KR101652720B1 - 아라미드와 폴리프로필렌의 결합력을 향상시킨 프리프레그 조성물 및 이를 이용하여 제조된 고인장력 복합소재 - Google Patents

아라미드와 폴리프로필렌의 결합력을 향상시킨 프리프레그 조성물 및 이를 이용하여 제조된 고인장력 복합소재 Download PDF

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Abstract

본 발명은 아라미드와 폴리프로필렌의 결합력을 향상시킨 프리프레그 및 이를 이용하여 인장력을 높이도록 제조된 복합소재에 관한 것으로, 아라미드 원사와 폴리프로필렌 수지의 결합력을 향상시킨 프리프레그 조성물로서, 상기 아라미드 원사 50-64중량%와 상기 폴리프로필렌 수지 36-50중량%가 혼합된 혼합물 100중량부에 대하여, 소르비톨 10-20중량부, 에폭시수지 10-20중량부, 윤활제 2-4중량부 및 첨가제 2-4중량부 포함하여 조성된 것을 특징으로 하는 아라미드와 폴리프로필렌의 결합력을 향상시킨 프리프레그 조성물을 제공한다.
본 발명에 따르면, 계면에서의 결합력이 향상되므로 아라미드-폴리프로필렌 프리프레그를 원활하게 형성할 수 있고, 이를 이용하여 인장력이 기존 대비 현저히 향상된 복합소재를 제조할 수 있는 효과가 있다.

Description

아라미드와 폴리프로필렌의 결합력을 향상시킨 프리프레그 조성물 및 이를 이용하여 제조된 고인장력 복합소재{IMPROVED ADHESION OF THE ARAMID AND POLYPROPYLENE PREPREG COMPOSITION AND COMPOSITE MATERIALS PREPARED TO IMPROVE THE TENSILE STRENGTH BY USING THIS}
본 발명은 아라미드와 폴리프로필렌의 결합력을 향상시킨 프리프레그 조성물 및 이를 이용하여 제조된 고인장력 복합소재에 관한 것이다.
일반적으로, 차량용 범퍼빔은 차량의 저속 충돌시 탄성적으로 변형하여 차량의 물리적인 손상을 최소화하기 위한 것으로서, 다른 자동차나 고정체와의 충돌시 그 충격을 흡수하여 탑승자의 안전을 도모하며, 동시에 차체의 변형을 최소화 할 수 있도록 자동차 전,후방에 배치되는 완충수단이다.
이러한 범퍼빔은 강도를 높일 경우 중량과 비용이 급증하고, 중량 및 비용을 줄이게 되면 강도가 낮아져 그 기능을 충분히 수행할 수 없게 된다.
이에, 경량화 소재를 사용하면서 강도는 높인 GMT(Glass fiber Mat reinforced Thermoplastic)가 개발된 바 있다.
여기에서, 상기 GMT는 범용수지인 폴리프로필렌(Polypropylene) 수지와 글래스 화이버 매트(Glass fiber Mat) 강화재로 이루어진 복합소재로서, 특히 T-Die를 통해 압출된 용융상태의 폴리프로필렌과 글래스 화이버 넌-우번 매트(Glass fiber non-woven Mat)가 직접 함침되어 수지와의 결합력이 우수하고, 글래스(Glass) 자체의 강도가 매트(Mat)상으로 보강되어 우수한 강도를 보이며, 경량성, 디자인 자유도는 물론 열가소성 수지에서 기인하는 높은 생산성, 재활용성 등의 특징을 갖는 소재이다.
이와 같은 GMT는 경량화가 가능하고, 충돌 에너지의 흡수성이 우수하며, 디자인 자유도가 향상되고, 조립성은 물론 내부식성, 강성, 복원성, 차음성, 제진성, 탄성 내충격성 등이 우수하여 범퍼빔, 시트백(Seat Back), 언더커버(Undercover) 등에 사용될 차세대 복합소재로서 주목 받고 있다.
