KR101639209B1 - 개선된 구조의 젤리-롤 형 전극 조립체 및 이를 포함하는 이차 전지 - Google Patents

Abstract

본 발명은 개선된 구조의 젤리-롤 형 전극 조립체 대한 것으로서 더욱 상세하게는 활물질의 로딩량에 대해 영역별 또는 점진적인 구배를 형성하여 젤리-롤의 권취 후 충방전시 전지 팽창에 따른 응력을 효과적으로 분산시키도록 고안된 젤리-롤 형 전극 조립체에 대한 것이다. 본원 발명에 따른 젤리-롤형 전극 조립체는 젤리-롤 형태의 전극 조립체의 중심 부분에 전극 활물질의 양을 상대적으로 적게 로딩하여 권취시 응력을 해소하고 젤리-롤의 휨을 방지하는 효과가 있다. 또한, 전지의 충방전시 전극 활물질 팽창으로 인해 발생되는 힘이 중심부에 집중되지 않으므로 전극이 파손에 따른 성능 저하를 방지할 수 있다.

Description

개선된 구조의 젤리-롤 형 전극 조립체 및 이를 포함하는 이차 전지{A Cell Assembly with Improved Jelly-Roll Type Structure and A Secondary Battery Comprising the Same}

본 발명은 개선된 구조의 젤리-롤 형 전극 조립체 대한 것으로서 더욱 상세하게는 활물질의 로딩량에 대해 영역별 또는 점진적인 구배를 형성하여 젤리-롤의 권취 후 충방전시 전지 팽창에 따른 응력을 효과적으로 분산시키도록 고안된 젤리-롤 형 전극 조립체에 대한 것이다.

모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 이차전지의 수요가 급격히 증가하고 있고, 그러한 이차전지 중 높은 에너지 밀도와 방전 전압의 리튬 전지에 대해 많은 연구가 행해져 왔고, 또한 상용화되어 널리 사용되고 있다.

이차전지는 전지케이스의 형상에 따라, 전극조립체가 원통형 또는 각형의 금속 캔에 내장되어 있는 원통형 전지 및 각형 전지와, 전극조립체가 알루미늄 라미네이트 시트의 파우치형 케이스에 내장되어 있는 파우치형 전지로 분류된다.

또한, 전지케이스에 내장되는 전극조립체는 양극/분리막/음극의 적층 구조로 이루어진 충방전이 가능한 발전소자로서, 활물질이 도포된 긴 시트형의 양극과 음극 사이에 분리막을 개재하여 권취한 젤리-롤형과, 소정 크기의 다수의 양극과 음극을 분리막에 개재된 상태에서 순차적으로 적층한 스택형으로 분류된다. 그 중 젤리-롤형 전극조립체는 제조가 용이하고 중량당 에너지 밀도가 높은 장점을 가지고 있다.

일반적으로, 젤리-롤형 전극 조립체는 양극, 분리막, 음극에 일정한 텐션을 주어 권취하여 제조된다. 젤리-롤의 반경이 커질수록 중심부와 외곽 부분의 텐션 차이가 발생하여 상대적으로 중심부가 응력을 많이 받게 되며 이로 인해 휨이 발생하게 된다. 이렇게 휨이 발생하게 되면 불균일한 전극간 거리로 인해 저항이 증가하고 리튬이 석출되는 등 전지 성능에 악영향을 미칠 수 있다. 따라서 이러한 문제점을 근본적으로 해결할 수 있는 기술에 대한 필요성이 높은 실정이다.

본 발명은 상기와 같은 종래기술의 문제점과 기술적 과제를 해결하는 것을 목적으로 한다. 특히 본 발명은 젤리-롤 형태의 전극 조립체에 있어서, 젤리-롤의 권취에 따라 발생하는 또는 전지의 충방전시 전지 팽창에 따라 발생하는 전지 중심부의 응력을 효과적으로 분산시키도록 고안된 젤리-롤 형 전극 조립체를 제공하는 것을 목적으로 한다.

