해 가장자리의 빛이 과다 누출되는 빛샘 현상이 발생하는 등 내구성이 낮은 문제점이 있다.
따라서, 최근에는 TAC 필름을 대체할 수 있는 다양한 재질의 필름들이 개발되고 있으며, 예를 들어 폴리메틸메타크릴레이트(PMMA) 필름과 같은 아크릴계 필름이나 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET) 필름과 같은 폴리에스테르계 필름 등이 편광자 보호용 위상차 제어 필름으로 시도되고 있다(US 특허공보 제8,687,152호 참고).
그러나, PMMA 필름의 경우에는 기계적 물성이 충분하지 않고 제조원가가 높은 문제가 있고, 또한 PET 필름의 경우에는 PET의 고유 굴절률로 인해 위상차 제어가 어려워 TAC 필름을 대체하기에는 한계가 있다.
이에 따라 PMMA 필름과 PET 필름을 복합하여 서로간의 단점을 보완하는 필름을 개발하려는 시도가 있었으나, PMMA 필름층과 PET 필름층 간의 박리(delamination)가 발생하여 상용화되지는 못하였다.
이에 본 발명자들이 연구한 결과, 특정 조성의 공중합 PET계 수지층과 개질된 아크릴계 수지층을 공압출할 경우 층간박리가 발생하지 않으면서 광학적 등방성을 달성할 수 있음을 발견하여 본 발명을 완성하였다.
US 특허공보 제8,687,152호
본 발명은 종래의 TAC 필름을 대체할 수 있는 위상차 제어 필름으로서, 층간박리가 발생하지 않으면서 광학적 등방성을 달성할 수 있는 폴리에스테르/아크릴계 위상차 제어 필름 및 이의 제조방법을 제공하고자 한다.
일 실시예에 따른 다층 필름은 폴리에스테르 수지를 포함하는 제 1 층; 및 상기 제 1 층의 일면에 배치되고 아크릴계 수지를 포함하는 제 2 층을 포함하고, 상기 제 1 층 및 상기 제 2 층은 서로 동시에 압출되어 형성되고, 50nm 이하의 면내 위상차 및 200nm 이하의 두께 방향 위상차를 가진다.
일 실시예에 따른 다층 필름의 제조 방법은 폴리에스테르 수지 및 아크릴계 수지를 동시에 압출하여, 상기 폴리에스테르 수지를 포함하는 제 1 층 및 상기 아크릴계 수지를 포함하는 제 2 층을 서로 적층하여 형성하는 단계; (2) 상기 제 1 층 및 제 2 층을 캐스팅하여 냉각하는 단계; 및 (3) 상기 제 1 층 및 제 2 층을 연신하는 단계를 포함하며, 이때 상기 다층 필름은 50nm 이하의 면내 위상차 및 200nm 이하의 두께 방향 위상차를 가진다.
본 발명의 또 다른 양태에 따라, 상기 다층 필름을 포함하는 위상차 제어 필름이 제공된다.
본 발명의 또 다른 양태에 따라, 편광자(polarizer)층; 및 상기 편광자층의 적어도 일면에 배치되는 상기 다층 필름을 포함하는 편광판이 제공된다.
본 발명의 또 다른 양태에 따라, 상기 편광판을 포함하는 표시 장치가 제공된다.
상기 다층 필름은, 양의 배향 복굴절을 갖는 폴리에스테르 수지층의 적어도 일면에 음의 배향 복굴절을 갖는 아크릴계 수지층이 적층됨으로써 영(zero)의 복굴절 발현이 가능하다. 이에 따라, 상기 다층 필름은 면내 위상차 및 두께 방향 위상차가 매우 낮은 광학적 등방성을 가질 수 있어서, 편광자의 일면에 배치되더라도 정면 및 측상방에서 무지개 얼룩이 관찰되지 않는다. 또한, 상기 다층 필름은 폴리에스테르 수지층 내에 공단량체를 함유함으로써 아크릴계 수지층과 별도의 접착층 없이 공압출을 통해 적층되더라도 층간박리가 발생하지 않는다.
이에 따라서, 실시예에 따른 다층 필름은 매우 낮은 면내 위상차 및 두께 방향 위상차를 가지고, 공압출 공정에 의해서 별도의 라미네이션 공정 없이 용이하게 제조될 수 있다.
도 1은 일 실시예에 따른 다층 필름을 도시한 단면도이다.
도 2는 일 실시예에 따른 편광판을 도시한 단면도이다.
도 3은 일 실시예에 따른 액정표시장치를 개략적으로 도시한 단면도이다.
도 4는 일 실시예에 따른 유기전계발광 표시장치를 개략적으로 도시한 단면도이다.
도 5 및 도 6은 각각 일 실시예에 따른 다층 필름의 광학 얼룩(mura)을 측상방 및 정면에서 관찰한 사진이다.
이하의 구체적인 설명에 있어서, 각 필름, 막, 패널, 또는 층 등이 각 필름, 막, 패널, 또는 층 등의 "상(on)" 또는 "하(under)"에 형성되는 것으로 기재되는 경우에 있어, "상(on)"과 "하(under)"는 "직접(directly)" 또는 "다른 구성요소를 개재하여(indirectly)" 형성되는 것을 모두 포함한다. 또한 각 구성요소의 상/하에 대한 기준은 도면을 기준으로 설명한다. 도면에서의 각 구성요소들의 크기는 설명을 위하여 과장될 수 있으며, 실제로 적용되는 크기를 의미하는 것은 아니다.
본 발명의 일 양태에 따르면, 폴리에스테르 수지를 포함하는 제 1 층; 및 상기 제 1 층의 일면에 배치되고 아크릴계 수지를 포함하는 제 2 층을 포함하고, 상기 제 1 층 및 상기 제 2 층은 서로 동시에 압출되어 형성되고, 50nm 이하의 면내 위상차 및 200nm 이하의 두께 방향 위상차를 가지는, 다층 필름이 제공된다.
