KR101689663B1 - 그래핀을 이용한 양자점 발광소자 - Google Patents

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Abstract

양자점 발광 소자 및 그 제조방법이 개시된다. 양자점 발광 소자는 전자수송층; 상기 전자수송층 위에 형성된 것으로, 다수의 나노홀을 구비하는 형태로 패터닝된 그래핀층과, 상기 다수의 나노홀 내에 형성된 양자점을 포함하는 양자점 발광층; 상기 양자점 발광층 위에 형성된 정공수송층;을 포함한다. 또한, 양자점 발광소자 제조방법은 전자수송층, 정공수송층 및 상기 전자수송층과 정공수송층 사이에 마련된 양자점 발광층을 포함하는 양자점 발광소자 제조방법에 있어서, 그래핀(graphene)층을 형성하는 단계; 상기 그래핀층에 다수의 나노홀을 형성하는 단계; 상기 다수의 나노홀에 양자점을 형성하여 양자점 발광층을 형성하는 단계;를 포함한다.

Description

그래핀을 이용한 양자점 발광소자{Quantun dot light emitting device using graphene}
본 개시는 그래핀을 이용한 양자점 발광소자에 대한 것이다.
발광소자(Light Emitting Device; LED)는 화합물 반도체(compound semiconductor)의 PN접합을 통해 발광원을 구성함으로서, 다양한 색의 빛을 구현할 수 있는 반도체 소자를 말한다. 최근, 물리적, 화학적 특성이 우수한 질화물을 이용하여 구현된 청색 LED 및 자외선 LED가 등장하였고, 또한 청색 또는 자외선 LED와 형광물질을 이용하여 백색광 또는 다른 단색광을 만들 수 있게 됨으로써 발광소자의 응용범위가 넓어지고 있다.
또한, 반도체 산업의 급속한 발전에 따라 개발된 초미세 제조기술은 물질의 크기를 수십 nm 이하로 작게 만드는 것을 가능하게 하고 있으며, 반도체 양자점(quantum dot: QD)의 발광 특성을 이용한 발광소자에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 반도체 양자점은 3차원적인 크기가 드브로이 파장의 길이보다 작은 시료의 반도체 물질을 말한다. 반도체 양자점은 수십만개 이상의 전자로 이루어져 있지만, 대부분의 전자들은 원자핵에 견고하게 속박되어 있어 속박되지 않은 자유 전자의 수는 1 내지 100개 정도로 제한된다. 이 경우, 전자들이 가지는 에너지 준위가 불연속적으로 제한되어 연속적인 밴드를 형성하는 벌크(bulk) 상태의 반도체와는 다른 전기적 및 광학적 특성을 나타낸다. 양자점은 크기에 따라 밴드갭을 조절할 수 있어 발광 파장을 조절할 수 있다.
그러나, 발광소자의 활성층으로 양자점 층을 형성함에 있어서, 양자점의 불규칙한 성장이 문제시된다. 즉, 두께나 수평적인 밀도를 정확하기 조절하기가 여려워 불균일한 표면 프로파일이 나타나는데, 이는 발광특성을 저해하는 요인이된다.
본 개시는 그래핀을 적용한 양자점 발광층을 도입하여, 구동전압이 낮고 발광효율이 우수한 양자점 발광 소자 및 그 제조방법을 제시하고자 한다.
일 유형에 따르는 양자점 발광소자는 전자수송층; 상기 전자수송층 위에 형성된 것으로, 다수의 나노홀을 구비하는 형태로 패터닝된 그래핀층과, 상기 다수의 나노홀 내에 형성된 양자점을 포함하는 양자점 발광층; 상기 양자점 발광층 위에 형성된 정공수송층;을 포함한다.
상기 그래핀층은 하나 또는 복수의 그래핀 시트(grapheme sheet)로 이루어질 수 있다.
상기 다수의 나노홀은 일정한 크기와 피치를 가지는 형태로 형성될 수 있다.
하나의 나노홀에 하나의 양자점이 형성될 수 있고, 또는, 하나의 나노홀에 2이상의 양자점이 형성될 수 있다.
상기 전자수송층은 TiO2, ZrO2, HfO2 등의 금속 산화물, Si3N4을 포함하는 무기물, 또는 n형 반도체 중 어느 하나를 포함하여 이루어질 수 있다.