그런데, 상기 GMT 소재는 신율이 작아 고속 충돌시 판파단 현상이 발생되므로 최근 자동차 부품의 스펙 강화와 맞물려 소재 측면에서도 많은 개선이 요구되고 있으며, 특히 범퍼빔의 경우 고속 충돌 및 에어백 등과 관련하여 충돌에 대한 더 높은 성능 개선이 요구되고 있다. 즉, 고속 충돌에서 범퍼빔의 완전 파손이 일어날 경우 초기 에너지 흡수능의 향상, 신율, 강도 등을 예로 들 수 있다.
이에 따라, 스틸 코드(Steel Cord)와 같은 금속섬유를 활용하려는 시도가 있었으며, 그 예로 WO 03/076234에서는 폴리머 매트릭스와 메탈 강화구조를 갖는 임팩트빔을 개시한 바 있고, US 5,290,079에서는 캡슐 장입형 유리섬유와 열가소성 수지, 연성의 메탈 스트랜드로 구성된 범퍼빔을 개시한 바 있으며, WO 05/118263에서는 메탈 코드와 넌 메탈릭 섬유로 구성된 Semi-Finished 시트를 개시한 바 있다.
하지만, 개시된 이들 기술들은 공정이 매우 복잡하고, 그에 따라 제조비용이 급격히 상승하는 단점이 있다.
이에, 본 발명자들은 아라미드 섬유에 주목하였다.
아라미드 섬유는 매우 높은 인장강도를 지닌 소재로서, 뛰어난 내열성과 내약품성을 지니고 있는 고기능성 섬유이며, 높은 고속 충격 강도를 요구하는 방탄복, 방탄헬멧 등에 주로 사용된다.
특히, 아라미드 섬유는 GMT 대비 2배 이상의 인장강도를 갖는다.
다만, 아라미드 섬유는 상대적으로 가격이 높고, 열경화성 플라스틱이 아닌 열가소성 플라스틱에서의 사용은 극히 드물다.
이와 관련하여, 고강도 실현을 위해 아라미드 섬유를 응용하여 복합소재를 만들려는 노력들이 시도되었는 바, 이를 테면 특허공고 제1997-0001183호, 등록특허 제0213308호, 공개특허 제2006-0117677호, 공개특허 제2012-0090780호 등을 들 수 있다.
그런데, 아라미드 섬유를 활용하기 위해서는 폴리프로필렌을 아라미드 섬유에 함침시켜 반경화상태의 중간재료인 프리프레그를 만들어야 하는데, 도 1의 사진에 예시된 바와 같이 아라미드 원사 자체 내 보풀이 발생하여 프리프레그 형성을 저해하는 단점이 있다.
이것은, 아라미드 섬유의 장점에도 불구하고, 이를 활용한 인장강도 향상 제품의 개발 기간을 지연시키는 요인으로 작용되고 있다.
본 발명은 상술한 바와 같은 종래 기술상의 많은 한계점을 고려하여 이를 해결하고자 창출된 것으로, 아라미드 섬유에 폴리프로필렌을 함침시켜 반경화상태의 중간재료인 프리프레그를 만들때 양자의 계면에서의 결합력 증대를 유도하여 프리프레그 형성을 원활하게 하고, 이렇게 형성된 프리프레그를 통해 인장력이 높아 충돌저항성이 우수한 복합소재를 제조할 수 있도록 한 아라미드와 폴리프로필렌의 결합력을 향상시킨 프리프레그 조성물 및 이를 이용하여 제조된 고인장력 복합소재를 제공함에 그 주된 목적이 있다.
본 발명은 상기한 목적을 달성하기 위한 수단으로, 아라미드 원사와 폴리프로필렌 수지의 결합력을 향상시킨 프리프레그 조성물로서, 상기 아라미드 원사 50-64중량%와 상기 폴리프로필렌 수지 36-50중량%가 혼합된 혼합물 100중량부에 대하여, 소르비톨 10-20중량부, 에폭시수지 10-20중량부, 윤활제 2-4중량부 및 첨가제 2-4중량부 포함하여 조성된 것을 특징으로 하는 아라미드와 폴리프로필렌의 결합력을 향상시킨 프리프레그 조성물을 제공한다.
이때, 상기 첨가제로는 유연성 증대를 위한 가소제인 DOP(디옥틸프탈레이트)가 사용될 수 있고, 또한 난연성을 증대시킬 목적으로 인계난연제인 트리크레딜호스페이트가 사용될 수 있으며, 또한 먼지나 오염 부착 방지를 위한 방오제로 알킬아민설페이트를 사용될 수 있다.
