KR101673971B1 - 메타-광경화 임프린팅 공정과 완전경화 포토리소그래피 공정에 의한 금속 산화물 복합 구조체 제조방법 - Google Patents

메타-광경화 임프린팅 공정과 완전경화 포토리소그래피 공정에 의한 금속 산화물 복합 구조체 제조방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 금속 산화물 복합 구조체 제조방법에 관한 것으로서, 기판 또는 박막의 상부에 감광성 금속-유기물 전구체층을 형성하는 단계와, 상기 감광성 금속-유기물 전구체층을 제1패턴이 형성된 임프린트용 스탬프로 가압하되, 상기 감광성 금속-유기물 전구체층이 완전경화되는 도즈보다 낮고 임계경화되는 도즈보다 높은 도즈로 광경화를 수행하는 메타-광경화 임프린팅 단계와, 상기 임프린트용 스탬프를 상기 감광성 금속-유기물 전구체층으로부터 제거하는 단계와, 상기 패턴된 감광성 금속-유기물 전구체층 상단에 제2패턴이 형성된 포토마스크를 위치시킨 후, 완전경화도즈 이상으로 자외선 또는 열을 조사하여 금속 산화 박막 패턴층을 형성하는 완전경화 포토리소그래피 단계와, 상기 경화가 완료된 금속 산화 박막 패턴층을 현상(Developing)하여, 상기 제1패턴과 제2패턴이 복합적으로 구현된 금속 산화물 복합 구조체를 형성하는 단계를 포함하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 메타-광경화 임프린팅 공정과 완전경화 포토리소그래피 공정에 의한 금속 산화물 복합 구조체 제조방법을 기술적 요지로 한다. 이에 의해 이종(異種)의 패턴이 복합적으로 구현된 금속 산화물 구조체의 제공이 용이하며, 완전경화가 되지 않을 정도의 도즈에서 임프린팅 공정이 진행되고, 그 후 포토리소그래피 공정에 의해 완전경화를 수행하여, 식각 공정이 생략된 중간 경화 공정을 추가함으로써, 식각 공정의 횟수를 줄일 수 있어 공정의 단순화 및 비용을 절감시키는 이점이 있다.

Description

메타-광경화 임프린팅 공정과 완전경화 포토리소그래피 공정에 의한 금속 산화물 복합 구조체 제조방법{Manufacturing method of metal oxide complex structure using meta-UV imprinting and photolithography}
본 발명은 금속 산화물 복합 구조체 제조방법에 관한 것으로서, 완전경화가 되지 않을 정도의 도즈에서 제1패턴에 의한 임프린팅 공정이 진행되고, 그 후 제2패턴에 의한 포토리소그래피 공정에 의해 완전경화를 수행하여, 이종(異種)의 패턴이 복합적으로 구현된 금속 산화물 복합 구조체를 제공하는 메타-광경화 임프린팅 공정과 완전경화 포토리소그래피 공정에 의한 금속 산화물 복합 구조체 제조방법에 관한 것이다.
나노기술(NT; Nano Technology)은 물리학, 화학, 생물학, 전자공학 및 재료공학 등 여러 과학기술 분야가 융합되어, 기존 기술의 한계를 극복하고, 다양한 산업 분야에 기술혁신을 야기함으로써, 인류 삶의 질을 획기적으로 향상시킬 것으로 기대되고 있으며, 정보기술(IT; Information Technology) 및 생명공학기술(BT; BioTechnology)과 더불어 21세기 산업 발전을 주도할 새로운 패러다임의 기술로서 주목받고 있다.
나노기술의 대표적인 분야 중 하나는 박막에 물리적인 형상의 구조체 또는 전기적으로 연결된 구조체를 형성하는 것이다. 이때, 박막에 금속 또는 금속 산화막을 기반으로 구조체를 형성하면, 나노 수준의 전류 전도 회로를 생성할 수 있다.
기판 또는 박막 위에 금속 산화물 구조체를 제조하는 방법은 흔히 포토리소그래피를 이용하거나 임프린팅 방법을 이용한다. 포토리소그래피는 빛이 조사된 부분만 내식성이 변하는 감광성 물질을 이용하여 패턴을 새기는 방법이다. 빛이 조사되는 방향에 마스크를 씌우면 빛이 기판에 닿지 않는다. 따라서 마스크를 일부분에만 씌우면 기판에 빛이 닿거나 닿지 않는 것을 조절할 수 있다. 빛이 조사되었는지 여부에 따라 감광성 물질의 화학적 형질이 변하므로 감광성 물질의 일부만 변성시켜서 특정한 패턴을 새길 수 있다.
임프린팅 방법은 패턴이 새겨진 임프린팅 스탬프를 사용하여 물리적인 압력을 가하여서 연질막에 패턴을 새기고 빛을 조사하여 경화시키는 방법이다.
이러한 구조는 2가지 종류 이상의 패턴을 중첩하여 새기는 방법으로 복잡한 패턴을 만들 수 있다.
임프린팅 방법을 두 번째 패턴으로 새길 경우 보통 이미 패턴이 형성된 미세구조 표면 위에 나노구조를 임프린트하는데 이 경우 패턴이 형성되어 요철이 있는 구조에 나노 구조를 물리적으로 임프린트하기 때문에 공정이 어려워진다. 어려운 이유는 미세구조의 상단 부분에 임프린팅에 사용되는 스탬프가 압착할 경우 미세구조의 상단에 힘이 집중되어 미세구조의 상단이 깨지거나 금이 가기 쉽기 때문이다.