상기 정공수송층은 PEDOT, PSS, PPV, PVK 등의 전도성 고분자 또는 p형 반도체 중 어느 하나를 포함하여 이루어질 수 있다.
상기 양자점은 Si계 나노결정, II-VI족계 화합물 반도체 나노결정, III-V족계 화합물 반도체 나노결정, IV-VI족계 화합물 반도체 나노결정 및 이들의 혼합물 중 어느 하나의 나노 결정을 포함하여 이루어질 수 있다.
상기 전자수송층 및 정공수송층 각각의 일측에는 전자, 정공 주입을 위한 제1전극 및 제2전극이 형성될 수 있다.
상기 제1전극 및 제2전극은 수직형 배치로 형성될 수 있고, 이 경우, 상기 제1전극 및 제2전극 중 어느 하나는 상기 양자점 발광층에서 생성된 광이 일방향으로 출사되게 반사하는 반사전극으로 구성될 수 있다.
상기 제1전극 및 제2전극은 메사형 배치로 형성될 수 있고, 이 경우, 상기 전자수송층 및 전공수송층의 어느 일면의 일측에는 상기 양자점 발광층에서 생성된 광이 일방향으로 출사되도록 반사하는 반사전극이 더 구비될 수 있다.
상기 제1전극과 전자수송층 사이 및 상기 제2전극과 정공수송층 사이 각각에는 브래그 반사층이 더 구비될 수 있다.
본 발명의 일 유형에 따르면, 전자수송층, 정공수송층 및 상기 전자수송층과 정공수송층 사이에 마련된 양자점 발광층을 포함하는 발광소자 제조방법에 있어서, 그래핀(graphene)층을 형성하는 단계; 상기 그래핀층에 다수의 나노홀을 형성하는 단계; 상기 다수의 나노홀에 양자점을 형성하여 양자점 발광층을 형성하는 단계;를 포함하는 방법이 제공된다.
상기 양자점 발광층을 형성하는 단계는 상기 패터닝된 그래핀층을 탬플릿으로하여 양자점을 선택적 성장시키는 것을 특징으로 한다.
상기 양자점 발광층을 형성하는 단계는 상기 패터닝된 그래핀층 상에 다수의 양자점이 분산된 용액을 코팅하는 것을 특징으로 한다.
상술한 발광 소자는 패터닝된 그래핀층을 이용하여 양자점을 선택적으로 형성하고 있어, 전위(dislocation) 등의 결함이 적어 양자 효율이 증대된다.
또한, 양자점의 표면 밀도를 용이하게 조절할 수 있으며, 그래핀층에 의해 보다 효과적으로 전자, 정공이 주입될 수 있어, 광 효율이 개선된다.
도 1은 본 발명의 실시예에 따른 발광 소자의 개략적인 구성을 보인다.
도 2는 도 1의 발광 소자에 채용될 수 있는 패터닝된 그래핀층의 평면도이다.
도 3은 도 1의 발광 소자에 채용될 수 있는 일 예에 따른 양자점 발광층의 평면도이다.
도 4는 도 1의 발광 소자에 채용될 수 있는 변형예에 따른 양자점 발광층의 평면도이다.
도 5는 다른 실시예에 따른 발광 소자의 개략적인 구성을 보인다.
도 6은 또 다른 실시예에 따른 발광 소자의 개략적인 구성을 보인다.
<도면의 주요 부분에 대한 부호설명>
100, 200, 300...양자점 발광소자 110, 210, 310...기판
130...전자수송층 150, 150'...양자점 발광층
152...그래핀층 154, 154'...양자점
170...정공수송층 181, 191...제1전극
182, 183...제2전극 190...반사층
320...하부 브래그반사층 350...상부 브래그반사층
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 실시예들을 상세히 설명한다. 도면에서 동일한 참조부호는 동일한 구성요소를 지칭하며, 각 구성요소의 크기나 두께는 설명의 명료성을 위하여 과장되어 있을 수 있다.