도 1은 일 실시예에 따른 다층 필름을 도시한 단면도이다.
도 1 에 도시된 바와 같이, 상기 다층 필름(320)은 제 1 층(321) 및 제 2 층(322)을 포함할 수 있다. 상기 제 2 층(322)은 상기 제 1 층(321)의 적어도 일면 상에 배치된다. 더 구체적으로, 상기 제 2 층(322)은 상기 제 1 층(321)의 적어도 일면에 직접 인접하여 배치될 수 있다. 더 구체적으로, 상기 제 2 층(322)은 상기 제 1 층(321)의 적어도 일면 상에 직접 배치될 수 있다. 더 구체적으로, 상기 제 2 층(322)은 상기 제 1 층(321)의 적어도 일 표면에 직접 접촉하여 배치될 수 있다.
상기 제 1 층(321) 및 상기 제 2 층(322)은 공압출 공정에 의해서, 동시에 압출된 후 연신되어 형성될 수 있다.
상기 다층 필름은 3층 이상의 구성도 가능하다.
또한 이 경우 상기 다층 필름은 상기 제 2 층을 2개 이상 포함할 수 있다.
예를 들어, 상기 다층 필름은 다음의 층구성이 가능하다:
- 제 1 층 / 제 2 층 / 제 2 층
- 제 1 층 / 제 2 층 / 제 2 층 / 제 2 층
- 제 1 층 / 제 2 층 / 제 2 층 / 제 2 층 / 제 2 층
- 제 2 층 / 제 1 층 / 제 2 층
- 제 2 층 / 제 1 층 / 제 2 층 / 제 2 층
- 제 2 층 / 제 1 층 / 제 2 층 / 제 2 층 / 제 2 층
상기 제 1 층은 폴리에스테르 수지를 포함한다. 상기 제 1 층은 상기 폴리에스테르 수지를 80 중량% 이상, 90 중량% 이상, 95 중량% 이상, 또는 99 중량% 이상의 함량으로 포함할 수 있다.
상기 폴리에스테르 수지는 디올 단량체 및 상기 디카복실산 단량체를 에스테르 교환 반응한 후 중합하여 형성될 수 있다. 상기 디올 단량체 및 디카복실산 단량체는, 에스테르 교환 및 중합 반응을 거쳐 합성된 폴리에스테르 수지의 사슬 내에서, 이들로부터 유래된 각각의 반복단위, 즉 디올 반복단위 및 디카복실산 반복단위를 구성한다. 즉, 본 명세서에서 "디올 반복단위" 및 "디카복실산 반복단위"라 함은, 고분자의 사슬을 구성하는 반복단위 중 디올 및 디카복실산으로부터 유래된 반복단위를 의미한다.
이와 같이 상기 폴리에스테르 수지는 디올 반복단위 및 디카르복실산 반복단위를 포함한다. 예를 들어, 상기 폴리에스테르 수지는 상기 디올 반복단위 및 상기 디카복실산 반복단위를 약 95 몰% 이상 포함할 수 있다. 또는, 상기 폴리에스테르 수지는 전체적으로 상기 디올 반복단위 및 상기 디카르복실산 반복단위로 이루어질 수 있다.
상기 폴리에스테르 수지는 단일 중합 폴리에스테르 수지이거나, 공중합 폴리에스테르 수지일 수 있다.
예를 들어, 상기 폴리에스테르 수지는 디올 반복단위로서 에틸렌글리콜(EG) 단위 및 디카복실산 단위로서 테레프탈산(TPA) 단위로 구성된 단일중합의 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET) 수지일 수 있다. 또는, 상기 폴리에스테르 수지는 디올 반복단위 및/또는 디카복실산 반복단위에 공단량체 단위를 포함하는 공중합된 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET) 수지일 수 있다.
예를 들어, 상기 폴리에스테르 수지는 디올 반복단위 중 네오펜틸글리콜(NPG), 1,4-사이클로헥산디메탄올(CHDM), 디에틸렌글리콜(DEG) 및 스피로글리콜(SPG)로 이루어진 군으로부터 선택되는 하나 이상의 공단량체 단위를 포함하는 공중합된 PET 수지를 포함할 수 있다. 이때 상기 스피로글리콜은 3,9-비스(1,1-디메틸-2-히드록시에틸)-2,4,8,10-테트라옥사스피로[5.5]운데칸일 수 있다.
이와 같은 공단량체 단위로 인해, 고분자 사슬의 골격(back bone)의 수직 방향으로 전자밀도가 큰 작용기(functional group)가 도입될 수 있다. 이에 따라 반복단위 내에서 전자 분포를 최대한 넓게 퍼뜨려 광의 속도차 발생을 최소화할 수 있다. 그 결과, 필름의 면내 위상차가 현저히 줄어들 수 있다.
상기 언급한 하나 이상의 공단량체 단위들은, 상기 공중합된 PET 수지 중의 디올 반복단위 총 100몰%를 기준으로, 3몰% 초과 내지 80몰% 이하의 양으로 함유될 수 있다. 보다 구체적으로, 상기 하나 이상의 공단량체 단위들의 디올 반복단위 내 함량은 4~70 몰%일 수 있다. 보다 더 구체적으로, 상기 하나 이상의 공단량체 단위들의 디올 반복단위 내 함량은 5~50몰%일 수 있다. 상기 공단량체 단위의 함량이 상기 바람직한 범위 내일 때, 실시예에 따른 다층 필름은 상기 제 2 층과 보다 향상된 접합력을 가지면서 낮은 면내 위상차 및 두께 방향 위상차를 가질 수 있다.
상기 공중합된 PET 수지는 그 외 디올 반복단위로서 1,3-프로판디올, 1,2-옥탄디올, 1,3-옥탄디올, 2,3-부탄디올, 1,3-부탄디올, 1,4-부탄디올, 1,5-펜탄디올, 2-부틸-2-에틸-1,3-프로판디올, 2,2-디에틸-1,5-펜탄디올, 2,4-디에틸-1,5-펜탄디올, 3-메틸-1,5-펜탄디올 및 1,1-디메틸-1,5-펜탄디올로 이루어진 군으로부터 선택된 디올 단량체로부터 유래된 1종 이상의 디올 반복단위를 더 포함할 수 있다.
