KR101583502B1 - Multilayer structure applicable to resistive switching memory having crossbar array structure, resistive switching memory having intermediate layer of the multilayer structure, and method for manufacturing the multilayer structure - Google Patents
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Abstract
본 발명은 크로스바 어레이 구조를 갖는 저항변화 메모리에 적용 가능한 다층 박막 구조, 상기 다층 박막 구조의 중간층을 갖는 저항변화 메모리 및 상기 다층 박막 구조의 제조방법에 관한 것이다.
본 발명은 상부 전극, 중간층 및 하부 전극을 포함하는 크로스바 어레이 구조의 저항 변화 메모리에 적용가능한 다층 박막 구조로서, 상기 중간층은 페로브스카이트(perovskite) 구조로서 p-타입 층, n-타입 층 및 p-타입 층이 순차적으로 적층된 다층 박막 구조를 갖는다. 또한, 상기 p-타입 층은 R1-xAxMnO3계 재료(단, R은 3가의 희토류 금속, A는 2가의 양이온 알카리 금속, 0 < x < 0.5)이고, 상기 n-타입 층은 AMnO3계 재료(단, A는 2가의 양이온 알카리 금속, 0 < y < 1)로 구성된다.The present invention relates to a multilayer thin film structure applicable to a resistance change memory having a crossbar array structure, a resistance change memory having an intermediate layer of the multilayer thin film structure, and a method of manufacturing the multilayer thin film structure.
The present invention relates to a multilayer thin film structure applicable to a resistance change memory of a crossbar array structure including an upper electrode, an intermediate layer and a lower electrode, wherein the intermediate layer is a perovskite structure, a p-type layer, and a p-type layer are successively laminated on one another. The p-type layer may be formed of an R 1-x A x MnO 3 -based material (where R is a trivalent rare earth metal, A is a bivalent cation alkali metal, 0 <x <0.5) AMnO 3 based material (where A is a bivalent cationic alkali metal, 0 < y < 1).
Description
본 발명은 크로스바 어레이 구조를 갖는 저항변화 메모리에 적용 가능한 다층 박막 구조, 상기 다층 박막 구조의 중간층을 갖는 저항변화 메모리 및 상기 다층 박막 구조의 제조방법에 관한 것이다.
The present invention relates to a multilayer thin film structure applicable to a resistance change memory having a crossbar array structure, a resistance change memory having an intermediate layer of the multilayer thin film structure, and a method of manufacturing the multilayer thin film structure.
최근 반도체 산업은 기존의 플래시 메모리와 DRAM(Dynamic Random Access Memory)의 집적도에 있어 물리적 한계에 도달하여 이를 대체할 차세대 비휘발 메모리 개발이 진행 중에 있다. Recently, the semiconductor industry has been developing the next generation nonvolatile memory to meet the physical limits of the integration of the conventional flash memory and DRAM (Dynamic Random Access Memory).
차세대 메모리 후보 중 저항변화 메모리(Resistive Random Access Memory; ReRAM)는 전이금속 산화물에서 관찰되는 저항변화 현상을 이용하여 저 저항상태의 "1"과 고 저항상태의 "0"을 저장하는 방식으로 전극/전이금속 산화물/전극의 간단한 구조로 구현이 가능하며 이러한 간단한 구조로 인하여 크로스바 어레이(crossbar array) 구조의 구현 가능성이 있다. 크로스바 어레이 구조는 기존 메모리와 달리 정보를 저장하는 단위 셀을 선택하는 셀 선택 트랜지스터 없이, 비트라인과 워드라인 두 개의 전극을 이용하여 구동이 가능한데 이 경우 집적도 면에서 큰 장점을 지닌다.
Resistive Random Access Memory (ReRAM), a next-generation memory candidate, uses a resistance change phenomenon observed in a transition metal oxide to store a low resistance state "1" and a high resistance state "0" It is possible to realize a simple structure of transition metal oxide / electrode and it is possible to realize a crossbar array structure due to this simple structure. Unlike conventional memory, the crossbar array structure can be driven by using two bit lines and word lines without a cell selection transistor, which selects a unit cell for storing information. In this case, the crossbar array structure has a great advantage in integration.