도 1은 본 발명의 실시예에 따른 발광 소자(100)의 개략적인 구성을 보인다. 도 2는 도 1의 발광 소자에 채용될 수 있는 패터닝된 그래핀층(152)의 평면도이고, 도 3은 도 1의 발광 소자에 채용될 수 있는 일 예에 따른 양자점 발광층(150)의 평면도이며, 도 4는 도 1의 발광 소자에 채용될 수 있는 변형예에 따른 양자점 발광층(150')의 평면도이다.
도면들을 참조하면, 발광 소자(100)는 전자수송층(130), 전자수송층(130) 위에 형성된 양자점 발광층(150) 및 양자점 발광층(150) 위에 형성된 정공수송층(170)을 포함한다.
실시예의 양자점 발광층(150)은 양자점(quantum dot)의 결함을 줄이고 양자 효율을 보다 높일 수 있는 구조로 제시되고 있다. 이를 위하여, 양자점 발광층(150)은 다수의 나노홀(h)을 구비하는 형태로 패터닝된 그래핀층(152)과, 다수의 나노홀(h) 내에 형성된 양자점(154)을 포함한다.
그래핀층(152)은 하나 또는 복수의 그래핀 시트(grapheme sheet)를 포함할 수 있다. 그래핀 시트(sheet)는 탄소로 이루어진 육방정계(hexagonal) 단층 구조물이다. 이러한 그래핀 시트(sheet)는 이차원 탄도 이동(2-dimensional ballistic transport) 특성을 갖는다. 전하가 물질 내에서 이차원 탄도 이동한다는 것은 산란(scattering)에 의한 저항이 거의 없는 상태로 이동한다는 것을 의미한다. 따라서 그래핀 시트내에서 전하의 이동도(mobility)는 매우 높고, 그래핀 시트는 매우 낮은 비저항을 갖는다. 아울러, 그래핀 시트는 우수한 투광성을 갖는다. 그래핀 시트의 적층 수가 늘어날수록 탄소간 상호작용(carbon to carbon interaction)에 의해 비저항이 다소 커질 수 있고, 광 투과율은 감소할 수 있지만, 약 10층 이내의 적은 수의 그래핀 시트가 적층된 경우, 그래핀층(152)은 하나의 그래핀 시트와 유사한 수준의 비저항 및 광 투과율을 가질 수 있는 것으로 알려져 있다. 따라서, 그래핀층(152)의 적층수는 형성하고자 하는 양자점(154)의 크기를 고려하여 적정 범위에서 정할 수 있을 것이다.
그래핀층(152)에는 복수의 나노홀(h)이 패터닝되어 있으며, 통상의 포토 리소그라피(photo-lithography) 또는 전자빔 리소그라피(e-beam lithography) 공정에 의해 나노홀(h)이 형성될 수 있다. 다수의 나노홀(h)은 일정한 크기와 피치를 가지며 형성될 수 있으나, 이에 한정되지는 않으며, 다양한 크기나 피치를 가질 수 있다. 나노홀(h)의 형상은 도시된 원형 뿐 아니라, 타원형, 다각형 등의 다양한 형상을 가질 수 있다.
도 3에 도시된 바와 같이, 하나의 나노홀(h)에 하나의 양자점(154)이 형성될 수 있으며, 또는 도 4에 도시된 바와 같이, 하나의 나노홀(h)에 복수의 양자점(154')이 형성될 수 있다. 양자점(154, 154')의 이러한 배치는 패터닝된 그래핀층(152) 상에 양자점(154, 154')을 형성하는 공정에 따라 달라지는 것이며, 도시된 개수나 형태에 한정되는 것은 아니다.
패터닝된 그래핀층(152)을 이용하여 양자점(154)을 형성하는 방법으로는 패터닝된 그래핀층(152)을 탬플릿으로 하여 나노홀(h) 내에 양자점(154)을 선택적으로 성장시키는 방법이 있다. 통상의 반도체 제조공정인 MOCVD(metal organic chemical vapor deposition)법을 사용할 수 있다. 이와 같은 과정에서 도 3과 같이, 하나의 나노홀(h)에 하나의 양자점(154)이 형성될 수 있으며, 즉, 나노홀(h)의 크기에 따라 양자점(154)의 크기가 정해진다. 이 경우, 생성하고자 하는 광의 파장 및 이에 필요한 양자점(154)의 크기를 고려하여, 패터닝된 그래핀층(152)의 나노홀(h) 크기를 정할 수 있을 것이다.
