KR101567923B1 - 유기태양전지 및 그 제조방법 - Google Patents

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KR101567923B1 KR1020140102656A KR20140102656A KR101567923B1 KR 101567923 B1 KR101567923 B1 KR 101567923B1 KR 1020140102656 A KR1020140102656 A KR 1020140102656A KR 20140102656 A KR20140102656 A KR 20140102656A KR 101567923 B1 KR101567923 B1 KR 101567923B1
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메이슨 다니엘
인성준
박남규
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서울대학교산학협력단
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Abstract

본 발명의 유기태양전지는 후면전극층; 상기 후면전극층 상에 활성층; 상기 활성층 상에 금속나노전극; 및 상기 금속나노전극 상에 유전체를 포함하며, 상기 금속나노전극 및 상기 유전체는 상기 활성층에 함입되고, 하기의 [식 1]을 만족하는 것을 특징으로 한다:
[식 1]
dP > dM + dC
(상기에서, dP는 활성층의 두께이고, dM은 금속나노전극의 두께이고, dC는 공동의 두께임)

Description

유기태양전지 및 그 제조방법{ORGANIC SOLAR CELL AND THE METHOD OF MANUFACTURING THE SAME}
본 발명은 유기태양전지 및 그 제조방법에 관한 것이다. 구체적으로, 본 발명은 효율이 향상된 유기태양전지 및 그 제조방법에 관한 것이다.
태양전지에서 빛이 입사되는 면에 위치한 전극은 빛이 활성층으로 잘 투과되고 생성된 전하들이 외부 회로로 잘 빠져 나오도록 높은 광투과율과 전기 전도성을 가지고 있어야 한다. 비록 ITO (indium tin oxide)는 그러한 특성을 가진 가장 폭넓게 응용되는 전극물질이지만, 높은 제작비용, 공급물량의 부족, 유기물의 오염, 깨지기 쉬운 특성 같은 문제들이 있어서 ITO (indium tin oxide) 대안 물질에 대한 관심이 높다.
이전의 연구된 물질들로는 평평한 금속박막, 무작위 혹은 주기적으로 패터닝된 금속박막, 도전성 폴리머, 탄소나노튜브 (Carbon nanotube, CNT), 그리고 그래핀 (Graphene) 등이 있다.
이들 중에서, 나노패턴된 금속전극은 활성층에서 발생하는 강한 플라즈모닉 효과에 의한 광흡수 (혹은 전자-정공 쌍 생성) 증대로 인해 ITO에 비해 향상되거나 필적할 만한 성능을 나타낸다. 예를 들어, 기판 위에 직접적으로 접촉하는 금속나노전극 기반의 유기태양전지는 그 전극과 후면전극 간에 발생하는 강한 플라즈모닉 결합에 기인한 우수한 성능을 보인다.
또한, 광이동거리 증가에 따른 추가적인 광흡수는 효율을 증가시키기 때문에, 활성층을 두껍게 할 필요가 있다.
하지만, 금속나노전극 기반의 유기태양전지가 갖는 근본적인 문제점은 활성층의 두께 (금속나노선 전극과 후면 전극간의 거리)가 특정 한도를 넘어서면 플라즈모닉 결합 세기가 약해져 광흡수율이 떨어진다. 이로 인해 오히려 ITO 기반 구조보다 성능이 악화되기 때문에 활성층을 특정 한도 이상 두껍게 할 수 없는 문제점이 있다.
　관련 선행문헌으로는 한국 등록특허 1025240가 있다.
본 발명의 목적은 효율이 높은 유기태양전지 및 그 제조방법을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 다른 목적은 플라즈모닉 효과를 유지하면서, 활성층의 두께를 증가시켜 광이동거리의 개선을 가져오는 유기태양전지 및 그 제조방법을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 상기 및 기타의 목적들은 하기 설명되는 본 발명에 의하여 모두 달성될 수 있다.
본 발명의 하나의 관점은 유기태양전지에 관한 것이다.
한 구체예에 따르면, 후면전극층, 상기 후면 전극층 상에 활성층, 상기 활성층 상에 금속나노전극 및 상기 금속나노전극 상에 유전체를 포함하며, 상기 금속나노전극 및 상기 유전체는 상기 활성층에 함입되고, dP > dM + dC를 만족한다. (상기에서, dP는 활성층의 두께이고, dM은 금속나노전극의 두께이고, dC는 공동의 두께임)
다른 구체예에 따르면, 상기 활성층상에 정공주입층을 더 포함할 수 있다.
또 다른 구체예에 따르면, 상기 유전체 상에 광투과층을 더 포함할 수 있다.
또 다른 구체예에 따르면, 상기 활성층은 두께(dP)가 50nm 내지 300nm, 바람직하게는 80nm 내지 250nm, 더욱 바람직하게는 100nm 내지 250nm 일 수 있다.
또 다른 구체예에 따르면, 상기 금속나노전극은 복수 개 형성되어 있으며, 이웃하는 금속나노전극과 간격은 100nm 내지 600nm, 바람직하게는 200nm 내지 500nm, 더욱 바람직하게는 200nm 내지 400nm일 수 있다.
또 다른 구체예에 따르면, 상기 금속나노전극의 최저면에서부터 후면전극층의 거리(dC)가 10nm 내지 300nm, 바람직하게는 50nm 내지 200nm, 더욱 바람직하게는 50nm 내지 150nm 일 수 있다.
또 다른 구체예에 따르면, 상기 금속나노전극은 은(Ag), 구리(Cu), 알루미늄(Al), 금(Au), 몰리브덴(Mo), 니켈(Ni), 백금(Pt), 티타늄(Ti), 팔라듐(Pd) 및 크롬(Cr) 중 하나 이상을 포함할 수 있다.