따라서 미세구조 표면 위에 나노구조를 임프린트한 것과 동일한 구조를 생성하면서 임프린팅시 미세구조의 상단부에 힘이 집중되는 것을 방지하는 방법이 필요하다.
또한, 두 가지 패턴이 함께 새겨지는 경우 하나의 패턴을 새길 때마다 식각 (Etching) 공정이 필요하기 때문에 두 번의 식각 공정을 통해 복잡한 패턴이 새겨진 금속 산화물 구조체를 제조한다. 식각 공정은 복잡하고 비용이 많이 들기 때문에 식각 공정을 줄이는 발명이 필요하다.
대한민국특허청 등록특허공보 10-0845565호.
상기 문제점을 해결하기 위해 본 발명은, 완전경화가 되지 않을 정도의 도즈에서 제1패턴에 의한 임프린팅 공정이 진행되고, 그 후 제2패턴에 의한 포토리소그래피 공정에 의해 완전경화를 수행하여, 이종(異種)의 패턴이 복합적으로 구현된 금속 산화물 복합 구조체를 제공하는 메타-광경화 임프린팅 공정과 완전경화 포토리소그래피 공정에 의한 금속 산화물 복합 구조체 제조방법의 제공을 그 목적으로 한다.
상기 목적을 달성하기 위해 본 발명은, 기판 또는 박막의 상부에 감광성 금속-유기물 전구체층을 형성하는 단계와, 상기 감광성 금속-유기물 전구체층을 제1패턴이 형성된 임프린트용 스탬프로 가압하되, 상기 감광성 금속-유기물 전구체층이 완전경화되는 도즈보다 낮고 임계경화되는 도즈보다 높은 도즈로 광경화를 수행하는 메타-광경화 임프린팅 단계와, 상기 임프린트용 스탬프를 상기 감광성 금속-유기물 전구체층으로부터 제거하는 단계와, 상기 패턴된 감광성 금속-유기물 전구체층 상단에 제2패턴이 형성된 포토마스크를 위치시킨 후, 완전경화도즈 이상으로 자외선 또는 열을 조사하여 금속 산화 박막 패턴층을 형성하는 완전경화 포토리소그래피 단계와, 상기 경화가 완료된 금속 산화 박막 패턴층을 현상(Developing)하여, 상기 제1패턴과 제2패턴이 복합적으로 구현된 금속 산화물 복합 구조체를 형성하는 단계를 포함하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 메타-광경화 임프린팅 공정과 완전경화 포토리소그래피 공정에 의한 금속 산화물 복합 구조체 제조방법을 기술적 요지로 한다.
또한, 상기 기판은 무기물 기판 또는 폴리머 기판인 것이 바람직하며, 상기 무기물 기판은 실리콘(Si), 갈륨비소(GaAs), 갈륨인(GaP), 갈륨비소인(GaAsP), SiC, GaN, ZnO, MgO, 사파이어, 석영 및 유리 중 어느 하나를 사용하거나, 상기 폴리머 기판은 폴리카보네이트, 폴리에틸렌나프탈레이트, 폴리노르보넨, 폴리아크릴레이드, 폴리비닐알콜, 폴리이미드, 폴리에틸렌테레프탈레이트 및 폴리에테르셀폰 중 어느 하나를 사용하는 것이 바람직하다.
또한, 상기 감광성 금속-유기물 전구체층은 리튬(Li), 베릴륨(Be), 붕소(B), 나트륨(Na), 마그네슘(Mg), 알루미늄(Al), 규소(Si), 인듐(In), 황(S), 칼륨(K), 칼슘(Ca), 스칸듐(Sc), 타이타늄(Ti), 바나듐(V), 크로뮴(Cr), 망간(Mn), 철(Fe), 코발트(Co), 니켈(Ni), 구리(Cu), 아연(Zn), 갈륨(Ga), 저마늄(Ge), 비소(As), 셀레늄(Se), 루비듐(Rb), 스트론튬(Sr), 이트륨(Y), 지르코늄(Zr), 나이오븀(Nb), 몰리브덴(Mo), 루테늄(Ru), 로듐(Rh), 인듐(In), 주석(Sn), 텔루륨(Te), 안티몬(Sb), 바륨(Ba), 란탄(La), 세륨(Ce), 프라세오디뮴(Pr), 네오디뮴(Nd), 프로메튬(Pm), 가돌리늄(Gd), 하프늄(Hf), 탄탈륨(Ta), 텅스텐(W), 이리듐(Ir), 납(Pb), 비스무스(Bi), 폴로늄(Po) 또는 우라늄(U)으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 이상의 금속 원소를 포함하는 것이 바람직하다.
또한, 상기 감광성 금속-유기물 전구체층은 에틸헥사노에이트(Ethylhexanoate), 아세틸아세토네이트(Acetylacetonate), 디알킬디티오카바메이트(Dialkyldithiocarbamates), 카르복실산(Carboxylic acids), 카르복실레이트(Carboxylates), 피리딘(Pyridine), 디아민(Diamines), 아르신(Arsines), 디아르신(Diarsines), 포스핀(Phosphines), 디포스핀(Diphosphines), 부톡사이드(Butoxide), 이소프로팍사이드(Isopropoxide), 에톡사이드(Ethoxide), 클로라이드(Chloride), 아세테이트(Acetate), 카르보닐(Carbonyl), 카르보네이트(Carbonate), 하이드록사이드(Hydroxide), 아레네스(Arenas), 베타-디케토네이트(Beta-Diketonate), 2-니트로벤잘디하이드(2-Nitrobenzaldehyde) 또는 아세테이트 디하이드레이트(Acetate Dihydrate) 중 어느 하나 이상의 유기물 리간드를 포함하는 것이 바람직하다.