보다 구체적으로, 상기 공중합된 PET 수지는 상기 디올 반복단위 중 EG를 20몰% 이상 내지 97몰% 미만으로 함유하고, NPG, CHDM, DEG 및 SPG 중 적어도 하나를 3몰% 초과 내지 80몰% 이하로 함유할 수 있다.
또한, 상기 공중합된 PET 수지는 디카복실산 반복단위 중 디메틸테레프탈산, 이소프탈산, 나프탈렌디카복실산, 오르토프탈산 등의 방향족 디카복실산; 아디프산, 아젤라산, 세바스산, 데칸디카복실산 등의 지방족 디카복실산; 지환식 디카복실산; 및 이들의 에스테르화물로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상의 공단랸체 단위를 포함할 수 있다.
상기 공중합된 PET 수지는 디카복실산 반복단위 중 방향족 디카복실산 단위를 80몰% 이상으로 포함할 수 있다. 보다 구체적으로, 상기 공중합된 PET 수지는 상기 디카복실산 반복단위 중 이소프탈산 단위를 3~80몰%의 양으로 포함할 수 있다. 보다 더 구체적으로, 상기 공중합된 PET 수지는 상기 디카복실산 반복단위 중 테레프탈산 단위 20~97몰% 및 이소프탈산 단위 3~80몰%을 포함할 수 있다.
상기 폴리에스테르 수지, 예를 들어 상기 공중합된 PET 수지는 150~280℃의 융점(Tm)을 가질 수 있고, 보다 구체적으로 160~220℃의 융점을 가질 수 있다.
또한 상기 폴리에스테르 수지, 예를 들어 상기 공중합된 PET 수지는 0.4 내지 0.9 cPs(centipoise)의 고유점도(IV, intrinsic viscosity)를 가질 수 있고, 보다 구체적으로 0.5 내지 0.7 cPs의 고유점도를 가질 수 있다.
상기 제 2 층은 아크릴계 수지를 포함한다. 구체적으로, 상기 제 2 층은 아크릴계 수지를 약 80중량% 이상의 함량으로 포함할 수 있다. 보다 구체적으로, 상기 제 2 층은 아크릴계 수지를 85~100 중량%, 또는 95~100 중량%의 함량으로 포함할 수 있다.
상기 제 2 층은 폴리메틸메타크릴레이트(PMMA) 수지를 포함할 수 있다. 상기 PMMA 수지는 메틸메타크릴레이트(MMA) 단위로만 구성된 단일중합의 PMMA 수지이거나, 또는 MMA 이외의 공단량체 단위를 갖는 공중합된 PMMA 수지일 수 있다.
예를 들어, 상기 아크릴계 수지는 알킬아크릴레이트, 아크릴로니트릴, 부타디엔, 스티렌 및 이소프렌으로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 하나의 공단량체 단위를 1몰% 내지 50몰%의 양으로 포함하는 공중합된 PMMA 수지를 포함할 수 있다.
이 중 상기 알킬아크릴레이트를 공단량체로 갖는 PMMA의 제조는 문헌[Kirk-Othmer Encyclopedia of Chemical Technology, 4th Edition, Vol. 1, p.292~293 & Vol. 16, p. 475~478]에 기재되어 있다. 바람직하게는, 상기 공중합된 PMMA 수지는 메틸아크릴레이트 및/또는 에틸아크릴레이트 공단량체가 1~20 몰%, 특히 5~15 몰%의 함량으로 공중합된 것일 수 있다.
상기 단일중합 또는 공중합된 PMMA 수지는 개질된 것일 수 있으며, 이에 따라 관능화된 것일 수 있다. 상기 PMMA 수지는 산, 산염화물, 알코올 또는 무수물에 의해 제공되는 하나 이상의 관능기를 반복단위에 가질 수 있다. 이들 관능기는 그라프트(graft) 또는 공중합의 방식으로 도입될 수 있다. 상기 관능기는 아크릴산 공중합 수지에 의해 제공되는 산 관능기인 것이 바람직하다.
일례로서, 상기 PMMA 수지는 아래의 화학식으로 표시되는 반복단위를 갖도록 개질될 수 있다:
[화학식 1]
Figure 112015104478420-pat00001
상기 식에서, n은 1 내지 10,000이고; R1, R2, R3 중 적어도 하나는 각각 독립적으로 카르복실기, C1-10알킬기, C1-10알콕시기, 히드록실기 및 할로겐으로 구성된 군으로부터 선택되고, 그 외 나머지는 수소이다.
상기 관능기의 함량은, 관능기를 함유하는 PMMA의 중량을 기준으로 0~15 중량%일 수 있다.
상기 PMMA 수지 내의 2개의 인접한 아크릴산 관능기는 물을 상실하여 무수물을 형성하기도 한다. 이에 따라, 상기 PMMA 수지는 2개의 인접한 아크릴산 관능기에 의해 형성된 하기 화학식 2 및 3의 무수물 중 적어도 하나를 포함할 수 있다:
[화학식 2]
Figure 112015104478420-pat00002
(상기 식에서 m은 1 내지 3이다.)
[화학식 3]
Figure 112015104478420-pat00003
이들 무수물은, PMMA의 취약한 충격강도를 강화시킬 수 있고, 또한 상기 제 1 층과의 접합력을 향상시킬 수 있다. 즉, 상기 PMMA 수지는 내충격특성을 갖는 개질된 PMMA 수지일 수 있다. 상기 PMMA 수지의 MVI(용융체적지수)는 3.8kg의 하중하에서 230℃의 온도로 측정하였을 때, 4~6 ㎤/10분일 수 있다.
상기 아크릴계 수지, 예를 들어 상기 PMMA 수지는 30~160℃의 유리전이온도(Tg)을 가질 수 있고, 보다 구체적으로 50~120℃의 Tg를 가질 수 있다.
