KR101600286B1 - 역구조 유기태양전지의 제조방법 및 이로부터 제조된 역구조 유기태양전지 - Google Patents

역구조 유기태양전지의 제조방법 및 이로부터 제조된 역구조 유기태양전지 Download PDF

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Abstract

본 발명은 역구조 유기태양전지에 관한 것으로, 전극의 극성을 바꾼 역구조를 구현한 유기태양전지 및 이를 제조하는 방법에 관한 것이다.

Description

역구조 유기태양전지의 제조방법 및 이로부터 제조된 역구조 유기태양전지 {MATHOD FOR MANUFACTURING OF INVERTED ORGANIC SOLAR CELLS AND INVERTED ORGANIC SOLAR CELLS USING THEREOF}
본 발명은 역구조 유기태양전지에 관한 것으로, 전극의 극성을 바꾼 역구조를 구현한 유기태양전지 및 이를 제조하는 방법에 관한 것이다.
최근들어, 신·재생에너지에 대한 관심이 더욱 고조되면서 미래 에너지로써의 가능성과 다양한 장점을 갖는 유기태양전지(Organic Photovoltaic Cells; OPV)가 주목받고 있다.
유기태양전지는 실리콘(Si)을 이용한 무기태양전지에 비하여 박막화 및 저비용 제조가 가능하여, 향후 각종 플렉서블(plexible) 소자에 다양하게 적용될 수 있다는 장점이 있다.
일반적으로, 유기태양전지는 양극층, 정공추출층, 광활성층 및 음극층을 포함하여 이루어지며, 이러한 유기태양전지에 광이 조사되면 상기 광활성층에서 전자 및 정공으로 분리되어, 정공은 정공추출층을 경유하여 양극층을 통하여 추출되고, 전자는 음극층을 통하여 추출되는 원리로 작동한다.
이러한, 유기태양전지의 고효율, 장수명 및 소자구조 단순화 등이 요구됨에 따라, 이를 해결하기 위하여 TiO2, ZrO2, ZnO 등의 금속 산화물(metal oxide)을 활용하면서, 역구조를 갖는 유기태양전지가 공기 중에서 안정하고, 롤-투-롤(roll-to-roll) 공정에 적용될 수 있는 가장 대표적인 방안으로 대두되고 있다.
역구조 유기태양전지는 일반적인 정구조 유기태양전지의 소자 구조에서 인듐-주석 산화물(ITO)과 같은 투명전극으로부터 정공이 주입되는 것과 대조적으로, 투명전극(예를들여, ITO 또는 FTO)으로부터 전자가 주입되어 음극(Cathod) 역할을 하며, 양극(Anode)은 Au, Ag과 같은 금속을 사용할 수 있다.
상기와 같은 역구조 유기태양전지의 소자 구조는 일반적인 정구조 유기태양전지 소자에서 사용하는 반응성이 높은 전자 주입 전극(음극)인 Ca, Ba 및 Li 등의 금속을 사용하지 않을 수 있으며, 양극과 음극 모두 일함수(work-function)가 높아 공기나 수분에 반응성이 없는 물질들을 사용할 수 있다는 장점이 있다.
또한, 역구조 유기태양전지의 전자추출층으로 유기물 이외의 금속 산화물을 이용할 경우 가시광선 영역에서의 투명도(Transparency)가 우수하고, 전하 수송(charge tranport) 능력이 우수하고, 공기 중에서도 안정하므로, 주로 용액 공정으로 형성되는 금속 산화물을 역구조 유기태양전지 소자에 응용하려는 시도가 많이 이루어지고 있다.
한편, 통상 유기태양전지의 기판으로 유리 기판을 사용하며, 그 위에 전극으로서 ITO나 FTO와 같은 산화물 전극을 형성한다. 그런데, 이러한 산화물 전극이 구비된 유리 기판을 구부리거나 휘게 되면 박막에 균열이 발생하여 더 이상 전극으로서 사용하지 못하는 문제가 발생한다. 뿐만 아니라, 금속 산화물의 증착을 위해서는 200℃ 이상의 고온 공정이 요구되는데, 이에 견딜 수 있는 기판으로는 유리 기판이 적합하나, 이 유리 기판도 유연하지 못한 문제점이 있다.
이와 같이, 기존 유기태양전지의 기판 및 전극의 한계 사용으로 인해, 200℃ 이상의 고온 공정에서 견딜 수 있으며, 기계적 강도가 우수하고 더불어 유연성 특성을 갖는 기판과 전극이 요구되고 있으며, 이에 가장 적합한 소자로서 스테인리스 스틸 기판을 활용한 연구가 활발히 진행되고 있다.
스테인리스 스틸은 유연하고 활성기체의 유입을 차단하는 특성면에서는 완벽하다. 하지만, 대부분 사용되는 기판은 콜드-롤(cold-roll) 타입의 스테인리스 스틸 포일(foil) 기판인데, 이는 표면에 수직 줄무늬 패턴을 가지고 있고, 0.3~2m의 피크-투-피크(peak-to-peak) 거칠기(roughness)를 갖고 있어, 이를 유기태양전지의 기판으로 직접 적용하게 되면 누설전류(leakage current)를 야기시키거나 단락(electrical short)을 초래하기 때문에 소자의 특성을 얻기가 어렵다. 따라서, 스테인리스 스틸을 유기태양전지의 기판으로 사용하기 위해서는 그 표면을 평탄화할 필요가 있으며, 더불어 스테인리스 스틸 기판 위에 고분자 층이나 별도의 금속층을 더 구비하여야만 한다.
뿐만 아니라, 종래 유기태양전지의 음극은 낮은 일함수(work function)를 갖고 공기 중에 취약하다는 문제가 있어, 봉지공정과정(encapsulation)이 요구되는 문제도 있다. 이러한 문제를 해결하기 위해서는 유기태양전지의 대량생산에 적합한 롤-투-롤(roll-to-roll) 공정이 필요하지만, 롤-투-롤 적용시 소자의 신뢰성이 급격히 저하되는 단점이 있다.