또는, 액상 프로세스에 의해 나노홀(h) 내에 양자점(154')을 형성할 수 있다. 예를 들어, 다수의 양자점(154')은 톨루엔(toluene), 클로로포름(chloroform), 에탄올(ethanol) 등의 유기용매 혹은 에폭시(epoxy), 실리콘(silicone), 폴리스틸렌(polysthylene), 아크릴레이트(acrylate)등과 같은 고분자 수지에 분산된 액상 형태를 가질 수 있으며, 이러한 액체를 패터닝된 그래핀층(152) 상에 스핀 코팅, 딥 코팅, 프린팅 또는 스프레이 코팅 공정 등에 의해 코팅할 수 있다. 이 과정에서, 양자점(154')은 패터닝된 그래핀층(152)의 영역 중 나노홀(h) 위치에 자기조립(self assemble)되며 선택적으로 배치되게 된다. 이러한 과정으로 양자점 발광층(150)을 형성할 때, 도 4와 같이, 하나의 나노홀(h) 내에 하나 또는 복수의 양자점(154')이 배치될 수 있다. 이 경우, 양자점(154')의 크기는 나노홀(h)의 크기와 무관한 것이므로, 나노홀(h)의 크기는 양자점(154')의 배치 간격이나 밀도를 고려하여 정하고, 양자점(154')의 크기는 생성하고자 하는 파장에 알맞은 크기로 정할 수 있을 것이다.
발광 소자(100)의 보다 구체적인 구성 요소 및 각 구성 요소의 재질에 대해 살펴보면 다음과 같다.
전자수송층(electron transport layer)(130)은 양자점 발광층(150)에 전자를 전달할 수 있는 다양한 재질로 형성될 수 있다. 예를 들어, TiO2, ZrO2, HfO2 등의 금속 산화물들 또는 Si3N4을 포함하는 무기물이 사용될 수 있다. 또는, n형 반도체 재질, 예를 들어, n-AlxGayInzN (x+y+z=1) 등이 사용될 수 있다. 전자수송층(130)은 단층으로 도시되어 있으나, 이는 예시적인 것이고, 다층막 구성을 가질 수도 있다.
양자점 발광층(150)을 구성하는 양자점(154)은 Si계 나노결정, II-VI족계 화합물 반도체 나노결정, III-V족계 화합물 반도체 나노결정, IV-VI족계 화합물 반도체 나노결정 및 이들의 혼합물 중 어느 하나의 나노결정을 포함할 수 있다. II-VI족계 화합물 반도체 나노결정은 CdS, CdSe, CdTe, ZnS, ZnSe, ZnTe, HgS, HgSe, HgTe, CdSeS, CdSeTe, CdSTe, ZnSeS, ZnSeTe, ZnSTe, HgSeS, HgSeTe, HgSTe, CdZnS, CdZnSe, CdZnTe, CdHgS, CdHgSe, CdHgTe, HgZnS, HgZnSe, HggZnTe, CdZnSeS, CdZnSeTe, CdZnSTe, CdHgSeS, CdHgSeTe, CdHgSTe, HgZnSeS, HgZnSeTe 및 HgZnSTe로 구성된 군으로부터 선택된 어느 하나일 수 있다. III-V족계 화합물 반도체 나노결정은 GaN, GaP, GaAs, AlN, AlP, AlAs, InN, InP, InAs, GaNP, GaNAs, GaPAs, AlNP, AlNAs, AlPAs, InNP, InNAs, InPAs, GaAlNP, GaAlNAs, GaAlPAs, GaInNP, GaInNAs, GaInPAs, InAlNP, InAlNAs, 및 InAlPAs로 구성된 군으로부터 선택된 어느 하나일 수 있다. IV-VI족계 화합물 반도체 나노결정은 SbTe일 수 있다.
정공수송층(hole transport layer)(170)은 양자점 발광층(170)에 정공을 전달할 수 있는 다양한 재질로 형성될 수 있다. 예를 들어, PEDOT, PSS, PPV, PVK 등의 전도성 고분자 재질이 사용될 수 있으며, 또는, p형 반도체 재질, 예를 들어, p-AlxGayInzN (x+y+z=1)이 사용될 수 있다. 정공수송층(170)은 단층으로 도시되어 있으나, 이에 한정되지 않으며, 다층막 구성일 수도 있다.