또한, 상기 아크릴계 수지, 예를 들어 상기 PMMA 수지는 230℃에서 2~20g/10분, 바람직하게는 5~15g/10분의 용융지수(MI, melting index)를 가질 수 있다.
상기 다층 필름은 낮은 면내 위상차 및 두께 방향 위상차를 가진다.
상기 면내 위상차(in-plane retardation, Ro)란, 필름의 평면 내의 직교하는 이축의 굴절률의 이방성(△Nxy＝｜Nx-Ny｜)과 필름 두께 d(nm)의 곱(△Nxy×d)으로 정의되는 파라미터로서, 광학적 등방성 또는 이방성을 나타내는 척도이다.
상기 두께 방향 위상차(thickness direction retardation, Rth)란, 필름 두께 방향의 단면에서 봤을 때의 2개의 복굴절인 △Nxz(＝｜Nx-Nz｜) 및 △Nyz(＝｜Ny-Nz｜)에 각각 필름 두께 d를 곱하여 얻어지는 위상차의 평균으로 정의되는 파라미터이다.
상기 다층 필름의 면내 위상차(Ro)는 50nm 이하일 수 있다. 더 자세하게, 상기 다층 필름의 면내 위상차(Ro)는 20nm 이하일 수 있다. 또한, 상기 다층 필름의 면내 위상차는 10nm 이하, 5nm 이하, 또는 3nm 이하일 수 있다. 또한, 상기 다층 필름의 면내 위상차는 1~10nm, 1~5nm, 또는 1~3nm일 수 있다.
상기 다층 필름의 두께 방향 위상차(Rth)는 200nm 이하일 수 있다. 더 자세하게, 상기 다층 필름의 두께 방향 위상차(Rth)는 100nm 이하일 수 있다. 또한, 상기 다층 필름의 두께 방향 위상차는 50nm 이하, 40nm 이하, 또는 35nm 이하일 수 있다. 또한, 상기 다층 필름의 두께 방향 위상차는 1~50nm, 1~40nm, 또는 1~35nm일 수 있다.
구체적으로, 상기 다층 필름은 20nm 이하의 면내 위상차 및 약 100nm 이하의 두께 방향 위상차를 가질 수 있다. 보다 구체적으로, 상기 다층 필름은 10nm 이하의 면내 위상차 및 50nm 이하의 두께 방향 위상차를 가질 수 있다. 보다 더 구체적으로, 상기 다층 필름은 5nm 이하의 면내 위상차 및 40nm 이하의 두께 방향 위상차를 가질 수 있다. 보다 더 구체적으로, 상기 다층 필름은 3nm 이하의 면내 위상차 및 35nm 이하의 두께 방향 위상차를 가질 수 있다.
상기 다층 필름은 총 10~500㎛의 두께를 가질 수 있다. 보다 구체적으로, 상기 다층 필름은 총 25~200㎛의 두께를 가질 수 있다.
또한, 상기 제 1 층 및 제 2 층의 두께비(제 1 층 : 제 2 층)은 1:1 내지 100:1의 범위일 수 있다. 보다 구체적으로, 상기 두께비(제 1 층 : 제 2 층)는 1:1 내지 10:1일 수 있다.
본 발명의 다른 양태에 따르면,
(1) 폴리에스테르 수지 및 아크릴계 수지를 동시에 압출하여, 상기 폴리에스테르 수지를 포함하는 제 1 층 및 상기 아크릴계 수지를 포함하는 제 2 층을 서로 적층하여 형성하는 단계;
(2) 상기 제 1 층 및 제 2 층을 캐스팅하여 냉각하는 단계; 및
(3) 상기 제 1 층 및 제 2 층을 연신하는 단계를 포함하여,
50nm 이하의 면내 위상차 및 200nm 이하의 두께 방향 위상차를 가지는 다층 필름을 제조하는 방법이 제공된다.
상기 폴리에스테르 수지 및 아크릴계 수지의 종류 및 조성 등은 앞서 설명한 바와 같다.
상기 공압출은 상기 폴리에스테르 수지에 대해 230~280℃, 또는 250~270℃의 온도 조건에서 수행될 수 있다. 또한, 상기 공압출은 상기 아크릴계 수지에 대해 190~260℃, 또는 220~240℃의 온도 조건에서 수행될 수 있다.
상기 다층 필름은 제 1 층 및 제 2 층이 공압출에 의해 형성되므로, 이들 층을 따로 형성하여 이들 사이에 별도의 접착층을 이용해 적층하지 않아도, 서로 박리되지 않고 강하게 접합되어 용이하게 다층 필름을 형성할 수 있다.
상기 연신은 일축 연신 또는 이축 연신이 가능하다.
예를 들어, 상기 연신은 기계 방향(mechanical direction, MD), 즉 길이 방향(longitudinal direction, LD)에 대해 수행될 수 있다. 또는, 상기 연신은 텐터 방향(tenter direction, TD), 즉 폭 방향(transverse direction, TD)에 대해 수행될 수 있다. 또는, 상기 연신은 이들 두 방향에 대해 모두 수행될 수 있다.
상기 연신은 적어도 한 방향에 대해 1.5배 내지 6배의 연신비로 수행될 수 있다. 예를 들어, 상기 다층 필름은 길이 방향 및/또는 폭 방향에 대해 2배 내지 5배, 또는 2.5배 내지 4배로 연신된 것일 수 있다.
상기 연신된 시트는 열고정 및 이완을 거칠 수 있다. 상기 열고정은 150~260℃의 온도에서 수행될 수 있고, 또는 180~260℃의 온도에서 수행될 수 있다.
상기 열고정은 약 5초 내지 1분 동안 수행될 수 있고, 보다 구체적으로, 약 10초 내지 45분 동안 수행될 수 있다. 열고정을 시작한 후에 필름은 길이 방향 및/또는 폭 방향으로 이완될 수 있으며, 이때의 온도 범위는 150~250℃일 수 있다.
