KR101743481B1 - 하이브리드형 태양전지 및 이의 제조방법 - Google Patents
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Abstract
하이브리드형 태양전지가 제공된다. 구체적으로, 상기 태양전지는 페로브스카이트 반도체층과 광활성층이 결합된 하이브리드 형태를 갖는 것으로 상기 광활성층은 n형 고분자, 전자주개 물질 및 전자받개 물질이 혼합된 벌크 헤테로 접합 구조를 포함할 수 있다. 이에, 본 발명은 광활성층에 n형 고분자를 추가적으로 도입하여 전지의 전자 이동도를 증대시킬 수 있다. 또한, 전자 이동도가 개선된 광활성층에 페로브스카이트 반도체층을 결합한 구조를 통해 근적외석 영역에서의 광감응도 및 FF를 향상시킬 수 있다.
Description
본 발명은 태양전지에 관한 것으로, 보다 상세하게는 페로브스카이트 반도체층 및 n형 고분자를 포함하는 광활성층이 결합된 하이브리드형 태양전지 및 이의 제조방법에 관한 것이다.
인류의 지속가능한 성장을 위하여 친환경 에너지원에 대한 필요성이 대두됨에 따라 태양전지 분야는 미래 에너지원으로서 큰 주목을 받고 있다. 그 중에서도 3세대 태양전지는 높은 광흡수도(absorption coefficient) 및 손쉬운 공정으로 인하여, 최근 가장 각광받고 있는 분야이다. 이러한 3세대 태양전지의 가장 대표주자인 유기태양전지는 광활성을 띠는 공액 고분자를 유기용매에 녹여 손쉽게 소자 제작이 가능할 뿐만 아니라, 기계적 휘어짐과 경량성까지 함께 갖추고 있어, 차세대 태양전지로서 많은 연구가 이루어지고 있다. 이러한 많은 연구 결과로 현재, 유기태양전지는 단일 효율 10%를 달성하였으며, 가시광선에서 적외선에 이르기까지 다양한 흡광 영역을 가지는 물질도 개발되었으나, 근본적으로 고분자가 가지는 낮은 전하 이동도로 인해, 효율에 많은 제약을 받고 있는 실정이다.
최근에는, 유무기 하이브리드 페로브스카이트가 우수한 전기적, 광학적 특성을 바탕으로 불과 5여년 사이에 최고 효율 20%에 이르는 가파른 성장을 보이고 있다. 이 페로브스카이트는 유기태양전지와 유사하게 직접 천이형 밴드(direct transition band)로 인하여 높은 광흡수도를 가지고 있을 뿐만 아니라, 간단한 용액 공정을 통해서도 높은 결정성을 가지는 박막형성이 가능하고, 높은 전하 이동도와 매우 낮은 엑시톤 결합 에너지(exciton binding energy) 등의 우수한 특성을 가지고 있다. 그러나, 현재까지 개발된 고성능의 페로브스카이트는 모두 가시광선 영역의 흡광 능력만을 가지고 있어, 적외선 영역에 해당하는 태양빛의 상당한 부분은 이용하지 못하고 있는 실정이다. 따라서, 현재의 페로브스카이트 태양전지의 성능을 향상시켜, 이론적인 최고 성능을 구현하고 경제적 가치를 증대시키기 위해서는 보다 넓은 흡광영역의 빛을 이용할 필요가 있다.
이러한 문제점을 해결하기 위하여, 최근에는 유기태양전지의 벌크 헤테로 접합(bulk hetero junction)층을 페로브스카이트와 접목시키는 방법이 보고되고 있다. 이 방법은 적외선 영역에서 흡수를 가지는 유기태양전지와 가시광선 영역에서 우수한 흡수를 가지는 페로브스카이트 태양전지를 결합한 것으로, 기존의 직렬 또는 병렬형의 적층형(tandem) 구조와는 달리, 두 광활성층 사이에 중간층이 존재하지 않아 공정을 간소화할 수 있으며, 전류 맞춤(current matching) 이나 전압 맞춤(voltage matching)이 요구되지 않는 장점이 가진다. 그러나, 현재까지 보고된 유기태양전지/페로브스카이트 결합 태양전지는 여전히 유기태양전지가 가지는 낮은 전하 이동도로 인하여, 단일 페로브스카이트 태양전지에 비하여 낮은 성능을 보이며, 많은 제약을 받고 있다.
본 발명이 해결하고자 하는 과제는, 전하 이동도를 향상시켜 넓은 흡광영역의 빛을 이용할 수 있는 태양전지를 제공하는 데에 있다.
상기 과제를 해결하기 위하여 본 발명의 일 측면은 제1 전극, 상기 제 1전극과 대향하여 배치된 제2 전극, 상기 제1 전극 및 상기 제2 전극 사이에 배치된 페로브스카이트(perovskite) 반도체층 및 상기 페로브스카이트 반도체층 및 상기 제2 전극 사이에 배치된 광활성층을 포함하며, 상기 광활성층은 n형 고분자, 전자주개 물질 및 전자받개 물질이 혼합된 벌크 헤테로 접합(bulk hetero junction) 구조인 것을 특징으로 하는 하이브리드형 태양전지를 제공할 수 있다.
상기 n형 고분자는 폴리((N,N'-비스(2-옥틸도세실)-나프탈렌-1,4,5,8-비스(디카르복시이미드)-2,6-디일)-얼트-5,5'-(2,2'-바이티오펜)(P(NDI2OD-T2)), 폴리벤즈이미다조벤조난타트롤린(BBL), N,N'-디퍼플루오로페닐-3,4,9,10-페릴렌테트라카르복실릭디이미드(DFPP) 및 폴리피리도퀴노자일린(polypyridoquinoxaline) 중에서 선택되는 적어도 어느 하나의 물질일 수 있다.