따라서, 공기 중에서의 안정과 투명도 등의 특성이 우수한 역구조 유기태양전지를 제조함에 있어서, 대량생산의 제조가 가능한 구조를 갖는 소자의 개발이 요구된다.
본 발명의 일 측면은, 대량생산이 가능한 소자 구조를 갖는 역구조 유기태양전지의 제조방법 및 이로부터 제조된 역구조 유기태양전지를 제공하고자 하는 것이다.
본 발명의 일 측면은, 일체형 전도성 기판을 제조하는 단계;
상기 일체형 전도성 기판 상부에 광흡수층을 형성하는 단계;
상기 광흡수층 상부에 정공추출층을 형성하는 단계;
상기 정공추출층 상부에 투명 양극층을 형성하는 단계; 및
상기 투명 양극층 상부에 광학조절층을 형성하는 단계를 포함하고,
상기 일체형 전도성 기판은 금속층 상부에 스프레이 열분해법(spray pyrolysis)으로 전자추출층을 형성하는 것에 의해 제조되는 것을 특징으로 하는 역구조 유기태양전지의 제조방법을 제공한다.
본 발명의 다른 측면은, 상기 제조방법에 의해 제조되는 역구조 유기태양전지로서, 일체형 전도성 기판; 상기 일체형 전도성 기판 상에 형성되는 광흡수층; 상기 광흡수층 상에 형성되는 정공추출층, 상기 정공추출층 상에 형성되는 투명 양극층; 및 상기 투명 양극층 상에 형성되는 광학조절층을 포함하고,
상기 일체형 전도성 기판은 제1 표면을 갖는 금속층 및 상기 금속층 상부에 형성되고, 제2 표면을 갖는 전자추출층으로 이루어지는 것을 특징으로 하는 역구조 유기태양전지를 제공한다.
본 발명에 의하면, 기판 및 전극의 역할을 동시에 수행할 수 있는 일체형 전도성 기판을 스프레이 열분해법(spray pyrolysis)으로 용이하게 제조할 수 있으며, 이러한 일체성 전도성 기판을 포함할 경우 대량생산이 가능하면서 그 효율이 높은 역구조의 유기태양전지를 제공할 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 역구조 유기태양전지의 모식도를 나타낸 것이다.
본 발명자들은 유기태양전지를 제조함에 있어서, 유연성 및 투명성 등의 특성을 부여하면서 대량생산이 가능하도록 위해 깊이 연구한 결과, 적층되는 전극 구조를 역구조로 구비하면서 기판과 전극의 역할을 동시에 수행할 수 있는 일체형 전도성 기판을 적용하는 경우, 공기 중에서 안정적이고 유연성이 있으며, 고효율 및 장수명의 효과를 갖는 유기태양전지를 제공할 수 있음을 확인하고, 본 발명을 완성하기에 이르렀다.
이하, 본 발명에 대하여 상세히 설명한다.
본 발명의 일 측면에 따른, 역구조 유기태양전지를 제조하는 방법은 일체형 전도성 기판을 제조하는 단계; 상기 일체형 전도성 기판 상부에 광흡수층을 형성하는 단계; 상기 광흡수층 상부에 정공추출층을 형성하는 단계; 상기 정공추출층 상부에 투명 양극층을 형성하는 단계; 및 상기 투명 양극층 상부에 광학조절층을 형성하는 단계로 이루어질 수 있으며, 특히 상기 일체형 전도성 기판은 스프레이 열분해법(spray pyrolysis)에 의해 제조되는 것을 특징으로 한다.
본 발명에서 '일체형 전도성 기판'이라 하면, 기판과 전극의 역할을 동시에 수행하는 것을 의미한다.
통상, 유기태양전지의 전자추출층은 진공 증착 또는 스핀코팅 공정을 이용하여 제조하여 왔다. 이중, 진공 증착법의 일 예로 ZnO Sputtering이 주로 이용되며, 이와 같은 진공을 통한 증착법은 고비용이 소모되어 비경제적이며, 스핀코팅 공정의 일 예로는 ZnO 졸-겔 반응을 이용하는 방법이 주로 이용되며, 이는 롤-투-롤 공정에 이용하기 어려운 문제가 있다.
이에, 본 발명에서는 전자추출층을 형성함에 있어서, 기존의 진공 증착이나 스핀코팅 공정이 아닌 스프레이 열분해법(Spray Pyrolysis)을 이용하고자 하였으며, 이를 통해 기판과 전극의 역할을 동시에 수행할 수 있는 일체형 전도성 기판을 제조하고자 한다.
본 발명에 따르면, 스프레이 열분해법(Spray Pyrolysis)을 이용하여 일체형 전도성 기판을 제조할 수 있는데, 바람직하게는 금속층 상부에 스프레이 열분해법으로 전자추출층을 형성하는 것으로부터 일체형 전도성 기판을 제조할 수 있다.
보다 구체적으로, 상기 금속층 상부에 전자추출층을 형성하는 방법은 i) 상기 금속층 상부에 반도체 물질의 전구체와 용매를 혼합한 혼합물을 스프레이(spray)법으로 도포하는 단계 및 ii) 상기 혼합물을 도포한 후 100~450℃, 0.1~1.0시간 동안 열처리하는 단계로 이루어질 수 있다. 이에 따라, 본 발명에 따른 일체형 전도성 기판은 금속층과 상기 금속층 상부에 형성된 전자추출층으로 이루어질 수 있다.
이때, 상기 반도체 물질은 TiOx(x=1, 2, 3), 산화인듐(In2O3), 산화주석(SnO2), 산화아연(ZnO), 산화아연주석(Zinc Tin Oxide), 산화갈륨 (Ga2O3), 산화알루미늄, 산화티타늄, 산화구리(Copper(II) Oxide), 산화구리알루미늄(Copper Aluminium Oxide), 산화아연로듐 (Zinc Rhodium Oxide), 산화철, 산화크롬, 산화비스무스, IGZO (indium-Gallium Zinc Oxide) 및 ZrO2로 구성되는 그룹에서 선택된 적어도 하나 이상인 것이 바람직하다. 이와 같은 반도체 물질의 전구체는 졸-겔 전구체일 수 있으며, 상기 졸-겔 전구체는 금속 산화물 자체 또는 상기 금속 산화물의 금속을 함유하는 염 중에서 선택될 수 있다.