본 발명의 또 다른 양태에 따르면, 상기 설명한 다층 필름을 포함하는 위상차 제어 필름이 제공된다.
상기 위상차 제어 필름은 상기 다층 필름과 실질적으로 동일한 구성을 가질 수 있다. 또는 상기 위상차 제어 필름은 상기 다층 필름으로 이루어질 수 있다.
즉, 상기 위상차 제어 필름은 도 1에 도시된 바와 같이, 상기 위상차 제어 필름(320)은 제 1 층(321) 및 제 2 층(322)을 포함할 수 있다.
이때 상기 제 1 층 및 제 2 층의 구성은 앞서 설명한 바와 동일하다.
본 발명의 또 다른 양태에 따르면, 편광자(polarizer)층; 및 상기 편광자층의 적어도 일면에 배치된 위상차 제어 필름을 포함하는, 편광판(polarizing plate)이 제공된다.
이때 상기 위상차 제어 필름으로는 앞서 설명한 구성을 갖는 위상차 제어 필름이 사용될 수 있다.
상기 편광판은 본 발명에 따르는 위상차 제어 필름을 포함함으로써 향상된 광학적 특성, 기계적 특성 및 열적 특성을 가질 수 있다.
도 2는 일 실시예에 따른 편광판을 도시한 단면도이다. 도 2에 도시된 바와 같이, 일 실시예에 따른 편광판(11)은 편광자층(220), 및 이의 상면 및 하면 중 적어도 한 면에 인접하는 상기 위상차 제어 필름(320, 310)을 포함한다.
상기 편광자층(220)은 편광 기능을 수행한다. 상기 편광자층(220)은 요오드 등으로 염색된 폴리비닐알콜(PVA)층일 수 있다. 이때, 상기 PVA층에 포함된 PVA 분자는 일 방향으로 정렬될 수 있다.
본 발명의 또 다른 양태에 따르면, 편광판을 포함하는 표시장치가 제공된다. 구체적으로, 상기 표시장치는 표시 패널; 및 상기 표시 패널의 상면 및 하면 중 적어도 한 면에 배치되는 편광판을 포함한다. 여기서 상기 편광판으로는 앞서 설명한 구성을 갖는 편광판을 사용할 수 있다.
또한, 상기 표시 장치는 표시 패널의 종류에 따라 액정표시장치와 유기전계발광 표시장치 등으로 제공될 수 있다.
도 3은 일 실시예에 따른 액정표시장치를 개략적으로 도시한 단면도이다. 도 3을 참조하면, 일 실시예에 따른 액정표시장치는 액정 패널 및 백라이트 유닛(20)을 포함한다.
상기 백라이트 유닛(20)은 상기 액정 패널에 광을 출사한다. 상기 액정 패널은 상기 백라이트 유닛(20)으로부터의 광을 이용하여, 영상을 표시한다. 더 구체적으로, 상기 액정 패널은 상기 백라이트 유닛(20)으로부터의 광을 이용하여, 픽셀 단위로 출사되는 광의 세기를 조절하여 영상을 표시한다.
상기 액정 패널은 상부 편광판(11), 컬러필터 기판(13), 액정층(14), TFT (thin film transistor) 기판(15), 및 하부 편광판(12)을 포함한다.
상기 TFT 기판(15) 및 상기 컬러필터 기판(13)은 서로 대향된다. 상기 TFT 기판(15)은 각각의 픽셀에 대응하는 다수 개의 화소 전극들, 상기 화소 전극들에 연결되는 박막 트랜지스터들, 상기 박막 트랜지스터들에 각각 구동 신호를 인가하는 다수 개의 게이트 배선들, 및 상기 박막 트랜지스터들을 통하여 상기 화소 전극들에 데이터 신호를 인가하는 다수 개의 데이터 배선들을 포함할 수 있다.
상기 컬러필터 기판(13)은 각각의 픽셀들에 대응하는 다수 개의 컬러필터들을 포함한다. 상기 컬러필터들은 투과되는 광을 필터링하여, 적색, 녹색 및 청색을 각각 구현할 수 있다. 또한, 상기 컬러필터 기판(13)은 상기 화소 전극들에 대향하는 공통 전극을 포함할 수 있다.
상기 액정층(14)은 상기 TFT 기판(15) 및 상기 컬러필터 기판(13) 사이에 개재된다. 상기 액정층(14)은 상기 TFT 기판(15)에 의해서 구동될 수 있다. 더 구체적으로, 상기 액정층(14)은 상기 화소 전극들 및 상기 공통 전극 사이에 형성되는 전계에 의해서 구동될 수 있다. 상기 액정층(14)은 상기 하부 편광판(12)을 통과한 광의 편광 방향을 조절할 수 있다. 즉, 상기 TFT 기판(15)은 픽셀 단위로, 상기 화소 전극들 및 상기 공통 전극 사이에 인가되는 전위차를 조절할 수 있다. 이에 따라서, 상기 액정층(14)은 픽셀 단위로 다른 광학적 특성을 가지도록 구동될 수 있다.
상기 상부 편광판(11) 및 상기 하부 편광판(12) 중 적어도 하나는 앞서 설명한 제조 방법에서의 편광판과 실질적으로 동일한 구성을 가질 수 있다.
상기 하부 편광판(12)은 상기 TFT 기판(15)의 하부에 배치된다. 상기 하부 편광판(12)은 상기 TFT 기판(15)의 하부면에 접착될 수 있다.
상기 상부 편광판(11)은 상기 컬러필터 기판(13)의 상부에 배치된다. 상기 상부 편광판(11)은 상기 컬러필터 기판(13)의 상부면에 접착될 수 있다.
상기 상부 편광판(11) 및 상기 하부 편광판(12)의 편광 방향은 서로 동일하거나, 서로 수직할 수 있다.