상기 과제를 해결하기 위해, 본원 발명은 활물질의 로딩량에 대해 영역별 또는 점진적인 구배를 형성하여 젤리-롤의 권취 후 충방전시 전지 팽창에 따른 응력을 효과적으로 분산시키도록 고안된 젤리-롤 형 전극 조립체를 제공한다.

상기 전극 조립체는 양극 집전체의 적어도 일면에 양극 활물질 코팅부를 포함하는 양극과 음극 집전체의 적어도 일면에 음극 활물질 코팅부를 포함하는 음극이 분리막을 이용하여 대향하도록 권취하여 구성되며, 상기 양극 및/또는 음극 활물질 코팅부에서 양극 및/또는 음극 활물질의 로딩양은 전극의 일측 단부로부터 타측 단부에 이르기까지 점진적으로 또는 계단식으로 증가되고, 여기에서 전극의 양 단부 중 로딩양이 상대적으로 적은 부분이 전극 조립체의 권취 시작 부분이고, 으로 하고 로딩양이 상대적으로 많은 부분을 전극 조립체의 권취 종료 부분인 것이다.

여기에서, 상기 양극 및/또는 음극 활물질 코팅부는 활물질이 코팅되지 않는 하나 이상의 무지부와 상기 무지부에 의해 분리되는 둘 이상의 활물질 영역을 포함할 수 있다.

여기에서, 상기 양극 및/또는 음극 활물질 코팅부에 형성된 어느 하나의 무지부를 중심으로 하여 권취 시작 부분 방향의 활물질 영역의 활물질의 로딩양이 권취 종료 방향의 활물질 영역의 활물질의 로딩양에 비해 상대적으로 적은 것이다.

여기에서, 상기 젤리-롤형 전극 조립체의 수평 단면이 타원형으로 제작되며, 상기 타원형 젤리-롤의 장반경 축 상에 위치하는 만곡부에 무지부가 형성될 수 있다.

또한, 상기 무지부는 타원형 젤리-롤의 단반경의 축 상에 위치하는 만곡부에 더 형성될 수 있다.

또한, 본원 발명은 전술한 바와 같은 젤리-롤형 전극 조립체를 포함하는 이차 전지를 제공한다.

본원 발명에 따른 젤리-롤형 전극 조립체는 젤리-롤 형태의 전극 조립체의 중심 부분에 전극 활물질의 양을 상대적으로 적게 로딩하여 권취시 응력을 해소하고 젤리-롤의 휨을 방지하는 효과가 있다. 또한, 전지의 충방전시 전극 활물질 팽창으로 인해 발생되는 힘이 중심부에 집중되지 않으므로 전극이 파손에 따른 성능 저하를 방지할 수 있다.

첨부된 도면은 발명의 바람직한 실시예를 예시하는 것이며, 상세한 설명과 함께 본 발명의 원리를 설명하는 것으로, 발명의 범위가 이에 국한되는 것은 아니다. 한편, 본 명세서에 수록된 도면에서의 요소의 형상, 크기, 축척 또는 비율 등은 보다 명확한 설명을 강조하기 위해서 과장되어진 것일 수 있다.
도 1은 통상적인 젤리-롤형 전극조립체의 모식도를 개략적으로 도시한 것이다.
도 2는 젤리-롤형 전극조립체의 외곽에서 중심부로 갈수록 응력이 증가하는 것을 나타내는 그래프이다.
도 3은 스태킹 구조의 전극 조립체를 나타낸 것으로 전극이 서로 이어져 있지 않아 전극이 팽창하더라도 휨이 발생하지 않음을 보여주는 사진이다.
도 4는 젤리-롤형 전극 조립체에서 권취 후 응력으로 인해 휨이 발생한 것을 보여주는 사진이다.
도 5는 전극 활물질이 집전체 상에 점진적인 구배를 형성하도록 로딩되어 있는 형상을 도시한 것이다.
도 6은 전극 활물질이 집전체 상에 계단식 구배를 형성하도록 로딩되어 있는 형상을 도시한 것이다.
도 7은 전극 활물질층에 무지부가 형성되어 있는 형상을 개략적으로 도시한 것이다.
도 8a 및 8b는 전극 조립체의 만곡부에 무지부가 형성되어 있는 형상을 개략적으로 도시한 것이다.