또한, 상기 감광성 금속-유기물 전구체층은 헥산, 4-메틸-2-펜타논(4-Methyl-2-Pentanone), 케톤, 메틸 이소부틸 케톤, 메틸 에틸 케톤, 물, 메탄올, 에탄올, 프로판올, 이소프로판올, 부탄올, 펜탄올, 헥산올, 디메틸설폭사이드(Dimethyl Sulfoxide: DMSO), 디메틸포름아마이드(Dimethylformamide: DMF), N-메틸피롤리돈, 아세톤, 아세토니트릴, 테트라하이드로퓨란(Tetrahydrofuran: THF), 테칸, 노난, 옥탄, 헵탄, 펜탄 또는 2-메톡시에탄올(E-Methoxyethanol)로 이루어진 군에서 선택된 적어도 어느 하나 이상의 용매를 이용해 생성하는 것이 바람직하다.
여기에서, 상기 메타-광경화 임프린팅 단계에서 광 조사하기 전에, 상기 감광성 금속-유기물 전구체층에 포함된 용매를 제거하는 건조과정이 선택적으로 이루어지는 것이 바람직하며, 상기 건조과정은, 50℃~200℃의 범위의 온도에서 30초에서 1시간의 범위에서 이루어지는 것이 바람직하다.
한편, 상기 임프린트용 스탬프는, 실리콘(Si), 산화실리콘(SiO2), 석영(Quartz), 니켈(Ni), 구리(Cu) 및 폴리머 중 어느 하나인 것이 바람직하며, 상기 폴리머 스탬프는 PDMS(Polydimethylsiloxane), PUA(Polyurethane acrylate), ETFE(Ethylene Tetrafluoroethylene), PFA(Perfluoroalkyl acrylate), PFPE(Perfluoropolyether) 및 PTFE(Polytetrafluoroethylene) 중 어느 하나를 사용하는 것이 바람직하다.
또한, 상기 메타-광경화 임프린팅 단계는, 상기 감광성 금속-유기물 전구체층이 금속 산화 박막으로 결정화(crystallization)되는 도즈보다 낮은 도즈에서 이루어지는 것이 바람직하다.
또한, 상기 포토리소그래피는 마스크 얼라이너(Mask Aligner), 오토 얼라이너(Auto Aligner), 플루오르화 크롬 스테퍼(KrF Stepper) 및 플루오르화 아르곤 스테퍼(ArF stepper) 중 어느 하나에 의해 이루어지는 것이 바람직하다.
본 발명은 완전경화가 되지 않을 정도의 도즈에서 제1패턴에 의한 임프린팅 공정이 진행되고, 그 후 제2패턴에 의한 포토리소그래피 공정에 의해 완전경화를 수행하여, 이종(異種)의 패턴이 복합적으로 구현된 금속 산화물 복합 구조체를 제공하는 효과가 있다.
특히, 식각 공정이 생략된 중간 경화 공정(메타-광경화 임프린팅 공정)을 추가함으로써, 식각 공정의 횟수를 줄일 수 있어 공정의 단순화 및 비용을 절감할 수 있는 효과가 있다.
도 1 - 본 발명에 따른 메타-광경화 임프린팅 공정과 완전경화 포토리소그래피 공정에 의한 금속 산화물 복합 구조체 제조방법에 대한 순서도.
도 2 - 본 발명에 따른 메타-광경화 임프린팅 공정과 완전경화 포토리소그래피 공정에 의한 금속 산화물 복합 구조체 제조방법에 대한 모식도.
도 3 - 인가해주는 빛의 세기에 따라 감광성 금속-유기물 전구체층의 경화된 높이를 나타낸 민감도(Sensitivity) 곡선 그래프.
도 4 - 본 발명의 일실시예에 따른 메타-광경화 임프린팅 공정과 완전경화 포토리소그래피 공정에 의한 금속 산화물 복합 구조체의 전자현미경 사진을 나타낸 도.
본 발명은 이종(異種)의 패턴이 복합적으로 구현된 금속 산화물 구조체에 관한 것으로서, 특히 완전경화가 되지 않을 정도의 도즈에서 임프린팅 공정이 진행되고, 그 후 포토리소그래피 공정에 의해 완전경화를 수행하여, 식각 공정이 생략된 중간 경화 공정을 추가함으로써, 식각 공정의 횟수를 줄일 수 있어 공정의 단순화 및 비용을 절감할 수 있도록 하는 것이다.
이하에서는 첨부된 도면을 참조하여 본 발명에 대해 상세히 설명하고자 한다. 도 1은 본 발명에 따른 메타-광경화 임프린팅 공정과 완전경화 포토리소그래피 공정에 의한 금속 산화물 복합 구조체 제조방법에 대한 순서도이고, 도 2는 본 발명에 따른 메타-광경화 임프린팅 공정과 완전경화 포토리소그래피 공정에 의한 금속 산화물 복합 구조체 제조방법에 대한 모식도이고, 도 3은 인가해주는 빛의 세기에 따라 감광성 금속-유기물 전구체층의 경화된 높이를 나타낸 민감도(Sensitivity) 곡선 그래프이며, 도 4는 본 발명의 일실시예에 따른 메타-광경화 임프린팅 공정과 완전경화 포토리소그래피 공정에 의한 금속 산화물 복합 구조체의 전자현미경 사진을 나타낸 도이다.