상기 전자주개 물질은 3,6-비스(5-브로모티오펜-2-일)-2,5-비스(2-헥실데실)피롤(3,4-c)피롤-1,4(2H, 5H)-디온(PDPP2T), 폴리-3-헥실티오펜(P3HT), 폴리-3-폴리-3-옥틸티오펜(P3OT), 폴리파라페닐렌비닐렌(PPV), 폴리(디옥틸플루오렌), 폴리(2-메톡시,5-(2-에틸-헥실옥시)-1,4-페닐렌비닐렌)(MEHPPV), 폴리(2-메틸,5-(3',7'-디메틸옥틸옥시))-1,4-페닐렌비닐렌(MDMO-PPV), 폴리(2,1,3-벤조티아디아졸-4,7-디일(4,4-비스(2-에틸헥실)-4H-사이클로펜타(2,1-b:3,4-b`)디티오펜-2,6-디일))(PCPDTBT) 및 이들의 유도체 중에서 선택되는 적어도 어느 하나의 공액고분자일 수 있다.
상기 전자받개 물질은 플러렌(fullerene), 6,6-페닐-C61-부틸릭엑시드메틸에스터(PCBM(C61)), PCBM(C60), PCBM(C70), PCBM(C71), PCBM(C76), PCBM(C80), PCBM(C82), indene-C60 bisadduct (ICBA) 및 6,6-페닐-C61-부틸릭엑시드콜레스테릴에스터(PCBCR) 중에서 선택되는 플러렌 유도체, 폴리벤지미다졸(polybenzimidazole) 및 페릴렌(perylene) 중에서 선택되는 적어도 어느 하나의 물질일 수 있다.
상기 제1 전극 및 상기 페로브스카이트 반도체층 사이에 배치된 정공수송층을 더 포함할 수 있다.
상기 정공수송층은 폴리(3,4-에틸렌디옥시티오펜)/폴리(4-스티렌설포네이트)(PEDOT/PSS), 폴리아닐린/캠퍼술폰산(PANI/CSA) 폴리아닐린/폴리(4-스티렌설포네이트)(PANI/PSS) 및 폴리아닐린/도데실벤젠술폰산(PANI/DBSA) 중에서 선택되는 적어도 어느 하나의 전도성 고분자, 몰리브덴 산화물(MoOx), 바나듐 산화물(V2O5), 니켈 산화물(NiO) 및 텅스텐 산화물(WOx) 중에서 선택되는 적어도 어느 하나의 금속 산화물일 수 있다.
상기 광활성층 및 상기 제2 전극 사이에 배치된 전자수송층을 더 포함할 수 있다.
본 발명의 다른 측면은, 기판 상에, 제1 전극을 형성하는 단계, 상기 제1 전극 상에 페로브스카이트 반도체층을 형성하는 단계, 상기 페로브스카이트 반도체층 상에 광활성층을 형성하는 단계 및 상기 광활성층 상에 제2 전극을 형성하는 단계를 포함하며, 상기 광활성층은 n형 고분자, 전자주개 물질 및 전자받개 물질의 벌크 헤테로 접합(bulk hetero junction) 구조인 것을 특징으로 하는 하이브리드형 태양전지의 제조방법을 제공할 수 있다.
상기 광활성층을 형성하는 단계는 유기용매에 상기 n형 고분자, 상기 전자주개 물질 및 상기 전자받개 물질을 용해시켜 혼합물을 제조하는 단계 및 상기 혼합물을 상기 페로브스카이트 반도체층 상에 도포한 후 건조시켜 광활성층을 형성하는 단계를 포함할 수 있다.
상기 유기용매는 클로로벤젠(chlorobenzene), 디클로로벤젠(dichlorobenzene), 클로로포름(chloroform), 디페닐에테르(diphenyl ether, DPE), 다이아이오도옥테인(1-8 diodoctane, DIO), 디메틸아세트아미드(dimethylacetamide, DMAC) 및 N-메틸-2-피롤리돈(N-methyl-2-pyrrolidone, NMP) 중에서 선택되는 적어도 어느 하나의 물질일 수 있다.
상기 유기용매는 전체 중량부에 대하여 1중량% 내지 10중량%의 디페닐에테르 또는 다이아이오도옥테인을 포함할 수 있다.
상기 제1 전극 및 상기 페로브스카이트 반도체층 사이에 정공수송층을 형성하는 단계를 더 포함할 수 있다.
상기 광활성층 및 상기 제2 전극 사이에 전자수송층을 형성하는 단계를 더 포함할 수 있다.
본 발명은 광활성층에 n형 고분자를 추가적으로 도입하여 전지의 전자 이동도를 증대시켜 외부양자효율 및 전지의 성능을 개선할 수 있다.
또한, 전자 이동도가 개선된 광활성층에 페로브스카이트 반도체층을 결합한 구조를 통해 근적외석 영역에서의 광감응도 및 낮은 필팩터(FF)를 향상시킬 수 있다.
다만, 발명의 효과는 상기에서 언급한 효과로 제한되지 아니하며, 언급되지 않은 또 다른 효과들을 하기의 기재로부터 당업자에게 명확히 이해될 수 있을 것이다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 하이브리드형 태양전지의 구조를 나타낸 단면도이다.
도 2(a) 내지 도 2(b)는 본 발명의 실시예1에서 제조된 태양전지의 구조를 나타낸 모식도 및 단면SEM이미지이다.
도 3(a) 내지 도 3(f)는 본 발명의 실시예1 및 비교예1 내지 비교예2에서 제조된 광활성층의 TEM이미지 및 AMF이미지이다.
도 4(a) 내지 도 4(b)는 본 발명의 실시예1 및 비교예1 내지 비교예2에서 제조된 광활성층의 흡수계수 및 전하 이동도 측정결과를 나타낸 도표이다.
도 5(a) 내지 도 5(c)는 본 발명의 실시예1 및 비교예1 내지 비교예2에서 제조된 태양전지의 전류-전압 측정결과를 나타낸 도표이다.
도 6(a) 내지 도 6(c)는 본 발명의 실시예1 및 비교예1 내지 비교예2에서 제조된 태양전지의 광전변환효율(PCE), 필팩터(FF) 및 외부양자효율(EQE) 측정결과를 나타낸 도표이다.
도 7(a) 내지 도 7(b)는 실시예1의 전자주개 고분자 및 전자받개 고분자 물질의 혼합비율에 따른 전류-전압 특성 및 외부양자효율을 나타낸 도표이다.
도 2(a) 내지 도 2(b)는 본 발명의 실시예1에서 제조된 태양전지의 구조를 나타낸 모식도 및 단면SEM이미지이다.