아울러, 상기 윤활제로는 탄화수소계, 지방산, 고급알코올계, 지방산 아마이드계, 금속비누계, 에스테르계 중 어느 하나를 사용할 수 있다.
그리고, 본 발명은 상기에 기재된 프리프레그 조성물을 시트 형태로 가공한 후 성형틀에서 가열 가압하여 GMT 시트와 합지시킨 것을 특징으로 하는 아라미드와 폴리프로필렌의 결합력을 향상시킨 프리프레그 조성물을 이용하여 제조된 고인장력 복합소재를 제공함에도 그 특징이 있다.
본 발명에 따르면, 계면에서의 결합력이 향상되므로 아라미드-폴리프로필렌 프리프레그를 원활하게 형성할 수 있고, 이를 이용하여 인장력이 기존 대비 현저히 향상된 복합소재를 제조할 수 있는 효과가 있다.
도 1은 아라미드 원사의 예시적인 사진,
도 2는 본 발명에 따른 프리프레그의 층상구조를 보인 단면도,
도 3은 본 발명에 따른 프리프레그를 이용한 복합소재의 예시적인 단면도.
이하에서는, 첨부도면을 참고하여 본 발명에 따른 바람직한 실시예를 보다 상세하게 설명하기로 한다.
본 발명 설명에 앞서, 이하의 특정한 구조 내지 기능적 설명들은 단지 본 발명의 개념에 따른 실시예를 설명하기 위한 목적으로 예시된 것으로, 본 발명의 개념에 따른 실시예들은 다양한 형태로 실시될 수 있으며, 본 명세서에 설명된 실시예들에 한정되는 것으로 해석되어서는 아니된다.
또한, 본 발명의 개념에 따른 실시예는 다양한 변경을 가할 수 있고 여러 가지 형태를 가질 수 있으므로, 특정 실시예들은 도면에 예시하고 본 명세서에 상세하게 설명하고자 한다. 그러나, 이는 본 발명의 개념에 따른 실시예들을 특정한 개시 형태에 한정하려는 것이 아니며, 본 발명의 사상 및 기술 범위에 포함되는 모든 변경물, 균등물 내지 대체물을 포함하는 것으로 이해되어야 한다.
아울러, 본 발명에서 설명하는 프리프레그(PrePreg:Preimpregnated Materials)는 결합재(Matrix)를 강화섬유(Reinforced Fiber)에 미리 함침시킨 시트 형태의 제품으로서 복합소재의 중간재료이며, 강화섬유에 합성수지를 침투시켜 반경화상태로 만든 것을 말한다.
이때, 강화섬유로는 주로 탄소섬유, 유리섬유, 아라미드섬유가 사용되고 있으나, 본 발명에서는 아라미드 섬유에 한정되며; 결합재로는 에폭시수지, 폴리에스테르수지, 열가소성수지 등이 사용되고 있으나, 본 발명에서는 내충격성(충돌안정성) 향상을 위한 인장강도 확보 차원에서 폴리프로필렌수지가 사용된다.
아울러, 계면에서의 접착력 증대를 위해 계면활성제, 윤활제 및 첨가제를 더 포함한다.
보다 구체적으로, 본 발명에 따른 아라미드와 폴리프로필렌의 결합력을 향상시킨 프리프레그 조성물은 아라미드 원사 50-64중량%와 폴리프로필렌 수지 36-50중량%가 혼합된 혼합물 100중량부에 대하여, 소르비톨 10-20중량부, 에폭시수지 10-20중량부, 윤활제 2-4중량부 및 첨가제 2-4중량부 포함하여 구성된다.
이때, 아라미드 원사는 방향족 폴리아미드 섬유를 말하며, 보통 유기섬유에 비해 매우 우수한 인장강도와 탄성률을 갖든가 혹은 뛰어난 내열성을 갖는 것이 특징이다.