이하, 본 발명에 대하여 상세히 설명하기로 한다. 이에 앞서, 본 명세서 및 특허청구범위에 사용된 용어 또는 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다. 따라서, 본 명세서에 기재된 실시예와 도면에 도시된 구성은 본 발명의 가장 바람직한 일 실시예에 불과할 뿐이고 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.

이하 본원 발명에 예시된 도면을 중심으로 하여 본원 발명에 대해 더욱 상세하게 설명한다.

도 1은 통상적인 젤리 롤형 전극 조립체 및 이를 포함하는 전지의 모식도이다. 상기 젤리-롤형 전지는 분리막의 양면에 활물질이 도포된 집전체가 구비되고 이들이 함께 권취되어 형성되는 전지의 형태이다. 이러한 젤리-롤형 전극 조립체를 제조할 때, 일정한 텐션을 주어 권취하게 되므로 젤리-롤의 반경이 커질수록 중심부와 외곽부의 텐션 차이가 발생한다. 상대적으로 젤리-롤의 중심부가 응력을 더 많이 받게 된다.

도 2는 젤리-롤형 전극조립체 내부의 응력의 변화를 나타낸 그래프인데 이를 확인해 보면 중심부의 응력이 외곽부에 비해 높은 것을 알 수 있다.

도 3은 스태킹 구조의 전극 조립체를 나타낸 것으로 권취 타입의 젤리-롤형 전극 조립체와는 달리 스태킹 구조의 전극 조립체는 전극이 서로 이어져 있지 않아 전극이 팽창하더라도 휨이 발생하지 않는다.

도 4을 보면 젤리-롤형 전극 조립체에서 응력으로 인해 휨이 발생하는 것을 볼 수 있는데, 이러한 휨은 전지 제작 후 충방전시 전극의 팽창으로 인해 더 많이 발생하게 되며 전지의 두께가 증가하는데 영향을 주기도 한다. 특히 강한 텐션이 전지의 중심부에 발생됨으로써 휨이 중심부에 집중되어 잇는 것을 볼 수 있다. 상기와 같이 젤리-롤 형태의 전극 조립체의 휨은 전극 길이가 길고, 전지의 폭이 작을수록, 권취의 수가 증가할수록 증가된다. 또한, 전지를 사용함으로써 충방전이 지속되면 전지의 두께도 증가하게 되는데 이로 인해 전극간 거리가 불균일해 질 수 있다. 이것은 전지의 저항의 증가나 리튬 석출과 같이 전지 성능 저하를 가져올 수 있다.

본원 발명의 제1 측면은 전극 활물질의 양이 전지의 중심부로 갈수록 감소되는 젤리-롤 형태의 전극 조립체인 것이다. 상기 전극 조립체는 양극 집전체(121)의 적어도 일면에 양극 활물질 코팅부(122)를 포함하는 양극(120)과 음극 집전체(131)의 적어도 일면에 음극 활물질 코팅부(132)를 포함하는 음극(130)이 분리막(110)을 이용하여 대향하도록 권취하여 구성된 젤리-롤형 전극 조립체(100)로서, 상기 양극 및 음극 활물질층(122, 132)에서 양극 및/또는 음극 활물질의 로딩양은 전극의 일측 단부로부터 타측 단부에 이르기까지 점진적으로 또는 계단식으로 증가되도록 형성된다. 여기에서 전극의 양 단부 중 로딩양이 상대적으로 적은 부분이 전극 조립체의 권취 시작 부분이고, 로딩양이 상대적으로 많은 부분이 전극 조립체의 권취 종료 부분인 것이다.

본원 발명의 명세서에서 집전체(121, 131)는 특별한 표시가 없는 한 양극 집전체(121) 및 음극 집전체(131)를 모두 아우르는 표현이다.

또한, 본원 발명의 명세서에서 활물질 코팅부(122, 132) 또는 코팅부(122, 132)는 특별한 표시가 없는 한 양극 활물질 코팅부(122) 및 음극 활물질 코팅부(132)를 모두 아우르는 표현이다.