일 예로서, 상기 반도체 물질이 산화인듐(In2O3)인 경우, 그것의 전구체로서 질산인듐수화물(In(NO3)3·nH2O), 아세트산인듐(In(CH3COO)2), 아세트산인듐수화물(In(CH3(COO)2·nH2O), 염화인듐(InCl, InCl2, InCl3), 질산인듐(In(NO3)3), 질산인듐수화물(In(NO3)3·nH2O), 인듐아세틸아세토네이트(In(CH3COCHCOCH3)2) 및 인듐아세틸아세토네이트수화물(In(CH3COCHCOCH3)2·nH2O) 중 적어도 하나 이상일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
다른 일 예로, 상기 반도체 물질이 산화주석(SnO2)인 경우, 그것의 전구체로서 아세트산주석(Sn(CH3COO)2), 아세트산주석수화물(Sn(CH3(COO)2·nH2O), 염화주석(SnCl2, SnCl4), 염화주석수화물(SnCln·nH2O), 주석아세틸아세토네이트(Sn(CH3COCHCOCH3)2) 및 주석아세틸아세토네이트수화물(Sn(CH3COCHCOCH3)2·nH2O) 중에서 선택된 적어도 하나 이상일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
또 다른 일 예로, 상기 반도체 물질이 산화아연(ZnO)인 경우, 그것의 전구체로서 아연 산화물, 황산 아연, 불화 아연, 염화 아연, 브롬화 아연, 요오드화 아연, 과염소산 아연, 수산화아연(Zn(OH)2), 아세트산아연(Zn(CH3COO)2), 아세트산아연수화물(Zn(CH3(COO)2·nH2O), 디에틸아연(Zn(CH3CH2)2), 질산 아연(Zn(NO3)2), 질산아연수화물(Zn(NO3)2·nH2O), 탄산아연 (Zn(CO3)), 아연아세틸아세토네이트(Zn(CH3COCHCOCH3)2), 및 아연아세틸아세토네이트수화물(Zn(CH3COCHCOCH3)2·nH2O) 중에서 선택된 적어도 하나 이상일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
또 다른 일 예로, 상기 반도체 물질이 산화갈륨(Ga2O3)인 경우, 그것의 전구체로서 질산갈륨(Ga(NO3)3), 질산갈륨수화물(Ga(NO3)3·nH2O), 갈륨아세틸아세토네이트(Ga(CH3COCHCOCH3)3), 갈륨아세틸아세토네이트수화물(Ga(CH3COCHCOCH3)3·nH2O) 및 염화갈륨(Ga2Cl4, GaCl3) 중에서 선택된 적어도 하나 이상일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
또 다른 일 예로, 상기 반도체 물질이 산화알루미늄인 경우, 그것의 전구체로서 염화알루미늄(AlCl3), 질산알루미늄(Al(NO3)3), 질산알루미늄수화물(Al(NO3)3·nH2O) 및 알루미늄부톡사이드(Al(C2H5CH(CH3)O)) 중에서 선택된 적어도 하나 이상일 수 있으며, 이에 한정되는 것은 아니다.
또 다른 일 예로, 상기 반도체 물질이 산화티타늄인 경우, 그것의 전구체로서 티타늄아이소프로폭사이드(Ti(OCH(CH3)2)4), 염화티타늄(TiCl4), 티타늄에톡사이드(Ti(OC2H5)4) 및 티타늄부톡사이드(Ti(OC4H9)4) 중에서 선택된 적어도 하나 이상일 수 있으며, 이에 한정되는 것은 아니다.
또 다른 일 예로, 상기 반도체 물질이 산화구리(Copper(II) Oxide)인 경우, 그것의 전구체로서 염화구리(CuCl, CuCl2), 염화구리수화물(CuCl2·nH2O), 아세트산구리(Cu(CO2CH3), Cu(CO2CH3)2), 아세트산구리수화물(Cu(CO2CH3)2·nH2O), 구리아세틸아세토네이트(Cu(C5H7O2)2), 질산구리(Cu(NO3)2), 질산구리수화물(Cu(NO3)2·nH2O), 브롬화구리(CuBr, CuBr2), 구리탄산염(CuCO3·Cu(OH)2), 황화구리(Cu2S, CuS), 구리프탈로시아닌(C32H16N8Cu), 구리트리플로로아세테이트(Cu(CO2CF3)2), 구리아이소부티레이트 (C8H14CuO4), 구리에틸아세토아세테이트 (C12H18CuO6), 구리2-에틸헥사노에이트 ([CH3(CH2)3CH(C2H5)CO2]2Cu), 불화구리 (CuF2), 포름산구리수화물 ((HCO2)2Cu·nH2O), 구리글루코네이트 (C12H22CuO14), 구리헥사플로로아세틸아세토네이트 (Cu(C5HF6O2)2), 구리헥사플로로아세틸아세토네이트수화물 (Cu(C5HF6O2)2·nH2O), 구리메톡사이드 (Cu(OCH3)2), 구리네오데카노에이트 (C10H19O2Cu), 과염소산구리수화물 (Cu(ClO4)2·6H2O), 황산구리 (CuSO4), 황산구리수화물 (CuSO4·nH2O), 주석산구리수화물 ([-CH(OH)CO2]2Cu·nH2O), 구리트리플로로아세틸아세토네이트(Cu(C5H4F3O2)2), 구리트리플로로메탄설포네이트 ((CF3SO3)2Cu) 및 테트라아민구리황산염수화물 (Cu(NH3)4SO4·H2O) 중에서 선택된 적어도 하나 이상일 수 있으며, 이에 한정되는 것은 아니다.
또 다른 일 예로, 상기 반도체 물질이 산화철인 경우, 그것의 전구체로서 아세트산철(Fe(CO2CH3)2), 염화철(FeCl2, FeCl3), 염화철수화물(FeCl3·nH2O), 철아세틸아세토네이트(Fe(C5H7O2)3), 질산철수화물(Fe(NO3)3·9H2O), 철프탈로시아닌(C32H16FeN8) 및 철옥살레이트수화물(Fe(C2O4)·nH2O, Fe2(C2O4)3·6H2O) 중에서 선택된 적어도 하나 이상일 수 있으며, 이에 한정되는 것은 아니다.