또 다른 구체예에 따르면, 상기 유전체는 산화 규소(SiO2), 산화 탄탈륨(Ta2O5), 산화 타이타늄(TiO2), 산화 몰리브데늄(MoOx), 산화 니켈(NiOx), 산화 텅스텐(WOx), 황화 아연(ZnS), 산화 구리(CuOx), 산화 지르코늄(ZrO2), 산화 마그네슘(MgO), 산화 니켈(NiO), 산화 바나듐(V2O5), 산화 망간(MnO2) 및 산화 주석(SnO2) 중 하나 이상을 포함할 수 있다.
또 다른 구체예에 따르면, 상기 활성층은 p-type 폴리머와 n-type 폴리머 중 하나 이상을 포함할 수 있다.
또 다른 구체예에 따르면, 상기 활성층은 p-type 폴리머와 n-type 폴리머를 1 : 0.1 내지 1 : 5의 중량비, 바람직하게는 1 : 0.3 내지 1:3의 중량비, 더욱 바람직하게는 1 : 0.5 내지 1:2의 중량비로 포함할 수 있다.
또 다른 구체예에 따르면, p-type 폴리머는 폴리-3-헥실티오펜[poly-3-hexylthiophene, P3HT], 폴리-3-옥틸티오펜[poly-3-octylthiophene, P3OT], 폴리파라페닐렌비닐렌[poly-p-phenylenevinylene, PPV], 폴리(디옥틸플루오렌)[poly(9,9'-dioctylfluorene)], 폴리(2-메톡시,5-(2-에틸-헥실옥시)-1,4-페닐렌비닐렌)[poly(2-methoxy,5-(2-ethyle-hexyloxy)-1,4-phenylenevinylene, MEH-PPV], 폴리(2-메틸,5-(3',7'-디메틸옥틸옥시))-1,4-페닐렌비닐렌[poly(2-methyl,5-(3',7'-dimethyloctyloxy))-1,4-phenylenevinylene, MDMO-PPV]　및 이들의 유도체로 이루어진 군에서 선택된 1종이상의 물질을 포함하고,
상기 n-type 폴리머는 (6,6)-페닐-C61-부티릭에시드메틸에스테르[(6,6)-phenyl-C61-butyric acid methyl ester, PCBM], (6,6)-페닐-C71-부티릭에시드 메틸에스테르[(6,6)-phenyl-C71-butyric acid methyl ester, C70-PCBM], 풀러렌(fullerene, C60), (6,6)-티에닐-C61-부티릭에시드 메틸에스테르[(6,6)-thienyl-C61-butyric acid methyl ester; ThCBM], 탄소나노튜브, 및 이들의 유도체로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상의 물질을 포함할 수 있다.
또 다른 구체예에 따르면, 상기 정공주입층은 산화몰리브데늄(MoO3), 산화니켈(NiOx), 산화바나듐(V2O5), 플루오린화리튬(LiF), 산화텅스텐(WO3) 및 산화구리(CuOx) 중 하나 이상을 포함할 수 있다.
본 발명의 다른 관점은 유기태양전지의 제조방법을 제공하는 것이다.
한 구체예에 따르면, 광투과층상에 유전체를 형성하는 단계, 상기 유전체 상에 금속나노전극을 형성하는 단계, 상기 유전체 및 금속나노전극이 함입되도록 활성층을 형성하는 단계 및 상기 활성층 상에 후면전극을 형성하는 단계를 포함하고, dP > dM + dC를 만족 할 수 있다. (상기에서, dP는 활성층의 두께이고, dM은 금속나노전극의 두께이고, dC는 공동의 두께임)
다른 구체예에 따르면, 상기 활성층을 형성하는 단계 전에 정공주입층을 형성하는 단계를 더 포함할 수 있다.
본 발명은 플라즈모닉 효과를 유지하면서 활성층을 두껍게 하여, 광이동거리 증가와 함께 광흡수율을 개선하고 유기태양전지의 효율을 높이는 효과를 갖는다.
도 1은 기존의 유기태양전지의 단면을 개략적으로 도시한 것이다.
도 2는 본 발명의 한 구체예에 따른 유기태양전지의 단면을 개략적으로 도시한 것이다.
도 3은 100nm 두께의 ITO기반의 유기태양전지를 나타낸 것이다.
도 4는 본 발명의 한 구체예에 따른 패터닝 된 유기태양전지의 단면을 나타낸 것이다.
도 5는 본 발명의 한 구체예에 따른 유기태양전지 제조공정을 순차적으로 도시한 것이다.
도 6은 금속나노전극의 두께가 20nm 및 30nm일때, 전극 폭에 따른 표면저항을 나타낸 것이다. (X1은 실시예 1 내지 5에서 쓰이는 전극 폭 및 두께이고, X2는 실시예 6 내지 10에서 쓰이는 전극 폭 및 두께이다.)
도 7은 제조예, 실시예 1 내지 5 및 비교예 1 내지 5의 활성층 두께에 따른 성능지수(FOM)를 나타낸 것이다.
도 8은 제조예, 실시예 6 내지 10 및 비교예 6 내지 10의 활성층 두께에 따른 성능지수(FOM)를 나타낸 것이다.
도 9은 TM편광에서 제조예, 실시예 5 및 비교예 5의 광흡수율을 나타낸 것이다.
도 10는 TE편광에서 제조예, 실시예 5 및 비교에 5의 광흡수율을 나타낸 것이다.
도 11은 TM편광하, λ=600nm의 파장 및 100nm의 활성층 두께에서 제조예의 정규화된 전기장 분포를 나타낸 것이다.
도 12은 TE편광하, λ=600nm의 파장 및 100nm활성층 두께에서 제조예의 정규화된 전기장 분포를 나타낸 것이다.
도 13은 TM편광하, λ=600nm의 파장 및 200nm활성층 두께에서 비교예 5의 정규화된 전기장 분포를 나타낸 것이다.
도 14는 TE편광하, λ=600nm의 파장 및 200nm활성층 두께에서 비교예 5의 정규화된 전기장 분포를 나타낸 것이다.