도시된 바와 같이 본 발명에 따른 메타-광경화 임프린팅 공정과 완전경화 포토리소그래피 공정에 의한 금속 산화물 복합 구조체 제조방법은, 기판 또는 박막의 상부에 감광성 금속-유기물 전구체층을 형성하는 단계와, 상기 감광성 금속-유기물 전구체층을 제1패턴이 형성된 임프린트용 스탬프로 가압하되, 상기 감광성 금속-유기물 전구체층이 완전경화되는 도즈보다 낮고 임계경화되는 도즈보다 높은 도즈로 광경화를 수행하는 메타-광경화 임프린팅 단계와, 상기 임프린트용 스탬프를 상기 감광성 금속-유기물 전구체층으로부터 제거하는 단계와, 상기 패턴된 감광성 금속-유기물 전구체층 상단에 제2패턴이 형성된 포토마스크를 위치시킨 후, 완전경화도즈 이상으로 자외선 또는 열을 조사하여 금속 산화 박막 패턴층을 형성하는 완전경화 포토리소그래피 단계와, 상기 경화가 완료된 금속 산화 박막 패턴층을 현상(Developing)하여, 상기 제1패턴과 제2패턴이 복합적으로 구현된 금속 산화물 복합 구조체를 형성하는 단계를 포함하여 이루어지는 것을 특징으로 한다.
본 발명에 따른 메타-광경화 임프린팅 공정과 완전경화 포토리소그래피 공정에 의한 금속 산화물 복합 구조체 제조방법은, 먼저, 기판 또는 박막의 상부에 감광성 금속-유기물 전구체층을 형성하여 이루어진다.
상기 기판은 무기물 기판 또는 폴리머 기판을 사용하며, 상기 기판이 무기물 기판일 경우 기판은 실리콘(Si), 갈륨비소(GaAs), 갈륨인(GaP), 갈륨비소인(GaAsP), SiC, GaN, ZnO, MgO, 사파이어, 석영 및 유리 중 어느 하나를 사용할 수 있으며, 입자 구조가 명확하여 상부에 형성될 감광성 금속-유기물 전구체층에 기판의 입자가 투입되지 않으면 어떠한 무기물 기판도 무방하다.
또한, 기판이 폴리머 기판일 경우 기판은 폴리카보네이트, 폴리에틸렌나프탈레이트, 폴리노르보넨, 폴리아크릴레이드, 폴리비닐알콜, 폴리이미드, 폴리에틸렌테레프탈레이트 및 폴리에테르셀폰 중 어느 것을 사용할 수 있다.
그리고, 감광성 금속-유기물 전구체는 리튬(Li), 베릴륨(Be), 붕소(B), 나트륨(Na), 마그네슘(Mg), 알루미늄(Al), 규소(Si), 인듐(In), 황(S), 칼륨(K), 칼슘(Ca), 스칸듐(Sc), 타이타늄(Ti), 바나듐(V), 크로뮴(Cr), 망간(Mn), 철(Fe), 코발트(Co), 니켈(Ni), 구리(Cu), 아연(Zn), 갈륨(Ga), 저마늄(Ge), 비소(As), 셀레늄(Se), 루비듐(Rb), 스트론튬(Sr), 이트륨(Y), 지르코늄(Zr), 나이오븀(Nb), 몰리브덴(Mo), 루테늄(Ru), 로듐(Rh), 인듐(In), 주석(Sn), 텔루륨(Te), 안티몬(Sb), 바륨(Ba), 란탄(La), 세륨(Ce), 프라세오디뮴(Pr), 네오디뮴(Nd), 프로메튬(Pm), 가돌리늄(Gd), 하프늄(Hf), 탄탈륨(Ta), 텅스텐(W), 이리듐(Ir), 납(Pb), 비스무스(Bi), 폴로늄(Po) 또는 우라늄(U)으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 이상의 금속 원소를 포함할 수 있으며, 이때 유기물은 에틸헥사노에이트(Ethylhexanoate), 아세틸아세토네이트(Acetylacetonate), 디알킬디티오카바메이트(Dialkyldithiocarbamates), 카르복실산(Carboxylic acids), 카르복실레이트(Carboxylates), 피리딘(Pyridine), 디아민(Diamines), 아르신(Arsines), 디아르신(Diarsines), 포스핀(Phosphines), 디포스핀(Diphosphines), 부톡사이드(Butoxide), 이소프로팍사이드(Isopropoxide), 에톡사이드(Ethoxide), 클로라이드(Chloride), 아세테이트(Acetate), 카르보닐(Carbonyl), 카르보네이트(Carbonate), 하이드록사이드(Hydroxide), 아레네스(Arenas), 베타-디케토네이트(Beta-Diketonate), 2-니트로벤잘디하이드(2-Nitrobenzaldehyde) 또는 아세테이트 디하이드레이트(Acetate Dihydrate) 중 어느 하나 이상의 유기물 리간드를 포함할 수 있다.