또 다른 일 예로, 상기 반도체 물질이 산화크롬인 경우, 그것의 전구체로서 염화크롬(CrCl2, CrCl3), 염화크롬수화물(CrCl3·nH2O), 크롬카바이드(Cr3C2), 크롬아세틸아세토네이트(Cr(C5H7O2)3), 질산크롬수화물(Cr(NO3)3·nH2O), 수산화크롬아세트산((CH3CO2)7Cr3(OH)2) 및 크롬아세트산수화물([(CH3CO2)2Cr·H2O]2) 중에서 선택된 적어도 하나 이상일 수 있으며, 이에 한정되는 것은 아니다.
또 다른 일 예로, 상기 반도체 물질이 산화비스무스인 경우, 그것의 전구체로서 염화비스무스(BiCl3), 질산비스무스수화물(Bi(NO3)3·nH2O), 비스무스아세트산((CH3CO2)3Bi) 및 비스무스카보네이트((BiO)2CO3) 중에서 선택된 적어도 하나 이상일 수 있으며, 이에 한정되는 것은 아니다.
또한, 상술한 반도체 물질의 전구체와 혼합되는 용매는 상기 전구체와 혼화성이 있으면서 열처리 공정 등에 의해 제거가 용이한 것이 좋다. 바람직하게, 용매로서 알코올류 또는 케톤류의 극성용매 또는 방향족 탄화수소, 지환족 탄화수소, 지방족 탄화수소계의 비극성 용매를 사용하는 것이 바람직하다. 예컨대, 에탄올, 디메틸포름아미드, 에탄올, 메탄올, 프로판올, 부탄올, 이소프로판올. 메틸에틸케톤, 프로필렌글리콜 (모노)메틸에테르(PGM), 이소프로필셀룰로오즈(IPC), 메틸셀로솔브(MC), 에틸렌 카보네이트(EC), 메틸셀로솔브, 에틸셀로솔브로, 2-메톡시 에탄올 및 에탄올 아민 중에서 선택된 1종 이상을 사용할 수 있다.
상기한 반도체 물질의 전구체와 용매의 혼합물을 도포한 후 고온에서 열처리를 실시하여 반도체 물질을 소결하고, 용매를 제거함으로써 전자추출층을 형성할 수 있다.
이때, 상기 고온 열처리는 혼합물에 함유되는 용매의 종류나 함량에 따라 상이할 것이나, 100~450℃ 및 0.1~1.0시간 내에서 행해질 수 있다.
상기한 바에 따라 일체형 전도성 기판의 제조가 완료되면, 상기 일체형 전도성 기판 상부, 바람직하게는 전자추출층 상부에 광흡수층을 형성하고, 상기 광흡수층 상부에는 정공추출층을 형성하고, 상기 정공추출층 상부에는 투명 양극층을 형성하고, 상기 투명 양극층 상부에는 광학조절층을 형성할 수 있다.
이때, 상기 광흡수층, 정공추출층, 투명 양극층 및 광학조절층은 용액 공정 또는 진공 증착의 방법으로 형성할 수 있다.
본 발명에 의할 경우, 일체형 전도성 기판 및 유기층으로 이루어지는 역구조 유기태양전지를 제조할 수 있으며, 상기 일체형 전도성 기판은 금속층 및 전자추출층을 포함하는 것이다. 이때, 상기 전자추출층 상부에는 유기태양전지의 유기층, 바람직하게 광흡수층, 정공추출층, 투명 양극층 및 광학조절층이 순차적으로 형성되는 것이고, 상기 금속층의 하부는 외기와 접촉될 수 있는 것이므로, 본 발명에 따라 금속층 및 전자추출층을 포함하는 일체형 전도성 기판은 전극과 기판의 역할을 동시에 수행할 수 있다.
또한, 본 발명에 따른 역구조 유기태양전지는 일체형 전도성 기판과 광흡수층 사이, 바람직하게는 전자추출층 및 광흡수층 사이에 박막 두께의 전자추출계면층(electron-extraction interfacial layer)을 더 형성할 수 있으며, 상기 전자추출계면층은 전자추출층에서 광흡수층으로의 전자추출을 촉진시키기 위한 것으로서, 특히 전자추출층의 일함수(work-function)를 변화시켜 오믹(Ohmic)-접합을 유도할 수 있다.
상기 전자추출계면층은 스프레이(spray) 방식으로 도포 및 건조함으로써 형성할 수 있다. 이때, 건조는 대기 중에서 행해질 수 있다.
이하, 도면을 참조하여 본 발명의 일 측면에 따른 역구조 유기태양전지에 대하여 상세히 설명한다.
도 1에 나타낸 바와 같이, 본 발명의 역구조 유기태양전지(100)는 일체형 전도성 기판(110); 상기 일체형 전도성 기판 상에 형성되는 광흡수층(130); 상기 광흡수층 상에 형성되는 정공추출층(140); 상기 정공추출층 상에 형성되는 투명 양극층(150); 및 상기 투명 양극층 상에 형성되는 광학조절층(160)을 포함하는 구조로 이루어질 수 있다.
상기 일체형 전도성 기판(110)은 제1 표면을 갖는 금속층(101) 및 상기 금속층 상부에 형성되고, 제2 표면을 갖는 전자추출층(102)으로 이루어질 수 있다.
상기 금속층(101)은 불투명 금속층으로서 단일층 구조를 갖는 것이 바람직하다. 이러한 금속층은 구리, 알루미늄, 금, 백금, 팔라듐, 은, 니켈, 납, 니오디움, 아연 및 주석으로 이루어지는 그룹에서 선택된 1종 이상의 비철계 합금 또는 스테인리스 스틸 및 철-니켈(Fe-Ni) 전주 극박 중 1종 이상의 철계 합금으로 이루어질 수 있다.