하지만 크로스바 어레이 구조의 경우 셀 선택 트랜지스터가 없어서 읽기과정에서 인접 셀들과의 간섭 현상이 발생하게 되는데, 예를 들어 고 저항상태로 0을 저장한 경우 읽기과정에서 전류가 작게 흘러 0을 인지하여야 하지만 인접 셀이 저 저항상태 1일 경우 이 저 저항상태의 셀을 통하여 저 저항상태의 전류보다 큰 전류가 흐르게 되어 읽기과정에 오류가 발생하며, 이러한 방해(disturb) 전류를 스니크(sneak) 전류라 부르고 있다. However, in the case of a crossbar array structure, there is no cell selection transistor and interference phenomenon occurs with adjacent cells during reading process. For example, if 0 is stored in a high resistance state, When the cell is in the low-
또한 쓰기과정에서 스위칭 전압의 절반에 해당하는 전압을 인접 셀들이 받게 되는데, 이때의 전압에서(스위칭전압*1/2) 인접 셀들의 저항이 낮을 경우 전류가 많이 흐르게 되어 전압강하현상이 발생하게 된다. 이 경우 실제 쓰기를 원하는 셀이 스위칭 전압을 받지 못하게 되어 스위칭이 되지 않는 오류가 발생하게 된다. In addition, in the writing process, neighboring cells receive half of the switching voltage. When the resistance of adjacent cells is low (switching voltage * 1/2) at this time, current flows much and a voltage drop occurs . In this case, a cell which does not actually receive a switching voltage can not be switched, resulting in an error that can not be switched.
따라서 앞서 언급한 읽기과정, 쓰기 과정에서 발생하는 두 가지 문제점은 크로스바 어레이 구조의 ReRAM 구현을 어렵게 하는 원인으로 지목되고 있다. 이를 방지하기 위해서는 저항변화 재료에서 전압의 증가에 따른 전류의 증가가 비선형적으로 크게 증가해야만 상기 문제점들을 극복할 수 있다.
Therefore, two problems arising from the above-mentioned reading process and writing process are pointed out as a cause of difficulty in implementing the ReRAM of the crossbar array structure. In order to prevent this, the above problems can be overcome only if the increase of the current due to the increase of the voltage in the resistance changing material increases largely nonlinearly.
이를 해결하고자 종래기술에서는 2원계 전이금속산화물 저항변화재료를 3층으로 적층하여 상 하부 막에 필라멘트를 형성하여 저 전압 구간에서 정류구간을 만드는 기술이 개발되고 있으나 이 기술의 경우 읽기과정에서 데이터가 지워지는 파괴 판독(structive read out) 방식을 사용하고 있다. 또한 셀을 형성 후 과전압을 이용한 포밍 프로세스(forming process)가 반드시 필요한 단점을 가지고 있다.
In order to solve this problem, in the prior art, there has been developed a technique of forming a rectification section in a low voltage section by forming a filament in the upper and lower films by laminating a binary transition metal oxide resistance change material in three layers. However, It uses a structured read out method. In addition, a forming process using an overvoltage after forming a cell is necessarily required.
본 발명은 읽기과정에서 인접 셀들과의 관계에서 발생하는 간섭 현상으로 인하여 읽기 과정에서 오류가 발생하는 문제점을 해결할 수 있는 ReRAM 구조를 제공하는 것을 목적으로 한다.An object of the present invention is to provide a ReRAM structure capable of solving the problem that an error occurs in a reading process due to an interference phenomenon occurring in relation to neighboring cells in a reading process.
또한, 본 발명은 쓰기과정에서 스위칭 전압의 절반에 해당하는 전압을 인접 셀들이 받을 때 인접 셀들의 저항이 낮을 경우 전류가 많이 흐르게 되어 전압강하현상이 발생하여, 실제 쓰기를 원하는 셀이 스위칭 전압을 받지 못하게 되어 스위칭이 되지 않는 문제점을 해결할 수 있는 ReRAM 구조를 제공하는 것을 다른 목적으로 한다.In addition, when the adjacent cells receive a voltage corresponding to half of the switching voltage in the writing process, when the resistance of the adjacent cells is low, a large current flows and a voltage drop phenomenon occurs. The present invention provides a ReRAM structure capable of solving the problem that switching is not performed due to the inability to receive the signal.
또한, 본 발명은 저항변화 재료에서 전압의 증가에 따른 전류의 증가가 비선형적으로 크게 증가하는 ReRAM 구조를 제공하는 것을 다른 목적으로 한다.
It is another object of the present invention to provide a ReRAM structure in which an increase in current with an increase in voltage in a resistance-changing material increases largely non-linearly.
본 발명은 상부 전극, 중간층 및 하부 전극을 포함하는 크로스바 어레이 구조의 저항 변화 메모리에 적용가능한 다층 박막 구조로서, A multilayer thin film structure applicable to a resistance change memory of a crossbar array structure including an upper electrode, an intermediate layer, and a lower electrode,
상기 중간층은 페로브스카이트(perovskite) 구조로서 p-타입 층, n-타입 층 및 p-타입 층이 순차적으로 적층된 다층 박막 구조를 갖는 것을 특징으로 한다.The intermediate layer is characterized by having a multi-layer thin film structure in which a p-type layer, an n-type layer and a p-type layer are sequentially stacked as a perovskite structure.