도 5는 본원 발명의 일 실시양태에 따른 전극을 도시한 것으로서, 집전체(121, 131)상에 활물질이 로딩되어 있는 모습을 개략적으로 나타낸 것이다. 도 5에서와 같이 본원 발명에 따른 전극 조립체에서는 권취 시작 부분(s)에서 권취 종료 부분(f)로 갈수록 단위면적당 활물질의 로딩양이 증가된다. 도 4에서 확인할 수 있는 바와 같이 집전체의 전체 면적에 걸쳐 동일한 양의 활물질이 로딩되는 경우에는 계속되는 충방전으로 활물질의 축소와 팽창이 반복되고 이로 인해 전극이 휘거나 파손되는 손상이 발생하게 된다. 특히 젤리-롤의 중심부로 응력이 더 몰리게 되므로 젤리-롤의 중심부에 손상이 발생할 확률이 높다. 따라서 젤리-롤의 중심쪽으로 활물질의 양을 적게 로딩함으로써 이러한 손상이 발생될 확률을 낮출 수 있다. 이에 반하여 젤리-롤의 외곽부에는 중심부에 대해 상대적으로 낮은 응력이 가하여지므로 중심부에 비해 많은 활물질이 로딩되어도 전극이 손상될 확률이 중심부에 비하여 적다.

본원 발명의 구체적인 일 실시양태에 따르면 활물질의 로딩양은 권취 시작 부분(s)에서 권취 종료 부분(f)로 갈수록 계단식으로 증가될 수 있다. 도 6은 활물질의 로딩양이 계단식으로 증가하는 양상을 개략적으로 도시한 것이다. 통상적으로 집전체 상에 활물질을 코팅하는 공정은 자동화 공정 시스템에 따라 수행되므로 집전체를 길이 방향의 일정한 간격으로 구획한 후 각 구획에 로딩되는 활물질의 양이 젤리-롤의 외곽 방향으로 갈수록 증가하도록 프로그램화 하여 도 6에 예시된 형태와 같은 전극을 제조할 수 있다.

본원 발명에 있어서, 젤리-롤형 전극 조립체의 집전체 상에 로딩되는 활물질의 전체 양은 최종 제품인 전지의 사용 목적이나 용도, 필요한 용량범위에 따라서 적절하게 정하여지며, 전체 로딩양이 정하여지면 그 범위 내에서 로딩양의 측면에서 양의 구배가 형성되도록 형성하도록 하여 활물질을 집전체 상에 로딩한다. 본원 발명에 있어서, 젤리-롤형 전극 조립체의 권취 시작 부근의 활물질의 로딩양은 각 전지의 최소 압연 밀도 이상으로 하는 것이 바람직하다. 젤리-롤형 전극 조립체의 권취 시작 부근의 활물질의 로딩양은 전체 활물질의 양과 구배에 의해 적절하게 결정될 수 있다.

본원 발명의 구체적인 일 실시양태에 따르면 활물질의 로딩양 구배 패턴은 양극 활물질 코팅층(122) 및 음극 활물질 코팅층(132)에 모두 형성되어 있을 수 있다. 또한, 본원 발명의 구체적인 일 실시양태에 따르면 상기 활물질의 로딩양 구배 패턴은 양극 활물질 코팅층(122)과 음극 활물질 코팅층(132) 중 어느 한나에만 형성되어 있는 것도 가능하다.

본원 발명의 제2 측면은 상기 전극 활물질층에 활물질이 코팅되지 않은 소정의 영역인 무지부를 포함하는 제리-롤 전극 조립체인 것이다.

이하 본원 발명의 명세서에서 무지부(123,133)는 집전체 상에 활물질이 전혀 코팅되지 않거나 집전체 표면이 50%이상 노출되도록 집전체 상에 활물질이 코팅된 소정의 영역을 의미한다. 또한 본원 명세서에서, 활물질 영역(124, 134)은 활물질 코팅층(123, 133)에서 무지부(123,133)가 아닌 부문을 지칭하기 위해 사용하는 것이다.