상기 감광성 금속-유기물 전구체는 다양한 용매를 이용하여 금속을 용해시켜서 유기물과 결합하는 방법으로 제조하는데, 이때 사용되는 용매는 헥산, 4-메틸-2-펜타논(4-Methyl-2-Pentanone), 케톤, 메틸 이소부틸 케톤, 메틸 에틸 케톤, 물, 메탄올, 에탄올, 프로판올, 이소프로판올, 부탄올, 펜탄올, 헥산올, 디메틸설폭사이드(Dimethyl Sulfoxide: DMSO), 디메틸포름아마이드(Dimethylformamide: DMF), N-메틸피롤리돈, 아세톤, 아세토니트릴, 테트라하이드로퓨란(Tetrahydrofuran: THF), 테칸, 노난, 옥탄, 헵탄, 펜탄 또는 2-메톡시에탄올(E-Methoxyethanol)로 이루어진 군에서 선택된 적어도 어느 하나 이상의 용매일 수 있다.
상기 감광성 금속-유기물 전구체 용액을 이용하여 상기 기판 상에 스핀코팅하여 상기 감광성 금속-유기물 전구체층을 형성한다.
그리고, 상기 기판 상부에 감광성 금속-유기물 전구체층을 형성한 후, 상기 감광성 금속-유기물 전구체층을 제1패턴이 형성된 임프린트용 스탬프로 가압하되, 상기 감광성 금속-유기물 전구체층이 완전경화되는 도즈보다 낮고 임계경화되는 도즈보다 높은 도즈로 광경화를 수행하는 메타-광경화 임프린팅 공정이 이루어지게 된다.
상기 임프린트용 스탬프는 경도가 높고 화학적 물리적 방법으로 세밀한 패턴을 새기기 쉬운 재질인 편이 유리하다. 이러한 재질로는 실리콘(Si), 산화실리콘(SiO2), 석영(Quartz), 니켈(Ni) 및 구리(Cu)가 있다. 본 실시예에서도 이들 중 어느 것을 사용하여도 무방하다. 또한 임프린트용 스탬프는 폴리머일 수도 있다. 이 경우 PDMS(Polydimethylsiloxane), PUA(Polyurethane acrylate), ETFE(Ethylene Tetrafluoroethylene), PFA(Perfluoroalkyl acrylate), PFPE(Perfluoropolyether) 및 PTFE(Polytetrafluoroethylene)로 만들 수 있다.
상기 임프린트용 스탬프는 제1패턴이 형성되어 있으며, 이는 일반적으로 나노 싸이즈의 패턴으로 구현되어, 후술할 포토리소그래피 공정에 의해 마이크로 또는 나노 싸이즈의 패턴과 복합적으로 구현되어 복합 패턴이 형성된 금속 산화물 구조체를 형성하고자 하는 것이다. 여기에서, 상기 금속 산화물 구조체는 서로 다른 형태의 나노 싸이즈 패턴 또는 마이크로 싸이즈 패턴이 복합적으로 형성될 수도 있다.
상기 임프린트용 스탬프로 상기 감광성 금속-유기물 전구체층을 가압하는데, 상기 감광성 금속-유기물 전구체층이 완전경화되지 않고 불완전경화는 이루어지도록 하는 도즈에서 임프린팅이 이루어지게 된다.
여기에서, 완전경화라 함은 상기 감광성 금속-유기물 전구체층이 완전 결정화(crystallization)되어 금속 산화 박막으로 변하는 것을 말하며, 임계경화는 최소한 임프린팅 공정에 의해 임프린팅 패턴(제1패턴)의 형태는 유지하면서, 임프린트용 스탬프의 디몰딩(demolding)이 용이한 정도의 경화이다. 따라서, 상기 감광성 금속-유기물 전구체층은 완전경화와 임계경화 사이의 불완전경화에 의해 메타-스테이블(meta-stable)한 상태의 금속 산화 박막의 형태로 남아 있게 된다.
즉, 상기 메타-광경화 임프린팅 공정은, 완전경화에 의한 상기 감광성 금속-유기물 전구체층이 금속 산화 박막으로 결정화(crystallization)되는 도즈보다 낮은 도즈에서 이루어지되, 최소한의 임프린팅 패턴은 유지가 되면서 임프린트용 스탬프의 디몰딩이 용이하게 되는 임계경화되는 도즈 이상에서 이루어지는 것이다.
이러한 메타-광경화 임프린팅 단계에서 광 조사하기 전에, 상기 감광성 금속-유기물 전구체층에 포함된 용매를 제거하는 건조과정이 선택적으로 이루어질 수 있으며, 즉, 임프린트용 스탬프 가압 하면서 건조과정을 수행하고, 그 후, 자외선을 조사하게 되는 것이다.
본 발명에서는 상기 건조과정이, 별도의 핫 플레이트나 오븐에서 베이킹 과정을 수행하지 않고, 임프린트 공정 중에 자외선을 조사하기 이전에 진행하는 것으로, 상기 건조과정은, 50℃~200℃의 범위의 온도에서 30초에서 1시간의 범위에서 이루어지는 것이 바람직하다.
이와 같이, 메타-광경화 임프린팅 공정이 완료되면, 상기 감광성 금속-유기물 전구체층으로부터 상기 임프린트용 스탬프를 제거한다.
그리고, 상기 패턴된 감광성 금속-유기물 전구체층 상단에 제2패턴이 형성된 포토마스크를 위치시킨 후, 완전경화도즈 이상으로 자외선 또는 열을 조사하여 금속 산화 박막 패턴층을 형성하는 완전경화 포토리소그래피 공정이 이루어진다.
즉, 메타-광경화 임프린팅 공정에 의해 불완전경화된 감광성 금속-유기물 전구체층을 포토리소그래피 공정에서 완전히 경화시켜, 금속 산화 박막으로 결정화시키는 것이다.