또한, 상기 p-타입 층은 R1-xAxMnO3계 재료(단, R은 3가의 희토류 금속, A는 2가의 양이온 알카리 금속, 0 < x < 0.5)인 것이 바람직하다.The p-type layer is preferably an R 1-x A x MnO 3 -based material (where R is a trivalent rare earth metal and A is a bivalent cationic alkali metal, 0 <x <0.5).
또한, 상기 p-타입 층은 프라세다이뮴칼슘망가나이트(Pr1-xCaxMnO3), 란타늄바륨망가나이트(La1-xBaxMnO3), 란타늄스트론튬망가나이트(La1-xSrxMnO3), 란타늄칼슘망가나이트(La1-xCaxMnO3) (단, 0 < x < 0.5) 중 적어도 하나를 포함하여 형성되는 것이 바람직하다.Also, the p- type layer is plastic sedayi broken di calcium nitro (Pr 1-x Ca x MnO 3), lanthanum barium manganite (La 1-x Ba x MnO 3), lanthanum strontium manganite (La 1-x Sr x MnO 3 ) and lanthanum calcium manganite (La 1-x Ca x MnO 3 ) (where 0 <x <0.5).
또한, 상기 n-타입 층은 AMnO3-y계 재료(단, A는 2가의 양이온 알카리 금속, 0 < y < 1)인 것이 바람직하다.The n-type layer is preferably an AMnO 3-y material (where A is a bivalent cationic alkali metal, 0 <y <1).
또한, 상기 n-타입 층은 칼슘망가나이트(CaMnO3-y), 스트론튬망가나이트(SrMnO3-y), 바륨망가나이트(BaMnO3-y) (단, 0 < y < 1) 중 적어도 하나를 포함하여 형성되는 것이 바람직하다.The n-type layer may also include at least one of calcium manganite (CaMnO3 -y ), strontium manganite (SrMnO3 -y ), and barium manganite (BaMnO3 -y ) Or the like.
또한, 상기 p-타입 층과 n-타입 층의 두께 비는 1:1 내지 2:1인 것이 바람직하다.
The thickness ratio of the p-type layer and the n-type layer is preferably 1: 1 to 2: 1.
본 발명은 상부 전극, 중간층 및 하부 전극을 포함하는 크로스바 어레이 구조의 저항 변화 메모리 소자로서,A resistance change memory element of a crossbar array structure including an upper electrode, an intermediate layer, and a lower electrode,
상기 중간층은 페로브스카이트(perovskite) 구조로서 p-타입 층, n-타입 층 및 p-타입 층이 순차적으로 적층된 다층 박막 구조인 것을 특징으로 한다.The intermediate layer is a multi-layer thin film structure in which a p-type layer, an n-type layer and a p-type layer are sequentially stacked as a perovskite structure.
또한, 상기 p-타입 층은 R1-xAxMnO3계 재료(단, R은 3가의 희토류 금속, A는 2가의 양이온 알카리 금속, 0 < x < 0.5)인 것이 바람직하다.The p-type layer is preferably an R 1-x A x MnO 3 -based material (where R is a trivalent rare earth metal and A is a bivalent cationic alkali metal, 0 <x <0.5).
또한, 상기 p-타입 층은 프라세다이뮴칼슘망가나이트(Pr1-xCaxMnO3), 란타늄바륨망가나이트(La1-xBaxMnO3), 란타늄스트론튬망가나이트(La1-xSrxMnO3), 란타늄칼슘망가나이트(La1-xCaxMnO3) (단, 0 < x < 0.5) 중 적어도 하나를 포함하여 형성되는 것이 바람직하다.Also, the p- type layer is plastic sedayi broken di calcium nitro (Pr 1-x Ca x MnO 3), lanthanum barium manganite (La 1-x Ba x MnO 3), lanthanum strontium manganite (La 1-x Sr x MnO 3 ) and lanthanum calcium manganite (La 1-x Ca x MnO 3 ) (where 0 <x <0.5).
또한, 상기 n-타입 층은 AMnO3-y계 재료(단, A는 2가의 양이온 알카리 금속, 0 < y < 1)인 것이 바람직하다.The n-type layer is preferably an AMnO 3-y material (where A is a bivalent cationic alkali metal, 0 <y <1).
또한, 상기 n-타입 층은 칼슘망가나이트(CaMnO3-y), 스트론튬망가나이트(SrMnO3-y), 바륨망가나이트(BaMnO3-y) (단, 0 < y < 1) 중 적어도 하나를 포함하여 형성되는 것이 바람직하다.The n-type layer may also include at least one of calcium manganite (CaMnO3 -y ), strontium manganite (SrMnO3 -y ), and barium manganite (BaMnO3 -y ) Or the like.
또한, 상기 p-타입 층과 n-타입 층의 두께 비는 1:1 내지 2:1인 것이 바람직하다.
The thickness ratio of the p-type layer and the n-type layer is preferably 1: 1 to 2: 1.