도 15은 TM편광하, λ=600nm의 파장 및 200nm활성층 두께에서 실시예 5의 정규화된 전기장 분포를 나타낸 것이다.
도 16는 TE편광하, λ=600nm의 파장 및 200nm활성층 두께에서 실시예 5의 정규화된 전기장 분포를 나타낸 것이다.
본 발명에서 '활성층에 함입'은 '활성층의 일 표면에서 내부로 오목한 공간이 형성되고, 그 공간에 형성된 것'으로 정의 한다.
본 발명에서 'CME'는 '기존의 금속나노전극'으로 정의 한다.
본 발명에서 'EME'는 '본 발명의 한 구체예에 따른 금속나노전극'으로 정의 한다.
본 발명에서 '상에~'는 도면을 기준으로 설명한 것이며, 직접 접촉하여 형성되거나 접촉하지 않고 다른 것이 개재되어 형성된 것도 포함한다.
본 발명에서 활성층의 두께는 활성층의 최대 두께(dP)로 정의한다.
본 발명에서 '공동'은 후면전극과 금속나노전극 사이, 그리고 '공동의 두께'는 후면전극과 금속나노전극 사이의 활성층의 두께(dC)로 정의한다.
이하, 첨부한 도면들을 참조하여, 본 출원의 실시예들을 보다 상세하게 설명하고자 한다. 그러나 본 출원에 개시된 기술은 여기서 설명되는 실시예들에 한정되지 않고 다른 형태로 구체화될 수도 있다.
단지, 여기서 소개되는 실시예들은 개시된 내용이 철저하고 완전해 질 수 있도록 그리고 당업자에게 본 출원의 사상이 충분히 전달될 수 있도록 하기 위해 제공되는 것이다. 도면에서 각 장치의 구성요소를 명확하게 표현하기 위하여 상기 구성요소의 폭이나 두께 등의 크기를 다소 확대하여 나타내었다. 또한, 설명의 편의를 위하여 구성요소의 일부만을 도시하기도 하였으나, 당업자라면 구성요소의 나머지 부분에 대하여도 용이하게 파악할 수 있을 것이다.
전체적으로 도면 설명 시 관찰자 시점에서 설명하였고, 일 요소가 다른 요소 위 또는 아래에 위치하는 것으로 언급되는 경우, 이는 상기 일 요소가 다른 요소 위 또는 아래에 바로 위치하거나 또는 그들 요소들 사이에 추가적인 요소가 개재될 수 있다는 의미를 모두 포함한다. 또한, 해당 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 본 출원의 기술적 사상을 벗어나지 않는 범위 내에서 본 출원의 사상을 다양한 다른 형태로 구현할 수 있을 것이다. 그리고, 복수의 도면들 상에서 동일 부호는 실질적으로 서로 동일한 요소를 지칭한다.
한편, 본 출원에서 서술되는 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함하는 것으로 이해되어야 하고, '포함하다' 또는 '가지다' 등의 용어는 기술되는 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부분품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부분품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
또한, 방법 또는 제조 방법을 수행함에 있어서, 상기 방법을 이루는 각 과정들은 문맥상 명백하게 특정 순서를 기재하지 않은 이상 명기된 순서와 다르게 일어날 수 있다. 즉, 각 과정들은 명기된 순서와 동일하게 일어날 수도 있고 실질적으로 동시에 수행될 수도 있으며 반대의 순서대로 수행될 수도 있다.
이하, 본 발명을 상세히 설명하면, 다음과 같다.
유기태양전지
도 1은 기존의 유기태양전지의 단면을 개략적으로 도시한 것이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 유기태양전지의 구조를 개략적으로 나타낸 도면으로, 이를 참고하여 설명하면 다음과 같다.
본 발명의 한 구체예에 따른 유기태양전지는 후면전극층(900)상에 활성층(800), 상기 활성층(800) 상에 금속나노전극(500), 및 상기 금속나노전극(500) 상에 유전체(300)를 포함하며, 상기 금속나노전극 (500) 및 상기 유전체(300)는 활성층(800)에 함입된 구조를 갖는다.
상기 후면전극층(900)은 캐소드의 기능을 하는 부분으로써, ITO(indium tin oxide), 금, 은, 플로린이 도핑된 틴 옥사이드(fluorine doped tin oxide; FTO), 알루미늄이 도핑된 징크 옥사이드(aluminium doped zink oxide,AZO), IZO (indium zink oxide), ZnO-Ga2O3, ZnO-Al2O3 및 ATO(antimony tin oxide) 등이 있으며, 바람직하게는 은(Ag)이 사용될 수 있다.
상기 후면전극층(900) 상에 활성층(800)이 형성될 수 있다. 상기 활성층(800)은 후면전극층(900) 상에 접하는 제 1면과 이에 대향하는 제 2면을 가지며, 상기 제 2면에는 두께 dP를 갖는 비함입부와 두께 dC를 갖는 함입부로 이루어지며, dP>dC 가 성립된다.
본 발명의 활성층(800)의 두께(dP)는 금속나노전극(500)의 두께(dM)과 공동(dC)의 두께의 합을 초과하고, 하기 식 1을 만족한다.
[식 1]
dP > dM + dC
(상기에서, dP는 활성층(800)의 두께이고, dM은 금속나노전극(500)의 두께이고, dC는 공동의 두께임)
이와 같이 본 발명의 활성층(800)의 두께(dP)는 금속나노전극(500)의 두께(dM)과 공동(dC)의 두께의 합을 초과하기 때문에 활성층(800)의 두께(dP)가 증가하고 광이동거리 증가에 따른 광흡수율의 개선의 효과가 있다. 또한 유전체(300) 형성으로 플라즈모닉 효과가 유지될 수 있다.
상기 활성층(800)은 p-type 폴리머와 n-type 폴리머 중 하나 이상을 포함할 수 있다.