도 3(a) 내지 도 3(f)는 본 발명의 실시예1 및 비교예1 내지 비교예2에서 제조된 광활성층의 TEM이미지 및 AMF이미지이다.
도 4(a) 내지 도 4(b)는 본 발명의 실시예1 및 비교예1 내지 비교예2에서 제조된 광활성층의 흡수계수 및 전하 이동도 측정결과를 나타낸 도표이다.
도 5(a) 내지 도 5(c)는 본 발명의 실시예1 및 비교예1 내지 비교예2에서 제조된 태양전지의 전류-전압 측정결과를 나타낸 도표이다.
도 6(a) 내지 도 6(c)는 본 발명의 실시예1 및 비교예1 내지 비교예2에서 제조된 태양전지의 광전변환효율(PCE), 필팩터(FF) 및 외부양자효율(EQE) 측정결과를 나타낸 도표이다.
도 7(a) 내지 도 7(b)는 실시예1의 전자주개 고분자 및 전자받개 고분자 물질의 혼합비율에 따른 전류-전압 특성 및 외부양자효율을 나타낸 도표이다.
이하, 첨부된 도면을 참고하여 본 발명에 의한 실시예를 상세히 설명하면 다음과 같다. 본 발명이 여러 가지 수정 및 변형을 허용하면서도, 그 특정 실시 예들이 도면들로 예시되어 나타내어지며, 이하에서 상세히 설명될 것이다. 그러나 본 발명을 개시된 특별한 형태로 한정하려는 의도는 아니며, 오히려 본 발명은 청구항들에 의해 정의된 본 발명의 사상과 합치되는 모든 수정, 균등 및 대용을 포함한다. 명세서 전체에 걸쳐서 동일한 참고번호들은 동일한 구성요소들을 나타낸다.
본 발명은 페로브스카이트 반도체층 및 벌크 헤테로 접합 구조의 광활성층이 결합된 하이브리드형 태양전지를 제공할 수 있다. 구체적으로, 상기 하이브리드형 태양전지는 제1 전극 상에 배치된 페로브스카이트 반도체층, 상기 페로브스카이트 반도체층 상에 배치되며, 전자주개(electron donor) 물질, 전자받개(electron acceptor) 물질 및 n형 고분자(n-type polymer)를 포함하는 광활성층 및 상기 광활성층 상에 배치된 제2 전극을 포함할 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 하이브리드형 태양전지의 구조를 나타낸 단면도이다. 도 1을 참조하여 본 발명의 하이브리드형 태양전지의 제조방법을 설명한다.
먼저, 기판(10) 상에 제1 전극(100)을 형성하는 단계를 수행할 수 있다. 상기 기판(10)은 효율적인 광입사를 위하여 투명성을 가진 기판을 사용할 수 있으며, 예를 들어, 유리 기판, 석영(quartz) 기판 및 사파이어(Al2O3) 기판에서 선택되는 투명 무기물 기판 또는 폴리에틸렌테레프탈레이트(polyethylene terephthalate, PET), 폴리에틸렌나프탈레이트(polyethylene naphthalate, PEN), 폴리카보네이트(polycarbonate, PC), 폴리프로필렌(polypropylene, PP), 폴리이미드(polyimide, PI), 폴리스티렌(polystylene, PS) 및 이들의 조합에서 선택되는 투명 유기물 기판을 포함할 수 있다.
본 발명에서, 상기 제1 전극(100)은 애노드(anode) 역할을 수행하는 것으로, 상기 제2 전극(500)의 일함수(work function)보다 큰 물질을 사용할 수 있다. 구체적으로, 상기 제1 전극(100)은 투명 전도성 산화물층 또는 전도성 고분자로 형성된 것일 수 있다. 상기 투명 전도성 산화물층은, 예를 들어, 인듐 주석 산화물(indium tin oxide, ITO), 불소 도핑된 산화 주석(fluorine doped tin oxide, FTO), 인듐 아연 산화물(indium zinc oxide, IZO), 산화아연-산화갈륨(ZnO-Ga2O3) 또는 산화아연-산화알루미늄(ZnO-Al2O3)일 수 있다. 또한, 상기 전도성 고분자는, 예를 들어, 폴리티오펜(polythiophene), 폴리아세틸렌(polyacetylene), 폴리피롤(polypyrrole), 폴리아닐린(polyaniline), 폴리(3,4-에틸렌디옥시티오펜)/폴리(4-스티렌설포네이트)(PEDOT/PSS), 폴리아닐린/캠퍼술폰산(PANI/CSA), 폴리아닐린/폴리(4-스티렌설포네이트)(PANI/PSS) 및 폴리아닐린/도데실술폰산(PANI/DBSA) 중에서 선택되는 적어도 어느 하나일 수 있다.
상기 기판(10) 상에 상기 제1 전극(100)을 형성하는 것은 전자빔 증착(electron beam evaporation)법, 스퍼터링(sputtering)법 또는 열 기상증착(thermal evaporation)법을 이용할 수 있으나, 이에 국한되지는 않는다.
그런 다음, 상기 제1 전극(100) 상에 페로브스카이트 반도체층(200)을 형성하는 단계를 수행하기 이전에, 상기 제1 전극(100) 상에 정공수송층(150)을 형성하는 단계를 더 포함할 수 있다.