상술한 물질로 이루어지는 금속층의 두께는 불투명성 및 유연성 확보 측면에서 50nm~5mm, 바람직하게는 20~500㎛인 것이 바람직하다.
또한, 상기 금속층 상에 형성되는 전자추출층(102)은 반도체 물질을 포함하고, 음전극의 역할을 한다. 상기 반도체 물질은 TiOx(x=1, 2, 3), 산화인듐(In2O3), 산화주석(SnO2), 산화아연(ZnO), 산화아연주석(Zinc Tin Oxide), 산화갈륨 (Ga2O3), 산화알루미늄, 산화티타늄, 산화구리(Copper(II) Oxide), 산화구리알루미늄(Copper Aluminium Oxide), 산화아연로듐 (Zinc Rhodium Oxide), 산화철, 산화크롬, 산화비스무스, IGZO (indium-Gallium Zinc Oxide) 및 ZrO2로 구성되는 그룹에서 선택된 적어도 하나 이상일 수 있다.
상술한 금속층(101) 및 전자추출층(102)은 각각 제1 표면, 제2 표면을 가지며, 이때 제2 표면의 거칠기 값(Rq)이 제1 표면의 거칠기 값(Rp) 보다 작으며, 상기 두 표면 간의 거칠기 값(Rq) 차이는 5nm 미만인 것이 바람직하다.
상기 표면 거칠기는 원자힘현미경(Atomic Force Microscope; AFM)으로 측정되는 평균제곱거칠기(Root-Mean-Square Average Roughness; Rq)를 의미한다.
본 발명의 역구조 유기태양전지는 상기와 같은 금속층(101) 및 전자추출층(102)을 포함하는 일체형 전도성 기판(100) 상부에 광흡수층(130) 및 정공추출층(140)을 순차적으로 포함할 수 있다.
상기 광흡수층(130)은 조사된 광으로부터 정공과 전자를 분리시킬 수 있는 물질을 포함할 수 있다.
보다 구체적으로, 상기 광흡수층(130)은 전자공여체 및 정공수용체를 포함할 수 있는데, 이러한 광흡수층은 상기 전자공여체 및 정공수용체로만 이루어지는 단일층으로 이루어지거나, 상기 전자공여체를 포함한 층 및 상기 정공수용체를 포함한 층을 포함하는 복합 층(multiple layers)으로 이루어질 수 있다.
상기 전자공여체는 π-전자를 포함하는 p-형 전도성 고분자 물질을 포함할 수 있으며, 그 예로 P3HT(폴리(3-헥실티오펜), 폴리실록산 카르바졸, 폴리아닐린, 폴리에틸렌 옥사이드, 폴리(1-메톡시-4-(0-디스퍼스레드1)-2,5-페닐렌-비닐렌, MEH-PPV(폴리-[2-메톡시-5-(2'-에톡시헥실옥시)-1,4-페닐렌 비닐렌]: poly-[2-methoxy-5-(2'-ethylhexyloxy)-1,4-phenylene vinylene]), MDMO-PPV(폴리[2-메톡시-5-3(3',7'-디메틸옥틸옥시)-1,4-페닐렌 비닐렌]: poly[2-methoxy-5-3(3',7'-dimethyloctyloxy)-1-4-phenylene vinylene]), PFDTBT(폴리(2,7-(9,9-디옥틸)-플루오렌-alt-5,5-(4',7'-디-2-티에닐-2',1',3'-벤조티아디아졸): poly((2,7-(9,9-dioctyl)-fluorene)-alt-5,5-(4',7'-di-2-thienyl-2',1',3'-benzothiadiazole)), PCPDTBT(폴리[N'-0'-헵타데카닐-2,7-카바졸-alt-5,5-(4',7'-디-2-티에닐-2',1',3'-벤조티아졸), 폴리인돌, 폴리카르바졸, 폴리피리디아진, 폴리이소티아나프탈렌, 폴리페닐렌 설파이드, 폴리비닐피리딘, 폴리티오펜, 폴리플루오렌, 폴리피리딘, CuPc(Copper Phthalocyanine), SubPc (subphthalocyanine), ClAlPc(Chloro-aluminum phthalocyanine), TAPC 및 이들의 유도체 등을 사용할 수 있으며, 이에 한정되는 것은 아니다.
또한, 상기 정공수용체는 전자친화도가 큰 물질을 사용할 수 있으며, 그 예로 풀러렌(예컨대, C60, C70, C74, C76, C78, C82, C84, C720, C860 등); 풀러렌 유도체(예컨대, PCBM([6,6]-phenyl-C61 butyric acid methyl ester), C71-PCBM, C84-PCBM, bis-PCBM 등); 페릴렌(perylene); CdS, CdTe, CdSe, ZnO 등과 같은 나노 결정을 포함한 무기 반도체; 탄소나노튜브, 탄소나노로드 그래핀 양자점(graphene quantum dot), 탄소 양자점(carbon quantum dot), PBI(폴리벤지이미다졸), PTCBI(3,4,9,10 perylenetetracarboxylic bisbenzimidazole) 또는 이들의 혼합물을 사용할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기와 같이 전자공여체 및 정공수용체를 포함하는 광흡수층에 광이 조사되면, 광 여기에 의하여 전자와 정공의 쌍인 엑시톤이 형성되고, 이 엑시톤은 전자공여체와 정공수용체의 계면에서 전자공여체와 정공수용체 간의 전자 친화도의 차이에 의해 전자와 정공으로 분리된다.
상기 광흡수층(130) 상부에는 정공추출층(140)을 포함할 수 있으며, 이때 정공추출층은 이미 알려져 있는 공지의 정공 주입성 물질로 이루어질 수 있으며, 금속 산화물 및 정공 주입성 물질 중 1종 이상으로 이루어질 수도 있다.