상기 p-type 폴리머는 전자공여체인 폴리-3-헥실티오펜[poly-3-hexylthiophene, P3HT], 폴리-3-폴리-3-옥틸티오펜[poly-3-octylthiophene, P3OT], 폴리파라페닐렌비닐렌 [poly-p-phenylenevinylene, PPV], 폴리(디옥틸플루오렌)[poly(9,9'-dioctylfluorene)], 폴리(2-메톡시,5-(2-에틸-헥실옥시)-1,4-페닐렌비닐렌)[poly(2-methoxy,5-(2-ethyle-hexyloxy)-1,4-phenylenevinylene, MEH-PPV], 폴리(2-메틸,5-(3',7'-디메틸옥틸옥시))-1,4-페닐렌비닐렌[poly(2-methyl,5-(3',7'-dimethyloctyloxy))-1,4-phenylene vinylene, MDMO-PPV], 및 이들의 유도체 등을 사용할 수 있으며, 반드시 이에 제한되는 것은 아니다. 이들은 단독 또는 2종 이상 혼합하여 사용될 수 있다.
상기 n-type 폴리머는 전자 수용체인 (6,6)-페닐-C61-부티릭에시드 메틸에스테르[(6,6)-phenyl-C61-butyric acid methyl ester, PCBM], (6,6)-페닐-C71-부티릭에시드 메틸에스테르[(6,6)-phenyl-C71-butyric acid methyl ester, C70-PCBM], 풀러렌(fullerene,C60), (6,6)-티에닐-C61-부티릭에시드 메틸에스테르[(6,6)-thienyl-C61-butyric acid methyl ester, ThCBM], 탄소나노튜브, 및 이들의 유도체 등을 사용할 수 있으며, 반드시 이에 제한되는 것은 아니다.
상기 p-type 폴리머와 n-type 폴리머는 1 : 0.1　내지 1 : 5의 중량비로 혼합될 수 있다. 구체예에서 상기 p-type 폴리머와 n-type 폴리머는 1 : 0.5 내지 2 : 1의 중량비로 혼합될 수 있다.
구체예에서 상기 활성층(800)의 두께(dP)는 50nm 내지 300nm, 바람직하게는 80nm 내지 250nm, 더욱 바람직하게는 100nm 내지 250nm일 수 있다. 상기 범위에서 광이동거리의 개선의 장점이 있다.
상기 금속나노전극(500)은 알루미늄(Al), 은(Ag), 금(Au) 등을 포함할 수 있으며 반드시 이에 제한되는 것은 아니다. 이중 바람직하게는 은(Ag)이 사용될 수 있다. 구체예에서 상기 금속나노전극(500)의 두께(dM)는 5nm 내지 300nm, 바람직하게는 5nm 내지 200nm, 더욱 바람직하게는 10nm 내지 100nm일 수 있다. 금속나노전극(500)의 폭(wM)은 30nm 내지 300nm, 바람직하게는 50nm 내지 250nm, 더욱 바람직하게는 50nm 내지 200nm일 수 있다. . 상기 범위에서 금속나노전극(500)과 후면전극 사이의 플라즈모닉 모드와 이웃하는 금속나노전극(500) 간의 광자모드가 유지되는 장점이 있다.
상기 금속나노전극(500)은 상기 후면전극층(900)과의 거리(dC)가 10nm 내지 300nm, 바람직하게는 50nm 내지 200nm, 더욱 바람직하게는 50nm 내지 150nm 일 수 있다. 상기의 범위에서 플라즈모닉 효과가 우수한 장점이 있다.
상기 유전체(300)는 실리콘 산화물, 알루미늄 산화물, 티타늄 산화물 및 실리콘 질화물 중 1 이상을 포함할 수 있다. 예를 들어, 실리콘 산화물이 바람직하나 이에 제한되지 않는다. 유전체(300)의 두께(dD)는 활성층(800)의 두께(dP)에서 금속나노전극(500)(dM) 및 공동의 두께(dC)를 제외한 값이 된다. 즉 dD = dP - dM - dC 의 식이 성립한다. (dD=0 인 경우 기존의 금속나노전극(CME) 구조이다.)
상기 유전체(300)로써 활성층(800)의 두께가 증가함에도 금속나노전극(500) 및 공동(dC)의 두께 증가가 없어, 광흡수율을 높이는 동시에 우수한 플라즈모닉 효과를 유지할 수 있다.
하나의 구체예에서 상기 금속나노전극(500)과 유전체(300)는 광투과층(100) 상에 복수개 형성될 수 있으며, 패턴을 형성할 수 있다. (도 4참조) 패턴된 금속나노전극 (500)과 유전체(300)는 유기태양전지 모듈을 형성할 수 있다. 상기 유기태양전지 모듈은 광변환량을 대폭 증가시킬 수 있다. 상기 패턴은 반복적일 수 있고, 반드시 이에 제한되지 아니한다. 상기 금속나노전극(500) 및 유전체(300) 패턴의 간격(주기)(dS)은 100nm 내지 600nm, 바람직하게는 200nm 내지 500nm, 더욱 바람직하게는 200nm 내지 400nm일 수 있다. 상기의 범위에서 이웃 전극간의 광자모드 효과가 우수한 장점이 있다.
다른 구체예에 따르면, 상기 활성층(800)상에 정공주입층(700)을 더 포함할 수 있다. 상기 정공주입층(700)은 활성층(800)과 금속나노전극(500) 사이에 위치할 수 있다.
상기 정공주입층(700)은 p 타입의 금속산화물들로 산화 몰리브데늄, 산화니켈, 산화바나듐, 플루오르화리튬, 산화텅스텐 등을 포함할 수 있으며, 반드시 이에 제한되는 것은 아니다. 이중 바람직하게는 산화 몰리브데늄을 사용할 수 있다. 상기 정공주입층(700)의 두께(dH)는 1nm　내지 50nm 바람직하게는 1nm 내지 30nm, 더욱 바람직하게는 1nm 내지 20nm일 수 있다. 상기의 범위에서 에너지 흡수 스펙트럼에서의 흡수 강도가 증가하고, 주입 전류향상 효과에 의해 태양전지의 성능이 향상되는 장점이 있다.