상기 정공수송층(150)은 상기 광활성층(300)에서 분리된 정공(hole)이 상기 페로브스카이트 반도체층(200)을 거쳐 상기 제1 전극(100)으로 수송되는 역할을 수행할 수 있다. 구체적으로, 상기 정공수송층(150)은 폴리(3,4-에틸렌디옥시티오펜)/폴리(4-스티렌설포네이트)(poly(3,4-ethylenedioxythiophene)/poly(4-styrenesulfonate), PEDOT/PSS), 폴리아닐린/캠퍼술폰산(polyaniline/camphorsulfonicacid, PANI/CSA) 폴리아닐린/폴리(4-스티렌설포네이트)(polyaniline/poly(4-styrenesulfonate, PANI/PSS), 폴리아닐린/도데실벤젠술폰산(polyaniline/dodecylbenzenesulfonic acid, PANI/DBSA) 및 이들의 유도체 중에서 선택되는 적어도 어느 하나의 전도성 고분자, 몰리브덴 산화물(MoOx), 바나듐 산화물(V2O5), 니켈 산화물(NiO) 및 텅스텐 산화물(WOx) 중에서 선택되는 적어도 어느 하나의 금속 산화물을 사용할 수 있다. 상기 제1 전극(100) 상에 상기 정공수송층(150)을 형성하는 단계는, 딥 코팅(dip coating)법, 스핀 코팅(spin coating)법, 스프레이 코팅(spray coating)법, 바 코팅(bar coating)법, 닥터블레이드(doctor blade)법, 잉크젯 프린팅(inkjet printing)법, 스크린 프린팅(screen printing)법 및 그라비아 프린팅(gravure printing)법 중에서 선택되는 적어도 어느 하나의 방법을 이용할 수 있으나, 이에 한정되지는 않는다.
이 후, 상기 제1 전극(100) 상에 페로브스카이트 반도체층(200)을 형성하는 단계를 수행할 수 있다. 실시예에 따라, 상기 제1 전극(100) 상에 상기 정공수송층(150)을 형성한 경우, 상기 정공수송층(150) 상에 상기 페로브스카이트 반도체층(200)을 형성하는 것일 수 있다.
상기 페로브스카이트 반도체층은 통상의 페로브스카이트 반도체 물질을 사용할 수 있다. 페로브스카이트는 AMX3(A, M:양이온, X:음이온) 화학식을 가지며, 반도체, 부도체 및 초전도 현상을 나타내는 물질이다. 본 발명에서의 페로브스카이트 반도체층은 CnH2n + 1NH3MX3의 분자식을 갖는 유기금속할로겐화합물을 사용할 수 있다. 이 때, 상기 n은 1 내지 20의 정수이며, 상기 M은 납(Pb), 주석(Sn), 티타늄(Ti), 나이오븀(Nb), 지르콘(Zr) 및 세릴륨(Ce)로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 어느 하나일 수 있으며, 상기 X는 할로겐으로, 불소(F), 요오드(I), 브롬(Br) 및 염소(Cl)일 수 있다. 구체적으로 예를 들어, CH3NH3PbI3, CH3NH3PbBr3, CH3NH3PbI2Cl 또는 CH3NH3PbI2Br일 수 있으나, 이에 한정되지는 않는다. 상기 페로브스카이트 반도체층(200)은 흡광계수가 지수 단위로 높아 우수한 집광효과를 나타낼 수 있어 이를 적용한 태양전지의 광전변환효율을 향상시킬 수 있다. 상기 페로브스카이트 반도체층(200)을 형성하는 방법은 통상의 페로브스카이트 증착방법을 사용할 수 있으며, 예를 들어, 용액공정법, 스핀코팅법, 화학적 기상증착법 또는 물리적 기상증착법을 이용할 수 있다.
그런 다음, 상기 페로브스카이트 반도체층(200)에 광활성층(300)을 형성할 수 있다. 상기 광활성층(300)은 n형 고분자, 전자주개 물질 및 전자받개 물질의 벌크 헤테로 접합(bulk hetero junction) 구조로 이루어진 것일 수 있다. 상기 광활성층(300)은 상기 태양전지로 입사된 광을 흡수하여 전자주개 물질에서 생성된 엑시톤(exciton)을 전자와 정공으로 분리시켜 전류를 만들어내는 광전변환층으로 기능할 수 있다.
상기 광활성층(300)에 포함된, 상기 전자주개 물질은 광을 흡수하는 유기물질일 수 있으며, 본 발명의 일 실시예에서 상기 전자주개 물질은 근적외선 범위의 광도 효과적으로 흡수할 수 있는 유기물질을 사용할 수 있다. 구체적으로, 상기 전자주개 물질은 3,6-비스(5-브로모티오펜-2-일)-2,5-비스(2-헥실데실)피롤(3,4-c)피롤-1,4(2H, 5H)-디온(3,6-bis(5-bromothiophen-2-yl)-2,5-bis(2-hexyldecyl)pyrrolo[3,4-c]pyrrole-1,4(2H,5H)-dione, PDPP2T), 폴리-3-헥실티오펜(poly-3-hexylthiophene, P3HT), 폴리-3-폴리-3-옥틸티오펜(poly-3-octylthiophene, P3OT), 폴리파라페닐렌비닐렌(poly-p-phenylenevinylene, PPV), 폴리(디옥틸플루오렌)(poly(9,9'-dioctylfluorene)), 폴리(2-메톡시,5-(2-에틸-헥실옥시)-1,4-페닐렌비닐렌)(poly(2-methoxy,5-(2-ethyle-hexyloxy)-1,4-phenylenevinylene, MEHPPV), 폴리(2-메틸,5-(3',7'-디메틸옥틸옥시))-1,4-페닐렌비닐렌(poly(2-methyl,5-(3',7'-dimethyloctyloxy))-1,4-phenylene vinylene, MDMO-PPV), 폴리(2,1,3-벤조티아디아졸-4,7-디일(4,4-비스(2-에틸헥실)-4H-사이클로펜타(2,1-b:3,4-b`)디티오펜-2,6-디일))(poly(2,1,3-benzothiadiazole-4,7-diyl(4,4-bis(2-ethylhexyl)-4H-cyclopenta(2,1-b:3,4-b')dithiophene-2,6-diyl)), PCPDTBT) 및 이들의 유도체 중에서 선택되는 적어도 어느 하나의 공액고분자(conjugated polymer)를 사용할 수 있다.