상부 전극, 중간층 및 하부 전극을 포함하는 크로스바 어레이 구조의 저항 변화 메모리 소자의 제조방법으로서, 상기 방법은A method of manufacturing a resistance change memory element of a crossbar array structure including an upper electrode, an intermediate layer, and a lower electrode,
하부 전극을 형성하는 단계;Forming a lower electrode;
상기 하부 전극 위에 p-타입 층의 박막을 형성하는 단계;Forming a thin film of p-type layer on the lower electrode;
상기 p-타입 층의 박막 위에 n-타입 층의 박막을 형성하는 단계;Forming a thin film of an n-type layer on the thin film of the p-type layer;
상기 n-타입 층의 박막 위에 p-타입 층의 박막을 형성하는 단계;Forming a thin film of p-type layer on the thin film of the n-type layer;
상기 p-타입 층의 박막 위에 상부 전극을 형성하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 한다.And forming an upper electrode on the thin film of the p-type layer.
또한, 상기 p-타입 층의 박막 및 n-타입 층의 박막은 스퍼터링 증착법을 이용하여 증착되는 것이 바람직하다.
In addition, the thin film of the p-type layer and the thin film of the n-type layer are preferably deposited using a sputtering deposition method.
본 발명의 바람직한 구성에 따른 다층 박막 구조의 중간층을 갖는 저항 변화 메모리는 저항변화 재료에서 전압의 증가에 따른 전류의 증가가 비선형적으로 크게 증가하는 특징을 갖는다.The resistance change memory having the intermediate layer of the multilayer thin film structure according to the preferred embodiment of the present invention is characterized in that the increase of the current with the increase of the voltage in the resistance change material largely increases nonlinearly.
또한, 본 발명에 따른 구조를 갖는 저항 변화 메모리는 인접 셀들과의 관계에서 발생하는 간섭 현상으로 인한 읽기 과정에서 오류가 발생하지 않는다.Also, the resistance change memory having the structure according to the present invention does not cause an error in the reading process due to the interference phenomenon occurring in relation to the adjacent cells.
또한, 본 발명에 따른 구조를 갖는 저항 변화 메모리는 실제 쓰기를 원하는 셀이 스위칭 전압을 받지 못하게 되어 스위칭이 되지 않는 문제점을 해결할 수 있다.
In addition, the resistance-change memory having the structure according to the present invention can solve the problem that the cell which is actually intended to be written does not receive the switching voltage and is not switched.
도 1은 단일 박막으로 구성된 크로스바 어레이 구조와 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 다층박막 구조가 적용된 크로스바 어레이 구조를 개략적으로 도시하는 도면;
도 2는 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 다층 박막 구조를 계략적으로 도시하는 도면;
도 3은 본 발명의 바람직한 실시예에 따라 형성한 CaMnO3-δ 박막과 Pr0.7Ca0.3MnO3 박막에 대하여 자외선 전자 분광법으로 산소 1s 전자의 니어 엣지(Near Edge) X-선 흡수 정밀 구조(X-ray Absorption Fine Structure)를 측정한 결과를 도시하는 도면;
도 4는 Pr0.7Ca0.3MnO3 단일 박막 및 Pr0.7Ca0.3MnO3(두께: 10nm)/CaMnO3-δ(두께: 10nm)/ Pr0.7Ca0.3MnO3(두께: 10 nm) 다층 박막 구조의 저항변화 특성을 도시하는 도면; 및
도 5는 Pr0.7Ca0.3MnO3 층의 두께를 10nm로 고정하고 CaMnO3-δ층의 두께를 각각 2nm, 6nm, 10nm로 변형하였을 때 전류-전압 특성을 선형적으로 나타낸 도면이다. 1 schematically shows a crossbar array structure composed of a single thin film and a crossbar array structure to which a multilayer thin film structure according to a preferred embodiment of the present invention is applied;
2 schematically illustrates a multilayer thin film structure according to a preferred embodiment of the present invention;
FIG. 3 is a graph showing the near-edge X-ray absorption precise structure (X) of an oxygen 1s electron with respect to a CaMnO 3 -δ thin film and a Pr 0.7 Ca 0.3 MnO 3 thin film formed according to a preferred embodiment of the present invention by ultraviolet electron spectroscopy -ray Absorption Fine Structure); Fig.
FIG. 4 is a graph showing the relationship between the Pr 0.7 Ca 0.3 MnO 3 single layer and Pr 0.7 Ca 0.3 MnO 3 (thickness: 10 nm) / CaMnO 3 -δ (thickness: 10 nm) / Pr 0.7 Ca 0.3 MnO 3 A diagram showing a resistance change characteristic; And
5 is a graph showing the current-voltage characteristics linearly when the thickness of the Pr 0.7 Ca 0.3 MnO 3 layer is fixed to 10 nm and the thickness of the CaMnO 3-δ layer is changed to 2 nm, 6 nm and 10 nm, respectively.