상기 유전체(300) 상에는 광투과층(100)을 더 포함할 수 있다.
상기 광투과층(100)은 태양광이 유기태양전지의 활성층(800)에 잘 도달하고, 태양전지보호를 위하여 투명성, 시인성, 내마모성, 내식성 및 기계적 안정성이 있는 모든 물질이 가능하다. 예를 들어 유리가 바람직하나 이에 제한되지 않는다.
상기 광투과층은 태양광의 반사율을 낮추기 위해서 텍스터링(Texturing) 또는 ARC(Anti-Reflection coating)를 수행할 수 있으며, 통상의 텍스터링 또는 ARC방법에 의할 수 있다.
유기태양전지의 제조방법
도 5는 본 발명의 구체예에 따른 유기태양전지 제조공정을 순차적으로 도시한 것이다.
본 발명의 한 구체예에 따른 유기태양전지의 제조방법은 광투과층 (100)상에 유전체(300)를 형성하는 단계, 상기 유전체(300) 상에 금속나노전극 (500)을 형성하는 단계, 상기 유전체(300) 및 금속나노전극(500)이 함입되도록 활성층(800)을 형성하는 단계 및 상기 활성층(800) 상에 후면전극(900)을 형성하는 단계를 포함한다.
도 4는 본 발명의 한 구체예에 따른 패터닝 된 유기태양전지의 단면을 나타낸 것이다. 구체적으로 상기 유전체(300)를 형성하는 단계와 금속나노전극 (500)을 형성하는 단계는 광투과층(100) 상에 유전체(300) 및 금속나노전극 (500)을 순차적으로 도포하고 포토리소그래피 (photolithography) 및 에칭(etching)등의 과정으로 유전체(300) 및 금속나노전극 (500) 패턴을 형성할 수 있다. 상기 유전체(300) 및 금속나노전극(500) 패턴의 간격(주기)은 100nm 내지 600nm, 바람직하게는 200nm 내지 500nm, 더욱 바람직하게는 200nm 내지 400nm일 수 있다. 상기의 범위에서 이웃 전극간의 광자모드 효과가 우수한 장점이 있다.
상기 유전체(300) 및 금속나노전극(500)의 도포는 MOCVD(Metal Organic Chemical Vapor Deposition) 공정, PECVD(Plasma-Enhanced Chemical Vapor Deposition) 공정, 스퍼터링(Sputtering) 공정, 이빔(e-beam) 공정, 열 증착 공정, 스핀코팅 공정, 스크린 프린팅, 잉크젯 프린팅, 닥터 블레이드, 그라비아 프린팅법 등에 의할 수 있으며, 반드시 이에 제한되지 않는다.
본 발명의 다른 구체예에 따르면, 포토레지스트(photo resist) 패터닝(patterning) 후에 유전체(300) 및 금속나노전극(500)을 형성하고, 포토레지스트를 제거하는 과정으로 유전체(300) 및 금속나노전극(500)을 형성 할 수 있다
상기 유전체(300)는 활성층(800)의 두께(dP)가 금속나노전극(500)의 두께(dM) 및 공동의 두께(dC)를 초과하는 만큼(dP - dM - dC)의 두께(dD)로 형성될 수 있으며, 반드시 이에 제한되는 것은 아니다.
상기 유전체(300)의 폭은 금속나노전극(500)의 폭(wM)과 동일하게 할 수 있으며, 반드시 이에 제한되는 것은 아니다.
상기 금속나노전극(500)의 두께(dM)는 5nm 내지 300nm, 바람직하게는 5nm 내지 200nm, 더욱 바람직하게는 10nm 내지 100nm일 수 있다. 금속나노전극(500)의 폭(wM)은 30nm 내지 300nm, 바람직하게는 50nm 내지 250nm, 더욱 바람직하게는 50nm 내지 200nm일 수 있다.
상기 금속나노전극(500) 상에 활성층(800)을 형성한다. 구체예에서는 금속나노전극(500)에 접촉하도록 활성층(800)이 형성될 수 있다.
도 5에서 발명의 구체적인 설명을 위해 정공주입층(700)을 형성하는 단계 S4를 도시 하였으나, 이에 제한되지 아니하고, 정공주입층(700)의 형성 없이 바로 활성층(800)을 형성할 수 있다.
활성층(800)은 유전체(300)와 금속나노전극(500)이 적층된 적층체가 함입되도록 형성되며, 후면전극층(900)과 맞닿는 면이 단차가 형성되지 않도록 편평한 표면을 갖도록 한다.
상기 활성층(800)의 두께(dP)는 50nm 내지 300nm, 바람직하게는 80nm 내지 250nm, 더욱 바람직하게는 100nm 내지 250nm일 수 있다. 상기 범위에서 광이동거리의 개선의 장점이 있다.
다른 구체예에 따르면 활성층(800)을 형성하는 단계 전에 정공주입층(700)을 형성하는 단계를 더 포함할 수 있다.
상기 정공주입층(700)은 광투과층(100)표면과 유전체(300)와 금속나노전극(500)이 적층된 적층체의 표면에 형성된다. 상기 정공주입층(700)은 동일한 두께로 형성될 수 있으며, 반드시 이에 제한되는 것은 아니다. 상기 정공주입층(700)의 두께(dH)는 1nm　내지 50nm 바람직하게는 1nm 내지 30nm, 더욱 바람직하게는 1nm 내지 20nm일 수 있다.
이후 활성층(800) 상에 후면전극(900)을 적층할 수 있다. 상기 후면 전극은 MOCVD(Metal Organic Chemical Vapor Deposition) 공정, PECVD (Plasma-Enhanced Chemical Vapor Deposition) 공정, 스퍼터링(Sputtering) 공정, 이빔(e-beam) 공정, 열 증착 공정, 스핀코팅 공정, 스크린 프린팅, 잉크젯 프린팅, 닥터 블레이드, 그라비아 프린팅법 등에 의해 형성될 수 있으며, 반드시 이에 제한되는 것은 아니다.