일 예로, 상기 금속 산화물은 MoO3, WO3 및 V2O5 중에서 선택된 1종 이상일 수 있으며, 상기 정공 주입성 물질은 Fullerene(C60), HAT-CN, F16CuPC, CuPC, PEDOT/PSS(Poly(3,4-ethylenedioxythiophene)/Poly(4-styrenesulfonate):폴리(3,4-에틸렌디옥시티오펜)/폴리(4-스티렌술포네이트)), Pani/CSA (Polyaniline/Camphor sulfonicacid:폴리아닐린/캠퍼술폰산) 또는 PANI/PSS (Polyaniline)/Poly(4-styrenesulfonate):폴리아닐린)/폴리(4-스티렌술포네이트)) 등을 사용할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
또한, 상기 정공추출층(140)은 상술한 정공 주입성 물질의 매트릭스에 상술한 금속 산화물이 도핑된 층일 수 있는데, 이때 상기 금속 산화물의 도핑 농도는 정공추출층 총 중량을 기준으로 0.1~80wt% 일 수 있다.
이러한 정공추출층(140)은 구동 전압의 상승없이 유연성을 갖도록 하기 위하여 그 두께를 10~10000Å, 바람직하게는 100~1000Å로 형성하는 것이 바람직하다.
상기 정공추출층(140) 상부에는 투명 양극층(150)을 포함할 수 있다.
일반적으로, 상기 광흡수층(130)에서 형성된 광이 투명 양극층(150)을 통하여 외부 환경으로 추출되므로, 상기 투명 양극층은 우수한 전도도 및 투과도를 갖는 물질인 것이 바람직하다.
일 예로서, 상기 투명 양극층(150)은 Ag, Al, Au, Mg, Mg/Ag 이중층, Mg/Au 이중층, Ca/Al의 이중층, Li/Al 이중층, Mg:Ag의 합금, Mg:Al의 합금, Mg:Au의 합금, Ca:Al의 합금, Li:Al의 합금 및 금속 산화물(예컨대, MoO3, WO3 및 V2O5) 중 적어도 1종 이상을 포함할 수 있다.
또한, 본 발명에서 상기 투명 양극층(150)은 단일 물질로 이루어진 단층 구조를 갖거나, 2 이상의 서로 다른 물질로 이루어진 다층 구조를 가질 수 있다.
상기 다층 구조의 일 예로, MoO3/Ag/MoO3가 차례로 적층된 3층 구조 또는 Ag/MoO3가 차례로 적층된 2층 구조를 가질 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기한 바와 같은 투명 양극층(150)은 광흡수층(130)으로의 효과적인 광 흡수와 소자의 유연 특성을 위하여, 그 두께를 5~500nm, 바람직하게는 10~60nm의 두께를 갖는 것이 바람직하다.
상기 투명 양극층(150) 상부에는 광학조절층(160)을 포함할 수 있다.
본 발명에서 상기 광학조절층(160)은 보강 간섭의 원리에 의해 투명 양극층(150)을 통해 외부에서 입사되는 광의 효율 즉, 광전 변환 효율을 향상시키는 역할을 수행한다.
이러한 광학조절층(160)은 이미 알려져 있는 물질로 이루어질 수 있으며, 예컨대 MoO3, WO3 및 V2O5 중에서 선택된 금속 산화물을 포함하는 무기층이거나, 1.5~2.0의 굴절율을 갖는 물질로 이루어진 유기층으로 이루어질 수 있으며, 바람직하게는 Alq3 및 Bebq2 중에서 선택된 유기물을 포함할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
본 발명에 따른 역구조 유기태양전지는 상기 일체형 전도성 기판(110)과 광흡수층(130) 사이에 전자추출계면층(120)을 더 포함할 수 있다.
상기 전자추출계면층(120)은 바람직하게 상기 일체형 전도성 기판(110)의 전자추출층(102)과 광흡수층(130) 사이에 박막 두께로 형성되는 것으로서, 상기 전자추출계면층은 전자추출층에서 광흡수층으로의 전자추출을 촉진시키기 위한 것이며, 특히 전자추출층의 일함수(work-function)를 변화시켜 오믹(Ohmic)-접합을 유도할 수 있다.
상기 전자추출계면층(120)은 유기 반도체 전자수송재료, 금속 카보네이트, 금속 아자이드, 금속 플루오라이드(metal fluoride), 이온-함유 자기 조립 물질(self-assembled material) 및 쌍극자 모멘트가 0이 아닌 자기 조립 물질 중 적어도 1종 이상을 포함할 수 있다.
상기 전자추출계면층(120)으로 금속 카보네이트를 이용할 경우, 그 예로 Li2CO3, Na2CO3, K2CO3, Rb2CO3, Cs2CO3, MgCO3, CaCO3 및 BaCO3 중에서 선택된 1종 이상을 포함할 수 있으며, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 금속 아자이드를 이용할 경우에는, CsN3, Li3N 및 NaN3 중에서 선택된 1종 이상을 포함할 수 있으며, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 금속 플루오라이드(metal fluoride)를 이용하는 경우에는, LiF, NaF, KF, SrF2, CeF3, RbF, CsF, MgF2, CaF2, LaF3, ThF4, BeF2 및 BaF2 중에서 선택된 1종 이상을 포함할 수 있으며, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 이온-함유 자기 조립 물질(self-assembled material) 및 쌍극자 모멘트가 0이 아닌 물질을 이용할 경우에는, -OH, -NH2, -COOH (예컨대, n-alkanoic acids(CnH2n+1COOH), docosanoic acid((CH3(CH2)20-COOH))) 또는 -SH 그룹으로 끝나는 단분자 물질(예컨대, Alkanethiol), -SiCl3 말단 그룹으로 끝나는 alkylchlorosilanes, alkylalkoxysilanes, alkylaminosilanes 등의 organo silicon재료, di-n-alkyl sulfide, di-n-alkyl disulfides, thiophenols, mercaptopyridines, mercaptoanilines, thiophenes, cysteines, xanthates, thiocarbaminates, thiocarbamates, thioureas, mercaptoimidazoles, 및 alkaneselenols 중 1종 이상을 포함할 수 있으며, 이에 한정되는 것은 아니다.