본 발명의 바람직한 실시예에 따른 크로스바 어레이 구조를 갖는 저항변화 메모리에 적용 가능한 다층 박막 구조, 상기 다층 박막 구조의 중간층을 갖는 저항변화 메모리 및 상기 다층 박막 구조의 제조방법을 이하에서 상세하게 설명한다.
A multilayer thin film structure applicable to a resistance change memory having a crossbar array structure according to a preferred embodiment of the present invention, a resistance change memory having an intermediate layer of the multilayer thin film structure, and a method of manufacturing the multilayer thin film structure will be described in detail below.
도 1은 단일 박막으로 구성된 크로스바 어레이 구조와 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 다층박막 구조가 적용된 크로스바 어레이 구조를 개략적으로 도시하는 도면이다. 도 1(a)에서 보듯이, 저항변화 재료를 일반적으로 단일 층으로 크로스바 어레이 구조에 적용하면 인접 셀이 읽기를 원하는 셀의 전류보다 클 경우 저 저항상태의 셀을 통하여 저 저항상태의 전류보다 큰 전류가 흐르게 되어 읽기과정에 오류가 발생(스니크 전류(sneak current))한다. 1 schematically shows a crossbar array structure composed of a single thin film and a crossbar array structure applied with a multilayer thin film structure according to a preferred embodiment of the present invention. As shown in FIG. 1 (a), when a resistance change material is generally applied to a crossbar array structure as a single layer, if the adjacent cell is larger than the current of the cell to be read, Current flows and errors occur in the reading process (sneak current).
한편, 도 1(b)는 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 다층 구조를 크로스바 어레이 구조에 적용하였을 때의 구조를 개략적으로 도시하는데, pnp 구조에 의하여 스니크 전류가 제한된다.
Meanwhile, FIG. 1 (b) schematically shows a structure when a multilayer structure according to a preferred embodiment of the present invention is applied to a crossbar array structure, and the sneak current is limited by the pnp structure.
도 2는 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 다층 박막 구조를 계략적으로 도시하는 도면이다. 도 2에서 보듯이, 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 저항 변화 메모리는 상부 전극과 하부 전극을 포함하고, 상기 상부 전극과 하부 전극 사이에는 중간층이 형성되는데, 상기 중간층은 페로브스카이트 망간계 재료를 이용하여 3층으로 적층되며, 3층은 p-타입, n-타입, p-타입 층이 순차적으로 적층되는 구조이다. 2 is a view schematically showing a multilayer thin film structure according to a preferred embodiment of the present invention. As shown in FIG. 2, the resistance-change memory according to the preferred embodiment of the present invention includes an upper electrode and a lower electrode, and an intermediate layer is formed between the upper electrode and the lower electrode. The intermediate layer is made of a perovskite- And the third layer is a structure in which p-type, n-type and p-type layers are sequentially stacked.
이 때, p-타입 층은 R1-xAxMnO3계 재료(단, R은 3가의 희토류 금속, A는 2가의 양이온 알카리 금속, 0 < x < 0.5)로 구성되고, 상기 n-타입 층은 AMnO3-y계 재료(단, A는 2가의 양이온 알카리 금속, 0 < y < 1)로 구성된다. In this case, the p-type layer is made of an R 1-x A x MnO 3 -based material (where R is a trivalent rare earth metal, A is a bivalent cation alkali metal, 0 <x <0.5) Layer is composed of an AMnO 3-y material (where A is a divalent cationic alkali metal, 0 < y < 1).
예를 들면, p-타입 층은 프라세다이뮴칼슘망가나이트(Pr1-xCaxMnO3), 란타늄바륨망가나이트(La1-xBaxMnO3), 란타늄스트론튬망가나이트(La1-xSrxMnO3), 란타늄칼슘망가나이트(La1-xCaxMnO3) (단, 0 < x < 0.5) 중 적어도 하나의 재로로 구성될 수 있고, n-타입 층은 칼슘망가나이트(CaMnO3-y), 스트론튬망가나이트(SrMnO3-y), 바륨망가나이트(BaMnO3-y) (단, 0 < y < 1) 중 적어도 하나의 재료로 구성될 수 있다.
For example, p- type layer is plastic sedayi di calcium manganite (Pr 1-x Ca x MnO 3), lanthanum barium manganite (La 1-x Ba x MnO 3), lanthanum strontium manganite (La 1-x Type layer may be composed of at least one of dangling bonds (Sr x MnO 3 ) and lanthanum calcium manganite (La 1-x Ca x MnO 3 ) (where 0 <x <0.5) 3-y ), strontium manganite (SrMnO 3-y ), and barium manganite (BaMnO 3-y ) (where 0 <y <1).