앞서 설명한 바와 같이, 상기 상부 편광판(11) 및/또는 상기 하부 편광판(12)은 향상된 성능을 가지는 위상차 제어 필름을 포함한다. 이에 따라서, 일 실시예에 따른 액정표시장치는 향상된 휘도, 화질 및 내구성을 가질 수 있다.
도 4는 일 실시예에 따른 유기전계발광 표시장치를 개략적으로 도시한 단면도이다.
도 4를 참조하면, 일 실시예에 따른 유기전계발광 표시장치는 전면 편광판(16) 및 유기전계발광 패널을 포함한다.
상기 전면 편광판(16)은 상기 유기전계발광 패널의 전면 상에 배치될 수 있다. 더 구체적으로, 상기 전면 편광판(16)은 상기 유기전계발광 패널에서, 영상이 표시되는 면에 접착될 수 있다. 상기 전면 편광판(16)은 앞서 설명한 제조 방법에서의 편광판과 실질적으로 동일한 구성을 가질 수 있다.
상기 유기전계발광 패널은 픽셀 단위의 자체 발광에 의해서, 영상을 표시한다. 상기 유기전계발광 패널은 유기전계발광 기판(31) 및 구동기판(32)을 포함한다.
상기 유기전계발광 기판(31)은 픽셀에 각각 대응되는 복수의 유기전계발광 유닛들을 포함한다. 상기 유기전계발광 유닛들은 각각 음극, 전자 수송층, 발광층, 정공 수송층 및 양극을 포함한다.
상기 음극 및 상기 양극은 서로 대향된다. 상기 음극 및 상기 양극은 서로 이격된다. 상기 음극 및 상기 양극 중 적어도 하나는 투명하다. 더 구체적으로, 상기 음극 및 상기 양극 중 적어도 하나는 투명한 전도성 산화물을 포함할 수 있다.
상기 발광층, 상기 전자 수송층 및 상기 정공 수송층은 상기 음극 및 상기 양극 사이에 개재된다. 상기 전자 수송층은 상기 음극에 인접하고, 상기 정공 수송층은 상기 양극에 인접한다. 상기 발광층은 상기 전자 수송층 및 상기 정공 수송층 사이에 개재된다. 즉, 상기 유기전계발광 유닛들은 상기 음극, 상기 전자 수송층, 상기 발광층, 상기 정공 수송층 및 상기 양극 순으로 배치될 수 있다.
상기 양극은 투명할 수 있다. 상기 양극으로 사용되는 물질의 예로서는 인듐주석산화물(ITO) 등을 들 수 있다. 또한, 상기 음극은 알루미늄 등과 같은 일함수가 낮은 금속을 포함할 수 있다. 상기 양극을 통하여 광이 출사되고, 영상이 표시될 수 있다.
상기 전자 수송층은 상기 음극으로부터 상기 발광층으로 전자를 수송한다. 상기 전자 수송층으로 사용되는 물질의 예로서는 트리스(8-하이드록시퀴놀리나토)알루미늄)(tris(8-hydroxyquinolinato)aluminium; Alq3) 등을 들 수 있다.
상기 정공 수송층은 상기 양극으로부터 상기 발광층으로 정공을 수송한다. 상기 정공 수송층으로 사용되는 물질의 예로서는 N,N'-디페닐-N,N'-비스(1-나프틸)-1,1'-비페닐-4,4'-디아민)((N,N'-diphenyl-N,N'-bis(1-naphthyl)-1,1'-biphenyl-4,4'-diamine); NPB) 등을 들 수 있다.
상기 발광층은 상기 전자 수송층으로부터의 전자 및 상기 정공 수송층으로부터의 정공을 결합시켜서, 광을 발생시킨다. 상기 발광층은 호스트 및 상기 호스트에 도핑되는 도펀트를 포함할 수 있다. 상기 호스트로 사용되는 물질의 예로서는 카바졸계 또는 안트라센계 유기 물질 등을 들 수 있다. 또한, 상기 도펀트로 사용되는 물질의 예로서는 청색, 녹색 또는 적색 형광 물질 등을 들 수 있다.
상기 구동기판(32)은 상기 유기전계발광 기판(31)에 구동적으로 결합된다. 즉, 상기 구동 기판은 상기 유기전계발광 기판(31)에 구동 전류 등과 같은 구동 신호를 인가할 수 있도록 결합될 수 있다. 더 구체적으로, 상기 구동기판(32)은 상기 유기전계발광 유닛들에 각각 전류를 인가하여, 상기 유기전계발광 기판(31)을 구동할 수 있다.
상기 구동기판(32)은 다수 개의 게이트 배선들, 다수 개의 데이터 배선들 및 다수 개의 박막 트랜지스터들을 포함할 수 있다.
앞서 설명한 바와 같이, 상기 전면 편광판(16)은 향상된 성능을 가지는 위상차 제어 필름을 포함한다. 이에 따라서, 일 실시예에 따른 유기전계발광 표시장치는 향상된 휘도, 화질 및 내구성을 가질 수 있다.
이하, 본 발명을 구체적인 실시예 및 시험예에 의해 보다 상세히 설명한다. 단 하기 실시예 및 시험예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐, 본 발명의 내용이 이들에 한정되는 것은 아니다.
이하의 시험예 및 실시예에서 아래의 재료를 사용하였다.
(1) 폴리에스테르 수지로서 NPG를 공단량체로 함유하는 co-PET 수지를 사용.
(2) 아크릴계 수지로서 아래 성분들을 포함하는 수지를 사용:
(i) 폴리(메틸메타크릴레이트-co-메틸아크릴레이트) 5~95중량부;
(ii) 폴리(알킬메타크릴레이트-co-알킬아크릴레이트-co-스타이렌) 5~95중량부; 및
(iii) 폴리메틸메타크릴레이트 0.5중량부 미만.