또한, 상기 유기 반도체 전자수송재료를 사용할 경우, Alq3, TAZ, Balq, Bebq2, BCP, TBPI, TmPyPB, TpPyPB등의 유기 전자수송층 재료에 1~50%의 함량으로 LiF, NaCl, CsF, NaF, Li2O, BaO, Cs2CO3 등의 금속유도체를 포함함으로써, 상기 유기 전자수송층 재료에 Li, Ca, Cs, Mg 등의 금속이 도핑된 물질로 사용할 수도 있다.
상기한 바와 같은 전자추출계면층(120)은 전자추출층(110)의 일함수(work-function) 변화를 유도하고, 효과적인 전자추출을 위하여, 그 두께를 1~10nm, 바람직하게는 3~7nm의 두께를 갖는 것이 바람직하다.
상기 전자추출계면층을 통한 전자추출층의 일함수 변화로 인해, 오믹(Ohmic)-접합을 유도하여 개방 전압을 증가시킬 수 있으며, 직렬 저항이 줄어들어 필팩터 및 단락전류 증가를 유도할 수 있다. 이로 인해, 유기태양전지의 광전변화효율을 증가시킬 수 있다.
한편, 본 발명의 따른 역구조 유기태양전지는, 광학조절층(160)이 생략되거나, 정공추출층(140)과 광흡수층(130) 사이에 정공수송층이 개재되거나, 전자추출계면층(120) 또는 정공추출층(140) 생략되는 등, 다양한 소자 형태로 변형이 가능하다.
이하, 실시예를 참조하여 본 발명을 보다 구체적으로 설명한다. 이들 실시예는 오로지 본 발명을 예시하기 위한 것으로서, 본 발명의 범위가 이들 실시예에 의해 제한되는 것으로 해석되지는 않는 것은 당업계에서 통상의 지식을 가진 자에게 있어서 자명할 것이다.
실시예 1. 일체형 전도성 기판 제조
먼저, 일체형 전도성 기판의 금속층으로 활용할 기판을 준비하였다. 이때, AFM으로 측정한 표면 거칠기(Rq)가 5nm 이하를 갖도록 연마된 스테인리스 스틸을 모판으로 준비한 후, 금속염용액 내에서 전해반응에 의해 소정의 두께로 금속을 석출시킨 후 이 전착층을 모판에서 떼어내어 모형의 극평탄 표면과 완전히 동일한 평탄화된 금속 기판을 얻었다.
그 다음, Zinc acetate dehydrate(Zn(CH3COO)2·2H2O)를 80mg/ml의 메탄올에 첨가하여 혼합한 후, 상기 혼합물을 용기에 담고 스프레이 분사를 위한 모세관을 삽입하였다. 상기 모세관 상부에서 산소기체를 분출함으로써, 미리 350℃로 가열시킨 상기 금속 기판 표면에 산소와 상기 혼합물을 스프레이 분사하였다. 이때, 도포 즉시 혼합물 내 용매는 제거되며, ZnO 전구체는 ZnO로 소결된다.
본 발명자들은, 광전변환효율 측정시 단자와 연걸되는 전극부분에서 ZnO가 형성되는 것을 방지하기 위해, 전극 부분에 쉐도우 마스크(shadow mask)를 씌운 상태에서 수 차례 반복도포하였으며, 이로 인해 25nm 두께의 ZnO 전자추출층을 형성하였다.
상기에 의해 금속 기판(금속층) 상에 25nm 두께의 ZnO 전자추출층을 갖는 일체형 전도성 기판을 제조하였다.
실시예 2. 역구조 유기태양전지 제조
상기 실시예 1에서 제조한 일체형 전도성 기판을 이용하였다.
먼저, 상기 일체형 전도성 기판의 ZnO 전자추출층 상부에 마스크를 이용한 증착법으로 두께 350nm의 SiO2 화소 정의막을 형성한 후 아세톤과 IPA(isopropanol) 용매 내에서 각각 20분 이상 초음파 처리하였다.
이후, 패터닝된 화소 정의막이 형성된 일체형 전도성 기판의 ZnO 전자추출층 상부에 2-에톡시에탄올(2-ethoxyethanol) 용매에 Cs2CO3(Cesium carbonate)을 0.5mg/ml의 농도로 용해한 용액을 코팅하여, Cs2CO3 전자추출계면층을 형성하였다.
그 다음, 상기 Cs2CO3 전자추출계면층 상부에 PCDTBT(Poly[[9-(1-octylnonyl)-9H-carbazole-2,7-diyl]-2,5-thiophenediyl-2,1,3-benzothiadiazole-4,7-diyl-2,5-thiophenediyl])과 PC70BM(Phenyl-C70-butyric acid methyl ester)(1:4의 중량비)를 7mg/1ml의 농도로 60℃에서 12시간 동안 o-dichlorobenzene에 용해시킨 용액을 1600rpm으로 60초 동안 스핀코팅한 후, 80℃에서 20분 동안 열처리하여, 80nm 두께의 광활성층을 형성하였다.
그 다음, 상기 광활성층 상부에 MoO3를 0.3Å/s의 증착속도로 진공증착하여 5nm 두께의 정공추출층을 형성하였으며, 상기 정공추출층 상부에 Ag와 MoO3층을 순차적으로 진공증착(Ag의 경우 0.5Å/s 증착속도, MoO3의 경우 0.3Å/s 증착속도)하여, 투명양극층을 형성하였다.
상기에 따라 제조된 역구조 유기태양전지의 소자 재료 및 두께는 하기 표 1에 나타낸 바와 같다.
소자 구조 소자 재료 두께
투명 양극층 Ag/MoO3 15nm/45nm
정공추출층 MoO3 5nm
광흡수층 PCDTBT:PC70BM 80nm
전자추출계면층 Cs2CO3 5nm
일체형 전도성 기판
 ZnO 전자추출층 25nm
전주 도금 호일 금속층 0.08nm
상기 제조된 역구조 유기태양전지의 전압-전류 밀도 특성을 평가하였으며, 측정된 전압-전류 그래프로부터 계산된 단략 전류(JSC), 개방 전압(VOC), 필 팩터(FF)로부터 광전변환효율(PCE)(%)을 계산하고, 그 결과를 하기 표 2에 나타내어었다.
전압-전류 밀도 평가시, 광원으로는 제논 램프(Xenon lamp)를 사용하여, 100mW/cm2의 광을 상기 제조된 역구조 유기태양전지에 조사하였다.