상기 광활성층(300)에 포함된, 상기 전자받개 물질은 상기 전자주개 물질로부터 전자를 전달받을 수 있는 유기물질일 수 있다. 구체적으로, 상기 전자받개 물질은 플러렌(fullerene), (6,6)-페닐-C61-부틸릭엑시드메틸에스터(6,6-phenyl-C61-butyricacid-methylester, PCBM(C61)), PCBM(C60), PCBM(C70), PCBM(C76), PCBM(C80), PCBM(C82), indene-C60 bisadduct (1',1'',4',4''-tetrahydro-di[1,4]methanonaphthaleno[5,6]fullerene-C60, ICBA) 및 6,6-페닐-C61-부틸릭엑시드콜레스테릴에스터(6,6-phenyl-C61-butyricacidcholesterylester, PCBCR) 중에서 선택되는 플러렌 유도체, 폴리벤지미다졸(polybenzimidazole, PBI) 및 페릴렌(perylene) 중에서 선택되는 어느 하나의 물질을 사용할 수 있다. 본 발명의 일 실시예에서, 전자 주개 물질과 전자 받개 물질의 혼합 비율은 질량비로 보통 1:1 내지 1:5일 수 있으나, 이는 사용하는 물질마다 최적화되는 조건이 달라지기 때문에, 각 물질에 대해서 최적화된 성능을 나타내는 혼합 비율로 조절하여 사용할 수 있다.
본 발명의 광활성층(300)은 상기 전자주개 물질 및 상기 전자받개 물질 뿐만 아니라 n형 고분자를 포함한다. 상기 n형 고분자는 높은 전하 이동도를 가지는 물질로, 이는 상기 전자주개 물질로부터 전달되는 전자를 받아 이동시켜 상기 광활성층(300)의 전자 이동도가 증대되어 전지 성능 및 전력변화효율을 향상시킬 수 있다. 구체적으로, 상기 n형 고분자는 폴리((N,N'-비스(2-옥틸도세실)-나프탈렌-1,4,5,8-비스(디카르복시이미드)-2,6-디일)-얼트-5,5'-(2,2'-바이티오펜))((poly((N,N'-bis(2-octyldodecyl)-naphthalene-1,4,5,8-bis(dicarboximide)-2,6-diyl)-alt-5,5'-(2,2'-bithiophene)), P(NDI2OD-T2)), 폴리벤즈이미다조벤조난타트롤린(polybenzimidazobenzophenanthroline, BBL), N,N'-디퍼플루오로페닐-3,4,9,10-페릴렌테트라카르복실릭디이미드(N,N'-diperfluorophenyl-3,4,9,10-perylenetetracarboxylicdiimide, DFPP) 및 폴리피리도퀴노자일린(polypyridoquinoxaline) 중에서 선택되는 적어도 어느 하나의 물질을 사용할 수 있다. 본 발명의 일 실시예에서, 상기 n형 고분자로는 0.45 내지 0.85m2/Vs의 높은 전자 이동도를 갖는, P(NDI2OD-T2)를 사용할 수 있다.
구체적으로, 상기 페로브스카이트 반도체층(200) 상에 상기 광활성층(300)을 형성하는 단계는, 유기용매에 상기 n형 고분자, 상기 전자주개 물질 및 상기 전자받개 물질을 용해시켜 혼합물을 제조하는 단계 및 상기 혼합물을 상기 페로브스카이트 반도체층 상에 도포한 후 건조시켜 광활성층을 형성하는 단계를 포함할 수 있다.
먼저, 유기용매에 상기 n형 고분자, 상기 전자주개 물질 및 상기 전자받개 물질을 용해시켜 혼합물을 제조할 수 있다. 우수한 성능의 태양전지를 구현하기 위해서는 상기 광활성층(300)이 최적화된 벌크 헤테로 접합 구조를 갖는 것이 바람직하므로, 이를 위해, 상기 n형 고분자, 상기 전자주개 물질 및 상기 전자받개 물질이 효과적으로 혼합될 수 있는 유기용매를 사용하여 상기 광활성층(300)의 발광효율을 더욱 향상시킬 수 있다.
상세하게는, 상기 유기용매는 클로로벤젠(chlorobenzene, CB), 디클로로벤젠(dichlorobenzene, DCB), 클로로포름(chloform), 디페닐에테르(diphenyl ether, DPE), 다이아이오도옥테인(1-8 diiodooctane. DIO), 디메틸아세트아미드(dimethylacetamide, DMAC) 및 N-메틸-2-피롤리돈(N-methyl-2-pyrrolidone, NMP) 중에서 선택되는 적어도 어느 하나의 물질을 포함할 수 있다. 더욱 구체적으로, 상기 유기용매는 전체 중량부에 대하여 1중량% 내지 10중량%의 디페닐에테르(DPE) 또는 다이아이오도옥테인(1-8 diiodooctane, DIO)를 포함할 수 있다. 본 발명의 일 실시예에서, 상기 유기용매는 1중량% 내지 10중량%의 디페닐에테르(DPE) 및 90중량% 내지 99중량%의 클로로벤젠(CB)을 포함하는 것일 수 있다. 상기 디페닐에테르(DPE)는 상기 n형 고분자, 상기 전자주개 물질 및 상기 전자받개 물질이 골고루 혼합된 혼합물을 조성할 수 있어 상기 광활성층(300)의 발광효율을 증대시킬 수 있다. 구체적으로 이는, 하기 실시예 및 도면을 통해 설명할 수 있다.
이 후, 상기 유기용매에 상기 n형 고분자, 상기 전자주개 물질 및 상기 전자받개 물질을 용해시킨 혼합물을 상기 페로브스카이트 반도체층(200) 상에 도포한 후 건조시켜 광활성층(300)을 형성할 수 있다. 구체적으로, 상기 페로브스카이트 반도체층(200) 상에 상기 혼합물을 도포하는 방법은 통상의 고분자 혼합물 도포방법을 이용하여 수행할 수 있으며, 예를 들어, 스핀 코팅(spin coating)법, 잉크젯 프린팅(ink-jet printing)법, 스크린 프린팅(screen printing)법, 캐스팅(casting)법, 닥터블레이드(doctor blade)법 및 진공증착(vacuum evaporation)법을 이용하여 형성할 수 있으나, 이에 한정되지는 않는다.
상기 혼합물을 도포한 후, 이를 건조시켜 상기 혼합물에 포함된 유기용매를 제거된 광활성층(300)을 형성할 수 있다. 상기 건조 공정은 일반적인 유기용매 건조방법을 이용하거나, 고진공의 챔버에서의 건조방법 또는 80℃ 정도의 온도분위기 하에서의 건조방법을 수행하는 것일 수 있다.