상기 후면전극층(900)은 상기 금속나노전극(500)과의 거리(dC)가 10nm 내지 300nm, 바람직하게는 50nm 내지 200nm, 더욱 바람직하게는 50nm 내지 150nm 일 수 있다. 상기의 범위에서 플라즈모닉 효과가 우수한 장점이 있다.
이하, 본 발명의 바람직한 실시예를 통해 본 발명의 구성 및 작용을 더욱 상세히 설명하기로 한다. 다만, 하기 실시예는 본 발명의 이해를 돕기 위한 것으로, 본 발명의 범위가 하기 실시예에 한정되지는 않는다. 여기에 기재되지 않은 내용은 이 기술 분야에서 숙련된 자이면 충분히 기술적으로 유추할 수 있는 것이므로 그 설명을 생략하기로 한다.
실시예
본 발명에 대해 보다 구체적으로 설명하기 위하여 기존의 금속나노전극 구조와 비교하여 설명한다.
금속나노전극 크기의 선택
본 발명에 대해 보다 구체적으로 설명하기 위하여 기존의 금속나노전극 구조와 비교하여 설명한다.
전형적인 ITO 기반의 태양전지(도 3참조, ITO 두께(dI)=100nm, 플랫(flat) 구조)는 11Ω/sq의 면저항을 가지며(도 6 참조), 이보다 향상된 태양전지를 제공하기 위하여 금속나노전극 20nm 및 30nm일 때 전극 폭에 따른 면저항을 도 6에 도시 하였다.
전형적인 ITO 기반의 태양전지의 면저항(11Ω/sq)보다 낮은 면저항을 갖도록 금속나노전극 두께 20nm 일 때 X1(전극 폭120nm)를 선택하고, 금속나노전극 두께 30nm 일 때 X2(전극 폭 100nm)를 선택하였다.
이에 따라 실시예 1 내지 5 및 비교예 1 내지 5 는 금속나노전극의 두께를 20nm, 폭을 120nm로 하였고, 실시예 6 내지 10 및 비교예 6 내지 10 는 금속나노전극의 두께를 30nm, 폭을 100nm로 하였다.
제조예1
유리 기판 위에 dM=20nm, wM=120nm의 크기를 갖는 Ag 나노전극을 순차적으로 증착하고, 리소그래피를 사용하여 주기적인 구조를 형성하고, 이어서 정공주입층(MoO3)을 10nm 두께를 갖도록 증착하고, 공동(dC)이 80nm, 활성층 두께(dP) 100nm의 크기를 갖도록 활성층 (P3HT:PC61BM)을 증착하였다. 그리고, 음극(후면전극, Al reflector)을 차례로 증착하여 제작하였다.
상기 제조예 1 은 기존의 금속나노전극(CME)을 포함하는 유기태양전지의 구조이며, dP = dM + dC를 만족한다. 또한, 동시에 유전체의 두께(dD)가 0인 본원 발명의 금속나노전극(EME)이다.
제조예2
Ag 나노전극을 dM=30nm, wM=100nm의 크기로 하고, 공동(dC)이 70nm, 활성층 두께(dP) 100nm 로 한 것 외에는 제조예1과 동일하게 제작하였다.
실시예 1
유리 기판 위에 유전층(SiO2) 20nm와 dM=20nm, wM=120nm의 크기를 갖는 Ag 나노전극을 순차적으로 증착하고, 리소그래피를 사용하여 주기적인 구조를 형성하고, 이어서 정공주입층(MoO3)을 10nm 두께를 갖도록 증착하고, 공동(dC)이 80nm, 활성층 두께(dP) 120nm의 크기를 갖도록 활성층 (P3HT:PC61BM)을 증착하였다. 그리고, 음극(후면전극, Al reflector)을 차례로 증착하여 제작하였다. (x1)
실시예 2
유전층(SiO2)을 40nm으로하고, 활성층의 두께(dP)를 140nm로 증착하는 외에 실시예 1과 동일하게 제작 하였다. (x2)
실시예 3
유전층(SiO2)을 60nm으로하고, 활성층의 두께(dP)를 160nm로 증착하는 외에 실시예 1과 동일하게 제작 하였다. (x3)
실시예 4
유전층(SiO2)을 80nm으로하고, 활성층의 두께(dP)를 180nm로 증착하는 외에 실시예 1과 동일하게 제작 하였다. (x4)
실시예 5
유전층(SiO2)을 100nm으로하고, 활성층의 두께(dP)를 200nm로 증착하는 외에 실시예 1과 동일하게 제작 하였다. (x5)
실시예 6
Ag 나노전극을 dM=30nm, wM=100nm의 크기로 하고, 공동(dC)이 70nm로 한 것 외에는 실시예1과 동일하게 제작하였다. (x6)
실시예 7
유전층(SiO2)을 40nm으로하고, 활성층의 두께(dP)를 140nm로 증착하는 외에 실시예 6과 동일하게 제작 하였다. (x7)
실시예 8
유전층(SiO2)을 60nm으로하고, 활성층의 두께(dP)를 160nm로 증착하는 외에 실시예 6과 동일하게 제작 하였다. (x8)
실시예 9
유전층(SiO2)을 80nm으로하고, 활성층의 두께(dP)를 180nm로 증착하는 외에 실시예 6과 동일하게 제작 하였다. (x9)
실시예 10
유전층(SiO2)을 100nm으로하고, 활성층의 두께(dP)를 200nm로 증착하는 외에 실시예 6과 동일하게 제작 하였다. (x10)
비교예 1
유전층(SiO2)은 증착하지 않고, dM=20nm, wM=120nm 크기의 Ag 금속나노전극을 증착하고, 리소그래피를 사용하여 주기적인 구조를 형성하고, 이어서 정공주입층(MoO3)을 10nm 두께를 갖도록 증착하고, 공동(dC)이 100nm, 활성층 두께(dP) 120nm의 크기를 갖도록 활성층 (P3HT:PC61BM)을 증착하였다. 그리고, 음극(후면전극, Al reflector)을 차례로 증착하여 제작하였다. (y1)