단략 전류(JSC)
(mA/Cm2)		 개방 전압(VOC)
(V)		 필 팩터(FF)
(%)		 광전변환효율(PCE)
(%)
4.6 0.87 57 2.3
상기 표 2에 나타낸 바와 같이, 본 발명에 따른 역구조 유기태양전지는 우수한 광전변환효율을 가짐을 확인할 수 있다.
100: 역구조 유기태양전지
101: 금속층
102: 전자추출층
110: 일체형 전도성 기판
120: 전자추출계면층
130: 광흡수층
140: 정공추출층
150: 투명 양극층
160: 광학조절층

Claims (13)

  1. 일체형 전도성 기판을 제조하는 단계;
    상기 일체형 전도성 기판 상부에 광흡수층을 형성하는 단계;
    상기 광흡수층 상부에 정공추출층을 형성하는 단계;
    상기 정공추출층 상부에 투명 양극층을 형성하는 단계; 및
    상기 투명 양극층 상부에 광학조절층을 형성하는 단계를 포함하고,
    상기 일체형 전도성 기판은 금속층 상부에 스프레이 열분해법(spray pyrolysis)으로 전자추출층을 형성하는 것에 의해 제조되고,
    상기 스프레이 열분해법(spray pyrolysis)을 이용하여 전자추출층을 형성하는 단계는, i) 상기 금속층 상부에 반도체 물질의 전구체와 용매를 혼합한 혼합물을 스프레이(spray)법으로 도포하는 단계 및 ii) 상기 혼합물 도포 후 100~450℃, 0.1~1.0시간 동안 열처리하는 단계로 이루어지고,
    상기 일체형 전도성 기판은 제1 표면을 갖는 금속층 및 상기 금속층 상부에 형성되고, 제2 표면을 갖는 전자추출층으로 이루어지고, 상기 제2 표면의 거칠기 값(Rq)이 상기 제1 표면의 거칠기 값(Rq) 보다 작으며, 상기 제1 표면과 제2 표면 간의 거칠기 값(Rq) 차이는 5nm 미만인 역구조 유기태양전지의 제조방법.
  2. 삭제
  3. 제 1항에 있어서,
    상기 반도체 물질은 TiOx(x=1, 2, 3), 산화인듐(In2O3), 산화주석(SnO2), 산화아연(ZnO), 산화아연주석(Zinc Tin Oxide), 산화갈륨 (Ga2O3), 산화알루미늄, 산화티타늄, 산화구리(Copper(II) Oxide), 산화구리알루미늄(Copper Aluminium Oxide), 산화아연로듐 (Zinc Rhodium Oxide), 산화철, 산화크롬, 산화비스무스, IGZO (indium-Gallium Zinc Oxide) 및 ZrO2로 구성되는 그룹에서 선택된 적어도 하나 이상인 역구조 유기태양전지의 제조방법.
  4. 제 1항에 있어서,
    상기 용매는 극성 또는 비극성 용매인 역구조 유기태양전지의 제조방법.
  5. 제 1항에 있어서,
    상기 광흡수층 및 투명 양극층은 용액 공정 또는 진공 증착의 방법으로 형성하는 역구조 유기태양전지의 제조방법.
  6. 제 1항에 있어서,
    상기 일체형 전도성 기판 및 광흡수층 사이에 전자추출계면층을 형성하는 단계를 더 포함하는 역구조 유기태양전지의 제조방법.
  7. 제 6항에 있어서,
    상기 전자추출계면층은 스프레이 방법으로 형성하는 역구조 유기태양전지의 제조방법.
  8. 제 1항, 제 3항 내지 제 7항 중 어느 한 항의 제조방법에 의해 제조되는 역구조 유기태양전지로서,
    일체형 전도성 기판; 상기 일체형 전도성 기판 상에 형성되는 광흡수층; 상기 광흡수층 상에 형성되는 정공추출층, 상기 정공추출층 상에 형성되는 투명 양극층; 및 상기 투명 양극층 상에 형성되는 광학조절층을 포함하고,
    상기 일체형 전도성 기판은 제1 표면을 갖는 금속층 및 상기 금속층 상부에 형성되고, 제2 표면을 갖는 전자추출층으로 이루어지고, 상기 제2 표면의 거칠기 값(Rq)이 상기 제1 표면의 거칠기 값(Rq) 보다 작으며, 상기 제1 표면과 제2 표면간의 거칠기 값(Rq) 차이는 5nm 미만인 역구조 유기태양전지.
  9. 삭제
  10. 제 8항에 있어서,
    상기 금속층은 구리, 알루미늄, 금, 백금, 팔라듐, 은, 니켈, 납, 니오디움, 아연 및 주석으로 이루어지는 그룹에서 선택된 1종 이상의 비철계 합금 또는 스테인리스 스틸 및 철-니켈(Fe-Ni) 전주 극박 중 1종 이상의 철계 금속인 역구조 유기태양전지.
  11. 제 8항에 있어서,
    상기 전자추출층은 반도체 물질을 포함하고,
    상기 반도체 물질은 TiOx(x=1, 2, 3), 산화인듐(In2O3), 산화주석(SnO2), 산화아연(ZnO), 산화아연주석(Zinc Tin Oxide), 산화갈륨 (Ga2O3), 산화알루미늄, 산화티타늄, 산화구리(Copper(II) Oxide), 산화구리알루미늄(Copper Aluminium Oxide), 산화아연로듐 (Zinc Rhodium Oxide), 산화철, 산화크롬, 산화비스무스, IGZO (indium-Gallium Zinc Oxide) 및 ZrO2로 구성되는 그룹에서 선택된 적어도 하나 이상인 역구조 유기태양전지.
  12. 제 8항에 있어서,
    상기 전자추출층은 상기 금속층의 일함수(work function)를 조절하는 것인 역구조 유기태양전지.
  13. 제 8항에 있어서,
    상기 일체형 전도성 기판 및 광흡수층 사이에 전자추출계면층을 더 포함하는 것인 역구조 유기태양전지.
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