이러한 아라미드 원사는 구조상 골격이 되는 벤젠핵이 직선적으로 연결된 것(파라계)과 그렇지 않은 것(메타계)으로 구분되는데, 파라계 아라미드 섬유는 고강도, 고탄성, 저수축 등 뛰어난 특징을 가지며 「마법의 실」이라 불려 타이어코드나 우주항공 분야에서 사용되고, 메타계 아라미드 섬유도 고내열성이 최대의 특징이며 방화복, 고온집진용 필터 백 등에 사용된다.
본 발명에서는 우수한 인장강도 확보를 위해 첨가되며, 50중량% 미만으로 첨가되면 규정치 이상의 인장강도를 얻을 수 없고, 과량첨가되면 좋겠지만 64중량%를 초과하는 순간 인장강도가 급격히 떨어지므로 상기 범위로 한정되어야 한다.
그리고, 폴리프로필렌 수지는 폴리에틸렌과 같이 석유에서 얻어진 프로필렌을 지글러－나타 촉매로 중합시킨 것으로, 저압법 폴리에틸렌과 같은 방법으로 만들어지며, 투명도가 높고 약간 경질이지만 내구성이 뛰어나기 때문에 본 발명에서는 이러한 이유로 첨가되며, 조성비는 아라미드 원사와의 상대론적 첨가비를 이룬다.
또한, 소르비톨과 에폭시수지는 폴리프로필렌의 결정을 미세화하여 결합력을 증대시킴으로써 폴리프로필렌의 강성, 열변형 등의 물성을 개량하고, 결정화 온도를 향상시키기 위해 첨가되는 계면활성 및 가교를 위한 것이다.
이때, 소르비톨과 에폭시수지를 각각 10중량부 미만으로 첨가하면 물성 개량효과가 없어 아라미드 원사와의 계면 접착력을 떨어뜨리고, 20중량부를 초과하면 반응성 및 성형성을 현저히 떨어뜨리므로 상기 범위로 한정하여야 한다.
그리고, 첨가제로는 유연성 증대를 위한 DOP(디옥틸프탈레이트)와 같은 가소제, 난연성을 증대시킬 목적인 트리크레딜호스페이트와 같은 인계난연제, 먼지나 오염 부착 방지를 위한 알킬아민설페이트와 같은 방오제 등이 더 첨가될 수 있는데 이들은 기능성 첨가물이다.
아울러, 윤활제는 플라스틱의 성형가공에 있어서 플라스틱과 성형 가공기의 마찰을 저감시키는 외부 윤활제로서 기능과, 플라스틱 입자간 마찰을 저하시키는 내부 활성에 효과를 발휘하는 기능을 위해 첨가되며, 과량 첨가시 결합력을 떨어뜨리므로 상기 범위로 한정되어야 하며, 바람직한 윤활제로는 탄화수소계, 지방산, 고급알코올계, 지방산 아마이드계, 금속비누계, 에스테르계 중 어느 하나를 사용할 수 있고, 특히 바람직하게로는 파라핀왁스, 합성폴리에틸렌, 유동파라핀, 스테아린산 등이 사용될 수 있다.
이러한 조성물을 이용하여 아라미드 원사에 폴리프로필렌 수지가 함침되게 하여 프리프레그를 만들게 되면, 도 2의 도시와 같이 아라미드 원사(100)와 폴리프로필렌 수지(200) 사이의 계면(300)에서 계면활성 및 결합력 증진이 이루어져 이들 사이의 결속력이 증대됨으로써 쉽게 끊어지지 않고 인장력이 우수한 프리프레그를 만들 수 있게 된다.
한편, 상기 프리프레그는 폴리프로필렌 수지를 포함하고 있기 때문에 앞서 종래 기술에서 설명하였던 GMT 소재와의 결합성이 매우 뛰어나다.
때문에, 도 3과 같이, 오븐에 프리프레그를 재치한 상태에서 GMT 시트(400)를 올려 놓고, 가열 가압 성형하게 되면 인장력이 월등히 향상된 복합소재를 만들 수 있게 된다.
이러한 복합소재는 자동차용 범퍼빔, 시트프레임, 언더커버 등 다양한 제품으로 활용될 수 있다.
이하, 실시예에 대하여 설명한다.