구체적으로, R1-xAxMnO3 재료는 3가의 양이온 희토류금속 R과 2가의 양이온 알카리금속 A, 망간 그리고 산소로 구성된 페로브스카이스 구조를 가지는 재료를 의미한다. 상기 재료는 3가의 양이온 희토류금속인 "R"과 2가의 양이온 알카리금속인 "A"의 비율 조절을 통하여 망간의 3d 밴드에 채워지는 전자를 조절할 수 있는데, R3+로만 구성된 R3+Mn3+O2- 3의 경우 화학식과 같이 망간이 3d 오비탈에 전자 4개를 가짐으로써 Mn 3d e1 g 밴드가 모두 채워진 모트 인슐레이터(Mott insulator)로 분류되며, 반대로 A2+로만 구성된 A2+Mn4+O2- 3의 경우 3d 오비탈에 전자 3개를 가짐으로써 Mn 3d가 모두 비워진 밴드 앤슐레이터(band insulator)로 분류된다. Specifically, the R 1-x A x MnO 3 material means a material having a perovskite structure composed of a trivalent cation rare earth metal R and a divalent cation alkali metal A, manganese, and oxygen. The material can be controlled in the filled 3d electron band of manganese adjusted through the ratio of the "A" 3-valent rare earth metal cation of "R" and a divalent cation an alkali metal, R 3+ Mn 3+ 3 consists only of R + for the O 2- 3 by having the e-4 in the 3d orbitals as manganese Mn 3d formula 1 e g the band is classified both as a filled Mott insulator (Mott insulator), it consists only of Anti-a 2+ Mn 2+ a In the case of 4 + O 2 - 3 , it is classified as a band insulator with three electrons in the 3d orbitals and thus Mn 3d is emptied.
그런데, A2+Mn4+O2- 3-y의 경우에는 자연적으로 발생하는 산소공공 y에 의해 n-타입 반도체 특성을 나타내게 된다. 그리고, R3+, A2+가 혼합된 경우 Mn 3d가 일부 채워진 형태로 반도체로 분류되며 전도성을 가지게 된다. 본 실시예에서는 R1-xAxMnO3(단, R은 3가의 희토류 금속, A는 2가의 양이온 알카리 금속, 0 < x < 0.5) 조성의 p-타입 반도체와 AMnO3-y(단, A는 2가의 양이온 알카리 금속, 0 < y < 1) 조성의 n-타입 반도체를 이용하여 p/n/p 구조의 바이폴라 헤테로정션(bipolar heterojunction)을 구성한다. However, in the case of A 2+ Mn 4+ O 2- 3-y , naturally occurring oxygen vacancies y show n-type semiconductor characteristics. When R 3+ and A 2+ are mixed, Mn 3d is partially filled and classified as semiconductors. In this embodiment, p-type semiconductor of R 1-x A x MnO 3 (where R is a trivalent rare-earth metal, A is a bivalent cationic alkali metal, 0 <x <0.5) and AMnO 3 -y A forms a bipolar heterojunction of p / n / p structure using an n-type semiconductor having a composition of bivalent cationic alkali metal, 0 <y <1).
이 경우 일반 p-n 접합구조와는 달리 n-타입의 층의 일함수가 더 크며 다이오드 특성이 아닌, 물질간의 일함수 차이만큼의 정류특성을 얻을 수 있다. 또한 이 경우 필라멘트 타입(filament type)이 아닌 인터페이스 타입(interface type)으로 스위칭(switching) 함으로써 포밍 프로세스(forming process)가 없이 소자의 동작이 가능하며 on/off 비율이 1 order를 유지하는 장점을 갖는다.
In this case, unlike the general pn junction structure, the work function of the n-type layer is larger and the rectifying characteristic as much as the work function difference between materials can be obtained rather than the diode characteristic. In this case, switching is performed to an interface type rather than a filament type, so that the device can be operated without a forming process and the on / off ratio can be maintained in one order .
다음으로 본 발명의 바람직한 실시예에 따라서 저항 변화 메모리용 다층 박막 구조를 형성한 방법 및 상기 다층 박막 구조의 특성을 실험한 결과를 이하에서 설명한다.
Next, a method of forming a multilayer thin film structure for a resistance change memory according to a preferred embodiment of the present invention and a result of an experiment of characteristics of the multilayer thin film structure will be described below.
먼저, 본 실험예에 따른 박막은 고주파 마그네트론 스퍼터링(rf magnetron sputtering) 방법에 의하여 제조되었다. 구체적으로, 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 실험예에서는 스퍼터링 파워를 100W, 증착압력은 2mTorr, 증착 온도는 550℃로 설정하여 박막을 증착하였으나, 박막은 300℃ 내지 1000℃ 사이의 온도 범위 및 10w 내지 500w의 파워에서 증착 가능하고, 증착시 압력은 증착 속도에 따라서 0.1mTorr 내지 100mTorr 사이의 값을 다양하게 선택하여 사용할 수 있다. 또한, 본 실험예에 따른 박막은 인-시츄(in-situ)로 층착되며, p-타입층, n-타입층, p-타입층을 순차적으로 대기에 노출하지 않고 진공 상태에서 증착하였다. 또한, 본 실험예에서 박막은 p-타입층은 10nm의 두께로 형성하였으며, n-타입층은 10nm층을 기본으로 형성하되, 다른 두께로 형성한 경우는 이하에서 별도로 표시하였다.