실시예에 따라 도 1과 같이, 상기 광활성층(300) 상에 상기 제2 전극(500)을 형성하기 이전에, 상기 광활성층(300) 상에 전자수송층(400)을 형성할 수 있다. 상기 전자수송층(400)은 상기 광활성층(300)에서 생성된 전자를 상기 제2 전극(500)에 효율적으로 전달하는 역할을 수행하는 것일 수 있다. 상기 전자수송층(400)은, 예를 들어, n형 도펀트로 도핑된 산화티타늄(TiO2) 또는 산화아연(ZnO) 등의 금속 산화물 또는 PFN, PEI 등의 쌍극자(dipole)층을 형성시킬 수 있는 고분자일 수 있으나, 이에 한정되지는 않는다.
그런 다음, 상기 광활성층(300) 상에 제2 전극을 형성할 수 있다. 상기 광활성층(300) 상에 상기 전자수송층(400)이 형성하는 경우, 상기 전자수송층(400) 상에 상기 제2 전극(500)을 형성하는 것일 수 있다. 상기 제2 전극(500)은 상기 광활성층(300)에서 생성된 전자를 수집하는 캐소드(cathode) 역할을 수행하는 것으로, 금속 전극을 사용할 수 있다. 구체적으로 상기 제2 전극(500)은, 예를 들어, 알루미늄(Al), 금(Au), 백금(Pt), 은(Ag), 니켈(Ni), 구리(Cu), 팔라듐(Pd), 텅스텐(W), 몰리브덴(Mo) 및 이들의 하나 이상의 합금 중에서 선택되는 금속을 사용할 수 있다.
상술한 제조방법을 통해 제조된 본 발명의 하이브리드형 태양전지는 광활성층에 높은 전하 이동도를 갖는 n형 고분자를 포함하고 있어, 광활성층의 전하 이동도를 증대시킬 수 있고, 이에 전지의 성능 및 효율이 향상될 수 있다.
이하, 본 발명의 이해를 돕기 위하여 바람직한 실시예를 제시하나, 하기 실시예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐, 본 발명의 범위가 하기 실시예에 한정되는 것은 아니다.
[실시예]
실시예1
: n형 고분자를 포함하는
광활성층이
배치된 태양전지의 제조
도 2(a)와 같이, 유리 기판 상에 스퍼터링법을 이용하여 ITO를 도포하여 제1 전극을 형성한 다음, 상기 기판 상에 PEDOT:PSS 및 VOx를 혼합한 정공수송층 박막을 형성하였다. 상기 정공수송층 상에 (CH3NH3)PbI3로 이루어진 페로브스카이트층을 형성하였다. 그럼 다음, 클로로벤젠(CB)에 디페닐에테르(DPE)를 소량 첨가한 유기용매를 준비하여 상기 유기용매에 전자주개 물질인 PDPP2T(PDPP-TT), 전자받개 물질인 PC71BM과 n형 고분자로 P(NDI2OD-T2)(제품명: N2200)을 용해시킨 혼합물을 제조하였다. 시료별로, 상기 혼합물의 혼합비율은 PDPP2T:PC71BM이 1:0.5, 1:1, 1:1.5, 1:2 및 1:3으로 혼합하였다. 구체적으로, 1:3인 경우 전자주개 고분자인 PDPP2T는 4mg, 전자받개 고분자인 PC71BM은 12mg을 혼합하였으며, n형 고분자는 1mg을 첨가하였다.
상기 혼합물을 상기 페로브스카이트층 상에 도포한 뒤 건조시켜 광활성층을 형성하였다. 상기 광활성층의 두께는 시료별로 각각 60nm, 100nm, 140nm 및 170nm가 되도록 형성하였다. 상기 광활성층 상에 n형 도핑된 산화티탄(TiO2) 박막을 형성한 뒤 알루미늄(Al)전극을 형성하였다. 제조된 태양전지의 단면 SEM이미지는 도 2(b)와 같다.
비교예1: n형 고분자를 포함하지 않는 광활성층(1)
상기 실시예1에서 광활성층 형성시 n형 고분자를 혼합하지 않고, 유기용매로 클로로벤젠(CB)만을 사용한 것을 제외하고는, 모든 공정을 동일하게 수행하였다.
비교예2: n형 고분자를 포함하지 않는 광활성층(2)
상기 실시예1에서 광활성층 형성시 n형 고분자를 혼합하지 않은 것을 제외하고는, 모든 공정을 동일하게 수행하였다.
도 3(a) 내지 도 3(f)는 본 발명의 실시예1 및 비교예1 내지 비교예2에서 제조된 광활성층의 TEM이미지 및 AMF이미지이다.
도 3(a) 및 도 3(d)는 비교예1에 클로로벤젠만을 유기용매로 사용하여 제조한 광활성층으로 전자주개 고분자인 PDPP2T와 전자받개 고분자인 PC71BM이 잘 섞여있지 않고, 각각 따로 뭉쳐있는 것을 확인할 수 있다. 이와 달리, 비교예2의 TEM이미지인 도 3(b) 및 도 3(e)를 살펴보면, 클로로벤젠에 디페닐에테르를 소량으로 적정 첨가한 유기용매를 사용한 경우 전자받개 고분자와 전자주개 고분자가 잘 섞여 있는 것을 확인할 수 있다. 또한, 실시예1의 TEM이미지인 도 3(c) 및 도 3(f)를 살펴보면, 클로로벤젠에 디페닐에테르를 소량으로 적정 첨가한 유기용매를 사용한 경우 전자받개 고분자 및 전자주개 고분자 뿐만 아니라 n형 고분자인 N2200 또한 잘 섞여 있는 것을 확인할 수 있다. 이를 통해, 본 발명의 광활성층 형성시, 상기 유기용매에 1중량% 내지 10중량% 범위의 적정량의 디페닐에테르가 포함되어 상기 광활성층을 구성하는 고분자들이 효과적으로 혼합되도록 할 수 있다.
도 4(a) 내지 도 4(b)는 본 발명의 실시예1 및 비교예1 내지 비교예2에서 제조된 광활성층의 흡수계수 및 전하 이동도 측정결과를 나타낸 도표이다.