비교예 2
공동(dC)을 120nm로 하고 활성층 두께(dP)를 140nm로 하는 것 외에 비교예1과 동일하게 제작하였다. (y2)
비교예 3
공동(dC)을 140nm로 하고 활성층 두께(dP)를 160nm로 하는 것 외에 비교예1과 동일하게 제작하였다. (y3)
비교예 4
공동(dC)을 160nm로 하고 활성층 두께(dP)를 180nm로 하는 것 외에 비교예1과 동일하게 제작하였다. (y4)
비교예 5
공동(dC)을 180nm로 하고 활성층 두께(dP)를 200nm로 하는 것 외에 비교예1과 동일하게 제작하였다. (y5)
비교예 6
dM=30nm, wM=100nm 크기의 Ag 금속나노전극을 증착하는 것 외에 비교예 1과 동일하게 제작하였다. (y6)
비교예 7
공동(dC)을 120nm로 하고 활성층 두께(dP)를 140nm로 하는 것 외에 비교예6과 동일하게 제작하였다. (y7)
비교예 8
공동(dC)을 140nm로 하고 활성층 두께(dP)를 160nm로 하는 것 외에 비교예6과 동일하게 제작하였다. (y8)
비교예 9
공동(dC)을 160nm로 하고 활성층 두께(dP)를 180nm로 하는 것 외에 비교예6과 동일하게 제작하였다. (y9)
비교예 10
공동(dC)을 180nm로 하고 활성층 두께(dP)를 200nm로 하는 것 외에 비교예6과 동일하게 제작하였다. (y10)
각 제조예, 실시예 및 비교예의 dP값에 따른 성능지수(FOM)를 도7, 도8, 표1 및 표2에 나타내었다.
성능지수(FOM) 성능지수(FOM)
제조예1 0.44 - -
실시예1 0.45 비교예1 0.41
실시예2 0.46 비교예2 0.38
실시예3 0.47 비교예3 0.38
실시예4 0.48 비교예4 0.40
실시예5 0.50 비교예5 0.45
성능지수(FOM) 성능지수(FOM)
제조예2 0.41 - -
실시예6 0.42 비교예6 0.35
실시예7 0.43 비교예7 0.33
실시예8 0.46 비교예8 0.31
실시예9 0.47 비교예9 0.35
실시예10 0.49 비교예10 0.41
FOM 측정 방법
TM/TE 편광(자장/전장이 z축에 평행)의 평면파가 유리기판에 수직으로 입사한다고 가정하고, 2차원 FEM 계산을 수행하였다. z방향으로는 획일적이며, x축으로는 주기적인 경계조건, y축으로는 완전매칭층이 적용되었다.
태양전지의 광흡수 특성은 350~750nm 파장대역에서 조사되었으며, 표준 AM1.5G 태양의 방사 스펙트럼(solar radiation spectrum)이 고려되었다. (TM+TE)/2의 평균화된 조건에서 전 파장대역에서의 흡수성능을 정량화하기 위해, 입사된 총 광자수 대비 활성층에 의해 흡수된 광자수의 비율을 성능지수(FOM)로 나타 내었다.
상기 제조예 1 및 제조예 2는 플라즈모닉 모드(plasmonic mode) 및 광자 모드 (photonic mode)가 최적화된 기존의 금속나노전극(CME) 구조이며, 또한 유전체(300)의 두께(dD)가 0인 본원 발명의 하나의 구체예인 EME이다.
상기 제조예의 플라즈모닉 모드(plasmonic mode) 효과 및 광자 모드 (photonic mode)는 도 11및 도12에서 TM, TE의 정규화된 전기장 분포로 알 수 있다.
상기 제조예로부터 추가적인 광흡수를 위해 광이동 거리 증가 개선이 필요하고, 이를 위해 활성층(800)의 두께를 증가시키는 실시예 및 비교예를 제작하였다.
금속나노전극의 두께를 20nm, 폭을 120nm로 한 경우의 실시예와 비교예를 도 7 및 표 1에 나타내었다.
활성층의 두께(dP)가 증가함에 따라 공동의 두께(dC)가 유지되는 실시예 1 내지 5 는 FOM이 선형적으로 증가하는 반면, 활성층의 두께(dP)에 따라 공동의 두께(dC)가 함께 증가하는 비교예 1 내지 5의 경우에는 FOM의 심각한 감소를 가져오게 된다.
이는 EME는 공동의 두께(dC)의 유지로서 플라즈모닉 모드(plasmonic mode) 및 광자 모드 (photonic mode)가 유지 되는 반면, CME는 그 효과가 급감함에 따라 FOM도 감소하게 되는 것이다.
비교예 5의 TM 및 TE의 정규화된 전기장 분포는 도 13 및 도 14에 나타 내었고, 이로부터 TM 및 TE공진의 약화, 변형된 것을 알 수 있다.
반면에, 활성층의 두께(dP)가 200nm로 증가 했음에도 불구하고, 공동의 두께(dC)가 80 nm로 고정되는 실시예 5의 경우에는 도 15 및 도 16에서 보는 바와 같이, 플라즈모닉 모드(plasmonic mode) 및 광자 모드 (photonic mode) 효과가 유지되는 것을 알 수 있다.
또한, 도 9 및 도 10에 따르면 입사파의 편광에 상관없이 전 파장 영역에서, 본 발명의 하나의 구체예인 EME 구조가 최적화된 기존의 금속나노전극(CME) 구조보다 향상된 흡수율을 보인다.