시험예 1: 위상차 및 무지개 얼룩 평가
다층 필름의 제조
폴리에스테르 수지를 280℃의 온도에서, 아크릴계 수지를 240℃의 온도에서 공압출하여, 하기 표 1의 구성을 갖도록 적층하였다. 이를 기계 방향(MD)에 대해 90℃에서 3.5배 연신하고, 텐터 방향(TD)에 대해 120℃에서 3.5배 연신하였다. 연신된 시트를 220℃의 온도에서 1분 동안 열고정하였다. 그 결과, 폴리에스테르 수지층(제 1 층) 및 아크릴계 수지층(제 2 층)이 적층된 다층 필름을 수득하였다.
구 분 샘플 A 샘플 B 샘플 C
적층 구성 제1층/제2층/제2층/제2층 제1층/제2층 TAC 필름*
총 두께 (㎛) 25 25 40
면내 위상차 (nm) 1.9 2.8 5 이하
두께 방향 위상차 (nm) 32 24 30내외
* TAC 필름 : Konica 40㎛ plane TAC
상기 표 1에서 보듯이, 본 발명에 따르는 공압출 필름들은, 종래의 TAC 필름과 동등 이상의 면내 위상차 및 두께 방향 위상차를 발현하였다.
앞서 제조된 샘플 A의 필름을, 일반적인 2축 연신 폴리에스테르 필름(샘플 D)과 함께, 액정 패널 상에 올려놓고, 무지개(rainbow) 얼룩을 측상방 및 정면에서 관찰한 사진을 각각 도 5 및 도 6에 나타내었다. 도 5 및 6에서 보듯이, 본 발명에 따르는 샘플 A의 필름은 무지개 얼룩이 관찰되지 않았지만, 종래의 샘플 D의 필름은 무지개 얼룩이 관찰됨을 확인할 수 있었다.
본 시험예에서 면내 위상차, 두께 방향 위상차 및 무지개 얼룩은 아래의 절차대로 측정하였다.
면내 위상차(Ro) 측정
시험할 필름에 대해서, 2매의 편광판을 사용하여 필름의 배향축 방향을 구하고, 배향축 방향이 직교하도록 4cm x 2cm의 직사각형을 잘라내어, 측정용 샘플로 하였다.
이 샘플에 대해서, 직교하는 이축의 굴절률(Nx,Ny) 및 두께 방향의 굴절률(Nz)을 아베 굴절률계(아타고사 제조, NAR-4T, 측정파장 589nm)에 의해 측정하고, 상기 이축의 굴절률차의 절대값(｜Nx-Ny｜)을 굴절률의 이방성(△Nxy)으로 하였다. 또한 필름의 두께 d(nm)를 전기 마이크로미터(파인류프사 제조, 밀리트론 1245D)를 사용해서 측정하고, 단위를 nm로 환산하였다.
이들 굴절률의 이방성(△Nxy)과 필름의 두께 d(nm)의 곱(△Nxy×d)으로부터, 면내 위상차(Ro)를 산출하였다.
두께 방향 위상차(Rth) 측정
시험할 필름에 대해서, 상기 면내 위상차의 측정과 동일한 방법으로 필름의 Nx, Ny, Nz 및 d(nm)를 측정하고, 이로부터 (△Nxz×d)와 (△Nyz×d)의 평균값을 계산하여 두께 방향 위상차(Rth)를 산출하였다.
무지개 얼룩 관찰
시험할 필름의 일면에 제 1 편광판을 접합하고 타면에 제 2 편광판을 접합하되, 상기 제 1 편광판과 제 2 편광판의 흡수축이 서로 수직이 되도록 배치한 뒤, 이를 액정 패널의 출사광 측에 놓고 무지개 얼룩을 관찰하였다. 상기 액정 패널은 에지(edge)형 LED 광원, 도광판, 확산 시트 및 프리즘 시트로 구성되었다.
상기 무지개 얼룩을 편광판의 정명 및 경사 방향(측상방)에서 육안으로 관찰하여 다음과 같이 판정하였다.
◎：어느 방향에서도 무지개 얼룩이 관찰되지 않음.
○: 경사 방향에서 일부 연하게 무지개 얼룩이 관찰됨.
X：모든 방향에서 명확하게 무지개 얼룩이 관찰됨.
시험예 2: 층간 박리여부 평가
실시예 1
폴리에스테르 수지를 280℃의 온도에서, 아크릴계 수지를 240℃의 온도에서 공압출하여 적층 시트를 제조하였다. 상기 적층 시트를 기계 방향(MD)에 대해 120℃에서 3.5배 연신하고, 텐터 방향(TD)에 대해 120℃에서 3.5배 연신하였다. 연신된 시트를 220℃의 온도에서 1분 동안 열고정하였다. 그 결과, 폴리에스테르 수지층(제 1 층) 및 아크릴계 수지층(제 2 층)이 적층된 다층 필름을 수득하였다.
실시예 2~15 및 비교예 1~6
상기 실시예 1과 동일한 절차를 수행하되, 하기 표 2와 같이 층간 두께비, 제 2 층 조성 등을 다양하게 변경하여, 다층 필름을 수득하였다.
상기 실시예 및 비교예에서 수득된 각각의 다층 필름에 대해 층간 박리여부를 육안으로 관찰하여 하기 표 2에 정리하였다.
구분 두께비
(제1층:제2층)		 제1층내 NPG 공중합량(mol%) MD
연신비		 TD
연신비		 열고정
온도(℃)		 박리여부
실시예 1 10:1 5 3.5 3.5 235 박리안됨
실시예 2 10:1 10 3.5 3.5 235 박리안됨
실시예 3 10:1 15 3.5 3.5 235 박리안됨
실시예 4 10:1 20 3.5 3.5 235 박리안됨
실시예 5 10:1 30 3.5 3.5 235 박리안됨
실시예 6 7:3 5 3.5 3.5 235 박리안됨
실시예 7 7:3 10 3.5 3.5 235 박리안됨
실시예 8 7:3 15 3.5 3.5 235 박리안됨
실시예 9 7:3 20 3.5 3.5 235 박리안됨
실시예 10 7:3 30 3.5 3.5 235 박리안됨
실시예 11 5:5 5 3.5 3.5 235 박리안됨
실시예 12 5:5 10 3.5 3.5 235 박리안됨
실시예 13 5:5 15 3.5 3.5 235 박리안됨
실시예 14 5:5 20 3.5 3.5 235 박리안됨
실시예 15 5:5 30 3.5 3.5 235 박리안됨
비교예 1 10:1 0 3.5 3.5 235 박리됨
비교예 2 10:1 3 3.5 3.5 235 박리됨
비교예 3 7:3 0 3.5 3.5 235 박리됨
비교예 4 7:3 3 3.5 3.5 235 박리됨
비교예 5 5:5 0 3.5 3.5 235 박리됨
비교예 6 5:5 3 3.5 3.5 235 박리됨
상기 표 2에서 보듯이, 본 발명의 범위에 따른 실시예의 필름들은 층간 박리가 관찰되지 않은 반면, 본 발명의 범위를 벗어나는 비교예의 필름들은 층간 박리가 관찰되었다.