도 4(a)를 참조하면, 흡수도는 모두 유사한 값을 가지지만, 도 4(b)에서 와 같이, 전하 이동도의 값은 실시예에 따라 달라지는 것을 확인할 수 있다. 이를 통해 본 발명의 태양전지가 광활성층에 n형 고분자를 도입하면서 전자 이동도가 증대되는 것을 확인할 수 있다. 또한, 페로브스카이트 반도체층에서 발생된 전자는 벌크 헤테로 접합 구조의 광활성층을 통하여 상부의 알루미늄 전극으로 이동하기 때문에, 유기 광활성층의 전자 이동도가 태양전지의 성능에 영향을 주는 것을 알 수 있다.
도 5(a) 내지 도 5(c)는 본 발명의 실시예1 및 비교예1 내지 비교예2에서 제조된 태양전지의 전류-전압 측정결과를 나타낸 도표이다.
도 5(a) 내지 도 5(c)를 참조하면, 비교예1인 도 5(a)의 경우 광활성층의 박막 두께가 증가할수록 전류-전압 특성이 저하되는 반면, 실시예1인 도 5(c)의 경우 광활성층의 박막 두께에 관계없이 전류-전압 특성이 그대로 유지되는 것을 확인할 수 있다. 이를 통해, 본 발명이 광활성층에 n형 고분자를 첨가함에 따라 전자 이동도가 향상된 것을 알 수 있다. 또한, 도 5(a)와 비교예2의 도 5(b)를 비교해보면, 광활성층 형성시 용매로 디페닐에테르(DPE)가 포함된 경우에 전류-전압 특성이 다소 개선된 것을 확인할 수 있다.
도 6(a) 내지 도 6(c)는 본 발명의 실시예1 및 비교예1 내지 비교예2에서 제조된 태양전지의 광전변환효율(power conversion efficiency, PCE), 필팩터(fill factor, FF) 및 외부양자효율(external quantum efficiency, EQE) 측정결과를 나타낸 도표이다.
도 6(a) 내지 도 6(b)를 참조하면, 비교예1의 태양전지의 경우 박막 두께가 증가하여 100nm이상에서는 광전변환효율(PCE) 및 필팩터(FF)가 다소 급격하게 저하되는 것을 확인할 수 있다. 반면, 전자 이동도가 높은 본 발명의 실시예1에서 제조된 태양전지의 경우 박막 두께가 증가하여도 광전변환효율(PCE) 및 필팩터(FF)가 크게 감소하지 않아 소자의 성능을 우수하게 유지하는 것을 확인할 수 있다. 또한, 본 발명의 실시예1에서 제조된 태양전지는 필팩터(FF)가 상당히 높은 값인, 약 80을 나타내는 것을 알 수 있다. 이는, 본 발명이 광활성층에 도입한 n형 고분자로 인해 102cm2V-1S-1에 이르는 매우 높은 전하 이동도에서 기인한 것일 수 있다.
도 6(c)는 근적외선 영역에서의 전지의 외부양자효율(EQE)을 비교한 것으로, 기존의 페로브스카이트 반도체층만을 배치한 태양전지나 페로브스카이트 반도체층 및 n형 고분자를 포함하지 않은 광활성층이 결합된 태양전지에 비해, 본 발명의 n형 고분자를 포함하는 광활성층과 페로브스카이트 반도체층이 결합된 구조가 가장 높은 외부양자효율(EQE)값을 나타내는 것을 확인할 수 있다. 이를 통해, 본 발명의 하이브리드형 태양전지는 종래의 유기태양전지/페로브스카이트 결합 태양전지가 가지고 있던 낮은 필팩터(FF)와 낮은 근적외선 광감응도를 획기적으로 해결할 수 있어, 높은 전지 효율 및 성능으로 관련 분야에 적극 활용될 것으로 기대된다.
도 7(a) 내지 도 7(b)는 실시예1의 전자주개 고분자 및 전자받개 고분자 물질의 혼합비율에 따른 전류-전압 특성 및 외부양자효율을 나타낸 도표이다. 구체적인 값은 하기 표 1과 같다.
| VOC(V) | JSC(mAcm-2) | FF | PCE(%) | RPM | |
| 1:0.5 | 0.71 | 5.07 | 0.50 | 1.80 | 800 |
| 1:1 | 0.67 | 12.81 | 0.59 | 5.06 | 800 |
| 1:1.5 | 0.66 | 15.02 | 0.64 | 6.34 | 1200 |
| 1:2 | 0.65 | 15.58 | 0.64 | 6.48 | 1200 |
| 1:3 | 0.64 | 17.87 | 0.64 | 7.32 | 1500 |
도 7(a)를 참조하면, 전자 주개 고분자로 사용된 PDPP2T(TT) 보다 전자받개 고분자인 PC71BM이 더 많이 혼합된 경우 전류 전압 특성이 향상된 것을 확인할 수 있다. 또한, 도 7(b)를 살펴보면, 동일 파장에서 전자받개 고분자가 더 많이 혼합된 경우의 외부 양자 효율이 높은 값을 나타내는 것을 알 수 있다. 즉, 본 발명의 실시예에서 전자주개 물질 및 전자받개 물질로 사용된 고분자들은 각 물질의 혼합비율이 1:3인 경우가 다른 혼합비율에 비해 향상된 효과를 나타내었다. 이러한 전자주개 물질 및 전자받개 물질의 혼합비율은 실시예에서 사용하는 고분자 종류에 따라 달라질 수 있다.
한편, 본 명세서와 도면에 개시된 본 발명의 실시예들은 이해를 돕기 위해 특정 예를 제시한 것에 지나지 않으며, 본 발명의 범위를 한정하고자 하는 것은 아니다. 여기에 개시된 실시예들 이외에도 본 발명의 기술적 사상에 바탕을 둔 다른 변형 예들이 실시 가능하다는 것은, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 자명한 것이다.