이때, 메타-광경화 임프린팅 공정에서 광경화 도즈는 완전경화가 이루어지지 않는 도즈에서 이루어졌으며, 상기 포토리소그래피 공정은 이러한 불완전경화 영역이 완전경화가 되도록 완전경화도즈 이상으로 자외선 또는 열을 조사하여 금속 산화 박막 패턴층이 형성되도록 한다.
즉, 제2패턴이 형성된 포토마스크에 의해 가려진 부분(노광되지 않은 부분)은 완전경화되지 않아 여전히 불완전경화된 상태이며, 노출된 부분은 완전경화도즈 이상으로 자외선 또는 열에 노출되었으므로, 노광되었던 부분은 완전경화가 이루어지게 된다.
여기에서, 상기 포토리소그래피는 마스크 얼라이너(Mask Aligner), 오토 얼라이너(Auto Aligner), 플루오르화 크롬 스테퍼(KrF Stepper) 및 플루오르화 아르곤 스테퍼(ArF stepper) 중 어느 하나를 사용한다.
그리고, 상기 경화가 완료된 금속 산화 박막 패턴층을 현상(Developing)하여, 불완전경화된 부분은 제거되고, 완전경화된 부분만 남게 되며, 이에 의해 상기 제1패턴과 제2패턴이 복합적으로 구현된 금속 산화물 복합 구조체를 형성하게 된다.
구체적으로는, 2-메톡시에탄올과 같은 현상용매에 침지시킨 후 질소 가스와 같은 불활성 가스로 수증기를 포함한 잔여물을 날리는 방법으로 금속 산화물 복합 구조체를 형성할 수 있다.
도 3은 인가해주는 빛의 세기에 따라 감광성 금속-유기물 전구체층의 경화된 높이를 나타낸 민감도(Sensitivity) 곡선 그래프이다. 여기서는 금속-유기물 전구체 중 Zn-유기물 전구체를 예로 든다. Zn-유기물 전구체는 완전경화된 후 현상(Developing)되면 ZnO층이 남는다.
금속-유기물 전구체의 자외선 민감도 곡선(sensitivity(D1.0) curve) 분석을 위하여, 실리콘 기판 상단에 합성된 Zn-유기물 전구체 레진을 1000rpm, 60초 동안 스핀 코팅한 후 80℃에서 120초가량 베이킹(Baking)하여 고정한다. 구멍의 직경이 1㎛이고 깊이가 1.3㎛인 홀-타입(hole-type) PFPE 나노스탬프를 사용하여 고정한 Zn-유기물 전구체를 압착시킨 후, 자외선을 2분, 2.5분, 3분, 3.5분, 4분, 4.25분, 5분, 5.5분, 6분, 7분, 9분 및 11분 동안 각각 조사한 후 PFPE 스탬프를 분리하여 1㎛ 폭의 기둥과 1.3㎛의 높이를 가진 금속 산화물 패턴을 형성하였다.
합성된 Zn-유기물 전구체 레진을 자외선 완전경화도즈 분석을 위하여 다양한 자외선 조사시간에 따라 형성된 패턴들을 2-메톡시에탄올을 솔벤트로 사용한 용액에 5분간 침지시켜서 완전한 자외선 경화 여부를 확인하였다.
즉 2-메톡시에탄올에 담근 후 AFM(Atomic Force Microscope)을 사용하여 용매 세정 전후의 금속 산화 패턴의 높이 변화를 분석하였다. 홀-타입 PFPE 스탬프의 패턴 깊이인 1.3㎛를 기준(100%)으로 하여 정규화(Normalized)한 높이를 그래프로 표현한 것이 빛의 도즈에 따른 민감도 그래프 도 3이다.
정규화된 높이의 값이 최초로 1(100%)이되는 값을 완전경화도즈라고 할 때, 본 Zn-유기물 전구체 레진의 경우 완전경화도즈는 8.25J/㎠이다. 그러나 이 값은 Zn-유기물 전구체의 경우이므로 금속의 종류에 따라 달라질 수 있다. 그래프 상에서는 특정한 도즈 값(약 6J/㎠)에서부터 정규화된 높이가 변하는 것을 볼 수 있다.
이하에서는 본 발명의 일실시예에 대해 설명하고자 한다.
먼저, 감광성 Zn-유기물 전구체를 합성하기 위하여, Zinc acetate dihydrate(Sigma-Aldrich Co., 미국), Monoethanolamine(Sigma-Aldrich Co., 미국), 2-nitrobenzenaldehyde(Sigma-Aldrich Co., 미국) 및 2-methoxyethanol(Sigma-Aldrich Co., 미국)을 일정양 혼합하여 감광성 Zn-유기물 전구체를 합성하였다.
그리고, 나노패턴 형성을 위한 임프린트 공정을 위해서 실리콘 마스터 스탬프(100nm pillar 직경 및 50nm pillar height-제1패턴)를 가진 pillar-type 실리콘 스탬프 상단에 PFPE(Perfluoropolyether) 레진을 적하시키며 PET(polyethylene-terephthalate) 기판을 압착시킨 후, 자외선을 3분 조사하여 Hole-type PFPE 나노스탬프를 제작하였다.
한편, 제2패턴 형성을 위한 포토리소그래피는 마스크 얼라이너(mask aligner [EVG620, EVG, 오스트리아])를 사용하였으며, 수 마이크로미터 선폭이 있는 Cr 포토마스크를 사용하였다.