상기 무지부(123,133)는 활물질이 전혀 코팅되어 있지 않을 수 있다. 또는 상기 무지부(123,133)는 활물질이 스트라이프, 도트의 형태와 같이 소정의 패턴으로 분포할 수 있다. 본원 발명에 있어서 구체적인 다른 실태양태에 따르면 상기 무지부는 규칙적인 일정한 패턴이 없는 무정형의 패턴으로 코팅되어질 수 있다.

상기 무지부(123,133)는 권취 후 또는 충방전에 의한 전극 팽창시 전극 조립체(100)의 내부에서 발생되는 응력을 효과적으로 분산시켜 휨이 발생하지 않거나 휨을 완화하도록 하는 버퍼 영역으로서 작용하는 것이므로 활물질이 코팅되는 패턴은 특별하게 한정되는 것은 아니며, 활물질 영역에 비해 활물질의 양이 적게 코팅되는 영역으로 정의되는 것이 타당하다. 이에 따라 상기 무지부(123, 133)에 코팅되는 활물질의 양은 활물질 영역(124, 134)에 코팅되는 활물질의 양에 비해 20중량% 미만, 바람직하게는 10중량% 미만으로 코팅되는 것이다.

본원 발명의 구체적인 일 실시양태에 있어서, 상기 무지부(123, 133)는 젤리-롤형 전극 조립체(100)에서 외곽부에 비해 중심부에 더 많이 분포할 수 있다. 전술한 바와 같이 응력에 의해 발생되는 휨은 중심부에 집중되어 있으므로 상기 중심부에 집중된 응력을 효과적으로 분산하여 완화시키고 중심부와 외곽부에 가해지는 응력의 분포를 고르게 하기 위해 외곽부보다는 중심부로 갈수록 더 많은 또는 더 넓은 무지부(123, 133)가 형성될 수 있다. 일예로, 권취 시작점(s)에서 가까운 곳의 구획에는 권취 종료점(f)에 가까운 구획에 비해 일정한 면적의 무지부(123, 133)의 수를 증가시키는 형태로 무지부를 형성할 수 있다. 도 7에 도시된 형성 패턴은 본원 발명에 따른 실시예 중 하나를 대표적으로 예시한 것으로서 본원 발명의 목적 범위 내에서 다양한 변형이 가능함은 자명한 것이다.

도 7은 본원 발명이 구체적인 일 실시양태 중 하나인 것으로 활물질의 양이 계단식으로 증가하는 전극 패턴에서 활물질의 양이 서로 다른 두 단 사이에 무지부를 형성한 패턴을 개략적으로 도시한 것이다.

본원 발명의 제3 측면은, 무지부가 젤리-롤형 전극의 만곡부에 형성되는 것이다. 본원 발명의 구체적인 일 실시양태에 있어서, 전극 조립체(100)가 타원형으로 형성되는 경우 특히 이러한 무지부가 외곽의 만곡부(R)에 위치하게 되면 응력이 더욱 효율적으로 분산될 수 있다. 예를 들어 도 8a 및 8b는 본원 발명의 구체적인 일 실시양태에 따라서, 젤리-롤형 전극 조립체의 만곡부(R)에 무지부(123, 133)가 형성된 양상을 도시한 것이다.

우선 도 8a에 따르면 상기 무지부(123, 133)는 타원형의 전극 조립체의 장반경 축(lp) 상에 형성되는 것이다. 도시된 바와 같이 타원의 장반경 축(lp) 상에 위치하는 만곡부(R1)는 다른 부분에 비해 곡률반경이 작으므로 응력이 더 많이 발생된다. 따라서 이 부분에 무지부(123,133)를 형성하여 응력 분산을 유도할 수 있다. 또한, 도 8b에서와 같이 전극 조립체(100)에서 만곡부는 단반경 축(sp)상에 형성될 수도 있다. 상기 만곡부에 형성되는 무지부의 수, 넓이 및/또는 패턴은 특별히 한정되는 것은 아니며 구체적인 적용에 있어서, 다양한 수, 넓이 및/또는 패턴이 전극 조립체의 응력을 분산시키는데 적절한 방식으로 채택될 수 있다.