First, the thin film according to this experimental example was manufactured by a high frequency magnetron sputtering method. Specifically, in the experimental example according to the preferred embodiment of the present invention, the thin film was deposited by setting the sputtering power to 100 W, the deposition pressure to 2 mTorr, and the deposition temperature to 550 ° C. However, the thin film was deposited at a temperature range of 300 ° C. to 1000 ° C. and 10 W To 500 W, and the deposition pressure may be selected from a range of values between 0.1 mTorr and 100 mTorr depending on the deposition rate. In addition, the thin film according to the present example was deposited in-situ, and the p-type layer, the n-type layer, and the p-type layer were sequentially deposited in a vacuum without exposure to the atmosphere. In this experiment, the p-type layer was formed to have a thickness of 10 nm and the n-type layer was formed to have a thickness of 10 nm.
도 3은 본 발명의 바람직한 실시예에 따라 스퍼터링 증착법을 이용하여 형성한 CaMnO3-δ 박막과 Pr0.7Ca0.3MnO3 박막에 대하여 자외선 전자 분광법(Ultraviolet Photoelectron Spectroscopy)으로 산소 1s 전자의 니어 엣지(Near Edge) X-선 흡수 정밀 구조(X-ray Absorption Fine Structure) 측정 데이터이다. 도 3(a)는 두 재료간의 페르미 준위(Fermi level)의 차이를 나타내는데 CaMnO3-δ 박막과 Pr0.7Ca0.3MnO3 박막은 약 0.7 eV의 차이가 있는 것을 확인할 수 있다. 또한, 도 3(b)는 전도대 최소 엣지(conduction band minimum edge)를 나타내며 마찬가지로 CaMnO3-δ 박막과 Pr0.7Ca0.3MnO3 박막 간에 약 0.7 eV의 차이를 확인할 수 있다. CaMnO3-δ 박막과 Pr0.7Ca0.3MnO3 박막 간의 0.7 eV의 차이는 전류-전압 특성에서 정류구간을 의미한다.
FIG. 3 is a graph showing the relationship between the thickness of a CaMnO 3-δ thin film and a Pr 0.7 Ca 0.3 MnO 3 thin film formed by a sputtering deposition method according to a preferred embodiment of the present invention by using ultraviolet photoelectron spectroscopy Edge X-ray Absorption Fine Structure measurement data. FIG. 3 (a) shows the difference in Fermi level between the two materials. It can be seen that the CaMnO 3-δ thin film and the Pr 0.7 Ca 0.3 MnO 3 thin film have a difference of about 0.7 eV. 3 (b) shows the conduction band minimum edge. Similarly, a difference of about 0.7 eV is observed between the CaMnO 3-δ thin film and the Pr 0.7 Ca 0.3 MnO 3 thin film. The difference of 0.7 eV between the CaMnO 3-δ thin film and the Pr 0.7 Ca 0.3 MnO 3 thin film means the rectification period in the current-voltage characteristic.
도 4(a)는 p-타입 층인 Pr0.7Ca0.3MnO3 단일 박막의 저항변화 특성을 나타내는 것으로서, 통상적인 페로브스카이트 망가나이트 계 단일박막 재료에서 관찰되는 저항 변화 거동과 일치하는 것을 확인할 수 있다. 도 4(b)는 Al 상부전극/ Pr0.7Ca0.3MnO3(두께: 10nm)/CaMnO3-δ(두께: 10nm)/ Pr0.7Ca0.3MnO3(두께: 10 nm)/ Pt 하부전극 구조를 갖는 자기 저항 메모리의 저항변화 특성을 나타낸다. 도 4(b)에 따르면 도 4(a)의 Pr0.7Ca0.3MnO3 단일 박막의 경우와 달리 약 ±0.7eV 구간에서 정류현상이 관찰되는 것을 확인할 수 있다. 따라서 on/off 비율을 1 order로 확보할 수 있으므로, 포밍 프로세스(forming process)없이 동작이 가능함을 알 수 있다.