금속나노전극의 두께를 30nm, 폭을 100nm로 한 경우의 실시예와 비교예를 도 8 및 표 2에 나타내었다. 상기 두께 20nm, 120nm의 폭으로 한 금속나노전극의 경우와 동일한 양상의 결과를 보인다.
100 : 광투과층 300 : 유전체
500 : 금속나노전극 700 : 정공주입층
800 : 활성층 900 : 후면전극층

Claims (14)

  1. 후면전극층;
    상기 후면전극층 상에 활성층;
    상기 활성층 상에 금속나노전극; 및
    상기 금속나노전극 상에 유전체를 포함하며,
    상기 금속나노전극 및 상기 유전체는 상기 활성층에 함입되고,
    하기의 [식 1]을 만족하는 것을 특징으로 하는 유기태양전지:
    [식 1]
    dP > dM + dC
    (상기에서, dP는 활성층의 두께이고, dM은 금속나노전극의 두께이고, dC는 공동의 두께(후면전극과 금속나노전극 사이의 활성층의 두께)임)
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 활성층 상에 정공주입층을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 유기태양전지.
  3. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서, 상기 유전체 상에 광투과층을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 유기태양전지.
  4. 제 1 항에 있어서, 상기 활성층은 두께가 50nm 내지 300nm인 것을 특징으로 하는 유기태양전지.
  5. 제 1 항에 있어서, 상기 금속나노전극은 복수개 형성되어 있으며, 이웃하는 금속나노전극과 간격은 100nm 내지 600nm 인 것을 특징으로 하는 유기태양전지.
  6. 제 1 항에 있어서, 상기 금속나노전극의 최저면에서부터 후면전극층의 거리가 10nm 내지 300nm 인 것을 특징으로 하는 유기태양전지.
  7. 제 1 항에 있어서, 상기 금속나노전극은 은(Ag), 구리(Cu), 알루미늄(Al), 금(Au), 몰리브덴(Mo), 니켈(Ni), 백금(Pt), 티타늄(Ti), 팔라듐(Pd) 및 크롬(Cr) 중 하나 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 유기태양전지.
  8. 제 1 항에 있어서, 상기 유전체는 산화 규소(SiO2), 산화 탄탈륨(Ta2O5), 산화 타이타늄(TiO2), 산화 몰리브데늄(MoOx), 산화 니켈(NiOx), 산화 텅스텐(WOx), 황화 아연(ZnS), 산화 구리(CuOx), 산화 지르코늄(ZrO2), 산화 마그네슘(MgO), 산화 니켈(NiO), 산화 바나듐(V2O5), 산화 망간(MnO2) 및 산화 주석(SnO2) 중 하나 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 유기태양전지.
  9. 제 1 항에 있어서, 상기 활성층은 p-type 폴리머와 n-type 폴리머 중 하나 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 유기태양전지.
  10. 제 1 항에 있어서, 상기 활성층은 p-type 폴리머와 n-type 폴리머를 1 : 0.1 내지 1 : 5의 중량비로 포함하는 것을 특징으로 하는 유기태양전지.
  11. 제 9 항에 있어서, 상기 p-type 폴리머는 폴리-3-헥실티오펜[poly-3-hexylthiophene, P3HT], 폴리-3-옥틸티오펜[poly-3-octylthiophene, P3OT], 폴리파라페닐렌비닐렌 [poly-p-phenylenevinylene, PPV], 폴리(디옥틸플루오렌) [poly(9,9'-dioctylfluorene)], 폴리(2-메톡시,5-(2-에틸-헥실옥시)-1,4-페닐렌비닐렌) [poly(2-methoxy,5-(2-ethyle-hexyloxy)-1,4-phenylenevinylene, MEH-PPV], 폴리(2-메틸,5-(3',7'-디메틸옥틸옥시))-1,4-페닐렌비닐렌 [poly(2-methyl,5-(3',7'-dimethyloctyloxy))-1,4-phenylenevinylene, MDMO-PPV]　및 이들의 유도체로 이루어진 군에서 선택된 1종이상의 물질을 포함하고;
    상기 n-type 폴리머는 (6,6)-페닐-C61-부티릭에시드메틸에스테르[(6,6)-phenyl-C61-butyric acid methyl ester, PCBM], (6,6)-페닐-C71-부티릭에시드 메틸에스테르[(6,6)-phenyl-C71-butyric acid methyl ester, C70-PCBM], 풀러렌(fullerene, C60), (6,6)-티에닐-C61-부티릭에시드 메틸에스테르[(6,6)-thienyl-C61-butyric acid methyl ester; ThCBM], 탄소나노튜브, 및 이들의 유도체로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상의 물질을 포함하는 것을 특징으로 하는 유기태양 전지.
  12. 제2항에 있어서, 상기 정공주입층은 산화몰리브데늄 (MoO3), 산화니켈(NiOx), 산화바나듐(V2O5), 플루오린화리튬(LiF), 산화텅스텐(WO3) 및 산화구리(CuOx) 중 하나 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 유기태양전지.
  13. 광투과층 상에 유전체를 형성하는 단계;
    상기 유전체 상에 금속나노전극을 형성하는 단계;
    상기 유전체 및 금속나노전극이 함입되도록 활성층을 형성하는 단계; 및
    상기 활성층 상에 후면전극을 형성하는 단계를 포함하며,
    하기의 [식 1]을 만족하는 것을 특징으로 하는 유기태양전지의 제조방법.
    [식 1]
    dP > dM + dC
    (상기에서, dP는 활성층의 두께이고, dM은 금속나노전극의 두께이고, dC는 공동의 두께(후면전극과 금속나노전극 사이의 활성층의 두께)임)
  14. 제 13 항에 있어서, 상기 활성층을 형성하는 단계 전에 정공주입층을 형성하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 유기태양전지의 제조방법.

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RU204768U1 (ru) * 2020-10-27 2021-06-09 Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего образования "Воронежский государственный технический университет" (ВГТУ) Многослойный солнечный элемент на основе металлооксидов Cu2O, ZnO

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