본원 발명의 구체적인 일 실시양태에 따르면 상기 무지부는 코팅층(122) 및 음극 활물질 코팅층(132)에 모두 형성되어 있을 수 있다. 이때, 각 활물질 코팅층(122, 132)에 분포한 무지부(123,133)는 패턴이나 분포하는 위치가 서로 같거나 다를 수 있다. 또한, 본원 발명의 구체적인 일 실시양태에 따르면 상기 무지부는 양극 활물질 코팅층(122)과 음극 활물질 코팅층(132) 중 어느 한나에만 형성되어 있는 것도 가능하다.

전술한 바와 같이 젤리-롤형 전극 조립체에서 권취나 충방전으로 인한 전극의 팽창으로 발생할 수 있는 텐션이나 응력을 효과적으로 분산시키는 방법을 본 발명의 실시예에 따른 도면을 참조하여 설명하였다. 그러나, 전극 활물질의 로딩 패턴, 무지부의 수, 면적, 위치 등은 특별히 한정되는 것은 아니며 전지의 최종 사용 목적이나 전지의 형태나 크기에 따라 적절하게 변형될 수 있는 것으로서, 본 발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기 내용을 바탕으로 본 발명의 범주 내에서 다양한 응용 및 변형을 행하는 것이 가능할 것이다.

100 전극 조립체 130 음극
110 분리막 131 음극 집전체
120 양극 132 음극 활물질 코팅층
121 양극 집전체 133 음극 무지부
122 양극 활물질 코팅층 134 음극 활물질 영역
123 양극 무지부 124 양극 활물질 영역

Claims (6)

1. 양극 집전체의 적어도 일면에 양극 활물질 코팅부를 포함하는 양극과 음극 집전체의 적어도 일면에 음극 활물질 코팅부를 포함하는 음극이 분리막을 이용하여 대향하도록 권취하여 구성되며, 상기 양극 및/또는 음극 활물질 코팅부에서 양극 및/또는 음극 활물질의 로딩양은 전극의 일측 단부로부터 타측 단부에 이르기까지 점진적으로 또는 계단식으로 증가되고, 여기에서 전극의 양 단부 중 로딩양이 상대적으로 적은 부분이 전극 조립체의 권취 시작 부분이고, 로딩양이 상대적으로 많은 부분을 전극 조립체의 권취 종료 부분이며,
   상기 양극 및/또는 음극 활물질 코팅부는 활물질이 코팅되지 않은 하나 이상의 무지부와 상기 무지부에 의해 분리되는 둘 이상의 활물질 영역을 포함하고, 권취 종료 부분에서 권취 시작 부분으로 갈수록 무지부의 수가 증가되거나 또는 무지부의 면적이 넓어지는 것인, 젤리-롤형 전극 조립체.
   
2. 삭제
3. 제1항에 있어서,
   상기 양극 및/또는 음극 활물질 코팅부에 형성된 어느 하나의 무지부를 중심으로 하여 권취 시작 부분 방향의 활물질 영역의 활물질의 로딩양이 권취 종료 방향의 활물질 영역의 활물질의 로딩양에 비해 상대적으로 적은 것인, 젤리-롤형 전극 조립체.
   
4. 제1항에 있어서,
   상기 젤리-롤형 전극 조립체의 수평 단면이 타원형으로 제작되며, 상기 타원형 젤리-롤의 장반경 축 상에 위치하는 만곡부에 무지부가 형성되는 것인, 젤리-롤형 전극 조립체.
   
5. 제4항에 있어서,
   상기 젤리-롤형 전극 조립체의 수평 단면이 타원형으로 형성되며, 상기 타원형 젤리-롤의 단반경의 축 상에 위치하는 만곡부에 무지부가 더 형성되는 것인, 젤리-롤형 전극 조립체.
   
6. 제1항 및 제3항 내지 제5항 중 어느 한 항에 따른 전극 조립체를 포함하는 이차 전지.

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