[실시예1]
아라미드 원사 50중량%와 폴리프로필렌 수지 50중량%가 혼합된 혼합물 100중량부에 대하여, 소르비톨 15중량부, 에폭시수지 15중량부, 계면활성제 5중량부, 윤활제 2중량부 및 첨가제 2중량부 첨가하여 폴리프로필렌 수지가 아라미드 원사에 함침되게 하여 프리프레그를 만들고, 이 프리프레그를 GMT와 합지 성형하여 판상의 복합소재를 제조하였다.
[실시예2]
상기 실시예1에서 아라미드 원사와 폴리프로필렌 수지의 비율만 54:46으로 조정하였고, 나머지는 동일하게 유지하였다.
[실시예3]
상기 실시예1에서 아라미드 원사와 폴리프로필렌 수지의 비율만 56:44로 조정하였고, 나머지는 동일하게 유지하였다.
[실시예4]
상기 실시예1에서 아라미드 원사와 폴리프로필렌 수지의 비율만 59:41로 조정하였고, 나머지는 동일하게 유지하였다.
[실시예5]
상기 실시예1에서 아라미드 원사와 폴리프로필렌 수지의 비율만 64:36으로 조정하였고, 나머지는 동일하게 유지하였다.
[비교예1]
상기 실시예1에서 아라미드 원사와 폴리프로필렌 수지의 비율만 40:60으로 조정하였고, 나머지는 동일하게 유지하였다.
[비교예2]
상기 실시예1에서 아라미드 원사와 폴리프로필렌 수지의 비율만 70:30으로 조정하였고, 나머지는 동일하게 유지하였다.
그리고, 종래의 경우에는 단순히 계면활성이나 접착을 위한 기능성 첨가물을 첨가하지 않은 상태로 아라미드 원사와 폴리프로필렌 수지를 50:50으로 혼합한 후 프리프레그를 만들고, 이를 GMT와 합지 성형하여 판상의 복합소재를 만들었다.
아울러, 이들 실시예들과 비교예들의 물성을 비교하기 위해 인장강도를 테스트 하였으며, 그 결과는 표 1에 나타내었다.
구분 종래예 실시예1 실시예2 실시예3 실시예4 실시예5 비교예1 비교예2
인장강도 450 887 896 848 984 851 798 785
(이때, 인장강도의 단위는 MPa 이다)
상기 표 1의 결과를 통해 알 수 있듯이, 본 발명의 조성 범주인 실시예1-5의 경우에는 스펙(Spec.)인 880MPa를 초과하는 우수한 인장강도를 확보할 수 있었고, 본 발명 조성 범위를 벗어난 비교예와 종래예의 경우에는 스펙에 미달하는 인장강도를 보였다.
이를 통해, 본 발명에 따른 프리프레그 조성물은 복합소재 제조시 목표로 하는 물성, 특히 인장강도 확보에 충분한 것으로 확인되었다.
100: 아라미드 원사 200: 폴리프로필렌 수지
300: 계면 400: GMT 시트

Claims (6)

  1. 아라미드 원사와 폴리프로필렌 수지의 결합력을 향상시킨 프리프레그 조성물로서,
    상기 아라미드 원사 50-64중량%와 상기 폴리프로필렌 수지 36-50중량%가 혼합된 혼합물 100중량부에 대하여, 소르비톨 10-20중량부, 에폭시수지 10-20중량부, 윤활제 2-4중량부 및 첨가제 2-4중량부 포함하여 조성되며;
    상기 첨가제로는 먼지나 오염 부착 방지를 위한 방오제로 알킬아민설페이트를 사용하는 것을 특징으로 하는 아라미드와 폴리프로필렌의 결합력을 향상시킨 프리프레그 조성물.
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 삭제
  5. 청구항 1에 있어서;
    상기 윤활제로는 탄화수소계, 지방산, 고급알코올계, 지방산 아마이드계, 금속비누계, 에스테르계 중 어느 하나를 사용하는 것을 특징으로 하는 아라미드와 폴리프로필렌의 결합력을 향상시킨 프리프레그 조성물.
  6. 청구항 1 또는 청구항 5에 기재된 프리프레그 조성물을 시트 형태로 가공한 후 성형틀에서 가열 가압하여 GMT 시트와 합지시킨 것을 특징으로 하는 아라미드와 폴리프로필렌의 결합력을 향상시킨 프리프레그 조성물을 이용하여 제조된 고인장력 복합소재.
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