Fig. 4 (a) shows the resistance change characteristics of the Pr 0.7 Ca 0.3 MnO 3 single thin film as a p-type layer, and it is confirmed that the resistance change behavior observed in a typical perovskite manganite single thin film material have. Fig. 4 (b) shows the structure of the upper electrode / Pr 0.7 Ca 0.3 MnO 3 (thickness: 10 nm) / CaMnO 3-δ (thickness: 10 nm) / Pr 0.7 Ca 0.3 MnO 3 Of the magnetoresistive memory. 4 (b), it can be seen that rectification phenomenon is observed in a range of about ± 0.7 eV, unlike the case of the Pr 0.7 Ca 0.3 MnO 3 single thin film of FIG. 4 (a). Therefore, it can be seen that the on / off ratio can be secured in one order, so that the operation can be performed without a forming process.
도 5는 Pr0.7Ca0.3MnO3 층의 두께를 10nm로 고정하고 CaMnO3-δ층의 두께를 각각 2nm, 6nm, 10nm로 변형하였을 때 전류-전압 특성을 선형적으로 나타낸 도면이다. 도 4에서 보듯이 CaMnO3-δ층의 두께가 증가하면 비선형적 특성이 증가하고 동작전류도 증가하는 것을 확인할 수 있다. 이것은 p-타입 층과 n-타입 층의 두께비를 다양하게 변화시킴으로서 비선형적 특성 및 동작전류의 양을 다양하게 조절할 수 있음을 보여준다.
5 is a graph showing the current-voltage characteristics linearly when the thickness of the Pr 0.7 Ca 0.3 MnO 3 layer is fixed to 10 nm and the thickness of the CaMnO 3-δ layer is changed to 2 nm, 6 nm and 10 nm, respectively. As shown in FIG. 4, when the thickness of the CaMnO 3-δ layer is increased, the nonlinear characteristic is increased and the operating current is also increased. This shows that the nonlinear characteristics and the amount of the operating current can be variously adjusted by varying the thickness ratio of the p-type layer and the n-type layer.
이상 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 다층 박막 구조 및 상기 다층 박막 구조의 중간층을 갖는 저항변화 메모리 및 상기 다층 박막 구조의 제조방법을 첨부한 도면을 참고로 상세하게 설명하였다. 하지만, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자는 상기 구성에 대한 다양한 수정 및 변형이 가능하다는 것을 이해할 것이다. 따라서, 본 발명의 범위는 오직 뒤에서 설명할 특허청구범위에 의해서만 한정된다.
The resistance change memory having the intermediate layer of the multilayer thin film structure and the method of manufacturing the multilayer thin film structure according to the preferred embodiment of the present invention has been described in detail with reference to the accompanying drawings. However, it will be understood by those skilled in the art that various modifications and variations can be made in the present invention. Accordingly, the scope of the present invention is limited only by the claims that follow.
Claims (14)
상기 중간층은 페로브스카이트(perovskite) 구조로서 p-타입 층, n-타입 층 및 p-타입 층이 순차적으로 적층되고,
상기 p-타입 층과 n-타입 층의 두께 비는 1:1 내지 2:1인 것을 특징으로 하는 다층 박막 구조.1. A multilayer thin film structure applicable to a resistance change memory of a crossbar array structure including an upper electrode, an intermediate layer, and a lower electrode,
The intermediate layer is a perovskite structure, and a p-type layer, an n-type layer and a p-type layer are sequentially stacked,
Type layer and the n-type layer is 1: 1 to 2: 1.
상기 중간층은 페로브스카이트(perovskite) 구조로서 p-타입 층, n-타입 층 및 p-타입 층이 순차적으로 적층된 다층 박막 구조이고,
상기 p-타입 층과 n-타입 층의 두께 비는 1:1 내지 2:1인 것을 특징으로 하는 저항 변화 메모리.1. A resistance change memory element of a crossbar array structure including an upper electrode, an intermediate layer, and a lower electrode,
The intermediate layer is a multi-layer thin film structure in which a p-type layer, an n-type layer and a p-type layer are sequentially laminated as a perovskite structure,
Type layer and the n-type layer is 1: 1 to 2: 1.
하부 전극을 형성하는 단계;
상기 하부 전극 위에 p-타입 층의 박막을 형성하는 단계;
상기 p-타입 층의 박막 위에 n-타입 층의 박막을 형성하는 단계;
상기 n-타입 층의 박막 위에 p-타입 층의 박막을 형성하는 단계;
상기 p-타입 층의 박막 위에 상부 전극을 형성하는 단계를 포함하고,
상기 p-타입 층과 n-타입 층의 두께 비는 1:1 내지 2:1인 것을 특징으로 하는 저항 변화 메모리 소자의 제조방법A method of manufacturing a resistance change memory element of a crossbar array structure including an upper electrode, an intermediate layer, and a lower electrode,
Forming a lower electrode;
Forming a thin film of p-type layer on the lower electrode;
Forming a thin film of an n-type layer on the thin film of the p-type layer;
Forming a thin film of p-type layer on the thin film of the n-type layer;
And forming an upper electrode on the thin film of the p-type layer,
Type layer and the n-type layer is 1: 1 to 2: 1.
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