그리고, 실리콘 기판 상단에 상기 합성된 감광성 Zn-유기물 전구체를 1000rpm, 60초 동안 스핀코팅한 후 상기 제작된 100nm hole 지름 및 50nm hole 깊이(제1패턴)를 가진 Hole-type PFPE 나노스탬프를 압착시킨 후, 20bar로 가압하면서 80℃에서 120초 동안 열을 가한 후, 연속적으로 6J/cm2의 자외선 도즈를 조사하고, 나노스탬프를 제거(Demolding)하여 메타 스테이블한 상태의 제1패턴이 형성된 Zn구조체를 형성하였다.
여기서 나노스탬프로 가압하면서, 80℃, 120초간 열처리는 일반적으로 감광성 Zn-유기물 전구체층 내 용매를 제거하기 위한 건조과정으로, 본 발명에서는 별도의 핫 플레이트나 오븐에서 베이킹 과정을 수행하지 않고, 임프린트 공정 중에 자외선을 조사하기 이전에 진행하였다.
이후 제1패턴이 형성된 감광성 Zn-유기물 전구체층 상단에 수 마이크로미터 선폭(제2패턴)이 있는 Cr 포토마스크를 얹은 후, 마스크 얼라이너(mask aligner [EVG620, EVG, 오스트리아])를 사용하여 완전경화도즈 이상인 10 J/cm2 의 자외선 도즈를 조사하였으며, developer(현상액)로써 용매로 사용한 2-methoxyethanol에 5분간 담근 후 질소가스로 blowing 하여서 제1패턴과 제2패턴이 복합적으로 구현된 ZnO 복합 구조체를 형성하였다.
도 4는 본 발명의 일실시예에 따른 메타-광경화 임프린팅 공정과 완전경화 포토리소그래피 공정에 의한 금속 산화물 복합 구조체의 전자현미경 사진을 나타낸 것으로서, 마이크로(제2패턴) 및 나노(제1패턴) 패턴이 입체적, 복합적으로 구현된 ZnO 복합 구조체의 형성이 가능함을 확인할 수 있었다.

Claims (14)

  1. 기판 또는 박막의 상부에 감광성 금속-유기물 전구체층을 형성하는 단계;
    상기 감광성 금속-유기물 전구체층을 제1패턴이 형성된 임프린트용 스탬프로 가압하되, 상기 감광성 금속-유기물 전구체층이 완전경화되는 도즈보다 낮고 임계경화되는 도즈보다 높은 도즈로 자외선 광경화를 수행하는 메타-광경화 임프린팅 단계;
    상기 임프린트용 스탬프를 상기 감광성 금속-유기물 전구체층으로부터 제거하는 단계;
    상기 패턴된 감광성 금속-유기물 전구체층 상단에 제2패턴이 형성된 포토마스크를 위치시킨 후, 완전경화도즈 이상으로 자외선 또는 열을 조사하여 금속 산화 박막 패턴층을 형성하는 완전경화 포토리소그래피 단계;
    상기 경화가 완료된 금속 산화 박막 패턴층을 현상(Developing)하여, 상기 제1패턴과 제2패턴이 복합적으로 구현된 금속 산화물 복합 구조체를 형성하는 단계;를 포함하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 메타-광경화 임프린팅 공정과 완전경화 포토리소그래피 공정에 의한 금속 산화물 복합 구조체 제조방법.
  2. 제 1항에 있어서,
    상기 기판은 무기물 기판 또는 폴리머 기판인 것을 특징으로 하는 메타-광경화 임프린팅 공정과 완전경화 포토리소그래피 공정에 의한 금속 산화물 복합 구조체 제조방법.
  3. 제 2항에 있어서,
    상기 무기물 기판은 실리콘(Si), 갈륨비소(GaAs), 갈륨인(GaP), 갈륨비소인(GaAsP), SiC, GaN, ZnO, MgO, 사파이어, 석영 및 유리 중 어느 하나인 것을 특징으로 하는 메타-광경화 임프린팅 공정과 완전경화 포토리소그래피 공정에 의한 금속 산화물 복합 구조체 제조방법.
  4. 제 2항에 있어서,
    상기 폴리머 기판은 폴리카보네이트, 폴리에틸렌나프탈레이트, 폴리노르보넨, 폴리아크릴레이드, 폴리비닐알콜, 폴리이미드, 폴리에틸렌테레프탈레이트 및 폴리에테르셀폰 중 어느 하나인 것을 특징으로 하는 메타-광경화 임프린팅 공정과 완전경화 포토리소그래피 공정에 의한 금속 산화물 복합 구조체 제조방법.
  5. 제 1항에 있어서,
    상기 감광성 금속-유기물 전구체층은 리튬(Li), 베릴륨(Be), 붕소(B), 나트륨(Na), 마그네슘(Mg), 알루미늄(Al), 규소(Si), 인듐(In), 황(S), 칼륨(K), 칼슘(Ca), 스칸듐(Sc), 타이타늄(Ti), 바나듐(V), 크로뮴(Cr), 망간(Mn), 철(Fe), 코발트(Co), 니켈(Ni), 구리(Cu), 아연(Zn), 갈륨(Ga), 저마늄(Ge), 비소(As), 셀레늄(Se), 루비듐(Rb), 스트론튬(Sr), 이트륨(Y), 지르코늄(Zr), 나이오븀(Nb), 몰리브덴(Mo), 루테늄(Ru), 로듐(Rh), 인듐(In), 주석(Sn), 텔루륨(Te), 안티몬(Sb), 바륨(Ba), 란탄(La), 세륨(Ce), 프라세오디뮴(Pr), 네오디뮴(Nd), 프로메튬(Pm), 가돌리늄(Gd), 하프늄(Hf), 탄탈륨(Ta), 텅스텐(W), 이리듐(Ir), 납(Pb), 비스무스(Bi), 폴로늄(Po) 또는 우라늄(U)으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 이상의 금속 원소를 포함하는 것을 특징으로 하는 메타-광경화 임프린팅 공정과 완전경화 포토리소그래피 공정에 의한 금속 산화물 복합 구조체 제조방법.