11: 상부 편광판, 12: 하부 편광판,
13: 컬러필터 기판, 14: 액정층,
15: TFT 기판, 16: 전면 편광판,
20: 백라이트 유닛, 31: 유기전계발광 기판,
32: 구동 기판, 220: 편광자층,
310, 320: 다층 필름(위상차 제어 필름),
321: 제 1 층, 322: 제 2 층.

Claims (16)

  1. 폴리에스테르 수지를 포함하는 제 1 층; 및
    상기 제 1 층의 일면에 직접 접촉하여 배치되고 아크릴계 수지를 포함하는 제 2 층을 포함하고,
    상기 제 1 층 및 상기 제 2 층은 공압출 공정에 의해 서로 동시에 압출되어 형성되고,
    50nm 이하의 면내 위상차 및 200nm 이하의 두께 방향 위상차를 가지는, 다층 필름으로서,
    상기 폴리에스테르 수지는 디올 반복단위 중 네오펜틸글리콜(NPG), 1,4-사이클로헥산디메탄올(CHDM), 디에틸렌글리콜(DEG) 및 스피로글리콜(SPG)로 이루어진 군으로부터 선택되는 하나 이상의 공단량체 단위를 3몰% 초과 내지 80몰% 이하의 양으로 포함하는 공중합된 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET) 수지를 포함하며,
    상기 아크릴계 수지는 알킬아크릴레이트, 아크릴로니트릴, 부타디엔, 스티렌 및 이소프렌으로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상의 공단량체 단위를 1몰% 내지 50몰%의 양으로 포함하는 공중합된 폴리메틸메타크릴레이트(PMMA) 수지를 포함하는, 다층 필름.
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 삭제
  5. 제 1 항에 있어서,
    상기 PMMA 수지는 산, 산염화물, 알코올 또는 무수물에 의해 제공되는 하나 이상의 관능기를 반복단위에 갖는, 다층 필름.
  6. 제 1 항에 있어서,
    상기 공중합된 PET 수지는 디올 반복단위 중 상기 공단량체 단위를 5~50몰%의 양으로 포함하는, 다층 필름.
  7. 제 6 항에 있어서,
    상기 공중합된 PET 수지는 디카복실산 반복단위 중 이소프탈산 단위를 3~80몰%의 양으로 포함하는, 다층 필름.
  8. 제 1 항에 있어서,
    상기 폴리에스테르 수지는 150~280℃의 융점(Tm)을 갖고,
    상기 아크릴계 수지는 30~160℃의 유리전이온도(Tg)를 갖는, 다층 필름.
  9. 제 1 항에 있어서,
    상기 제 1 층 및 상기 제 2 층이 1:1 내지 10:1의 두께비를 갖는, 다층 필름.
  10. 제 1 항에 있어서,
    상기 면내 위상차는 3nm 이하이고, 두께 방향 위상차는 35nm 이하인, 다층 필름.
  11. 폴리에스테르 수지 및 아크릴계 수지를 공압출 공정에 의해 동시에 압출하여, 상기 폴리에스테르 수지를 포함하는 제 1 층 및 상기 아크릴계 수지를 포함하는 제 2 층을 서로 적층하여 형성하는 단계;
    (2) 상기 제 1 층 및 제 2 층을 캐스팅하여 냉각하는 단계; 및
    (3) 상기 제 1 층 및 제 2 층을 연신하는 단계를 포함하여,
    50nm 이하의 면내 위상차 및 200nm 이하의 두께 방향 위상차를 가지는 다층 필름을 제조하는 방법으로서,
    상기 폴리에스테르 수지는 디올 반복단위 중 네오펜틸글리콜(NPG), 1,4-사이클로헥산디메탄올(CHDM), 디에틸렌글리콜(DEG) 및 스피로글리콜(SPG)로 이루어진 군으로부터 선택되는 하나 이상의 공단량체 단위를 3몰% 초과 내지 80몰% 이하의 양으로 포함하는 공중합된 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET) 수지를 포함하며,
    상기 아크릴계 수지는 알킬아크릴레이트, 아크릴로니트릴, 부타디엔, 스티렌 및 이소프렌으로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상의 공단량체 단위를 1몰% 내지 50몰%의 양으로 포함하는 공중합된 폴리메틸메타크릴레이트(PMMA) 수지를 포함하는, 다층 필름을 제조하는 방법.
  12. 제 11 항에 있어서,
    상기 압출은 상기 폴리에스테르 수지에 대해 230~280℃의 온도 및 상기 아크릴계 수지에 대해 190~260℃의 온도 조건에서 수행되는 방법.
  13. 제 11 항에 있어서,
    상기 연신은 길이 방향 및 폭 방향에 대해 각각 1.5배 내지 6배의 연신비로 수행되는 방법.
  14. 제 1 항의 다층 필름을 포함하는 위상차 제어 필름.
  15. 편광자(polarizer)층; 및
    상기 편광자층의 적어도 일면에 배치되는 제 1 항의 다층 필름을 포함하는, 편광판.
  16. 제 15 항의 편광판을 포함하는 표시 장치.
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