기판(110)의 재질로는 실리콘(Si), 실리콘 카바이드(SiC), 사파이어(sapphire) GaN, LiGaO2, ZrB2, ZnO 또는 (Mn,Zn)FeO4 등이 채용될 수 있으며, 이 외에도, 기판(110) 상에 형성되는 전자수송층(130)의 재질에 알맞은 다양한 물질이 채용될 수 있다.
전자수송층(130) 및 정공수송층(170) 각각의 일측에는 전자, 정공 주입을 위한 제1전극(181) 및 제2전극(182)이 형성되며, 도시된 바와 같이, 정공수송층(170)의 상면에 제1전극(181)이 형성되고, 기판(110)의 하면에 제2전극(182)이 형성될 수 있다. 이러한 전극 구조는 통상 수직형 구조라고 하며, 기판(110)이 전도성 재질일 때, 채용될 수 있다.
제1전극(181) 및 제2전극(182) 중 어느 하나는 양자점 발광층(150)에서 생성된 광이 일방향으로 출사되되도록 광을 반사시키기 위해, 반사전극으로 구성될 수 있다. 예를 들어, 기판(110)의 하면에 마련된 제2전극(152)을 반사전극으로 구성하는 경우, 양자점 발광층(150)에서 생성된 광은 전면(front side)으로 출사되게 된다. 반사전극인 제2전극(182)은 Al, Cu 등과 같은 반사 메탈 소재로 형성될 수 있다. 제1전극(181)은 ITO(Indium Tin Oxide), IZO(Indium Zinc Oxide)와 같은 투명 전극 소재로 형성될 수 있다. 투명 전극 소재로 된 제1전극(181)과 반사 메탈 소재로 된 제2전극(182)의 위치는 서로 바뀔 수 있다.
도 5는 다른 실시예에 따른 발광 소자(200)의 개략적인 구성을 보인다. 발광 소자(200)는 기판(210) 상에 순차 형성된 전자수송층(130), 양자점 발광층(150), 정공수송층(170)을 포함한다. 본 실시예는 제2전극(183)의 배치에서 도 1의 발광 소자(100)와 차이가 있다. 즉, 제2전극(183)은 전자수송층(130)의 상면 일측에 형성되어 있다. 이러한 구조는 통상, 메사 구조라 하는데, 기판(210) 상에 전자수송층(130), 양자점 발광층(150), 정공수송층(170)을 순차 형성한 후, 정공수송층(170)과 양자점 발광층(150)의 영역 일부를 전자수송층(130) 상면 일부가 드러나도록 에칭한 후, 이 영역에 제2전극(183)을 마련하는 것이다. 기판(210)이 전도성이 없는 재질인 경우, 이러한 구조가 채용될 수 있다. 기판(210)은 투광성 소재로 형성될 수 있다. 기판(310)의 하면에는 메탈 소재의 반사층(190)을 더 형성될 수 있고 이에 따라, 양자점 발광층(150)에서 생성된 광은 전면(front side)으로 출사되게 된다. 반사층(190)의 위치는 기판(310)과 전자수송층(130) 사이의 위치로 변형될 수도 있다.
도 6은 또 다른 실시예에 따른 발광 소자(300)의 개략적인 구성을 보인다. 실시예의 발광 소자(300)는 양자점 발광층(150)에서 생성된 광의 파장 범위 중, 소정 공진 조건을 만족하는 특정 파장의 광을 증폭 출사하는 레이저 다이오드이다.
발광 소자(300)는 기판(310) 상에 순차 형성된, 하부 브래그반사층(320), 전자수송층(130), 양자점 발광층(150), 정공수송층(170), 상부 브래그반사층(350)을 포함한다. 하부 브래그반사층(320) 및 상부 브래그반사층(350)은 굴절률이 다른 유전체 물질이 교번 적층된 구조로 이루어지며, 적층수는 반사율을 고려하여 적절히 정해질 수 있다. 상부 브래그반사층(350)의 상면에는 제1전극(191)이, 기판(310)의 하면에는 제2전극(192)이 형성된다. 제1전극(191)은 양자점 발광층(150)에서 생성된 광을 하부로 반사시키도록 반사전극으로 구성된다. 제2전극(192)도 반사전극으로 구성되며, 소정 크기의 어퍼쳐(A) 간격으로 이격된 두 부분으로 나뉘어져 있다. 양자점 발광층(150)에서 생성된 소정 파장 범위의 광 중, 상부 브래그반사층(350)과 하부 브래그반사층(320) 사이에서 공진하며 증폭된 특정 파장의 광이 상기 어퍼쳐(A)를 통해 출사된다.