10: 기판 100: 제1 전극
150: 정공수송층 200: 페로브스카이트 반도체층
300: 광활성층 400: 전자수송층
500: 제2 전극
150: 정공수송층 200: 페로브스카이트 반도체층
300: 광활성층 400: 전자수송층
500: 제2 전극
Claims (13)
- 제1 전극;
상기 제 1전극과 대향하여 배치된 제2 전극;
상기 제1 전극 및 상기 제2 전극 사이에 배치된 페로브스카이트 반도체층; 및
상기 페로브스카이트 반도체층 및 상기 제2 전극 사이에 배치된 광활성층을 포함하며,
상기 광활성층은 전자 이동도 향상 물질이며, n형 고분자인 폴리((N,N'-비스(2-옥틸도세실)-나프탈렌-1,4,5,8-비스(디카르복시이미드)-2,6-디일)-얼트-5,5'-(2,2'-바이티오펜)(P(NDI2OD-T2)), 전자주개 물질 및 전자받개 물질이 혼합된 벌크 헤테로 접합(bulk hetero junction) 구조인 것을 특징으로 하는 하이브리드형 태양전지. - 삭제
- 제1항에 있어서,
상기 전자주개 물질은 3,6-비스(5-브로모티오펜-2-일)-2,5-비스(2-헥실데실)피롤(3,4-c)피롤-1,4(2H, 5H)-디온(PDPP2T), 폴리-3-헥실티오펜(P3HT), 폴리-3-폴리-3-옥틸티오펜(P3OT), 폴리파라페닐렌비닐렌(PPV), 폴리(디옥틸플루오렌), 폴리(2-메톡시,5-(2-에틸-헥실옥시)-1,4-페닐렌비닐렌)(MEHPPV), 폴리(2-메틸,5-(3',7'-디메틸옥틸옥시))-1,4-페닐렌비닐렌(MDMO-PPV), 폴리(2,1,3-벤조티아디아졸-4,7-디일(4,4-비스(2-에틸헥실)-4H-사이클로펜타(2,1-b:3,4-b`)디티오펜-2,6-디일))(PCPDTBT) 및 이들의 유도체 중에서 선택되는 적어도 어느 하나의 공액고분자인 것을 특징으로 하는 하이브리드형 태양전지. - 제1항에 있어서,
상기 전자받개 물질은 플러렌(fullerene), 6,6-페닐-C61-부틸릭엑시드메틸에스터(PCBM(C61)), PCBM(C60), PCBM(C70), PCBM(C71), PCBM(C76), PCBM(C80), PCBM(C82), indene-C60 bisadduct(ICBA) 및 6,6-페닐-C61-부틸릭엑시드콜레스테릴에스터(PCBCR) 중에서 선택되는 플러렌 유도체, 폴리벤지미다졸(polybenzimidazole) 및 페릴렌(perylene) 중에서 선택되는 적어도 어느 하나의 물질인 것을 특징으로 하는 하이브리드형 태양전지. - 제1항에 있어서,
상기 제1 전극 및 상기 페로브스카이트 반도체층 사이에 배치된 정공수송층을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 하이브리드형 태양전지. - 제5항에 있어서,
상기 정공수송층은 폴리(3,4-에틸렌디옥시티오펜)/폴리(4-스티렌설포네이트)(PEDOT/PSS), 폴리아닐린/캠퍼술폰산(PANI/CSA) 폴리아닐린/폴리(4-스티렌설포네이트)(PANI/PSS) 및 폴리아닐린/도데실벤젠술폰산(PANI/DBSA) 중에서 선택되는 적어도 어느 하나의 전도성 고분자, 몰리브덴 산화물(MoOx), 바나듐 산화물(V2O5), 니켈 산화물(NiO) 및 텅스텐 산화물(WOx) 중에서 선택되는 적어도 어느 하나의 금속 산화물인 것을 특징으로 하는 하이브리드형 태양전지. - 제1항에 있어서,
상기 광활성층 및 상기 제2 전극 사이에 배치된 전자수송층을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 하이브리드형 태양전지. - 기판 상에, 제1 전극을 형성하는 단계;
상기 제1 전극 상에 페로브스카이트 반도체층을 형성하는 단계;
상기 페로브스카이트 반도체층 상에 광활성층을 형성하는 단계; 및
상기 광활성층 상에 제2 전극을 형성하는 단계를 포함하며,
상기 광활성층은 전자 이동도 향상 물질이며, n형 고분자인 폴리((N,N'-비스(2-옥틸도세실)-나프탈렌-1,4,5,8-비스(디카르복시이미드)-2,6-디일)-얼트-5,5'-(2,2'-바이티오펜)(P(NDI2OD-T2)), 전자주개 물질 및 전자받개 물질의 벌크 헤테로 접합(bulk hetero junction) 구조인 것을 특징으로 하는 하이브리드형 태양전지의 제조방법. - 제8항에 있어서,
상기 광활성층을 형성하는 단계는,
상기 광활성층은 전자 이동도 향상 물질이며, 유기용매에 n형 고분자인 폴리((N,N'-비스(2-옥틸도세실)-나프탈렌-1,4,5,8-비스(디카르복시이미드)-2,6-디일)-얼트-5,5'-(2,2'-바이티오펜)(P(NDI2OD-T2)), 상기 전자주개 물질 및 상기 전자받개 물질을 용해시켜 혼합물을 제조하는 단계; 및
상기 혼합물을 상기 페로브스카이트 반도체층 상에 도포한 후 건조시켜 광활성층을 형성하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 하이브리드형 태양전지의 제조방법. - 제9항에 있어서,
상기 유기용매는 클로로벤젠(CB), 클로로포름(CF), 디클로로벤젠(DCB), 디페닐에테르(DPE), 다이아이오도옥테인(1-8 diiodooctane, DIO), 디메틸아세트아미드(DMAC) 및 N-메틸-2-피롤리돈(NMP) 중에서 선택되는 적어도 어느 하나의 물질을 포함하는 것을 특징으로 하는 하이브리드형 태양전지의 제조방법. - 제9항에 있어서,
상기 유기용매는 전체 중량부에 대하여 1중량% 내지 10중량%의 디페닐에테르를 포함하는 것을 특징으로 하는 하이브리드형 태양전지의 제조방법. - 제8항에 있어서,
상기 제1 전극 및 상기 페로브스카이트 반도체층 사이에 정공수송층을 형성하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 하이브리드형 태양전지의 제조방법. - 제8항에 있어서,
상기 광활성층 및 상기 제2 전극 사이에 전자수송층을 형성하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 하이브리드형 태양전지의 제조방법.
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