  6. 제 1항에 있어서,
    상기 감광성 금속-유기물 전구체층은 에틸헥사노에이트(Ethylhexanoate), 아세틸아세토네이트(Acetylacetonate), 디알킬디티오카바메이트(Dialkyldithiocarbamates), 카르복실산(Carboxylic acids), 카르복실레이트(Carboxylates), 피리딘(Pyridine), 디아민(Diamines), 아르신(Arsines), 디아르신(Diarsines), 포스핀(Phosphines), 디포스핀(Diphosphines), 부톡사이드(Butoxide), 이소프로팍사이드(Isopropoxide), 에톡사이드(Ethoxide), 클로라이드(Chloride), 아세테이트(Acetate), 카르보닐(Carbonyl), 카르보네이트(Carbonate), 하이드록사이드(Hydroxide), 아레네스(Arenas), 베타-디케토네이트(Beta-Diketonate), 2-니트로벤잘디하이드(2-Nitrobenzaldehyde) 또는 아세테이트 디하이드레이트(Acetate Dihydrate) 중 어느 하나 이상의 유기물 리간드를 포함하는 것을 특징으로 하는 메타-광경화 임프린팅 공정과 완전경화 포토리소그래피 공정에 의한 금속 산화물 복합 구조체 제조방법.
  7. 제 1항에 있어서,
    상기 감광성 금속-유기물 전구체층은 헥산, 4-메틸-2-펜타논(4-Methyl-2-Pentanone), 케톤, 메틸 이소부틸 케톤, 메틸 에틸 케톤, 물, 메탄올, 에탄올, 프로판올, 이소프로판올, 부탄올, 펜탄올, 헥산올, 디메틸설폭사이드(Dimethyl Sulfoxide: DMSO), 디메틸포름아마이드(Dimethylformamide: DMF), N-메틸피롤리돈, 아세톤, 아세토니트릴, 테트라하이드로퓨란(Tetrahydrofuran: THF), 테칸, 노난, 옥탄, 헵탄, 펜탄 또는 2-메톡시에탄올(E-Methoxyethanol)로 이루어진 군에서 선택된 적어도 어느 하나 이상의 용매를 이용해 생성하는 것을 특징으로 하는 메타-광경화 임프린팅 공정과 완전경화 포토리소그래피 공정에 의한 금속 산화물 복합 구조체 제조방법.
  8. 제 1항에 있어서, 상기 메타-광경화 임프린팅 단계에서 광 조사하기 전에,
    상기 감광성 금속-유기물 전구체층에 포함된 용매를 제거하는 건조과정이 선택적으로 이루어지는 것을 특징으로 하는 메타-광경화 임프린팅 공정과 완전경화 포토리소그래피 공정에 의한 금속 산화물 복합 구조체 제조방법.
  9. 제 8항에 있어서, 상기 건조과정은,
    50℃~200℃의 범위의 온도에서 30초에서 1시간의 범위에서 이루어지는 것을 메타-광경화 임프린팅 공정과 완전경화 포토리소그래피 공정에 의한 금속 산화물 복합 구조체 제조방법.
  10. 제 1항에 있어서, 상기 임프린트용 스탬프는,
    실리콘(Si), 산화실리콘(SiO2), 석영(Quartz), 니켈(Ni), 구리(Cu) 및 폴리머 중 어느 하나인 것을 특징으로 하는 메타-광경화 임프린팅 공정과 완전경화 포토리소그래피 공정에 의한 금속 산화물 복합 구조체 제조방법.
  11. 제10항에 있어서, 상기 폴리머 스탬프는,
    PDMS(Polydimethylsiloxane), PUA(Polyurethane acrylate), ETFE(Ethylene Tetrafluoroethylene), PFA(Perfluoroalkyl acrylate), PFPE(Perfluoropolyether) 및 PTFE(Polytetrafluoroethylene) 중 어느 하나인 것을 특징으로 하는 메타-광경화 임프린팅 공정과 완전경화 포토리소그래피 공정에 의한 금속 산화물 복합 구조체 제조방법.
  12. 제 1항에 있어서, 상기 메타-광경화 임프린팅 단계는,
    상기 감광성 금속-유기물 전구체층이 금속 산화 박막으로 결정화(crystallization)되는 도즈보다 낮은 도즈에서 이루어지는 것을 특징으로 하는 메타-광경화 임프린팅 공정과 완전경화 포토리소그래피 공정에 의한 금속 산화물 복합 구조체 제조방법.
  13. 제 1항에 있어서, 상기 포토리소그래피는 마스크 얼라이너(Mask Aligner), 오토 얼라이너(Auto Aligner), 플루오르화 크롬 스테퍼(KrF Stepper) 및 플루오르화 아르곤 스테퍼(ArF stepper) 중 어느 하나인 것을 특징으로 하는 메타-광경화 임프린팅 공정과 완전경화 포토리소그래피 공정에 의한 금속 산화물 복합 구조체 제조방법.
  14. 삭제
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