상술한 발광소자(100, 200, 300)들은 발광층에 패터닝된 그래핀층과 양자점을 함께 채용한 것으로 예시적인 구조를 설명한 것이며, 이로부터 다양한 변형이 가능하다. 예를 들어, 발광소자가 적용되는 용도에 따라 기판이나 전극 구조가 변경될 수 있으며, 예시된 수직형, 수평형 외에, 수직-수평 구조가 사용될 수 있다. 또한, 박막 품질을 개선하고, 발광 효율을 높이기 위해 전자수송층, 정공수송층의 재질 변경이나 기타 다른 버퍼층의 도입, 그래핀층의 형성에 필요한 버퍼층 도입이 가능하다. 또한, 발광층에서 생성된 광이 외부로 출사되는 효율을 높이기 위한 출사패턴 등을 함께 적용하는 것이 가능하다.
이러한 본원 발명인 양자점 발광소자 및 그 제조방법은 이해를 돕기 위하여 도면에 도시된 실시예를 참고로 설명되었으나, 이는 예시적인 것에 불과하며, 당해 분야에서 통상적 지식을 가진 자라면 이로부터 다양한 변형 및 균등한 타 실시예가 가능하다는 점을 이해할 것이다. 따라서, 본 발명의 진정한 기술적 보호 범위는 첨부된 특허청구범위에 의해 정해져야 할 것이다.

Claims (17)

  1. 전자수송층;
    상기 전자수송층 위에서 상기 전자 수송층 상에 직접 접하고, 다수의 나노홀을 구비하는 형태로 패터닝된 그래핀층,
    상기 다수의 나노홀 내에 선택적으로 성장된 양자점을 포함하는 양자점 발광층; 및
    상기 양자점 발광층 및 그래핀층 위에 형성된 정공수송층;을 포함하고,
    상기 그래핀층은 10층 이내로 적층된 그래핀 시트이고,
    상기 양자점 발광층의 하면의 레벨은 상기 그래핀층의 하면의 레벨과 동일하고, 상기 양자점 발광층의 상면의 레벨은 상기 그래핀층의 상면의 레벨과 동일한 발광 소자.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 그래핀층은 하나 또는 복수의 그래핀 시트(grapheme sheet)로 이루어지는 발광 소자.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 다수의 나노홀은 일정한 크기와 피치를 가지며 형성된 발광 소자.
  4. 제1항에 있어서,
    하나의 나노홀에 적어도 하나의 양자점이 형성된 발광 소자.
  5. 삭제
  6. 삭제
  7. 삭제
  8. 삭제
  9. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 전자수송층 및 정공수송층 각각의 일측에는 전자, 정공 주입을 위한 제1전극 및 제2전극이 형성되는 발광 소자.
  10. 제9항에 있어서,
    상기 제1전극은 상기 전자 수송층의 하면 상에 배치되고, 상기 제2전극은 상기 정공 수송층의 상면 상에 배치되는 발광 소자.
  11. 제10항에 있어서,
    상기 제1전극 및 제2전극 중 어느 하나는 상기 양자점 발광층에서 생성된 광이 일방향으로 출사되게 반사하는 반사전극으로 구성되는 발광 소자.
  12. 제9항에 있어서,
    상기 제1전극 및 제2전극은 메사형 배치로 형성되는 발광 소자.
  13. 제12항에 있어서,
    상기 전자수송층 및 전공수송층의 어느 일면의 일측에는
    상기 양자점 발광층에서 생성된 광이 일방향으로 출사되도록 반사하는 반사층이 더 구비된 발광 소자.
  14. 제9항에 있어서,
    상기 제1전극과 전자수송층 사이 및 상기 제2전극과 정공수송층 사이 각각에는 브래그 반사층이 더 구비된 발광 소자.
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